CN101745527A - 一种钚或锶污染土壤的处理方法 - Google Patents
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Abstract
本发明属于微生物技术领域，具体涉及一种以微生物治理放射性核素钚或锶污染土壤的方法。采用铁栅筛、双板筛和螺旋筛对钚或锶微污染土壤进行筛分，粒径大于0.25mm的土粒为干净土粒，粒径小于0.25mm的土粒为钚或锶污染土壤；将粒径小于0.25mm的土粒与嗜酸氧化硫硫杆菌活性菌液混合处理，过滤，沉淀为干净土壤，滤液与硫酸盐还原菌活性菌液混合处理，钚或锶被沉淀下来，经过滤分离，钚或锶回收，水回用。本发明方法操作简便、经济可行、安全性高，无二次污染，能够高效、快捷地去除污染土壤中的钚或锶。
Description
技术领域
本发明属于微生物技术领域，具体涉及一种以微生物治理放射性核素钚或锶污染土壤的方法。
背景技术
采矿作业、国防科研活动、放射性废物的处置，以及核武器试验基地的逐步对外开放等活动，导致环境放射性污染问题日益严重。其中，含有放射性核素的污染土壤的治理和修复日益受到关注。国际辐射防护委员会、国际原子能机构、美国环保局、美国核管理委员会和美国国安局等多家机构先后制订了放射性核素污染土壤的修复标准，我国的修复标准也在讨论中。有关放射性核素污染土壤的治理和修复技术很多，如工程、物理、化学以及生物方法。传统的治理方法如采用含有表面活性剂的机械清洗法、离子交换树脂法、膜分离法与酸浸法等，存在着基建投资高、处理费用大、处理效果不理想并易造成二次污染等诸多问题。近年来研究重点逐渐转向生化处理技术，研究发现许多微生物吸附剂都能用于重金属及放射性重金属废水的处理。但由于生物体自身受到诸多条件的限制，使其难以得到推广应用。
钚是极毒元素，已知质量数为232～246的全部钚的同位素均为放射性核素。水溶液中钚的氧化态可为+3、+4、+5、+6、+7价，存在形式为Pu3+、Pu4+、PuO2+、PuO2 2+和PuO5 3+等，其中+4价最为稳定。金属钚在室温下干燥的空气中即可被氧化形成保护膜，但反应较为缓慢，在有水汽存在下则能迅速被氧化。钚能与除惰性气体以外的所有非金属元素反应。由于钚-238(或钚-239)的放射性强、半衰期长，对公众安全和环境的潜在危害很大。
钚是制造核武器的重要元素之一，当金属态钚因发生核爆炸而散碎分布于土壤中，便形成了钚污染土壤。钚在土壤中有数种存在形态，而以离散、吸附、混合、凝聚、沉积和熔结等形态为主。钚污染土壤的处理有物理法、化学法和生物法等。物理法包括高梯度磁性分离、电动力学去污和就地玻璃固化等，化学法主要有土壤清洗去污和堆浸等。已有的生物方法则包括土壤原位生物修复和植物修复等综合技术。
在Nevada核试验场钚污染场地的环境整治主要就是采用表土清除、污土完全清刮、沥青或路油覆盖、深层翻耕、永久性栅栏隔离以及污土固定(用金属铁、水解聚丙烯腈钠盐和油类物质等固定污染土壤，抑制钚的扩散)等物理、化学治理方法。至今，在Hanford、Oak Ridge、Chernobyl、Fernald和Nevada等放射性污染场地的修复技术已实现工程应用。
罗伯特等人的专利(公开号为CN1157584)采用无水液氨单独处理或无水液氨和溶剂化电子共同处理包括被含钚核废料和/或危险的金属或非金属离子污染的砂和粘土在内的土壤，可实现其净化，但无水液氨价格高(约2800元/吨)，且具有腐蚀性、易挥发，事故风险性较高。
杰克等人的专利(公开号为CN1053859)采用冠醚化合物回收钚(IV)，但冠醚毒性大，价格昂贵。
考奎尔等人的专利(公开号为CN1081530)采用微波加热将钚等放射性核素溶解于水溶液的方法，成本高、操作复杂。
另外，国内外对于采用富集植物修复放射性核素微污染土壤的研究和应用得到了一定程度的开展，但是植物修复方法见效缓慢，如何处理富集大量放射性核素的植株以及选育耐性较强的富集植物尚待深入研究。
1922年Waksman等分离得到嗜酸氧化硫硫杆菌(Acidithiobacillusthiooxidans，A.t菌)。A.t菌是一种矿质化能自养菌，专性好氧，高度嗜酸，革兰氏阴性，棒状。A.t菌以氧化单质硫或还原态的硫化物来获得自身细胞生长和代谢所需要的能量，以NH4 +为氮源，以空气中的CO2为碳源。目前已经有许多国家对A.t菌的生物浸矿和微生物脱硫进行了大量研究。Idachaba等采用A.t菌从混凝土废物中浸取Cr3+的初步研究表明约50％的Cr3+可以被浸出。Sreekrishan等比较了微生物和化学方法从污水中浸取重金属Cd、Cu、Zn、Pb、Cr和Ni等的费用，发现利用A.t菌自污水中浸取重金属的费用最少。A.t菌还可以从废弃的旧电器中回收金属，Brand等发现废旧电器中约90％的Al、Ni、Pb、Cu和Zn能被A.t菌浸出。
周顺桂等对生物淋滤法的作用机理及高效去除污泥中重金属的操作程序进行了深入研究，并通过驯化分离和加富培养源自污泥自身的A.t菌，初步研究表明其对污泥中的Cu、Zn、Cd、Cr、Ni和Pb等多种重金属均有较好的生物淋滤效果。周立祥等人采用嗜酸性硫杆菌并添加硫粉为能源物的生物淋滤技术，用于制革污泥中铬的去除，结果表明，污泥中铬的去除率可高达80～100％。沈镭等利用A.t菌去除污泥中的重金属的研究也取得了可喜的进展。
沙峰等以放射性核素铯-137污染的土壤为去污研究对象，按土壤粒径筛选分组，测定了污染核素的分布情况，然后采用去离子水和化学去污剂淋洗工艺进行去污研究，确定化学去污配方，并考察温度与时间等因素对去污效果的影响。结果表明：土壤中放射性核素的活度分布与土壤粒径成反比；物理去污的效率与土壤粒径成正比，但去污效率有限；化学淋洗剂对土壤中铯-137的去污效果可高达99％以上，去污效率与淋洗剂的浓度、去污时间、温度和淋洗剂流速等因素有关。
可见，目前国内外对微污染土壤中放射性核素的处理工艺尚未成熟，传统的物理、化学治理方法存在成本高、处理效果不理想，并易造成二次污染等诸多问题，植物修复技术的实际推广应用也还存在很多问题有待解决。因此，已有的处理钚的技术都不适于大规模处理钚或锶微污染土壤。
发明内容
针对放射性钚或锶微污染土壤的特点和处理现状，本发明提出以具有较强促溶功能的嗜酸氧化硫硫杆菌能够快速、高效去除微污染土壤中的放射性钚或锶，而且处理效果稳定，处理成本低廉。
在厌氧条件下硫酸盐还原菌(Sulfate reducing bacteria，SRB菌)可以通过称之为异化的硫酸盐还原作用，将硫酸盐还原成为H2S。废水中的重金属离子可以和所产生的H2S反应生成溶解度很低的金属硫化物沉淀而去除。另外，SRB菌的硫酸盐还原作用的结果可将硫酸根转化为S2-而使被处理废水的pH值升高，因许多重金属离子的氢氧化物的溶解度很小，pH值的升高有利于重金属离子形成氢氧化物沉淀而去除；此外SRB菌代谢过程中分解有机物会生成二氧化碳。部分重金属还可以和碳酸根反应转化成不溶性的碳酸盐而去除。在某些情况下SRB菌还可通过菌体细胞对金属离子的直接吸附作用去除废水中的重金属。可见，硫酸盐还原菌完全可用于沉淀由A.t菌活性菌液溶出至液相中的钚-238(或钚-239)或放射性锶。
本发明首先采用铁栅筛、双板筛和螺旋筛筛出较大粒径土粒作为干净土粒回填到挖掘处，使污染土壤减容，然后在微生物促溶反应器中利用嗜酸氧化硫硫杆菌(A.t菌，Acidithiobacillus thiooxidans CCTCC M208131)的活性菌液在助剂协同作用下促溶钚或锶，液相再转移到微生物吸附沉淀反应器中利用硫酸盐还原菌(SRB菌)吸附沉淀溶出的钚-238(或钚-239)或锶，可以大规模处理钚或锶微污染土壤，能快速、高效去除微污染土壤中的钚或锶，处理成本低廉，处理效果稳定，无二次污染问题。本发明嗜酸氧化硫硫杆菌保藏日期2008年9月16日，保藏编号CCTCC NO：M208131；分类命名Acidithiobacillus thiooxidans A.F.HT-8；保藏单位名称：中国典型培养物保藏中心，地址：中国.武汉.武汉大学。
本发明主要处理设施包括铁栅筛、双板筛和螺旋筛等土筛，以嗜酸氧化硫硫杆菌(A.t菌)和硫酸盐还原菌(SRB菌)为主的二个生物反应器，以及多级过滤器、真空泵和后续的处理装置等。其工艺特征在于：采用铁栅筛、双板筛和螺旋筛对钚或锶微污染土壤进行筛分，筛出较粗干净土粒，然后通过将经减容后的钚或锶微污染土壤与A.t菌活性菌液在微生物促溶反应器中混合，在助剂的协同作用下促溶微污染土壤中的钚或锶到液相，以及通过调节pH值，在微生物吸附沉淀反应器中利用SRB菌活性菌液将液相中的钚或锶进一步沉淀下来。该方法也包括处理后的土壤悬液经过滤后水的回用，以及处理后的土壤达到我国暂行的《拟开放场址土壤中剩余放射性可接受水平规定(HJ53-2000)》中对钚-238(或钚-239)或锶活度相应规定后，回填至挖掘处，达到快速、高效去除微污染土壤中钚或锶的目的。
为了实现水的回用，微生物促溶反应器与吸附沉淀反应器处理结束后的出水需先经初步静置，通过筛网流出，然后采用多级过滤器去除悬浮物和微生物。多级过滤器采用由粗到细的三层高目数滤网(孔径依次为0.3mm、50μm和9μm)和最后二层微孔滤膜(孔径依次为0.45μm和0.22μm)组装而成，能够有效去除溶液中的悬浮物和微生物。为了加快溶液通过各多级过滤器的流速，在各多级过滤器后均安装真空泵进行抽滤。
土壤微生物分析表明，土壤中含有多种微生物，喜中温的嗜酸氧化硫硫杆菌和嗜酸氧化亚铁硫杆菌等硫杆菌与氧化亚铁钩端螺旋菌等嗜酸自养菌通常会伴生。本发明采用硫粉和黄铁矿粉等配制反应培养基，因富含硫，以及其他营养物质，能够为钚或锶微污染土壤中伴生的多种嗜酸自养菌提供养分，为嗜酸氧化硫硫杆菌等嗜酸菌的前期快速生长繁殖提供必要的营养条件，生长迟缓期可大为缩短。
本发明采用Na2S2O3、DTPA、EDTA-Na2、甲酸、柠檬酸、磷酸铵以及有机肥等配制促溶助剂。其中的Na2S2O3可为钚或锶微污染土壤中伴生的嗜酸自养菌提供养分，使其协同作用，以提高反应速率；同时，S2O3 2-是一种重金属配位体，一定浓度时，可与重金属离子形成稳定的络合物，促其溶解。DTPA、甲酸和柠檬酸等有机酸可快速调节土壤的pH值，有利于微生物快速生长繁殖和钚或锶的促溶(促溶助剂的pH值约为2.0～3.0)。磷酸铵可用于补充微生物生长所需的氮源和磷源。DTPA和EDTA-Na2对重金属的螯合作用可促进钚或锶的溶出。有机肥料中含有丰富的有机营养物质和大量的微生物，可促进土壤中重金属的溶出，并有利于改善土质，提高土壤肥力水平；其中的有机酸可与金属元素形成稳定的络合物，微生物活体可促进土壤难溶性矿物质养分的释放。A.t菌的活性菌液与促溶助剂按1.0∶(0.5～2.0)(v/v)的比例混合后，按100.0～200.0g土/100mLA.t菌与促溶助剂混合液的量投入钚或锶微污染土壤，然后按15.0～20.0mL/100g土的量将富含铁和硫的反应培养基投入微生物促溶反应器，于25～35℃通气搅拌处理10～14天，微污染土壤中钚或锶的去除率可达85～95％。
该方法操作简便，成本低廉，实现了对微污染土壤中钚或锶的快速、高效去除，处理后的土壤经定期犁耙和适施石灰等碱性土壤改良剂，土壤质量可以在短期内得到完全恢复。
附图说明
附图1和2为本发明钚-238(或钚-239)或锶微污染土壤的处理工艺流程示意图，其中：1为铁栅筛，2为双板筛，3为螺旋筛，4为微生物促溶反应器，5为数显电动搅拌器，6为筛网，7为嗜酸氧化硫硫杆菌培菌池，8为硫酸盐还原菌培菌池，9为微生物吸附沉淀反应器，10为后期处理池，11为回用水贮存池，12为多级过滤器，13为真空泵，14为水泵，15为阀门。
具体实施方式
实施例1：
1)活化嗜酸氧化硫硫杆菌(A.t菌)：A.t菌活化培养基配方为0.20gCaCl2·2H2O，0.50g MgSO4·7H2O，3.50g KH2PO4，0.40g(NH4)2Fe(SO4)2·6H2O，自来水加至1000mL，调pH值至3.5～4.0，在0.1MPa蒸汽压力下灭菌30min，冷却。将研细过60目筛的硫粉10.0g在无菌箱(室)内均匀地摊在离紫外线灯30cm处灭菌30min，然后加入已灭菌的上述溶液中。取A.t菌活化培养基150mL于500mL锥形瓶中，吸取20mLA.t菌的活性菌液加入到活化培养基中，然后置于28～32℃的恒温振荡器中振荡培养。按同样方法逐渐减少接种量进行转移培养14天，经过反复转移培养并过滤，获得A.t菌的活性菌液(微生物生物量为10～15g/L)。
2)活化硫酸盐还原菌(SRB菌)：SRB菌活化培养基配方为1.00g NH4Cl，2.00g MgSO4·7H2O，0.10g CaCl2·2H2O，0.50g Na2SO4，0.50g K2HPO4，1.00g酵母膏，4.00mL乳酸钠，自来水加至1000mL，调培养液pH值至7.0～7.5。密封后在0.1MPa蒸汽压力下灭菌15～20min后冷却至室温。称取硫酸亚铁铵1.2g，抗坏血酸0.4g，在无菌箱(室)内均匀地摊在离紫外线灯30cm处灭菌30min。在无菌操作下，把硫酸亚铁铵和抗坏血酸分别溶解于事先准备好的40mL无菌水中。按每100mL培养基加入1.0mL硫酸亚铁铵溶液和1.0mL抗坏血酸溶液的量将硫酸亚铁铵和抗坏血酸加入培养液中。在厌氧条件下接种，接种后培养液的体积占培养瓶的95～98％，32～37℃密闭静置培养48～72小时，获得SRB菌的活性菌液(微生物生物量为10～15g/L)。
3)富含铁和硫的反应培养基的配制：(NH4)2SO42.50g，KH2PO42.50g，MgSO4·7H2O 0.50g，CaCl2·2H2O 0.25g，FeSO4·7H2O 8.00g，硫粉4.50g，黄铁矿粉2.20g，加自来水至1000mL混合均匀。
4)促溶助剂的配制：Na2S2O3·5H2O 23.00g，DTPA 22.50g，甲酸15.00mL，柠檬酸8.00g，磷酸铵0.50g，EDTA-Na212.80g，有机肥料24.00g，加自来水至1000mL混合均匀。
5)取钚-239微污染土壤依次通过铁栅筛、双板筛和螺旋筛，筛出较大粒径土粒后，粒径小于0.25mm的土粒为减容后待处理污染土壤。
6)在微生物促溶反应器(4)内，将A.t菌的活性菌液与促溶助剂按1.0∶1.8(v/v)的比例混匀，按105.26g土/100mLA.t菌与促溶助剂混合液的量将减容后的钚-239污染土壤投入，然后按18.0mL/100g土的量将富含铁和硫的反应培养基投入，于25～35℃通气搅拌处理10～14天(120r/m)。取样分析。
7)将微生物促溶反应器(4)内沉淀部分的钚-239含量达标土壤回填至挖掘处，上清液部分则通过筛网(6)后再经调节阀门(15)进入多级过滤器(12)，将A.t菌过滤后与SRB菌按1∶1(v/v)的比例转入微生物吸附沉淀反应器(9)。SRB菌来自SRB菌培菌池(8)(微生物生物量达到10～15g/L)，进一步于25～37℃将溶出的钚-239吸附沉淀下来。
8)微生物吸附沉淀反应器(9)经过电动搅拌器(5)的充分搅拌以及随后的沉淀反应48～72小时后，将上清液部分通过多级过滤器(12)，进入回用水贮存池(11)，通过水泵(14)提升入A.t菌培菌池(7)和SRB菌培菌池(8)，回用于菌株培养等环节。
在多级过滤器(12)后安装的真空泵(13)可以加快溶液中悬浮物和微生物的过滤速度，提高处理效率。微生物吸附沉淀反应器(9)中的放射性废物沉淀则通过调节阀门(15)进入后期处理池(10)妥善储藏，可进一步用作提取钚-239的原料。从微生物促溶反应器(4)→多级过滤器(12)→微生物吸附沉淀反应器(9)→后期处理池(10)，以及从微生物促溶反应器(4)→多级过滤器(12)→微生物吸附沉淀反应器(9)→多级过滤器(12)→回用水贮存池(11)，完全利用各池的高程差，实现自流、节约能源。
9)结果分析：处理后的土壤经离心和过滤后，测得其中钚-239的最终去除率为87.37％，土壤养分全N、全P和有机质的损失率分别为14.52％、16.22％和12.10％。钚-239微污染土壤处理前后钚-239和土壤养分含量的变化见表1。
表1处理前后钚-239微污染土壤中钚-239和土壤养分含量
实施例2：
1)活化嗜酸氧化硫硫杆菌(A.t菌)：同实施例1。
2)活化硫酸盐还原菌(SRB菌)：同实施例1。
3)富含铁和硫的反应培养基的配制：(NH4)2SO42.50g，KH2PO42.50g，MgSO4·7H2O 0.50g，CaCl2·2H2O 0.25g，FeSO4·7H2O 7.00g，硫粉4.85g，黄铁矿粉3.00g，加自来水至1000mL混合均匀。
4)促溶助剂的配制：Na2S2O3·5H2O 22.00g，DTPA 21.80g，甲酸14.00mL，柠檬酸9.50g，磷酸铵0.40g，EDTA-Na213.25g，有机肥料24.20g，加自来水至1000mL混合均匀。
5)钚-238微污染土壤筛分减容：同实施例1。
6)在微生物促溶反应器(4)内，将A.t菌的活性菌液与促溶助剂按1.0∶1.75(v/v)的比例混匀，按111.11g土/100mLA.t菌与促溶助剂混合液的量将减容后的钚-239污染土壤投入，于25～35℃通气搅拌处理10～14天(120r/m)。取样分析。
7)将微生物促溶反应器(4)内沉淀部分的钚-238含量达标土壤回填至挖掘处，上清液部分则通过筛网(6)后再经调节阀门(15)进入多级过滤器(12)，将A.t菌过滤后与SRB菌按1∶1(v/v)的比例转入微生物吸附沉淀反应器(9)。SRB菌来自SRB菌培菌池(8)(微生物生物量达到10～15g/L)，进一步于25～37℃将溶出的钚-238吸附沉淀下来。
8)微生物吸附沉淀反应器(9)经过电动搅拌器(5)的充分搅拌以及随后的沉淀反应48～72小时后，将上清液部分通过多级过滤器(12)，进入回用水贮存池(11)，通过水泵(14)提升入A.t菌培菌池(7)和SRB菌培菌池(8)，回用于菌株培养等环节。同实施例1。
9)结果分析：处理后的土壤经离心和过滤后，测得其中钚-238的最终去除率为86.76％，土壤养分全N、全P和有机质的损失率分别为15.74％、18.25％和12.47％。钚-238微污染土壤处理前后钚-238和土壤养分含量的变化见表2。
表2处理前后钚-238微污染土壤中钚-238和土壤养分含量
实施例3：
1)活化嗜酸氧化硫硫杆菌(A.t菌)：同实施例1。
2)活化硫酸盐还原菌(SRB菌)：同实施例1。
3)富含铁和硫的反应培养基的配制：培养基配方为(NH4)2SO42.50g，KH2PO42.50g，MgSO4·7H2O 0.50g，CaCl2·2H2O 0.25g，FeSO4·7H2O 4.00g，硫粉2.10g，黄铁矿粉3.50g，加自来水至1000mL混合均匀。
4)取锶-90微污染土壤依次通过铁栅筛、双板筛和螺旋筛，筛出较大粒径土粒后，粒径小于0.25mm的土粒为减容后待处理污染土壤。
5)在微生物促溶反应器(4)内，按144.93g土/100mL A.t菌活性菌液的量将锶-90微污染土壤投入，然后按17.0mL/100g土的量将富含铁和硫的反应培养基投入，于25～35℃通气搅拌处理10～14天(120r/m)。取样分析。
6)将微生物促溶反应器(4)内沉淀部分的锶-90含量达标土壤经脱水后原地回填，上清液部分则通过筛网(6)后再经调节阀门(15)进入多级过滤器(12)，将A.t菌过滤后与SRB菌按1∶1(v/v)的比例转入微生物吸附沉淀反应器(9)。SRB菌来自SRB菌培菌池(8)(微生物生物量达到10～15g/L)，进一步于25～37℃将溶出的锶-90吸附沉淀下来。
7)微生物吸附沉淀反应器(9)经过电动搅拌器(5)的充分搅拌以及随后的沉淀反应48～72小时后，将上清液部分通过多级过滤器(12)，进入回用水贮存池(11)，通过水泵(14)提升入A.t菌培菌池(7)和SRB菌培菌池(8)，回用于菌株培养等环节。
在多级过滤器(12)后安装的真空泵(13)可以加快溶液中悬浮物和微生物的过滤速度，提高处理效率。微生物吸附沉淀反应器(9)中的放射性废物沉淀则通过调节阀门(15)进入后期处理池(10)妥善储藏，可进一步用作提取锶-90的原料。从微生物促溶反应器(4)→多级过滤器(12)→微生物吸附沉淀反应器(9)→后期处理池(10)，以及从微生物促溶反应器(4)→多级过滤器(12)→微生物吸附沉淀反应器(9)→多级过滤器(12)→回用水贮存池(11)，完全利用各池的高程差，实现自流、节约能源。
8)结果分析：上述处理土壤经离心和过滤后，测得其中锶-90的去除率为97.37％，植物养分全N、全P和有机质的损失率分别为12.20％、14.05％和9.23％。锶-90微污染土壤处理前后锶-90和植物养分含量的变化见表3。
表3处理前后锶-90微污染土壤中锶-90和植物养分含量
实施例4：
1)活化嗜酸氧化硫硫杆菌(A.t菌)：同实施例1。
2)活化硫酸盐还原菌(SRB菌)：同实施例1。
3)富含铁和硫的反应培养基的配制：(NH4)2SO42.50g，KH2PO42.50g，MgSO4·7H2O 0.50g，CaCl2·2H2O 0.25g，FeSO4·7H2O 8.20g，硫粉4.65g，黄铁矿粉4.55g，加自来水至1000mL混合均匀。
4)锶-90微污染土壤筛分减容：同实施例3。
5)在微生物促溶反应器(4)内，按105.26g土/100mL A.t菌活性菌液的量将锶-90微污染土壤投入，然后按19.0mL/100g土的量将富含铁和硫的反应培养基投入，于25～35℃通气搅拌10～14天(120r/m)，取样分析。
6)将微生物促溶反应器(4)内沉淀部分的锶-90含量达标土壤经脱水后原地回填，上清液部分则通过筛网(6)后再经调节阀门(15)进入多级过滤器(12)，将A.t菌过滤后与SRB菌按1∶1(v/v)的比例转入微生物吸附沉淀反应器(9)。SRB菌来自SRB菌培菌池(8)(微生物生物量达到10～15g/L)，进一步于25～37℃将溶出的锶-90吸附沉淀下来。
7)微生物吸附沉淀反应器(9)经过电动搅拌器(5)的充分搅拌以及随后的沉淀反应48～72小时后，将上清液部分通过多级过滤器(12)，进入回用水贮存池(11)，通过水泵(14)提升入A.t菌培菌池(7)和SRB菌培菌池(8)，回用于菌株培养等环节。同实施例3。
8)结果分析：反应处理后的土壤经离心和过滤后，测得其中锶-90的最终去除率为99.42％，植物养分全N、全P和有机质的损失率分别为12.11％、15.07％和10.11％。锶-90微污染土壤处理前后锶-90和植物养分含量的变化见表4。
表4处理前后锶-90微污染土壤中锶-90和植物养分含量
实施例5：
1)活化嗜酸氧化硫硫杆菌(A.t菌)：同实施例1。
2)活化硫酸盐还原菌(SRB菌)：同实施例1。
3)富含铁和硫的反应培养基的配制：(NH4)2SO42.50g，KH2PO42.50g，MgSO4·7H2O 0.50g，CaCl2·2H2O 0.25g，FeSO4·7H2O 6.80g，硫粉3.45g，黄铁矿粉3.85g，加自来水至1000mL混合均匀。
4)锶-90微污染土壤筛分减容：同实施例3。
5)在微生物促溶反应器(4)内，按111.11g土/100mLA.t菌活性菌液的量将锶-90微污染土壤投入，然后按18.0mL/100g土的量将富含铁和硫的反应培养基投入，于25～35℃通气搅拌10～14天(120r/m)，取样分析。
6)将微生物促溶反应器(4)内沉淀部分的锶-90含量达标土壤经脱水后原地回填，上清液部分则通过筛网(6)后再经调节阀门(15)进入多级过滤器(12)，将A.t菌过滤后与SRB菌按1∶1(v/v)的比例转入微生物吸附沉淀反应器(9)。SRB菌来自SRB菌培菌池(7)(微生物生物量达到10～15g/L)，进一步于25～37℃将溶出的锶-90吸附沉淀下来。
7)微生物吸附沉淀反应器(9)经过电动搅拌器(5)的充分搅拌以及随后的沉淀反应48～72小时后，将上清液部分通过多级过滤器(12)，进入回用水贮存池(11)，通过水泵(14)提升入A.t菌培菌池(7)和SRB菌培菌池(8)，回用于菌株培养等环节。同实施例3。
8)结果分析：反应处理后的土壤经离心和过滤后，测得其中锶-90的最终去除率为98.89％，植物养分全N、全P和有机质的损失率分别为12.54％、13.10％和9.55％。锶-90微污染土壤处理前后锶-90和植物养分含量的变化见表5。
表5处理前后锶-90微污染土壤中锶-90和植物养分含量
Claims (7)
1.一种钚或锶污染土壤的处理方法，其特征是：使用嗜酸氧化硫硫杆菌Acidithiobacillus thiooxidans CCTCC M208131和硫酸盐还原菌Sulfatereducing bacteria。
2.权利要求1所述的钚或锶污染土壤的处理方法，其特征是：硫酸盐还原菌为复合功能菌，包括脱硫杆菌Desulfobacter sp.CGMCC CB 1.168、脱硫弧菌Desulfovibrio sp.CGMCC CB 1.268、阴沟肠杆菌Enterobacter cloacesp.CGMCC CB 1.129、脱硫肠状菌Desulfotomaculum spp.CGMCC CB 1.139和芽孢杆菌Bacillus sp.CGMCC CB 1.149。
3.权利要求1或2所述的钚或锶污染土壤的处理方法，其特征是：采用铁栅筛、双板筛和螺旋筛对钚或锶污染土壤进行筛分，粒径大于0.25mm的土粒为干净土粒，粒径小于0.25mm的土粒为钚或锶污染土壤；将粒径小于0.25mm的土粒与嗜酸氧化硫硫杆菌活性菌液混合处理，经过滤后，沉淀为干净土壤，滤液转出，与硫酸盐还原菌活性菌液混合处理，钚或锶被沉淀下来，经过滤分离，钚或锶回收，水回用。
4.权利要求3所述的钚或锶污染土壤的处理方法，其特征是：在嗜酸氧化硫硫杆菌活性菌液中加入促溶助剂，嗜酸氧化硫硫杆菌活性菌液与促溶助剂的体积比为1.0∶0.5～2.0，促溶助剂的成分为：
Na2S2O3·5H2O 20.00～24.00g
二乙烯三胺五乙酸(DTPA) 20.00～23.00g
甲酸 12.00～15.20mL
柠檬酸 7.00～11.00g
磷酸铵 0.20～0.50g
乙二胺四乙酸二钠盐(EDTA-Na2) 12.70～13.50g
有机肥料 20.50～24.70g
自来水 加至1000mL。
5.权利要求3或4所述的钚或锶污染土壤的处理方法，其特征是：在嗜酸氧化硫硫杆菌与钚或锶污染土壤的混合液中按15.0～20.0mL/100g土的量加入富含铁和硫的反应培养基，反应培养基的配方为：
(NH4)2SO4 2.50g
KH2PO4 2.50g
MgSO4·7H2O 0.50g
CaCl2·2H2O 0.25g
FeSO4·7H2O 3.00～9.00g
硫粉 1.70～5.10g
黄铁矿粉 1.54～4.62g
自来水 加至1000mL。
6.权利要求3或4或5所述的钚或锶污染土壤的处理方法，其特征是：在嗜酸氧化硫硫杆菌活性菌液或其含促溶助剂的混合液中按100.0～200.0g/100mL的量加入钚或锶污染土壤，于25～35℃通气搅拌处理10～14天，过滤，滤液与硫酸盐还原菌活性菌液混合，于25～37℃下，经2～3天吸附沉淀处理。
7.权利要求1～6所述的钚或锶污染土壤的处理方法，其特征是：
嗜酸氧化硫硫杆菌的培养基配方为：
CaCl2·2H2O 0.20g
MgSO4·7H2O 0.50g
KH2PO4 3.50g
(NH4)2Fe(SO4)2·6H2O 0.40g
自来水 加至1000mL
嗜酸氧化硫硫杆菌活性菌液的配制为：调培养液pH值至3.5～4.0，在0.1MPa蒸汽压力下灭菌30min，冷却；将研细过60目筛的硫粉10.0g在无菌室内均匀地摊在离紫外线灯30cm处灭菌30min，然后加入已灭菌的上述溶液中；接种后，28～32℃振摇培养14天，振摇速度120r/min；
硫酸盐还原菌的培养基配方为：
NH4Cl 1.00g
MgSO4·7H2O 2.00g
CaCl2·2H2O 0.10g
Na2SO4 0.50g
K2HPO4 0.50g
酵母膏 1.00g
乳酸钠 4.00mL
自来水 加至1000mL
硫酸盐还原菌活性菌液的配制为：调培养液pH值至7.0～7.5，密封后在0.1MPa蒸汽压力下灭菌15～20min后冷却至室温，称取硫酸亚铁铵1.2g，抗坏血酸0.4g，在无菌室内均匀地摊在离紫外线灯30cm处灭菌30min，在无菌操作下，把硫酸亚铁铵和抗坏血酸分别溶解于40mL无菌水中，按每100mL培养液中加入1.0mL硫酸亚铁铵溶液和1.0mL抗坏血酸溶液，接种后，于32～37℃密闭静置培养48～72小时。
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