CN102080257A - 一种高Mn含量(In,Mn)As纳米点的制备方法 - Google Patents

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徐锋
陈�光
杜宇雷
李永胜
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Abstract

本发明高Mn含量(In,Mn)As纳米点的制备方法,完成分子束外延设备/系统的各项生长准备程序,在生长腔中外延生长GaAs(001)高温缓冲层,以提高异质生长的界面质量;然后降温至设定生长温度,生长InAs浸润层,随后在该生长温度采用间歇式沉积的方法生长In1-xMnxAs纳米点,0.23≤x≤0.56;沉积结束后将衬底温度降温,将样品连同样品台自缓冲腔和进出腔取出,并从样品台上取下。本发明采用间隙式生长方式,得到的高Mn含量(In,Mn)As纳米点外延生长于GaAs(001)单晶表面,保持GaAs(001)单晶的闪锌矿结构,而其中Mn替代In的浓度高达23-56%。

Description

一种高Mn含量(In,Mn)As纳米点的制备方法
技术领域
本发明属于高Mn含量(In,Mn)As纳米点技术,特别是一种高Mn含量(In,Mn)As纳米点的制备方法。
背景技术
近20年以来,Mn掺杂的III-V族稀磁半导体由于被证实是本征的稀磁半导体,其自旋输运性质受到了众多研究者的关注。外延生长于GaAs(001)单晶衬底上的(In,Mn)As单晶薄膜是其中主要的一类。由于(In,Mn)As单晶薄膜和GaAs(001)单晶衬底之间存在着较大的晶格失配度,为抑制压应力引起的三维Stranski-Krastanov(S-K)生长模式,(In1-xMnx)As(x<0.12)单晶薄膜中的Mn含量受到严格限制,且必须在较低的生长温度下(200-250℃)生长。
由于提高磁性半导体中的Mn含量可以增强半导体中的自旋与电子的相互作用,研究者将Mn引入到InAs/GaAs(001)量子点体系中,希望(In,Mn)As/GaAs(001)纳米点的S-K三维生长模式能够提高外延晶体中Mn的含量。S-K生长模式的关键要求在于提高材料的生长温度。基于此,Jeon等人将材料的生长温度提高到300℃,得到了In0.84Mn0.16As/GaAs(001)纳米点[Advanced Material,14(2002)23],具有了室温附近的居里温度。尽管该方法得到的纳米点中Mn含量已经高于(In,Mn)As单晶外延薄膜中Mn含量,但是考虑到Mn含量的升高其实有利于减小纳米点外延生长中晶格失配带来的压应力,因此在三维纳米点生长机制中Mn含量还应有很大提升的空间。
发明内容
本发明的目的在于提供一种充分利用(In,Mn)As/GaAs(001)异质外延结构生长过程中的S-K生长模式,得到高Mn浓度的(In,Mn)As纳米点,应用于自旋电子学领域。
实现本发明目的的技术解决方案为:一种高Mn含量(In,Mn)As纳米点的制备方法,包括以下步骤:
(1)完成分子束外延设备/系统的各项生长准备程序:确认系统中安装有In、Mn、Ga、As源;在超净间将GaAs(001)单晶衬底切割并用In粘附于样品台上;在进出腔中对于衬底及样品台进行去水气烘烤,在缓冲腔中对于衬底及样品台进行去有机杂质的烘烤;用液氮冷却生长腔,以提高背景真空度;
(2)在生长腔中外延生长GaAs(001)高温缓冲层,以提高异质生长的界面质量;然后降温至设定生长温度,生长InAs浸润层,随后在该生长温度采用间歇式沉积的方法生长In1-xMnxAs纳米点,0.23≤x≤0.56;
(3)沉积结束后将衬底温度降温,将样品连同样品台自缓冲腔和进出腔取出,并从样品台上取下。
本发明与现有技术相比,其显著优点:利用分子束外延技术与设备,以GaAs(001)单晶为衬底,提高生长温度至350-400℃,引入1-1.5个分子层厚的InAs浸润层,并采用间隙式生长方式,得到的高Mn含量(In,Mn)As纳米点外延生长于GaAs(001)单晶表面,保持GaAs(001)单晶的闪锌矿结构,而其中Mn替代In的浓度高达23-56%。
下面结合附图对本发明作进一步详细描述。
附图说明
图1是利用本发明的制备方法在380℃生长得到的(In,Mn)As/GaAs(001)纳米点的表面形貌和界面显微形貌图。
图2是利用本发明的制备方法在380℃生长得到的In1-xMnxAs/GaAs(001)纳米点的热磁曲线。
具体实施方式
本发明高Mn含量(In,Mn)As纳米点的制备方法,与(In,Mn)As/GaAs(001)薄膜生长技术中通过低温(≤250℃)抑制晶格失配应力带来的S-K三维生长模式相反,本发明中通过提高(In,Mn)As在GaAs(001)单晶表面的生长温度(350-400℃),提高沉积原子在GaAs(001)表面的迁移能力,引入InAs浸润层缓冲晶格失配度,采用间断式的生长模式提供原子足够的迁移时间,来实现超高Mn浓度的(In,Mn)As纳米点的外延生长。即利用分子束外延技术与设备,以GaAs(001)单晶为衬底,首先在衬底表面高温生长GaAs缓冲层,然后将生长温度设定在350-400℃,引入1-1.5个分子层厚的InAs浸润层,采用间隙式生长方式得到的高Mn含量(In,Mn)As纳米点,外延生长于GaAs(001)单晶表面,保持GaAs(001)单晶的闪锌矿结构,而其中Mn替代In的浓度高达23-56%。
本发明的高Mn含量(In,Mn)As纳米点的制备方法,包括以下步骤:
1、首先完成分子束外延设备/系统的各项生长准备程序:确认系统中安装有In、Mn、Ga、As源;在超净间将GaAs(001)单晶衬底切割并用In粘附于样品台上;在进出腔中对于衬底及样品台进行去水气烘烤,在缓冲腔中对于衬底及样品台进行去有机杂质的烘烤;用液氮冷却生长腔,以提高背景真空度至5×10-10Torr以下。
2、在生长腔中将生长温度提升至GaAs(001)单晶去氧化温度以上20℃,外延生长200nm及以上厚度的GaAs(001)高温缓冲层,以提高异质生长的界面质量;将温度降低至设定的生长温度(350-400℃),首先外延生长1-1.5个分子层的InAs作为浸润层;然后通过In、Mn源的温度来控制Mn替代In的浓度在23-56%的范围;在同样温度采用间歇式沉积的方法生长(In,Mn)As,每沉积10-20秒间歇1-3分钟,累计的沉积时间不超过160秒。
3、沉积结束后将衬底温度降至300℃,在生长腔真空度降至5×10-10Torr以下后,将样品连同样品台自缓冲腔和进出腔取出,并从样品台上取下。
4、利用原子力显微镜(AFM)对纳米点的表面形貌进行表征;利用高分辨透射电镜(HRTEM)对于纳米点的外延原子排布进行表征;利用超导量子干涉磁性测量仪测量材料的热磁曲线。结果表明在高Mn浓度下,纳米点能够外延生长,无显著缺陷;Mn的浓度、生长时间的增加都将增强纳米点体系中的磁性互作用。
下面结合实施例对本发明的高Mn含量(In,Mn)As纳米点的制备方法做进一步详细的描述。
实施例1:
1、首先确认MBE系统中至少分别装有高纯Mn源、In源、Ga源、As源(纯度高于99.999%)。完成MBE设备的各项生长准备程序:将超净间中将GaAs(001)单晶衬底按照需求切割并用熔融的In粘附于样品台上;将衬底连同样品台置入进出腔,并对衬底及样品台进行去水气烘烤;将衬底连同样品台转移至缓冲腔,并对衬底及样品台进行去有机杂质的烘烤;用液氮冷却生长腔,以提高背景真空度至2×10-10Torr以下。
2、将衬底连同样品台转移至生长腔,将生长温度提升至GaAs(001)单晶衬底去氧化温度以上20℃,外延生长500nm的GaAs高温缓冲层;将生长温度降至380℃,首先外延生长1.2个分子层的InAs作为浸润层;然后通过控制In源、Mn源的温度控制Mn的流量占两者总和的比例,使得Mn的浓度在x=0.44,在380℃采用间歇式沉积的方法生长(In,Mn)As,每沉积10秒间歇3分钟,累计的沉积时间为40秒。
3、沉积结束后将衬底温度降至300℃,在生长腔真空度降至2×10-10Torr,将样品连同样品台自缓冲腔和进出腔取出,并从样品台上取下。
4、利用AFM、TEM对样品的形貌、结构进行表征,证实得到外延纳米点结构,结果如图1(b)和图1(a)所示。图1是利用本发明的制备方法在380℃生长得到的(In,Mn)As/GaAs(001)纳米点的表面形貌和界面显微形貌图。其中图1(a)是In0.56Mn0.44As纳米点的横截面高分辨电镜(HRTEM),图1(b)是对应于图1(a)样品的原子力显微镜(AFM)图像,沉积时间为40s。图1(c)为In0.44Mn0.56As纳米点的AFM图像,沉积时间为80s。图1(d)为In0.77Mn0.23As纳米点的AFM图像,沉积时间为80s。
实施例2:
在步骤2中将累计沉积时间控制为80s,其余步骤同实施例1。样品的热磁曲线如图2所示。图2是利用本发明的制备方法在380℃生长得到的In1-xMnxAs/GaAs(001)纳米点的热磁曲线(x=0.23,0.33,0.44,0.56),沉积时间均为80s。
实施例3:
在步骤2中将Mn的浓度控制在x=0.23,其余步骤同实施例2。样品的形貌特征如图1(d)所示,热磁曲线如图2所示。
实施例4:
在步骤2中将Mn的浓度控制在x=0.33,其余步骤同实施例2。样品的热磁曲线如图2所示。
实施例5:
在步骤2中将Mn的浓度控制在x=0.56,其余步骤同实施例2。样品的表面形貌如图1所示,热磁曲线如图2所示。

Claims (5)

1.一种高Mn含量(In,Mn)As纳米点的制备方法,其特征在于包括以下步骤:
(1)完成分子束外延设备/系统的各项生长准备程序:确认系统中安装有In、Mn、Ga、As源;在超净间将GaAs(001)单晶衬底切割并用In粘附于样品台上;在进出腔中对于衬底及样品台进行去水气烘烤,在缓冲腔中对于衬底及样品台进行去有机杂质的烘烤;用液氮冷却生长腔,以提高背景真空度;
(2)在生长腔中外延生长GaAs(001)高温缓冲层,以提高异质生长的界面质量;然后降温至设定生长温度,生长InAs浸润层,随后在该生长温度采用间歇式沉积的方法生长In1-xMnxAs纳米点,0.23≤x≤0.56;
(3)沉积结束后将衬底温度降温,将样品连同样品台自缓冲腔和进出腔取出,并从样品台上取下。
2.根据权利要求1所述的高Mn含量(In,Mn)As纳米点的制备方法,其特征在于:步骤(2)中外延生长的GaAs(001)高温缓冲层的生长温度为GaAs(001)单晶去氧化温度以上20℃;厚度为200nm以上。
3.根据权利要求1所述的高Mn含量(In,Mn)As纳米点的制备方法,其特征在于:步骤(2)中生长温度为350-400℃。
4.根据权利要求1所述的高Mn含量(In,Mn)As纳米点的制备方法,其特征在于:步骤(2)中InAs浸润层的厚度为1-1.5个分子层。
5.根据权利要求1所述的高Mn含量(In,Mn)As纳米点的制备方法,其特征在于:步骤(2)中间歇式沉积的方法为每沉积10-20秒间歇1-3分钟,累计的沉积时间不超过160秒。
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