CN102026702A - 利用膜及渗透吹扫从燃烧气体中除去二氧化碳的气体分离工艺 - Google Patents

利用膜及渗透吹扫从燃烧气体中除去二氧化碳的气体分离工艺 Download PDF

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Abstract

一种用于处理来自燃烧工艺的烟气的气体分离工艺，以及包括这种气体分离的燃烧工艺。本发明涉及使要被处理的烟气料流流过膜的供料侧，使吹扫气料流(通常为空气)流过渗透侧，然后将所述渗透/吹扫气通至燃烧器。

Description

利用膜及渗透吹扫从燃烧气体中除去二氧化碳的气体分离工艺
本专利申请要求对2008年5月12日提交的美国临时专利申请序列号61/127,415的优先权并以引用方式并入本文。
发明领域
本发明涉及基于膜的气体分离工艺，并且更具体地，涉及在膜的渗透侧使用吹扫气从燃烧气体中除去二氧化碳的工艺。
发明背景
众多燃烧工艺生成被二氧化碳污染的烟气，而二氧化碳促成全球变暖和环境破坏。
这种气体料流以在技术上和在经济上都可行的方式处理都是困难的，因此仍有对更好的处理技术的需求。
借助于膜的气体分离方法是一项已被确认的技术。在工业设置中，通常通过压缩供料流或维持膜渗透侧部分真空，在供料侧和渗透侧施加总压差。
根据文献可知，通过使吹扫气通过膜的渗透侧，可以提供针对跨膜渗透的动力，由此将期望的渗透物在该侧上的分压降低到比在供料侧上的分压低的水平。在这种情况下，膜两侧上的总压可能是相同的，渗透侧上的总压力可能高于供料侧上的总压力，或者可能存在由保持总供料压高于总渗透压提供的额外的动力。
与气体分离制备氮或富氧空气相关时或与脱水相关时，最经常建议使用吹扫气。教导在渗透侧上使用吹扫气促进空气分离的专利的例子包括美国专利5,240,471、5,500,036和6,478,852。教导在脱水工艺中使用吹扫气的例子包括4,931,070、4,981,498和5,641,337。
同时也为人所知，而且例如在美国专利5,681,433和5,843,209中所教导的，在膜模块内配置流径使得供料气和吹扫料流尽可能地互为逆向流动。
发明概述
本发明是涉及用于控制来自燃烧工艺的二氧化碳排放的基于膜的气体分离的工艺，以及在其中二氧化碳排放被如此控制的燃烧工艺。
燃烧排空料流或尾气通常是指烟气，并且从工业的各个部门中的烤炉(oven)、加热炉(furnace)和锅炉中大量发生。特别是发电厂生成的大量烟气。一个适中规模的100兆瓦的基于煤的发电厂可生成超过300MMscfd(百万标准立方英尺/日)的烟气。
燃烧排气的主要成分通常为氮、二氧化碳和水汽。可以存在的其他成分，通常只有少量，包括氧、氢、SOx、NOx和未燃碳氢化合物。烟气中二氧化碳的浓度通常高达约20％体积。
除了气态成分，燃烧烟气还包含飞灰或烟灰形态的悬浮颗粒物质。将气体送到烟道之前，这些物质通常使用多级过滤被除去。本文假定，在实施本发明的工艺之前，烟气已经按这样的方式进行了处理。
本发明的工艺涉及处理过滤后的排气，以除去二氧化碳。在优选的实施方案中，排气中二氧化碳的水平被降低到低至5％体积或更低，并且最优选到3％体积或更低。向环境排出这样的料流比排泄未处理排空造成的损害要小得多。
从其中提出排空的燃烧工艺可以是任何类型的。燃料可以是化石燃料，如煤、石油或天然气，或者可来自任何其他资源，如填埋气体、生物质或其他可燃废料。可以通过与空气、富氧空气或纯氧混合将燃料燃烧。
在燃烧步骤本身之后，烟气首先经受二氧化碳捕集步骤。该捕集步骤从排放料流中除去一部分二氧化碳，优选地以浓缩料流(例如大于60％、70％或80％体积二氧化碳)、并且最优选地作为超临界流体或液态高纯度产品的形式提供二氧化碳。浓缩的产品料流可送去封存，或用于任何其他用途。
捕集步骤可利用任何适合从排气浓度的料流回收二氧化碳的分离技术。优选的技术是吸收(如胺涤气或冷冻氨吸着)、膜分离以及冷凝。
来自捕集步骤的尾气料流仍含有二氧化碳，但其浓度通常低于原排空料流。通常其浓度达到约10％体积二氧化碳。
尾气料流送去膜分离单元中进行处理。该单元包含就二氧化碳对氮以及就二氧化碳对氧是选择性可渗透的膜。在该工艺的运行条件下，优选地，膜提供至少约300gpu的二氧化碳渗透性，更优选地为至少约500gpu，而最优选地为至少约1,000gpu。在该工艺的运行条件下也期望二氧化碳/氮气的选择性至少为约10或更大，优选地为20。
尾气流过膜供料侧，而空气、富含氧的空气或氧的吹扫气流过渗透侧，为跨膜渗透提供或增加动力。吹扫料流拾取优先渗透的二氧化碳。然后从膜单元提取吹扫/渗透料流并将之返回燃烧器，以形成给燃烧步骤的至少部分空气、富含氧的空气或氧进料。
通过将去往燃烧器的含氧料流作为吹扫气使用，膜分离步骤以非常高效的方式实施，并且没有向燃烧区引入任何额外的不需要的成分。
该工艺对能源敏感的应用特别有用，当来自发电厂或类似地方的非常大量的料流要被处理时，情况总是如此。
正如下文将更详细地说明的，该工艺在受到压力比限制的分离中也特别有用。
膜分离步骤可使用一个或更多个单独的膜模块执行。可使用能够在渗透吹扫条件下运行的任何模块。优选地，模块采用中空纤维型模块、板架型模块或螺旋缠绕型的形式。所有三种模块类型都为已知的，其配置以及在吹扫中的操作(包括逆流吹扫模式)在文献中有说明。
该工艺可使用一个膜模块，但正如在本领域中所熟知的，在大多数情况下，该分离将使用串联或并联流路布置的多个膜模块。可使用任意数量的膜模块。
通过在供料侧的总压力高于渗透侧操作该膜单元可增强该工艺，由此增大渗透的跨膜动力。
高度优选的是，通过供料侧上的膜的供料流向与通过渗透侧上的膜的吹扫气流向基本上互为逆向。或者，相对流动方向可以基本上为横流，或者在次优选的情况时，为并流。
残留物料流中二氧化碳的含量降低至小于约5％体积，更优选为小于3％体积，而最优选为小于2％体积。该料流通常(虽然非必需)排出到环境中。二氧化碳含量降低至20％、10％或低于原排空中的含量，可极大地减小排出料流对环境的影响。
在基本实施方案中的发明包括三个步骤：燃烧步骤、二氧化碳捕集步骤和基于吹扫的膜分离步骤，这些步骤按照以下基本流程图进行操作：
(a)通过燃烧燃料与空气、富氧空气或氧的混合物进行燃烧工艺，由此建立包括二氧化碳和氮的排空料流；
(b)进行二氧化碳捕集步骤以从排空料流除去部分浓缩形式的二氧化碳，由此从捕集步骤建立尾气料流，其中所述尾气料流的二氧化碳浓度比所述排空料流的二氧化碳浓度低；
(c)提供具有供料侧和渗透侧的膜，并且所述膜就二氧化碳对氮以及就二氧化碳对氧是选择性可渗透的；
(d)使所述尾气料流的至少一部分通过所述供料侧；
(e)使作为吹扫料流的空气、富氧空气或氧通过所述渗透侧；
(f)从所述供料侧提取二氧化碳贫化的放空料流；
(g)从所述渗透侧提取包括氧和二氧化碳的渗透料流；
(h)将所述渗透料流通至步骤(a)，作为在步骤(a)中所使用的至少部分的空气、富氧空气或氧。
到燃烧步骤的渗透料流的循环是非常有益的，因为其有助于积累通过二氧化碳捕集步骤的二氧化碳浓度，便于在这个步骤中良好的二氧化碳去除。
在优选的情况下，二氧化碳捕集步骤也包含膜分离步骤，并且所述工艺包括以下步骤：
(a)通过燃烧燃料与空气、富氧空气或氧的混合物进行燃烧工艺，从而建立包括二氧化碳和氮的排空料流；
(b)提供具有第一供料侧和第一渗透侧的第一膜，并且所述第一膜针对二氧化碳对氮是选择性的；
(c)维持用于跨膜渗透的动力；
(d)使所述排空料流的至少一部分通过所述第一供料侧；
(e)从所述第一供料侧提取与所述排空料流相比二氧化碳被贫化的第一残留物料流；
(f)从所述第一渗透侧提取包括二氧化碳的第一渗透料流；
(g)提供具有第二供料侧和第二渗透侧的第二膜，并且所述第二膜就二氧化碳对氮以及就二氧化碳对氧是选择性可渗透的；
(h)使所述第一残留物料流的至少一部分通过所述第二供料侧；
(i)使作为吹扫料流的空气、富氧空气或氧通过所述第二渗透侧；
(j)从所述第二供料侧提取二氧化碳贫化的放空料流；
(k)从所述第二渗透侧提取包括氧和二氧化碳的第二渗透料流；
(l)使所述第二渗透料流通至步骤(a)，作为步骤(a)中所使用的至少部分的空气、富氧空气或氧。
在这种类型的优选实施方案中，来自第一膜分离步骤的渗透料流可以被冷却和压缩，以生成供封存或使用的流体二氧化碳产品。
第一膜分离工艺典型地(但非必需)作为压力驱动步骤操作，所述的步骤使用压缩机压缩进入膜供料侧的气体，使用真空泵降低膜渗透侧的压力，或者使用二者。
许多膜对水汽的渗透性极好，因此第一渗透料流趋向于包含高浓度的水汽，如20％体积、30％体积或更大。水与二氧化碳的共渗透是有帮助的，因为水稀释渗透侧的二氧化碳浓度并帮助维持二氧化碳跨膜渗透的动力。
可选地，通过向第一膜供料料流添加水汽(若第一膜供料料流未饱和)，或通过在各个膜模块之间(特别是向模块组的残留物端)注入蒸汽或水汽，水共渗的有益效果能够被维持或增强。
作为另一种选择，通过在膜的渗透侧上使用蒸汽吹扫，第一膜分离步骤中的动力可以被扩大。
在所有这些情况下，通过在从膜单元提取渗透料流之后冷却蒸汽来冷凝水，存在于渗透料流中的水可以容易地被除去。
如上文所述，当涉及发电厂烟气的处理时，本发明是特别有价值的。在这方面，优选的工艺结合了三个不连续的膜分离步骤：(i)一个在二氧化碳捕集步骤中，通常按上文所述操作，(ii)一附加的膜分离步骤，该步骤与压缩和冷凝结合操作，用于从二氧化碳捕集步骤回收液态或超临界的液态二氧化碳产品，以及(iii)基于吹扫的步骤，在该步骤中，用于燃烧器的进入空气或氧被用作吹扫气，该步骤也是按照上文所述同样的通用方式操作。
用于处理这种烟气的此类工艺的代表性实施方案包含以下步骤：
(a)通过以下步骤进行第一膜分离步骤；
(i)提供包含具有第一供料侧和第一渗透侧的第一膜的第一膜单元；
(ii)通过维持所述第一渗透侧部分真空，提供用于跨膜渗透的第一动力；
(iii)使烟气料流通过所述供料侧；
(iv)从所述第一供料侧提取二氧化碳贫化的第一残留物料流；
(v)从所述第一渗透侧提取富含二氧化碳的第一渗透料流；
(b)压缩所述第一渗透料流；
(c)冷却所述第一渗透料流，由此冷凝水以提供经压缩和冷却的第一渗透料流；
(d)进行第二膜分离步骤与液化步骤的组合，以形成液态二氧化碳产品；
(e)通过以下步骤进行第三膜分离步骤；
(i)提供包含具有第三供料侧和第三渗透侧的第三膜的第三膜单元，并且所述第三膜就二氧化碳对氮是选择性可渗透的；
(ii)使所述第一残留物料流的至少一部分通过所述第三供料侧；
(iii)使作为吹扫料流的空气通过所述第三渗透侧；
(iv)从所述第三供料侧提取处理过的烟气料流；
(v)从所述第三渗透侧提取包括氧和二氧化碳的第三渗透料流；
(f)使用所述第三渗透料流作为发电厂燃烧器的空气供应料流。
第二膜分离工艺典型地(但非必需)作为压力驱动步骤操作，所述步骤使用压缩机压缩进入膜供料侧的气体，使用真空泵降低膜渗透侧的压力，或者使用二者。
以这种方式使用三个膜分离步骤的工艺可采用例如包含5％体积、10％体积、15％体积或20％体积二氧化碳的烟气料流，并只生成水、液化或超临界流体二氧化碳以及仅含有少量百分比(如4％体积、2％体积、1％体积或更少)二氧化碳的经处理的烟气，用于排出。
附图简要说明
图1为当本发明涉及典型的燃烧工艺时，本发明基本实施方案的流程示意图。
图2为当在本发明中膜分离步骤被用在二氧化碳捕集步骤中时，本发明实施方案的流程示意图。
图3为当本发明涉及对来自发电厂或类似地方的烟气的处理时本发明的实施方案。
图4为当本发明涉及对来自发电厂或类似地方的烟气的处理时本发明的一可选的实施方案。
发明的详细描述
除非另外指明，本文所给出的气体百分比为体积百分比。
除非另外指明，本文所给出的压力为以巴为单位的绝对压力。
术语排气、尾气和排放料流在本文中可互换使用。
本发明为通过基于膜的气体分离控制来自燃烧工艺的二氧化碳排放的工艺，以及包括这种气体分离的燃烧工艺。
图1示出了本发明基本实施方案的简单流程图。参考该图，燃料料流12，以及空气、富氧空气或氧料流23被引入燃烧步骤或燃烧区11。料流23由吹扫料流22(下文讨论)和附加的空气或氧供应料流13构成。
提取了通常含10-20％体积二氧化碳的燃烧排空料流14。该料流通常至少含有二氧化碳、水汽和氮，以及上文概述部分提及的其他组分。
该料流至少部分送到二氧化碳捕集步骤15。该步骤可以使用任何能够从排空料流建立浓缩的二氧化碳料流的技术或技术组合来实施。
捕集步骤产出浓缩的二氧化碳产品料流16，所述二氧化碳产品料流优选地含有超过60％、70％或80％体积的二氧化碳或更多。该料流可以是气相或液相，并且可包括例如纯化的液态二氧化碳。该浓缩料流可以被送去封存或使用，或以任何其他合适的方式处置。
来自捕集步骤的尾气料流17，仍含有二氧化碳，但其浓度低于原排空料流。典型地(但非必需)，对于燃煤锅炉，此浓度高达约10％体积二氧化碳，对于燃气锅炉则更低。该尾气料流被送到膜分离步骤或单元18进行处理。该单元包含膜19，所述的膜就二氧化碳对氮以及就二氧化碳对氧是选择性可渗透的。
尾气流过膜的供料侧；空气、富含氧的空气或氧的吹扫气，料流21流过渗透侧。
吹扫料流拾取优先渗透的二氧化碳，并且从膜单元提取所得的渗透料流22并与料流13合并，形成到燃烧器的空气或氧供料23。
在可供选择的方案中，料流13可以被省略，并且至燃烧器的全部含氧供料可以由吹扫料流提供。
残留物料流20的二氧化碳含量被降低至小于约5％体积，更优选为小于3％体积，而最优选为小于2％体积。典型地，该气流排泄到环境中。
使用燃烧空气或氧供应作为渗透吹扫气的附加有益结果之一是除去进入吹扫气中的渗透二氧化碳被循环回到燃烧室。这增大了离开燃烧器的排气中二氧化碳的浓度，便于二氧化碳的下游捕集。
例如，煤与空气的常规燃烧通常生成含10-12％二氧化碳的尾气，而按照本文所教导的将二氧化碳返回燃烧室能够将尾气浓度增大到约15％或20％体积。
从图1可以看到，本发明的工艺中结合了三个单元操作：按顺序为燃烧步骤、碳捕集步骤和最后的膜分离步骤。
燃烧步骤可以用任何方式进行，其中的唯一限制就是该方式导致含有二氧化碳的尾气、排气或烟气。这种燃烧工艺出现于整个工业化社会。代表性的工艺包括在其中燃烧步骤被用来为烤炉或加热炉(例如鼓风炉)供热的那些工艺。其他重要的工艺为在其中燃烧步骤被用来生成蒸汽来操作涡轮机或其他设备以作机械功或产生电力的那些工艺。在再一些其他工艺中，燃烧气体本身被作为驱动涡轮机或类似设备的动力源，并且在被用于涡轮机之前或之后可以被处理。
用于燃烧步骤的燃料可以是能够与氧气一起燃烧的任何燃烧，包括但不仅限于煤、焦炭、木材、生物质、固体废料、油类和所有等级和类型的其他天然或合成液体燃料以及任何类型含有碳氢化合物的气体，如天然气、填埋气体、煤矿气体等等。
与燃料一起燃烧的氧可以以高纯氧、富氧空气、一般的空气或任何其他合适的含氧混合物的形式供应。
碳捕集步骤可使用膜或非膜技术实施，并且可以涉及一个或多于一个的分离步骤的类型。在膜技术被用于该步骤的全部或部分的情况下，该捕集步骤保留从后续膜分离步骤18分开的不连续单元操作。
可以在该步骤中用于捕集二氧化碳的代表性方法包括但不仅限于物理或化学吸着、膜分离、压缩/低温冷凝、吸附或任何其他已知的技术。优选的技术为吸收(如胺涤气或冷冻氨吸着)、冷凝、膜分离及其组合。
低温或冷冻冷凝以及吸收到胺溶液是当前工业用于捕集二氧化碳的最常见方法，在本文中不需要详述。无论哪一方法都完全适合本发明的使用。通过冷冻冷凝或蒸馏回收液态二氧化碳的方法在本领域已众所周知。优选的工艺是众所周知的Ryan-Holmes工艺，该方法在柱中加入轻碳氢化合物液体或液体混合物，以防止二氧化碳固体或共沸混合物在柱中的形成。例如在美国专利4,371,381、4,923,493、5,233,837中教导了各种进行低温冷凝的特殊技术。例如在美国专利4,350,511和4,462,814中教导了Ryan-Holmes工艺。
通过吸收回收二氧化碳的方法也普遍地被使用。简而言之，这些方法涉及通过物理或化学相互作用将二氧化碳吸收到吸附剂溶液中，然后从该溶液中解吸气体并再循环再生的吸附剂。可使用各种吸附剂；最一般地，所述吸附剂是基于胺的，并且可以包括单种烷醇胺或多种胺的混合物。其他可使用的吸附剂包括冷冻氨(如在Alstom工艺中)或其他具有专有权的溶剂。
吸附剂溶液可通过汽提进行再生，并且通过将水冷却和冷凝从汽提汽回收二氧化碳。可使用的一种该类代表性工艺为Fluor Daniel Econamine FGTM工艺，其使用基于一乙醇胺(MEA)的吸附剂系统。这种工艺的非常详细的说明可在文献中找到，例如在Gas Purification，A.Kohl and R.Nielsen(Fifth Edition，Gulf Publishing Co.，Houston，Texas，1997)(《气体提纯》，A.Kohl和R.Nielsen，德克萨斯州休斯敦GulfPublishing Co.1997年第五版)第1188-1237页。
单独使用膜分离进行二氧化碳捕集为次优选方法，因为不使用多膜段(multiple membrane stages)则难以在渗透料流中获得高浓度的二氧化碳。用于从天然气料流中回收二氧化碳的三段膜单元的实例在美国专利6,648,944中给出。
在该步骤可结合两种或更多种不同的分离技术；例如膜分离可在冷凝步骤的上游或下游与冷冻冷凝结合，或者吸收工艺的解吸步骤中释出的气体可以通过冷凝进行液化。例如在美国专利4,639,257、4,990,168、5,233,837和6,085,549中教导了这种组合工艺的实例，所有这些专利都通过引用并入本文。
第三单元操作为膜分离。谈到膜分离步骤18，如概述部分所述，在该步骤使用的膜应对二氧化碳显示高渗透性，以及针对二氧化碳对氮的高选择性。
可以使用具有合适性能特性的任何膜。许多聚合物材料，特别是弹性体型材料对二氧化碳是非常有渗透性的。用于从氮或其他惰性气体分离二氧化碳的优选膜具有基于聚醚的选择性层。已知这种膜中的一些具有高二氧化碳/氮，如30、40、50或更高。选择性层的代表性优选材料为
Figure BPA00001255154700081
，在美国专利4,963,165中详细描述的一种聚酰胺-聚醚嵌段共聚物材料。
膜可采用均质膜、整体不对称膜、多层复合膜、结合凝胶或液体层或颗粒的膜等形式，或者本领域已知的任何其他形式。如果使用了弹性体型膜，优选的形式是包括针对机械强度的微孔支撑层和对分离特性负责的橡胶状敷层的复合膜。
膜可制造为平片或纤维并容纳在任何方便的模块形式中，包括卷绕型模块、板架型模块和封装的中空纤维型模块。所有这些类型的膜和模块的制造在本领域中是众所周知的。为了提供吹扫气料流的逆向流动，模块优选地采用中空纤维型模块、板架型模块或卷绕型模块的形式。
卷绕型模块中平片膜是膜/模块配置的最优选选择。已经发明了一些使得卷绕型模块能够在逆流模式(无论在渗透侧有或没有吹扫)中使用的设计。代表性的实例在授予Dow Chemical的美国专利5,034,126中有所描述。
膜步骤或单元18可以包含单一膜模块或膜模块排(bank)或模块阵列。包含一个或一排膜模块的单一单元或段足够用于许多应用。如果残留物料流需要进一步纯化，可通入第二膜模块排进行第二处理步骤。如果渗透料流需要进一步浓缩，可通入第二膜模块排进行第二段处理。这种多段或多步骤工艺及其派生类型为本领域的技术人员所熟悉，他们应当理解，膜分离步骤可按照许多可能的方法设置，其中包括单段、多段、多步骤或者二个或多个单元以串联或级联布置的更复杂阵列。
谈到步骤18的操作条件，膜单元获得的组分分离不仅取决于膜对待分离组分的选择性，还取决于压力比。
就压力比而言，我们意指总供料压力/总渗透压力的比率。在压力驱动工艺中，从数学上可以证明，组分的富集(即组分渗透分压/组分供料分压的比率)绝对不会大于该压力比。无论膜的选择性有多高，这种关系都是正确的。
此外，压力比和选择性之间的数学关系预示，数值较小的那一个特性将主导分离。因此，如果压力比的数值比选择性高，则工艺可获得的分离将不受压力比的限制，却将取决于膜的选择性能力。反之，如果膜的选择性的数值比压力比大得多，压力比将限制分离。在这种情况下，渗透浓度基本上与膜的选择性无关，并且仅由压力比所决定。
可通过将供料气压缩到高压力或使用真空泵在渗透侧形成降低的压力，或二者结合来获得高压力比。然而，选择性越高，要获得与选择性数值相当或更大的压力比，在资金和能源上的成本就越高。
根据上文所述可以看出，使用对准备分离的组分具有高选择性的膜的压力驱动工艺，更可能受到压力比的限制。例如，膜选择性可能达到40、50或更大的工艺(例如许多二氧化碳/氮分离的情况)只有在压力比达到相当或更大的量值时，才能利用其高选择性。
发明者已经解决了此问题并且可通过使用吹扫气料流21稀释渗透，更多地利用膜的固有选择性能力，从而防止渗透侧的浓度累积到受限水平。
该操作模式例如可在压力比等于1(即供料和渗透侧之间无总压力差)、压力比小于1(即渗透侧的总压力大于供料侧)或者在小于10或小于5的相对适度压力比下使用。
通过将在渗透侧上的期望的渗透物的分压力降低到在供料侧上的分压力以下的水平来提供跨膜渗透的动力。使用吹扫气料流21维持在渗透侧上的低二氧化碳分压，由此提供动力。
通过将吹扫料流的流速调整到所需值来控制渗透侧的分压。从原理上说，吹扫气流对供料气流的比率可以是提供所需结果的任意值，尽管吹扫气流：供料气流的比率很少小于0.1或大于10。高比率(即高吹扫流速)达成从供料除去最多的二氧化碳，但却是相对的二氧化碳稀释渗透料流(即在离开模块的吹扫气中相对低的二氧化碳富集)。低比率(即低吹扫流速)达成在所述渗透中高的二氧化碳浓度，但相对低的从供料除去二氧化碳的水平。
使用太低的吹扫速率可能不足以提供用于良好分离的动力，而使用过高的吹扫流速率可能导致在渗透侧上的压力降低或其他问题。
通常并且优选地，吹扫料流的流速应在膜供料料流的约50％和200％之间，最优选地在约80％和120％之间。通常约1∶1的比率既方便又恰当。
膜各侧的总气体压力可以相同或不同，并且各个压力可高于或低于大气压。如上文所述，如果压力大约相同，整个动力则由吹扫模式操作提供。
然而，在大多数情况下，烟气在大气压下获得，并且所涉及的料流量太大，使得在供料侧采用显著的压缩或在渗透侧采用真空都不是优选的。然而，轻微的压缩，如从大气压到2或3巴可以是有帮助的并能够提供相对节能的部分总二氧化碳捕集和回收工艺，如下文的实例所示。
图2示出了其中二氧化碳捕集步骤包括膜分离的实施方案中的工艺。本领域技术人员应当理解，与图1以及本文所示的其他流程图类似，图2是非常简单的框图，旨在阐明本发明工艺的主要单元操作，并且应当理解实际的工艺机组(process train)通常将包括许多标准类型的附加步骤，如加热、冷却、压缩、冷凝、泵送、各种类型的分离和/或分馏，以及对压力、温度、流以及类似参数的监控。本领域的技术人员也应当理解，单元操作的细节可能根据实际情况而不同。
参照该图，燃料料流24和空气、富氧空气或氧料流37被引入燃烧器25。
燃烧尾气料流26至少部分被送到碳捕集步骤，在本例中为第一膜分离步骤或单元27。该单元包含膜28，该膜就二氧化碳对氮是选择性渗透的。通过在供料侧上的比在渗透侧上高的压力时的操作，该步骤可以为压力驱动。这可以通过压缩供料达成，或更优选地，当料流量较小时，通过在渗透侧抽取部分真空，或通过供料压力略微提升和渗透侧略微真空相结合来达成。
该步骤将尾气料流分离为二氧化碳浓缩的渗透料流29和二氧化碳贫化的残留物料流30。渗透料流通常还富含水汽，水汽可通过冷却所述料流方便地冷凝。然后可选择地将渗透料流送去压缩/低温冷凝或蒸馏，以形成高纯度的二氧化碳产品。
可选择地，通过在膜的渗透侧上使用蒸汽吹扫来扩大第一膜分离步骤中的动力。这能够提供在本步骤中达成的分离的显著改善，以及降低能耗，因为在气体进入真空泵之前所使用的蒸汽能够通过简单的冷凝从渗透气体回收。
残留物料流30作为供料通入第二膜分离单元或步骤31，该单元或步骤包含膜32，膜32就二氧化碳对氮以及就二氧化碳对氧是选择性可渗透的。
残留物料流流过供料侧，而空气、富氧空气或氧的吹扫气料流34被引入膜单元的渗透侧入口，并且优选地以至少部分地或基本上逆向于在供料侧上的流动方式的流动方式流过渗透侧。供料和吹扫料流的入口流速比最优选地维持在大致1∶1，使得吹扫料流的流速为供料流速的约80％和120％之间。
从膜单元提取所得到的渗透/吹扫料流35，并与料流36合并向燃烧器供料。可选择地，省略料流36，而由吹扫料流提供整个含氧料流。
残留物料流33中的二氧化碳被贫化并从工艺中排出。通过遵循本发明的教导，与原始烟气中的浓度相比，降低所排出的尾气中二氧化碳浓度的至少80％、90％或更多是可能的。例如，来自燃烧器的尾气可能包含20％的二氧化碳，而残留的放空气中可能仅含1％或2％的二氧化碳。
如此高的除去水平用纯压力驱动的工艺在实际中是不可能的，因为操作该工艺的能源要求以及需要达到所需二氧化碳渗透水平的膜面积都过高。
现在对当涉及用于处理来自发电厂(如燃煤电厂)的烟气的特定优选实施方案时的工艺进行更详细的描述。在该代表性工艺中，假定碳捕集步骤由膜分离段(其与图2中膜分离步骤27的功能类似)加上第三膜分离步骤和产出液态或超临界流体纯化二氧化碳产品的二氧化碳回收步骤构成。第三膜分离步骤和产品回收步骤可以以膜分离步骤在产品回收步骤之前来进行，反之亦然。
在图3中示意性示出了膜分离步骤在用于产品回收的液化步骤之前的工艺。参照该图，烟气料流41自发电厂的燃烧器40发出，料流39，由燃料流38和空气料流49构成，进料该燃烧器。在大多数燃煤或燃气发电厂，该烟气的压力略大于大气压，如1.1或1.2巴的绝对压力。然而，在一些工艺中，例如发电涡轮机的天然气燃烧工艺中，烟气的压力可以较高，如2-10巴。
该烟气通入碳捕集步骤的第一区段，具体地讲为第一膜分离步骤42。该步骤的使用膜43操作，该膜具有如上文所述的二氧化碳渗透性和选择性特性。该步骤将烟气分离为二氧化碳贫化的残留物料流44(通常包含少于约10％二氧化碳)和富含二氧化碳的渗透料流50(通常含有至少约40％的二氧化碳)。
在决定膜分离步骤的操作条件时，在分离所需的膜面积量和操作工艺的能耗之间存在权衡。在此代表性的优选实施例中，示出了该步骤中跨膜渗透的动力由第一膜步骤渗透侧上的真空泵或真空泵机组51提供。该真空泵维持渗透侧的压力低至约0.1巴(如0.5巴或0.2巴)。
由一台或多台真空泵产生的通过膜的压差小，因此要获得所需分离的所需的膜面积非常大。然而，通过该真空泵的渗透气料流仅有烟气量的一部分，因此真空泵使用的功率小于在供料气上操作的压缩机组将要消耗的功率。
在本发明范围内可供选择的代表性优选实施方案使用适当压缩的供料流，可单独使用或与在渗透侧上抽轻微真空结合使用。具有略微供料压缩的实施方案是优选的，例如在燃煤发电厂的情况中，烟气为1.1巴绝对压力。该气体可以压缩到直到5巴，如2或3巴，并且用于压缩机的部分能源可以通过最后排出之前在涡轮机膨胀最后处理的烟气料流47而被回收。使用所连接的压缩机/涡轮膨胀机操作进行能源回收在本领域、特别是在发电厂中众所周知。
后冷器52分出(knock out)已与二氧化碳一起渗透了膜的水。
剩下的渗透气料流53随后通过压缩机或压缩机组54，在其中被压缩到几巴的压力(如3或4巴)，然后通过后冷器55，在那里分出多余的水。压缩的气体形成到第二膜分离段57的供料流56，第二膜分离段包含膜58，膜58具有与前文所述类似的特性。来自该段的渗透料流60通常含超过80％的二氧化碳，并被送到冷冻液化设备61，生成液化二氧化碳产品62。
来自液化设备的尾气63中大部分为氮和氧，但也可以包含直到10％、15％或20％的二氧化碳，所述尾气63可以返回到所示A位置的烟气处理机组之前，也可以返回到所示B位置的燃烧器处，或可以按照任何其他所需方式进行再循环、使用或排出。与此类似，来自第二段膜单元的残留物料流59可返回工艺的A或B位置，或根据需要送到其他位置。
离开第一膜单元的残留物气流44一般含有高达约10％的二氧化碳。该气体作为供料通至吹扫驱动膜分离步骤或单元45。该步骤使用膜46，膜46具有与前文所述类似的特性。到发电厂燃烧炉的供料空气48作为吹扫气通到所述膜的另一侧上。二氧化碳优先从膜渗透，并且与供料空气一起在渗透/吹扫料流49中返回到燃烧炉。
放空处理过的烟气料流47。
上文对照图3所述的实施方案旨在阐明典型的烟气处理工艺，而不是旨在限制本发明的范围。本领域的技术人员应当理解当将本发明应用于其他燃烧工艺时如何根据本文的指导来实践本发明。
例如，图4示出了图3中实施方案的代表性变型，其中类似元件按图3标注编号。图3与图4中的工艺的不同之处在于使用了一些压缩73来建立在2巴或3巴的压缩供料流74，压缩供料流74形成到膜分离步骤42的供料。
该设计与图3中对压缩气料流56的处理方式也有所不同。在图3中，该料流通至膜分离步骤57，并从那到液化设备。在图4中，改用膜步骤处理来自液化单元的尾气，使得产品回收步骤在最后的膜分离步骤之前。因此，料流56进入压缩步骤或机组64，在该处的压力提升到合适的用于液化的压力，如20、30、40巴或更高，然后作为压缩的料流65通至冷凝步骤66。在这里，气体在低温冷凝/蒸馏，通常通过对丙烯或其他低温冷冻剂进行热交换，来生成二氧化碳产品料流67。来自二氧化碳回收柱的塔顶馏出物料流68被送到膜分离步骤69，该膜分离步骤包含膜70，膜70具有与前文所述类似的特性。在该膜单元中的跨膜渗透的动力由柱塔顶馏出物的高压提供。渗透料流72富含二氧化碳，并且如图中所示，在用于液化步骤压缩机组的适当点进行再循环，或者可以返回工艺的其他位置。
膜残留物料流71可以返回到燃烧器，到压缩步骤73之前或之后的烟气处理机组，或可以根据需要在其他位置使用或排出。
本发明现在通过以下实施例进一步阐述，这些实施例旨在阐明本发明，而不是旨在以任何方式限制其范围或基本原理。
实施例
实施例1.其他实施例的计算基础
(a)膜渗透试验：使用具有基于聚醚的选择性层的复合膜进行了一组渗透试验。表1所示为使用一组在6.7巴绝对压力、30℃的纯气体所测量的膜的特性。
表1
  气体   渗透率(gpu)*   CO2/气体选择性
  二氧化碳   1,000   -
  氮气   20   50
  氧气   50   20
  甲烷   50   20
  水   ＞2,000**   -
*气体渗透率单位；1gpu＝1×10-6cm3(STP)/cm2.s.cmHg
**预测值，未测量
(b)与发电厂相关的假设：进行所有计算时假定要被处理的烟气来自于600MW总功率的燃煤发电厂。假定排气在通至膜分离步骤之前被过滤，以除去飞灰和其他颗粒物。
表2示出了煤和空气供料的假定组成，以及基于常规燃烧所计算的烟气组成。
(c)计算方法：所有计算都使用建模程序ChemCad 5.5(ChemStations，Inc.，Houston，TX)进行，其中包含由MTR的工程团队所开发的膜操作代码。计算时假定所有的压缩机和真空泵的效率为75％。在各种情况下进行建模计算，以达成从烟气料流的90％的二氧化碳回收。
表2
实施例2.未按照本发明
进行计算以举例说明通过不在渗透侧使用吹扫气的膜分离进行的烟气处理。假定烟气(i)压缩到9巴，(ii)冷却至30℃，以及(iii)经受仅利用总压差和压力比的膜分离来达成分离。假定膜的渗透侧维持在1巴。
部分压缩要求被假定通过在排出前将膜残留物料流膨胀回1巴来被满足。
表3示出了计算结果。
表3
Figure BPA00001255154700151
可以看出，原始烟气中大部分的水可以通过在压缩步骤后的冷却分出。该工艺生成含1.8％体积二氧化碳的烟道气，将大气二氧化碳排放从174MMscfd减少到17MMscfd，减少了90％。
计算的膜面积以及所需的净压缩能量如下：
膜面积：580,000m2
总压缩能量＝220MW
涡轮膨胀机提供的能量＝99MW
净压缩能量＝121MW
该工艺所使用的净能量为该厂所发600MW电量的约21％。
渗透气体含约40摩尔百分比的二氧化碳。要通过压缩/低温冷凝进一步浓缩并纯化二氧化碳，需要约90MW的功率。因此，该处理机组的总能量消耗超过约200MW，或该发电厂总输出的约三分之一。
实施例3.未按照本发明
进行第二计算以举例说明通过不在渗透侧使用吹扫气的膜分离进行的烟气处理。这次假定烟气不压缩但冷却到30℃后通过供料侧，并且在膜的渗透侧上抽0.2巴的真空。
表4示出了计算结果。
表4
Figure BPA00001255154700161
该工艺又一次在排出的烟气中达成90％的二氧化碳去除，从174减少到17MMscfd，并且将排空料流中二氧化碳的浓度降低至2％体积。
计算的膜面积以及所需的净真空泵能量如下：
膜面积：7,700,000m2
总压缩能量：56MW
7,700,000m2的膜面积要求非常大，但与实施例3相比能量要求低，使得该工艺仅使用该厂生产能量的9％。
但是可以看出，与来自实施例3的二氧化碳产品(40％体积)相比，该工艺产生了非常稀释的二氧化碳产品(29％体积)。从此料流中回收作为超临界流体或液体的二氧化碳所需的能量为约180MW，将捕集二氧化碳的总能量要求上升到该发电厂所产电量的几乎40％。
实施例4.本发明的工艺
进行计算以举例说明按照图3中的实施方案通过膜分离对来自燃煤电厂的烟气的处理。气体组成和膜性能的假设如实施例1。对煤供料的假设如实施例1的表2所示。
假定在步骤42中，真空泵51在膜的渗透侧上提供0.2巴的真空，并且，在压缩步骤54中，渗透料流在通至膜单元或步骤57之前被压缩到3.5巴。如在实施例2中的那样，假定驱动压缩步骤54的部分压缩能量是通过在将膜残留物料流返回工艺位置A之前膨胀回1.1巴来提供的。
表5示出了计算结果。
表5
Figure BPA00001255154700171
计算的膜面积以及所需的净压缩能量如下：
单元42的膜面积＝1,800,000m2；
单元45的膜面积＝2,200,000m2；
单元57的膜面积＝12,000m2；
膜的总面积＝4，100,000m2
总压缩能量(包括液化设备中的压缩)：85MW；
涡轮膨胀机提供的能量：3MW；
冷冻能量：11MW；
总净能量：93MW。
通过使用本发明工艺，二氧化碳捕集的总能量要求降低至93MW，为该厂总能量输出的约15％。
实施例5.本发明的工艺
进行了与实施例4类似的计算，以举例说明按照图4中的实施方案通过膜分离对来自以燃煤电厂的烟气的处理。在本设计中，在第一膜步骤42的渗透线50使用了真空泵51。这种横流膜单元仅在单次通过的烟气中除去一部分CO2，以降低膜面积以及在该步骤中的所要求的能量。
离开横流膜步骤的残留物气44仍含有7.4％的二氧化碳。该气体在第二膜步骤45中进行进一步的处理，所述第二膜步骤为逆向/吹扫配置。到锅炉的供料空气48被通至该膜的渗透侧上作为吹扫料流。
离开第二泵区段54的渗透气被送至液化处理的压缩-冷凝-膜回路。假定料流71要被再循环，加入到烟气料流41之中。
表6示出了计算结果。
表6
Figure BPA00001255154700181
该工艺使用发电量的12％将二氧化碳从烟气分离，额外4-7％需要用于液化回路中的二氧化碳压缩-冷凝-膜分离。因此总能量利用为该发电厂总电量输出的约16-19％。

Claims (24)

1.一种用于控制来自燃烧工艺的二氧化碳排空的工艺，所述工艺包括：
(a)通过燃烧燃料与空气、富氧空气或氧的混合物进行燃烧工艺，由此建立包括二氧化碳和氮的废料流；
(b)进行二氧化碳捕集步骤以从所述废料流除去一部分浓缩形式的二氧化碳，由此从所述捕集步骤建立尾气料流，所述尾气料流的二氧化碳浓度比所述排空料流的二氧化碳浓度低；
(c)提供具有供料侧和渗透侧的膜，并且所述膜就二氧化碳对氮以及就二氧化碳对氧是选择性可渗透的；
(d)使所述尾气料流的至少一部分通过所述供料侧；
(e)使作为吹扫料流的空气、富氧空气或氧通过所述渗透侧；
(f)从所述供料侧提取二氧化碳贫化的放空料流；
(g)从所述渗透侧提取包括氧和二氧化碳的渗透料流；
(h)将所述渗透料流通至步骤(a)，作为在步骤(a)中所使用的至少部分的空气、富氧空气或氧。
2.根据权利要求1所述的工艺，其中所述排空料流包括来自燃煤或燃气发电厂的烟气。
3.根据权利要求1所述的工艺，其中所述二氧化碳捕集步骤包括从由吸收、吸附、液化和膜分离组成的组中选择的至少一种工艺。
4.根据权利要求1所述的工艺，其中所述二氧化碳捕集步骤包括膜分离。
5.根据权利要求1所述的工艺，其中所述吹扫料流沿吹扫流方向通过所述渗透侧，所述尾气料流沿所述供料流方向通过所述供料侧，并且所述吹扫流方向与所述供料流方向基本上逆向。
6.根据权利要求1所述的工艺，其中所述膜在工艺运行条件下显示至少500gpu的二氧化碳渗透性。
7.根据权利要求1所述的工艺，其中所述膜在工艺运行条件下显示至少10的有利于二氧化碳对氮的选择性。
8.根据权利要求1所述的工艺，其中所述放空料流包含少于5％体积的二氧化碳。
9.根据权利要求1所述的工艺，其中所述尾气料流在通过所述供料侧之前被压缩到直到约5巴的压力。
10.一种用于控制来自燃烧工艺的二氧化碳排空的工艺，所述工艺包括：
(a)通过燃烧燃料与空气、富氧空气或氧的混合物进行燃烧工艺，从而建立包括二氧化碳和氮的排空料流；
(b)提供具有第一供料侧和第一渗透侧的第一膜，并且所述第一膜针对二氧化碳对氮是选择性的；
(c)维持用于跨膜渗透的动力；
(d)使所述排空料流的至少一部分通过所述第一供料侧；
(e)从所述第一供料侧提取与所述排空料流相比二氧化碳被贫化的第一残留物料流；
(f)从所述第一渗透侧提取包括二氧化碳的第一渗透料流；
(g)提供具有第二供料侧和第二渗透侧的第二膜，并且所述第二膜就二氧化碳对氮以及就二氧化碳对氧是选择性可渗透的；
(h)使所述第一残留物料流的至少一部分通过所述第二供料侧；
(i)使作为吹扫料流的空气、富氧空气或氧通过所述第二渗透侧；
(j)从所述第二供料侧提取二氧化碳贫化的放空料流；
(k)从所述第二渗透侧提取包括氧和二氧化碳的第二渗透料流；
(l)使所述第二渗透料流通至步骤(a)，作为步骤(a)中所使用的至少部分的空气、富氧空气或氧。
11.根据权利要求10所述的工艺，还包括使所述第一渗透料流通至二氧化碳液化步骤。
12.根据权利要求10所述的工艺，其中通过借助于真空泵维持所述第一渗透侧部分真空，至少部分提供用于跨膜渗透的动力，通过所述真空泵，在步骤(f)中所述第一渗透料流被提取。
13.根据权利要求12所述的工艺，其中所述排空料流还包括水汽。
14.根据权利要求13所述的工艺，其中所述第一渗透料流较之于所述排空料流富含水，并且所述第一渗透料流在步骤(f)之前被冷却成冷凝水。
15.根据权利要求13所述的工艺，其中至少部分所述水汽被添加至所述排空料流以促进步骤(c)。
16.根据权利要求13所述的工艺，其中通过在所述第一渗透侧用蒸汽吹扫，至少部分提供用于跨膜渗透的动力。
17.根据权利要求13所述的工艺，其中所述吹扫料流沿吹扫流方向通过所述第二渗透侧，所述第一残留物料流沿供料流方向通过所述第二供料侧，并且所述吹扫流方向与所述供料流方向基本上逆向。
18.一种用于从发电厂烟气料流移除二氧化碳的工艺，所述工艺包括：
(a)通过以下步骤进行第一膜分离步骤；
(i)提供包含具有第一供料侧和第一渗透侧的第一膜的第一膜单元；
(ii)通过维持所述第一渗透侧部分真空，提供用于跨膜渗透的第一动力；
(iii)使烟气料流通过所述供料侧；
(iv)从所述第一供料侧提取二氧化碳贫化的第一残留物料流；
(v)从所述第一渗透侧提取富含二氧化碳的第一渗透料流；
(b)压缩所述第一渗透料流；
(c)冷却所述第一渗透料流，由此冷凝水以提供经压缩和冷却的第一渗透料流；
(d)进行第二膜分离步骤与液化步骤的组合，以形成液态二氧化碳产品；
(e)通过以下步骤进行第三膜分离步骤；
(i)提供包含具有第三供料侧和第三渗透侧的第三膜的第三膜单元，并且所述第三膜就二氧化碳对氮是选择性可渗透的；
(ii)使所述第一残留物料流的至少一部分通过所述第三供料侧；
(iii)使作为吹扫料流的空气通过所述第三渗透侧；
(iv)从所述第三供料侧提取处理过的烟气料流；
(v)从所述第三渗透侧提取包括氧和二氧化碳的第三渗透料流；
(f)使用所述第三渗透料流作为发电厂燃烧器的空气供应料流。
19.根据权利要求18所述的工艺，其中所述液化步骤在所述第二膜分离步骤之前，使得来自所述液化步骤的顶部流通过所述第二膜分离步骤被处理。
20.根据权利要求18所述的工艺，其中所述第二膜分离步骤在所述液化步骤之前，使得来自所述第二膜分离步骤的第二渗透料流被送至所述液化步骤。
21.根据权利要求18所述的工艺，其中所述处理过的烟气料流包含少于5％体积的二氧化碳。
22.根据权利要求18所述的工艺，其中所述吹扫料流沿吹扫流方向通过所述第三渗透侧，部分所述第一残留物料流沿供料流方向通过所述第三供料侧，并且所述吹扫流方向与所述供料流方向基本上逆向。
23.根据权利要求18所述的工艺，其中所述烟气流在通过所述第一供料侧之前被压缩到直到约5巴的压力。
24.根据权利要求18所述的工艺，其中所述第一渗透侧被维持在低至约0.1巴的真空。
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