CN102382581A - 电路连接用粘接膜及用途、结构体及制造方法和连接方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种电路连接用粘接膜及用途、结构体及制造方法和连接方法，该电路连接用粘接膜具备含有粘接剂组合物和导电粒子的导电性粘接剂层、和含有粘接剂组合物但不含有导电粒子的绝缘性粘接剂层，其中，绝缘性粘接剂层的厚度Ti、和导电性粘接剂层的厚度Tc满足下述式(1)的关系。Ti/Tc≥1.5···(1)。

Description

电路连接用粘接膜及用途、结构体及制造方法和连接方法
技术领域
本发明涉及电路连接用粘接膜及其用途、电路连接结构体及其制造方法以及电路部件的连接方法。
背景技术
一直以来，为了将半导体元件与基板、尤其是液晶等平板显示器(FPD)用的玻璃基板进行连接，一直使用通过加热而固化的热固性粘接剂膜。
作为热固性的粘接剂膜，广泛使用含有作为热固性树脂的环氧树脂的材料，环氧树脂在通过加热而固化时，形成了机械强度高的聚合物，因此半导体元件和液晶显示器通过该粘接剂膜而牢固连接，可以得到可靠性高的电气装置。近年来，逐渐向着使用含有与环氧树脂相比，可以在更低温度下固化的丙烯酸酯的粘接剂膜发展
然而，在使用粘接剂膜连接玻璃基板和半导体元件的情况下，在加热粘接剂膜时，通过热传导而进行加热，产生热膨胀，因此存在半导体元件拉伸的情况。因此，在加热结束后对整体进行冷却时，存在拉伸的半导体元件收缩，随着该收缩，在构成FPD的玻璃基板上产生了翘曲等变形的情况。在玻璃基板上产生变形时，位于变形部分的显示器显示图像产生了混乱。
迄今为止，为了抑制翘曲等变形，已知有各种方法。例如，已经报道了使膜介于加热及加压工具、和半导体元件之间进行连接的方法(日本特开2006-229124号公报)，及在进行加热和加压工序后，进行加热的方法(日本特开2004-200230号公报)。
此外，最近还可知一种在粘接剂膜中使用可以进行应力缓和的材料的方法(日本特开2004-277573号公报、日本专利第3477367号公报)。
发明内容
然而，虽然使用可以进行应力缓和的材料可以抑制玻璃基板的变形，但存在有连接可靠性下降的问题。此外，存在有形成粘接剂膜时的成膜性下降，难以稳定得到粘接剂膜的情况。此外，特别是随着玻璃基板和半导体元件的厚度变薄，存在有容易显著产生翘曲(玻璃基板的变形)的倾向。
因此，本发明的目的是提供一种即使在用于连接厚度比以往的电路基板薄的玻璃基板和半导体元件时，也可以维持优异的连接可靠性，同时可以抑制玻璃基板的变形，并且成膜性也优异的电路连接用粘接膜及其用途，以及使用该粘接膜的电路连接结构体及其制造方法和电路部件的连接方法。
本发明人为了解决上述问题而进行了积极研究，结果发现电路部件产生变形是由于安装后(固化后)的电路连接用粘接膜的内部应力过高，此外连接可靠性下降是由于在安装后的电路连接用粘接膜中产生了弹性模数过低的部分。还可知，特别是在弹性模数局部过低的情况下，相对的电极彼此难以保持导电粒子的扁平，因此存在有连接可靠性下降的倾向。
基于该见解而做了进一步的研究，发现在将厚度薄的电路部件彼此连接时，通过使用具有规定的层构成的电路连接用粘接膜，可以保持高连接可靠性，并且可以抑制基材的变形，从而完成了本发明。
即，本发明提供一种电路连接用粘接膜，其具备含有粘接剂组合物和导电粒子的导电性粘接剂层、和含有粘接剂组合物但不含有导电粒子的绝缘性粘接剂层，其中，绝缘性粘接剂层的厚度Ti、和导电性粘接剂层的厚度Tc满足下述式(1)的关系，并且该电路连接用粘接膜用于使在厚度为0.3mm以下的第1电路基板的主面上形成了第1电路电极的第1电路部件、和在厚度为0.3mm以下的第2电路基板的主面上形成了第2电路电极的第2电路部件，在使第1电路电极和第2电路电极相对的状态下电连接。
Ti/Tc≥1.5···(1)
如果是这样的电路连接用粘接膜，则由于导电性粘接剂层的厚度相对于绝缘性粘接剂层的厚度的比具有规定的值，因此，即使在膜固化后，也可以将固化物内的内部应力抑制为较低，并且可以使固化物整体具有均一且充分的弹性模数。由此，即使在用于具备厚度为0.3mm以下的电路基板的电路部件彼此的连接时，也可以抑制电路部件的变形，并同时得到良好的连接可靠性。
此外，由于电路连接用粘接膜具有导电性粘接剂层和绝缘性粘接剂层这两层，因此相对的电极彼此容易捕捉导电粒子，可以提高连接可靠性。由此，可以得到良好的连接可靠性。
此外，优选导电性粘接剂层中含有的粘接剂组合物包含(a)成膜材料、(b)环氧树脂和(c)潜在性固化剂。通过粘接剂层具有上述这样的规定的层构成，同时导电性粘接剂层中的粘接剂组合物包含(a)成膜材料、(b)环氧树脂和(c)潜在性固化剂，从而可以得到成膜性、耐热性和粘接性更优异的电路连接用粘接膜。
对于本发明的电路连接用粘接膜而言，其导电性粘接剂层和/或绝缘性粘接剂层可以进一步含有(d)绝缘性粒子。由此，可以维持更优异的连接可靠性。
本发明还提供一种电路连接结构体，其具备在厚度为0.3mm以下的第1电路基板的主面上形成了第1电路电极的第1电路部件、在厚度为0.3mm以下的第2电路基板的主面上形成了第2电路电极，并且配置为第2电路电极与第1电路电极相对，以及使第2电路电极与第1电路电极电连接的第2电路部件、和介于第1电路部件和第2电路部件之间的连接部，连接部是本发明的电路连接用粘接膜的固化物。
如果是这样的电路连接结构体，则由于连接部由本发明的电路连接用粘接膜的固化物形成，因此可以将电路连接结构体内的内部应力抑制为较低，并且可以抑制弹性模数过低部分的产生。因此，可以抑制电路部件的变形，同时可以实现优异的连接可靠性。
本发明进一步提供一种电路连接结构体的制造方法，其包括使上述本发明的电路连接用粘接膜介于具备在厚度为0.3mm以下的第1电路基板的主面上形成了第1电路电极的第1电路部件以及在厚度为0.3mm以下的第2电路基板的主面上形成了第2电路电极的第2电路部件的一对电路部件之间，得到叠层体的工序，和通过对叠层体进行加热和加压，使电路连接用粘接膜固化，从而形成介于一对电路部件之间、以使相对配置的第1电路电极和第2电路电极电连接的方式粘接一对电路部件彼此的连接部的工序。
如果是这样的制造方法，则能够制造可以抑制电路部件的变形，同时可以实现优异的连接可靠性的电路连接结构体。
此外，本发明提供一种电路部件的连接方法，其中，在使第1电路电极和第2电路电极相对配置的状态下，对在厚度为0.3mm以下的第1电路基板的主面上形成了第1电路电极的第1电路部件、在厚度为0.3mm以下的第2电路基板的主面上形成了第2电路电极的第2电路部件、以及配置于第1电路部件和第2电路部件之间的本发明的电路连接用粘接膜进行加热和加压，从而使第1电路电极和第2电路电极电连接。
如果是这样的电路部件的连接方法，则由于在电路部件的连接中使用了本发明的电路连接用粘接膜的固化物，因此可以将固化物内的内部应力抑制为较低，而且可以充分确保相对电极间的导电性。因此，能够形成可以抑制电路部件变形，同时具有良好的连接可靠性的电路连接结构体。
此外，本发明提供一种粘接膜用于电路连接的用途，该粘接膜具备含有粘接剂组合物和导电粒子的导电性粘接剂层、和含有粘接剂组合物但不含有导电粒子的绝缘性粘接剂层，其中，绝缘性粘接剂层的厚度Ti、和导电性粘接剂层的厚度Tc满足下述式(1)的关系，并且该粘接膜用于使在厚度为0.3mm以下的第1电路基板的主面上形成了第1电路电极的第1电路部件、和在厚度为0.3mm以下的第2电路基板的主面上形成了第2电路电极的第2电路部件，在使第1电路电极和第2电路电极相对的状态下电连接。
Ti/Tc≥1.5···(1)
通过将该粘接膜用于电路连接，则即使是用于具有厚度为0.3mm以下的电路基板的电路部件彼此的连接时，也可以抑制电路部件的变形，同时可以得到良好的连接可靠性。
优选在将该粘接膜用于电路连接时，导电性粘接剂层中含有的粘接剂组合物包含(a)成膜材料、(b)环氧树脂和(c)潜在性固化剂。如果是粘接剂层具有上述那样的规定的层构成且导电性粘接剂层中的粘接剂组合物含有(a)成膜材料、(b)环氧树脂和(c)潜在性固化剂的粘接膜，则可以实现更优异的成膜性、耐热性和粘接性。
此外，在将该粘接膜用于电路连接时，其导电性粘接剂层和/或绝缘性粘接剂层可以进一步含有(d)绝缘性粒子。由此，可以维持更优异的连接可靠性。
根据本发明，可以提供一种即使在用于连接厚度比以往的电路基板薄的玻璃基板和半导体元件时，也可以维持优异的连接可靠性，同时可以抑制玻璃基板的变形，并且成膜性也优异的电路连接用粘接膜及其用途，以及使用该粘接膜的电路连接结构体及其制造方法和电路部件的连接方法。特别是在本发明中，可以提供一种即使在连接厚度为0.3mm以下的电路部件彼此时，也能够实现上述效果的电路连接用粘接膜。
附图说明
图1是表示本发明的一个实施方式的电路连接用粘接膜的模式剖视图。
图2是表示使本实施方式的电路连接用粘接膜介于一对电路部件之间的叠层体的模式剖视图。
图3是表示本实施方式的电路连接结构体的模式剖视图。
图4是表示玻璃基板翘曲的评价方法的模式剖视图。
符号说明
1...基板、1a...玻璃基板、1b...线路图、2...半导体元件、2a...IC芯片、2b...突起电极、3a...绝缘性粘接剂层、3b...导电性粘接剂层、4a、4b...粘接剂组合物、5...导电粒子、6a、6b...固化物、10...电路连接用粘接膜、100...电路连接结构体、200...叠层体。
具体实施方式
以下，根据需要，一边参照附图，一边对本发明的优选实施方式进行详细说明。但是，本发明并不限定于以下的实施方式。
<电路连接用粘接膜>
本实施方式的电路连接用粘接膜，其具备含有粘接剂组合物和导电粒子的导电性粘接剂层、和含有粘接剂组合物但不含有导电粒子的绝缘性粘接剂层，其中，绝缘性粘接剂层的厚度Ti、和导电性粘接剂层的厚度Tc满足下述式(1)的关系。
Ti/Tc≥1.5···(1)
首先，参照图1，对本实施方式的电路连接用粘接膜10进行说明。图1是表示本发明的一个实施方式的电路连接用粘接膜的模式剖视图。电路连接用粘接膜10具备含有粘接剂组合物4b和导电粒子5的导电性粘接剂层3b，以及在导电性粘接剂层3b上形成的、含有粘接剂组合物4a的绝缘性粘接剂层3a。
(导电性粘接剂层)
构成导电性粘接剂层3b的粘接剂组合物4b没有特别限定，可以包含(a)成膜材料(以下，有时称为“(a)成分”)、(b)环氧树脂(以下，有时称为“(b)成分”)和(c)潜在性固化剂(以下，有时称为“(c)成分”)。
作为(a)成分的成膜材料为具有使液状的固化性树脂组合物固体化作用的聚合物。通过在固化性树脂组合物中含有成膜材料，在将固化性树脂组合物成型为膜状时，可以得到不容易开裂、破碎、发粘，并且容易处理的粘接剂膜。
作为这种成膜材料，可以列举例如选自苯氧基树脂、聚乙烯醇缩甲醛树脂、聚苯乙烯树脂、聚乙烯醇缩丁醛树脂、聚酯树脂、聚酰胺树脂、二甲苯树脂和聚氨酯树脂中的至少1种聚合物。这些之中，优选苯氧基树脂、聚氨酯树脂和聚乙烯醇缩丁醛树脂。它们与(b)成分的相容性优异，并且可以赋予固化后的电路连接用粘接膜10优异的粘接性、耐热性、机械强度。
苯氧基树脂能通过使2官能酚类和表卤醇反应至高分子量、或使2官能环氧树脂和2官能酚类发生加聚反应而得到。具体而言，可通过使1摩尔2官能酚类和0.985～1.015摩尔表卤醇在碱金属氢氧化物等催化剂的存在下在非反应性溶剂中、在40～120℃的温度下反应而得到。
对于得到苯氧基树脂的加聚反应而言，优选使2官能性环氧树脂与2官能性酚类的配合当量比为环氧基/酚羟基＝1/0.9～1/1.1而进行。由此，可以使固化后的电路连接用粘接膜10的机械特性和热特性良好。此外，该加聚反应优选在碱金属化合物、有机磷系化合物、环状胺系化合物等催化剂的存在下，在沸点为120℃以上的酰胺系、醚系、酮系、内酯系、醇系等有机溶剂中，使原料固体成分为50质量份以下，加热至50～200℃而进行。
作为用于得到苯氧基树脂的2官能环氧树脂，可以列举例如双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、双酚AD型环氧树脂、双酚S型环氧树脂、联苯基二缩水甘油醚、和甲基取代的联苯基二缩水甘油醚。作为2官能酚类，可以列举具有2个酚性羟基的物质，例如，氢醌类、双酚A、双酚F、双酚AD、双酚S、双酚芴、甲基取代的双酚芴、二羟基联苯和甲基取代的二羟基联苯等双酚类。
苯氧基树脂还可以通过自由基聚合性的官能团或其它反应性化合物进行改性。上述各种苯氧基树脂可以单独使用或者将两种以上组合使用。
聚氨酯树脂是分子链中具有氨基甲酸酯键的弹性体，并通常是对使多元酸(对苯二甲酸、间苯二甲酸、邻苯二甲酸、琥珀酸、己二酸、壬二酸、癸二酸等)与二元醇(乙二醇、1，4-丁二醇、1，5-戊二醇、1，6-己二醇、二乙二醇、三乙二醇、聚乙二醇、丙二醇等)进行缩合反应所得的具有末端羟基的饱和聚酯树脂，使其活性氢与二异氰酸酯化合物(甲苯撑二异氰酸酯、二苯基甲烷二异氰酸酯、六亚甲基二异氰酸酯、苯二甲基二异氰酸酯、环己基甲烷二异氰酸酯等)的异氰酸酯基以大致当量进行反应所得的线状高分子。
该聚氨酯树脂容易溶解在有机溶剂，例如酯系(乙酸乙酯、乙酸丁酯等)、酮系(甲乙酮、环己酮、丙酮等)、芳香族系(甲苯、二甲苯、苯等)和氯系(三氯乙烯、二氯甲烷等)溶剂中。
聚乙烯醇缩丁醛树脂是在分子链中具有乙烯基缩醛单元的弹性体，通常是在将乙酸乙烯酯聚合后进行碱处理，然后使其与醛(甲醛、乙醛、丙醛、丁醛等)反应而得到的线状高分子。对于本实施方式中所用的聚乙烯醇缩丁醛树脂而言，优选聚合度为700～2500，缩丁醛化度为65mol％以上。
如果聚合度不到700，则聚乙烯醇缩丁醛树脂的凝集力不足，成膜性下降。如果聚合度超过2500，则树脂压接时的树脂流动性不足，导电粒子无法顺利地介于被粘合物的电极间，难以得到充分的连接可靠性。此外，如果缩丁醛化度不到65mol％，则羟基或乙酰基的比例增加，难以得到充分的连接可靠性。
作为(a)成分的成膜材料的玻璃化温度(以下，称为“Tg”)没有特别限定，但优选为40～70℃，更优选为45～70℃，进一步优选为50～70℃。如果是具有这种Tg的成膜材料，则由于吸收了因弹性变形而在固化后的电路连接用粘接膜10内所产生的内部应力，减少了电路部件的翘曲量，因此可以更确实地提高连接可靠性。
成膜材料的配合量，相对于粘接剂组合物4b的总质量100质量份，优选为10～50质量份，更优选为20～40质量份。通过使成膜材料的量处于该范围内，可以提供进一步抑制了基材的变形(翘曲量)，并且电连接性更优异的电路连接用粘接膜10。
成膜材料的分子量越大，则越容易得到成膜性，此外可以将影响粘接剂组合物4b流动性的熔融粘度设定在宽的范围内。作为成膜材料的重均分子量(Mw)，优选为5000～150000，特别优选为10000～80000。如果该值为5000以上，则有易于得到良好成膜性的倾向，另一方面，如果为150000以下，则有容易得到与其它成分的良好相容性的倾向。
此外，上述“重均分子量”是按照下述表1所示的条件，使用标准聚苯乙烯校正曲线由凝胶渗透色谱(GPC)所测定的值。
表1
Figure BSA00000519490000081
作为(b)成分的环氧树脂，可以单独使用或者两种以上组合使用：表氯醇与选自双酚A、双酚F和双酚AD等中的至少一种所衍生的双酚型环氧树脂，表氯醇与苯酚酚醛清漆树脂和甲酚酚醛清漆树脂中的一者或两者所衍生的环氧基酚醛清漆树脂，具有含萘环骨架的萘系环氧树脂，以及缩水甘油胺、缩水甘油醚、联苯、脂环式等的在1分子内具有2个以上的缩水甘油基的各种环氧化合物等。从防止电迁移的观点考虑，环氧树脂优选使用杂质离子(Na+、Cl-等)、水解性氯等降低至300ppm以下的高纯度物品。
在上述环氧树脂中，由于可以广泛获得分子量不同的等级，可以任意设定粘接性和反应性等，因此优选双酚型环氧树脂。在双酚型环氧树脂中，特别优选双酚F型环氧树脂。双酚F型环氧树脂的粘度低，并且通过与苯氧基树脂组合使用，可以容易地将电路连接用粘接膜10的流动性设定为宽的范围。此外，双酚F型环氧树脂还具有易于赋予电路连接用粘接膜10良好粘接性的优点。
环氧树脂的配合量，相对于粘接剂组合物4b的总质量100质量份，优选为5～50质量份，更优选为20～40质量份。当环氧树脂的配合量不到5质量份时，存在有电路部件彼此压接时，电路连接用粘接膜10的流动性下降的倾向，当超过50质量份时，存在有在长期保管时电路连接用粘接膜10产生变形的倾向。
作为(c)成分的潜在性固化剂，可以列举例如咪唑系、酰肼系、胺酰亚胺、以及二氰基二酰胺。它们可以单独使用或者将两种以上组合使用。进一步，还可以将潜在性固化剂与分解促进剂、抑制剂等组合。此外，为了延长有效期，优选用聚氨酯系、聚酯系的高分子物质等被覆潜在性固化剂而微胶囊化。
潜在性固化剂的配合量，相对于环氧树脂100质量份，优选为10～200质量份，更优选为100～150质量份。由此，可以在固化反应中得到充分的反应率。当潜在性固化剂的配合量不到10质量份时，存在有无法得到充分的反应率，难以得到良好的粘接强度和连接电阻的倾向。如果潜在性固化剂的配合量超过200质量份，则存在有电路连接用粘接膜10的流动性下降，连接电阻上升，电路连接用粘接膜10的有效期缩短等倾向。
在粘接剂组合物4b中分散有导电粒子5。通过在电路连接用粘接膜10中含有导电粒子5，可以由导电粒子5的变形而吸收电路电极的位置或高度的偏差，增加接触面积，因此可以得到更加稳定的电连接。此外，通过在电路连接用粘接膜10中含有导电粒子5，导电粒子5有时能够突破电路电极表面的氧化层和钝态层而产生接触，能够谋求电连接的进一步稳定化。
作为这种导电粒子5，可以列举Au、Ag、Ni、Cu、焊锡等金属粒子或碳粒子等。从得到充分有效期的观点考虑，导电粒子5的最外层不为Ni、Cu等过渡金属类，而优选为Au、Ag、铂的贵金属类，其中更优选Au。此外，导电粒子5也可以是用Au等贵金属类被覆Ni等过渡金属类的表面的材料，还可以是在非导电性的玻璃、陶瓷、塑料等上被覆上述金属等的导通层等而形成的、使最外层为贵金属类的材料。
作为导电粒子5，优选使用在塑料上被覆导通层等而形成的粒子或热熔融金属粒子。由于这些粒子通过进行加热和加压而具有变形性，因此可以增加连接时与电路电极的接触面积，或可以吸收电路部件的电路端子厚度偏差，可以提高电路连接的可靠性。
设置在导电粒子5最外层的贵金属类被覆层的厚度，优选为
Figure BSA00000519490000101
以上。由此，可以充分降低连接的电路间的电阻。但是，在Ni等过渡金属上设置贵金属类被覆层时，该厚度优选为以上。这是由于，因导电粒子5在混合分散时所产生的贵金属类被覆层的缺损等，Ni等过渡金属露出于粘接剂膜中，从而通过由于该过渡金属的氧化还原作用而产生游离自由基，导致电路连接用粘接膜10的保存稳定性下降。另一方面，贵金属类被覆层的厚度的上限没有特别限制，但是从制造成本观点考虑，希望为1μm以下。
导电粒子5的平均粒径必须小于通过电路连接用粘接膜10所连接的电路部件的邻接电极的最小间隔，并且当存在有电路电极的高度偏差时，优选大于该高度偏差。导电粒子5的平均粒径，优选为1～10μm，更优选为2～5μm。如果平均粒径不到1μm，则有无法应对电路电极的高度偏差，电路电极间的导电性易于下降的倾向，如果超过10μm，则有邻接电路电极间的绝缘性易于下降的倾向。
此外，上述“平均粒径”是指以如下方式所测定的值。也就是说，使用电子扫描型显微镜(SEM，(株)日立制作所公司制造，制品名：S-800)观察(倍率：5000倍)任意选择的导电粒子的一次粒子，测定其最大粒径和最小粒径。将该最大粒径和最小粒径乘积的平方根作为该粒子的一次粒径。并且，对任意选择的50个导电粒子，如上所述地测定一次粒径，并将该平均值作为平均粒径。另外，还同样地测定后述的(d)绝缘性粒子的平均粒径。
导电粒子5的配合量，相对于粘接剂组合物4b的总质量100质量份，优选设为0.1～30质量份，更优选设为0.1～20质量份。由此，可以防止因过剩的导电粒子5而导致的邻接电路短路等。
此外，粘接剂组合物4b可以根据用途，进一步含有例如软化剂、防老剂、阻燃剂、色素、触变剂、硅烷偶联剂等添加剂。
(绝缘性粘接剂层)
对于绝缘性粘接剂层3a中含有的粘接剂组合物4a而言，只要是可以形成为膜状、并且在电路部件连接时可以抑制电路部件的变形的材料即可，并且可以与导电性粘接剂层3b中含有的粘接剂组合物4b相同或不同。其中，优选按照绝缘性粘接剂层3a的流动性大于导电性粘接剂层3b的流动性的方式调整上述成分的种类和配合量。
导电性粘接剂层3b和/或绝缘性粘接剂层3a可以进一步含有(d)绝缘性粒子(以下，有时称为“(d)成分”)。由此，可以进一步缓和膜固化后的粘接剂层内的内部应力。此外，更优选导电性粘接剂层3b和绝缘性粘接剂层3a均含有(d)绝缘性粒子。
作为这种(d)绝缘性粒子，可以列举出例如二氧化硅、氧化铝等无机粒子，或硅橡胶、甲基丙烯酸甲酯·丁二烯·苯乙烯(MBS)、丙烯酸橡胶、聚甲基丙烯酸甲酯、聚丁二烯橡胶等有机粒子。
此外，作为(d)绝缘性粒子，除了上述以外，还可以列举例如由丙烯酸树脂、聚酯、聚氨酯、聚乙烯醇缩丁醛、聚芳酯(polyarylate)、聚苯乙烯、NBR、SBR和聚硅氧烷改性树脂等以及包含它们作为成分的共聚物所形成的粒子。作为绝缘性粒子，优选分子量为100万以上的有机微粒或具有三维交联结构的有机微粒。这种绝缘性粒子对固化性组合物的分散性高。另外，此处“具有三维交联结构”表示聚合物链具有三维网状结构，具有这种结构的绝缘性粒子，例如，可以通过使用交联剂对具有多个反应点的聚合物进行处理而得到，其中所述交联剂具有两个以上可以与该反应点结合的官能团。分子量为100万以上的有机微粒和具有三维交联结构的有机微粒，优选对溶剂的溶解性都低。对溶剂的溶解性低的这些绝缘性粒子，可以更显著地得到上述效果。此外，从更显著地得到上述效果的观点出发，分子量为100万以上的有机微粒和具有三维交联结构的有机微粒优选为由(甲基)丙烯酸烷基酯-聚硅氧烷共聚物、聚硅氧烷-(甲基)丙烯酸共聚物或它们的复合物构成的绝缘性粒子。此外，作为(d)成分，例如，还可以使用如日本特开2008-150573号公报中所记载的聚酰胺酸粒子和聚酰亚胺粒子等绝缘性粒子。
进一步，作为(d)成分，还可以使用具有核壳型结构，并且在核层和壳层中组成不同的绝缘性粒子。作为核壳型的绝缘性有机粒子，具体来说，可以列举以聚硅氧烷-丙烯酸橡胶为核、并接枝丙烯酸树脂的粒子，及以丙烯酸共聚物为核、并接枝丙烯酸树脂的粒子等。此外，还可以使用如国际公开第2009/051067号小册子中记载的核壳型聚硅氧烷微粒、如国际公开第2009/020005号小册子中记载的(甲基)丙烯酸烷基酯-丁二烯-苯乙烯共聚物或复合物、(甲基)丙烯酸烷基酯-聚硅氧烷共聚物或复合物和聚硅氧烷-(甲基)丙烯酸共聚物或复合物等绝缘性有机粒子、如日本特开2002-256037号公报中记载的核壳结构聚合物粒子、以及如日本特开2004-18803号公报中记载的核壳结构的橡胶粒子等。这些核壳型绝缘性粒子，可以单独使用1种，此外也可以将2种以上组合使用。另外，对于这种(d)绝缘性粒子而言，其平均粒径优选为0.01～2μm左右。
导电性粘接剂层3b含有(d)绝缘性粒子时，(d)绝缘性粒子和导电粒子5的合计配合量，相对于粘接剂组合物4b的总质量100质量份，优选为80质量份以下，更优选为60质量份以下。如果绝缘性粒子和导电粒子的合计配合量超过80质量份，则存在有成膜性以及对电极的密合力下降的倾向。此外，当绝缘性粘接剂层3a含有(d)绝缘性粒子时，(d)绝缘性粒子的配合量，相对于粘接剂组合物4a的总质量100质量份，优选为60质量份以下，更优选为40质量份以下。如果绝缘性粒子的配合量超过60质量份，则存在有成膜性以及导电粒子5对电极的密合力下降的倾向。
导电性粘接剂层3b的厚度Tc优选为3～12μm，更优选为5～10μm。此外，绝缘性粘接剂层3a的厚度Ti优选为12～20μm，更优选为14～16μm。通过使各层具有这样的厚度，可以良好地保持操作性、导电粒子捕捉性和连接可靠性。
进而，电路连接用粘接膜10的厚度优选为10～40μm。当该厚度不到10μm时，则存在有无法完全填埋被粘合物之间的空间，粘接力下降的倾向，如果超过40μm，则存在有压接时树脂溢出，污染周边部件的倾向。
此外，在本实施方式的电路连接用粘接膜中，绝缘性粘接剂层的厚度Ti、和导电性粘接剂层的厚度Tc满足1.5≤Ti/Tc的关系，优选1.5≤Ti/Tc≤6.5，更优选1.5≤Ti/Tc≤5.5，进一步优选1.5≤Ti/Tc≤4.5。通过使两层的厚度比在这样的数值范围内，即使膜固化后，也可以更确实地实现将固化物内的内部应力抑制为较低、和使固化物整体具有均一且充分的弹性模数。
此外，绝缘性粘接剂层3a和导电性粘接剂层3b的“厚度”可以如下测定。即，使用数字式MU-CHECKER(Mitutoyo公司制造，制品名：MU-CHECKER)对制作的各粘接剂层测定任意选择的10个位置的厚度，将其平均值作为各粘接剂层的“厚度”。此外，在导电性粘接剂层3b和绝缘性粘接剂层3a贴合的情况下，使用数字式HF显微镜(基恩士公司制造，制品名：VH-Z450(显微镜)，VH-8000(本体))测定任意选择的10个位置的厚度，将其平均值作为各粘接剂层的“厚度”。
导电性粘接剂层3b和绝缘性粘接剂层3a的形成，可以通过将对于导电性粘接剂层3b来说包含粘接剂组合物4b和导电粒子5的混合物，以及对于绝缘性粘接剂层3a来说包含粘接剂组合物4a的混合物，分别溶解或分散在有机溶剂中，使它们液状化而调制涂布液，将该涂布液涂布在例如剥离性基材(支持膜)上，在固化剂的活性温度以下除去溶剂而进行。
作为形成导电性粘接剂层3b和绝缘性粘接剂层3a的其它方法，可以列举分别加热导电性粘接剂层3b和绝缘性粘接剂层3a的构成成分，确保流动性后，加入溶剂，形成涂布液，并涂布在剥离性基材上，在固化剂的活性温度以下除去溶剂的方法。
对于这时所用的溶剂而言，从提高粘接剂组合物4a和4b的溶解性的观点考虑，优选芳香族烃系溶剂和含氧系溶剂的混合溶剂。此外，作为剥离性基材，例如，可以列举聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚丙烯、聚乙烯、聚酯等具有耐热性和耐溶剂性的聚合物膜。特别适合使用进行了表面处理从而具有脱模性的PET膜等。
剥离性基材的厚度优选为20～75μm。当该厚度不到20μm时，存在有临时压接时难以处理的倾向，如果超过75μm，则存在有在电路连接用粘接膜10和剥离性基材之间产生缠绕的倾向。
作为电路连接用粘接膜10的制法，例如，可以采用将如上所形成的导电性粘接剂层4b和绝缘性粘接剂层4a层叠的方法，或依次涂布各层的方法等公知方法。
本实施方式的电路连接用粘接膜可以用作在COG(Chip On Glass)等安装中、接合玻璃等比较硬的基板和半导体元件的各向异性导电性粘接剂。
例如，在使电路连接用粘接膜介于玻璃基板和半导体元件等电路部件之间的状态下进行加热和加压，从而可以使两者所具有的电路电极彼此电连接。此处，在使用基板的厚度为0.3mm以下的电路部件时，翘曲特别成问题，在这种情况下，可以特别有效地使用本实施方式的电路连接用粘接膜。
也就是说，可以将粘接膜用于在使第1电路电极和第2电路电极相对的状态下，使在厚度为0.3mm以下的第1电路基板的主面上形成了第1电路电极的第1电路部件，和在厚度为0.3mm以下的第2电路基板的主面上形成了第2电路电极的第2电路部件电连接的电路连接，其中所述粘接膜具备含有粘接剂组合物和导电粒子的导电性粘接剂层、和含有粘接剂组合物但不含有导电粒子的绝缘性粘接剂层，其中，绝缘性粘接剂层的厚度Ti、和导电性粘接剂层的厚度Tc满足下述式(1)的关系。
Ti/Tc≥1.5···(1)
此外，在进一步使用基板的厚度为0.2mm以下的部件时，翘曲问题变得更加显著。作为可以使用本实施方式的电路连接用粘接膜的电路基板的厚度的下限，只要可以维持各自的机械强度，就没有问题，优选为0.05mm以上，更优选为0.08mm以上。
在玻璃基板和半导体元件等电路部件中，通常可以设置多个(有时可以为单个)电路电极。将相对配置的电路部件中所设置的电路电极的至少一部分相对配置，并在使电路连接用粘接膜介于相对配置的电路电极之间的状态下进行加热和加压，从而可以使相对配置的电路电极彼此电连接，得到电路连接结构体。
由此，通过对相对配置的电路部件进行加热和加压，从而使相对配置的电路电极彼此，通过隔着导电粒子的接触和直接接触的一种情况或两种情况而电连接。
<电路连接结构体>
图2是表示使本实施方式的电路连接用粘接膜10介于一对电路部件、即基板1和半导体元件2之间的叠层体200的模式剖视图，图3是表示对图2所示的叠层体200进行加热和加压所得的本实施方式的电路连接结构体100的模式剖视图。
图3所示的电路连接结构体100具备在玻璃基板1a(第1电路基板)的主面上形成了线路图1b(第1电路电极)的基板1(第1电路部件)、在IC芯片2a(第2电路基板)的主面上形成了突起电极2b(第2电路电极)的半导体元件2(第2电路部件)、和介于基板1和半导体元件2之间的电路连接用粘接膜10的固化物6a和6b(连接部)。在电路连接结构体100中，在线路图1b和突起电极2b相对配置的状态下进行电连接。
此处，线路图1b优选由透明导电性材料形成。作为透明导电性材料，典型地可以使用ITO(氧化铟锡)。此外，突起电极2b由具有可以作为电极而起作用的程度的导电性的材料(优选为选自金、银、锡、铂族金属和ITO中的至少一种)形成。
在电路连接结构体100中，相对的突起电极2b和线路图1b彼此通过导电粒子5进行电连接。即，导电粒子5通过与突起电极2b和线路图1b两者直接接触而电连接。
电路连接结构体100通过电路连接用粘接膜10的固化物6a和6b，将基板1和半导体元件2接合，因此即使在电路部件的厚度薄(0.3mm以下)时，也可以充分抑制基板1的翘曲，并且得到优异的连接可靠性。
这种电路连接结构体100可以通过下面的工序进行制造。也就是说，可以通过如下的制造方法进行制造，所述制造方法包括使本实施方式的电路连接用粘接膜介于具备在厚度为0.3mm以下的玻璃基板1a(第1电路基板)的主面上形成了线路图1b(第1电路电极)的基板1(第1电路部件)以及在厚度为0.3mm以下的IC芯片2a(第2电路基板)的主面上形成了突起电极2b(第2电路电极)的半导体元件2(第2电路部件)的一对电路部件之间，得到叠层体的工序，和通过对叠层体进行加热和加压，使电路连接用粘接膜固化，从而形成介于一对电路部件之间、以使相对配置的线路图1b(第1电路电极)和突起电极2b(第2电路电极)电连接的方式粘接一对电路部件彼此的连接部的工序。
<电路部件的连接方法>
电路连接结构体100可以通过在线路图1b和突起电极2b相对配置的状态下，对在玻璃基板1a的主面上形成了线路图1b的基板1、在IC芯片2a的主面上形成了突起电极2b的半导体元件2，以及介于基板1和半导体元件2之间的电路连接用粘接膜10进行加热和加压，从而将线路图1b和突起电极2b电连接的方法得到。
在该方法中，可以在贴合于基板1上的状态下对在剥离性基材上所形成的电路连接用粘接膜10进行加热和加压，临时压接电路连接用粘接膜10，并剥离剥离性基材，然后在一边使电路电极位置重合，一边放置半导体元件2后，进行加热和加压，准备依次叠层了基板1、电路连接用粘接膜10和半导体元件2的叠层体200。
对上述叠层体200进行加热和加压的条件，可以根据电路连接用粘接膜10中的粘接剂组合物4a和4b的固化性等进行适当调制，从而使电路连接用粘接膜10固化并得到充分的粘接强度。
根据使用本实施方式的电路连接用粘接膜的电路部件的连接方法，即使在电路部件的厚度薄(0.3mm以下)时，也可以抑制电路部件的翘曲，得到良好的连接可靠性。
[实施例]
以下，列举实施例，对本发明进行更具体的说明。但是，本发明并不限定于这些实施例。
(1)电路连接用粘接膜的准备
如下所述地准备用于制作导电性粘接剂层和绝缘性粘接剂层的各材料。此外，称量约10mg成膜材料，使用TA Instruments公司制造的DSC装置(制品名：Q1000)并按照JIS K7121-1987的规定，测定成膜材料的Tg。
(a)成分：成膜材料
“FX-316”(东都化成制造，制品名)：苯氧基树脂(Tg：66℃)
(b)成分：环氧树脂
“EXA-4850-150”(DIC制造，制品名)
“YL-980”(日本环氧树脂制造，制品名)
(c)：潜在性固化剂
“Novacure(ノバキユア)”(旭化成化学制造，制品名)
(d)：绝缘性粒子
“X-52-7030”(信越有机硅制造，制品名)
(导电粒子)
“Micro pearl(ミクロパ一ル)AU”(积水化学制造，制品名)
(添加剂)
“SH6040”(东丽道康宁制造，制品名)：硅烷偶联剂
(2)粘接剂层形成用涂布液的调制
如下所述地调制导电性粘接剂层形成用涂布液和绝缘性粘接剂层形成用涂布液。
<导电性粘接剂层形成用涂布液>
(涂布液A1)
将30质量份苯氧基树脂“FX-316”、5质量份环氧树脂“EXA-4850-150”和15质量份“YL-980”、20质量份潜在性固化剂“Novacure”以及1质量份硅烷偶联剂“SH6040”溶解于100质量份甲苯后，加入10质量份聚硅氧烷微粒“X-52-7030”和19质量份导电粒子“Micro pearl AU”，调制涂布液A1。
(涂布液A2)
除了以表2所示的配合比例(质量份)添加各成分以外，和调制涂布液A1同样地调制涂布液A2。
<绝缘性粘接剂层形成用涂布液>
(涂布液B1)
将50质量份苯氧基树脂“FX-316”、28质量份环氧树脂“YL-980”、18质量份潜在性固化剂“Novacure”和1质量份硅烷偶联剂“SH6040”溶解于100质量份作为溶剂的甲苯后，加入3质量份聚硅氧烷微粒“X-52-7030”，调制涂布液B1。
(涂布液B2)
除了以表2所示的配合比例(质量份)添加各成分以外，和调制涂布液B1同样地调制涂布液B2。
表2
Figure BSA00000519490000181
(实施例1)
<导电性粘接剂层>
使用涂布装置((株)康井精机公司制造，制品名：精密涂布机)，将涂布液A1涂布在一面(涂布涂布液的面)上实施了脱模处理(中剥离处理)的厚度为50μm的PET膜上，并在70℃下热风干燥10分钟，由此在PET膜上形成厚度为10μm的导电性粘接剂层。
<绝缘性粘接剂层>
和上述同样地，使用涂布装置((株)康井精机公司制造，制品名：精密涂布机)，将涂布液B1涂布在一面上实施了脱模处理的厚度为50μm的PET膜上，并在70℃下热风干燥10分钟，由此在PET膜上形成厚度为15μm的绝缘性粘接剂层。
<电路连接用粘接膜>
对于上述所得的导电性粘接剂层和绝缘性粘接剂层，一边在50℃下加热，一边用辊压机进行层压，得到厚度为25μm的电路连接用粘接膜。
(实施例2～5和比较例1～3)
除了使涂布液的种类(A1、A2、B1、B2)和粘接剂层的厚度(Tc、Ti)分别如表3所示以外，和实施例1同样地操作，制作电路连接用粘接膜。
表3
Figure BSA00000519490000182
(2)电路连接结构体的制作
<基板和半导体元件的准备>
作为基板，准备在玻璃基板(Corning#1737，38mm×28mm，厚度为0.3mm)的表面上形成了ITO(Indium Tin Oxide)线路图(图案宽度为50μm，电极间间隔为5μm)的基板。作为半导体元件，准备IC芯片(外形为17mm×17mm，厚度为0.3mm，突起的尺寸为50μm×50μm，突起间间隔为50μm，突起高度为15μm)。
<基板和半导体元件的连接>
使用上述实施例和比较例中制作的电路连接用粘接膜，并如下所示进行IC芯片和玻璃基板的连接。此外，在连接中，使用由陶瓷加热器所形成的平台(150mm×150mm)和工具(ツ一ル)(3mm×20mm)所构成的加热压接器具。
首先，剥离电路连接用粘接膜(1.5mm×20mm)的导电性粘接剂层上的PET膜，并通过在80℃、0.98MPa(10kgf/cm2)的条件下进行加热和加压2秒钟，将导电性粘接剂层面粘附在玻璃基板上。接着，剥离电路连接用粘接膜的绝缘性粘接剂层上的PET膜，并在进行IC芯片的突起和玻璃基板的位置重合后，在电路连接用粘接膜的实测最高到达温度190℃和突起电极面积换算压力70MPa的条件下，从IC芯片上方进行10秒钟的加热和加压，将绝缘性粘接剂层粘附在IC芯片上，通过电路连接用粘接膜进行芯片和玻璃基板的正式连接。
(3)评价
(成膜性)
对制作的电路连接用粘接膜，基于以下的基准评价成膜性。此外，“可以成膜”意味着所制作的膜不容易开裂、破碎、发粘。成膜性的评价结果示于表4。
A：可以成膜
B：无法成膜
(翘曲)
图4是表示玻璃基板翘曲的评价方法的模式剖视图。图4所示的电路连接结构体100由基板1、半导体元件2以及将它们接合的固化的电路连接用粘接膜10构成。L表示当半导体元件2中心处的基板1的下面的高度为0时，在从半导体元件2中心至距12.5mm处的基板1的下面的高度中的最大值。以L为指标进行翘曲的评价。L的值越小，则表示翘曲越小。以两个等级进行评价，将L值不到15μm的情况评价为“A”，并将15μm以上的情况评价为“B”。翘曲的评价结果示于表4。
此外，在电路连接结构体的制作中，分别将玻璃基板和IC芯片的厚度从0.3mm改变为0.5mm，并使用在上述实施例和比较例中制作的电路连接用粘接膜，以和上述相同的工序进行连接，制作接合体。在对所得的接合体进行翘曲评价时，任一接合体的翘曲都不到15μm。
(连接可靠性)
使用制作的电路连接结构体，测定玻璃基板的电路和半导体元件的电极间的电阻值。使用万用表(装置名：MLR21，ETAC公司制造)，在温度为85℃、湿度为85％RH、1000小时的THT测试(Thermal Humidity Test)后进行测定。基于THT测试后的电阻值，按照以下基准，以A或B两个等级评价连接可靠性。各电路连接结构体的测定结果示于表4。
A：不到10Ω
B：10Ω以上
表4
本发明的电路连接用粘接膜即使在用于厚度较薄的电路部件的彼此连接时，在成膜性、翘曲以及连接可靠性的任一方面也都显示出了优异的特性。

Claims (9)

1.一种电路连接用粘接膜，其具备含有粘接剂组合物和导电粒子的导电性粘接剂层、和含有粘接剂组合物但不含导电粒子的绝缘性粘接剂层，
其中，所述绝缘性粘接剂层的厚度Ti、和所述导电性粘接剂层的厚度Tc满足下述式(1)的关系，
Ti/Tc≥1.5···(1)
并且该电路连接用粘接膜用于使在厚度为0.3mm以下的第1电路基板的主面上形成了第1电路电极的第1电路部件，和在厚度为0.3mm以下的第2电路基板的主面上形成了第2电路电极的第2电路部件，在使所述第1电路电极和所述第2电路电极相对的状态下电连接。
2.根据权利要求1所述的电路连接用粘接膜，其中所述导电性粘接剂层中含有的粘接剂组合物包含(a)成膜材料、(b)环氧树脂和(c)潜在性固化剂。
3.根据权利要求1或2所述的电路连接用粘接膜，其中所述导电性粘接剂层和/或所述绝缘性粘接剂层进一步含有(d)绝缘性粒子。
4.一种电路连接结构体，其具备在厚度为0.3mm以下的第1电路基板的主面上形成了第1电路电极的第1电路部件、
在厚度为0.3mm以下的第2电路基板的主面上形成了第2电路电极，并且配置为所述第2电路电极与所述第1电路电极相对，以及使所述第2电路电极与所述第1电路电极电连接的第2电路部件、和
介于所述第1电路部件和所述第2电路部件之间的连接部，
所述连接部是权利要求1～3中任一项所述的电路连接用粘接膜的固化物。
5.一种电路连接结构体的制造方法，其包括使权利要求1～3中任一项所述的电路连接用粘接膜介于具备在厚度为0.3mm以下的第1电路基板的主面上形成了第1电路电极的第1电路部件以及在厚度为0.3mm以下的第2电路基板的主面上形成了第2电路电极的第2电路部件的一对电路部件之间，得到叠层体的工序，和
通过对所述叠层体进行加热和加压，使所述电路连接用粘接膜固化，从而形成介于所述一对电路部件之间、以使相对配置的所述第1电路电极和所述第2电路电极电连接的方式粘接所述一对电路部件彼此的连接部的工序。
6.一种电路部件的连接方法，其中，在使第1电路电极和第2电路电极相对配置的状态下，对在厚度为0.3mm以下的第1电路基板的主面上形成了第1电路电极的第1电路部件、在厚度为0.3mm以下的第2电路基板的主面上形成了第2电路电极的第2电路部件、以及配置在所述第1电路部件和所述第2电路部件之间的权利要求1～3中任一项所述的电路连接用粘接膜进行加热和加压，从而使所述第1电路电极和所述第2电路电极电连接。
7.一种粘接膜用于电路连接的用途，该粘接膜具备含有粘接剂组合物和导电粒子的导电性粘接剂层、和含有粘接剂组合物但不含导电粒子的绝缘性粘接剂层，
其中，所述绝缘性粘接剂层的厚度Ti、和所述导电性粘接剂层的厚度Tc满足下述式(1)的关系，
Ti/Tc≥1.5···(1)
并且该粘接膜用于使在厚度为0.3mm以下的第1电路基板的主面上形成了第1电路电极的第1电路部件，和在厚度为0.3mm以下的第2电路基板的主面上形成了第2电路电极的第2电路部件，在使所述第1电路电极和所述第2电路电极相对的状态下电连接。
8.根据权利要求7所述的用途，其中所述导电性粘接剂层中含有的粘接剂组合物含有(a)成膜材料、(b)环氧树脂和(c)潜在性固化剂。
9.根据权利要求7或8所述的用途，其中所述导电性粘接剂层和/或所述绝缘性粘接剂层进一步含有(d)绝缘性粒子。
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