CN102004088B - 一种基于神经网络的煤质特性在线测量方法 - Google Patents

Abstract

一种基于神经网络的煤质特性在线测量方法，用在激光诱导等离子光谱的煤质检测装置上。先用激光诱导等离子体系统得到定标样品的光谱，用PCA或PLS-DA提取光谱强度矩阵的主成分，在主成分得分图上把定标样品分为不同类别。随后对各类别的定标样品分别建立神经网络模型并进行训练，其中，光谱强度数据作为神经网络的输入，各元素浓度作为输出。对于未知的待测样品，先用PCA或PLS-DA判断其所属类别，然后把待测样品的光谱强度数据输入该类别的训练好的神经网络模型中，即可得到各元素浓度。该方法可实现煤质的多元素测量并减小由于煤的种类不同带来的误差，同时有较强的抗干扰能力和适应性，提高了激光诱导等离子光谱测量的准确度。

Description

一种基于神经网络的煤质特性在线测量方法

技术领域

本发明涉及一种煤质在线测量方法。具体来说，方法的基本原理是激光诱导等离子光谱技术(LIBS)，在使用主成分分析方法(PCA)或者偏最小二乘判别分析(PLS-DA)对煤进行分类的基础上，应用人工神经元网络模型对煤质进行快速的定量分析。 

背景技术

在电厂等用煤单位，为了对生产过程进行实时调控，须及时了解皮带输送机上的煤炭具体成分，从而根据煤炭成分的变化来调节相关的生产参数。比如在燃煤电厂，煤炭成本占了总成本的80％，所以了解和研究煤质等因素对生产效率的影响是至关重要的。这就要求能在线实时地对输送带上的煤炭进行成分分析。目前普遍采用的离线分析存在分析速度慢、工序繁琐等缺点，从采样、制样到检验结果的报出一般需要几个小时，检测结果严重滞后，不能及时反馈煤炭的信息，也就不能为操作人员提供实时在线的参考数据，难以适应工业生产的需求。因此，离线的煤质分析方法已经很难满足用煤单位的要求，采用先进、快速的分析手段就显得十分必要，特别是研发出有效的煤质在线检测装置和方法，这样有利于提高我国煤炭资源合理利用能力和提高煤炭利用的经济性。 

目前煤质在线检测中常用的技术为X射线荧光技术，中子感生瞬发γ射线分析技术和双能γ射线透射技术。但X射线荧光技术只适合于测量原子序数大于11的元素，测量精度和灵敏度不高。中子感生瞬发γ射线分析技术存在投资大、辐射危害和放射源半衰期短的缺点。而双能γ射线投射技术最大的缺点是无法全元素分析、成本较高和有安全隐患。由于这些技术本身的缺点，所以并没有得到更广泛的应用。各用煤单位急需一种精度较高，并能实现全元素分析的煤质在线快速检测方法。 

近年来，激光诱导等离子光谱技术(简称LIBS)由于具有高灵敏度、无需样品预处理和实现多元素测量等优点，成为一种新的激光分析技术。可是由于该技术母体效应比较明显，直接测量物质成分时精度不高，也限制了该技术在煤质在线检测中的应用。准确的定量化测量是LIBS系统在煤质在线检测中发挥作用的前提和基础。 

目前用于煤质分析的LIBS技术多采用单变量的分析方法或者回归分析方法，虽然可以通过去噪、内定标等手段来提高精度，但效果仍不能达到工业应用的要 求。这是因为煤质分析的LIBS光谱中，包含了元素周期表的绝大部分元素，各元素的谱线强度存在互干扰现象，即变量存在多重相关性，故采用传统的单变量回归方法拟合精度差，预测效果不能令人满意。只有可以处理自变量严重多重相关性的主成分分析法(PCA)和偏最小二乘法(PLS)方法才能适用于LIBS光谱。PCA方法可以从自变量中提取互不相关的主成分，这样虽然能概括自变量系统中的大部分信息，但是它往往缺乏对因变量的解释能力。而PLS方法在提取主成分的过程考虑了自变量和因变量的联系，因此PLS方法所提取的成分能在很好地概括自变量系统的同时，最好地解释因变量，并排除系统中的噪声干扰。因此，PLS方法在煤的LIBS光谱分析中具有更大的优势，但仍存在非线性拟合能力差、容错能力差、鲁棒性不够强等缺点。 

发明内容

本发明的目的是针对目前的煤质在线分析技术存在投资大、精度不够高或不能实现全元素分析的缺点，设计了一种基于神经网络的煤质特性在线测量方法，可在激光诱导等离子光谱系统上运用。可以消除煤的不同种类导致的误差，同时利用了人工神经元网络非线性预测、适应性强、容错性好等优点，既可以实现煤质的全元素分析，又可以提高测量精度。 

本发明的技术方案是： 

一种基于神经网络的煤质特性在线测量方法，其特征在于该方法包括如下步骤： 

1)首先使用各元素质量浓度已知的一组煤炭样品作为定标样品，利用安装在输煤皮带上方的激光诱导等离子光谱系统对定标样品进行检测，得到该组定标样品的光谱谱线，即得到了每种定标样品中各种元素的激光诱导等离子特征光谱谱线强度，形成谱线强度矩阵E₀，E₀矩阵的结构如下， 

其中， 表示第i种样品在波长λ_j处对应的谱线强度，i＝1，2，…，n；j＝1，2，…，m； 

2)利用主成分分析或者偏最小二乘判别分析方法对定标样品进行分类，两种方法都需要先提取主成分； 

a.主成分分析是从矩阵E₀中提取主成分，首先得到矩阵E₀的协方差矩阵，求取协方差矩阵的特征值，特征值从大到小依次为A₁，A₂，…，A_h；最大特征值A₁对应的特征向量为第一主轴a₁，第二特征值A₂对应的特征向量为第二主轴a₂，由此求得第一、第二主成分t₁、t₂， 

t₁＝E₀a₁                    (2) 

t₂＝E₀a₂                    (3) 

依次类推可以求得第h个主成分t_h； 

b.偏最小二乘判别分析法则以矩阵E₀为自变量矩阵，各定标样品的挥发份含量组成因变量矩阵F₀，矩阵F₀的结构如下， 

F₀＝(V¹ V² V³ … Vⁿ)^T    (4) 

其中，Vⁱ表示第i种定标样品的挥发份含量，i＝1，2，…，n； 

从矩阵E₀中提取主成分，使得主成分既能代表E₀的变异信息，又能使E₀与F₀的相关程 度达到最大；w₁是对应于矩阵E₀ ^TF₀F₀ ^TE₀最大特征值的特征向量，得到E₀的第一主成分为， 

t₁＝E₀w₁        (5) 

实施E₀在t₁上的回归以及F₀在t₁上的回归，即 

E₀＝t₁p′₁+E₁   (6) 

F₀＝t₁r₁+F₁     (7) 

p′₁、r₁为相应的回归系数；E₁、F₁为残差矩阵，w₂是对应于矩阵 

最大特征值的特征向量，第二主成分为， 

t₂＝E₁w₂        (8) 

依次类推可以求得第h个成分t_h，最后可用交叉有效性确定偏最小二乘回归中成分t_h的提取个数，停止迭代； 

利用方法a或方法b分别提取第一、第二主成分，两种方法分别做主成分得分图，在图上以每个定标样品对应的主成分的值作为该样本的坐标点，绘出所有坐标点的位置，观察坐标点在二维空间的分布特征和相似性结构；如果二维图的分类效果不明显，则加入第三主成分，观察坐标点在三维空间的分布特征和相似性结构；通过主成分得分图，定标样品被明显分类； 

3)经过主成分分析或偏最小二乘判别分析法对定标样品分类后，对各类定标样品分别建立神经网络模型，神经网络的输入层为特征谱线强度，输入层节点数目为特征谱线的数目；输出层为各元素浓度，输出层节点数目为需要测定的元素种类数； 

4)由于定标样品的各元素浓度已知，故用定标样品的特征谱线强度和元素浓度对神经网络模型进行训练，训练结束后则调整隐含层的层数或各层的节点数目，然后重新训练； 

5)重复步骤4)，直至神经网络模型的训练误差达到最小，即得到最优的神经网络模型； 

6)对于各元素浓度未知的待测样品，首先通过安装在输送皮带上方的激光诱导等离子光谱系统得到该待测样品的特征谱线强度矩阵；然后按照步骤2)作出该待测样品在主成分得分图上的坐标点，根据该坐标点在得分图上的位置确定该待测样品所属的类别，最后将特征谱线强度数据输入到所属类别的已训练好的最优的神经网络模型中，即求得待测样品中各元素的浓度。 

PLS方法提取成分的原理为：从自变量矩阵中提取一个成分t₁，该成分为原自变量的线性组合。从因变量矩阵中提取一个成分u₁，该成分为因变量的线性组合；在单变量PLS情况下，u₁即为因变量y。如果要使提取出来的主成分能分别很好地代表原自变量和因变量矩阵的数据变异信息，就要使得主成分的方差达到最大值。另一方面，又由于回归建模的需要，要求t₁对u₁有最大的解释能力，其相关度应达到最大值。综合这两个方面，在PLS回归建模时，要求t₁和u₁的协方差达到最大值。由此原则即可提取PLS回归建模中的成分。 

交叉有效性确定PLS方法中提取成分个数的原理：提取成分的个数的确定，可以通过考察增加一个新的成分后，能否对模型的预测功能有明显改进来考虑。采用类似于抽样测试法的工作方式，把所有的n个样本点分成两部分。第一部分是除去样本点i的所有样本点的集合，用这部分样本点并使用h个成分拟合一个回归方程，得到y_i在样本点i上的拟合值 

对于每一个i＝1，2，…，n，重复上述测试，可以定义y_i的预测误差平方和为PRESS_hj，有 

${\mathrm{PRESS}}_{\mathrm{hj}}=\underset{i=1}{\overset{n}{\mathrm{\Σ}}}{(y_{\mathrm{ij}}-{\hat{y}}_{\mathrm{hj}(-i)})}^2---\left(9\right)$

定义Y的预测误差平方和为PRESS_h，有 

${\mathrm{PRESS}}_h=\underset{j=1}{\overset{p}{\mathrm{\Σ}}}{\mathrm{PRESS}}_{\mathrm{hj}}---\left(10\right)$

显然，如果回归方程的稳健性不好，误差很大，它对样本点的变动就会十分敏感，这种扰动误差的作用，就会加大PRESS_h值。 

另外，再采用所有的样本点，拟合h个成分的回归方程，这时，记第i个样本点的拟合值为 

可以定义y_i的预测误差平方和为SS_hj，有 

${\mathrm{SS}}_{\mathrm{hj}}=\underset{i=1}{\overset{n}{\mathrm{\Σ}}}{(y_{\mathrm{ij}}-{\hat{y}}_{\mathrm{hji}})}^2---\left(11\right)$

定义Y的误差平方和为SS_h，有 

${\mathrm{SS}}_h=\underset{j=1}{\overset{p}{\mathrm{\Σ}}}{\mathrm{SS}}_{\mathrm{hj}}---\left(12\right)$

一般来说，总是有PRESS_h大于SS_h，而SS_h总是小于SS_h-1。下面比较SS_h-1和PRESS_h。SS_h-1是用全部样本点拟合的具有h-1个成分的方程的拟合误差；PRESS_h增加了一个成分t_h，但却含有样本点的扰动误差。如果h个成分回归方程的含扰动误差能在一定程度上小于h-1个成分回归方程的拟合误差，则认为增加一个成分t_h，会使拟合的精度明显提高。对于每一个因变量y_k，定义交叉有效性为， 

$Q_{\mathrm{hk}}^2=1-{\mathrm{PRESS}}_{\mathrm{hk}}/{\mathrm{SS}}_{(h-1)k}---\left(13\right)$

对于全部因变量Y，成分t_h的交叉有效性定义为 

$Q_h^2=1-{\mathrm{PRESS}}_h/{\mathrm{SS}}_{(h-1)}---\left(14\right)$

当 

时，t_h的边际贡献是显著的。这时，增加一个成分t_h，能够使预测模型得到显著改善。而 

时，增加成分t_h不会起到有益的作用，由此可以确定PLS模型中提取成分的个数。 

本发明具有以下优点： 

采用PCA或PLS-DA方法，能够对煤进行快速分类(烟煤、无烟煤、褐煤)，在提取主成分时考虑与因变量的相关关系，充分利用了光谱中所含的大量信息同时剔除了背景噪声的影响；对各类煤分别建立人工神经元网络模型，可以消除煤的不同种类导致的误差，同时利用了人工神经元网络非线性预测、适应性强、容错性好等优点，既可以实现煤质的全元素分析，又可以提高测量精度。 

附图说明

图1是本发明中激光诱导等离子光谱测量装置的具体示意图。 

图2是本发明的流程示意图。 

图3是PCA或PLS-DA对煤的分类例图。 

具体实施方式

下面结合附图对本发明作进一步的说明，但本发明并不止包含这一种实施方式。 

如图1、2所示。 

本发明提供的一种基于神经网络的煤质特性在线测量方法，该方法包括如下步骤： 

1)首先使用各元素质量浓度已知的一组煤炭样品作为定标样品，利用安装在输煤皮带上方的激光诱导等离子光谱系统对定标样品进行检测，得到该组定标样品的光谱谱线，即得到了每种定标样品中各种元素的激光诱导等离子特征光谱谱线强度，形成谱线强度矩阵E₀，E₀矩阵的结构如下； 

其中， 表示第i种样品在波长λ_j处对应的谱线强度，i＝1，2，…，n；j＝1，2，…，m； 

2)利用主成分分析或者偏最小二乘判别分析方法对定标样品进行分类，两种方法都需要先提取主成分； 

a.主成分分析是从矩阵E₀中提取主成分，首先得到矩阵E₀的协方差矩阵，求取协方差矩阵的特征值，特征值从大到小依次为A₁，A₂，…，A_h；最大特征值A₁对应的特征向量为第一主轴a₁，第二特征值A₂对应的特征向量为第二主轴a₂，由此求得第一、第二主成分t₁、t₂， 

t₁＝E₀a₁     (16) 

t₂＝E₀a₂     (17) 

依次类推可以求得第h个主成分t_h； 

b.偏最小二乘判别分析法则以矩阵E₀为自变量矩阵，各定标样品的挥发份含量组成因变量矩阵F₀，矩阵F₀的结构如下， 

F₀＝(V¹ V² V³ … Vⁿ)^T    (18) 

其中，Vⁱ表示第i种定标样品的挥发份含量，i＝1，2，…，n； 

从矩阵E₀中提取主成分，使得主成分既能代表E₀的变异信息，又能使E₀与F₀的相关程度达到最大；w₁是对应于矩阵E₀ ^TF₀F₀ ^TE₀最大特征值的特征向量，得到E₀的第一主成分 为， 

t₁＝E₀w₁       (19) 

实施E₀在t₁上的回归以及F₀在t₁上的回归，即 

E₀＝t₁p′₁+E₁  (20) 

F₀＝t₁r₁+F₁    (21) 

p′₁、r₁为相应的回归系数；E₁、F₁为残差矩阵，w₂是对应于矩阵 

最大特征值的特征向量，第二主成分为， 

t₂＝E₁w₂       (22) 

依次类推可以求得第h个成分t_h，最后可用交叉有效性确定偏最小二乘回归中成分t_h的提取个数，停止迭代； 

利用方法a或方法b分别提取第一、第二主成分，两种方法分别做主成分得分图，在图上以每个定标样品对应的主成分的值作为该样本的坐标点，绘出所有坐标点的位置，观察坐标点在二维空间的分布特征和相似性结构；如果二维图的分类效果不明显，则加入第三主成分，观察坐标点在三维空间的分布特征和相似性结构；通过主成分得分图，定标样品被明显分类； 

3)经过主成分分析或偏最小二乘判别分析法对定标样品分类后，对各类定标样品分别建立神经网络模型，神经网络的输入层为特征谱线强度，输入层节点数目为特征谱线的数目；输出层为各元素浓度，输出层节点数目为需要测定的元素种类数； 

4)由于定标样品的各元素浓度已知，故用定标样品的特征谱线强度和元素浓度对神经网络模型进行训练，训练结束后则调整隐含层的层数或各层的节点数目，然后重新训练； 

5)重复步骤4)，直至神经网络模型的训练误差达到最小，即得到最优的神经网络模型； 

6)对于各元素浓度未知的待测样品，首先通过安装在输送皮带上方的激光诱导等离子光谱系统得到该待测样品的特征谱线强度矩阵；然后按照步骤2)作出该待测样品在主成分得分图上的坐标点，根据该坐标点在得分图上的位置确定该待测样品所属的类别，最后将特征谱线强度数据输入到所属类别的已训练好的最优的神经网络模型中，即求得待测样品中各元素的浓度。 

实施例： 

1)首先使用各元素质量浓度已知的10种标准煤样品进行分析，其中5种为烟煤，5种为无烟煤。各煤炭样品的主要元素的质量浓度和挥发份含量如表1所示。使用激光诱导等离子光谱系统对煤样进行检测：如图1所示，以脉冲激光器(1)为激发光源，从激光器出射的激光经过聚焦透镜2聚焦后作用于煤炭样品(3)表面，在聚焦点产生等离子体，等离子体在保护气体的氛围中进行冷却，产生的辐射光信号通过采焦透镜(4)被实时收集，通过光纤(5)并经过光谱仪(6)处理后转化成电信号而被计算机(7)采集，得到各元素质量浓度已知的一组煤炭样品的光谱谱线，进一步得到定标煤炭样品中各种元素的激光诱导等离子特征光谱谱线强度。 

表1标煤样品成分 

2)采用C、H、O、N元素的特征谱线为自变量，挥发份浓度为因变量，应用PLS-DA方法提取成分。第一、第二成分t₁、t₂分别记为PC1、PC2。PC1概括了特征谱线组成的数据表中58.615％的信息，PC2则概括了数据表中27.450％的信息。建立PLS-DA模型，如附图3所示。 

3)此例中，以碳、氢、氧、氮、硫五种元素在光谱中出现的所有特征谱线强度作为输入，共14个输入节点，选择碳、氢、氮、硫的浓度作为输出，共4个输出节点，隐含层优化后的选择为一层、5个节点，对各类煤分别建立BP神经网络，使用表1中前8种煤(4种烟煤，4种无烟煤)的数据按照煤种分别对模型进行训练，直至模型误差达到最小。 

4)使用表1中的最后两种煤作为未知煤样对模型进行验证，由图3知，PLS-DA模型能够清晰地分辨出煤的种类；将两种煤各自的LIBS光谱数据输入相应的神经元网络模型，预测样品中碳、氢、氮、硫的浓度和挥发份含量，预测效果如表2所示。由表可知，模型的预测精度较好，绝对误差并不大，在预测低含量的元素时相对误差可能会有些大。 

表2模型预测效果 

与上述方法相对应的在线检测设备(如图1所示)，包括脉冲激光器(型号可以为Nd:YAG)、聚焦透镜2、采集透镜4、光纤5、光谱仪6、计算机7，其特征是脉冲激光器1安装在聚焦透镜2的上部，聚焦透镜2位于样品3的上方，采集透镜4位于样品的侧面。样品从聚焦透镜2下部通过。采集透镜4通过光纤5与光谱仪6的输入段相连，光谱仪6的输出端与计算机7相连。计算机7在相应的软件控制下可进行计算并实现显示或打印计算结果，同时提供相应的数据接口。 

Claims (1)

1.一种基于神经网络的煤质特性在线测量方法，其特征在于该方法包括如下步骤：

1)首先使用各元素质量浓度已知的一组煤炭样品作为定标样品，利用安装在输煤皮带上方的激光诱导等离子光谱系统对定标样品进行检测，得到该组定标样品的光谱谱线，即得到了每种定标样品中各种元素的激光诱导等离子特征光谱谱线强度，形成谱线强度矩阵E₀，E₀矩阵的结构如下，

其中，

表示第i种样品在波长λ_j处对应的谱线强度，i＝1，2，…，n；j＝1，2，…，m；

2)利用主成分分析或者偏最小二乘判别分析方法对定标样品进行分类，两种方法都需要先提取主成分；

a.主成分分析是从矩阵E₀中提取主成分，首先得到矩阵E₀的协方差矩阵，求取协方差矩阵的特征值，特征值从大到小依次为A₁，A₂，…，A_h；最大特征值A₁对应的特征向量为第一主轴a₁，第二特征值A₂对应的特征向量为第二主轴a₂，由此求得第一、第二主成分t₁、t₂，

t₁＝E₀a₁     (2)

t₂＝E₀a₂     (3)

依次类推可以求得第h个主成分t_h；

b.偏最小二乘判别分析法则以矩阵E₀为自变量矩阵，各定标样品的挥发份含量组成因变量矩阵F₀，矩阵F₀的结构如下，

F₀＝(V¹ V² V³ … Vⁿ)^T    (4)

其中，Vⁱ表示第i种定标样品的挥发份含量，i＝1，2，…，n；

从矩阵E₀中提取主成分，使得主成分既能代表E₀的变异信息，又能使E₀与F₀的相关程度达到最大；w₁是对应于矩阵E₀ ^TF₀F₀ ^TE₀最大特征值的特征向量，得到E₀的第一主成分为，

t₁＝E₀w₁         (5)

实施E₀在t₁上的回归以及F₀在t₁上的回归，即

E₀＝t₁p′₁+E₁    (6)

F₀＝t₁r₁+F₁      (7)

p′₁、r₁为相应的回归系数；E₁、F₁为残差矩阵，w₂是对应于矩阵

最大特征值的特征向量，第二主成分为，

t₂＝E₁w₂            (8)

依次类推可以求得第h个成分t_h，最后可用交叉有效性确定偏最小二乘回归中成分t_h的提取个数，停止迭代；

利用方法a或方法b分别提取第一、第二主成分，两种方法分别做主成分得分图，在图上以每个定标样品对应的主成分的值作为该样本的坐标点，绘出所有坐标点的位置，观察坐标点在二维空间的分布特征和相似性结构；如果二维图的分类效果不明显，则加入第三主成分，观察坐标点在三维空间的分布特征和相似性结构；通过主成分得分图，定标样品被明显分类；

3)经过主成分分析或偏最小二乘判别分析法对定标样品分类后，对各类定标样品分别建立神经网络模型，神经网络的输入层为特征谱线强度，输入层节点数目为特征谱线的数目；输出层为各元素浓度，输出层节点数目为需要测定的元素种类数；

4)由于定标样品的各元素浓度已知，故用定标样品的特征谱线强度和元素浓度对神经网络模型进行训练，训练结束后则调整隐含层的层数或各层的节点数目，然后重新训练；

5)重复步骤4)，直至神经网络模型的训练误差达到最小，即得到最优的神经网络模型；

6)对于各元素浓度未知的待测样品，首先通过安装在输送皮带上方的激光诱导等离子光谱系统得到该待测样品的特征谱线强度矩阵；然后按照步骤2)作出该待测样品在主成分得分图上的坐标点，根据该坐标点在得分图上的位置确定该待测样品所属的类别，最后将特征谱线强度数据输入到所属类别的已训练好的最优的神经网络模型中，即求得待测样品中各元素的浓度。

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