CN103298626B - 具有改进的滚动阻力行为的橡胶共混物 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种橡胶共混物,尤其是用于充气车辆轮胎、系带、皮带及软管。该橡胶共混物特征在于以下组成:至少一种橡胶共混物A,该橡胶共混物A由具有100000至5000000g/mol平均摩尔质量Mn的一种固体丁苯橡胶以及具有500至9000g/mol平均摩尔质量Mn的液体丁二烯橡胶组成,所述丁苯橡胶已被溶液聚合或乳液聚合,以及30至300phr的至少一种硅酸,以及另外的共混物组分。
Description
技术领域
本发明涉及一种橡胶混合物,尤其是用于充气轮胎、软管、传动带及其他带。
背景技术
胎面中的橡胶组合物是轮胎(尤其是充气轮胎)行驶性能的重要决定因素。同样地,软管、传动带及其他带中使用的橡胶混合物,尤其是承受高机械负荷的位置处,基本上负责这些橡胶制品的稳定性及耐久性。因此,对于这些充气轮胎、软管、传动带及其他带的橡胶混合物有着非常严格的要求。
多年来,在橡胶混合物中通过硅石部分或完全替代碳黑填充剂已提高轮胎的整体水平如行驶性能。然而,含硅石的胎面混合物仍经历反向相关的轮胎特性之间的已知目标冲突:湿抓着性及干式制动的改进通常继续伴随着滚动阻力、冬季特性及磨损性能的损害。这些性能还是工业橡胶制品(如软管、传动带及其他带)品质的一个重要标准。
各种各样的方法已经被用于尝试解决所述目标冲突:以下为例,各种未改性的及改性的聚合物、增塑剂及细颗粒填料已用于橡胶混合物,并且藉由改变用于生产该混合物的方法,已经尝试影响固化橡胶的特性。为了改进固化橡胶的特性的目的,还尝试将各种聚合物相互混合:一个实例为EP87736A1,该实例通过披露一种橡胶混合物,旨在解决滚动阻力与湿抓着性之间的目标冲突,其中该橡胶混合物包含由高分子量的丁苯橡胶及低分子量的丁二烯橡胶制成的橡胶共混物,并且包含天然橡胶作为附加橡胶,以及包含碳黑作为唯一填料。EP502728B1进而描述了一种橡胶混合物,该橡胶混合物尝试优化抓着性能与磨损之间的目标冲突:为此,该橡胶混合物包含高分子量的丁苯橡胶及低分子量的丁苯橡胶的共混物,并且包含从60至250phr的碳黑作为唯一填料。EP585012B1公开了具有改进的磨损、断裂特性、湿抓着性、冰抓着性及干抓着性特征的橡胶混合物。EP585012B1中描述的橡胶混合物包含高分子量的支链苯乙烯-丁二烯共聚物及低分子量的丁二烯橡胶的共混物,并且包含碳黑作为唯一填料组分。EP751181B1尝试使用一种高分子量的丁苯橡胶及低分子量的丁苯橡胶的橡胶共混物以优化低温柔韧性,并且同样优化冰和雪的抓着性能。EP751181B1中描述的橡胶混合物包含碳黑作为唯一填料组分。EP897952B1公开了橡胶混合物,该橡胶混合物包含高分子量的丁二烯橡胶及低分子量的丁二烯橡胶的橡胶共混物以及45phr的碳黑作为唯一填料。该橡胶混合物显示磨损、湿抓着性及冰抓着性方面改进。
EP1189983B1公开了一种第一低分子量的聚丁二烯及第二高分子量的聚丁二烯的橡胶共混物,该橡胶共混物可用于改进断裂性能、雪抓着性、湿抓着性及滚动阻力。
所述说明书未讨论,或者至少未充分讨论滚动阻力、干式制动及磨损之间的目标冲突。实际上,这些说明书中所述的且包含所述的相应橡胶共混物的一些橡胶混合物显示出滚动阻力性能具有缺陷。
发明内容
因此,本发明的目的在于提供一种橡胶混合物,尤其用于充气轮胎、软管、传动带及其他带,并且该橡胶混合物具有滚动阻力性能及磨损性能改进的特征,同时干式制动性能无任何明显损害。
所述目的通过具有以下构成的一种橡胶混合物实现:
-至少一种橡胶共混物A,该橡胶共混物A由具有从100000至5000000g/mol平均摩尔质量Mn的固体丁苯橡胶以及具有从500至9000g/mol平均摩尔质量Mn的液体丁二烯橡胶组成,其中该丁苯橡胶已被溶液聚合或乳液聚合,以及
-从30至300phr的至少一种硅石,以及
-另外的混合物组分。
出人意料的是,已发现含有硅石的橡胶混合物(橡胶共混物A)具有滚动阻力性能及磨损性能优化的特征,其中该橡胶共混物A由高分子量的溶液聚合或乳液聚合丁苯橡胶及低分子量的丁二烯橡胶组成。干抓着性能同时维持在近似相同的高水平。
该橡胶混合物包含一种橡胶共混物A作为基本橡胶组分,该共混物包含
-至少一种橡胶共混物A,该橡胶共混物A由具有从100000至5000000g/mol平均摩尔质量Mn的固体丁苯橡胶以及具有从500至9000g/mol平均摩尔质量Mn的液体丁二烯橡胶组成,其中该丁苯橡胶已被溶液聚合或乳液聚合,以及
-从30至300phr的至少一种硅石,以及
-另外的混合物组分。
本申请中基本橡胶组分指的是在不同情况下基于高分子量的总量,橡胶共混物及其固体、橡胶的高分子量的比例优选从50至100phr,特别优选从60至100phr。
本说明中所使用的phr(按重量计每一百份橡胶中的份数)数据是在橡胶工业中用于混合物配方的惯用量数据。这些单独的物质按重量份数计的剂量总是基于100重量份的在该混合物中存在的所有高分子量固体、橡胶的总质量。
根据DIN55672-1或ISO16564,藉由利用凝胶渗透色谱法(GPC),确定本说明书中使用的所有分子量。
在一个优选实施例中,所用的丁苯橡胶已被官能化。
此处的官能化优选经由羟基和/或环氧基和/或硅氧烷基和/或氨基和/或酞菁基团和/或氨基硅氧烷基团和/或羧基实现。然而,还可使用本领域普通技术人员已知的其他官能化,用于这些的其他术语是改性。
在一个特别优选的实施例中,所用的丁苯橡胶具有按重量计从0至50%的苯乙烯含量和/或按重量计从6%至80%的乙烯基含量。
该橡胶混合物还可包含至少一种另外的极性或非极性橡胶。此处的极性或非极性橡胶为选自由天然聚异戊二烯和/或合成聚异戊二烯和/或丁二烯橡胶和/或丁苯橡胶和/或溶聚丁苯橡胶和/或乳聚丁苯橡胶和/或液体橡胶和/或卤化丁基橡胶和/或聚降冰片烯和/或异戊二烯-异丁烯共聚物和/或乙烯-丙-烯-二烯橡胶和/或丁腈橡胶和/或氯丁二烯橡胶和/或丙烯酸酯橡胶和/或氟橡胶和/或硅橡胶和/或聚硫橡胶和/或环氧氯丙烷橡胶和/或苯乙烯-异戊二烯-丁二烯三聚物和/或氢化丙烯腈-丁二烯橡胶和/或异戊二烯-丁二烯共聚物和/或氢化丁苯橡胶组成的群组中的一种。如果该橡胶混合物优选还包含至少一种固体丁二烯橡胶,其中该固体丁二烯橡胶具有从200000至3000000g/mol平均摩尔质量Mn且具有至少80%(按重量计)的顺式含量,则可实现拟实现的目标方面的良好结果。
特别地,在工业橡胶产品(如软管、传动带及其他带)的生产中使用了丁腈橡胶、氢化丙烯腈-丁二烯橡胶、氯丁二烯橡胶、丁基橡胶、卤化丁基橡胶及乙烯-丙烯-二烯橡胶。
同样特别优选在该橡胶混合物中存在至少一种液体丁二烯橡胶,该液体丁二烯橡胶具有从500至9000g/mol、优选从500至5000g/mol的平均摩尔质量Mn。磨损及滚动阻力的良好结果在此处是清楚的。在一个特别优选的实施例中,该液体丁二烯橡胶的比例为从5至50phr,优选从5至35phr,特别优选从5至25phr。同样有利地的是,具有从500至9000g/mol、优选从500至5000g/mol平均摩尔质量Mn的液体丁二烯橡胶具有按重量计从20%至35%的乙烯基含量。
该液体丁二烯橡胶用作该橡胶混合物中的增塑剂。
该液体丁二烯橡胶可与该橡胶共混物的液体丁二烯橡胶相同或不同。
在一个特别优选的实施例中,所述液体丁二烯橡胶可与该橡胶共混物的液体丁二烯橡胶相同。
该橡胶混合物还可包含0从至60phr、优选从0.1至50phr、优选从0.1至40phr的至少一种另外的附加增塑剂。该另外的增塑剂为选自由矿物油和/或合成增塑剂和/或脂肪酸和/或脂肪酸衍生物和/或树脂和/或油膏和/或甘油酯和/或萜烯和/或生物质液化油(BTL油)组成的群组中的一种,这里特别优选为矿物油。
如果使用矿物油,该矿物油优选为选自由DAE(蒸馏的芳香族提取物)和/或RAE(剩余的芳香族提取物)和/或TDAE(经处理的蒸馏的芳香族提取物)和/或MES(温和(Mild)的提取的溶剂)和/或环烷油组成的群组中的一种。
然而,在一个特别优选的实施例中,该橡胶混合物可无该类另外的附加增塑剂,即,该另外的附加增塑剂的比例为0phr。
本发明的橡胶混合物包含从50至300phr、优选从80至300phr、特别优选从80至200phr、更特别优选从90至150phr、且进而非常特别优选从90至100phr的硅石。优选的是,该硅石为高分散性硅石,根据ASTMD3765,该高分散性硅石具有从130至400m2/g、优选从150至300m2/g、特别优选从150至300m2/g的CTAB表面积。根据DIN66131和DIN66132,BET表面积优选为从100至200m2/g。结合所用的液体聚合物及所述橡胶共混物A,在拟实现的目标方面上,则良好的优点是明显的。
在轮胎行业中所使用的硅石通常是沉淀的硅石,它们具体地根据它们的表面积进行表征。经由以下实现此处的表征,根据DIN66131和DIN66132,氮表面积(BET)作为填料的内和外表面积的测量(以m2/g计),并且根据ASTMD3765,CTAB表面积作为外表面积的测量(以m2/g计),这通常被认为是与橡胶有关的活性的表面积。
如果使用硅烷或有机硅化合物形式的偶联剂,该偶联剂的量为从0.1至20phr,优选从1至15phr,特别优选从1至10phr。此处所用的偶联剂是本领域普通技术人员已知的在橡胶混合物中使用的任何偶联剂。
此外,本发明的橡胶混合物可优选还包含从0.1至20phr、优选从0.1至15phr、特别优选从0.1至10phr的至少一种碳黑。这里可使用本领域普通技术人员已知的任何碳黑。在一个特别优选实施例中,根据ASTMD1510,碳黑的碘值(也被称为碘吸附值)是大于或等于80g/kg,并且它的DBP值大于或等于100cm3/100g,优选大于或等于110cm3/100g,特别优选大于或等于115cm3/100g。根据ASTMD2414,该DBP值使用邻苯二甲酸二丁酯确定碳黑或浅色填料的具体吸收体积。
在该橡胶混合物(尤其是充气轮胎)中使用该类碳黑可靠地提供了耐磨性与热生成之间的最佳折中,这进而影响了滚动阻力的环境相关特性。在此优选的是在对应的橡胶混合物中仅使用一种类型的碳黑,但是还有可能将不同类型的碳黑混合到该橡胶混合物中。
该橡胶混合物还包括另外的添加剂。
另外的添加剂大体上包括交联体系(交联剂、硫供体和/或元素硫、促进剂及阻滞剂)、抗臭氧剂、抗氧化剂、塑炼助剂、加工助剂以及其他活化剂。
另外的添加剂的总量的定量比例是从3至150phr,优选从3至100phr,并且特别优选从5至80phr。
另外的添加剂的总定量比例还包含从0.1至10phr、优选从0.2至8phr、特别优选从0.2至4phr的氧化锌。
氧化锌通常作为活化剂(主要与脂肪酸(如硬脂酸)结合)被添加至橡胶混合物用于硫交联固化促进剂。然后将硫通过络合进行活化用于固化过程。这里常用的氧化锌的BET表面积通常小于10m2/g。然而,还可使用已知为具有从10至60m2/g的BET表面积的纳米氧化锌。
该橡胶混合物优选在元素硫和/或硫供体存在下固化,并且这里一些硫供体可同时用作固化促进剂。在最后混合步骤中添加至该橡胶混合物的元素硫和/或硫供体的量为本领域普通技术人员所熟知的量(从0.1至9phr,元素硫优选从0至6phr,特别优选从0.1至3phr)。为了控制所要求的固化时间和/或固化温度,并且为了改进固化橡胶的特性,该橡胶混合物可包含影响固化过程的物质,例如固化促进剂、固化阻滞剂(在本发明中以上述添加剂形式存在)以及固化活性剂,如上所述。
利用橡胶行业中惯用的方法,生产本发明的橡胶混合物,在一个或多个混合阶段中,首先生产具有除了固化体系(硫和影响固化过程的物质)之外的所有组分的母混合物。在最终的混合阶段中通过加入固化体系来生产最终混合物。通过一个实例,挤压操作用于进一步处理该最终混合物并将其转化为适当的形式。
本发明的另一个目的是使用上述橡胶混合物用以生产充气轮胎,尤其是用于生产一种轮胎的胎面和/或一种轮胎的胎体混合物,并且用于生产软管、传动带以及其他带。
此处术语胎体混合物大体上包括侧壁、内衬层、脊条(apex)、带、胎肩、带型材、隔离胶(squeegee)、骨架层(carcass)、胎圈增强材料、和/或实心轮胎。
对于在充气轮胎中的用途,该混合物优选地被转化成一种胎面的形式并且在生产生胎期间以已知的方式进行应用。然而,该轮胎胎面还可以以橡胶混合物的窄条的形式缠绕在生胎上。如果该胎面具有两部分(上部分:胎冠以及下部分:基部),则该橡胶混合物优选用作胎冠的混合物。
用作轮胎中的胎体混合物的本发明的橡胶混合物的生产过程如上用于胎面所述。差异在于挤出操作之后的成形。然后将用于一种胎体混合物或多种不同胎体混合物的所得到的本发明的橡胶混合物的形式用作一种生胎的构建。对于本发明的橡胶混合物在传动带以及其他带中的用途,特别是在传送带中的用途,将挤出的混合物转化成适当的形式并且在该过程期间或随后通常提供增强物,例如合成纤维或钢丝绳。这通常产生一种多层结构,该多层结构由一层或多层橡胶混合物、一层或多层相同的或不同的增强物以及一层或多层相同的和/或另一橡胶混合物的另外层组成。
对于本发明的橡胶混合物在软管中的用途,往往优选过氧化物交联而不是所谓的硫交联。利用基于Dr.GuptaVerlag,2001年,第13.4章,HandbuchderKautschuktechnologie[Handbookofrubbertechnology]中所述的方法,生产这些软管。
具体实施方式
现在,将通过表1和表2中整理的对比和本发明实例详细说明本发明。这里由“E”表示的混合物为本发明的混合物,由“V”表示的混合物为对比混合物。
通过具有ContiWinterContactTS830轮胎断面的195/65R15轮胎,确定表2中整理的实验结果。这里在每个情况下,基于表1中所述的组合物通过一种方法生产该轮胎胎面的橡胶混合物。以轮胎V1为100%为基准,所有结果以相对评价形式阐述。值大于100%则为优于对比轮胎V1并代表改进。
通过在湿路上从80km/h的制动距离确定ABS湿制动性能。
通过在干路上从100km/h的制动距离确定ABS干制动性能。
滚动阻力对应于适当的机器在90km/h下测量的滚动阻力。
磨损值为滚动10000千米之后轮胎失重。
表1
aBR具有顺式含量大于按重量计80%;bBUNAVSL5025-1,朗盛(Lanxess)公司,按重量计50%乙烯基含量,按重量计25%苯乙烯含量,附加按重量计27.3%TDAE油;cBUNAVSL5025-0,朗盛(Lanxess)公司,按重量计50%乙烯基含量,按重量计25%苯乙烯含量;dBUNAVSL5025-2a,朗盛(Lanxess)公司,按重量计50%乙烯基含量,按重量计25%苯乙烯含量,按重量计附加27.3%液体聚丁二烯(Mn=2500g/mol);eZeosil1165MP,罗地亚(Rhodia)公司,(BET149m2/g,CTAB154m2/g);fTESPDSi261,赢创(Evonik)公司;gTDAE;h液体聚丁二烯,Mn=2500g/mol,Tg=-90°C,按重量计28%乙烯基含量,Ricon130,沙多玛(Sartomer)公司;jAktiplastTS,莱茵(Rheinchemie)公司。
表2
轮胎性能 | V1 | V2 | V3 | E1 |
ABS干制动 | 100 | 100 | 97 | 99 |
ABS湿制动 | 100 | 100 | 100 | 100 |
滚动阻力 | 100 | 100 | 98 | 101 |
磨损 | 100 | 100 | 110 | 114 |
从表2明显的是,橡胶共混物A的使用在滚动阻力及磨损方面提供了显著改进,见E1。对于干制动性能实际上未产生影响。然而,还可看出,仅当该橡胶共混物A的组分为液体丁二烯橡胶时得到这些优点。如果该橡胶共混物的组分为TDAE油,参见V2,则该类优点不明显。
Claims (9)
1.一种橡胶混合物,其特征在于以下组成:
-至少一种橡胶共混物A,该橡胶共混物A由具有从100000至5000000g/mol平均摩尔质量Mn的固体丁苯橡胶以及具有从500至9000g/mol平均摩尔质量Mn的液体丁二烯橡胶组成,其中该丁苯橡胶已被溶液聚合或乳液聚合,以及
-从30至300phr的至少一种硅石,以及
-从0.1至20phr的碳黑,以及
-另外的混合物组分。
2.如权利要求1所述的橡胶混合物,其特征在于,基于该橡胶混合物中该固体橡胶的总量,该橡胶共混物A的固体橡胶的比例为至少50phr。
3.如权利要求1或2所述的橡胶混合物,其特征在于,它还包含至少一种液体丁二烯橡胶,该液体丁二烯橡胶具有从500至9000g/mol的平均摩尔质量Mn。
4.如权利要求1至3中的任一项所述的橡胶混合物,其特征在于,它还包含至少一种矿物油。
5.如权利要求1至4中的任一项所述的橡胶混合物,其特征在于它包含从50至300phr的硅石。
6.如权利要求1至5中的任一项所述的橡胶混合物,其特征在于它还包含至少一种固体丁二烯橡胶,该固体丁二烯橡胶具有从200000至3000000g/mol的平均摩尔质量Mn且具有按重量计至少80%的顺式含量。
7.如权利要求1至6中任一项所述的橡胶混合物用于生产轮胎的用途。
8.如权利要求7所述的橡胶混合物用于生产一种轮胎的胎面或胎体混合物的用途。
9.如权利要求1至6中任一项所述的橡胶混合物用于生产一种软管、传动带或其他带的用途。
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- 2013-06-24 US US13/925,321 patent/US9080042B2/en active Active
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