CN102676120A - 一种改进的环保制冷剂及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种改进的环保制冷剂，由trans-1,3,3,3-四氟丙烯、1,1-二氟乙烷和1,1,2,2-四氟乙烷组成，各组分质量百分比为：trans-1,3,3,3-四氟丙烯10~60%、1,1-二氟乙烷30~70%和1,1,2,2-四氟乙烷5~40%。本发明制备的改进的环保制冷剂饱和液体比体积较大，可以大大减少制冷系统中制冷剂的充灌量；环境性能好，ODP为0，GWP相对于HFC-134a大大降低；制冷系数相对较高，在节约能源的同时可以降低系统的间接GWP；蒸汽压和单位容积制冷量和HFC-134a相似，有利于直接替代现有制冷剂。
Description
技术领域
本发明涉及制冷剂，尤其涉及一种改进的环保制冷剂及其制备方法。
背景技术
由于《蒙特利尔议定书》和《京都议定书》的签订，各国对制冷剂CFC-12（二氟二氯甲烷）替代物的要求越来越高，除了要求新的制冷剂对臭氧层没有损害这一基本要求外，还要求新的制冷剂具有尽可能低的GWP（全球变暖潜能值）。
目前市场上制冷剂CFC-12的替代品主要是HFC-134a（1,1,1,2-四氟乙烷）。虽然HFC-134a具有良好的热力性能，ODP（臭氧消耗潜能值）为0，不可燃，但是由于其GWP为1370，较大，不符合当前全球节能减排的要求，所以迫切需要研发环境性能更加出众，同时热力性能不比HFC-134a差的新型制冷剂。
HFC-1234ze(E)（trans-1,3,3,3-四氟丙烯）具有良好的热力性能，ODP为0，GWP仅为6，环境性能优异，虽然具有一定的可燃性，但可燃性不强。在相同的汽车空调工况下，HFC-1234ze(E)的制冷系数和HFC-134a类似，而且其排气温度比较低，但是其单位体积制冷量也偏低。
HFC-152a（1,1-二氟乙烷）具有良好的热力性能，ODP为0，GWP仅为133，环境性能优异，但是具有一定的可燃性。在相同的汽车空调工况下，HFC-152a的制冷系数优于HFC-134a，能降低能源消耗；同时，HFC-152a具有较大的饱和液体比体积，能减少系统的制冷剂充灌量。
HFC-134（1,1,2,2-四氟乙烷）是HFC-134a的同分异构体，热力性质和HFC-134a相似，ODP为0，GWP为1110，低于HFC-134a，不可燃。
虽然HFC-1234ze(E)，HFC-152a和HFC-134三种制冷剂单独使用时均具有各自的不足，但是如果将HFC-1234ze(E)，HFC-152a和HFC-134混合使用，形成一种新型的改进的环保制冷剂，可以结合三者各自的优势，最大程度减小不利因素。
现有技术中，中国专利文件CN 1285699C（200410084844.5）公开了一种以氟乙烷（HFC-161）、1,1-二氟乙烷（HFC-152a）和1,1,1,2-四氟乙烷（HFC-134a）组成的三元组合物；中国专利文件CN 1814688A（200610049650.0）公开了一种以氟乙烷（HFC-161）和1,1-二氟乙烷（HFC-152a）组成的二元组合物；中国专利文件CN 100457850C（200610052120.1）公开了一种以氟乙烷（HFC-161）、1,1-二氟乙烷（HFC-152a）和碳氢化合物（碳氢化合物取自异丁烷（HC-600a）、正丁烷（HC-600）和丙烷（HC-290）中的一种或一种以上）组成的混合物；中国专利文件CN 101765648A（200880100202.6）公开了一种以1,2,3,3,3-五氟丙烯（HFC-1225ye）和其他化合物组成的混合物；中国专利文件CN101851490A(201010198685.7)公开了一种以2,3,3,3-四氟丙烯（HFC-1234yf）、trans-1,3,3,3-四氟乙烷（HFC-1234ze(E)）和1,1-二氟乙烷（HFC-152a）组成的混合物；中国专利CN 101864276A（201010196200.0）公开了一种以trans-1,3,3,3-四氟乙烷（HFC-1234ze(E)）、1,1-二氟乙烷（HFC-152a）和二氟甲烷（HFC-32）组成的混合物；中国专利文件CN101864277A（201010196224.6）公开了一种以2,3,3,3-四氟丙烯（HFC-1234yf）、1,1-二氟乙烷（HFC-152a）和二甲醚（DME）组成的混合物；中国专利文件CN 102066518A（200980122002.5）公开了一种以2,3,3,3-四氟丙烯（HFC-1234yf）、1,1,1,2-四氟乙烷（HFC-134a）和1,1-二氟乙烷（HFC-152a）组成的混合物。
上述专利中公开的制冷剂组合物存在或GWP值偏高、或不可直接充灌应用于HFC-134a系统、或可燃性较大等缺点，因此，需要开发具有更好制冷性能，与现有系统更好兼容以及具有更好环保性能的新制冷剂。
发明内容
本发明提供了一种低GWP（全球变暖潜能值）的改进的环保制冷剂，该制冷剂不仅不破坏大气臭氧层，而且产生的温室效应更小，同时具有和HFC-134a相当甚至更加优异的热工参数和热工性能。
一种改进的环保制冷剂，由trans-1,3,3,3-四氟丙烯、1,1-二氟乙烷和1,1,2,2-四氟乙烷组成，各组分质量百分比为：trans-1,3,3,3-四氟丙烯10~60%、1,1-二氟乙烷30~70%和1,1,2,2-四氟乙烷5~40%。
所述的trans-1,3,3,3-四氟丙烯，即HFC-1234ze(E)，分子式为CHF=CHCF3，相对分子量为114.04，标准沸点为-19.0℃，临界温度为109.4℃，临界压力为3.64MPa。
HFC-1234ze(E)的ODP为0，GWP仅为6，环境性能优异，虽然具有一定的可燃性，但可燃性不强。
HFC-1234ze(E)的排气温度比较低，可以避免在恶劣的工况下，过高的排气温度破坏压缩机电机的线圈，同时避免过高的温度使得压缩机润滑条件恶化，润滑油分解。
HFC-1234ze(E)的制冷系数和HFC-134a类似，在相同的汽车空调工况下，单位体积制冷量偏低，因此，添加量过大，会影响所制得的制冷剂的制冷性能。
所述的1,1-二氟乙烷，即HFC-152a，分子式为CH3CHF2，相对分子量为66.05，标准沸点为-24.0℃，临界温度为113.3℃，临界压力为4.52MPa。
HFC-152a具有良好的热力性能，在相同的汽车空调工况下，HFC-152a的制冷系数优于HFC-134a，可降低能源消耗。
HFC-152a的ODP为0，GWP仅为133，具有优异的环境友好性，而且HFC-152a的饱和液体比体积较大，能够减少系统的制冷剂充灌量，从而达到间接降低制冷剂GWP的目的。
由于HFC-152a具有一定的可燃性，作为制冷剂的组分，要考虑其安全性，因此HFC-152a的用量不能过多，可以保证在使用安全的前提下，最大程度发挥HFC-152a制冷系数高、饱和液体比体积大以及环境友好等优点。
所述的1,1,2,2-四氟乙烷，即HFC-134，分子式为CHF2CHF2，相对分子量为102.03，标准沸点为-17.6℃，临界温度为119.0℃，临界压力为4.64MPa。
HFC-134是HFC-134a的同分异构体，热力性质和现有制冷剂CFC-12的替代物HFC-134a相似，具有优良的热工参数和热工性能，ODP为0，GWP为1110，低于HFC-134a，不可燃，可以降低制冷剂的可燃性，提高其安全性能。
作为优选，制冷剂各组分质量百分比为：trans-1,3,3,3-四氟丙烯20~50%、1,1-二氟乙烷40~60%和1,1,2,2-四氟乙烷10~30%。
在此比例范围内，制冷剂各组分之间具有协同作用，尤其是在安全性、环保性和经济性方面，制冷剂的各项性能指标都有所提高。
作为优选，制冷剂各组分质量百分比为trans-1,3,3,3-四氟丙烯18~22%、1,1-二氟乙烷58~62%和1,1,2,2-四氟乙烷18~22%。当制冷剂各组分质量百分比为trans-1,3,3,3-四氟丙烯20%、1,1-二氟乙烷60%和1,1,2,2-四氟乙烷20%时，制冷剂制冷系数，单位容积制冷量以及饱和液体比体积最大，制冷性能最好，并且可以大大减少制冷系统中制冷剂的充灌量，进而降低GWP；制冷剂滑移温度最小，相变温度不会随相变过程发生较大改变，对制冷设备影响最小。
作为优选，制冷剂各组分质量百分比为trans-1,3,3,3-四氟丙烯28~32%、1,1-二氟乙烷38~42%和1,1,2,2-四氟乙烷28~32%。当制冷剂各组分质量百分比为trans-1,3,3,3-四氟丙烯30%、1,1-二氟乙烷40%和1,1,2,2-四氟乙烷30%时，可燃体积下限最高，使用时最安全。
作为优选，制冷剂各组分质量百分比为trans-1,3,3,3-四氟丙烯28~32%、1,1-二氟乙烷48~52%和1,1,2,2-四氟乙烷18~22%。当制冷剂各组分质量百分比为trans-1,3,3,3-四氟丙烯30%、1,1-二氟乙烷50%和1,1,2,2-四氟乙烷20%时，制冷剂滑移温度较小，相变温度不会随相变过程发生较大改变，对制冷设备影响较小。
作为优选，制冷剂各组分质量百分比为trans-1,3,3,3-四氟丙烯38~42%、1,1-二氟乙烷48~52%和1,1,2,2-四氟乙烷8~12%。当制冷剂各组分质量百分比为trans-1,3,3,3-四氟丙烯30%、1,1-二氟乙烷40%和1,1,2,2-四氟乙烷30%时，制冷剂GWP值较小，对环境影响较小，饱和液体比体积较小，可以降低系统的充灌量。
作为优选，制冷剂各组分质量百分比为trans-1,3,3,3-四氟丙烯48~52%、1,1-二氟乙烷38~42%和1,1,2,2-四氟乙烷8~12%。当制冷剂各组分质量百分比为trans-1,3,3,3-四氟丙烯50%、1,1-二氟乙烷40%和1,1,2,2-四氟乙烷10%，排气温度最低，GWP值仅为167，对环境影响最小。
本发明还提供了一种制备本发明所述的改进的环保制冷剂的方法，即将所述组分按其质量百分比在液相状态下进行物理混合，得到所述的改进的环保制冷剂。
本发明的改进的环保制冷剂与现有技术相比，具有以下优点：
（1）饱和液体比体积较大，可以大大减少制冷系统中制冷剂的充灌量；
（2）环境性能好，ODP为0，GWP相对于HFC-134a大大降低；
（3）制冷系数相对较高，在节约能源的同时可以降低系统的间接GWP；
（4）蒸汽压和单位容积制冷量和HFC-134a相似，有利于直接替代现有制冷剂。
附图说明
附图1是本发明实施例1、实施例6与HFC-134a蒸汽压的比较。
具体实施方式
实施例1
将HFC-1234ze(E)、HFC-152a和HFC-134在液相下按20∶60∶20的质量百分比进行物理混合，得到改进的环保制冷剂。
实施例2
将HFC-1234ze(E)、HFC-152a和HFC-134在液相下按30∶40∶30的质量百分比进行物理混合，得到改进的环保制冷剂。
实施例3
将HFC-1234ze(E)、HFC-152a和HFC-134在液相下按30∶50∶20的质量百分比进行物理混合，得到改进的环保制冷剂。
实施例4
将HFC-1234ze(E)、HFC-152a和HFC-134在液相下按40∶40∶20的质量百分比进行物理混合，得到改进的环保制冷剂。
实施例5
将HFC-1234ze(E)、HFC-152a和HFC-134在液相下按40∶50∶10的质量百分比进行物理混合，得到改进的环保制冷剂。
实施例6
将HFC-1234ze(E)、HFC-152a和HFC-134在液相下按50∶40∶10的质量百分比进行物理混合，得到改进的环保制冷剂。
现将实施例1~6中所制得的制冷剂的性能与HFC-134a的性能进行比较，说明本发明的特点与效果。
A．近共沸混合制冷剂
表1混合制冷剂在压力为101.325kPa时的温度滑移比较
| 工质 | 泡点温度/℃ | 露点温度/℃ | 温度滑移/℃ |
| 实施例1 | -24.04 | -24.03 | 0.01 |
| 实施例2 | -23.80 | -23.76 | 0.04 |
| 实施例3 | -23.96 | -23.94 | 0.02 |
| 实施例4 | -23.79 | -23.73 | 0.06 |
| 实施例5 | -23.92 | -23.87 | 0.05 |
| 实施例6 | -23.68 | -23.55 | 0.13 |
表1中可能看出，本发明实施例中1~6所制备的制冷剂温度滑移都在1℃以下，温度滑移很小，为近共沸制冷剂，相变温度不会随相变过程发生较大改变，对制冷设备影响最小，其中实施例1，即HFC-1234ze(E)、HFC-152a和HFC-134质量百分比为20∶60∶20时，所得到的制冷剂的温度滑移最小。
B．环境性能
表2比较了实施例1~6中所制得的制冷剂与HFC-134a的环境性能。其中ODP值以CFC-11作为基准值1.0，GWP值以CO2作为基准值1.0（100年）。
表2制冷剂环境性能比较
从表2可以看出，实施例1~6所制备的制冷剂的ODP为0，对大气臭氧层没有破坏作用。不仅如此，实施例1~6所制备的制冷剂的GWP都小于HFC-134a，随着制冷剂中高GWP的HFC-134的减少，制冷剂的GWP也减少，尤其是实施例5和6，由于其所含的HFC-134相对较少，GWP很低，符合当前保护臭氧层、减小温室效应的环保要求。
C．可燃性能
表3比较了实施例1~6中所制得的制冷剂与HFC-134a的可燃性能。
表3制冷剂可燃性能比较
| 工质 | 可燃体积下限% |
| 实施例1 | 5.9 |
| 实施例2 | 7.0 |
| 实施例3 | 6.2 |
| 实施例4 | 6.6 |
| 实施例5 | 5.9 |
| 实施例6 | 6.2 |
| HFC-1234ze(E) | 7.6 |
| HFC-152a | 4.8 |
| HFC-134 | / |
| HFC-134a | / |
从表3中可以看出，虽然实施例1~6中所制得的制冷剂均具有一定的可燃性，但是所有实施例中所制得的制冷剂的可燃体积下限均较高，可燃性能较弱，在一定条件下，均能很好的应用到制冷系统中。
其中，实施例2可燃体积下限最高，使用时最安全。
D．热工参数及热力性能
表4比较了汽车空调工况下（蒸发温度0℃，冷凝温度63℃，过热度10℃过冷度6℃），上述实施例1~6中所制得的制冷剂与HFC-1234ze(E)、HFC-152a、HFC-134和HFC-134a的热工参数（即蒸发压力Pe，冷凝压力Pc，压比Pc/Pe，排气温度tdis）及相对热力性能（相对热力性能是指制冷剂热力性能与HFC-134a热力性能的比值，即：相对制冷系数COP、相对饱和液体比体积VL、相对单位容积制冷量qv）。
表4汽车空调工况下热工参数及相对热力性能比较
从表4中可以看出，在汽车空调工况下，实施例1~6中所制得的制冷剂饱和液体比体积均大于HFC-134a，制冷系数均高于HFC-134a，可以大大减少系统的充灌量，相当于降低了新型制冷剂的GWP，同时也降低了制冷剂泄漏后制冷剂爆炸的可能性；所有实施例制得的制冷剂单位容积制冷量均和HFC-134a相近，可以直接替换HFC-134a，而不用重新设计压缩机；实施例1~6中所制得的制冷剂的排气压力均低于HFC-134a，对设备的承压要求低，减少了泄漏的可能性，可节约制造成本。由附图1可以看出实施例1、实施例6与HFC-134a蒸汽压大致相同，有利于直接替换。
Claims (8)
1.一种改进的环保制冷剂，其特征在于，由trans-1,3,3,3-四氟丙烯、1,1-二氟乙烷和1,1,2,2-四氟乙烷组成，各组分质量百分比为：trans-1,3,3,3-四氟丙烯10~60%、1,1-二氟乙烷30~70%和1,1,2,2-四氟乙烷5~40%。
2.如权利要求1所述的改进的环保制冷剂，其特征在于，各组分质量百分比为：trans-1,3,3,3-四氟丙烯20~50%、1,1-二氟乙烷40~60%和1,1,2,2-四氟乙烷10~30%。
3.如权利要求1所述的改进的环保制冷剂，其特征在于，各组分质量百分比为：trans-1,3,3,3-四氟丙烯18~22%、1,1-二氟乙烷58~62%和1,1,2,2-四氟乙烷18~22%。
4.如权利要求1所述的改进的环保制冷剂，其特征在于，各组分质量百分比为：trans-1,3,3,3-四氟丙烯28~32%、1,1-二氟乙烷38~42%和1,1,2,2-四氟乙烷28~32%。
5.如权利要求1所述的改进的环保制冷剂，其特征在于，各组分质量百分比为：trans-1,3,3,3-四氟丙烯28~32%、1,1-二氟乙烷48~52%和1,1,2,2-四氟乙烷18~22%。
6.如权利要求1所述的改进的环保制冷剂，其特征在于，各组分质量百分比为：trans-1,3,3,3-四氟丙烯38~42%、1,1-二氟乙烷48~52%和1,1,2,2-四氟乙烷8~12%。
7.如权利要求1所述的改进的环保制冷剂，其特征在于，各组分质量百分比为：trans-1,3,3,3-四氟丙烯48~52%、1,1-二氟乙烷38~42%和1,1,2,2-四氟乙烷8~12%。
8.一种制备权利要求1~7所述的改进的环保制冷剂的方法，其特征在于，将所述组分按其质量百分比在液相状态下进行物理混合，得到所述的改进的环保制冷剂。
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