CN102382994A - 一种放射性68Ge溶液的制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于放射性核素制备领域，公开了一种放射性68Ge溶液的制备方法，其采用电沉积方法制备出含有镓、镍的固体Ga4Ni合金靶件，将合金靶件用CYCLONE30辐照制备含放射性68Ge的合金靶，冷却，对靶件进行电解，将电解液在硅胶柱上分离，纯化，用硝酸溶液解吸68Ge，解吸液进行蒸干，溶解固态68Ge，制备出用于68Ge-68Ga发生器的放射性68Ge溶液。本发明制备Ga4Ni合金靶件的设备简单，方法快捷，重复性好，工艺稳定，靶件牢固，质量好，易于打靶。68Ge的纯化工艺稳定、与杂质离子的分离完全，核纯大于99.995％，化学纯大于98％，解吸效率大于98％，易操作，无污染，有利于进行常规性和大量生产。
Description
技术领域
本发明涉及放射性核素的制备，尤其是涉及一种用于68Ge-68Ga发生器的放射性核素68Ge溶液的制备方法。
背景技术
68Ge是重要的医用放射性核素之一，其主要用于制备正电子发射型断层显像(PET)的校正放射源和68Ge-68Ga发生器。68Ge的半衰期为288天，电子捕获后，产生的68Ga(68.3m，88％β+)可制备用于PET显像的68Ga标记药物；随着PET的发展，68Ga在核素显像中的应用日益广泛，不断创造社会经济效益。世界上有众多的关于68Ge溶液制备方法的报道，但68Ge的实际生产主要集中在美国的国立实验室和俄罗斯Obninsk的加速器有限公司。早在1974年，R.Caletka，P.Kotas报道了利用硅胶吸附锗的性质进行锗核素的分离，但并没有对锗在硅胶上的吸附进行系统的研究；1982年，C.LOC’h等研究者报道了利用熔融法制备Ga4Ni靶件，利用CCl4液-液萃取法分离68Ge的制备方法；1994年，加拿大的TRIUMF实验室报道了利用电化学方法制备Ga4Ni靶件的技术；2000年，台湾的核能研究所报道了利用INER TR30/15微型加速器辐照GaAg合金靶件的68Ge制备技术；2002年，南非国立加速器中心报道了利用高能质子加速器辐照Ga2O靶件制备68Ge溶液技术；2005年，美国的BROOKHAVEN NATIONAL LABORATORY报道了利用其BLIP辐照Nb-Ga靶件，利用CCl4液-液萃取法分离68Ge的制备技术；2005年，俄罗斯的Obninsk的加速器有限公司报道了利用熔融法制备Ga4Ni靶件，利用CCl4液-液萃取法分离68Ge的方法生产68Ge溶液。2010年，IAEA出版了Production of LongLived Parent Radionuclides for Generators：68Ge，82Sr，90Sr and 188W。
目前，大批量68Ge的生产方法主要利用加速器辐照熔融法制备的Ga4Ni合金靶件或Nb-Ga液体镓靶件，通过CCl4液-液萃取法分离生产68Ge溶液，其缺点是用熔融法制备Ga4Ni合金靶件技术难度高，与铜靶托的结合不牢固，能够承受的辐照束流较小；用CCl4液-液萃取法分离生产68Ge溶液，操作繁琐，易产生气溶胶，造成放射性污染。
本发明采用电沉积方法制备固体Ga4Ni合金靶件，辐照，冷却，电解靶件，硅胶柱分离、纯化，硝酸溶液解吸及解吸液介质转换，制备出用于68Ge-68Ga发生器的放射性核素68Ge溶液。制备设备简单，工艺稳定，重复性好，易于操作，靶件牢固，易于打靶，68Ge的核纯、化学纯、回收率高，有利于常规性和大量生产。
发明内容
本发明的目的在于提供一种放射性68Ge溶液的制备方法，制备出结合牢固、质量好，易于打靶的Ga4Ni合金靶件；制备得到高纯度68Ge溶液。
本发明采用的技术方案如下：
一种放射性68Ge溶液的制备方法，包括以下步骤：制备靶件；加速器辐照靶件制备出含放射性68Ge的合金靶；电解辐照后的合金靶；电解液的分离、纯化，其特征在于：所述的靶件为镓、镍(Ga4Ni)合金靶件，采用电沉积法制备而成，采用硅胶柱层析法进行电解液的分离、纯化。其中，
上述的制备Ga4Ni合金靶件的电沉积法为：采用的电镀槽为恒温水浴竖式镀槽，并具有搅拌功能，阴阳极间距3.0cm，阳极为片状铂，阴极为铜靶托，镀槽容积为130mL；电沉积液的组分为c(HCl)＝0.06-0.1mol/L、c(Ga)＝0.6-1.0mol/L、c(Ni)＝0.25-0.5mol/L；将电沉积液加热到60-80℃，通入密度为10-40mA/cm2的电流，同时以100-250转/分旋转速度搅拌，使镓、镍沉积在铜靶托上，6-8小时后得到镓、镍(Ga4Ni)合金靶件。
上述的辐照后的Ga4Ni合金靶件含有68Ge、Ga、Zn、Cu等物质，用9-10mol/L硫酸电解上述靶件，得到含有68Ge、Ga、Zn、Cu等物质的电解液。
上述的硅胶柱层析法包括以下步骤：
1)电解液上硅胶柱；
2)淋洗液对硅胶进行淋洗；
3)硅胶柱上淋洗液介质离子的去除；
4)硅胶柱上68Ge的解吸；
5)解吸液的介质转化。
上述的步骤2)的淋洗液为9-10mol/L硫酸溶液。
上述的步骤3)去除硅胶柱上淋洗液介质硫酸根离子的方法为采用10-12mol/L硝酸溶液淋洗硅胶柱。
上述的步骤4)中的解吸过程为解吸、浸泡、再解吸、再浸泡的多次重复过程。
上述的解吸液为1-5mol/L的硝酸溶液。
上述的步骤5)解吸液的介质转化包括：解吸液的蒸干，蒸干后剩余固体的溶解，溶解液的收集。
上述的解吸液的蒸干方法为加热蒸干容器中的解吸液以去除其中的硝酸。
上述的加热蒸干容器为聚四氟乙烯蒸发皿。
蒸干后的聚四氟乙烯蒸发皿中的固体物采用0.1-0.5mol/L的盐酸溶液浸泡5-8天进行溶解。
收集盐酸浸泡液，完成解吸液的介质转化，得到所需要的68Ge溶液。
(三)有益效果
本发明主要发明优点体现在以下两个方面：
1)制备出结合牢固、质量好，易于打靶的Ga4Ni合金靶件
常规熔融法制备Ga4Ni合金靶件存在制备技术难度高，与铜靶托的结合不牢固，能够承受的辐照束流较小等问题。本发明采用操作简便，重复性好、工艺稳定的电沉积方法制备Ga4Ni合金靶件。
2)制备高纯度68Ge溶液
常规液-液萃取法制备68Ge溶液存在易产生放射性汽溶胶，操作繁琐等问题。本发明采用硅胶柱分离、纯化制备68Ge溶液，具有68Ge与杂质离子分离完全，操作简便，无污染，68Ge回收率、纯度高等优点。
本发明提出的一种放射性68Ge溶液的制备方法，采用电沉积法制备Ga4Ni合金靶件，克服常规熔融法制备Ga4Ni合金靶件的不足，使制备Ga4Ni合金靶件的设备简单，方法方便快捷，重复性好，工艺稳定，靶件牢固、质量好，易于打靶；采用硅胶柱分离、纯化68Ge，可克服常规液-液萃取法生产过程中易产生汽溶胶污染，操作繁琐的缺点，且68Ge与杂质离子分离完全，核纯大于99.995％，化学纯大于98％，解吸效率大于98％。易操作，无污染，工艺稳定，有利于进行常规性和大量生产。
附图说明
图1是本发明的工艺流程图。
具体实施方式
本发明所述的一种放射性68Ge溶液的制备方法为：将镓盐和镍盐溶解于盐酸溶液中，利用电沉积原理，使镓、镍两种金属共沉积于铜靶托上，制备镓、镍合金靶件；合金靶件经CYCLONE30辐照后，得到含68Ge的合金靶件，放置冷却辐照后靶件，电解辐照后的靶件，将电解液在硅胶柱上进行分离，纯化，解吸，解吸液蒸干，溶解蒸干后固体物，收集溶解液，制备出用于制备68Ge-68Ga发生器的放射性68Ge溶液，它包含以下步骤：
1)用电沉积法制备出Ga4Ni合金靶件
电沉积法制备Ga4Ni合金靶件的电镀槽为恒温水浴竖式镀槽，有搅拌功能，阴阳极间距3.0cm，阳极为片状铂，阴极为铜靶托，镀槽容积为130mL。将三氯化镓和二氯化镍溶解于盐酸中，此为电镀液，其组分为c(HCl)＝0.06-0.1mol/L、c(Ga)＝0.6-1.0mol/L、c(Ni)＝0.25-0.5mol/L，将电镀液倒入电镀槽中，加热电镀液至60-80℃，通入密度为10-40mA/cm2的电流，同时以100-250转/分的旋转速度搅拌，经6-8小时后可得到含有75％的镓、25％的镍的合金靶件。
2)用CYCLONE30辐照Ga4Ni合金靶件，制备出含放射性68Ge的合金靶件，放置冷却靶件。
3)用电镀逆过程电解辐照后的Ga4Ni合金靶件。
4)用硅胶柱分离、纯化电解液，它包括以下步骤：
(1)电解液上硅胶柱
将Ga4Ni合金靶件电解后的所有电解液通过硅胶色层柱；
(2)淋洗液对硅胶进行淋洗
用9-10mol/L硫酸溶液淋洗硅胶柱，以除去硅胶柱上的杂质离子；
(3)硅胶柱上淋洗液介质离子的去除
用10-12mol/L硝酸溶液淋洗硅胶柱，去除硅胶柱上的硫酸根离子。
5)解吸硅胶柱上的68Ge
采用1-5mol/L的硝酸溶液解吸硅胶柱的68Ge，当用硝酸连续解吸一定体积后，采用低浓度硝酸浸泡硅胶2-12小时，再解吸，解吸一定体积后，再用低浓度硝酸浸泡一段时间，再解吸，重复浸泡、解吸这个过程，直至68Ge基本从硅胶上解吸完全，即解吸效率达到98％以上为止。
6)用盐酸溶液转换解吸液介质
含硝酸介质的解吸液，用聚四氟乙烯蒸发皿蒸发至干，除净硝酸，再用0.1-0.5mol/L稀盐酸溶液浸泡剩余固体物5-8天，制备出所需的稀盐酸介质的68Ge溶液。
以下结合实施例进一步说明本发明。
实施例1
本发明所述的一种放射性68Ge溶液的制备方法为：将镓盐和镍盐溶解于盐酸溶液中，利用电沉积原理，使镓、镍两种金属共沉积于铜靶托上，制备镓、镍合金靶件；合金靶件经CYCLONE30辐照后，得到含68Ge的合金靶件，放置冷却靶件一个月，再把该靶件进行电解，电解是电镀的逆过程；随后将电解液在硅胶柱上进行分离、纯化、解吸，蒸干解吸液，溶解剩余固体物，实现解吸液介质转化，制备出用于制备68Ge-68Ga发生器的放射性68Ge溶液，它包含以下步骤：
1)用电沉积法制备出Ga4Ni合金靶件
将1.0mol/L三氯化镓以及0.25mol/L二氯化镍溶解于0.1mol/L盐酸中，此为电镀液，将电镀液倒入电镀槽中，加热使电镀液的温度升至80℃，通入密度为20mA/cm2的电流，在搅拌转速为250转/分的情况下进行电沉积，经7小时后可得到含有75％的镓、25％的镍的合金靶件。
2)用CYCLONE30辐照Ga4Ni合金靶件，制备出含放射性68Ge的合金靶。
3)用电镀逆过程电解辐照后Ga4Ni合金靶件。
4)用硅胶柱分离、纯化电解液，它包括以下步骤：
(1)电解液上硅胶柱
将Ga4Ni合金靶件电解后的所有电解液通过硅胶色层柱；
(2)淋洗液对硅胶进行淋洗
用50mL 9mol/L硫酸淋洗硅胶柱，以除去硅胶柱上的杂质离子；
(3)硅胶柱上淋洗液介质离子的去除
去除杂质离子的硅胶柱上硫酸根离子含量很高，如果不除去硫酸根离子而直接用解吸液解吸68Ge，解吸液中将含有大量的硫酸根离子，导致制备的68Ge溶液无法用于68Ge-68Ga发生器的制备，因此，用30mL 10mol/L硝酸淋洗硅胶柱，去除硅胶柱上的硫酸根离子。
5)解吸硅胶柱上的68Ge
采用3mol/L硝酸解吸硅胶柱上的68Ge，当用3mol/L硝酸连续解吸100mL后，采用0.1mol/L浸泡硅胶柱2小时以上后再解吸，解吸20mL后再用0.1mol/L浸泡2小时以上，再解吸，重复浸泡、解吸这个过程，直至68Ge基本从硅胶上解吸完全为止，解吸效率可达到98％以上。
6)用盐酸溶液转换解吸液介质
含硝酸介质的解吸液，用聚四氟乙烯蒸发皿蒸发至干，以去除硝酸，再用0.1mol/L的盐酸溶液浸泡蒸发皿中的固体物7天，制备出所需的0.1mol/L盐酸介质的68Ge溶液。
实施例2
按照本发明实施例1所述的制备方法及操作步骤制备的放射性68Ge溶液，其技术指标如下：核纯大于99.995％，化学纯大于98％，硫酸根离子浓度小于14.9×10-4moL/L(如表1、2、3、4所示)。
表1 68Ge溶液的核纯
表2 68Ge溶液的解吸效率，
表3 68Ge溶液的化学纯
表4 68Ge溶液中硫酸根的浓度
实施例3
按照本发明所述制备方法及操作步骤制备的放射性68Ge溶液，电镀时采用10mA/cm2、15mA/cm2、20mA/cm2的电流密度制备放射性68Ge溶液，其技术指标如表5所示。
表5不同电流密度制备68Ge溶液的技术指标
实施例4
按照本发明所述制备方法及操作步骤制备，采用0.06mol/L、0.08mol/L及0.1mol/L的盐酸电镀液制备放射性68Ge溶液，其技术指标如表6所示。
表6不同浓度盐酸电镀液制备的68Ge溶液的技术指标
实施例5
按照本发明所述制备方法及操作步骤，电镀液中镓离子浓度采用0.6mol/L、0.8mol/L及1.0mol/L，制备的68Ge溶液技术指标如表7所示。
表7不同镓离子电镀液制备的68Ge溶液的技术指标
实施例6
按照本发明所述的一种放射性68Ge溶液的制备方法及操作步骤，采用9mol/LH2SO4和10mol/LH2SO4淋洗硅胶柱，制备的放射性68Ge溶液的技术指标如表8所示。
表8不同浓度硫酸淋洗硅胶柱制备的68Ge溶液的技术指标
实施例7
按照本发明所述的制备方法及操作步骤，采用10mol/L、11 11mol/L硝酸淋洗硅胶柱，制备的68Ge溶液的技术指标如表9所示。
表9不同浓度硝酸淋洗硅胶柱制备的68Ge溶液的技术指标
实施例8
按照本发明所述的制备方法及操作步骤，采用1mol/L、3mol/L及5mol/L硝酸解吸硅胶柱，制备的放射性68Ge溶液的技术指标如表10所示。
表10不同浓度硝酸解吸硅胶柱制备的68Ge溶液的技术指标
实施例9
按照本发明所述制备方法及操作步骤，用0.1mol/L、0.3mol/L及0.5mol/L的盐酸溶液浸泡蒸发皿，制备的放射性68Ge溶液的技术指标如表11所示。
表11不同浓度盐酸浸泡蒸发皿制备的68Ge溶液的技术指标
实施例10
按照本发明所述制备方法及操作步骤，用0.1mol/L的盐酸溶液浸泡蒸发皿中的固体物5天、7天及8天，制备的放射性68Ge溶液的技术指标如表12所示。
表12蒸发皿浸泡不同时间制备的68Ge溶液的技术指标
尽管已经描述了本发明以及它们的具体实施方案，应当理解它并不用以限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内所做的修改、等同替换和改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (13)
1.一种放射性68Ge溶液的制备方法，包括以下步骤：制备靶件；加速器辐照靶件制备出含放射性68Ge的合金靶；电解辐照后的合金靶；电解液的分离、纯化，其特征在于：所述的靶件为镓、镍(Ga4Ni)合金靶件，采用电沉积法制备而成，采用硅胶柱层析法进行电解液的分离、纯化。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于：所述的制备Ga4Ni合金靶件的电沉积法为：采用的电镀槽为恒温水浴竖式镀槽，并具有搅拌功能，阴阳极间距3.0cm，阳极为片状铂，阴极为铜靶托，镀槽容积为130mL；电沉积液的组分为c(HCl)＝0.06-0.1mol/L、c(Ga)＝0.6-1.0mol/L、c(Ni)＝0.25-0.5mol/L；将电沉积液加热到60-80℃，通入密度为10-40mA/cm2的电流，同时以100-250转/分旋转速度搅拌，使镓、镍沉积在铜靶托上，6-8小时后得到镓、镍(Ga4Ni)合金靶件。
3.根据权利要求2所述的制备方法，其特征在于：辐照后的Ga4Ni合金靶件含有68Ge、Ga、Zn、Cu等物质，用9-10mol/L硫酸电解上述靶件，得到含有68Ge、Ga、Zn、Cu等物质的电解液。
4.根据权利要求1、2或3所述的制备方法，其特征在于：硅胶柱层析法包括以下步骤：
1)电解液上硅胶柱；
2)淋洗液对硅胶进行淋洗；
3)硅胶柱上淋洗液介质离子的去除；
4)硅胶柱上68Ge的解吸；
5)解吸液的介质转化。
5.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于：所述的步骤2)的淋洗液为9-10mol/L硫酸溶液。
6.根据权利要求5所述的制备方法，其特征在于：所述的步骤3)去除硅胶柱上淋洗液介质硫酸根离子的方法为采用10-12mol/L硝酸溶液淋洗硅胶柱。
7.根据权利要求6所述的制备方法，其特征在于：所述的步骤4)中的解吸过程为解吸、浸泡、再解吸、再浸泡的多次重复过程。
8.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于：所述的解吸液为1-5mol/L的硝酸溶液。
9.根据权利要求8所述的制备方法，其特征在于：所述的步骤5)解吸液的介质转化包括：解吸液的蒸干，蒸干后剩余固体的溶解，溶解液的收集。
10.根据权利要求9所述的制备方法，其特征在于：解吸液的蒸干方法为加热蒸干容器中的解吸液以去除其中的硝酸。
11.根据权利要求10所述的制备方法，其特征在于：所述的加热蒸干容器为聚四氟乙烯蒸发皿。
12.根据权利要求11所述的制备方法，其特征在于：蒸干后的聚四氟乙烯蒸发皿中的固体物采用0.1-0.5mol/L的盐酸溶液浸泡5-8天进行溶解。
13.根据权利要求12所述的制备方法，其特征在于：收集盐酸浸泡液，完成解吸液的介质转化，得到所需要的68Ge溶液。
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