CN102308360B - 交错的y形多极 - Google Patents
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Abstract
介绍了以交错方式使两个独立多极进行组合以形成多极结构的方法和设备。这种布置使得来自两个不同源的离子能够沿着预定的纵向方向被合并，而且也能够在反向路径中使预定的部分离子沿着一个或多个离子通道被导引，从而也能够通过例如飞行时间(TOF)质量分析仪和离子阱同时进行收集。
Description
技术领域
本发明涉及质谱分析领域，更具体地涉及质谱仪多极装置，为了采集和/或分析，该质谱仪多极设备使得来自分离源的离子束能够合并和/或将单离子束导引到多个方向。
背景技术
质谱分析是使能够基于带电离子的质荷比对样品的化学成分进行识别的分析技术。一般来说，样品中的分析物被离子化，此后通过它们的质量进行分离，其中，通过使它们经过电场和磁场来确定各自质荷比，从而产生所需的质谱。
具体地，能够进行分离和检测的质谱仪的设计通常包括：离子源，将引入的样品中的分子转化为离子化的粒子；分析器，通过施加电场和磁场，根据这种离子化的粒子的质量使它们分离；以及检测器，进行测量进而提供用于计算每种离子存在量的数据。
如本领域技术人员所知，在这种光谱仪系统的设计中，往往使用离子导引光学元件(诸如但不限于圆柱透镜、单透镜配置、分离器、多极杆配置等)沿着离子路径对从离子源产生的离子化粒子进行导引。在多极杆配置中，杆的数量可以是任意偶数，诸如4、6、或8，反相相位的高频电压被施加到彼此相邻的电极，而且往往与额外施加的直流(DC)电压电协作。因此，由于由上述电压所造成的高频电场，在预定周期内通过振荡来处理沿着纵向方向被引入这种结构的离子，从而将所需的离子量导引至下一阶段。
虽然这种离子导引光学元件(尤其是多极杆配置)有利地使所需离子能够沿着预定路径被导引，但是这种设计没有提供如由本发明新颖且有利的配置所公开的对来自两个不同源的离子束进行合并，或使沿着一个或另一个方向的单离子束重导引。
为了向读者提供目前本领域中技术能力的概念，读者可以查看系统的背景信息，该系统使用可移动安装的多极以将一个或多个离子源耦合至质谱仪，这在Baykut的1998年10月20日公布的、题为“Introduction of Ions from Ion sources Into Mass Spectrometers(将来自离子源的离子引入质谱仪)”的第5,825,026号美国专利中描述并要求权利，其包括以下内容：“本发明的基本思想是移动一个或若干个弯曲的多极离子引导装置的位置，使得在具有多个固定离子源的系统中，每个源可以通过调整可移动的多极来一个接一个地使用。源自不同离子源的离子(但是被导引到共同点)可以使用可旋转的多极离子导线布置被引入质谱仪。离子可以被直接传输到RF离子阱中或四极或扇形质谱仪中、或FTICR质谱仪的离子传输线。为此，多极(例如，六极或八极)可调整地定位在离子阱的轴线的周围或FTICR质谱仪的离子传输线的轴线的周围。质谱仪侧(注入侧)上的多极的弯曲纵轴与可旋转定位的多极的旋转轴相同。在旋转过程中，多极的另一端沿着经过各种离子源的圆移动。多极的旋转位置确定传输到质谱仪的离子来自哪个离子源。”
而且，利用偏转装置将产生自多个离子源的离子导引至质谱仪的系统的背景信息在Kato的2003年7月22日公布的、题为“MassAnalysis Method and Apparatus for Mass Analysis(用于质量分析的质量分析方法及设备)”的第6,596,989 B2号美国专利中被描述并要求权利，该专利包括以下内容：“质量分析系统能够通过将多个离子源安装到一台质谱仪上并且迅速切换离子源来并行执行多个测量。质量分析仪设备包括多个离子源以及偏转装置，偏转装置用于使来自多个离子源之中的至少一个离子源的离子偏转，使得离子通过产生的电场朝向质谱仪移动。
合并离子的离子漏斗的背景信息在Tang等人的2005年12月27日公布的、题为“Multi-Source Ion Funnel(多源离子漏斗)”的第6,979,816 B2号美国专利中被描述并要求权利，该专利包括以下内容：“一种用于通过以下步骤将在压力相对高的区域产生的离子引入到压力相对低的区域的方法：提供至少两个电喷雾离子源；提供至少两个毛细管入口，将通过电喷雾离子源产生的离子导引到并穿过毛细管入口中的每一个；提供两组具有孔的主要元件，每组元件具有接收端和发射端，主要组元件在接收端接收来自接毛细管入口的离子；并提供一组具有孔的次要元件，具有接收端和发射端，次要组元件接收来自主要组元件的发射端的离子，并且发射来自次要组元件的发射的离子。该方法可以进一步以下步骤：提供至少一个定位在至少一个主要元件内的射流干扰器；在射流干扰器中提供电压，诸如直流电压，从而通过多组主要元件中的至少一组来调整离子的传输”。
交替导引离子的分支装置的背景信息在Kovtoun的2008年9月2日公布的、题为“Branched Radio Frequency Multipole(分支的射频多极)”的第7,420,161 B2号美国专利中被描述并要求权利，该专利包括以下内容：“本发明的系统和方法包括分支的射频多极，其被配置以用作，例如离子引导器。分支的射频多极包括多个离子通道，通过这些离子通道，粒子可以被交替导引。分支的射频多极通过施加适当电势来控制离子被导引的多个离子通道。因此，离子可以在不使用机械阀的情况下被交替地向下导引至不同的离子通道”。
使用电气透镜合并离子束的系统的其他背景信息在Mordehai等人的2008年5月13日公布的、题为“Lens Device For Introducing ASecond Ion Beam Into a Primary Ion Path(将次要离子束引入主要离子路径的透镜装置)”的第7,372,042 B2号美国专利中被描述并要求权利，该专利包括以下内容：“本发明提供用于将次要离子束引入质谱系统的主要离子路径的透镜装置。一般情况下，该装置包含电气透镜，电气透镜具有主要离子通道以及与主要离子通道合并的次要离子通道的。在某些实施方式中，电气透镜包含了第一部分和第二部分，第一部分和第二部分一起形成主要离子通道。透镜的第一部分可以包含次要离子通道。还提供将离子传递至包含提及的电气透镜的质量分析仪和质谱仪系统的装置。本发明还提供了使用提及的电气透镜将次要离子束引入主要离子路径的方法，以及样品分析方法”。
最后，通过多极杆配置与一个或多个离子源相接的系统的背景信息在Chernushevich等人的2008年4月15日公布的、题为“MassSpectrometer Multiple Device Interface For Parallel Configuration ofMultiple Devices(用于多个设备并联配置的质谱仪多设备接口)”的第7,358,488 B2号美国专利中被描述并要求权利，该专利包括以下内容：“用于质谱分析中的多设备接口，用于将一个或多个离子源与一个或多个下游装置相接。”多设备接口包括三个或更多多极杆组，其依赖于施加到多极杆组的电势被置为输入杆组或输出杆组。配置为输入杆组的多极杆组可连接到一个或多个离子源，用于接收一个或多个离子源产生的离子，并且将离子发送到至少一个配置为输出杆组的多极杆组。输出多极杆组可连接到下游装置，用于向下游装置发送所产生的离子。多极杆组的至少两个为输入杆组，或者多极杆组的至少两个为输出杆组”。
因此，虽然上述发明具有有利的应用，但是对于如本文所公开的以新型交错的配置方式利用多极离子光学器件的质谱仪系统而言，存在大量客户需要，该质谱仪系统不仅可以合并来自两个不同源的离子束，而且也可以用于将单离子束导引到多个所需的方向。因此，本发明针对这种需要。
发明内容
因此，本发明提供交错的离子引导设备，以使得来自两个不同源的离子能够沿着预定的纵向方向被合并从而进行收集和/或分析，而且也能够在反向路径中，使预定的离子沿着选定的离子通道顺序地被导引，从而也能够例如通过预定的下游仪器进行收集和/或分析。
作为本发明的另一方案，提供了质谱仪系统，其包含上述交错的离子引导设备，以使得所产生的离子能够合并或者在需要的情况下，将从所需的离子源所产生的离子顺序地导引到一对预定的下游仪器。
根据另一方面，如本文所公开的，本发明提供对具有交错的杆组的质谱仪进行操作的方法，该方法包括：在交错的离子引导电极组内接收离子；该交错的电极组由第一离子引导电极组和第二离子引导电极组构成，第一离子引导电极组和第二离子引导电极组分别限定第一离子通道路径和第二离子通道路径；在第一离子引导电极组和第二离子引导电极组内提供RF场，以将所需的接收的离子径向限制在第一离子通道路径和第二离子通道路径内；以及提供直流电压梯度以感生直流纵向力，直流纵向力做用作接收的离子上，使得接收的离子能够沿着第一离子通道路径或第二离子通道路径被连续导引。
根据本发明的另一方案，提供了对具有交错的离子引导杆组的质谱仪进行操作的方法，包括：将离子接收到第一离子引导电极组和第二离子引导电极组内，第一离子引导电极组和第二离子引导电极交错以提供产生的多极离子通道；其中第一离子通道路径和第二离子通道路径进一步限定第一离子通道路径和第二离子通道路径；以及提供RF场，以使所需的接收的离子径向限制在第一离子通道路径和第二离子通道路径内；以及提供直流电压梯度以感生直流纵向力，直流纵向力做用作接收的离子上，使得接收的离子能够被导引到产生的多极离子通道。
因此，本发明提供以交错的方式将两个独立电极组(即，多极)组合以形成多极结构的设备。通过这种新颖结构，可以对源自不同源的粒子进行测量，从而在不需要进行低效的粒子源切换的情况下，单独或结合离子校准和/或(m/e)离子分析。另外，通过以反向模式操作本发明的Y形多极装置，同样在不需要进行低效的分析切换的情况下，使得所产生的离子能够顺序被导引到一个或多个下游分析仪器。
附图说明
图1示出了本发明的具有直电极的示例性Y形多极设备；
图2示出了具有平滑轮廓的电极的交错的Y形多极设备的第二通用配置；
图3示出了具有直流偏置电极的交错的Y形多极配置；
图4A至图4D示出了施加的直流梯度电势，以将离子从示例性的交错的多极获得的离子通道路径顺序地向前导引到分离的多极离子通道路径；
图5A至图5B示出了施加的直流梯度电势，以将离子从分离的多极离子通道路径导引到本发明获得的交错的多极离子通道路径；
图6示出了示例性的整体质谱仪，其利用具有直电极的交错的Y形多极将离子合并到的离子通道中；
图7示出了示例性的整体质谱仪，其利用具有平均轮廓的电极的交错的Y形多极将离子合并到的离子通道中；以及
图8示出了示例性的整体质谱仪，其利用本发明的装置将在交错的离子通道接收的离子顺序地分离到任一分离配置的离子通道中。
具体实施方式
在本文本发明的描述中，应该理解的是，以单数形式出现的词语包含其对应的复数，而以复数形式出现的词语包含其对应的单数，另有含蓄地或者明确地理解或说明的除外。而且，应该理解的是，除有含蓄地或者明确地理解或说明的之外，对于任何本文所描述的给定部件或实施方式，针对这些部件所列出的任何可能的候选或替换一般可单独使用或者相互结合使用。而且，应该理解的是，本文所示的附图不必按比例绘制，其中为了使本发明清晰一些元素可以仅被绘出。在不同附图中参考标记可以被重复以示出相应或相似的元素。此外，应该理解的是，这些候选或替换的任何列表只是示例性的而不是限制性的，另有含蓄地或者明确地理解或说明的除外。
而且，除非另有说明，在说明书和权利要求中表示成分、要素、反应条件等等的量的数字应该理解为由术语“大约”所修饰。因此，除非有相反说明，在说明书和所附权利要求中阐述的数字参数是近似值，其根据所需性质发生变化，所述性质可通过本文提出的主题来获得。至少不试图对与权利要求范围等同的本申请进行限制，每个数字参数应至少按照报告的有效数字应用常规舍入法(roundingtechniques)解释。尽管说明本文所给主题的宽泛范围的数字范围和参数是近似值，但是在特定实施例中阐述的数值已尽可能精确地报告。然而任何数值固有地包含某些由于各自测试方式中的标准偏差所必然导致的误差。
总体描述
本发明针对Y形多极设备和处理方法，其旨在对来自至少两个分离离子源的离子束进行合并，或者作为另一有利布置将单一离子束源导引到分离的光路中以使得能够通过一个或多个所需的荷质选择模式仪器(例如，通过质量分析器)进行收集和/或操控。
再次申明，已知的是，质谱仪系统通常沿着导引的离子路径提供来自所需单离子源的离子，从而由分析仪接收，用于进行质/荷(M/Z)比问询。一般情况下，4、6、8或更多个等距杆可以被配置为基本的球形布置，以沿着单离子路径促使(即，引导)离子，以使得离子能够在各种仪器中进行高效率的采集、传输和/或存储。虽然这种配置已经为质谱分析领域提供了宝贵的工具，但是本发明的交错配置附加地不仅使得来自单离子源的引入离子能够沿着所需的离子路径被导引，而且还使得来自分离的不同的离子源的离子能够连续地或同时地被引入第一离子路径。这种新颖的设计使得离子能够在需要时被引入，用于在不需进行低效的离子源切换(包括但不限于拆卸和重新装配的停机时间)的情况下分离或结合离子校准和/或(m/e)离子分析。本发明通过反向操作本发明的Y型多极设备提供了另一有利的方面，以使来自单一源的离子能够被顺序导引到交错的、分割的一个或多个阶段，例如，分离的一对所需的分析仪。
为了使得离子能够以上述操作模式之一进行定向引导，在整个装配阶段，在彼此180度反相的交替杆上施加具有从约500kHz到高达约2.5MHz的频率、可调整相位和/或振幅的高达约数千伏电压的RF电压。虽然这种布置是有利的，但是也可以利用与交替杆有固定RF相位关系和振幅的RF电压。作为可选的有利配置，施加的不同直流偏置轴向电压梯度(例如，从+1V到+30V的电压梯度)也可以结合RF动态地施加，以沿着所需的方向操控离子。此外，通过本领域普通技术人员所知和所理解的离子扩散和/或气体流动方法，也有助于离子流量控制。应该理解的是，优选地使用本领域所知和所理解的一个或多个直流轴向场电极来实现上述不同的直流偏置电压梯度，该一个或多个直流轴向场电极可以位于构成本文所描述的Y形多极设备的电极配置的外部、与该电极配置形成一体或位于该电极配置之间。示例性直流轴向场电极配置可以包括，将直流电压耦合至Y型多极结构的分段部分；沿着每个杆提供一组导电金属带(在带之间具有电阻涂层)；将电阻涂层提供给管状结构、电阻或涂层的辅助电极、手指电极、在轮廓上与电极组结构的曲度相匹配的弯曲薄板、和/或本领域普通技术人员已知的其他装置，以通过感应的直流轴向力沿着所需的离子路径来移动离子。
为了有助于产生这种RF和直流场，已知的组件和电路，诸如计算机、RF和D电压源、RF和直流控制器、数模转换器(DAC)、以及用于动态控制施加的直流电压的可编程逻辑控制器被集成到本发明中，以便在集成到本文所描述的系统中的Y形多极设备和/或其他组件内沿着所需的离子路径移动离子。此外，因为能够通过例如计算机动态地控制提供各种RF和直流电压电平所需的电压源，所以可以调整和改变电压的振幅和范围以满足待分析的特定样品或目标离子组的需要。
应该理解的是，在本文公开的系统内，也可以引入本领域普通技术人员已知的一个或多个离子透镜，以沿着预定的离子路径引导所需的离子。这种离子透镜可以包括但不限于镜头栈(图中未示出)，极间镜头、圆锥分离器、选通装置(例如，分割选通透镜)等，以与本发明的Y形多极设备协作，从而沿着任一纵向方向导引预定的离子，以便通过其他随后部分和/或下游仪器(例如，质量分析仪)进行接收。
因此，通过本发明提供的配置和方法，所获得的合并的或分离的离子束可以通过本文公开的交错的(即，组合的)Y形多极配置进行问询和/或操控。具体地，如果被配置以在合并配置下操作，那么来自分离源之一的离子可以仅被操作用以进行唯一的离子校准和/或(m/e)离子分析，但是也可有利地，通常通过将来自第二束路径的离子导引到第一束路径来同时合并分离的源，以使得例如能够利用来自沿着第一束路径所接收的源的离子进行联合离子校准和/或(m/e)离子分析。还有利的是，如果本发明的多极设备被配置以在相反方向上操作，本发明使得从单一源产生的离子能够被连续地导引至一对仪器，诸如但不限于靠近碰撞室的飞行时间(TOF)质谱分析仪、以及混合配置有本发明交错的装置的切换功能的三重四极杆(Q3)/线性阱，从而能够分析(Q3)或线性阱。
具体描述
现在转向附图，图1示出示例性Y形多极离子光学设备的基本视图，总体由附图标记10表示。这种示例性布置包括通过字母I和II分别指示的一对基本直的电极组(例如，四极)，其能够具有感应的RF径向场分量，RF径向场分量可以基本遏制离子接近这种电极组结构的轴线，并且交错以在部段III处提供多极结构(例如，八极)，部段III由交错的配置提供并且如一般在电极组I和II的杆面端部处示出的。这种结构的有益方面是能够将所需的离子导引至交错的单离子光学路径，或者在以反向模式工作的情况下沿着不同的分离方向导引。
具体地，图1的Y形多极10可以被配置以沿着分离的离子路径通过电极组I和II导引离子，以将离子束合并到通过获得的交错的多极结构III(例如，获得的八极)所提供的单离子导引路径11中；或者在用于相反方向的情况下，使得离子的连续分离能够沿着不同的离子路径方向通过设备10的相应结构分割电极组I和II，例如沿着11’和11”(如带有虚线方向箭头所示)。通过将这种设备10并入到质谱仪系统中，使得至少一个离子源(但是有利地，两个离子源)能够耦合到下游仪器，例如分析仪，或者在工作于反向模式的情况下，使得源自单一源的离子能够耦合到一个或多个所需的下游仪器(例如，质量分析仪)。
图2示出了另一示例性交错的Y形多极离子光学仪器，现在总体上由附图标记20表示。然而，在这个示例性布置中，图1的一对电极组I和II(例如，离子导向)现在被配置有基本平滑的曲率半径(例如，见附图标记15)，这使得仍然能够产生感应的RF径向场分量，以基本遏制离子接近这种电极组结构的轴线。如前在图1中所讨论的，图2的Y形多极20也可以被配置以通过的交错的多极结构III(例如，如标示的虚线平面III大体示出的八极)将离子束合并到单离子导引路径11中；或者如果需要的话，从交错的多极结构III分割，以使得所需的离子能够代替地沿着不同的离子路径方向通过各自结构分割电极组I和II，例如沿着11’和11”(如带有虚线方向箭头所示)。另外，与上述以及图1中所示的Y形多极10类似，图2的Y形多极20还有利地使得至少一个离子源(但是有利地，两个离子源)耦合到下游仪器，例如分析仪，或者在工作于反向模式的情况下，使得源自单一源的离子能够耦合到这种下游仪器中的一个或多个。
一般而言，本发明的Y形多极10、20设备本身往往是一对具有相等电极组的多级设备，其中电极中的每一个能够以具有高达约20厘米的工作长度，电极中的每一个被交错(结合)以产生由此获得的多极结构。例如，本文所公开的Y形多极10、20设备可以产生自交错的(即，以一种方式相结合)形成六极的一对三极、交错(即，以一种方式相结合)形成八极的一对四极、或交错形成十二极的一对六极，或作为另一有利的实施例，交错产生十六极配置的一对八极。可替换地，虽然上述配置在布置方面是优选的，但是本发明获得的多极也可以来自具有非相等数量电极的多极设备，例如，与六极交错(即，以一种方式相结合)以提供十极的四极、或与四极交错以提供例如十二极的八极。
此外，虽然构成本文所公开的Y形多极10、20设备所需的电极的形状往往是双曲线，但是应该理解的是，在不脱离本发明的范围和精神的情况下，扁平或圆形横截面的杆也可用于在杆之间产生与理论上理想的双曲场力线相似的RF电场线，该扁平或圆形横截面的杆的长度大于约2.4厘米，更经常地从约2.4厘米到约20厘米。
有利地，可以单独或同时耦合到本发明的Y形多极设备10、20的配置的示例性离子束可以包括质谱分析领域中技术人员已知且理解的各种源，诸如但不限于，电喷雾电离源(ESI)、纳电喷雾电离源(NanoESI)、大气压电离源(API)、电子轰击(EI)电离源、化学电离(CI)源，EI/CI组合电离源、表面增强激光解吸/电离(SELDI)、激光解吸电离(LDI)离子源、以及矩阵辅助激光解吸/电离(MALDI)源。相对于同时耦合两个离子源，一种应用可以包括将从API源和MALDI源产生的离子合并以消除从一个源切换到另一个源的时间。另一有利的应用是耦合API源和EI/CI源，以产生电子转移解离(ETD)反应物。
应该理解的是，配置为分析仪的多个设备(任何能够基于m/z、电荷、类型、离子迁移和其组合中的一种或多种进行离子分离的设备)也可以耦合到本文所述的Y形多极设备，并且可以包括具有单级设备(例如，线性离子阱(LIT)、离子回旋共振(ICR)、轨道离子阱、傅立叶变换质谱仪(FTMS)、或双级质量分析仪(例如，四极杆/正交加速-飞行时间(oa-TOF)、线性离子陷阱-飞行时间(LIT-TOF)、线性离子阱(LIT)-轨道离子阱、四极-离子回旋共振(ICR)、离子阱-离子回旋共振(IT-ICR)、线性离子阱-离轴-飞行时间(LIT-oa-TOF)、或线性离子阱(LIT)-轨道离子阱质量分析仪的系统。
图3示出了示例性Y形多极配置的更详细的视图，总体由附图标记300表示。这种新型的仪器可以使来自源的离子顺序地引导至可替换的所需的离子路径(即，如通过附图标记11’和11”所指示的方向箭头所示)，或者可替换地，从分离的源产生的引导离子沿着所需的单离子路径11(如带有大的方向箭头所示)通过交错的多极电极组I和II(例如，多极1和2合并为交错的区域III(如虚线所示))。如图3的示例性Y形多极300所示，示出为示例性分流部段33(例如，手指电极)与直流电极30、31和32(例如，叶片电极)电耦合，以示出具有单调增加或减少施加的直流电平的能力。为了改善示出，图3中杆电极组I和II以及电极30、31和32的相对定位在一定程度上被分解。然而，这种电极被设计为占据这种位置从而使与由图3中电极组I和II所产生的RF极场的干扰最小化。
当图3的设备300以任一导引模式工作，从而使得来自单一源(图中未示出)的分离离子分离为可替换的路径11’和11”、或者使得来自分离源(图中未示出)的离子合并到单一离子路径11时，如图3所示，应该理解的是，如本领域普通技术人员所已知的，反向的RF电压往往通过电子控制器(图中未示出)被施加到反向放置的主RF电极组(例如，组I和II)中的每一对上，从而以所需的径向方式限制离子。与一系列分流部段33一起示出的图3的电极30、31和32与上述施加的RF电压一起被配置以同样产生轴向直流电场，从而在多极组I和II内以预定方式产生直流轴向力，以沿着所需的纵向方向促使离子。
如图3所示，示例性分流部段33本身可以被设计为通过计算机(图中未示出)控制动态施加电压的手指电极，或者是例如配置的电阻元件(例如，电阻器)，在某些情况下电阻元件具有预定的电容元件(即，减少RF电压耦合效应)，分流部段33被配置使得所需的电阻性质本身沿电极30、31和32的长度设置各自的分压器。然而，待形成的点与如何形成直流电压梯度无关，直流电压梯度往往是静电电压，由此产生的电压形成电压范围(往往是分步单调电压的范围)，以在轴向方向上产生电压梯度，这促使离子沿着离子路径11’、11”，或者朝向所需的离子路径11(如果在向前的方向上操作)，如图3所示。
为了示出操作方法，从而可替换地将离子分离到所需的下游仪器和/或质谱仪的其他耦合部分，本申请的读者被引导至图4A至图4D中所示的一系列点，以便帮助对在反向模式下(即，沿着预定的离子通道路径顺序地导引离子)操作图3的示例性Y形多极实施方式进行理解。
具体地，图4A至图4D通过图表示出沿着如图3所示的本发明的电极30、31和32施加的相对的直流电压梯度电平。这种直流电压梯度与本发明的其他公开的方面一起使得通过交错的多极结构III接收的所需的离子能够可替换地沿着包括多极电极组II(即，多极2)离子路径11”进行导引，或者导引至包括多极电极组I(即，多极1)离子路径11’。
具体地，为了将在交错的多极结构III处接收的离子导引到电极组II(即，多极2)的离子路径11”中，相对的直流电压梯度被期望地施加到图3的直流电极30、31和32，以感生图4A和图4B中示意性示出的直流电压梯度。例如，为了提供上述离子的引导，图4A的顶部标绘示出了沿着图3的直流电极30结构所感应的、施加的相对减少和增加的直流电压梯度(如位置A、A’、B处所示)，而图4A的底部标绘示出了对图3的直流电极31和32同时施加的直流电压梯度，即，在直流电极31的位置C处相对于电极32的位置F处减少的电压梯度，以及在电极32的位置F处相对于位置C处的、同样沿着电极32感应的增加的电压梯度。同时，如图4B所示，顶部标绘示出了沿着图3的直流电极31施加的整体减少的直流电压电平(如位置C、C’、D处所示)，而图4B的底部标绘示出了施加的整体增加的直流电平，如通过图3中相应示出的电极32的位置G处的电压电平相对于位置F处的电压电平所示。因此，如图4A和图4B中所示的这种示例性直流电压梯度可以施加到如图3所示的直流电极30、31和32上，使得在多极交错结点III处接收的离子能够被导引至电极组II(即，多极2)。
继续对本发明的Y形多极设备的示例性反向模式操作进行讨论，为了将多极交错的结点III处接收的离子导引到电极组I(即，多极1)的离子路径11’中，相对的直流电压梯度再次被期望地施加到图3的直流电极30、31和32，以感生图4C和图4D中示意性示出的直流电压梯度。具体地，为了提供上述使离子进入路径11’的导向，图4C的顶部标绘示出了沿着图3的直流电极31施加的整体减少的直流电压电平(再次如位置A、A’、B处所示)，而图4C的底部标绘示出了施加的直流电压电平，如再次如图3中相应示出的电极32的位置G处的电压电平相对于位置F处的电压电平所示。
然而，在这个示例性布置中，同时施加的相对减少和增加的电压电平(如图4D的顶部标绘所示)是沿着图3的直流电极31结构感应的(如位置C、C’、D处所示)，并且整体减少的电压电平(如图4D的底部标绘所示)是沿着电极32感应的，如电极32的位置G处的电压电平关于位置F处的电压电平所示。因此，如图3所示，在交错的多极结点III处接收的所需的离子可以被优先导引到电极组I(即，多极1)。
现在转向对本发明的Y形多极进行操作的正向方法，以将由一个或多个离子源提供的离子导引到所需的下游仪器和/或质量分析仪的其他耦合部分中，本申请的读者现在被引导至图5A至图5B中所示的一系列点。
为了示出这种操作模式，图5A至图5B以图形方式示出施加的相对直流电压梯度电平，其如在图3中所示地相应地由电极30的示例性位置A、B，电极31的示例性位置D、C，以及沿着电极32的示例性位置E、F和G示出。这种直流电压梯度与本发明的其他公开方面一起使得来自从一个或多个离子源的所需的离子沿着包括多极电极组II(即，多极2)离子路径11”进行导引，或者沿着包括多极电极组I(即，多极1)离子路径11’进行导引，从而被交错的多极结构III接收，用于进一步的离子路径操控。
作为操作以便将离子或单独或同时导引到通过如图3所示的上述电极组I和II的交错的多极结点III中的实施例，应该理解的是，预定的相对直流电压梯度同时施加到图3的直流电极30、31和32，以便感生图5A和图5B中示例性示出的相对直流电压梯度。
具体地，为了沿着电极组I导引离子(单独地或同时地与通过电极组II导引的离子一起)以便被图3的交错的多极结点III接收，有益的是，图5A的两个标绘示出沿着图3的各自直流电极30和32感应的施加的相对增加的直流电压梯度。例如，图5A的顶部标绘示出施加的整体增加的直流电压电平，如通过相对于图3中相应示出的直流电极32的位置B处直流电压电平、在位置A处较低的相对直流电压电平所示，图5A的底部标绘示出相对于同样在图3中相应示出的直流电极32的位置E处直流电压电平、在位置F处较低的相对直流电压电平。
另外，为了沿着电极组II导引离子(单独地或同时地与通过电极组I导引的离子一起)以便被图3的交错的多极结点III接收，注意再次有益的是，图5B的两个标绘示出沿着图3相应示出的直流电极31感应的同时施加的相对减少的直流电压梯度。具体地，当与上述关于图5A所描述的电压梯度一起同时施加时，图5B的顶部标绘示出相对于在图3中相应示出的直流电极32的位置C处直流电压电平在位置A处较高的相对直流电压电平，而图5B的底部标绘示出相对于同样在图3中相应示出的直流电极32的位置E处直流电压电平在位置F处较高的相对直流电压电平。
因此，如图5A和图5B中所示的、可施加到如图3所示的直流电极30、31、和32的这种示例性直流电压梯度使得离子能够被导引到多极交错的结点III，以促进各自的下游仪器和/或随后的质谱仪阶段。
图6示出了质谱仪系统的示例性布置，总体由附图标记600表示，质谱仪系统具有新颖的直Y形多极10实施方式，其配置有直电极组部分I和II，如以前所讨论的并且如图1的示例性布置中所示。具体地，图6中示出的示例性质谱仪600具有直Y形多极10，直Y形多极10耦合至布置的一对示例性离子源，在这个示例性配置中，布置的一对示例性离子源包括电喷雾离子源(ESI)12(围在虚线框内示出)和基质辅助激光解吸/电离(MALDI)离子源12’(也围在虚线框内示出)。说明性的源12和12’中的每个都有利地耦合至具有耦合的直流电极结构30、31和32的各自电极组部分I和II，直流电极结构30、31和32被配置以与本文所公开的直Y形多极10装置的轮廓基本对准。在这个布置中，通过任一源感生的离子可以通过耦合的电极组I和II之一被唯一地导引到交错的区域III，以使用这种系统和本文所公开的固有控制进行问询，这当然必须包括将适当的RF和直流施加电压施加到Y形多极10结构本身。然而，本发明的有利使用是通过耦合的电极组I和II对通过源(例如，ESI 12和MALDI 12’源)所产生的离子同时进行导引，以便通过使用施加到电极组I和II的RF场并使用如上所述且如图5A和图5B所示的上述直流电压梯度示例性操作方法来在交错的结点III处合并这种产生的离子。这种有利的布置和操作方法使得当通过随后的下游仪器(诸如粒子引导器(例如粒子引导器16)和分析仪18)激活时，能够对这种产生的离子进行分离离子校准和/或(m/e)离子分析或者结合离子校准和/或(m/e)离子分析。
图7示出了质谱仪系统的另一示例性布置，现在总体由附图标记700表示。在这个示例性步骤中，如上所述，通过交错的Y形多极10实施方式提供所需的导引引导，交错的Y形多极10实施方式配置有如图2以及图3中所示的平滑轮廓的电极组I和II，并因此相应地配置有通用在图3中大体示出的平滑轮廓的直流电极组I和II。
具体地，图7中描述的示例性质谱仪700示出有平滑轮廓的Y形多极10，平滑轮廓的Y形多极10耦合至上面针对图6描述的布置的一对示例性离子源，即，电喷雾离子源(ESI)12(再次在虚线框内示出)和基质辅助激光解吸/电离(MALDI)离子源12’(也在虚线框内示出)。与之前一样，说明性的源12和12’中的每个都有利地耦合至各自的电极组部分I和II。同样与之前一样，每个电极组部分I和II都布置有如本文所描述的耦合的直流电极结构30、31和32。在此之后，感应的离子因而可以通过已知耦合的电极组I或II被唯一地导引，以使用本发明的Y形多极10进行问询和导引。然而，应该理解的是，本发明的有利使用是通过耦合的电极组I和II对通过源(例如，ESI 12和MALDI 12’源)所产生的离子同时进行导引，以便通过使用施加到电极组I和II的RF场并使用如上所述且如图5A和图5B所示的上述直流电压梯度示例性操作方法来在交错的结点III处合并这种产生的离子。这种有利的布置和操作方法使得当通过随后的下游仪器(诸如粒子引导器(例如粒子引导器16)和分析仪18)激活时，能够对这种产生的离子进行分离离子校准和/或(m/e)离子分析或者结合离子校准和/或(m/e)离子分析。
图8示出了质谱仪系统的另一有利的示例性布置，总体由附图标记800表示，现在配置有本发明的上述平滑轮廓的Y形多极10，Y形多极10被布置以在“反向”模式下操作，即，沿着所需的离子通道路径对产生的离子进行顺序导引的模式。虽然在图8中示出了这种平滑轮廓的Y形多极10的一个版本，但是应该理解的是，在不脱离本发明范围的情况下，如图1所示的直Y形多极电极组配置可以等效地利用在图8的系统800内。利用任一Y形多极设备，如上所述，通过如图2以及图3中所示的电极组I和II，并使用产生RF场和直流电压梯度以操控这种离子顺序到达任一电极组部分I和II(如上述关于图3的讨论所述的)的其他已知离子导引引导方法(例如，离子透镜和流动气体)，提供所需离子的导引引导。
在这种有利配置中，图8中所述的示例性质谱仪800示出有合并到交错的结点III中的平滑轮廓的电极组I和II，现在被布置使得装置的交错的结点III部分耦合至示例性单离子源，即，电喷雾离子源(ESI)12(再次围在虚线框内示出)，质谱仪800还具有耦合至各自下游仪器44和46的电极组I和II。一般而言，可以通过系统控制在ESI12中产生离子，并且可以通过在直流电压梯度帮助下施加的RF场沿着电极组I和II之一直接操控离子，该直流电压梯度是由直流电极30、31和32感应的，如上图3的描述中所讨论的。通过利用本发明的交错的Y形多极10的导引引导，可以有利地利用一个或多个耦合的分析仪(例如，线性阱44和3维阱46或其他仪器(例如，多极26、42)/质谱仪800的子部分)，以顺序接收离子从而进一步操控和/或问询离子。虽然线性阱44和3维阱46示出为图8中的示例性下游仪器，但是也可以利用其他有利的配置，诸如但不限于，将这种产生的离子顺序导引至靠近碰撞室的飞行时间(TOF)质谱分析仪、以及混合配置有本发明交错的装置的切换功能的三重四极杆(Q3)/线性阱，从而能够分析(Q3)或线性阱。
应该注意的是，如上所述，大体上描述的质谱仪系统600、700和800也可以包括电子控制器和一个或多个电源，一个或多个电源用于将RF(例如，对于用于离子径向限制的Y形多极电极而言，固定的电压振幅和相位或可控可调的振幅和相位)以及直流电压提供到预定电极和装置，例如，可操作地耦合至本发明的Y形多极10配置的直流电极30、31和32、捕获装置/分析仪、以及本发明的其他电极结构、离子阱等。
此外，与本发明实施方式配置在一起的电子控制器也往往可操作地耦合至待实施到这种系统中的各种其他已知装置，例如泵、样品板、照明源、传感器，透镜35、40、选通透镜36、38、离子引导器16、42、以及检测器等，以便在整个配置系统的各个位置对装置/仪器和条件进行控制，以及对代表被分析粒子的信号进行接收和发送。如本领域技术人员同样已知的，也可以实施任意数量的真空阶段，以便沿着离子路径对任一这种装置/工具进行密封并维持以提供预定压力，诸如经常低于大气压力。
此外，还应该理解的是，在产生的离子被导引到这种示例性质量分析仪的过程中，产生的离子可以且通常通过由一组离子光学元件(例如，离子光圈、截取锥、静电透镜、以及选自射频RF多极离子引导器(例如，八极、四极)的多极)来逐步降低压力的一系列室传输，其中，射频RF多极离子引导器限制、引导并集中离子以提供良好的传输效率。各个室与现有技术中已知的相应端口(图中未示出)通信，相应端口耦合至一组泵(图中未示出)以将压力维持在所需的值。经常控制配置的质谱仪(诸如图6至图8中任一图所示的系统)的操作，并且通过控制和数据系统(为描述)获取和处理数据，控制和数据系统可以实施为被配置以执行一组指令的通用或专用处理器、固件、软件和硬件电路中的任一个或组合，其中一组指令实施本发明规定的数据分析和控制程序。这种数据处理还可以包括取均值、分组扫描、去卷积、库检索、数据存储以及数据报告。
还应该理解的是，启动本文所公开的系统中任一固有操作(例如，识别一组m/z值、合并数据、输出/显示结果等)的指令可以在存储于与特定质谱仪耦合的机器可读介质(例如，计算机可读介质)上的指令下执行。根据本发明的一些方案，计算机可读介质是指本领域普通计算人员已知且理解的介质，其具有以能够被机器/计算机读取(即，扫描/感应)且能够被机器的/计算机的硬件和/或软件解释的形式提供的编码信息。例如，当通过本文所公开的装置/系统接收质谱的质谱数据时，可以利用嵌入在本发明的计算机程序中的信息，例如从质谱数据中提取数据，其对应于选定的一组质荷比。此外，可以利用嵌入在本发明的计算机程序中的信息，以便以本领域中普通技术人员所理解的方式执行归一化、移动数据、或从原始文件中提取不想要的数据的方法。
还应该理解的是，在不脱离本发明的精神和范围的情况下关于本文各个实施方式所描述的特征可以以任意组合进行混合和匹配。虽然已经说明并详细描述不同选择的实施方式，但是应该理解的是，它们是示例性的，并且在脱离本发明的精神和范围的情况下各种替代和修改是可能的。
Claims (31)
1.用于引导离子的设备，包括：
交错的电极组，限定合成的多极离子通道，所述交错的电极组由分离的第一电极组和第二电极组构成，所述第一电极组和所述第二电极组适于分别限定第一离子通道路径和第二离子通道路径，其中所述第一电极组和所述第二电极组包括提供所述合成的多极离子通道的配置，所述配置选自：交错形成六极的一对三极、交错形成八极的一对四极、交错形成十二极的一对六极、交错形成十六极的一对八极、与六极交错以提供十极的四极、以及与四极交错以提供十二极的八极；以及
RF电压源，用于将RF电压施加到所述第一电极组和所述第二电极组中的至少一些电极上，所述施加的RF电压被配置有相位和振幅，从而将所述离子径向限制在所述第一离子通道路径和所述第二离子通道路径内。
2.如权利要求1所述的设备，其中所述设备进一步包括：
多个直流电极；以及
直流电压源，适于沿着所述多个直流电极产生直流电压梯度，使得合成的轴向力能够将一个或多个注入的离子导引至所述第一离子通道路径和／或所述第二离子通道路径内的任一纵向方向上。
3.如权利要求2所述的设备，其中所述直流电压源被控制以沿着所述多个直流电极的长度动态地施加单调增加或减少的电压电平。
4.如权利要求1所述的设备，其中所述第一电极组和所述第二电极组包括平滑轮廓的电极。
5.如权利要求1所述的设备，其中所述第一电极组和所述第二电极组进一步包括直电极。
6.如权利要求1所述的设备，其中用于引导离子的所述设备被配置使得所述第一离子通道路径的第一入口端和所述第二离子通道路径的第二入口端分别耦合至第一离子源和第二离子源。
7.如权利要求1所述的设备，其中用于引导离子的所述设备被配置使得所述第一离子通道路径的第一出口端和所述第二离子通道路径的第二出口端分别耦合至第一分析仪和第二分析仪。
8.如权利要求1所述的设备，其中用于引导离子的所述设备被配置使得所述合成的多极离子通道的交错的结合端被耦合至离子源。
9.如权利要求1所述的设备，其中用于引导离子的所述设备被配置使得所述合成的多极离子通道的交错的结合端被耦合至分析仪。
10.如权利要求6所述的设备，其中所述第一离子源和所述第二离子源包括选自电喷雾电离源、纳电喷雾电离源、大气压电离源、电子轰击电离源、化学电离源，电子轰击电离／化学电离组合电离源、表面增强激光解吸／电离离子源、激光解吸电离离子源、矩阵辅助激光解吸／电离离子源中的至少一个离子源。
11.如权利要求8所述的设备，其中所述离子源包括选自电喷雾电离源、纳电喷雾电离源、大气压电离源、电子轰击电离源、化学电离源、电子轰击电离／化学电离组合电离源、表面增强激光解吸／电离离子源、激光解吸电离离子源、矩阵辅助激光解吸／电离离子源中的至少一个离子源。
12.如权利要求7所述的设备，其中所述第一分析仪和所述第二分析仪包括选自离子回旋共振、轨道离子阱、傅立叶变换质谱仪、四极杆／正交加速-飞行时间、线性离子陷阱-飞行时间、四极-离子回旋共振、离子阱-离子回旋共振、线性离子阱-离轴-飞行时间、和线性离子阱-轨道离子阱质量分析仪中的至少一个分析仪。
13.如权利要求9所述的设备，其中所述分析仪包括选自离子回旋共振、轨道离子阱、傅立叶变换质谱仪、四极杆／正交加速-飞行时间、线性离子陷阱-飞行时间、四极-离子回旋共振、离子阱-离子回旋共振、线性离子阱-离轴-飞行时间、和线性离子阱-轨道离子阱质量分析仪中的至少一个分析仪。
14.质谱仪系统，包括：
一个或多个离子源；
一个或多个分析仪；
交错的电极组，限定合成的多极离子通道，所述交错的电极组由分离的第一电极组和第二电极组构成，所述第一电极组和所述第二电极组适于分别限定第一离子通道路径和第二离子通道路径，其中所述第一电极组和所述第二电极组包括提供所述合成的多极离子通道的配置，所述配置选自：交错形成六极的一对三极、交错形成八极的一对四极、交错形成十二极的一对六极、交错形成十六极的一对八极、与六极交错以提供十极的四极、以及与四极交错以提供十二极的八极，其中所述第一离子通道路径的第一端和所述第二离子通道路径的第二端适于耦合至包括所述一个或多个离子源或所述一个或多个分析仪的设备，并且其中所述合成的多极离子通道的结合端也适于耦合至选自所述一个或多个离子源或所述一个或多个分析仪的单一装置；
电子控制器，对RF电压源进行控制，用于将RF电压施加到所述第一电极组和所述第二电极组；
多个直流电极，操作地耦合至所述第一电极组和所述第二电极组；以及
直流电压源，通过所述电子控制器耦合到所述多个直流电极，以沿着所述多个直流电极的部分动态地产生直流电压梯度，从而提供轴向力以作用在一个或多个注入的离子上，使得所述注入的离子能够沿着所述第一离子通道路径和所述第二离子通道路径内的任一纵向方向被进一步操控。
15.如权利要求14所述的质谱仪系统，其中所述第一电极组和所述第二电极组包括平滑轮廓的电极。
16.如权利要求14所述的质谱仪系统，其中所述第一电极组和所述第二电极组进一步包括直电极。
17.如权利要求14所述的质谱仪系统，其中所述一个或多个离子源包括选自电喷雾电离源、纳电喷雾电离源、大气压电离源、电子轰击电离源、化学电离源，电子轰击电离／化学电离组合电离源、表面增强激光解吸／电离离子源、激光解吸电离离子源、矩阵辅助激光解吸／电离离子源中的至少一个离子源。
18.如权利要求14所述的质谱仪系统，其中所述一个或多个分析仪包括选自离子回旋共振、轨道离子阱、傅立叶变换质谱仪、四极杆／正交加速-飞行时间、线性离子陷阱-飞行时间、四极-离子回旋共振、离子阱-离子回旋共振、线性离子阱-离轴-飞行时间、和线性离子阱-轨道离子阱质量分析仪中的至少一个分析仪。
19.如权利要求14所述的质谱仪系统，其中所述直流电压源沿着所述多个直流电极的长度动态地施加单调增加或减少的电压电平。
20.如权利要求14所述的质谱仪系统，其中RF电压源被配置以对施加到所述第一电极组和所述第二电极组中的至少一些电极上的RF电压的相位和振幅中的至少之一进行可控地调节，从而将所述离子径向限制在所述第一离子通道路径或所述第二离子通道内。
21.一种对具有交错的杆组的质谱仪进行操作的方法，包括：
在交错的离子引导电极组内接收离子，所述交错的离子引导电极组限定合成的多极离子通道；所述交错的电极组由第一离子引导电极组和第二离子引导电极组构成，所述第一离子引导电极组和所述第二离子引导电极组分别限定第一离子通道路径和第二离子通道路径，其中配置所述第一离子引导电极组和所述第二离子引导电极组以产生所述合成的多极离子通道，所述配置选自：交错形成六极的一对三极、交错形成八极的一对四极、交错形成十二极的一对六极、交错形成十六极的一对八极、与六极交错以提供十极的四极、以及与四极交错以提供十二极的八极；
在所述第一离子引导电极组和所述第二离子引导电极组内提供RF场，以将所需的所述接收的离子径向限制在所述第一离子通道路径和所述第二离子通道路径内；以及
提供直流电压梯度以感生直流轴向力，所述直流轴向力作用在所述接收的离子上，使得所述接收的离子能够沿着所述第一离子通道路径或所述第二离子通道路径被顺序地导引。
22.如权利要求21所述的方法，所述直流电压梯度被设置为沿着所述第一离子通道路径和所述第二离子通道路径单调增加或减少的直流电压电平。
23.如权利要求21所述的方法，所述直流电压梯度被设置为沿着所述第一离子通道路径和所述第二离子通道路径动态地控制的直流电压梯度。
24.如权利要求21所述的方法，进一步包括：
耦合至所述交错的离子引导电极组的端部以提供所述接收的离子，至少一个离子源选自电喷雾电离源、纳电喷雾电离源、大气压电离源、电子轰击电离源、化学电离源，电子轰击电离／化学电离组合电离源、表面增强激光解吸／电离离子源、激光解吸电离离子源、矩阵辅助激光解吸／电离离子源。
25.如权利要求24所述的方法，进一步包括：
耦合至所述第一离子通道路径或所述第二离子通道路径的端部，至少一个离子源分析仪选自离子回旋共振、轨道离子阱、傅立叶变换质谱仪、四极杆／正交加速-飞行时间、线性离子陷阱-飞行时间、四极-离子回旋共振、离子阱-离子回旋共振、线性离子阱-离轴-飞行时间、和线性离子阱-轨道离子阱质量分析仪。
26.一种对具有交错的离子引导杆组的质谱仪进行操作的方法，包括：
在第一离子引导电极组和第二离子引导电极组内接收离子，所述第一离子引导电极组和所述第二离子引导电极在端部交错以提供合成的多极离子通道；其中所述第一离子引导电极组和所述第二离子引导电极进一步限定第一离子通道路径和第二离子通道路径，以及其中配置所述第一离子引导电极组和所述第二离子引导电极组以产生所述合成的多极离子通道，所述配置选自：交错形成六极的一对三极、交错形成八极的一对四极、交错形成十二极的一对六极、交错形成十六极的一对八极、与六极交错以提供十极的四极、以及与四极交错以提供十二极的八极；以及
提供RF场，以将所需的所述接收的离子径向限制在所述第一离子通道路径和所述第二离子通道路径内。
27.如权利要求26所述的方法，进一步包括：提供直流电压梯度以感生直流轴向力，所述直流轴向力作用在所述接收的离子上，使得所述接收的离子能够被导引到所述合成的多极离子通道的所述端部。
28.如权利要求27所述的方法，所述直流电压梯度包括沿着所述第一离子通道路径和所述第二离子通道路径单调增加或减少的直流电压电平。
29.如权利要求27所述的方法，所述直流电压梯度包括沿着所述第一离子通道路径和所述第二离子通道路径动态地控制的直流电压梯度。
30.如权利要求26所述的方法，进一步包括：
耦合至所述合成的多极离子通道的端部，至少一个分析仪选自离子回旋共振、轨道离子阱、傅立叶变换质谱仪、四极杆／正交加速-飞行时间、线性离子陷阱-飞行时间、四极-离子回旋共振、离子阱-离子回旋共振、线性离子阱-离轴-飞行时间、和线性离子阱-轨道离子阱质量分析仪。
31.如权利要求30所述的方法，进一步包括：
耦合至所述第一离子通道路径或所述第二离子通道路径的端部，至少一个离子源选自电喷雾电离源、纳电喷雾电离源、大气压电离源、电子轰击电离源、化学电离源，电子轰击电离／化学电离组合电离源、表面增强激光解吸／电离离子源、激光解吸电离离子源、矩阵辅助激光解吸／电离离子源。
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