CN101649443A - 一种非晶镧镥氧化物阻变薄膜及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
一种制备非晶镧镥氧化物阻变薄膜材料的方法，镧镥氧化物陶瓷靶材的制备：在将占混合粉末总摩尔量40－60％的La2O3和40－60％的Lu2O3粉末均匀混合后，球磨12－15小时，然后在1200℃－1400℃进行预烧结，再次研磨后在1500℃－1800℃烧结12－18小时，制成镧镥氧陶瓷靶材；将镧镥氧化物陶瓷靶材固定在脉冲激光沉积制膜系统装置生长室中，用真空泵将生长室抽真空到5.0×10－4Pa以下；用电炉丝将衬底台加热至300～500℃；启动激光器，使激光束通过聚焦透镜聚焦在镧镥氧化物陶瓷靶材上，在衬底上沉积厚度为30nm～500nm厚的非晶镧镥氧化物薄膜。
Description
技术领域
本发明属于微电子材料领域，具体涉及应用于制备可快速读写的高密度非挥发性单极型阻变存储元件的非晶镧镥氧化物薄膜及其制备方法和应用。
背景技术
非挥发性存储器广泛用于电子系统的数据保存，如计算机、数码设备、工控设备等。随着计算机等设备尺寸的缩小和功能的提升，传统的磁性存储器由于体积、记录密度和操作方式等缺点已经面临重大的挑战，而Flash电子存储技术的存储速度优于磁性介质存储，但其在恶劣环境中可靠性较差，速度也不够理想。近年来一类新型不挥发存储器-阻变存储器的发展引人注目，被认为是可行性高而风险较小的纳米存储器件，它具有体积小、结构简单、非挥发、可快速读写、工作电压低、低能耗、无运动部件、非破坏性读出等优点。阻变存储器是通过电压脉冲信号来实现高阻态和低阻态的翻转，这种翻转是可逆的，因此可以模拟逻辑电路中的“0”和“1”，这就是阻变存储存储元的工作原理。
近半个世纪以来，集成电路的发展基本遵循了G.E.Moore提出的预言：“单个芯片上集成的元件数每十八个月增加一倍”，亦即摩尔定律。目前，当硅基CMOS器件的尺寸逐渐缩小到纳米量级，传统的存储器件越来越走近物理和技术的极限，因此，通过开发新型的存储材料、设计新型的存储器件结构，成为解决问题的关键。其中，新型存储材料的开发尤其受到人们的重视。
脉冲激光沉积方法是一种重要的薄膜制备方法。其基本原理是利用经过聚焦而具有很高能量密度的脉冲激光照射到靶材上，产生激光等离子体，最终在衬底上沉积成膜。其最大优点是膜与靶材的化学成分很接近，因而易获得成分可严格控制的薄膜，特别适用于制备高熔点、多组分的氧化物薄膜和异质结构薄膜，在科研生产中有着重要的应用。脉冲激光沉积制膜系统装置可以实现脉冲激光沉积方法，为现有技术。
发明内容
技术问题：本发明的目的在于提供一种存储材料非晶镧镥氧化物阻变薄膜和制备方法，及其用于非挥发性单极型阻变存储器元件中的应用。
技术方案：一种制备非晶镧镥氧化物阻变薄膜材料的方法，制备步骤为：镧镥氧化物陶瓷靶材的制备：在将占混合粉末总摩尔量40-60％的La2O3和40-60％的Lu2O3粉末均匀混合后，球磨12-15小时，然后在1200℃-1400℃进行预烧结，再次研磨后在1500℃-1800℃烧结12-18小时，制成镧镥氧陶瓷靶材；将镧镥氧化物陶瓷靶材固定在脉冲激光沉积制膜系统装置生长室中，用真空泵将生长室抽真空到5.0×10-4Pa以下；用电炉丝将衬底台加热至300～500℃；启动激光器，使激光束通过聚焦透镜聚焦在镧镥氧化物陶瓷靶材上，在衬底上沉积厚度为30nm～500nm厚的非晶镧镥氧化物薄膜。
所述电炉丝将衬底台加热至400℃，衬底材料为Pt/Ti/SiO2/Si(111)。
沉积的薄膜厚度约为100nm，在室温下为非晶态。
非晶镧镥氧化物薄膜在制备非挥发单极型阻变存储元件中的应用。
有益效果：本发明制备的应用于非挥发性单极型阻变存储器的材料非晶镧镥氧化物阻变薄膜在国际上尚属未报导。
使用脉冲激光沉积方法制备的镧镥氧化物阻变薄膜在室温下为非晶态，且厚度均匀，表面平整，与衬底界面清晰。
使用该薄膜制备非挥发性单极型阻变存储元件具有以下有益效果：图3详细地显示了镧镥氧化物存储元件对电压的响应，即加电压并同时测量响应电流随电压变化的情况。图3中的插图为第一次加正向电压并加限定电流的电流响应图，我们可以看出，初始时，器件处于高阻态。第一次加正向电压并加限定电流，达到一定阈值后器件从高阻态变为低阻态。之后，器件变呈现出典型的单极型阻变存储的特性。从图3中可以看出：从a点到b点，存储元件呈现高阻态(电阻在107欧姆量级)；当超过b点，器件电阻呈现跃变，响应电流突然增大；从c点到d点存储元件呈现低阻态(电阻为10欧姆量级)，从d点开始，存储元件响应呈现负的微分电阻，器件又回到高阻态，高低阻态电阻/阻抗值的比为106，这一测试结果说明镧镥氧化物存储元件拥有显著的单极型开关阻变效应，其开、关状态下电阻的比值高达到106量级，这非常有利于存储元的读出。图4和图5显示该非挥发性单极型阻变存储元件脉冲打开时间的测试。利用小信号(0.1伏)读取器件阻态(图5b所示)，当器件处于高阻态时，在器件上施加大小为6.5伏，脉冲时间为6纳秒的单脉冲信号(图4)，然后再利用小信号进行读取(图5a所示)时，发现器件已经处于低阻态。因此器件具有快速的打开时间(6纳秒)，对于实现存储元的快速操作非常有利。图6显示了该器件在室温条件下的保持情况，器件的高低阻态能够在室温条件下至少保持15小时而未发生明显的衰退。由于该新型非挥发阻变存储元件只有两条引出线，全部读取-写入-读取-擦除操作都由电信号通过这两条引出线完成，没有任何机械运动接触，它具有结构简单的特点并可实现快速读写，读写次数可达2000次以上。由于该新型非挥发阻变存储元件存储信息的基本原理是器件中阻变导致的高、低电阻态，在信息存储期间不需要向它提供任何能量补充，它是一种非挥发存储器。
附图说明
图1：制备非晶镧镥氧化物阻变薄膜的脉冲激光沉积薄膜生长系统的结构示意图：
1-衬底材料；2-KrF准分子激光器；3-聚焦透镜；4-镧镥氧化物陶瓷靶材；5-靶台；6-生长室；7-机械泵和分子泵的接口阀；8-衬底台。
图2：基于非晶镧镥氧化物阻变薄膜制备的非挥发阻变存储元件结构示意图：9.硅衬底；10.SiO2；11.Ti；12.Pt电极膜；13.镧镥氧化物阻变薄膜；14.Pt电极膜引线；15.Pt点电极引线；16.Pt点电极。
图3：存储元件的电压-电流特性，其中x轴表示器件所受电压(单位为伏特)，y轴表示器件的响应电流(单位为安培)。电压施加的过程是从0V到7V，再次从0V，到1.2V。电压信号为台阶模式，台阶宽度约为100ms。a、b、c、d指测量曲线上的点；图中的插图为初始态第一次加电压的电压-电流特性曲线，其中x轴表示器件所受电压(单位为伏特)，y轴表示器件的响应电流(单位为安培)。电压施加的过程是从0V到13V。电压信号为台阶模式，台阶宽度约为100ms。
图4：存储元件的打开时间测试脉冲，其中x轴表示时间(单位为纳秒)，y轴为器件所受的电压信号(单位为伏特)。
图5：存储元件的打开时间测试步骤，其中a为低阻态，b为高阻态。
图6：存储元件的高低阻保持测试。
具体实施方式
实施例1
非晶镧镥氧化物阻变薄膜的制备方法，其制备步骤如下：
a)镧镥氧化物陶瓷靶材4是用La2O3和Lu2O3粉末混合固相烧结制备的；在将La2O3和Lu2O3粉末按照1∶1的摩尔比例均匀混合后，球磨12小时，在1200℃进行预烧结，研磨后在1500℃烧结15小时，冷却后制成镧镥氧化物陶瓷靶材4；
b)将镧镥氧化物陶瓷靶材4固定在脉冲激光沉积制膜系统(如图1所示)的靶台5上，衬底1固定在衬底台8上，他们都放置在脉冲激光沉积制膜系统的生长室6中；
c)用真空泵通过机械泵和分子泵的接口阀7将生长室6抽真空到约2.0×10-4Pa；
d)用电炉丝加热衬底台8，使衬底1的温度达到设定温度400℃。
e)用KrF准分子激光器2，波长248nm，脉冲宽度30ns，单脉冲能量300mJ，能量密度为2.0J/cm2，启动激光器，使激光束通过石英陶瓷透镜3聚焦在镧镥氧化物陶瓷靶材4上；
f)根据单脉冲能量，确定沉积时间18分钟，在衬底1上沉积厚度约100nm的非晶镧镥氧化物薄膜。
实施例2
使用非晶镧镥氧化物薄膜的非挥发阻变存储元件的制备方法，具体制备步骤如下：
1)将Pt12/Ti11/SiO210/Si(111)9结构的衬底放入脉冲激光沉积腔内，利用脉冲激光沉积技术沉积非晶镧镥氧化物薄膜13。
2)通过金属掩模板用磁控溅射方法在上述凸台上沉积点电极16，其材料为Pt，厚度为100纳米；
3)最后分别由电极膜12和点电极16接出引线14，15。
实施例3
一种制备非晶镧镥氧化物阻变薄膜材料的方法，制备步骤为：镧镥氧化物陶瓷靶材(4)的制备：在将占混合粉末总摩尔量40％的La2O3和60％的Lu2O3粉末均匀混合后，球磨12小时，然后在1200℃℃进行预烧结，再次研磨后在1500℃烧结12小时，制成镧镥氧陶瓷靶材4；将镧镥氧化物陶瓷靶材4固定在脉冲激光沉积制膜系统装置生长室6中，用真空泵将生长室6抽真空到5.0×10-4Pa以下；用电炉丝将衬底台8加热至300℃衬底(1)材料为Pt/Ti/SiO2/Si(111)；启动激光器2，使激光束通过聚焦透镜3聚焦在镧镥氧化物陶瓷靶材4上，在衬底1上沉积厚度为30nm厚的非晶镧镥氧化物薄膜，在室温下为非晶态。
实施例4
一种制备非晶镧镥氧化物阻变薄膜材料的方法，制备步骤为：镧镥氧化物陶瓷靶材(4)的制备：在将占混合粉末总摩尔量60％的La2O3和40％的Lu2O3粉末均匀混合后，球磨15小时，然后在1400℃进行预烧结，再次研磨后在1800℃烧结18小时，制成镧镥氧陶瓷靶材4；将镧镥氧化物陶瓷靶材4固定在脉冲激光沉积制膜系统装置生长室6中，用真空泵将生长室6抽真空到约2.0×10-4Pa；用电炉丝将衬底台8加热至500℃，衬底1材料为Pt/Ti/SiO2/Si(111)；启动激光器2，使激光束通过聚焦透镜3聚焦在镧镥氧化物陶瓷靶材4上，在衬底1上沉积厚度为500nm厚的非晶镧镥氧化物薄膜，在室温下为非晶态。
实施例5
一种制备非晶镧镥氧化物阻变薄膜材料的方法，制备步骤为：镧镥氧化物陶瓷靶材4的制备：在将占混合粉末总摩尔量50％的La2O3和50％的Lu2O3粉末均匀混合后，球磨13小时，然后在1300℃进行预烧结，再次研磨后在1600℃烧结16小时，制成镧镥氧陶瓷靶材4；将镧镥氧化物陶瓷靶材4固定在脉冲激光沉积制膜系统装置生长室6中，用真空泵将生长室6抽真空约2.0×10-4Pa；用电炉丝将衬底台8加热至300℃，衬底(1)材料为Pt/Ti/SiO2/Si(111)；启动激光器2，使激光束通过聚焦透镜3聚焦在镧镥氧化物陶瓷靶材4上，在衬底1上沉积厚度为100nm厚的非晶镧镥氧化物薄膜，在室温下为非晶态。
Claims (4)
1.一种制备非晶镧镥氧化物阻变薄膜材料的方法，其特征在于制备步骤为：
a.镧镥氧化物陶瓷靶材(4)的制备：在将占混合粉末总摩尔量40-60％的La2O3和40-60％的Lu2O3粉末均匀混合后，球磨12-15小时，然后在1200℃-1400℃进行预烧结，再次研磨后在1500℃-1800℃烧结12-18小时，制成镧镥氧陶瓷靶材(4)；
b.将镧镥氧化物陶瓷靶材(4)固定在脉冲激光沉积制膜系统装置生长室(6)中，用真空泵将生长室(6)抽真空到5.0×10-4Pa以下；
c.用电炉丝将衬底台(8)加热至300～500℃；
d.启动激光器(2)，使激光束通过聚焦透镜(3)聚焦在镧镥氧化物陶瓷靶材(4)上，在衬底(1)上沉积厚度为30nm～500nm厚的非晶镧镥氧化物薄膜。
2.根据权利要求1所述的制备非晶镧镥氧化物阻变薄膜材料的方法，其特征在于步骤c)所述电炉丝将衬底台加热至400℃，衬底(1)材料为Pt/Ti/SiO2/Si(111)。
3.根据权利要求1所述的制备非晶镧镥氧化物薄膜材料，其特征在于沉积的薄膜厚度约为100nm，在室温下为非晶态。
4.如权利要求1所制备的非晶镧镥氧化物薄膜在制备非挥发单极型阻变存储元件中的应用。
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Granted publication date: 20110511 Termination date: 20140828 |
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