CN103066344B - 一种可更换电极的卷绕式锂空气固态电池 - Google Patents
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Abstract
一种可更换电极的卷绕式锂空气固态电池，本发明涉及电池。本发明是要解决一次锂空气电池工作过程中，由于放电产物沉积在空气电极上，堵塞空气电极孔道导致放电终止；锂空气电池正负极不能充分利用，并且由于金属锂消耗产生负气压，吸入O2使负极片腐蚀的问题。本发明由导电棒、导电片、负极片、凝胶电解质空气正极结合体、正极集流体、正极引线接头、负极气密封头、正极气密封头、气密隔膜和透气外壳构成。本发明的电池在同等条件下，连续放电时间长，更换电极后由于导电片和负极片结合体内部张力自动连接紧密，使得正负两电极都能得到充分的利用。本发明用于制备可更换电极的卷绕式锂空气固态电池。
Description
技术领域
本发明涉及电池。
背景技术
锂空气电池以金属锂为负极，氧气为正极，能量密度可达锂离子电池的15倍以上。理论上，由于氧气作为正极反应物不受限制，该电池的容量仅取决于锂电极，比能量为5.21kWh/kg(包括氧气)或11.14kWh/kg（不包括氧气）。相对其他金属-空气电池，锂空气电池的比能量更高，且污染很小。
锂空气电池在长时间放电过程中，氧气在多孔隙空气电极表面生成O2-或O2 2-，接着与电解液中Li+结合生成产物Li2O2或者Li2O，其不在有机电解液中溶解，因此放电产物仅能在有O2-或O2 2-的空气电极上沉积，在负极过量的情况下，放电的终止是由于放电产物堵塞空气电极孔道所致。
锂空气电池采用液态电解质时，由于多孔性空气电极的存在，电池在运动使用过程中，电解液会通过空气电极孔道大量外漏，使得电池失效。
锂空气电池在长时间放电过程中，由于金属锂的不断消耗，正极附近会形成体积差，造成正极负压，从而会引起无法避免的空气或氧气吸入正极，导致金属锂被腐蚀，或者吸入电解质引起电池欧姆电阻加大，最终导致电池失效。
当作为一种一次电池时，尤其是组装成电堆使用时，单体锂空气电池可能会出现两种问题。一种是空气电极完全阻塞时，而负极金属锂为过量储备，若整体更换电池，负极过量的金属锂被浪费；另一种是当负极金属锂消耗完毕，而空气电极还能正常使用，电池只需提供锂源即可工作。上述问题都使得锂空气电池正负极不能同时被完全充分地利用，所以可通过更换电极来解决，以单电极的更换保持电堆的正常运行，既能降低成本，又能提高材料的利用率。因此，目前的锂空气电池存在连续工作过程中，由于放电产物氧化锂或过氧化锂沉积在空气电极上，堵塞空气电极孔道导致放电终止；锂空气电池正负极不能充分利用；并且锂空气电池正极由于金属锂消耗产生负气压问题。
发明内容
本发明是要解决锂空气电池存在在连续工作过程中，由于放电产物氧化锂或过氧化锂沉积在空气电极上，堵塞空气电极孔道导致放电终止；锂空气电池正负极不能充分利用；并且锂空气电池正极由于金属锂消耗产生负气压问题，而提供一种可更换电极的卷绕式锂空气固态电池。
一种可更换电极的卷绕式锂空气固态电池由导电棒、导电片、负极片、凝胶电解质空气正极结合体、正极集流体、正极引线接头、负极气密封头、正极气密封头、气密隔膜和透气外壳构成；其中，导电棒上端为负极接头，负极接头有外螺纹，以导电棒为中心轴，导电棒与导电片一端焊接连接，导电片另一端与负极片挂钩连接，导电片与负极片整体紧密卷绕在导电棒表面，卷绕后的外层负极片表面包覆凝胶电解质空气正极结合体，凝胶电解质空气正极结合体由凝胶电解质膜、空气电极和催化剂组成，催化剂负载于空气电极上，凝胶电解质膜与空气电极渗透结合在一起，凝胶电解质空气正极结合体表面包覆正极集流体，正极集流体下端连接正极引线接头，正极集流体上下端面覆盖气密隔膜，上端面覆盖的气密隔膜外包覆负极气密封头、下端面覆盖的气密隔膜外包覆正极密封头，导电棒上端与负极气密封头以螺纹方式连接，透气外壳包覆在外层，透气外壳与负极气密封头以螺纹方式连接。
本发明的有益效果是：
本发明的电池结构中卷绕式负极片半径相对较小，凝胶电解质空气正极结合体半径相对较大，由圆柱形的侧表面积公式S=2πrl，可知圆柱形的侧表面积与半径成正比，因此，此结构的锂空气电池正极表面积为负极表面积的几倍到十倍，正是由于电池正极的面积远大于负极，可以解决锂空气电池放电过程中，放电产物堵塞空气电极的孔道，使得气体与电解质不能在催化剂表面形成三相界面而导致放电终止的问题。在同等条件下，此结构的锂空气电池连续放电时间会延长数倍。本发明更换电极后会由于内部张力自动连接紧密，避免了负极大量过量金属锂的浪费，使得正负两电极都能得到充分的利用，制备简单，更换操作方便快捷。
本发明用于制备可更换电极的卷绕式锂空气固态电池。
附图说明
图1为可更换电极的卷绕式锂空气固态电池的剖面图，其中1-1为电棒、1-2为导电片、1-3为负极片、2为凝胶电解质空气正极结合体、3为正极集流体、4为正极引线接头、5为负极气密封头、6为正极气密封头、7为气密隔膜、8为透气外壳；
图2为实施例一正极气密封头的俯视图；
图3为实施例一中卷绕器的主视图；
图4为实施例一中拆卸把手俯视图；
图5为导电片与负极片挂钩连接示意图。
具体实施方式
本发明技术方案不局限于以下所列举的具体实施方式，还包括各具体实施方式之间的任意组合。
具体实施方式一：本实施方式一种可更换电极的卷绕式锂空气固态电池由导电棒1-1、导电片1-2、负极片1-3、凝胶电解质空气正极结合体2、正极集流体3、正极引线接头4、负极气密封头5、正极气密封头6、气密隔膜7和透气外壳8构成；其中，导电棒1-1上端为负极接头，负极接头有外螺纹，以导电棒1-1为中心轴，导电棒1-1与导电片1-2一端焊接连接，导电片1-2另一端与负极片1-3挂钩连接，导电片1-2与负极片1-3整体紧密卷绕在导电棒1-1表面，卷绕后的外层负极片1-3表面包覆凝胶电解质空气正极结合体2，凝胶电解质空气正极结合体2由凝胶电解质膜、空气电极和催化剂组成，催化剂负载于空气电极上，凝胶电解质膜与空气电极渗透结合在一起，凝胶电解质空气正极结合体2表面包覆正极集流体3，正极集流体3下端连接正极引线接头4，正极集流体3上下端面覆盖气密隔膜7，上端面覆盖的气密隔膜7外包覆负极气密封头5、下端面覆盖的气密隔膜7外包覆正极密封头6，导电棒1-1上端与负极气密封头5以螺纹方式连接，透气外壳8包覆在外层，透气外壳8与负极气密封头5以螺纹方式连接；
导电棒1-1的材料为不锈钢、铜合金、铝合金、镁合金、镍合金、钛合金、聚乙炔、线型聚苯、掺杂导电涤纶、掺杂导电腈纶、掺杂导电芳纶或掺杂导电聚酰亚胺，导电片1-2的材料为不锈钢、铜合金、铝合金、镁合金、镍合金、钛合金、聚乙炔、线型聚苯、掺杂导电涤纶、掺杂导电腈纶、掺杂导电芳纶或掺杂导电聚酰亚胺，负极片1-3的材料为锂或锂合金，凝胶电解质空气正极结合体2中空气电极为导电纺织布料、泡沫金属涂炭材料、泡沫炭或炭纸，其中导电纺织布料为碳纤维、涤纶掺杂纤维、腈纶掺杂纤维、芳纶掺杂纤维和聚酰亚胺掺杂纤维中的一种或多种组合纺织而成，泡沫金属涂炭材料为泡沫镍涂炭黑、乙炔黑或石墨烯材料，凝胶电解质膜为疏水性离子液体凝胶聚合物固体电解质膜，由偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物[P(VdF-HFP)]、二(三氟甲基磺酰)亚胺锂（LiTFSI）和离子液体制备，离子液体由N-甲基N-丙基吡咯烷鎓二(三氟甲基磺酰亚胺)盐（PYR13TFSI）、1-甲基-3-乙基咪唑二(三氟甲基磺酰)亚胺盐（EMITFSI）、N-甲基,丙基哌啶双三氟甲磺酰亚胺盐（PP13TFSI）、1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐（EMIBF4）和1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐（BMIPF6）中的一种或多种组成，催化剂为Pt、Au、Pd、Ru、CuFe、PtAu、PtPd、AuPd、MnO2、Pt/MnO2、Co3O4和Fe2O3中的一种或多种组合。
本实施方式的电池结构中卷绕式负极片半径相对较小，凝胶电解质空气正极结合体半径相对较大，由圆柱形的侧表面积公式S=2πrl，可知圆柱形的侧表面积与半径成正比，因此，此结构的锂空气电池正极表面积为负极表面积的几倍到十倍，正是由于电池正极的面积远大于负极，可以解决锂空气电池放电过程中，放电产物堵塞空气电极的孔道，使得气体与电解质不能在催化剂表面形成三相界面而导致放电终止的问题。在同等条件下，此结构的锂空气电池连续放电时间会延长数倍。本发明更换电极后会由于内部张力自动连接紧密，避免了负极大量过量金属锂的浪费，使得正负两电极都能得到充分的利用，制备简单，更换操作方便快捷。
具体实施方式二：本实施方式与具体实施方式一不同的是：正极集流体3的材料为不锈钢、铜合金、铝合金、镁合金、镍合金、钛合金、聚乙炔或线型聚苯。其它与具体实施方式一相同。
具体实施方式三：本实施方式与具体实施方式一或二不同的是：负极气密封头5的材料为聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯、聚苯乙烯、聚丙烯、聚酞亚胺、酚醛树脂、聚氯乙烯、聚三氟氯乙烯或聚乙烯，正极气密封头6的材料为聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯、聚苯乙烯、聚丙烯、聚酞亚胺、酚醛树脂、聚氯乙烯、聚三氟氯乙烯或聚乙烯。其它与具体实施方式一或二相同。
具体实施方式四：本实施方式与具体实施方式一至三之一不同的是：导电棒1-1的直径为2mm~8mm，厚度为0.03mm~2mm。其它与具体实施方式一至三之一相同。
具体实施方式五：本实施方式与具体实施方式一至四之一不同的是：导电片1-2与负极片1-3在导电棒1-1表面的卷绕半径为0.2mm~50mm，卷绕圈数为1~20圈。其它与具体实施方式一至四之一相同。
具体实施方式六：本实施方式与具体实施方式一至五之一不同的是：凝胶电解质空气正极结合体2中凝胶电解质膜的厚度为0.5mm~30mm，空气电极的厚度为1mm~35mm。其它与具体实施方式一至五之一相同。
具体实施方式七：本实施方式与具体实施方式一至六之一不同的是：凝胶电解质空气正极结合体2中空气电极的孔密度为20目~200目，正极集流体3的内径等于凝胶电解质空气正极结合体2的外径。其它与具体实施方式一至六之一相同。
具体实施方式八：本实施方式与具体实施方式一至七之一不同的是：气密隔膜7为惰性气密性垫片。其它与具体实施方式一至七之一相同。
具体实施方式九：本实施方式与具体实施方式一至八之一不同的是：透气外壳8为刚性材料，表面孔隙密度为30%~80%，单孔面积为1mm2~4cm2。其它与具体实施方式一至八之一相同。
具体实施方式十：本实施方式与具体实施方式一至九之一不同的是：一种可更换电极的卷绕式锂空气固态电池的长径比为0.1~10。其它与具体实施方式一至九之一相同。
采用以下实施例验证本发明的有益效果：
实施例一：
本实施例一种可更换电极的卷绕式锂空气固态电池由导电棒1-1、导电片1-2、负极片1-3、凝胶电解质空气正极结合体2、正极集流体3、正极引线接头4、负极气密封头5、正极气密封头6、气密隔膜7和透气外壳8构成；其中，导电棒1-1上端为负极接头，负极接头有外螺纹，以导电棒1-1为中心轴，导电棒1-1与导电片1-2一端焊接连接，导电片1-2另一端与负极片1-3挂钩连接，导电片1-2与负极片1-3整体紧密卷绕在导电棒1-1表面，卷绕后的外层负极片1-3表面包覆凝胶电解质空气正极结合体2，凝胶电解质空气正极结合体2由凝胶电解质膜、空气电极和催化剂组成，催化剂负载于空气电极上，凝胶电解质膜与空气电极渗透结合在一起，凝胶电解质空气正极结合体2表面包覆正极集流体3，正极集流体3下端连接正极引线接头4，正极集流体3上下端面覆盖气密隔膜7，上端面覆盖的气密隔膜7外包覆负极气密封头5、下端面覆盖的气密隔膜7外包覆正极密封头6，导电棒1-1上端与负极气密封头5以螺纹方式连接，透气外壳8包覆在外层，透气外壳8与负极气密封头5以螺纹方式连接；
导电棒1-1的材料为不锈钢，导电片1-2的材料为不锈钢，负极片1-3的材料为锂，凝胶电解质空气正极结合体2中空气电极为泡沫镍涂石墨烯材料，凝胶电解质膜为疏水性离子液体凝胶聚合物固体电解质膜，由偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物[P(VdF-HFP)]、二(三氟甲基磺酰)亚胺锂（LiTFSI）和离子液体N-甲基N-丙基吡咯烷鎓二(三氟甲基磺酰亚胺)盐（PYR13TFSI）制备，催化剂为PtAu，正极集流体3的材料为不锈钢，负极气密封头5的材料为聚四氟乙烯，正极气密封头6的材料为聚四氟乙烯；
本实施例导电棒1-1的直径为2mm，导电片1-2和负极片1-3的厚度为0.1mm；导电片1-2与负极片1-3在导电棒1-1表面的卷绕圈数为6圈，卷绕后外径为3.4mm，；凝胶电解质空气正极结合体2中凝胶电解质膜的厚度为0.8mm，空气电极的厚度为3mm；凝胶电解质空气正极结合体2中空气电极的孔密度为100目，正极集流体3的内径等于凝胶电解质空气正极结合体2的外径；气密隔膜7为惰性气密性垫片；透气外壳8为刚性材料，表面孔隙密度为50%，单孔面积为1mm2；长径比为5。
本实施例导电棒1-1上下两端为内切正三棱柱，正极密封头6下有正三角形凹槽，以便卡住导电棒1-1。
本实施例正极气密封头的俯视图如图2所示；本实施例卷绕器的主视图如图3所示；本实施例拆卸把手俯视图如图4所示。
本实施例的一种可更换电极的卷绕式锂空气固态电池当作为一种一次电池时，发生以下情况：一、凝胶电解质空气正极结合体2在电池正极完全被阻塞时，可以通过在氩气环境下打开负极密封头6进行整体更换；二、负极片1-3在消耗完全时可以在氩气环境下打开负极气密封头5，通过夹取负极外漏金属棒，将消耗完毕的卷绕式可拆卸导电棒1-1和导电片1-2拿出，将新的负极片1-3与导电片1-2重新挂扣连接在一起，先将导电棒1-1插入卷绕器中，将拆卸把手卡在导电棒1-1负极三棱柱端，通过顺时针或者逆时针旋转拆卸把手，待负极片1-3全部卷绕进入卷绕器后，由于此时卷绕半径小于凝胶电解质空气正极结合体2内径，所以可以轻松地将卷绕式可拆导电棒1-1、导电片1-2和负极片1-3推入电池当中，并且通过旋转拆卸把手，使导电棒1-1另一端三棱柱卡在正极密封头6下正三角形凹槽中，装入后其会由于内部张力自动连接紧密，同之前操作，安装好电池。这样一来，避免了负极大量过量金属锂的浪费，使得正负两电极都能得到充分的利用，减少了一次性锂空气电池的更换成本，制备简单，更换操作方便快捷。
Claims (10)
1.一种可更换电极的卷绕式锂空气固态电池，其特征在于一种可更换电极的卷绕式锂空气固态电池由导电棒(1-1)、导电片(1-2)、负极片(1-3)、凝胶电解质空气正极结合体(2)、正极集流体(3)、正极引线接头(4)、负极气密封头(5)、正极气密封头(6)、气密隔膜(7)和透气外壳(8)构成；其中，导电棒(1-1)上端为负极接头，负极接头有外螺纹，以导电棒(1-1)为中心轴，导电棒(1-1)与导电片(1-2)一端焊接连接，导电片(1-2)另一端与负极片(1-3)挂钩连接，导电片(1-2)与负极片(1-3)整体紧密卷绕在导电棒(1-1)表面，卷绕后的外层负极片(1-3)表面包覆凝胶电解质空气正极结合体(2)，凝胶电解质空气正极结合体(2)由凝胶电解质膜、空气电极和催化剂组成，催化剂负载于空气电极上，凝胶电解质膜与空气电极渗透结合在一起，凝胶电解质空气正极结合体(2)表面包覆正极集流体(3)，正极集流体(3)下端连接正极引线接头(4)，正极集流体(3)上下端面覆盖气密隔膜(7)，上端面覆盖的气密隔膜(7)外包覆负极气密封头(5)，下端面覆盖的气密隔膜(7)外包覆正极密封头(6)，导电棒(1-1)上端与负极气密封头(5)以螺纹方式连接，透气外壳(8)包覆在外层，透气外壳(8)与负极气密封头(5)以螺纹方式连接；
导电棒(1-1)的材料为不锈钢、铜合金、铝合金、镁合金、镍合金、钛合金、聚乙炔、线型聚苯、掺杂导电涤纶、掺杂导电腈纶、掺杂导电芳纶或掺杂导电聚酰亚胺，导电片(1-2)的材料为不锈钢、铜合金、铝合金、镁合金、镍合金、钛合金、聚乙炔、线型聚苯、掺杂导电涤纶、掺杂导电腈纶、掺杂导电芳纶或掺杂导电聚酰亚胺，负极片(1-3)的材料为锂或锂合金，凝胶电解质空气正极结合体(2)中空气电极为导电纺织布料、泡沫金属涂炭材料、泡沫炭或炭纸，其中导电纺织布料为碳纤维、涤纶掺杂纤维、腈纶掺杂纤维、芳纶掺杂纤维和聚酰亚胺掺杂纤维中的一种或多种组合纺织而成，泡沫金属涂炭材料为泡沫镍涂炭黑、乙炔黑或石墨烯材料，凝胶电解质膜为疏水性离子液体凝胶聚合物固体电解质膜，由偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物、二(三氟甲基磺酰)亚胺锂和离子液体制备，离子液体由N-甲基N-丙基吡咯烷鎓二(三氟甲基磺酰亚胺)盐、1-甲基-3-乙基咪唑二(三氟甲基磺酰)亚胺盐、N-甲基-N-丙基哌啶双三氟甲基磺酰亚胺、1-乙基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐和1-丁基-3-甲基咪唑六氟磷酸盐中的一种或多种组成，催化剂为Pt、Au、Pd、Ru、CuFe、PtAu、PtPd、AuPd、MnO2、Pt/MnO2、Co3O4和Fe2O3中的一种或多种组合。
2.根据权利要求1所述的一种可更换电极的卷绕式锂空气固态电池，其特征在于正极集流体(3)的材料为不锈钢、铜合金、铝合金、镁合金、镍合金、钛合金、聚乙炔或线型聚苯。
3.根据权利要求2所述的一种可更换电极的卷绕式锂空气固态电池，其特征在于负极气密封头(5)的材料为聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯、聚苯乙烯、聚丙烯、聚酞亚胺、酚醛树脂、聚氯乙烯、聚三氟氯乙烯或聚乙烯，正极气密封头(6)的材料为聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯、聚苯乙烯、聚丙烯、聚酞亚胺、酚醛树脂、聚氯乙烯、聚三氟氯乙烯或聚乙烯。
4.根据权利要求3所述的一种可更换电极的卷绕式锂空气固态电池，其特征在于导电棒(1-1)的直径为2mm～8mm，厚度为0.03mm～2mm。
5.根据权利要求4所述的一种可更换电极的卷绕式锂空气固态电池，其特征在于导电片(1-2)与负极片(1-3)在导电棒(1-1)表面的卷绕半径为0.2mm～50mm，卷绕圈数为1～20圈。
6.根据权利要求5所述的一种可更换电极的卷绕式锂空气固态电池，其特征在于凝胶电解质空气正极结合体(2)中凝胶电解质膜的厚度为0.5mm～30mm，空气电极的厚度为1mm～35mm。
7.根据权利要求6所述的一种可更换电极的卷绕式锂空气固态电池，其特征在于凝胶电解质空气正极结合体(2)中空气电极的孔密度为20目～200目，正极集流体(3)的内径等于凝胶电解质空气正极结合体(2)的外径。
8.根据权利要求7所述的一种可更换电极的卷绕式锂空气固态电池，其特征在于气密隔膜(7)为惰性气密性垫片。
9.根据权利要求8所述的一种可更换电极的卷绕式锂空气固态电池，其特征在于透气外壳(8)为刚性材料，表面孔隙密度为30％～80％，单孔面积为1mm2～4cm2。
10.根据权利要求9所述的一种可更换电极的卷绕式锂空气固态电池，其特征在于一种可更换电极的卷绕式锂空气固态电池的长径比为0.1～10。
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