CN102368565B - 一种锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及锂离子电池技术领域，特别涉及一种安全性能高的锂离子电池，包括阴极极片、阳极极片、隔离膜和电解液，所述的阳极极片长度方向的两端各设置至少一个极耳；所述电解液中包含磷酸酯类阻燃添加剂；所述电解液中包含成膜添加剂，所述阳极极片首尾各焊接一个或多个极耳，起到分流的作用，所制的电池单体具有多极耳结构。本发明的电池中的电解液具有较好的阻燃效果，可以有效提高电池的安全性能。同时，由于成膜添加剂的引入和双极耳对电流的优化，可以改善阳极极片与电解液的兼容性，使阳极极片不受阻燃添加剂的破坏。

Description

一种锂离子电池
技术领域
本发明涉及锂离子电池技术领域，特别涉及一种安全性能高的锂离子电池。
背景技术
目前，锂离子电池电解液的溶剂多为可燃性碳酸酯类混合体系，一旦出现热失控或其他安全隐患，可燃的溶剂会进一步增加电池着火甚至爆炸的可能性，严重影响了锂离子电池的安全性。
为了解决锂离子电池电解液溶剂的可燃性带来的安全隐患，从改善电解液方面着手常用的方法是在电解液中引入添加剂，使电解液成为无闪点或不易燃的电解液。其中磷系阻燃添加剂具有较好的阻燃效果，是最有使用前景的添加剂之一，但磷系阻燃剂与石墨阳极的兼容性差，严重阻碍了其在商业电池中的推广应用。Wang等(J.electrochem.Soc.，2001，(148)：A1058)研究表明磷酸三甲酯应用于电解液中具有较好的阻燃效果，Yao等(J.PowerSource，2005，(144)：170)研究认为亚磷酸三甲酯也具有良好的阻燃效果，但两人的研究中都发现磷酸酯类阻燃剂与阳极活性物质石墨的兼容性差，易与石墨发生反应，造成石墨剥离，甚至部分或完全从集流体上脱落。石墨剥离一方面会产生新鲜的石墨表面，在后续的充放电过程中增加了锂离子的消耗，使电池库伦效率降低，影响锂离子电池的电化学性能；另一方面，脱落的石墨会游离于电池内部，并且造成裸露的集流体，增加了电池内短路的可能，形成安全隐患。
电解液中磷酸酯类阻燃剂造成石墨剥离的现象，研究认为是溶剂化锂离子嵌入石墨时，溶剂分子共同嵌入所致，或嵌入后的溶剂发生反应，形成气体造成体积膨胀所致。因此，抑制石墨剥离也就是要抑制溶剂分子的共嵌入，最有效地方法就是在阳极石墨表面形成良好致密的SEI膜。SEI膜是离子导通电子绝缘的，致密的SEI膜可以使得锂离子顺利的嵌入石墨层间而将溶剂分子阻挡在石墨层外，这样就避免了溶剂分子的共嵌入问题。Buqa等(J.PowerSource.，2006，(153)：385-390)研究也表明碳酸亚乙烯酯(VC)作为成膜添加剂，对抑制阳极石墨剥离具有较好的效果。
为了保证电池的安全性能，通常会在电池设计时使阳极容量略大于阴极容量，避免阳极析锂的问题。这种设计思想不仅体现在膜片重量上，也体现在膜片面积上。阳极极片上活性物质区域的长度会略大于阴极极片上活性物质区域的长度，能够被阴极极片覆盖的阳极极片的部位称作正常部位，阳极极片超出的部位称做Overhang部位。发明人通过研究发现，采取添加成膜添加剂的方法的确可以有效阳极极片正常部位的石墨剥离现象，但对Overhang部分的剥离抑制却十分有限。此外，发明人还发现，对于常规的没有阳极极耳的双极耳结构电池，不同的overhang部位石墨剥离的程度是不同的：在远离阳极极耳的Overhang部位的剥离，比靠近阳极极耳的Overhang部位剥离严重得多。发明人认为，这与不同overhang部位的电流密度差异有关。电池充放电时，锂离子主要在非Overhang部位发生脱嵌而形成电流。在阳极只有极耳的情况下，锂离子脱嵌所形成的电流会逐渐汇聚，并最终通过极耳接通外电路。可以看到，所形成的最大电流，会经过靠近极耳的Overhang处，而远离极耳的Overhang处的电流却非常小。不同的电流密度意味着SEI形成速度与成分上的差异，从而导致不同Overhang处石墨剥离程度的差异。
基于以上分析，发明人在阳极另一端也增加一个极耳，并在化成及循环过程中，将阳极极耳一起夹住进行。这样便会有部分电流通过极耳与外部导通，使Overhang部位处的电流密度有所增加，同时不致使Overhang部位处的电流密度过小，这样在Overhang部位处均可形成较好的SEI膜，成功抑制了Overhang部位各处石墨的剥离。
发明内容
本发明的目的在于提供一种能够解决阳极石墨剥离、改善电池安全性能的安全锂离子电池及其制备方法。
为了实现上述目的，本发明采用如下技术方案：
一种锂离子电池，包括阴极极片、阳极极片、隔离膜和电解液，所述的阳极极片长度方向的两端各设置至少一个极耳；
所述电解液中包含磷酸酯类阻燃添加剂；
所述电解液中包含成膜添加剂。
所述磷酸酯类阻燃添加剂包括甲基磷酸二甲酯、磷酸三甲酯、磷酸三苯酯中的至少一种。
所述成膜添加剂包括碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯中的至少一种。
所述成膜添加剂相对于所述电解液的质量百分含量为0.1％～20％。
所述成膜添加剂相对于所述电解液的质量百分含量为0.5％～10％。
所述的阳极极片长度方向的两端各有两个极耳。
所述的磷酸酯类阻燃添加剂相对于所述电解液的质量百分含量为5％～15％。
与现有技术相比，本发明通过增加磷酸酯类阻燃添加剂，可以有效提高电池的安全性能。优化成膜添加剂的组合与配比，促进石墨颗粒表面SEI膜的形成；同时在所述的阳极极片长度方向的两端各设置至少一个极耳，使阳极极片尾部的overhang部位有电流通过，提高了阳极极片尾部overhang部位的电流密度，起到分流的作用，完全解决了阳极极片尾部overhang部位的石墨剥离现象，最终解决了石墨剥离导致的电池性能和安全问题。本发明电池体系组合由于成膜添加剂的引入和双极耳对电流的优化，可以改善阳极极片与电解液的兼容性，使阳极极片不受阻燃添加剂的破坏。
具体实施方式
对比例1
锂离子电池
电解液的组成：
将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸二甲酯(DMC)以1∶1∶1的体积比混合，并溶解1MLiPF6作为锂盐。
阴极极片的制备：
以LiCoO2作为活性物质，加入2％的SuperP作为导电剂，2％的PVDF作为粘结剂，在NMP溶剂体系中充分搅拌混合均匀后，将其涂覆在14um厚Al箔上，烘干后，再冷压至一定厚度，得到阴极极片。在阴极一端焊接极耳，留待卷绕用。
阳极极片的制备：
以FSNC作为活性物质，加入2％的SuperP作为导电剂，2％的SBR作为粘结剂，1％的CMC作为增稠剂，在去离子水溶剂体系中充分搅拌混合均匀后，将其涂覆在8um厚Cu箔上，烘干后，再冷压至一定厚度，得到阳极极片。在阳极一端焊接极耳，留待卷绕用。
隔离膜的制备：
选用Celgard公司的14um厚度的PE材质的多孔隔膜作为隔离膜。
电芯成型：
将隔离膜置于阴极极片、阳极极片之间，并进行卷绕得到裸电芯，所得的裸电芯为双极耳结构。将卷绕后的裸电芯置于预先冲坑好的showa铝塑膜袋中，将其封口并预留一个注液口。
注液：将预封装的电芯于真空炉中充分干燥后，注入一定量的电解液，并在抽真空条件下封口。
锂离子电池电化学性能测试：该电池的首次充放电库伦效率为88.4％。
锂离子电池安全性能测试：将该电池满充后，按照UL1642标准进行安全测试，测试项目包括短路(Short)、挤压(Crush)和撞击(Impact)等。测试结果如表1所示。该安全测试结果显然不能满足实际应用的要求。
表1
Short Crush Impact
7/10pass 16/20pass 9/10pass
对比例2
一种锂离子电池
电解液组成：
将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸二甲酯(DMC)以1∶1∶1的体积比混合，添加占电解液总质量10wt％的甲基磷酸二甲酯DMMP，并溶解1MLiPF6作为锂盐。
阴极极片的制备：
以LiCoO2作为活性物质，加入2％的SuperP作为导电剂，2％的PVDF作为粘结剂，在NMP溶剂体系中充分搅拌混合均匀后，将其涂覆在14um厚Al箔上，烘干后，再冷压至一定厚度，得到阴极极片。在阴极一端焊接极耳，留待卷绕用。
阳极极片的制备：
以FSNC作为活性物质，加入2％的SuperP作为导电剂，2％的SBR作为粘结剂，1％的CMC作为增稠剂，在去离子水溶剂体系中充分搅拌混合均匀后，将其涂覆在8um厚Cu箔上，烘干后，再冷压至一定厚度，得到阳极极片。在阳极一端焊接一个极耳，留待卷绕用。
隔离膜的制备：
选用Celgard公司的14um厚度的PE材质的多孔隔膜作为隔离膜。
电芯成型：
将隔离膜置于阴极极片、阳极极片之间，并进行卷绕得到裸电芯，所得的裸电芯为双极耳结构，该电芯结构与对比例1相同。将卷绕后的裸电芯置于预先冲坑好的showa铝塑膜袋中，将其封口并预留一个注液口。
注液：将预封装的电芯于真空炉中充分干燥后，注入一定量的电解液，并在抽真空条件下封口。
锂离子电池电化学性能测试：将电芯采用正常流程进行化成，并做循环。所得首次充放电库伦效率仅61.1％，意味着石墨的剥离。拆开后发现电池阳极正常部位与Overhang部位均发生了严重的剥离，说明该电解液与阳极兼容性很差，电解液对石墨阳极造成了严重的侵害。
实施例1
本发明锂离子安全电池
电解液的组成：
将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸二甲酯(DMC)以1∶1∶1的体积比混合，添加占电解液总质量15wt％的甲基磷酸二甲酯DMMP，并添加入1％碳酸亚乙烯酯(VC)、1％乙烯基碳酸乙烯酯(VEC)、3％氟代碳酸乙烯酯(FEC)作为成膜剂，并溶解1MLiPF6作为锂盐。
阴极极片的制备：
以LiCoO2作为活性物质，加入2％的SuperP作为导电剂，2％的PVDF作为粘结剂，在NMP溶剂体系中充分搅拌混合均匀后，将其涂覆在14um厚Al箔上，烘干后，再冷压至一定厚度，得到阴极极片。在阴极一端焊接极耳，留待卷绕用。
阳极极片的制备：
以FSNC作为活性物质，加入2％的SuperP作为导电剂，2％的SBR作为粘结剂，1％的CMC作为增稠剂，在去离子水溶剂体系中充分搅拌混合均匀后，将其涂覆在8um厚Cu箔上，烘干后，再冷压至一定厚度，得到阳极极片。在阳极一端焊接一个极耳，留待卷绕用。
隔离膜的制备：
选用Celgard公司的14um厚度的PE材质的多孔隔膜作为隔离膜。
电芯成型：
将隔离膜置于阴极极片、阳极极片之间，并进行卷绕得到裸电芯，所得的裸电芯为双极耳结构，即所述的阳极极片长度方向的两端各设置一个极耳。将卷绕后的裸电芯置于预先冲坑好的showa铝塑膜袋中，将其封口并预留一个注液口。
注液：将预封装的电芯于真空炉中充分干燥后，注入一定量的电解液，并在抽真空条件下封口。
锂离子电池电化学性能测试：将电芯采用正常流程进行化成，并做循环。所得首次充放电库伦效率为88.8％，比不加成膜添加剂电解液有了显著提高。观察该电芯首次充电时的化成曲线，观察不到明显的抑制电位，说明石墨剥离得到了明显的抑制。将电池拆开后发现阳极正常部位处的剥离得到了有效地抑制。
实施例3
本发明锂离子安全电池，
电解液的制备：
将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸二甲酯(DMC)以1∶1∶1的体积比混合，添加占电解液总质量6wt％的甲基磷酸二甲酯DMMP，并添加入1％碳酸亚乙烯酯(VC)、2％乙烯基碳酸乙烯酯(VEC)、2％氟代碳酸乙烯酯(FEC)作为成膜保护剂，并溶解1MLiPF6作为锂盐。
阴极极片的制备：
以LiCoO2作为活性物质，加入2％的SuperP作为导电剂，2％的PVDF作为粘结剂，在NMP溶剂体系中充分搅拌混合均匀后，将其涂覆在14um厚Al箔上，烘干后，再冷压至一定厚度，得到阴极极片。在阴极一端焊接极耳，留待卷绕用。
阳极极片的制备：
以FSNC作为活性物质，加入2％的SuperP作为导电剂，2％的SBR作为粘结剂，1％的CMC作为增稠剂，在去离子水溶剂体系中充分搅拌混合均匀后，将其涂覆在8um厚Cu箔上，烘干后，再冷压至一定厚度，得到阳极极片。在阳极一端焊接一个极耳，留待卷绕用。
隔离膜的制备：
选用Celgard公司的14um厚度的PE材质的多孔隔膜作为隔离膜。
电芯成型：
将隔离膜置于阴极极片、阳极极片之间，并进行卷绕得到裸电芯，所得的裸电芯为双极耳结构。将卷绕后的裸电芯置于预先冲坑好的showa铝塑膜袋中，将其封口并预留一个注液口。
注液：将预封装的电芯于真空炉中充分干燥后，注入一定量的电解液，并在抽真空条件下封口。
锂离子电池电化学性能测试：将电芯采用正常流程进行化成，并做循环。所得首次充放电库伦效率为92.4％，拆开电池可发现，阳极正常部位处的剥离得到了有效地改善，阳极靠近极耳的Overhang部位处的剥离也也到了有效地改善。
实施例4
本发明锂离子安全电池，
电解液的制备：
将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸二甲酯(DMC)以1∶1∶1的体积比混合，添加占电解液总质量10wt％的甲基磷酸二甲酯DMMP，并添加入1％碳酸亚乙烯酯(VC)、2％乙烯基碳酸乙烯酯(VEC)、2％氟代碳酸乙烯酯(FEC)作为成膜保护剂，并溶解1MLiPF6作为锂盐。
阴极极片的制备：
以LiCoO2作为活性物质，加入2％的SuperP作为导电剂，2％的PVDF作为粘结剂，在NMP溶剂体系中充分搅拌混合均匀后，将其涂覆在14um厚Al箔上，烘干后，再冷压至一定厚度，得到阴极极片。在阴极一端焊接极耳，留待卷绕用。
阳极极片的制备：
以FSNC作为活性物质，加入2％的SuperP作为导电剂，2％的SBR作为粘结剂，1％的CMC作为增稠剂，在去离子水溶剂体系中充分搅拌混合均匀后，将其涂覆在8um厚Cu箔上，烘干后，再冷压至一定厚度，得到阳极极片。在阳极首尾两端各焊接极耳，留待卷绕用。
隔离膜的制备：
选用Celgard公司的14um厚度的PE材质的多孔隔膜作为隔离膜。
电芯成型：
将隔离膜置于阴极极片、阳极极片之间，并进行卷绕得到裸电芯，所得的裸电芯具有共有三个极耳。将卷绕后的裸电芯置于预先冲坑好的showa铝塑膜袋中，将其封口并预留一个注液口。
注液：将预封装的电芯于真空炉中充分干燥后，注入一定量的电解液，并在抽真空条件下封口。
锂离子电池电化学性能测试：该电芯化成及循环流程与实施例1相同，但将阳极两个极耳一起夹住进行。该电池的首次充放电库伦效率为90.6％。将电池拆开后，可以发现阳极正常部位与Overhang部位的剥离均得到了明显的改善。将其Overhang的石墨刮下，与DMC中浸泡，并超声清洗后做SEM测试，观察不到石墨颗粒的明显剥离。
锂离子电池安全性能测试：将该电池满充后，按照UL1642标准进行安全测试，测试项目包括短路(Short)、挤压(Crush)和撞击(Impact)等。测试结果如表2所示，可以看到电池的安全性能有了明显的改善。
表2
Short Crush Impact
10/10pass 20/20pass 10/10pass

Claims (7)

1.一种锂离子电池，包括阴极极片、以石墨材料作为活性物质的阳极极片、隔离膜和电解液，其特征在于：所述的阳极极片长度方向的两端各设置至少一个极耳；所述电解液中包含磷酸酯类阻燃添加剂；所述电解液中包含成膜添加剂。
2.根据权利要求1所述的一种锂离子电池，其特征在于，所述磷酸酯类阻燃添加剂包括甲基磷酸二甲酯、磷酸三甲酯、磷酸三苯酯中的至少一种。
3.根据权利要求1所述的一种锂离子电池，其特征在于，所述成膜添加剂包括碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯酯、氟代碳酸乙烯酯中的至少一种。
4.根据权利要求1-3任意一项所述的一种锂离子电池，其特征在于，所述成膜添加剂相对于所述电解液的质量百分含量为0.1％～20％。
5.根据权利要求4所述的一种锂离子电池，其特征在于，所述成膜添加剂相对于所述电解液的质量百分含量为0.5％～10％。
6.根据权利要求1所述的一种锂离子电池，其特征在于：所述的阳极极片长度方向的两端各有两个极耳。
7.根据权利要求1所述的一种锂离子电池，其特征在于：所述的磷酸酯类阻燃添加剂相对于所述电解液的质量百分含量为5％～15％。
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