CN102810405A - 光电极结构及其制造方法和染料敏化太阳能电池 - Google Patents

光电极结构及其制造方法和染料敏化太阳能电池 Download PDF

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Abstract

本发明提供了一种光电极结构、该光电极结构的制造方法和包括该光电极结构的染料敏化太阳能电池。该制造光电极结构的方法包括：在光阳极基底上设置包括纳米线的光散射层；并用无机粘结剂溶液涂覆光散射层，以将光散射层固定在光阳极基底上。由于光电极结构的这种结构，因此增强了光散射层与光阳极基底之间的粘合力，并增大了光电流密度。

Description

光电极结构及其制造方法和染料敏化太阳能电池
本申请要求于2011年5月30日在韩国知识产权局提交的第10-2011-0051661号韩国专利申请的优先权和权益，该申请的全部内容通过引用被包含于此。
技术领域
本发明的一个或更多个实施例涉及形成光电极结构的方法。
背景技术
通常，染料敏化太阳能电池包括光电极、对电极和电解质。通过使光敏染料和具有宽带隙能的金属氧化物纳米颗粒吸附到透明导电基底来制备光电极。通过用铂涂覆透明基底来制备对电极。
在染料敏化太阳能电池中，光敏染料吸收入射到电池上的太阳光并且因该光而转换成激发态，从而将电子发送到金属氧化物的导带。传导的电子向光电极的透明导电基底移动，并流到外部电路中，以传输电能。能态降低了与传输的电能对应的量的电子向对电极移动。然后，数量与已经移动到金属氧化物的电子的数量相等的电子从电解质溶液被提供给光敏染料，因此，光敏染料回到初始态。在这点上，电解质因氧化还原反应而从对电极接收电子，并将电子传输到光敏染料。
光电极包括光吸收层和光散射层，光吸收层包含涂覆有染料的金属氧化物纳米颗粒，光散射层将未被光吸收层吸收的光发送回光吸收层。因为光散射层另外地散射未被吸收的光，所以可提高光电转换效率。然而，光散射层通常包含具有大约200nm至大约500nm的较大颗粒尺寸的金属氧化物颗粒，这些颗粒仅具有光散射能力，而不将产生的光电子传输到透明导电基底。
因此，需要开发光电子(当太阳光入射在电池上时由染料产生所述光电子)向电极的透明导电基底顺畅地移动以提高染料敏化太阳能电池的能量转换效率的系统。
发明内容
根据本发明的一个或更多个实施例，一种制造光电极结构的方法引起光散射并提供用于产生的光电子的传输通路，从而增大了光电流密度并增强了光散射层与光阳极基底的粘合强度。
根据本发明的一个或更多个实施例，一种制造光电极结构的方法包括：在光阳极基底上设置包括纳米线的光散射层；并将无机粘结剂溶液施加到光散射层，以将光散射层固定在光阳极基底上。
根据本发明的一个或更多个实施例，一种光电极结构包括：光阳极基底；以及光散射层，设置在光阳极基底上并包括纳米线，其中，光散射层通过无机粘结剂固定在光阳极基底上。
附图说明
当结合附图考虑时，这些和/或其他方面将被更好地理解，在附图中：
图1是根据本发明实施例制备的光电极结构的示意性剖视图；
图2和图3是根据示例1制造的染料敏化太阳能电池的光散射层的表面以不同的放大率拍摄的扫描电子显微(SEM)图像；
图4是在示例4中制造的光电极结构的TiO2纳米线的微观结构的SEM图像(a)和光电极结构的剖视微观结构的SEM图像(b)；
图5是在示例4中制造的光电极结构的TiO2纳米线和光吸收层的界面的微观结构的SEM图像(a)和该界面倾斜时的微观结构的SEM图像(b)；
图6是将根据示例1以及对比例1和对比例2制造的染料敏化太阳能电池的光电流和电压进行比较的图；以及
图7是将根据示例1以及对比例1和对比例2制造的染料敏化太阳能电池的入射光子-电流效率(IPCE)进行比较的图。
具体实施方式
在下面的整个描述和附图中，同样的标记表示同样的元件。此外，虽然参照特定的示例性实施例并参照附图描述了本发明，但是本发明不限于这里描述和说明的特定实施例。
根据本发明的实施例，制造光电极结构的方法包括下述步骤：在光阳极基底上设置包括纳米线的光散射层；并将无机粘结剂溶液施加到光散射层，以将光散射层固定在光阳极基底上。
根据本发明的实施例，光阳极基底可包括透光导电基底和设置在透光导电基底上的光吸收层，其中，光吸收层包括吸附有染料的纳米颗粒。
透光导电基底可以是例如涂覆有导电膜的透明基底。用于形成导电膜的材料的非限制性示例可以是氧化铟锡(ITO)、氟掺杂的氧化锡(FTO)、锑掺杂的氧化锡(ATO)、氧化铟锌(IZO)、铝掺杂的氧化锌(AZO)、镓掺杂的氧化锌(GZO)、SnO2、In2O3、ZnO和导电杂质掺杂的TiO2。例如，用于形成导电膜的材料可以是本领域中使用的各种透明导电氧化物中的任一种。可以通过沉积这些氧化物中的至少一种来形成导电膜。
透光导电基底的支撑导电膜的透明基底可以是透明的以允许外部光进入，并且可以是由石英或玻璃形成的透明无机基底或者塑料基底。如果柔性的染料敏化太阳能电池是期望的，则塑料基底可以是合适的。用于基底的塑料材料的非限制性示例包括聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)、聚碳酸酯(PC)、聚丙烯(PP)、聚酰亚胺(PI)、三乙酰基纤维素(TAC)和聚苯乙烯。
设置在透光导电基底上的光吸收层可以包括吸附有染料的纳米颗粒。纳米颗粒的平均颗粒尺寸可以是大约5nm至大约50nm。在一些实施例中，例如，纳米颗粒的平均颗粒尺寸可以是大约5nm至大约20nm。在其他实施例中，纳米颗粒的平均颗粒尺寸可以是大约10nm至大约50nm。如果纳米颗粒的平均颗粒尺寸在这些范围内，则纳米颗粒的比表面积足够大，能够使染料分子的吸附更好，获得强度更强的吸收光。
纳米颗粒可以是具有比染料的最低未占分子轨道(LUMO)低的导带能的半导体材料。纳米颗粒可以包括选自于钛(Ti)氧化物、锡(Sn)氧化物、铌(Nb)氧化物、锆(Zr)氧化物、钨(W)氧化物、钒(V)氧化物、锌(Zn)氧化物、铜(Cu)氧化物、铁(Fe)氧化物、铅(Pb)氧化物、铋(Bi)氧化物、镉(Cd)氧化物、钽(Ta)氧化物、锶(Sr)氧化物、铟(In)氧化物、铱(Ir)氧化物、镧(La)氧化物、钼(Mo)氧化物、镁(Mg)氧化物、铝(Al)氧化物、钇(Y)氧化物、钪(Sc)氧化物、钐(Sm)氧化物、镓(Ga)氧化物、锶钛(SrTi)氧化物、钾钽(KTa)氧化物、钡钛(BaTi)氧化物、铁钛(FeTi)氧化物、钇铁(YFe)氧化物、镉铁(CdFe)氧化物、铅铁(PbFe)氧化物、汞铌(HgNb)氧化物、ZnS、In2S3、CdS、ZrS2、HgS、MoS2、HfS2、Fe2S和PbS的至少一种半导体材料。例如，纳米颗粒可以包括二氧化钛(TiO2)、氧化锌(ZnO)、二氧化锡(SnO2)、氧化铌(Nb2O5)或者三氧化钨(WO3)。在一些实施例中，例如，纳米颗粒可以包括具有良好的光电子产生效率的二氧化钛(TiO2)。然而，纳米颗粒不限于上面所列出的，并且可以是本领域中使用的各种半导体材料中的任一种。
纳米颗粒可以是多孔的，以扩大吸附有染料的表面积，从而提高产生光电子的染料的电子产生效率。
被吸附到纳米颗粒的染料是直接参与光电子产生的材料。染料可以是吸收可见光谱中的光并具有高吸收系数的染料。染料的LUMO高于纳米颗粒的半导体材料的导带能。形成光电极结构的过程中使用的合适的染料的非限制性示例包括有机金属化合物、有机化合物和量子点无机化合物，例如InP或CdSe。有机金属化合物的非限制性示例包括含诸如铝(Al)、铂(Pt)、钯(Pd)、铕(Eu)、铅(Pb)、铱(Ir)或钌(Ru)的金属的化合物。例如，染料可以是基于钌的N3、N719或黑染料，但不限于此，染料可以是对太阳光敏感并在本领域中使用的各种染料中的任一种。如在这里使用的，N3表示RuL2(NCS)2(其中，L＝2，2′-联吡啶基-4，4′-二羧酸)，N719表示RuL2(NCS)2:2TBA(其中，L＝2，2′-联吡啶基-4，4′-二羧酸，TBA＝四正丁基铵)。
光吸收层的厚度可以等于或小于大约20μm。在一些实施例中，例如，光吸收层的厚度是大约1μm至大约20μm。在其他实施例中，光吸收层的厚度是大约1μm至大约15μm。光吸收层由于其结构而具有高的串联电阻(serialresistance)。因为串联电阻的增大导致转换效率的降低，所以将光吸收层的厚度控制在上述范围内维持了光吸收层的功能，同时将串联电阻保持在低水平，从而防止转换效率的降低。
可以使用本领域中已知的任何方法来制备光阳极基底。例如，可以通过旋涂、浸涂等将包括纳米颗粒(例如，二氧化钛纳米颗粒)、粘结剂和溶剂的糊状组合物施加到透光导电基底至期望的厚度然后热处理所得的结构来制备光阳极基底。此外，根据本发明的实施例，可以通过同时热处理被施加的用于形成光吸收层的纳米颗粒和沉积在其上的用于形成光散射层的纳米线，使得存在于与光吸收层的界面处的纳米线的至少一部分嵌入光吸收层中，来提高光散射层与光阳极基底之间的粘合力。在这点上，为了进一步增强光散射层的粘合力，在热处理沉积的纳米线之前，可以执行热压或使用诸如四氢呋喃(THF)的粘合材料的汽蒸处理。
根据本发明的其他实施例，光阳极基底可以是其上未设置光吸收层的透光导电基底。如果没有如上所述地在透光导电基底上设置单独的光吸收层，则染料可被吸附到光散射层。可选择地，在光散射层中还可以包括光吸收层中使用的纳米颗粒，且染料被吸附到纳米颗粒，从而为光散射层提供光吸收功能和光电子产生功能。
一旦制备出光阳极基底，就在光阳极基底上设置包括纳米线的光散射层。
光散射层中包括的纳米线可具有导电性和一维线性结构。为了获得光散射效果，可将纳米线的直径控制成大约100nm至大约600nm，例如，大约200nm至大约500nm。
纳米线可包括选自于钛(Ti)氧化物、锡(Sn)氧化物、铌(Nb)氧化物、锆(Zr)氧化物、钨(W)氧化物、钒(V)氧化物、锌(Zn)氧化物、铜(Cu)氧化物、铁(Fe)氧化物、铅(Pb)氧化物、铋(Bi)氧化物、镉(Cd)氧化物、钽(Ta)氧化物、锶(Sr)氧化物、铟(In)氧化物、铱(Ir)氧化物、镧(La)氧化物、钼(Mo)氧化物、镁(Mg)氧化物、铝(Al)氧化物、钇(Y)氧化物、钪(Sc)氧化物、钐(Sm)氧化物、镓(Ga)氧化物、锶钛(SrTi)氧化物、钾钽(KTa)氧化物、钡钛(BaTi)氧化物、铁钛(FeTi)氧化物、钇铁(YFe)氧化物、镉铁(CdFe)氧化物、铅铁(PbFe)氧化物、汞铌(HgNb)氧化物、ZnS、In2S3、CdS、ZrS2、HgS、MoS2、HfS2、Fe2S和PbS的至少一种半导体材料。例如，纳米线可以是二氧化钛(TiO2)纳米线、氧化锌(ZnO)纳米线或它们的混合物。然而，纳米线不限于这些材料，并且可以包括具有光散射效果和导电性并在本领域中使用的各种半导体材料中的任一种。可以使用相同的或不同的半导体材料形成纳米线和纳米颗粒。
可以以各种方式例如化学气相沉积(CVD)、激光烧蚀、热蒸发、电沉积或电纺丝等形成纳米线。根据一些实施例，可以通过电纺丝形成纳米线。由于电纺丝，因此光散射层可具有纳米线缠结的结构。
例如，设置光散射层的步骤可包括：在光阳极基底的表面上电纺丝包括纳米线前驱物的前驱物溶液，然后热处理前驱物溶液。
例如，可以通过将纳米线前驱物加入到溶剂中来制备前驱物溶液，并且如果有必要，则该溶液还可包括粘结剂、用于控制pH的酸或其他添加剂。
纳米线前驱物可包括例如从异丙氧基钛、乙氧基钛、氯化钛和甲氧基钛中选择的至少一种。如果如上所述使用钛化合物作为纳米线前驱物，则可以形成包括二氧化钛纳米线的光散射层。然而，纳米线前驱物不限于此，纳米线前驱物可以是通过热处理形成二氧化钛的各种前驱物中的任一种。
在前驱物溶液中，基于纳米线前驱物和溶剂的总重量，纳米线前驱物的量可以是大约5重量(wt.)％至大约30wt.％。在一些实施例中，例如，基于纳米线前驱物和溶剂的总重量，纳米线前驱物的量可以是大约10wt.％至大约20wt.％。如果纳米线前驱物的量在这些范围内，则纳米线前驱物可以均匀地分散在前驱物溶液中，因此可形成均匀的纳米线。
用于溶解纳米线前驱物的溶剂的非限制性示例包括萜品醇(例如α-萜品醇)、乙醇、蒸馏水、乙二醇等。例如，溶剂可以是本领域中使用的任何溶剂。
基于纳米线前驱物和溶剂的总重量，溶剂的量可以是大约70wt.％至大约95wt.％。在一些实施例中，例如，基于纳米线前驱物和溶剂的总重量，溶剂的量可以是大约80wt.％至大约90wt.％。如果溶剂的量在这些范围内，则纳米线前驱物可以均匀地分散在前驱物溶液中。
前驱物溶液还可包括用于将纳米线(通过电纺丝前驱物溶液而形成)以期望水平的粘合强度粘结到光阳极基底的粘结剂。粘结剂的非限制性示例包括聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、乙基纤维素和羟丙基纤维素。例如，粘结剂可以是在本领域中使用且在400℃或更高的温度下热分解的各种粘结剂中的任一种。
基于100重量份的纳米线前驱物，前驱物溶液中粘结剂的量可以是大约10重量份至大约40重量份。在一些实施例中，例如，基于100重量份的纳米线前驱物，前驱物溶液中粘结剂的量可以是大约20重量份至大约30重量份。如果粘结剂的量在这些范围内，则前驱物溶液可以保持适当的粘度，因此，可以容易地执行电纺丝，且形成的纳米线可具有适当的粘结力。
此外，前驱物溶液还可包括用于控制酸度(pH)的酸。例如，前驱物溶液可包括乙酸。此外，如果期望，则前驱物溶液还可包括其他添加剂。
一旦制备出前驱物溶液，就在光阳极基底的表面上电纺丝前驱物溶液，然后对前驱物溶液进行热处理，以形成光散射层。
根据本发明的实施例，可以电纺丝前驱物溶液以形成光散射层，使得光散射层覆盖设置在透光导电基底上的光吸收层的至少一部分，并使得光散射层的至少一部分接触透光导电基底。因为包括纳米线的光散射层接触透光导电基底，所以光散射层可引起光散射，并且还可提供用于将光吸收层产生的光电子经过光散射层的纳米线传输到透光导电基底的传输通路。通过这样做，光电子经过的界面的数量相对减少。因此，可以减少光电子由于其复合而导致的损失，并可增大光电流密度，因此增大了光电转换效率。
例如，可以在大约5kV至大约10kV的电压下，用前驱物溶液以大约10μl/分钟至大约20μl/分钟的速度执行电纺丝大约1分钟至大约30分钟(例如，大约1分钟至大约20分钟)。在这些电纺丝条件下，可以根据电纺丝时间控制光散射层的厚度。
此外，当电纺丝前驱物溶液时，例如，可以使用热板将光阳极基底的温度保持在大约100℃至大约350℃。如上所述，如果在光阳极基底的温度高于室温的同时在光阳极基底上执行电纺丝，则可以增大电纺丝的纳米线的粘合强度。
在电纺丝纳米线前驱物溶液之后，可以在大约400℃至大约600℃的温度下对所得结构执行热处理。例如，热处理温度可以是大约400℃至大约550℃，在一些实施例中，可以是例如大约400℃至大约500℃。如果热处理温度太高，则光阳极基底会弯曲。另一方面，如果热处理温度太低，则难以煅烧出二氧化钛。因此，如果热处理温度在上述范围内，则光散射层可具有较少的缺陷和高的光传导效率。
光散射层的厚度可以是大约0.1μm至大约10μm。在一些实施例中，例如，光散射层的厚度可以是大约0.5μm至大约3μm。如果光散射层的厚度在这些范围内，则光散射层可具有高的光传导效率和良好的光散射效果。
在设置光散射层之后，可以使染料吸附到光散射层。如果染料被吸附到光散射层的纳米线，则光散射层可吸收太阳光并产生光电子，从而执行(除了其原本的光散射功能之外)产生并传输光电子的功能。这里使用的染料可以与上述的用于光吸收层的染料相同。此外，选择性地，可以在通过用无机粘结剂溶液进行涂覆来将光散射层固定在光阳极基底上之后执行使染料吸附到光散射层的步骤。
在光阳极基底上设置光散射层之后，将无机粘结剂溶液设置在光散射层上，以将光散射层固定在光阳极基底上。
虽然光散射层的纳米线(在电纺丝之后通过对纳米线前驱物溶液进行热处理而获得)可具有特定水平的粘合强度，但是纳米线的粘合强度可能不会强得足以将光散射层完全固定在光阳极基底上。因此，通过用无机粘结剂溶液涂覆光散射层，可以提高粘合强度，且光散射层可以固定在光阳极基底上。
可以通过旋涂、浸涂、辊涂、丝网涂覆、喷涂和丝网印刷中的至少一种执行施加无机粘结剂溶液的步骤。
此外，该方法还可包括：在施加无机粘结剂溶液之后，对涂覆有无机粘结剂溶液的光散射层进行热处理。例如，可以在大约250℃至大约500℃的温度下对涂覆有无机粘结剂溶液的光散射层进行热处理。通过热处理，无机粘结剂溶液中包括的溶剂或粘结剂可以热分解，无机粘结剂溶液中包括的无机材料可以附着到纳米线的表面或者包覆在纳米线的表面上，从而用纳米线的增强的粘合力将光散射层固定在光阳极基底上。
可以根据需要重复地执行无机粘结剂溶液的涂覆和热处理。
根据一些实施例，无机粘结剂溶液可以是TiO2溶胶。TiO2溶胶可包括颗粒直径是大约5nm至大约50nm的TiO2纳米颗粒。例如，TiO2溶胶可以是如下这样的溶胶：通过使用磷酸酯类表面活性剂或长链醇的极性酸酯类添加剂作为用于分散TiO2纳米颗粒的分散剂而将TiO2纳米颗粒分散在粘结剂(例如乙基纤维素、羟丙基纤维素等)中。当使用TiO2溶胶时，在施加之后，通过热处理，TiO2纳米颗粒保留而附着到纳米线，并提高了纳米线的粘合强度。在这种情况下，附着到纳米线的表面的TiO2纳米颗粒提供光吸收功能或光散射功能。
根据一些实施例，无机粘结剂溶液可以是含NbCl5的溶液。例如，含NbCl5的溶液可包括大约10mM至大约100mM(例如，大约10mM至大约40mM)的NbCl5。含NbCl5的溶液可包括溶剂，例如乙醇、蒸馏水、乙二醇、萜品醇(例如α-萜品醇)等。根据需要，含NbCl5的溶液还可包括其他添加剂。当施加含NbCl5的溶液并执行热处理时，去除溶剂，且NbCl5转变成保留而包覆在纳米线的表面上的Nb2O5氧化物。如上所述，包覆在纳米线的表面上的Nb2O5氧化物可以增强纳米线的粘结力，并防止光散射层中可能出现的光电子的复合，从而提高光电流密度。
根据本发明的实施例，一种光电极结构包括：光阳极基底；以及光散射层，设置在光阳极基底上并包括纳米线，其中，光散射层通过无机粘结剂固定在光阳极基底上。
图1是根据本发明实施例制备的光电极结构1的示意性剖视图。参照图1，光电极结构1包括光阳极基底10和光散射层20，光阳极基底10可包括透光导电基底11和设置在透光导电基底11上并包括纳米颗粒的光吸收层12，所述纳米颗粒吸附有染料。
光散射层20可以通过电纺丝形成为纳米线缠结的结构。光散射层20可被设置成使得光散射层20覆盖光吸收层20的至少一部分，光散射层20的至少一部分接触透光导电基底11。通过这样做，光吸收层12中形成的电子可以容易地传输到透光导电基底11。
在光电极结构1中，光电子经过光吸收层12的纳米颗粒界面移动到透光导电基底11，并且还经过光散射层20的纳米线移动到透光导电基底11。由于用于传输光电子的另外的通路，因此可以相对减少光电子经过的界面的数量，可以减少光电子的复合导致的损失，并可增大光电流密度。
光散射层20可以通过无机粘结剂固定在光阳极基底10上。例如，可将无机粘结剂溶液施加在光散射层20上，然后进行热处理，从而将光散射层20固定在光阳极基底10上。根据本发明的实施例，无机粘结剂溶液可以是TiO2溶胶，TiO2溶胶可以包括TiO2纳米颗粒。当使用TiO2溶胶时，通过热处理，无机粘结剂溶液的TiO2纳米颗粒可保留而附着到纳米线，从而可增大纳米线的粘结力。在这种情况下，附着到纳米线表面的无机粘结剂的TiO2纳米颗粒可以同时用于光吸收和光散射。TiO2纳米颗粒的颗粒直径可以在大约5nm至大约50nm的范围内。
根据本发明的实施例，无机粘结剂溶液可以是含NbCl5的溶液。例如，含NbCl5的溶液可包括大约10mM至大约100mM(例如，大约10mM至大约40mM)浓度的NbCl5。通过施加含NbCl5的溶液，然后热处理含NbCl5的溶液，可以去除溶剂，且NbCl5转变成Nb2O5氧化物，从而保留而包覆在纳米线的表面上。如上所述，包覆在纳米线的表面上的Nb2O5氧化物可以增大纳米线的粘结力，还可防止光散射层20中可能出现的光电子的复合，从而增大光电流密度。
根据本发明的实施例，为了增大光散射层20与光阳极基底10之间的粘合力，存在于与光吸收层12的界面处的光散射层20的纳米线的至少一部分可嵌入光吸收层12中。
包括如上所述制备的光电极结构的染料敏化太阳能电池可具有提高的光电转换效率。
根据本发明实施例的染料敏化太阳能电池包括上述光电极结构、面对透光导电基底(在下文中将透光导电基底称作“第一电极”)的第二电极以及位于透光导电基底(即，第一电极)与第二电极之间的电解质。
光电极结构与上面描述的相同。第二电极可面对光电极结构的第一电极，电解质可设置在第二电极与光电极结构的第一电极之间。第二电极和电解质可具有传统的结构，并且可使用传统的制造工艺来制造。
例如，用于形成第二电极的材料可以是任何导电材料。然而，当由绝缘材料形成第二电极时，可以在第二电极的面对第一电极的一侧上形成导电层。例如，第二电极可包括透明基底和设置在透明基底上的透明电极，透明电极包括透明导电氧化物和用于活化氧化还原电对的催化剂。
第二电极中使用的透明基底可以支撑包括催化剂的透明电极，并且可以是由例如石英或玻璃形成的透明无机基底，或者可以是塑料基底。
透明电极可以包括透明导电氧化物，并且如上面关于第一电极(即，透光导电基底)所描述的，透明导电氧化物可以是本领域中使用的各种透明导电氧化物中的任一种。透明导电氧化物的非限制性示例包括氧化铟锡(ITO)、氟掺杂的氧化锡(FTO)、锑掺杂的氧化锡(ATO)、氧化铟锌(IZO)、铝掺杂的氧化锌(AZO)、镓掺杂的氧化锌(GZO)、SnO2、In2O3、ZnO和导电杂质掺杂的TiO2。可以通过沉积这些氧化物中的至少一种来形成透明电极。
催化剂可以活化氧化还原电对，并且可以包括铂、金、银、钌、钯、铱、铑(Rh)、锇(Os)、碳(C)、WO3、TiO2或诸如导电聚合物的导电材料。
电解质可以设置在第一电极与第二电极之间，由于氧化还原反应而从第二电极接收电子，并将电子传输到染料。
电解质可以包括氧化还原电对，例如I-/I3 -。I-离子的来源可以是LiI、NaI、碘化烷基铵或碘化咪唑鎓，可以通过将I2溶解在溶剂中来产生I3 -离子。用于电解质的介质可以是诸如乙腈的液体或诸如聚氧化乙烯的聚合物。液体介质的非限制性示例包括碳酸酯、腈化合物和醇。例如，液体介质可以是碳酸亚丙酯、乙腈或甲氧基乙腈。聚合物介质的非限制性示例包括聚丙烯腈(PAN)、丙烯酸酯-离子液体组合(acryl-ionic liquid combination)、吡啶和聚氧化乙烯(PEO)。此外，可以将凝胶剂加入到液体电解质，以制备凝胶型电解质。
仅为了说明性的目的而给出下面的示例，下面的示例不意图限制本发明的范围。
示例1
在由FTO(2.8T，T：玻璃厚度)形成的作为透光导电基底(第一电极)的导电薄膜上顺序地涂覆、干燥、涂覆、干燥二氧化钛纳米颗粒糊(PST 18NR，由JGC C&C公司制造)。在500℃的温度下热处理形成的二氧化钛膜大约30分钟，然后顺序地进行涂覆、干燥、涂覆、干燥和热处理，从而形成具有10μm的厚度的光吸收层。
单独地，将1.5g异丙氧基钛、0.604ml(0.634g)乙酸和3ml(2.367g)乙醇混合以制备混合物。将包括7.5ml(5.918g)乙醇和0.45g聚乙烯吡咯烷酮(PVP)的混合溶液加入到该混合物中，以制备二氧化钛纳米线前驱物溶液。在10kV的电压下以15μl/分钟的速率在光吸收层上电纺丝二氧化钛纳米线前驱物溶液达30分钟。使用的喷嘴具有1mm的内直径，喷嘴与光吸收层之间的距离是30cm。此外，在电纺丝过程中，使用热板将其上设置有光吸收层的第一电极保持在300℃的温度。在电纺丝之后，在500℃的温度下对所得的结构热处理30分钟，从而形成具有2μm的厚度的光散射层。
图2和图3是根据示例1制造的染料敏化太阳能电池的光散射层的表面的扫描电子显微(SEM)图像。参照图2和图3，二氧化钛纳米线在二氧化钛光吸收层上缠结，并且每个形成的纳米线的平均直径可以是大约100nm至大约140nm。
随后，将所得的结构保持在80℃的温度，然后将所得的结构浸在染料分散溶液中，并对其执行24h的染料吸附处理，其中，以0.3mM的浓度将作为染料的N719溶解在乙醇中来获得该染料分散溶液。然后，用乙醇洗涤吸附了染料的光吸收层，并在室温下干燥吸附了染料的光吸收层。
然后，在吸附了染料的光吸收层上以1000rpm的速率旋涂0.1M的NbCl5乙醇(作为溶剂)溶液达10秒，然后在大约300℃的温度下热处理大约30分钟，从而完成光电极结构的制造。
单独地，在氟掺杂的氧化锡透明导体上通过溅射来沉积Pt层以形成对电极，然后使用直径为0.6mm的钻头在其中形成微孔以用于电解质注入。
在光电极结构与对电极之间设置具有60μm的厚度的热塑性聚合物膜，并在90℃的温度下将其压制10秒，从而将这两个电极组合。经过形成在对电极中的微孔注入氧化还原电解质，然后使用盖玻璃和热塑性聚合物膜密封微孔，从而完成染料敏化太阳能电池的制造。通过将0.62M碘化1-丁基-3-甲基咪唑鎓、0.1M LiI、0.5M I2和0.5M 4-叔丁基吡啶溶解在乙腈中来制备氧化还原电解质。
示例2
除了当形成光散射层时在电纺丝的过程中将热板的温度保持在200℃之外，按照示例1来制造染料敏化太阳能电池。
示例3
除了当形成光散射层时在电纺丝的过程中将热板的温度保持在100℃之外，按照示例1来制造染料敏化太阳能电池。
将根据示例1至示例3制造的染料敏化太阳能电池相互比较，在示例1至示例3中，电纺丝纳米线前驱物溶液时热板的温度分别保持在300℃(示例1)、200℃(示例2)和100℃(示例3)。作为结果，确定出：热板的温度越高，形成的光散射层的内聚力越强。
示例4
除了在FTO玻璃上涂覆并干燥的TiO2纳米颗粒糊不被热处理并且在500℃的温度下同时煅烧TiO2纳米颗粒糊和随后电纺丝的TiO2纳米线大约30分钟之外，按照示例1来制造染料敏化太阳能电池。
图4是根据示例4制造的光电极结构的TiO2纳米线表面的微观结构的SEM图像(a)和光电极结构的剖视微观结构的SEM图像(b)。图4中示出的图像是以5000的放大率放大的图像，这种情况下的单位长度是5μm。
此外，图5是以50000的放大率观察的TiO2纳米线和光吸收层的界面的微观结构的SEM图像(a)和该界面倾斜时的微观结构的SEM图像(b)。参照图5，确定出：通过同时煅烧和烧结，TiO2纳米线嵌入纳米颗粒层(光吸收层)中。
对比例1
除了使用在透光导电基底(第一电极)上仅形成光吸收层而不形成光散射层的光电极结构之外，按照示例1来制造染料敏化太阳能电池。
对比例2
除了使用使染料吸附到光散射层且未用NbCl5 0.1M溶液处理吸附了染料的光散射层的光电极结构之外，按照示例1来制造染料敏化太阳能电池。
评价例1：光电转换效率
测量根据示例1以及对比例1和对比例2制造的每种染料敏化太阳能电池的光电流电压，结果示出在图6中。此外，由测量的光电流电压曲线计算开路电压、光电流密度和填充因子，并评价太阳能电池的效率，结果示出在下面的表1中。
在该实验中，使用氙灯作为光源，使用标准太阳能电池(Frunhofer InstituteSolare Engeriessysysteme(弗劳恩霍夫研究所太阳能研究中心)，认证号C-ISE369，材料类型：单晶Si+KG滤光器)调整氙灯的太阳条件，使用的功率密度是100mW/cm2。
关于下面的表1中示出的开路电压、光电流密度、能量转换效率和填充因子的测量条件如下：
(1)开路电压(Voc)和光电流密度(mA/cm2)：通过使用KeithleySMU2400测量开路电压和光电流密度。
(2)能量转换效率(％)和填充因子(％)：使用1.5AM 100mW/cm2太阳模拟器(Xe灯[300W，Oriel]、AM1.5滤光器和Keithley SMU2400)测量能量转换效率，并使用能量转换效率和下面的等式计算填充因子：
等式
填充因子 ( % ) = ( J × V ) max J sc × V oc × 100
在上面的等式中，J是能量转换效率曲线的Y轴值，V是能量转换效率曲线的X轴值，且Jsc和Voc分别是相应轴的截距值。
此外，对这些值测量两次，以将测量误差考虑在内，结果示出在下面的表1中。
表1
Figure BDA00001703576000141
参照图6，可以确定的是，示例1的染料敏化太阳能电池的光电流密度比对比例1和对比例2的染料敏化太阳能电池的光电流密度高。太阳光损失的减少可导致光电流密度的增大。在表1中也可以确定该结果。如表1中所示，示例1的染料敏化太阳能电池的能量转换效率比对比例1和对比例2的染料敏化太阳能电池的能量转换效率高。
评价例2：散射效果评价
测量根据示例1以及对比例1和对比例2制造的染料敏化太阳能电池的入射光子-电流效率(IPCE)，即相对于染料吸收波长的吸收强度，结果示出在下面的图7中。
参照图7，示例1的染料敏化太阳能电池的散射效果高于对比例1的染料敏化太阳能电池的散射效果，示例1的染料敏化太阳能电池的散射效果与对比例2的染料敏化太阳能电池(未涂有NbCl5无机粘结剂溶液)的散射效果相似。
如上所述，根据本发明一个或更多个实施例的用于形成光电极结构的方法包括在光阳极基底上形成包括纳米线的光散射层，以引起光散射并提供用于产生的光电子的传输通路，从而增大了染料敏化太阳能电池的光电流密度和光电转换效率。此外，将无机粘结剂溶液施加到光散射层以增强光散射层与光阳极基底的粘合力，从而提高了光电极结构的耐久性。
虽然已经参照特定的示例性实施例说明并描述了本发明，但是本领域普通技术人员应当理解，在不脱离由所附权利要求书限定的本发明的精神和范围的情况下，可以做出各种修改和变换。

Claims (33)

1.一种制造光电极结构的方法，所述方法包括下述步骤：
在光阳极基底上设置包括纳米线的光散射层；
并将无机粘结剂溶液施加到所述光散射层，以将所述光散射层固定在所述光阳极基底上。
2.根据权利要求1所述的方法，其中，所述光阳极基底包括：
透光导电基底；以及
位于所述透光导电基底上的光吸收层，所述光吸收层包括吸附有染料的纳米颗粒。
3.根据权利要求2所述的方法，其中，所述纳米颗粒包括从由钛氧化物、锡氧化物、铌氧化物、锆氧化物、钨氧化物、钒氧化物、锌氧化物、铜氧化物、铁氧化物、铅氧化物、铋氧化物、镉氧化物、钽氧化物、锶氧化物、铟氧化物、铱氧化物、镧氧化物、钼氧化物、镁氧化物、铝氧化物、钇氧化物、钪氧化物、钐氧化物、镓氧化物、锶钛氧化物、钾钽氧化物、钡钛氧化物、铁钛氧化物、钇铁氧化物、镉铁氧化物、铅铁氧化物、汞铌氧化物、ZnS、In2S3、CdS、ZrS2、HgS、MoS2、HfS2、Fe2S、PbS和它们的组合组成的组中选择的材料。
4.根据权利要求2所述的方法，其中，所述纳米颗粒具有5nm至50nm的直径。
5.根据权利要求2所述的方法，其中，所述光散射层覆盖所述光吸收层的至少一部分，所述光散射层的至少一部分接触所述透光导电基底。
6.根据权利要求1所述的方法，其中，所述纳米线包括从由钛氧化物、锡氧化物、铌氧化物、锆氧化物、钨氧化物、钒氧化物、锌氧化物、铜氧化物、铁氧化物、铅氧化物、铋氧化物、镉氧化物、钽氧化物、锶氧化物、铟氧化物、铱氧化物、镧氧化物、钼氧化物、镁氧化物、铝氧化物、钇氧化物、钪氧化物、钐氧化物、镓氧化物、锶钛氧化物、钾钽氧化物、钡钛氧化物、铁钛氧化物、钇铁氧化物、镉铁氧化物、铅铁氧化物、汞铌氧化物、ZnS、In2S3、CdS、ZrS2、HgS、MoS2、HfS2、Fe2S、PbS和它们的组合组成的组中选择的材料。
7.根据权利要求1所述的方法，其中，所述纳米线包括二氧化钛。
8.根据权利要求1所述的方法，其中，所述纳米线具有100nm至600nm的直径。
9.根据权利要求1所述的方法，其中，所述光散射层具有所述纳米线缠结的结构。
10.根据权利要求1所述的方法，其中，设置所述光散射层的步骤包括在所述光阳极基底的表面上电纺丝前驱物溶液并热处理所述前驱物溶液，所述前驱物溶液包括纳米线前驱物。
11.根据权利要求10所述的方法，其中，所述纳米线前驱物包括从由异丙氧基钛、乙氧基钛、氯化钛、甲氧基钛和它们的组合组成的组中选择的材料。
12.根据权利要求10所述的方法，其中，以5kV至10kV的电压、10μl/分钟至20μl/分钟的速度执行所述电纺丝1分钟至30分钟。
13.根据权利要求10所述的方法，其中，在电纺丝所述前驱物溶液的过程中，将所述光阳极基底的温度保持在100℃至350℃。
14.根据权利要求10所述的方法，其中，在400℃至600℃的温度下执行所述热处理。
15.根据权利要求1所述的方法，其中，所述光散射层的厚度是0.5μm至3μm。
16.根据权利要求1所述的方法，所述方法还包括：在设置所述光散射层或固定所述光散射层之后，将染料固定到所述光散射层。
17.根据权利要求1所述的方法，其中，所述无机粘结剂溶液包括TiO2溶胶。
18.根据权利要求17所述的方法，其中，所述TiO2溶胶包括直径为5nm至50nm的TiO2纳米颗粒。
19.根据权利要求1所述的方法，其中，所述无机粘结剂溶液包括含NbCl5的溶液。
20.根据权利要求19所述的方法，其中，所述含NbCl5的溶液包括10mM至100mM的NbCl5。
21.根据权利要求1所述的方法，其中，施加所述无机粘结剂溶液的步骤包括从由旋涂、浸涂、辊涂、丝网涂覆、喷涂、丝网印刷和它们的组合组成的组中选择的方法。
22.根据权利要求1所述的方法，所述方法还包括下述步骤：在施加所述无机粘结剂溶液之后，热处理涂覆有所述无机粘结剂溶液的所述光散射层。
23.根据权利要求22所述的方法，其中，在250℃至500℃的温度下执行热处理涂覆有所述无机粘结剂溶液的所述光散射层的步骤。
24.一种光电极结构，所述光电极结构包括：
光阳极基底；以及
光散射层，设置在所述光阳极基底上并包括纳米线，
其中，所述光散射层通过无机粘结剂固定在所述光阳极基底上。
25.根据权利要求24所述的光电极结构，其中，所述纳米线包括从由钛氧化物、锡氧化物、铌氧化物、锆氧化物、钨氧化物、钒氧化物、锌氧化物、铜氧化物、铁氧化物、铅氧化物、铋氧化物、镉氧化物、钽氧化物、锶氧化物、铟氧化物、铱氧化物、镧氧化物、钼氧化物、镁氧化物、铝氧化物、钇氧化物、钪氧化物、钐氧化物、镓氧化物、锶钛氧化物、钾钽氧化物、钡钛氧化物、铁钛氧化物、钇铁氧化物、镉铁氧化物、铅铁氧化物、汞铌氧化物、ZnS、In2S3、CdS、ZrS2、HgS、MoS2、HfS2、Fe2S、PbS和它们的组合组成的组中选择的材料。
26.根据权利要求24所述的光电极结构，其中，所述无机粘结剂包括TiO2纳米颗粒。
27.根据权利要求24所述的光电极结构，其中，所述无机粘结剂包括Nb2O5。
28.根据权利要求24所述的光电极结构，其中，所述光阳极基底包括：
透光导电基底；以及
光吸收层，设置在所述透光导电基底上并包括吸附有染料的纳米颗粒。
29.根据权利要求28所述的光电极结构，其中，所述光散射层被设置成使得所述光散射层覆盖所述光吸收层的至少一部分，所述光散射层的至少一部分接触所述透光导电基底。
30.根据权利要求28所述的光电极结构，其中，存在于与所述光吸收层的界面处的所述纳米线的至少一部分嵌入所述光吸收层中。
31.根据权利要求24所述的光电极结构，其中，所述光散射层具有纳米线缠结的结构。
32.根据权利要求24所述的光电极结构，其中，所述光散射层还包括吸附到所述纳米线的染料。
33.一种染料敏化太阳能电池，所述染料敏化太阳能电池包括：
第一电极，包括根据权利要求24所述的光电极结构；
第二电极，面对所述第一电极；以及
电解质，设置在所述第一电极与所述第二电极之间。
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