CN103354296A - 一种超轻叠层聚合物锂离子电池及其制备方法 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种超轻聚合物锂离子电池及其制备方法，其结构为，碳纳米纸负极和碳纳米纸正极中间夹层隔膜，多层交替叠放或呈卷绕叠放；聚合物电解质均匀分布于电池内，并充分渗透到碳纳米纸正负极的网络结构中。制备方法包括：制备碳纳米纸正负极，中间设置隔膜，卷绕或者层叠封装，注液，静置，加热聚合，化成步骤。本发明采用碳纳米纸是一种由单壁或多壁碳纳米管或碳纳米纤维构成的网状结构的导电性良好的纸状材料，其质量轻，表面面积大，导热性优异，作为锂离子电池电极或者基材是对锂离子电池的一大革新。可免去传统电极金属集流体和粘合剂的使用，减轻质量。同时，本法明中采用静置原位聚合制备锂离子电池，有利于其力学稳定性。

Description

一种超轻叠层聚合物锂离子电池及其制备方法
技术领域
本发明涉及本发明涉及一种锂离子电池领域，特别涉及一种聚合物锂离子电池及其制备方法。
背景技术
作为新一代绿色高能可充电的锂离子电池，以其开路电压高、能量密度大、使用寿命长等优点而广泛应用于各种小型便携带式电子设备，以及大型动力电池，电站储能电池。随着应用的逐步广泛，对锂离子电池的要求越来越高，尤其是对锂离子电池的安全性和体积、质量能量密度方面提出了更高的要求。
在提高锂离子电池的安全性方面，目前主要采用聚合物锂离子电池实现。因为其不存在漏液的问题，并能够抑制电解液溶剂与电池正负极之间的副反应，使得聚合物锂离子电池在安全性方面得到了很大的改善。而且，聚合物锂离子电池因为电解质是固体，在体积能量密度方面相对液体锂离子电池有较大提高。但是在质量能量密度方面，现有的聚合物锂离子电池提高并不显著。
另外，由于聚合物电解质接触问题，以及电极本身原因，聚合物锂离子电池高倍率循环性能不佳，因此，目前还难以应用与大型动力电池及电站储能电池。
1995年授权发明专利US5518836A描述了利用微米尺度的碳纤维作为锂电池的正电极与负电极基底材料,可以得到柔性的锂电池。另外公开发明专利201220057714.2,以及授权专利JP19990219127也描述了用纤维纸制备锂电池的电极。不管是碳纤维还是纤维纸起导电性和导热性都较差。而在锂电池中电极的导电性差会降低电池的效率，不仅如此锂电池中会产生大量的热，因此对电极的导热性要求较高。
碳纳米纸由于是由碳纳米管（单壁碳纳米管或多壁碳纳米管）或碳纳米纤维中的一种或者混合而成的网络结构的导电性，导热性优良的材料。美国的斯坦福大学的崔毅教授（Journal of Power Sources195 (2010) 8311–8316）成功将硅纳米线负载在柔性碳纳米纸上，作为锂电池负极，表现出了优良的比容量和循环性能。麻省理工大学的研究人员（Nature Nanotechnology VOL 5 | JULY 2010），将负载在ITO上的羧基化碳纳米纸作为锂离子电池的正极，表现出了优异的循环性能。但是目前还没采用自支撑碳纳米纸同时用在正极和负极制成锂离子电池，更没有将碳纳米纸应用在聚合物电池上形成叠成结构的。
发明内容
本发明的第一目的在于提供一种超轻的聚合物锂离子电池，旨在减轻现有聚合物离子电池质量，提高其高倍率充放电性能；另一目的旨在提供所述电池的制备方法。
本发明的第一目的是这样实现的，碳纳米纸负极和碳纳米纸正极中间夹层隔膜，多层交替叠放或呈卷绕叠放；聚合物电解质均匀分布于电池内，并充分渗透到碳纳米纸正负极的网络结构中。
所述碳纳米纸负极，为纯碳纳米纸或者负载了负极活性材料。
所述负极活性材料为金属氧化物如SnO2、Fe3O4、Fe2O3、NiO、TiO2或Si、Ge中的一种。
所述碳纳米纸正极，为碳纳米纸上负载了正极活性材料。
所述正极活性材料为含锂化合物：磷酸亚铁锂、钴酸锂、镍酸锂、锰酸锂、钒氧化锂和三元氧化镍钴锰锂的一种。
所述碳纳米纸，是由单壁或多壁碳纳米管、碳纳米纤维中的一种或者混合聚集而成的疏松多孔的呈网络结构纸状材料。
本发明另一目的是所述制备方法包括：
A．制备碳纳米纸正极和碳纳米纸负极；
B．在正负极中间设置隔膜，通过重叠或卷绕的方式封装电芯，并预留注液口；
C．向电芯中注入液体电解液，密封开口，制成碳纳米纸聚合物电池预聚体；
D．静置；
E．对碳纳米纸进行加热聚合，使其固化成碳纳米纸聚合物锂离子电池；
F．化成。
所述封装过程需引出极耳。
所述引出极耳为采用碳纳米纸直接引出或者熔接金属引出。
所述碳纳米纸直接引出方式，为在接触封口处，碳纳米纸预先热熔一层极耳胶。
所述液体电解液包含锂盐、增塑剂、聚合物单体、引发剂。
所述液体电解质中可适当增加交联剂。
所述交联剂为二甲基丙烯酸乙二醇。
所述锂盐为LiClO4、LiPF6、LiAsF6、LiBF4、LiN(SO2CF3)、LiC(SO2CF3)中的一种。
所述增塑剂为EC-PC、EC-(γ)BL、EC-DMC、EC-DEC中的一种。
所述聚合物单体为丙烯腈（AN）、甲基丙烯酸甲酯（MMA）、中的一种或者混合。
所述引发剂为过氧化(二)苯甲酰(BPO)、偶氮二异丁酸二甲酯(AIBME)、偶氮二异丁腈(AIBN)中的一种。
所述E步骤加热聚合，温度为60-100℃。
   有益效果
   本发明采用碳纳米纸是一种由单壁或多壁碳纳米管或碳纳米纤维构成的网状结构的导电性良好的纸状材料，其质轻，作为锂离子电池电极或者基材是对锂离子电池的一大革新。碳纳米纸对于负极即充当活性物质，又充当集流体，可免去传统铜箔集流体的使用；对于正极可即充当集流体，又充当导电填料（尤其是对于LiFePO4这种导电性差的正极材料），可大幅减轻锂离子电池的质量。同时，碳纳米纸的网状结构提供一个高比面积的导电面和导电网络，提升锂离子高倍率循环性能。另外碳纳米纸优良的导热效果，也会提高锂电池的寿命。本法明中采用原位聚合制备锂离子电池，过程中增加静置过程，有利于聚合电解质和碳纳米纸的碳纳米纳米网络充分接触，并且聚合物电解质和碳纳米纸在力学上起到一个相互增强的作用，有利于锂离子电池的力学稳定性。
附图说明
图1为 本发明中采用交替层叠形式的超轻聚合物锂离子电池的结构示意图；
图中： 1-碳纳米纸负极、2-碳纳米纸正极、3-隔膜、4-聚合物电解质、5-电极连接条、6-外包装、7-引出极耳。
图2 为本发明中采用卷绕形式的超轻聚合物锂离子电池的结构示意图；
   图中：1-碳纳米纸负极、2-碳纳米纸正极、3-隔膜、4-聚合物电解质、5-引出极耳、6-外包装。
图3为本发明中超轻的聚合物锂离子电池制备方法流程图。
图4为本发明中直接碳纳米纸引出极耳形式的示意图；
   图中：1-碳纳米纸电极、2-极耳出口处的熔合的极耳胶。
具体实施方式
下面结合附图与实施例对本发明在碳纳米纸负载磷酸亚铁锂锂离子正极及其制备方法作进一步对说明，但不以任何方式对本发明加以限制，依据本发明的教导所作的任何变更或替换，均属于本发明的保护范围。
参照图1和图2，本发明公开一种超轻的聚合物锂离子电池，其结构包括碳纳米纸负极1和碳纳米纸正极2中间夹层隔膜3，多层交替叠放或呈卷绕叠放；聚合物电解质4均匀分布于电池内，并充分渗透到碳纳米纸正负极的网络结构中。
所述碳纳米纸负极，为纯碳纳米纸或者负载了负极活性材料。
所述负极活性材料为金属氧化物如SnO2、Fe3O4、Fe2O3、NiO、TiO2或者Si中的一种。
所述碳纳米纸正极，为碳纳米纸上负载了正极活性材料。
所述正极活性材料为含锂化合物：磷酸亚铁锂、钴酸锂、镍酸锂、锰酸锂、钒氧化锂和三元氧化镍钴锰锂的一种。
所述碳纳米纸，是由单壁或多壁碳纳米管、碳纳米纤维中的一种或者混合聚集而成的疏松多孔的呈网络结构纸状材料。
参照图3，本发明中超轻的聚合物锂离子电池包括：
A．制备碳纳米纸正极和碳纳米纸负极；
B．在正负极中间设置隔膜，通过重叠或卷绕的方式封装电芯，并预留注液口；
C．向电芯中注入液体电解液，密封开口，制成碳纳米纸聚合物电池预聚体；
D．静置；
E．对碳纳米纸进行加热聚合，使其固化成碳纳米纸聚合物锂离子电池；
F．化成。
所述封装过程需引出极耳。
所述引出极耳为采用碳纳米纸直接引出或者熔接金属引出。
参照图4，所述碳纳米纸直接引出方式，为在接触封口处，碳纳米纸1预先热熔一层极耳胶2。
所述液体电解液包含锂盐、增塑剂、聚合物单体、引发剂。
所述液体电解质中可适当增加交联剂。
所述交联剂为二甲基丙烯酸乙二醇。
所述锂盐为LiClO4、LiPF6、LiAsF6、LiBF4、LiN(SO2CF3)、LiC(SO2CF3)中的一种。
所述增塑剂为EC-PC、EC-(γ)BL、EC-DMC、EC-DEC中的一种。
所述聚合物单体为丙烯腈（AN）、甲基丙烯酸甲酯（MMA）、中的一种或者混合。
所述引发剂为过氧化(二)苯甲酰(BPO)、偶氮二异丁酸二甲酯(AIBME)、偶氮二异丁腈(AIBN)中的一种。
所述E步骤加热聚合，温度为60-100℃。
实施例1：
     A、采用纯碳纳米纸作为锂离子电池负极，负载有LiFePO4纳米颗粒的碳纳米纸作为锂离子电池的正极；B、将负极、隔膜、正极依次叠放在一起，呈三明治结构，将三明治结构之字形折叠在一起，制作极耳，将其放入铝塑膜袋子封装，开一个小口；C、配制液体电解液，液体电解液成分为LiPF6、EC-DMC、丙烯腈、偶氮二异丁腈，将配制好的液体电解液注入铝塑膜袋子，封口，制成碳纳米纸聚合物电池预聚体；D、将碳纳米纸聚合物电池预聚体静置6小时；E、对碳纳米纸进行60℃加热6小时聚合，并适当增加些压力，使其固化成碳纳米纸聚合物锂离子电池；F、对碳纳米纸聚合物锂离子电池进行化成。
实施例2：
A、采用负载了SnO2的碳纳米纸作为锂离子电池负极，负载有LiFePO4纳米颗粒的碳纳米纸作为锂离子电池的正极；B、将负极、隔膜、正极依次叠放在一起，呈三明治结构，将三明治结构之字形折叠在一起，制作极耳，将其放入铝塑膜袋子封装，开一个小口；C、配制液体电解液，液体电解液成分为LiClO4、EC-DMC、丙烯腈、偶氮二异丁腈，将配制好的液体电解液注入铝塑膜袋子，封口，制成碳纳米纸聚合物电池预聚体；D、将碳纳米纸聚合物电池预聚体静置6小时；E、对碳纳米纸进行80℃加热5小时聚合，并适当增加些压力，使其固化成碳纳米纸聚合物锂离子电池；F、对碳纳米纸聚合物锂离子电池进行化成。
实施例3：
A、采用负载了Fe3O4的碳纳米纸作为锂离子电池负极，负载有LiFePO4纳米颗粒的碳纳米纸作为锂离子电池的正极；B、将负极、隔膜、正极依次叠放在一起，呈三明治结构，将三明治结构之字形折叠在一起，制作极耳，将其放入铝塑膜袋子封装，开一个小口；C、配制液体电解液，液体电解液成分为LiClO4、EC-DMC、甲基丙烯酸甲酯、过氧化(二)苯甲酰，将配制好的液体电解液注入铝塑膜袋子，封口，制成碳纳米纸聚合物电池预聚体；D、将碳纳米纸聚合物电池预聚体静置6小时；E、对碳纳米纸进行80℃加热5小时聚合，并适当增加些压力，使其固化成碳纳米纸聚合物锂离子电池；F、对碳纳米纸聚合物锂离子电池进行化成。
实施例4：
A、采用负载了Fe2O3的碳纳米纸作为锂离子电池负极，负载有钴酸锂纳米颗粒的碳纳米纸作为锂离子电池的正极；B、将负极、隔膜、正极依次叠放在一起，呈三明治结构，将三明治结构之字形折叠在一起，制作极耳，将其放入铝塑膜袋子封装，开一个小口；C、配制液体电解液，液体电解液成分为LiN(SO2CF3)、EC-DMC、丙烯腈、甲基丙烯酸甲酯、偶氮二异丁酸二甲酯，将配制好的液体电解液注入铝塑膜袋子，封口，制成碳纳米纸聚合物电池预聚体；D、将碳纳米纸聚合物电池预聚体静置6小时；E、对碳纳米纸进行80℃加热5小时聚合，并适当增加些压力，使其固化成碳纳米纸聚合物锂离子电池；F、对碳纳米纸聚合物锂离子电池进行化成。
实施例5：
A、采用负载了Si的碳纳米纸作为锂离子电池负极，负载有锰酸锂纳米颗粒的碳纳米纸作为锂离子电池的正极；B、将负极、隔膜、正极依次叠放在一起，呈三明治结构，将三明治结构之字形折叠在一起，制作极耳，将其放入铝塑膜袋子封装，开一个小口；C、配制液体电解液，液体电解液成分为LiC(SO2CF3)、EC-DMC、丙烯腈、甲基丙烯酸甲酯、偶氮二异丁酸二甲酯，将配制好的液体电解液注入铝塑膜袋子，封口，制成碳纳米纸聚合物电池预聚体；D、将碳纳米纸聚合物电池预聚体静置6小时；E、对碳纳米纸进行100℃加热3小时聚合，并适当增加些压力，使其固化成碳纳米纸聚合物锂离子电池；F、对碳纳米纸聚合物锂离子电池进行化成。 
 实施例6：
A、采用负载了NiO的碳纳米纸作为锂离子电池负极，负载有镍酸锂纳米颗粒的碳纳米纸作为锂离子电池的正极；B、将负极、隔膜、正极依次叠放在一起，呈三明治结构，将三明治结构卷成在一起成圆筒形，制作极耳，将其放入圆柱形不锈钢壳中封装，开一个小口；C、配制液体电解液，液体电解液成分为LiAsF6、EC-PC、丙烯腈、甲基丙烯酸甲酯、偶氮二异丁酸二甲酯，将配制好的液体电解液注入铝塑膜袋子，封口，制成碳纳米纸聚合物电池预聚体；D、将碳纳米纸聚合物电池预聚体静置6小时；E、对碳纳米纸进行100℃加热3小时聚合，并适当增加些压力，使其固化成碳纳米纸聚合物锂离子电池；F、对碳纳米纸聚合物锂离子电池进行化成。 
 实施例7：
A、采用负载了Si的碳纳米纸作为锂离子电池负极，负载有锰酸锂纳米颗粒的碳纳米纸作为锂离子电池的正极；B、将负极、隔膜、正极依次叠放在一起，呈三明治结构，将三明治结构卷成在一起成圆筒形，制作极耳，将其放入圆柱形不锈钢壳中封装，开一个小口；C、配制液体电解液，液体电解液成分为LiBF4、EC-(γ)BL、丙烯腈、甲基丙烯酸甲酯、偶氮二异丁酸二甲酯，将配制好的液体电解液注入铝塑膜袋子，封口，制成碳纳米纸聚合物电池预聚体；D、将碳纳米纸聚合物电池预聚体静置6小时；E、对碳纳米纸进行100℃加热3小时聚合，并适当增加些压力，使其固化成碳纳米纸聚合物锂离子电池；F、对碳纳米纸聚合物锂离子电池进行化成。
实施例8：
A、采用负载了TiO2的碳纳米纸作为锂离子电池负极，负载有三元氧化镍钴锰锂纳米颗粒的碳纳米纸作为锂离子电池的正极；B、将负极、隔膜、正极依次叠放在一起，呈三明治结构，将三明治结构卷成在一起成圆筒形，制作极耳，将其放入圆柱形不锈钢壳中封装，开一个小口；C、配制液体电解液，液体电解液成分为LiPF6、EC-DMC、丙烯腈、甲基丙烯酸甲酯、偶氮二异丁酸二甲酯，将配制好的液体电解液注入铝塑膜袋子，封口，制成碳纳米纸聚合物电池预聚体；D、将碳纳米纸聚合物电池预聚体静置6小时；E、对碳纳米纸进行60℃加热6小时聚合，并适当增加些压力，使其固化成碳纳米纸聚合物锂离子电池；F、对碳纳米纸聚合物锂离子电池进行化成。

Claims (11)

1.一种超轻叠层聚合物锂离子电池，结构是碳纳米纸负极和碳纳米纸正极中间夹层隔膜，多层交替叠放或呈卷绕叠放；聚合物电解质均匀分布于电池内，并充分渗透到碳纳米纸正负极的网络结构中。
2.根据权利要求1所述的锂离子电池，其特征是：所述碳纳米纸负极，为纯碳纳米纸或者负载了负极活性材料。
3.根据权利要求2所述的碳纳米纸负极，其特征是：所述负极活性材料为金属氧化物如SnO2、Fe3O4、Fe2O3、NiO、TiO2或Si、Ge中的一种。
4.根据权利要求1所述的锂离子电池，其特征是：所述碳纳米纸正极，为碳纳米纸上负载了正极活性材料。
5.根据权利要求4所述的碳纳米纸正极，其特征是：所述正极活性材料为含锂化合物：磷酸亚铁锂、钴酸锂、镍酸锂、锰酸锂、钒氧化锂和三元氧化镍钴锰锂的一种。
6.根据权利要求2和4所述的碳纳米纸负极和碳纳米纸正极，其特征是：所述碳纳米纸，是由单壁或多壁碳纳米管、碳纳米纤维中的一种或者混合聚集而成的疏松多孔的呈网络结构纸状材料。
7.一种超轻的聚合物锂离子电池的制备方法包括：
A．制备碳纳米纸正极和碳纳米纸负极；
B．在正负极中间设置隔膜，通过重叠或卷绕的方式封装电芯，并预留注液口；
C．向电芯中注入液体电解液，密封开口，制成碳纳米纸聚合物电池预聚体；
D．静置；
E．对碳纳米纸进行加热聚合，使其固化成碳纳米纸聚合物锂离子电池；
F．化成。
8.根据权利要求7所述的制备方法，其特征是：所述封装过程需引出极耳。
9.根据权利要求8所述的封装过程，其特征是：所述引出极耳为采用碳纳米纸直接引出或者熔接金属引出。
10.根据权利要求9所述的引出极耳，其特征是：所述碳纳米纸直接引出方式，为在接触封口处，碳纳米纸预先热熔一层极耳胶。
11.根据权利要求7所述的制备方法，其特征是：所述液体电解液包含锂盐、增塑剂、聚合物单体、引发剂。
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