CN102479973B - 一种硅负极锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明提供了一种硅负极锂离子电池，包括壳体和容纳于壳体内的电芯、非水电解液，电芯包括正极、硅负极和介于正极与硅负极之间的隔膜；所述非水电解液包括锂盐、非水溶剂和添加剂，所述添加剂中含有焦碳酸二烯丙基酯。本发明提供的硅负极锂离子电池，非水电解液中通过采用焦碳酸二烯丙基酯，在非水溶剂与锂离子之间形成稳定的SEI膜，缓解、抑制Li-Si合金与有机溶剂之间的反应，从而有效提高硅负极锂离子电池的充放电性能，减少副反应的发生，从而减少电池胀气，提高电池的循环寿命。

Description

一种硅负极锂离子电池
技术领域
本发明属于锂离子电池领域，尤其涉及一种硅负极锂离子电池。
背景技术
采用钴酸锂、镍酸锂、锰酸锂或磷酸铁锂作为正极材料的锂离子电池具有工作电压高、比能量大、无污染、无记忆效应和寿命长等优点，被广泛用于移动电话、数码相机和笔记本电脑等便携式电器装置，同时作为石油的替代能源在电动车及混合电动车上也将大规模应用。硅材料具有较大的储锂容量，及其在地球中的丰富含量，为锂离子电池的理想负极材料。
采用硅材料作为锂离子电池的负极，在电池充放电循环过程中，Li-Si合金的可逆生成与分解伴随着巨大的体积变化，会引起合金的粉化或裂缝，导致硅材料结构的崩塌和电极材料的剥落，而使电极材料失去电接触，造成硅负极锂离子电池的循环性能急剧下降。同时由于副反应的发生，在充放电过程中会产生大量的气体，容易电池内部胀气。
目前为提升硅负极材料锂离子电池的充放电效率，主要以改变电池极片的组成为主，例如可以提高电极材料中非晶硅的含量或者采用碳膜包覆的硅材料。例如CN101685875A中公开了一种锂电池，包括硅负极、锂金属混合氧化物和隔离膜，该锂电池采用的电解质溶液包括有机溶剂、锂盐、添加剂，添加剂中含有马来酰亚胺、双马来酰亚胺、聚马来酰亚胺、聚双马来酰亚胺、双马来酰亚胺与马来酰亚胺的共聚物以及碳酸亚乙烯酯。但是该锂电池的充放电效率仍然较低，由于电池内部胀气导致电池的寿命较低。
发明内容
本发明解决了现有技术中存在的硅负极锂离子电池的充放电效率和寿命低的技术问题。
本发明提供了一种硅负极锂离子电池，包括壳体和容纳于壳体内的电芯、非水电解液，电芯包括正极、硅负极和介于正极与硅负极之间的隔膜；所述非水电解液包括锂盐、非水溶剂和添加剂，所述添加剂中含有焦碳酸二烯丙基酯。
本发明提供的硅负极锂离子电池，非水电解液中通过采用焦碳酸二烯丙基酯，在非水溶剂与锂离子之间形成稳定的SEI膜，缓解、抑制Li-Si合金与有机溶剂之间的反应，从而有效提高硅负极锂离子电池的充放电性能，减少副反应的发生，从而减少电池胀气，提高硅负极锂离子电池的循环寿命。   
具体实施方式
本发明提供了一种硅负极锂离子电池，包括壳体和容纳于壳体内的电芯、非水电解液，电芯包括正极、硅负极和介于正极与硅负极之间的隔膜；所述非水电解液包括锂盐、非水溶剂和添加剂，所述添加剂中含有焦碳酸二烯丙基酯。
本发明提供的硅负极锂离子电池，非水电解液中通过采用焦碳酸二烯丙基酯，所述焦碳酸二烯丙基酯的结构式为                                               ；其中焦碳酸结构能有效促进非水溶剂与锂离子之间形成稳定的SEI膜，缓解、抑制Li-Si合金与有机溶剂之间的反应，从而有效提高硅负极锂离子电池的充放电性能；另一方面，烯丙基中的C=C双键结构一方面能消耗电解液中的水分，提高充放电性能，另一方面能消耗电解液中的微量HF，避免了HF与SEI膜的反应，能有效减少副反应的发生，避免电池内部胀气，因此可有效提高电池的循环寿命。
本发明的硅负极锂离子电池的非水电解液，主要通过焦碳酸二烯丙基酯抑制Li-Si合金与有机溶剂的反应，从而能有效提高硅负极锂离子电池的充放电性能。对于其他不采用硅材料作为负极的锂离子电池，焦碳酸二烯丙基酯对电池的充放电性能影响不大。
本发明的硅负极锂离子电池中，非水电解液中焦碳酸二烯丙基酯的含量无需过高，即可提高锂离子电池的充放电性能和循环寿命。具体地，以100重量份的非水电解液为基准，焦碳酸二烯丙基酯的含量为0.1-10重量份。
本发明的电解液中，对锂盐和非水溶剂的含量没有特别要求，在本技术领域的常用范围内即可。具体地，以100重量份的非水电解液为基准，锂盐的含量为1-10重量份，非水溶剂的含量为80-98.9重量份。
所述锂盐为本领域技术人员常用的各种锂盐，例如可以选自高氯酸锂（LiClO4）、六氟磷酸锂（LiPF6）、四氟硼酸锂（LiBF4）、六氟砷酸锂（LiAsF6）、LiSO3F、LiCF3SO3中的至少一种。
本发明中，所述非水溶剂采用本领域技术人员常用的各种非水溶剂即可。例如，可以选自乙烯碳酸酯（EC）、二甲基碳酸酯（DMC）、乙基甲基碳酸酯（EMC）、氟化乙烯碳酸脂（FEC）、碳酸二乙酯（DEC）中的至少一种。
本发明的添加剂中还可以含有焦碳酸二乙酯和/或焦碳酸二叔丁基酯。以100重量份的非水电解液为基准，焦碳酸二乙酯的含量为0.1-10重量份，焦碳酸二叔丁基酯的含量为0.1-10重量份。
本发明的硅负极锂离子电池中，正极、隔膜的结构、材料以及电池的封装结构为本领域技术人员所公知，本发明中不再赘述。本发明中的硅负极锂离子电池的负极为硅负极，所述硅负极可采用硅纳米线材料。为提高硅材料的导电度、避免硅材料表面与非水电解液反应时产生较高不可逆的电容量损失，所述硅负极可采用碳包覆的硅纳米线材料。
以下结合实施例对本发明的硅负极锂离子电池作进一步说明。实施例及对比例中所采用皆通过商购得到。
实施例1
1. 非水电解液的配制
在室温下，在含水量＜5ppm的手套箱中，将乙烯碳酸酯（EC）、碳酸二乙酯（DEC）和乙基甲基碳酸酯（EMC）按重量比2：1：3混合均匀作为非水溶剂，将8重量份的LiPF6溶解于87重量份的非水溶剂中，然后加入5重量份的焦碳酸二烯丙基酯，得到本实施例的非水电解液，记为S1。   
2. 硅负极锂离子扣式电池制作
将LiCoO2、PVDF（聚偏氟乙烯）、导电剂混合均匀后压制于铝箔上，得到正极片；将硅纳米线材料、CMC（羧酸纤维素钠）、SBR（丁苯橡胶）混合均匀后压制于铜箔上，得到负极片；隔膜为PE/PP复合隔膜，采用步骤1制得的非水电解液S1，在氩气手套箱中采用正常的电池工艺制作成硅负极锂离子扣式电池A1。
对比例1
采用与实施例1相同的方法制备正极、负极、非水电解液和硅负极锂离子电池，不同之处在于：步骤1中，直接将8重量份的LiPF6溶解于92重量份的非水溶剂中，混合均匀后得到本对比例的非水电解液DS1。通过与实施例1相同的步骤2，得到硅负极锂离子扣式电池DA1。
对比例2
采用与实施例1相同的方法制备正极、负极、非水电解液和硅负极锂离子电池，不同之处在于：步骤1中，将8重量份的LiPF6溶解于89.50重量份的非水溶剂中，然后加入0.5重量份的焦碳酸二乙酯和2重量份的碳酸亚乙烯酯，得到本对比例的非水电解液DS2。通过与实施例1相同的步骤2，得到硅负极锂离子扣式电池DA2。
实施例2
采用与实施例1相同的方法制备正极、负极、非水电解液和硅负极锂离子电池，不同之处在于：步骤1中，将9重量份的LiPF6溶解于91.9重量份的非水溶剂中，然后加入0.1重量份的焦碳酸二烯丙基酯，得到本实施例的非水电解液S2。通过与实施例1相同的步骤2，得到硅负极锂离子扣式电池A2。
实施例3
采用与实施例1相同的方法制备正极、负极、非水电解液和硅负极锂离子电池，不同之处在于：步骤1中，将4重量份的LiPF6溶解于86重量份的非水溶剂中，然后加入10重量份的焦碳酸二烯丙基酯，得到本实施例的非水电解液S3。通过与实施例1相同的步骤2，得到硅负极锂离子扣式电池A3。
实施例4
采用与实施例1相同的方法制备正极、负极、非水电解液和硅负极锂离子电池，不同之处在于：步骤1中，将5重量份的LiPF6溶解于85重量份的非水溶剂中，然后加入4重量份的焦碳酸二烯丙基酯、3重量份的焦碳酸二乙酯和3重量份的焦炭酸二叔丁基酯，得到本实施例的非水电解液S4。通过与实施例1相同的步骤2，得到硅负极锂离子扣式电池A4。
实施例5-8
分别采用与实施例1-4相同的方法制备正极、负极、非水电解液和硅负极锂离子电池，不同之处在于：步骤2中，采用碳包覆的硅纳米线材料分别替代实施例1-4中的硅纳米线材料，依次得到硅负极锂离子扣式电池A5-A8。
对比例3-4
分别采用与对比例1-2相同的方法制备正极、负极、非水电解液和硅负极锂离子电池，不同之处在于：步骤2中，采用碳包覆的硅纳米线材料分别替代对比例1-2中的硅纳米线材料，依次得到硅负极锂离子扣式电池DA3-DA4。
实施例9-12
分别采用与实施例1-4步骤1相同的方法制备非水电解液，然后将非水电解液分别注入铝壳方形电池中，铝壳电池的正极材料采用LiCoO2、负极材料采用碳包覆的硅纳米线材料，组装后依次得到硅负极锂离子铝壳电池A9-A12。
对比例5-6
分别采用与对比例1-2步骤1相同的方法制备非水电解液，然后将非水电解液分别注入铝壳方形电池中，铝壳电池的正极材料采用LiCoO2、负极材料采用碳包覆的硅纳米线材料，组装后依次得到硅负极锂离子铝壳电池DA5-DA6。
性能测试：
（1）分别对硅负极锂离子扣式电池A1-A8和DA1-DA4以0.1mA的电流进行充放电循环测试，电压为0.005V-1.5V，记录电池的充电容量和放电容量，计算放电效率(%)=充电容量/放电容量×100%。测试结果如表1所示。   
（2）分别对硅负极锂离子铝壳电池A9-A12和DA5-DA6以200mA的电流进行充放电循环测试，电压为3.0V-4.2V，记录首次充电容量和放电容量，计算放电效率（%）；循环100次后，记录剩余充放电容量，计算循环后容量剩余率(%)=循环100次后剩余放电容量/首次放电容量×100%；并记录铝壳电池循环前后的厚度。测试结果如表2所示。    
表1
电池 充电容量/mAh 放电容量/mAh 放电效率/% 电池 充电容量/mAh 放电容量/mAh 放电效率/%
A1 3804 3215 84.52 A5 629 587 93.32
A2 3786 3106 82.04 A6 632 582 92.09
A3 3874 3225 83.25 A7 619 577 93.22
A4 3904 3279 83.99 A8 640 599 93.59
DA1 3386 847 25.02 DA3 558 261 46.77
DA2 3593 1693 47.12 DA4 571 417 73.03
表2
电池 首次充电容量/mAh 首次放电容量/mAh 放电效率/% 容量剩余率/% 循环前厚度/mm 循环后厚度/mm
A9 984 980 99.59 62.7 5.3 6.2
A10 966 958 99.17 61.2 5.6 6.2
A11 974 969 99.49 60.7 5.4 6.1
A12 979 971 99.18 61.8 5.8 6.3
DA5 935 893 95.51 35.3 6.5 9.3
DA6 954 930 97.48 46.7 6.1 7.8
 从上表1的测试结果可以看出，本发明提供的硅负极锂离子扣式电池的充放电性能明显高于现有技术中的各种电池。从上表2的测试结果可以看出，本发明的硅负极锂离子铝壳电池，具有较高充放电性能，循环后剩余容量高，且循环前后电池变形小，电池寿命较长。

Claims (6)

1.一种硅负极锂离子电池，包括壳体和容纳于壳体内的电芯、非水电解液，电芯包括正极、硅负极和介于正极与硅负极之间的隔膜；所述非水电解液包括锂盐、非水溶剂和添加剂，其特征在于，所述添加剂中含有焦碳酸二烯丙基酯，以100重量份的电解液为基准，焦碳酸二烯丙基酯的含量为0.1-10重量份，所述硅负极为硅纳米线材料或者碳包覆的硅纳米线材料。
2.根据权利要求1所述的硅负极锂离子电池，其特征在于，以100重量份的非水电解液为基准，锂盐的含量为1-10重量份，非水溶剂的含量为80-98.9重量份。
3.根据权利要求1或2所述的硅负极锂离子电池，其特征在于，所述锂盐选自LiClO4、LiPF6、LiBF4、LiAsF6、LiSO3F、LiCF3SO3中的至少一种。
4.根据权利要求1或2所述的硅负极锂离子电池，其特征在于，所述非水溶剂选自乙烯碳酸酯、二甲基碳酸酯、乙基甲基碳酸酯、氟化乙烯碳酸脂、碳酸二乙酯中的至少一种。
5.根据权利要求1所述的硅负极锂离子电池，其特征在于，添加剂中还含有焦碳酸二乙酯和/或焦碳酸二叔丁基酯。
6.根据权利要求5所述的硅负极锂离子电池，其特征在于，以100重量份的非水电解液为基准，焦碳酸二乙酯的含量为0.1-10重量份，焦碳酸二叔丁基酯的含量为0.1-10重量份。
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