CN102668707A - 有机电致发光元件 - Google Patents

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Abstract

公开了一种高效率、长寿命白光有机电致发光元件。该有机电致发光元件具有红色磷光发光层(12)；绿色磷光发光层(11)；蓝色荧光发光层(22)以及绿色荧光发光层(21)。磷光单元(1)由红色磷光发光层(12)和绿色磷光发光层(11)构成。荧光单元(2)由蓝色荧光发光层(22)和绿色荧光发光层(21)构成。磷光单元(1)和荧光单元(2)通过中间层(3)连接。优选地，磷光单元(1)设置为比荧光单元(2)更靠近阴极(4a)侧。优选地，发光颜色是W色、WW色以及L色中的任何颜色。

Description

有机电致发光元件
技术领域
本发明涉及一种有机电致发光元件，并且更具体地涉及一种适用于白色发光的有机电致发光元件。
背景技术
已知有机电致发光元件是通过在一个电极与另一个电极之间以单层或多层的形式堆叠有机材料层来形成的。在这种有机电致发光元件中，其中一个电极是阳极而另一个电极是阴极，并且跨两个电极施加的电压引起从阴极侧注入并传输到有机材料层中的电子与从阳极侧注入并传输的空穴的复合。这种复合的结果是获得了发光。有机电致发光元件是提供表面发光的薄发光器件，并且作为各种应用的光源和自发光薄显示器件的显示单元中的组成部分，有机电致发光元件在近些年受到了关注。
已经尝试了在有机电致发光元件中实现理想的发光颜色，具体地，已经提出了用于通过发光颜色的组合来实现白光有机电致发光元件的技术。
日本专利申请公开2007-173827公开了一种白光有机电致发光元件，其包括红色发光磷光材料、绿色发光磷光材料以及蓝色发光荧光材料。然而，这种有机电致发光元件由蓝色发光磷光材料层支配，并且作为整体的该元件的发光产生色度的变化。这种蓝色荧光材料层容易显示出色度的变化；由于有机电致发光元件的寿命依色度的变化量而定，所以有机电致发光元件的寿命缩短，这因而有问题。此外，白色发光包含各种具体的色调，即D、N、W、WW以及L，难以实现白光中的这些各种色调的光的发出而不引起色度的在JIS标准的范围内的变化。
发明内容
鉴于以上内容，本发明的一个目的是提供一种有机电致发光元件，特别是一种具有高发光效率、长寿命以及良好发光平衡的高效、长寿命的白光有机电致发光元件。
本发明的有机电致发光元件具有红色磷光发光层12；绿色磷光发光层11；蓝色荧光发光层22；以及绿色荧光发光层21。具体地，本发明通过由磷光和荧光产生的绿色发光来提供良好的发光平衡，使得能够提高从电能到光的转换效率，并且抑制亮度和色度的变化，即使是在延长的发光后亦如此。因此，可以获得具有高发光效率和长寿命的有机电致发光元件。
优选地，具有以上构造的有机电致发光元件具有磷光单元1和荧光单元2，磷光单元1具有红色磷光发光层12和绿色磷光发光层11，荧光单元2具有蓝色荧光发光层22和绿色荧光发光层21，其中磷光单元1与荧光单元2通过中间层3连接。这种构造使得能够将元件构造为两级多单元，从而可以获得具有更高效率和更长寿命的有机电致发光元件。
优选地，具有以上构造的有机电致发光元件具有：具有红色磷光发光层12和绿色磷光发光层11的磷光单元1；具有蓝色荧光发光层22和绿色荧光发光层21的荧光单元2；阳极4b以及阴极4a，其中磷光单元1设置为比荧光单元2更靠近阴极4a侧。在这种构造中，电子可以注入到磷光单元，空穴可以注入到荧光单元。因此可以进一步提高发光效率。
优选地，具有以上构造的有机电致发光元件具有：具有红色磷光发光层12和绿色磷光发光层11的磷光单元1，以及具有蓝色荧光发光层22和绿色荧光发光层21的荧光单元2；其中在磷光单元1中，红色发光波长(λRT)的最大强度[I(λRT)]与绿色发光波长(λGT)的最大强度[I(λGT)]的比率[I(λGT)/I(λRT)]满足I(λGT)/I(λRT)＜0.65；以及在荧光单元2中，蓝色发光波长(λBS)的最大强度[I(λBS)]与绿色发光波长(λGS)的最大强度[I(λGS)]的比率[I(λGS)/I(λBS)]满足I(λGS)/I(λBS)＞0.3。这种构造使得能够提高各个单元中的发光平衡，并且使得能够在色度变化小的情况下获得优异的发光平衡的有机电致发光元件。
优选地，具有以上构造的有机电致发光元件具有：具有红色磷光发光层12和绿色磷光发光层11的磷光单元1，以及具有蓝色荧光发光层22和绿色荧光发光层21的荧光单元2；其中磷光单元1中的绿色发光波长(λGT)与荧光单元2中的绿色发光波长(λGS)之间的波长差的绝对值不大于10nm。通过使磷光单元中的绿光波长与荧光单元中的绿光波长接近，这种构造能够使得提高发光效率和延长寿命，并且使得能够获得具有更高效率和更长寿命的有机电致发光元件。
在具有以上构造的有机电致发光元件中，优选地，蓝色荧光发光层22中的发光掺杂剂的电离电势(IpB)大于绿色荧光发光层21中的发光掺杂剂的电离电势(IpG)，并且蓝色荧光发光层22中的发光掺杂剂的电子亲和势(EaB)大于绿色荧光发光层21中的发光掺杂剂的电子亲和势(EaG)。这种构造使得能够实现蓝色与绿色之间的适当的发光平衡，并且使得能够提高发光效率和延长寿命。因此，可以获得具有更高效率和更长寿命的有机电致发光元件。
在具有上述构造的有机电致发光元件中，优选地，红色磷光发光层12、绿色磷光发光层11、蓝色荧光发光层22以及绿色荧光发光层21的发光颜色的混合颜色是W色、WW色以及L色中的任一种。这种构造使得能够延长发光寿命，并且使得能够获得具有更长寿命的有机电致发光元件。
在具有上述构造的有机电致发光元件中，优选地，红光波长范围内的最大强度(IR)、绿光波长范围内的最大强度(IG)以及蓝光波长范围内的最大强度(IB)以此次序变弱(IR＞IG＞IB)。通过以红、蓝和绿的次序排列发光强度，这种构造使得能够改善发光平衡，并且可以获得具有更好的发光平衡的高效率长寿命有机电致发光元件。
在具有上述构造的有机电致发光元件中，优选地，红色磷光发光层12具有发出红色磷光的红色磷光发光掺杂剂；并且红色磷光发光掺杂剂由选自二-(3-(2-(2-吡啶基)苯并噻吩)单-乙酰丙酮)铱(III)、二(2-苯基苯并噻唑)(乙酰丙酮)铱(III)(Bt2Ir(acac))和2，3，7，8，12，13，17，18-八乙基-21H，23H-卟啉铂(II)(PtOEP)中的一种物质形成。因此，红色磷光发光层12可以可靠地发出红色磷光。
在具有上述构造的有机电致发光元件中，优选地，绿色磷光发光层11具有发出绿色磷光的绿色磷光发光掺杂剂；绿色磷光发光掺杂剂由选自面式-三(2-苯基吡啶)铱、二(2-苯基吡啶)(乙酰丙酮)铱(III)(Ir(ppy)2(acac))和三[2-(对甲苯基)吡啶]铱(III)(Ir(mppy)3)中的一种物质形成。因此，绿色磷光发光层11可以可靠地发出绿色磷光。
在具有上述构造的有机电致发光元件中，优选地，蓝色荧光发光层22具有发出蓝色荧光的蓝色荧光发光掺杂剂；其中蓝色荧光发光掺杂剂由选自1-叔丁基苝(TBP)、4，4′-二(9-乙基-3-咔唑乙烯基)-1，1′-联苯(BCzVBi)和苝中的一种物质形成。优选地，蓝色荧光发光层22还可以具有电荷转移辅助掺杂剂；并且电荷转移辅助掺杂剂由选自4，4′-二[N-(萘基)-N-苯基-氨基]联苯，N，N′-二(3-甲基苯基)-N，N′-二(苯基)-联苯胺(TPD)以及N，N′-二(3-甲基苯基)-N，N′-二(苯基)-9，9-螺二芴(螺-TAD)中的一种物质形成。因此，蓝色荧光发光层22可以可靠地发出蓝色荧光。
在具有上述构造的有机电致发光元件中，优选地，绿色荧光发光层21具有发出绿色荧光的绿色荧光发光掺杂剂；绿色荧光发光掺杂剂由选自2，3，6，7-四氢-1，1，7，7，-四甲基-1H，5H，11H-10-(2-苯并噻唑基)喹嗪并-[9，9a，1gh]香豆素(C545T)、N，N′-二甲基喹丫啶酮(DMQA)、香豆素6，和红荧烯中的一种物质形成。优选地，其中引入绿色荧光发光掺杂剂的主体由选自三(8-氧代喹啉)铝(III)、9，10-二-(2-萘基)蒽(ADN)和二(9，9’-二芳基芴)(BDAF)中的一种物质形成。优选地，绿色荧光发光掺杂剂的掺杂浓度是1％～20质量％。因此，绿色荧光发光层21可以可靠地发出绿色荧光。
附图说明
图1是示出本发明的有机电致发光元件一个实施方案的一个实施例的示意性截面图；
图2是示出实施例1至5的发光光谱的图；
图3是示出对比例1至5的发光光谱的图；
图4是示出实施例6至10的发光光谱的图；
图5A和图5B是示出用于说明本发明的评价元件的发光光谱的图；
图6是用于说明能级的电势图，其中A对应实施例1至5，B对应实施例11至15；以及
图7是示出红荧烯的发光光谱的图。
具体实施方式
图1示出本发明的有机电致发光元件的一个实施方案的一个实施例。有机电致发光元件具有其中在衬底5如玻璃衬底等的表面上的一对电极4之间夹有各种堆叠的层的构造。有机电致发光元件包括红色磷光发光层12、绿色磷光发光层11、蓝色荧光发光层22以及绿色荧光发光层21。因此，发光颜色由红色和绿色的磷光以及蓝色和绿色的荧光形成。因此，发光依赖于磷光和荧光。具体地，通过调整发射色度和亮度，通过由两种发光即磷光和荧光导致的绿色发光的产生来实现良好的发光平衡。此外，可以提高从电能到光的转换效率，以及可以抑制亮度和色度的变化，即使在延长的发光后亦如此。即，通过堆叠两个绿色发光层来延长绿色发光的亮度寿命，其中一个是绿色磷光发光层，一个是绿色荧光发光层。因此，可以减小色度的变化和延长寿命。
支撑有机电致发光元件的衬底5由材料如玻璃衬底形成。优选地，衬底5是透明衬底，以从衬底5侧提取发出的光。
电极4由导电材料如金属等形成，并且包括阴极4a和阳极4b。在附图的构造中，阳极4b形成为与衬底5接触的层。为了提取朝外发出的光，电极4中的至少之一形成为透明电极。在附图的构造中，阳极4b形成为透明电极使得能够至少从衬底5侧提取光。阴极4a可以是透明电极，并且可以从阴极4a侧提取光。或者，可以从电极4的两侧提取光。
红色磷光发光层12和绿色磷光发光层11形成为彼此接触的层。在附图的构造中，红色磷光发光层12形成在阳极4b侧，绿色磷光发光层11形成在阴极4a侧。因此磷光发光单元1是由两个磷光发光层构成。
磷光的发光层(红色磷光发光层12和绿色磷光发光层11)通过在发光层的主体材料中掺杂适当浓度的磷光发光掺杂剂形成。如果红色发光掺杂剂用作发光掺杂剂，则获得红色磷光发光层12；如果使用绿色发光掺杂剂，则获得绿色磷光发光层11。
蓝色荧光发光层22和绿色荧光发光层21形成为彼此接触的层。在附图的构造中，蓝色荧光发光层22设置在阳极4b侧，并且绿色荧光发光层21设置在阴极4a侧。因此，荧光单元2是由两个荧光发光层构成。
荧光的发光层(蓝色荧光发光层22和绿色荧光发光层21)通过在发光层的主体材料中掺杂适当浓度的荧光发光掺杂剂来形成。如果发光掺杂剂是蓝色发光掺杂剂，则可以获得蓝色荧光发光层22；如果使用绿色发光掺杂剂，则获得绿色荧光发光层21。
在磷光单元1与荧光单元2之间形成有中间层3。中间层3由导电材料如金属化合物或金属化合物与有机材料的混合物形成，并且引起电子和空穴在发光单元之间的平稳迁移。因此，磷光单元1与荧光单元2通过中间层3串联电连接。具体地，磷光单元1、中间层3以及荧光单元2在电极4之间不是并联而是串联地设置。这种元件结构称为两级多单元。因此，电子和空穴在发光层中均匀地流动，因此，实现了得到良好平衡的发光以及高效率和长寿命。两级多单元结构有助于层的堆叠，使得能够提高生产率。
中间层3可以是单个层或可以包括多个层。在单个层的情况下，元件构造较简单，其制备也较容易。多层构造使得能够使用适用于各个发光单元的电子传输和空穴传输的层材料，并且有助于提高效率和延长寿命。
磷光单元1和荧光单元2布置为使得磷光单元1设置在阴极4a侧，荧光单元2设置在阳极4b侧。即，电子注入到磷光单元1，空穴注入到荧光单元2。在如此构造的元件中，发光效率得到进一步提高。如果磷光单元1布置在阳极4b侧，并且荧光单元2布置在阴极4a侧，则可以延长寿命，但是在这种情况下发光效率会下降。因此这种构造不是优选的构造。
使用光学仪器如光谱仪观察有机电致发光元件的在可见区域(波长从约400nm到约800nm)中的发光光谱(例如，图2中的发光光谱)。发光光谱针对每一个波长在相对基础上给出了发光强度。有机电致发光元件构造如下：使用在蓝光波长范围内(波长从约450nm到约490nm)具有最大发光强度的蓝色发光掺杂剂；在绿光波长范围内(波长从约500nm到约570nm)具有最大发光强度的绿色发光掺杂剂；以及在红光波长范围(波长从约590nm到约650nm)内具有最大发光强度的红色发光掺杂剂，上述三个波长范围都在可见区域内。即，通过组合红、绿以及蓝三种基色来获得各种发光颜色，尤其是获得白色发光。
如上所述，本发明中的发光掺杂剂的颜色是基于具有最大发光强度的波长的值来定义的。颜色可能变得模糊，或由于如发光光谱的扩展，可能再现不同的颜色，但是，根据上述波长仍然最好地限定了发光颜色。例如，由于发光光谱明显地朝着更长的波长扩展，所以发光掺杂剂红荧烯发出可见的黄光(或黄绿色发光)，并且可以因此而称为黄色发光掺杂剂。但是，其最大发光的波长在560nm附近，因此，将红荧烯归类为绿色发光掺杂剂。在图7中示出红荧烯的发光光谱，以用于参考。
虽然以单个项目分组，但是具体地，白色发光包括各种发光颜色。在特别是照明领域，例如在荧光灯中，白色发光中的色差是主要的问题。因此，指定用于代替荧光灯或再现荧光灯的色调的有机电致发光元件的发光颜色很重要。
以下给出了用于白色发光的具体发光颜色(色调)。
显示：命名：JIS标准(色温)：颜色说明
D：昼光色：5700K到7100K：晴天正午时的日光的颜色
N：昼白色：4600K到5400K：晴天整个正午时段的日光的颜色
W：白色：3900K到4500K：日出两个小时后的日光的颜色
WW：温白色：3200K到3700K：黄昏日光的颜色
L：灯泡色：2600K到3150K：白光灯泡的颜色
上述JIS标准是“JIS Z 9112荧光灯的根据色度和显色性能的分类”。色温的单位“K”是“绝对温标”。
通过上述构造，本发明的有机电致发光元件使得能够获得红(R)、绿(G)以及蓝(B)的良好的发光平衡，并且因此提供了符合JIS标准的优异的白色发光。因此，本发明的有机电致发光元件特别适合于白色发光。
优选地，磷光单元1满足红色发光波长(λRT)的最大强度[I(λGT)]与绿色发光波长(λGT)的最大强度[I(λGT)]之间的关系(比率)的以下表达式，红色发光波长(λRT)是在红色发光区域中发光强度最大的波长，绿色发光波长(λGT)是在绿色发光区域中发光强度变得最大的波长：
I(λGT)/I(λRT)＜0.65。
优选地，荧光灯单元2同时满足蓝色发光波长(λBS)的最大发光强度[I(λBS)]与绿色发光波长(λGS)的最大发光强度[I(λGS)]之间的关系(比率)的以下表达式，蓝色发光波长(λBS)是在蓝色发光区域中发光强度最大的波长。绿色发光波长(λGS)是在绿色发光区域中发光强度最大的波长：
I(λGS)/I(λBS)＞0.3。
因此，通过指定各个发光颜色的相关强度满足上述数值关系，可以实现各个单元的各个发光颜色即磷光单元1中的绿色与红色、以及荧光单元2中的蓝色与绿色之间的良好的发光平衡。如果不满足上述关系，则发光平衡变得较差，并且可无法获得理想的发光颜色。如果光谱强度关系如上所述，则可以实现在依照JIS标准的白光范围内的保持的未改变的发光，以及实现高效率长寿命的元件。
优选地，磷光单元1中的绿色发光波长(λGT)与荧光单元2中的绿色发光波长(λGS)之间的差的绝对值不大于10nm。即，满足关系：|λGT-λGS|≤10(nm)，也可表达成：-10≤λGT-λGS≤10。可以通过使磷光单元1中的绿光波长与荧光单元2中的荧光波长彼此接近来提高效率和延长寿命。
上述关系可以通过制备各个单元的元件的评价元件并测量所述元件的发光光谱来检查。
优选地，蓝色荧光发光层22的发光掺杂剂(蓝色发光掺杂剂)的电离势(IpB)大于绿色荧光发光层21的发光掺杂剂(绿色发光掺杂剂)的电离势(IpG)。即，满足关系：IpB＞IpG。
同时，优选地，蓝色荧光发光层22的发光掺杂剂(蓝色发光掺杂剂)的电子亲和势(EaB)大于绿色荧光发光层21的发光掺杂剂(绿色发光掺杂剂)的电子亲和势(EaG)。即，满足关系：EaB＞EaG。
针对电离势(Ip)和电子亲和势(Ea)二者，通过将蓝色荧光发光层22的发光掺杂剂的能级指定为高于绿色荧光发光层21的发光掺杂剂的能级，可以获得蓝色与绿色之间适当的发光平衡，同时提高发光效率并延长寿命。
更优选地，有机电致发光元件的发光颜色为上述白色类型中的W色(白色)、WW色(温白色)以及L色(灯泡色)中的任何颜色。因此，可以延长发光寿命，并且可以获得长寿命的有机电致发光元件。如上所述，白色发光包含各种发光颜色，但是传统的有机电致发光元件不能充分地防止小的色度变化。由于色度的变化，所以难以维持白色发光的颜色的色调。但是在本发明的有机电致发光元件中，特别是如果发光颜色是W色、WW色或L色时，色度的变化小，并且可以维持白色发光的色调并延长寿命。
在有机电致发光元件的发光光谱中，优选地，红色波长范围内的最大强度(IR)、绿色波长范围内的最大强度(IG)以及蓝色波长范围内的最大强度(IB)以此次序变弱。即，满足关系：IR＞IG＞IB。从而提高了发光平衡，并且获得了具有优异发光平衡的高效的长寿命的有机电致发光元件。
在有机电致发光元件中，如图1所示，在其中一个电极4(阴极4a)与另一个电极(阳极4b)之间设置有用于注入和/或传输电子以及注入和/或传输空穴的层。这使得电子和空穴平稳迁移，并且有助于提高效率和延长寿命。
在附图所示的构造中，在阳极4b与荧光单元2之间依次堆叠空穴注入层31和空穴传输层32。在荧光单元2与中间层3之间堆叠电子传输层33。在中间层3与磷光单元1之间堆叠空穴传输层34。在磷光单元1与阴极4a之间以此次序堆叠电子传输层35与电子注入层36。
有机电致发光元件的层的构造(堆叠次序)不限于图1的构造。例如，如果在图1的构造中，省略电子和空穴的注入层和传输层，则堆叠次序为：从附图的底部起依次为衬底5、阳极4b、荧光单元2、中间层3、磷光单元1以及阴极4a。但是，翻转的构造，即，衬底5、阴极4a、磷光单元1、中间层3、荧光单元2以及阳极4b也是可能的。
关于发光层的膜厚度，红色磷光发光层12的膜厚度可以设置为约5nm到40nm，绿色磷光发光层11的膜厚度可以设置为约5nm到40nm，蓝色荧光发光层22的膜厚度可以设置为约5nm到40nm，绿色荧光发光层21的膜厚度可以设置为约5nm到40nm。关于膜厚度的比率，红色磷光发光层12的膜厚度与绿色磷光发光层11的膜厚度的比率可以设置为约1∶8到8∶1，蓝色荧光发光层22的膜厚度与绿色荧光发光层21的膜厚度的比率可以设置为约1∶8到8∶1，荧光单元2的膜厚度与磷光单元1的膜厚度的比率可以设置为约1∶3到3∶1。中间层3的膜厚度可以设置为约3nm到50nm。通过设置如上所述的膜厚度，可以使有机电致发光元件具有高的效率和长的寿命。
以下，说明各种层的材料的实例。本发明不限于这些材料实例。
在电极4中，在与衬底5接触的电极4(阳极4b)中，优选使用具有大的功函数并且包括有金属、合金、导电化合物或上述材料的混合物的电极材料。作为阳极4b的这种材料，可以使用例如导电透光材料，例如金属如金；CuI、ITO(铟锡氧化物)、SnO2、ZnO、IZO(铟锌氧化物)等；导电聚合物，如PEDOT或聚苯胺，或掺杂的导电聚合物，如掺杂有任意受体的掺杂的导电聚合物；或碳纳米管。作为另一个电极4(阴极4a)的材料，优选使用具有小的功函数的金属、合金、导电化合物或上述材料的混合物。阴极4a的这种材料的实例包括如碱金属和碱土金属以及这些金属和其他金属的合金，如钠、钠钾合金、锂、镁、镁-银混合物、镁-铟混合物或铝锂合金。导电材料如金属等可以以一层或更多层堆叠的方式使用。这种堆叠的实例包括如碱金属/Al堆叠体、碱土金属/Al堆叠体、碱土金属/Ag堆叠体、镁-银合金/Ag堆叠体等。可以使用以ITO、IZO等为代表的透明电极，使得可以从阴极4a侧提取光。
例如，在绿色磷光发光层11中，可以使用CBP、CzTT、TCTA、mCP或CDBP作为发光层主体。作为绿色磷光发光掺杂剂，可以使用如Ir(ppy)3、Ir(ppy)2(acac)、Ir(mppy)3等。掺杂浓度通常为1％～40质量％。
例如，在红色磷光发光层12中，可以使用CBP、CzTT、TCTA、mCP、CDBP等作为发光层主体。作为红色磷光发光掺杂剂，可以使用如Btp2Ir(acac)、Bt2Ir(acac)、PtOEP等。掺杂浓度通常为1％～40质量％。
例如，在绿荧光发光层21中，可以使用Alq3、AND、BDAF等作为发光层主体。作为绿色荧光发光掺杂剂，可以使用如C545T、DMQA、香豆素6、红荧烯等。掺杂浓度通常我1％～20质量％。
例如，在蓝色荧光发光层22中，可以使用TBADN、ADN、BDAF作为发光层主体。作为蓝色荧光发光掺杂剂，可以使用如TBP、BCzVBi、苝等。作为电荷转移辅助掺杂剂，可以使用如NPD、TPD、螺旋TAD等。组合的掺杂剂和电荷转移辅助掺杂剂的总掺杂浓度通常为1％～30质量％。
作为中间层3，可以使用如BCP:Li、ITO，NPD:MoO3，Liq:Al等。例如，中间层3可以具有两层构造，其中包括BCP:Li的第一层设置在阳极4b侧，包括ITO的第二层设置在阴极4a侧。
作为空穴注入层31，可以使用如CuPc、MTDATA、TiOPC等。
作为空穴传输层32、34，可以使用如TPD、NPD、TPAC、DTASi等。
作为电子传输层33、35，可以使用如BCP、TAZ、BAlq、Alq3、OXD7、PBD等。
作为电子注入层36，可以使用掺杂有碱金属或碱土金属的氟化物、氧化物或碳酸盐如LiF、Li2O、MgO、Li2CO3等的层；或掺杂有碱金属或碱土金属如锂、钠、铯、钙等的有机材料层。
在其他材料中，
Bt2Ir(acac)表示二(2-苯基苯并噻唑基)(乙酰丙酮)铱(III)；
PtOE表示2，3，7，8，12，13，17，18-八乙基-21H，23H-卟啉铂(II)；
Ir(ppy)2(acac)表示二(2-苯基吡啶)(乙酰丙酮)铱(III)；
Ir(mppy)3表示三[2-(对甲苯基)吡啶]铱(III)；
BCzVBi表示4，4′-二(9-乙基-3-咔唑亚乙烯基)-1，1′-联苯；
TPD表示N，N′-二(3-甲基苯基)-N，N′-二(苯基)-联苯胺；
Spiro-TAD表示N，N′-二(3-甲基苯基)-N，N’-二(苯基)-9，9-螺二芴；
C545T表示2，3，6，7-四氢-1，1，7，7，-四甲基-1H，5H，11H-10-(2-苯并噻唑基)喹嗪并-[9，9a，1gh]香豆素；
DMQA表示N，N’-二甲基喹吖啶酮；
ADN表示9，10-二-(2-萘基)蒽；
BDAF表示二(9，9′-二芳基芴)；
CBP表示4，4′-N，N′-二咔唑联苯；
Alq3表示三(8-氧代-喹啉)铝(III)；
TBADN表示2-叔丁基-9，10-二(2-萘基)蒽；
Ir(ppy)3表示面式-三(2-苯基吡啶)铱；
Btp2Ir(acac)表示二-(3-(2-(2-吡啶基)苯并噻唑基)单-乙酰丙酮)铱(III))；
C545T表示香豆素C545T，10-2-(苯并噻唑基)-2，3，6，7-四氢-1，1，7，7-四甲基-1H，5H，11H-(1)苯并呋喃吡喃(6，7-8-I，j)喹嗪并-11-酮；
TBP表示1-叔丁基苝；
NPD表示4，4′-二[N-(萘基)-N-苯基-氨基]联苯；
BCP表示2，9-二甲基-4，7-二苯基-1，10-菲咯啉；
CuPc表示铜酞菁；
TPD表示N，N′-二(3-甲基苯基)-(1，1′-联苯)-4，4′-二胺。
可以通过使用上述材料的各种层的层叠来获得有机电致发光元件。使用的层叠方法可以是如真空气相沉积或溅射。
实施例
接下来说明本发明的实施例。
[有机电致发光元件的制备]
根据以下步骤来制备实施例和对比例的有机电致发光元件。
通过将ITO(铟锡氧化物)溅射到厚度为0.7mm的玻璃衬底如衬底5上以制备设置有ITO的玻璃衬底，来形成具有10Ω/□的片电阻的阳极4b。使用丙酮、纯水以及异丙醇对设置有ITO的玻璃衬底进行15分钟的超声波清洗，然后，使其干燥并使用紫外臭氧进行清洗。然后，将设置有ITO的玻璃衬底置于真空气相沉积装置中，在5×10-5Pa或更小的真空度下，通过电阻加热来依次气相沉积各种有机或无机层。最后，气相沉积Al以形成阴极4a。
(有机电致发光元件的器件结构)
(实施例1至5)
以下给出了器件结构(层构造)与各个层的膜厚度。实施例1至5中的层构造与图1的层构造相同。但是，中间层3包括两个层，即第一层和第二层。
衬底5：玻璃衬底(0.7mm)
阳极4b：ITO(150nm)
空穴注入层31：CuPc(30nm)
空穴传输层32：TPD(30nm)
蓝色荧光发光层22：TBADN:TBP:NPD(Xnm)
绿色荧光发光层21：Alq3:C545T(Ynm)
电子传输层33：BCP(30nm)
中间层3(第一层)：BCP:Li(10nm)
中间层3(第二层)：ITO(10nm)
空穴传输层34：TPD(30nm)
红色磷光发光层12：CBP:Btp2Ir(acac)(αnm)
绿色磷光发光层11：CBP:Ir(pp)3(βnm)
电子传输层35：BCP(20nm)
电子注入层36：LiF(1nm)
阴极4a：Al(80nm)
以下，详细说明上述有机电致发光元件中的各个发光层。
在蓝色荧光发光层22中，发光层主体：TBAD掺杂有1.5％的蓝色发光掺杂剂：TBP，并且掺杂有5％的电荷转移辅助掺杂剂：NPD。
在绿色荧光发光层21中，发光层主体：Alq3掺杂有1.5％的绿色发光掺杂剂：C545T。
在红色磷光发光层12中，发光层主体：CBP掺杂有10％的红色发光掺杂剂：Btp2Ir(acac)。
在绿色磷光发光层11中，发光层主体：CBP掺杂有10％的绿色发光掺杂剂：Ir(ppy)3。
在本发明中，掺杂浓度的单位“％”指的是“质量％”。
在表1中示出各个发光层的膜厚度X、Y、α、β。
(对比例1至5)
以下，给出了对比例1至5中的器件结构(层构造)和各个层的膜厚度。
衬底5：玻璃衬底(0.7mm)
阳极4b：ITO(150nm)
空穴注入层31：CuPc(30nm)
空穴传输层32：TPD(30nm)
蓝色荧光发光层22：TBADN:TBP:NPD(Xnm)
电子传输层33：BCP(30nm)
中间层3(第一层)：BCP:Li(10nm)
中间层3(第二层)：ITO(10nm)
空穴传输层34：TPD(30nm)
红色磷光发光层12：CBP:btp2Ir(acac)(αnm)
绿色磷光发光层11：CBP:Ir(ppy)3(βnm)
电子传输层35：BCP(20nm)
电子注入层36：LiF(1nm)
阴极4a：Al(80nm)
对比例中的有机电致发光元件具有实施例的有机电致发光元件的构造，但是移除了绿色荧光发光层21，并且接近于日本专利申请公开2007-173827的层构造构思。调节各个发光层的膜厚度，以调节发光颜色。各个发光层的细节与实施例的那些相同。表1中示出各个发光层的膜厚度X、α、β。
(实施例6至10)
实施例6至10中的有机电致发光元件以与实施例1至5中相同的方式来制备，但是本文中，实施例1至5的有机电致发光元件中的荧光单元2的绿色荧光发光层21如下。
绿色荧光发光层21：Alq3：红荧烯(Y nm)
在绿色荧光发光层21中，发光层主体：Alq3掺杂有2％的绿色发光掺杂剂：红荧烯。绿色荧光发光层21使用引起可见的黄色发光的红荧烯，并且因此也称为黄色荧光发光层。膜厚度如表1所示。
(实施例11至15)
实施例11至15中的有机电致发光元件以与实施例1至5中相同的方式来制备，但是本文中，实施例1至5的有机电致发光元件中的荧光单元2的绿色荧光发光层21如下。
绿色荧光发光层21：Alq3：香豆素6(Ynm)
在绿色荧光发光层21中，发光层主体：Alq3掺杂有2％的绿色发光掺杂剂：香豆素6(λmax＝510nm)。膜厚度如表1所示。
(实施例16)
以下，给出了实施例16中的器件结构(层构造)和各个层的膜厚度。衬底5：玻璃衬底(0.7mm)
阳极4b：ITO(150nm)
空穴注入层31：CuPc(30nm)
空穴传输层32：TPD(30nm)
红色磷光发光层12：CBP:btp2Ir(acac)(30nm)
绿色磷光发光层11：CBP:Ir(ppy)3(10nm)
电子传输层33：BCP(30nm)
中间层3(第一层)：BCP:Li(10nm)
中间层3(第二层)：ITO(10nm)
空穴传输层34：TPD(30nm)
蓝色荧光发光层22：TBADN:TBP:NPD(20nm)
绿色荧光发光层21：Alq3:C545T(15nm)
电子传输层35：BCP(20nm)
电子注入层36：LiF(1nm)
阴极4a：Al(80nm)
实施例16的有机电致发光元件构造为与实施例4的有机电致发光元件相同，但是此处将磷光单元1与荧光单元2交换。结果，可以评价由于堆叠次序的差异而导致的元件特性。
[表1]
(单位：nm)
Figure BDA0000157221760000151
[测量]
(发光光谱)
使用分光辐射谱仪(Konica Minolta制造的CS-2000)测量每个有机电致发光元件的发光光谱。
(效率)
将有机电致发光元件连接至电源(KEYTHLEY2400)，使得电流密度为10mA/cm2的恒定电流流经元件，然后，使用积分球(Labsphere的SLMS-CDS)来测量电力效率。
(寿命)
将有机电致发光元件连接至电源(KEYTHLEY2400)，使得电流密度为10mA/cm2的恒定电流流经元件，以及使用亮度计(Konica Minolta的LS-100)观察连续发光的亮度，以测量亮度下降一半时的减半时间。与此同时，观察发光色度的变化，并将其与初始发光色度比较，以测量色度变化量是0.01或更大时的变色时间。元件的寿命是从亮度减半时的时间(减半时间)和色度变化量是0.01或更大时的时间(变色时间)中选择的较短时间。
[有机电致发光元件的比较]
图2示出实施例1至5的有机电致发光元件的发光光谱。图3示出对比例1至5的有机电致发光元件的发光光谱。在发光光谱中，红光波长范围内的最大发光强度被归一化为“1”。
表2对于每种发光颜色示出实施例与对比例的发光颜色和CIE色度坐标，以及实施例与对比例之间的比较结果(效率和寿命)。对于同一种发光颜色，将实施例中的效率和寿命取为“1”，将对比例中的效率和寿命表示为相对值(在对比例1中，例如，与实施例1比较)。
本文中，更精确地，CIE色度坐标是指在“CIE1931色度图”中的x、y坐标值。在表2中，CIE1931色度图中的x坐标值标记为“CIE-x”，将CIE1931色度图中的y坐标值标记为“CIE-y”。在CIE1931色度图中，可以使用x、y坐标值来表示发光颜色。对于表2中的每种发光颜色(D到L颜色)，实施例与对比例中的x、y坐标值彼此接近，表示显出了基本上相同的发光颜色。例如，D颜色处于单一命名下，但是可以称为D颜色的范围很宽。因此，同时针对显示出相同外部量子效率的有机电致发光元件，通过(在黑体轨迹上方)设计带绿色的发光颜色，在与亮度效率相关的关系中，电流效率(电力效率)增加。通过明确地给出在CIE1931色度图中的坐标值，从而变得不仅能够表示色调，而且还能够表示更加严格的“相同发光颜色”，并且针对相同的发光颜色比较效率和/或寿命变得更加可行。
如表2所示，对于相同的发光颜色，所有实施例中寿命都延长为超过对比例中的寿命。此外，特别是在实施例3(W色)、实施例4(WW色)以及实施例5(L色)中，与对比例相比，效率得到提高。
[表2]
Figure BDA0000157221760000171
*对比例中的效率与寿命值是关于上面的实施例中的效率和寿命为1的相对值。
表3示出在实施例1至5中，红光波长范围内的最大发光强度(IR)、绿光波长范围内的最大发光强度(IG)以及蓝光波长范围内的最大发光强度(IB)之间的相对强度。针对每种颜色显示出最大发光强度的波长如下。
蓝色：λ(蓝)：462nm
绿色：λ(绿)：525nm
红色：λ(红)：620nm
表3说明在实施例1至5中获得的发光光谱的强度对于红色最强，然后依次为绿色以及蓝色。对于所有实施例，表3中的波长是关于红光波长范围内的最大发光强度(IR)为1的相对值。
[表3]
  波长   实施例1   实施例2   实施例3   实施例4   实施例5
  IB   λ(蓝)   0.81   0.61   0.4   0.28   0.18
  IG   λ(绿)   0.92   0.85   0.69   0.61   0.53
  IR   λ(红)   1   1   1   1   1
表4示出实施例16与实施例4之间的对比结果。该表表明其中荧光单元2设置在阴极4a侧并且磷光单元1设置在阳极4b侧的实施例16显示出与实施例4基本相同的寿命但是较低的效率。即，发现其中磷光单元1设置在阳极4a侧的实施例4显示出更高的效率。
[表4]
Figure BDA0000157221760000181
*关于实施例4中的效率和寿命为1的相对值
接下来，说明各个发光单元的特征。
制备实施例1至5中所使用的每个发光单元中的元件作为评价元件。评价元件中的层构造和各个层的厚度如下。
<荧光单元评价元件：评价元件1至5>
衬底5：玻璃衬底(0.7mm)
阳极4b：ITO(150nm)
空穴注入层31：CuPc(30nm)
空穴传输层32：TPD(30nm)
蓝光荧光发光层22：TBADN:TBP:NPD(X nm)
绿光荧光发光层21：Alq3:C545T(Y nm)
电子传输层33：BCP(30nm)
电子注入层36：LiF(1nm)
阴极4a：Al(80nm)
<磷光单元评价元件：评价元件6至10>
衬底5：玻璃衬底(0.7mm)
阳极4b：ITO(150nm)
空穴注入层31：CuPc(30nm)
空穴传输层34：TPD(30nm)
红色磷光发光层12：CBP:btp2Ir(acac)(αnm)
绿色磷光发光层11：CBP:Ir(ppy)3(βnm)
电子传输层35：BCP(20nm)
电子注入层36：LiF(1nm)
阴极4a：Al(80nm)
在表5中总结了各个评价元件的厚度。评价元件1至5与评价元件6至10的厚度分别对应实施例1至5中的厚度。
测量评价元件的发光光谱，并比较发光颜色(蓝、绿以及红)之间的发光强度。图5A示出作为荧光单元评价元件的评价元件1的发光光谱，，图5B示出作为磷光单元评价元件的评价元件6的发光光谱。
表5示出各个评价元件的相对发光强度。在荧光单元评价元件中，设定蓝光波长范围内的最大发光强度为“1”，并且将绿光波长范围内的最大发光强度表示为相对强度。在磷光单元评价元件中，设定红光波长范围内的光的最大发光强度为“1”，并且将绿光波长范围内的最大发光强度表示为相对值。表5中的厚度单位是nm。
如表和发光光谱所示，对于荧光发光单元评价元件(评价元件1至5)，蓝色发光波长(λBS)的最大发光强度[I(λBS)]与绿发光波长(λGS)的最大发光强度[I(λGS)]之间的关系遵循[I(λGS)]/[I(λBS)]＞0.3。
此外，对于磷光发光单元评价元件(评价元件6至10)，红色发光波长(λRT)的最大发光强度[I(λRT)]与绿色发光波长(λGT)的最大发光强度[I(λGT]之间的关系遵循[I(λGT)]/[I(λRT)]＜0.65。
因此，发现实施例1至5中的荧光单元2和磷光单元1中的发光强度满足上述数值范围。认为上述数值关系产生了良好的发光平衡、高的效率以及长的寿命。
[表5]
对具有与实施例1至5相同的层构造和膜厚度如表6所示的实施例17和18中的发光特征进行评价，并且对实施例17和18中的评价元件11至14的发光特征进行评价，以作为参比。实施例17中的膜厚度如在评价元件11和13中给出的膜厚度，实施例18的膜厚度如在评价元件12和14中给出的膜厚度。结果总结于表6。发现在不满足上述数值范围时，对于D和N色，寿命会缩短，并且难以产生W、WW以及L色。
[表6]
Figure BDA0000157221760000211
表7示出实施例6至10的有机电致发光元件与实施例1至5的有机电致发光元件之间的比较的特征评价结果。图4示出实施例6至10的有机电致发光元件的发光光谱。
各个发光掺杂剂显示出最大发光强度的波长如下。
Ir(ppy)3：λmax＝520nm(绿色荧光发光层11)
C545T：λmax＝525nm(绿色荧光发光层21)
红荧烯：λmax＝560nm(绿色荧光发光层21)
在实施例1至5中，绿色磷光发光层11的发光掺杂剂的波长与绿色荧光发光层21的发光掺杂剂的波长之间的差值为5nm，在实施例6至10中，其为40nm。发现此波长差等于在磷光单元1中显示出最大发光强度的绿色发光波长(λGT)与在荧光单元2中显示出最大发光强度的绿色发光波长(λGS)之间的波长差。即，在实施例1至5中满足关系λGS-λGT＝5＜10。
表7总结出：与对应的实施例1至5相比，其中使用绿色发光掺杂剂红荧烯(λmax＝560nm)作为发光掺杂剂的实施例6至10的有机电致发光元件具有较低的效率和较短的寿命。即，发现与实施例6至10中的有机电致发光元件相比，实施例1至5中的有机电致发光元件显示出较高的效率和较长的寿命。
[表7]
Figure BDA0000157221760000221
*效率和寿命的值是关于上述实例中的效率和寿命为1的相对值。
表8示出用于实施例1至5与实施例11至15中的发光掺杂剂的能级的比较。表9示出实施例1至5与对比例11至15中的效率和寿命的比较。图6A和图6B分别示出实施例1至5的能级与实施例11至15的能级的电势水平的比较。
如表8所示，在实施例1至5中，作为蓝色荧光发光层22的发光掺杂剂的TBP与作为绿色荧光发光层21的发光掺杂剂的C545T之间的比较显示出：TBP的电离电势(IpB)为-5.5eV，其大于C545T的电势水平(IpG)-5.6eV。TBP的电子亲和势(EaB)是-2.7eV，大于C545T的电子亲和势(EaG)-3.0eV。在表8中，Ip表示电离电势，Ea表示电子亲和势，单位是eV。
在实施例11至15中，作为蓝色荧光发光层22的发光掺杂剂的TBP与作为绿色荧光发光层21的发光掺杂剂的香豆素6之间的比较显示出：TBP的电离电势(IpB)-5.5ev小于香豆素6的(IpG)-5.4eV。TBP的电子亲和势(EaB)是-2.7eV，其等于香豆素6的电子亲和势，即，-2.7eV。
图6(a)示出实施例1至5的能级关系，图6(b)示出实施例11至15的能级关系。
表9总结出：与实施例1至5中的相比，其中使用香豆素6(λmax＝510nm)作为绿色发光掺杂剂的实施例11至15中的有机电致发光元件显示出较低的效率和较短的寿命。即，发现与实施例11至15的有机电致发光元件相比，实施例1至5的有机电致发光元件具有较高的效率和较长的寿命。
[表8]
Figure BDA0000157221760000231
[表9]
Figure BDA0000157221760000232
*效率和寿命是关于上述实施例的效率和寿命为1的相对值。
表10中总结了以上结果。该表表明实施例1至5提供了高的效率和长的寿命。
[表10]
Figure BDA0000157221760000241
*对比例中的效率与寿命值是关于相同列中最上方各实施例中的效率和寿命为1的相对值。

Claims (18)

1.一种有机电致发光元件，包括：红色磷光发光层、绿色磷光发光层、蓝色荧光发光层以及绿色荧光发光层。
2.根据权利要求1所述的有机电致发光元件，包括：具有所述红色磷光发光层和所述绿色磷光发光层的磷光单元；以及具有所述蓝色荧光发光层和所述绿色荧光发光层的荧光单元，
其中所述磷光单元与所述荧光单元通过中间层连接。
3.根据权利要求1所述的有机电致发光元件，包括：阳极；阴极；具有所述红色磷光发光层和所述绿色磷光发光层的磷光单元；以及具有所述蓝色荧光发光层和所述绿色荧光发光层的荧光单元，
其中所述磷光单元设置为比所述荧光单元更靠近所述阴极侧。
4.根据权利要求2所述的有机电致发光元件，包括：阳极；阴极；所述磷光单元；以及所述荧光单元，
其中所述磷光单元设置为比所述荧光单元更靠近所述阴极侧。
5.根据权利要求1所述的有机电致发光元件，包括：
具有所述红色磷光发光层和所述绿色磷光发光层的磷光单元；以及具有所述蓝色荧光发光层和所述绿色荧光发光层的荧光单元，
其中在所述磷光单元中，红色发光波长(λRT)的最大强度[I(λRT)]与绿色发光波长(λGT)的最大强度[I(λGT)]的比率[I(λGT)/I(λRT)]满足I(λGT)/I(λRT)＜0.65；以及
在所述荧光单元中，蓝色发光波长(λBS)的最大强度[I(λBS)]与绿色发光波长(λGS)的最大强度[I(λGS)]的比率[I(λGS)/I(λBS)]满足I(λGS)/I(λBS)＞0.3。
6.根据权利要求2至4中任一项所述的有机电致发光元件，包括所述磷光单元和所述荧光单元，
其中在所述磷光单元中，红色发光波长(λRT)的最大强度[I(λRT)]与绿色发光波长(λGT)的最大强度[I(λGT)]的比率[I(λGT)/I(λRT)]满足I(λGT)/I(λRT)＜0.65；以及
在所述荧光单元中，蓝色发光波长(λBS)的最大强度[I(λBS)]与绿色发光波长(λGS)的最大强度[I(λGS)]的比率[I(λGS)/I(λBS)]满足I(λGS)/I(λBS)＞0.3。
7.根据权利要求1所述的有机电致发光元件，包括：具有所述红色磷光发光层和所述绿色磷光发光层的磷光单元；以及具有所述蓝色荧光发光层和所述绿色荧光发光层的荧光单元，
其中所述磷光单元中的绿色发光波长(λGT)与所述荧光单元中的绿色发光波长(λGS)之间的波长差的绝对值不大于10nm。
8.根据权利要求2至6中任一项所述的有机电致发光元件，包括所述磷光单元和所述荧光单元，
其中所述磷光单元中的绿色发光波长(λGT)与所述荧光单元中的绿色发光波长(λGS)之间的波长差的绝对值不大于10nm。
9.根据权利要求1至8中任一项所述的有机电致发光元件，其中所述蓝色荧光发光层中的发光掺杂剂的电离电势(IpB)大于所述绿色荧光发光层中的发光掺杂剂的电离电势(IpG)；并且所述蓝色荧光发光层中的发光掺杂剂的电子亲和势(EaB)大于所述绿色荧光发光层中的发光掺杂剂的电子亲和势(EaG)。
10.根据权利要求1至9中任一项所述的有机电致发光元件，其中所述红色磷光发光层、所述绿色磷光发光层、所述蓝色荧光发光层以及所述绿色荧光发光层的发光颜色的混合色是W色、WW色以及L色中的任何颜色。
11.根据权利要求1至10中任一项所述的有机电致发光元件，其中红光波长范围内的最大强度(IR)、绿光波长范围内的最大强度(IG)以及蓝光波长范围内的最大强度(IB)以此次序变弱(IR＞IG＞IB)。
12.根据权利要求1至11所述的有机电致发光元件，其中所述红色磷光发光层包括发出红色磷光的红色磷光发光掺杂剂；并且所述红色磷光发光掺杂剂由选自二-(3-(2-(2-吡啶基)苯并噻吩基)单-乙酰丙酮)铱(III)、二(2-苯基苯并噻唑)(乙酰丙酮)铱(III)和2，3，7，8，12，13，17，18-八乙基-21H，23H-卟啉铂(II)中的一种物质形成。
13.根据权利要求1至12所述的有机电致发光元件，其中所述绿色磷光发光层包括发出绿色磷光的绿色磷光发光掺杂剂；并且所述绿色磷光发光掺杂剂由选自面式-三(2-苯基吡啶)铱、二(2-苯基吡啶)(乙酰丙酮)铱(III)和三[2-(对甲苯基)吡啶]铱(III)中的一种物质形成。
14.根据权利要求1至13所述的有机电致发光元件，其中所述蓝色荧光发光层包括发出蓝色荧光的蓝色荧光发光掺杂剂；并且所述蓝色荧光发光掺杂剂由选自1-叔丁基苝(TBP)、4，4′-二(9-乙基-3-咔唑亚乙烯基)-1，1′-联苯和苝中的一种物质形成。
15.根据权利要求14所述的有机电致发光元件，其中所述蓝色荧光发光层还包括电荷转移辅助掺杂剂；并且所述电荷转移辅助掺杂剂由选自4，4’-二[N-(萘基)-N-苯基-氨基]联苯、N，N′-二(3-甲基苯基)-N，N′-双(苯基)-联苯胺和N，N′-二(3-甲基苯基)-N，N′二(苯基)-9，9-螺二芴中的一种物质形成。
16.根据权利要求1至15所述的有机电致发光元件，其中所述绿色荧光发光层包括发出绿色荧光的绿色荧光发光掺杂剂；并且所述绿色荧光发光掺杂剂由选自2，3，6，7-四氢-1，1，7，7，-四甲基-1H，5H，11H-10-(2-苯并噻唑基)喹嗪并-[9，9a，1gh]香豆素、N，N′-二甲基-喹丫啶酮、香豆素6和红荧烯中的一种物质形成。
17.根据权利要求16所述的有机电致发光元件，其中引入所述绿色荧光发光掺杂剂的主体由选自三(8-氧代喹啉)铝(III)、9，10-二-(2-萘基)蒽和二(9，9′-二芳基芴)中的一种物质形成。
18.根据权利要求16或17所述的有机电致发光元件，其中所述绿色荧光发光掺杂剂的掺杂浓度为1％～20质量％。
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