CN101595578A - 电致发光的有机半导体元件和用于检修电致发光的有机半导体元件的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种电致发光的有机半导体元件,其包括:衬底(6)以及设置在衬底(6)上的第一电极(2)。该半导体元件还包含第二电极(3)以及至少一个有机层(1),所述至少一个有机层设置在第一电极和第二电极(2,3)之间。所述有机层包括通过载流子复合而产生光的层。第一电极和第二电极中的至少一个电极包含高导电性的有机部分层(21,31)。
Description
本发明涉及一种电致发光的有机半导体元件以及一种对其检修的方法。
本专利申请要求德国专利申请10 2007 007 853.8的优先权,其公开内容通过引用结合于此。
电致发光的有机半导体(也称作所谓的OLED)目前主要用于平板显示屏。但其在通常的照明应用方面也日益重要,因为其在低的电力消耗的情况下同时具有高的发光强度。通常,电致发光的有机半导体包括衬底,在该衬底上在两个电极之间设置有发射光的有机材料。非常普遍地由金属或者金属氧化物譬如铟掺杂的氧化锡(ITO)或者铟掺杂的氧化锌(IZO)制成的电极用于使在复合时产生光的载流子尽可能平面地分布在有机材料上。通过大面积的分布实现了改进的光输出。在此,由阴极将电子引入有机材料中,阳极以空穴形式提供所需的正的载流子。
有机材料典型地包括多个层序列,它们承担不同的任务。图10示出了两个电极200和300的这种典型结构以及设置在这些电极之间的、在H.Becker等人所著SID Digest(2005)中提出的“OLED堆(OLED-Stack)”。通过各个层序列(它们的厚度在图10中示例性地示出)将电子或者空穴输送至为生成光子所确定的层。这在此是堆的最上面的三个层,该堆包括至少一个有机层1。同时,下部的层序列用于限制激子扩散或者阻挡不希望的空穴输送或电子输送。例如,层S-TAD和1-TNATA用作空穴输送器或者电子阻挡器。由此可以将空穴或者电子保持在为复合而设置的层中,通过这种方式提高了复合效率并且由此提高了光输出。通过载流子复合而产生的光基本上可以通过阴极或阳极或者也可以通过两者而耦合输出。
将有机发光二极管用作光源的一个主要视点在于每面积单位所需的成本。通过目前所使用的由铟掺杂的氧化锡或者掺杂的氧化锌构成的阳极和由导电层构成的阴极,由于需要平版印刷工艺而引起显著的成本。尤其是大面积光源的制造由此导致提高的成本开销。此外,会导致在实现例如对于所谓的顶部发射器所需的透明电极时的困难。在此,最上面的三个层对于通过载流子复合而产生的光是透明的。在此,特别是使用透明导电氧化物譬如氧化锑锡或者氧化铟锡,以及使用薄的金属电极。根据所使用的阴极材料,光学发光二极管的制造工艺在此也与高的成本相联系。此外,电极的导电性经常有问题,由此降低了光输出。
因此,需要设计电致发光的有机半导体,借助这些有机半导体一方面可以改进光输出而另一方面可以降低制造成本。另一任务是设计一种方法,其中在光输出方面没有较大限制的情况下可以检修在有机发光二极管中的受损部位或者制造公差。
该任务借助独立权利要求1和20的主题来解决。本发明的改进方案和扩展方案由从属权利要求中得到。
在本发明中设计的是,在电致发光的有机半导体元件中,在其间设置有有机层序列的两个电极中的至少一个电极被高导电性的有机层替代。由此,可以绕开尤其是在制造发光二极管时出现的许多问题。
相应地,根据本发明的电致发光的有机半导体元件包括:衬底、设置在衬底上的第一电极、第二电极以及有机层序列,其中该层序列设置在第一电极和第二电极之间并且在此包括通过载流子复合而产生光的层。第一电极和第二电极中的至少一个电极包含高导电性的有机部分层。根据本发明,高导电性的有机部分层负责使所输送的载流子平面横向地分布并且由此是电极的主要组成部分。
通过使用高导电性的有机部分层可以减少制造过程中的问题,其中这些问题是由于目前所使用的导电氧化物或者金属电极而产生的。于是有利的是,高导电性的有机部分层可以对通过载流子复合而产生的光至少是部分透明的。由此,形成简单且低成本地制造具有至少部分透明的电极的有机发光二极管。附加地,可以实现具有高导电性的有机部分层的两个电极。于是,可以特别简单地形成至少部分透明的部件。
在本发明的一个扩展方案中,高导电性的有机部分层可以包括由所谓“小分子”族、聚合物或者其他有机类构成的材料。其例如可以是PEDOT∶PSS(聚(3,4亚乙二氧基-噻吩))∶聚(乙烯磺酸钠)化合物。尤其是掺杂的聚苯胺、聚吡咯、聚噻吩适于作为掺杂的聚合物。同样可能的是PANI∶PSS材料或者由聚苯乙烯类构成的其他材料譬如聚苯乙烯磺酸钠。如果高导电性的有机部分层包括由“小分子”类构成的材料,则其尤其是可以具有掺杂的系譬如具有苯衍生物(Benzolderivat)的ZnPC(酞菁锌),其用作电子施主或者受主(TCNQ)。其他例子包括具有电荷输送络合物(Ladungstransferkomplex)的金属氧化物,譬如MeO-TPD/F4-TCNQ或者BEDT-TTF(四硫富瓦烯)材料,其为有机超导体。
同样可能的是,高导电性的有机部分层具有以金属、有机盐或者纯无机盐掺杂的聚合物。通过使用金属掺杂物可以改善导电性并且也改善了电荷类型的特性。于是可以实现特定的n型或者p型。在本发明的一个改进方案中,金属化层可以施加在第一电极和衬底之间或者施加在第二电极上。由此进一步改善了电极的横向导电性并且提高了光输出。
在本发明的另一方面,至少一个第一电极包括第二导电部分层。该部分层相对于高导电性的有机部分层具有不同的导电性。通过附加的导电的、优选有机的部分层,可以进行高导电性的有机部分层与其中进行载流子复合的有机层序列的匹配。例如,制造工艺因此可以被简化。在本发明的另一可能的扩展方案中,导电的部分层包括掺杂的有机材料。该材料可以设置在高导电性的有机部分层与有机层序列之间。此外,可以是合乎目的的是,第二导电部分层具有与高导电性的有机部分层的导电类型不同的导电类型。由此,例如高导电性的有机部分层可以用于电极并且其与有机层序列匹配。同样可能的是,第二导电部分层包括无机材料例如金属。
在本发明的另一改进方案中,设置有金属总线电极,其施加在高导电性的有机部分层上并且由此施加在至少一个电极上。金属总线电极有利地用于降低表面电阻并且由此降低由于电极的电阻引起的横向电压降。横向电流分布被进一步改善。
在本发明的一个扩展方案中,第二电极也可以包括高导电性的有机部分层,其上在需要时附加地施加金属总线电极。金属总线电极可以具有多个基本上平行走向的线路区段。在使用分别具有高导电性的有机部分层的两个电极的情况下,总线电极的交错的、即交替的结构是特别合乎目的的。由此可以有利地通过有机发光二极管实现不同电流路径上的相同路径长度。非理想导电的层上的横向电压降被部分补偿。
在本发明的另一扩展方案中,金属总线电极包括多个线路区段,这些线路区段彼此导电地连接成蜂窝状的结构。这种结构导致改进了通过高导电性的有机电极的横向电流分布,并且由此在相同电流消耗的情况下导致更高的光输出。在本发明的另一扩展方案中,第一电极和第二电极具有基本上相同的表面电阻。
在此所示的电致发光的有机半导体元件(其中至少一个电极具有金属总线电极用于改善横向电压降)具有非常简单的检修可能性。在一种根据本发明的用于检修电致发光的有机半导体元件的方法中,在第一步骤中检测在半导体元件的有机层中的受损部位。这尤其可以通过对电致发光的有机半导体元件的视觉检查来进行。如果确定在有机层中的这种受损部位,则检测总线电极的在所确定的受损部位的区域中的导体区段。此后有选择地破坏所确定的这些导体区段以提高在有机层中的受损部位区域中的电压降。
在并非毫无缺陷地制造的光源中,受损部位会引起局部短路,该短路导致电致发光的有机半导体元件的损伤。通过有选择地破坏总线电极的在所确定的受损部位区域中的导体区段,提高了所涉及的有机层中的电压降。通过这种方式产生了附加的电阻元件,由此由于受损部位引起的局部短路对有机半导体元件没有有害作用。如果有源面积与所切除的面积的比例保持足够大,则根据本发明的方法对照明元件的总功率没有影响。
对于有选择的破坏,尤其适合的是,激光束引起使总线电极的所检测到的导体区段分开。
以下将参照附图借助多个实施例对本发明予以详细阐述。
其中:
图1示出了本发明的第一实施例,
图2示出了根据本发明的具有电极的多个部分层的第二实施例,
图3示出了本发明的用于表示在不同电流路径中的相同的路径长度的一个实施例,
图4示出了本发明的第四实施例,
图5示出了本发明的第五实施例,
图6示出了本发明的第六实施例,
图7示出了不同的总线电极结构的两个实施例,
图8示出了总线电极结构的另外两个实施例,
图9示出了用于表明电流路径的视图用于估计横向电阻,
图10示出了已知的有机半导体元件的结构的视图。
图1示出了电致发光的有机半导体元件(也称为有机发光二极管)的一个实施形式,该有机半导体元件具有电极结构,这些电极结构由高导电性的有机材料形成。
在此,有机发光二极管被施加在衬底6上。该衬底6例如可以包括玻璃或者不导电的透明有机聚合物作为透明的材料。在衬底6上施加有第一电极2,其包括高导电性的有机层。该第一电极用于使载流子横向分布以垂直注入构建在其上的层序列中。此外,第一电极2包括附加的以一种结构来设置的总线电极5,这些总线电极5包含多个平行设置的金属导体区段。通过附加的导体区段,恰好在大的部件的情况下实现了载流子的改进的横向分布并且由此实现了电流的改进的横向分布。高导电性的金属材料的施加被称作分流(Shunting)并且例如可以通过ij-印制、丝网印刷或者阴影掩膜气相淀积方法来进行。
具有产生光的部分层的实际的OLED堆被施加到具有高导电性的有机层的第一电极2上。单个OLED堆(OLED表示有机发光二极管)可以包括多个有机层1。这些层有不同的任务,例如注入载流子、输送载流子或者阻挡电子或者空穴。此外,应当通过多个有机层1减少或者限制激子扩散。在OLED堆的被狭窄限定的区域内进行实际的载流子复合。在此,由阴极引入的电子与阳极的空穴复合并且导致光子再生。通过例如施加载流子在其中复合的不同的层也可以制造不同颜色的二极管。
另一高导电性的有机层作为第二电极3被施加到OLED堆上,该有机层可以是阳极。其附加地可以包含另外的以某种结构设置的、由多个平行设置的导体区段构成的总线电极4。这些电极可以具有不同的材料,这是特别有利的,因为空穴和电子被注入并且它们具有不同特性。由此选出良好的空穴导体或者电子导体。
在第二电极3的上侧上的、以某种结构设置的总线电极4可以通过简单的气相淀积、压印等措施来施加。同样地,也可以实现第一电极2的总线电极5的结构。
为了改进层彼此间的匹配,可以在电极2和3内设置附加的有机且导电的部分层。
图2示出了一个这样的实施例。在此,第一电极2包括高导电性的第一有机部分层21以及第二导电部分层22。高导电性的第一有机部分层21与第一电极2的总线电极5电连接。可以是有机的或者是金属化层的第二导电部分层22用于在能量水平或者工艺兼容性方面与OLED堆的下面的层或者至少一个有机层1匹配。尤其是当例如对OLED堆的第一层和高导电性的有机部分层21的制造需要不同的工艺和制造方法时,这种扩展方案于是特别合乎目的。如果OLED堆的有机层1与有机高导电性的部分层21彼此以不希望的方式反应,则第二导电部分层22也可以是合乎目的的。在此情况下,附加的第二导电部分层22用作针对不希望的化学反应的隔离物。
同样地,第二电极3包括在上侧的高导电性的有机部分层31以及第二导电部分层32,该第二导电部分层设置在高导电性的有机导电部分层31与所述至少一个有机层1(例如OLED堆)之间。第二导电部分层32在此也用于使高导电性的有机部分层31与OLED堆或者所述至少一个有机层1更好地匹配。OLED堆在此扩展方案中仅仅包括一个有机层1,在该层中通过载流子复合进行光子生成。在此为了保证尽可能高的复合效率并且由此保证光输出,电极2和3以其高导电性的有机部分层21和31平面地施加在OLED堆上。为了进一步改进横向的电流分布,附加地在电极2和3的两侧上设置有总线电极4和5。有机电极2和3的最大允许的表面电阻Rsqr可以作为几何边界条件以及所需电流密度j的函数来估计。
对此图9示出了圆形以及方形电致发光的有机半导体元件的两个示意图。圆形的半导体元件具有为R的半径,而方形元件具有长度L以及宽度W。圆形的半导体元件从外部与电流源相连,用于输送电流I。相应地,方形半导体元件在一侧与电流源相连。至电流源的输送装置分别具有无限的导电性。
此外,应假设的是,通过OLED堆并且由此通过有机层序列或者所述至少一个有机层1的、在此垂直于视图平面的实际电流密度j在该平面中是恒定的。所有流经电致发光的有机半导体元件的电流I因此由电流密度j与该布置的面积相乘而得到。对于具有半径R的圆形电致发光的有机半导体元件,因此在第一近似中在电极上的最大横向电压降Umax为:
在具有宽度W和长度L的方形布置的情况下,对于最大的横向电压降Umax得到:
对于照明应用而言,光输出非常重要。其典型地可以为100cd/m2至5000cd/m2。在光输出为1000cd/m2并且所力争实现的效率为50cd/A的情况下,得到j=20A/m2的电流密度。在工作电压UB为大约UB=5V的情况下,最大横向电压降不应超过Umax=100mV的值。由此,根据半径R=1mm得到表面电阻Rsqr小于:
在半导体元件方形布置并且总线电极结构以间隔L=0.5mm地平行走向的情况下,电阻Rsqr等于:
对于所假设的100nm的电极层厚度,这意味着针对上面所示的几何边界条件,单位为[S]的最小电导率为:
对于圆形元件σ=1.25S/cm,或者
对于方形半导体元件σ=2.5S/cm。
所示的导电性可以借助有机发光二极管、例如值高达超过σ=200S/cm的PEDOT容易地实现。此外为了改进导电性,有机部分层可以掺杂以合适的材料。在此“小分子”类可用作有机部分层。这样实现的有机部分层的导电性升高到如下的值:这些值使得在合适的几何边界条件下具有金属电极以及合适的总线电极的平面终端装置是不必要的,其中在有机部分层内的掺杂产生与总线电极本身的材料的欧姆性接触。
另一方面涉及电极2或3内的总线电极的构型。
图3示出了相关的实施例。在该构型中,第一电极2的总线电极51安装在电极2上并且由此引入衬底6中。这例如可以通过如下方式来实现:有选择性地将印制导线或者导体区段施加到可以是玻璃衬底的衬底6上。接着,在其上沉积带有高导电性的有机部分层的第一电极2。然后,制造OLED堆并且施加第二电极3。总线电极4被施加到第二电极3上,使得这些总线电极相对于总线电极51交错地设置。这具有如下优点:不同的电流路径1a、1b在并非理想导电的层的情况下全部始终得到相同的路径长度。由此,在并非理想导电的层上的横向电压降被部分补偿。
图8示出了相应电极的总线电极的这些结构的俯视图。在此,各个导体区段57基本上彼此平行地设置。在左边的图中,总线电极5和4的两个结构相叠地设置。在右边的图中,总线电极5和4的结构交错地实现,使得在所示的俯视图中,总线电极5的结构的导体区段57与总线电极4的结构的导体区段47交替地相邻。
图7示出了总线结构的其他扩展可能性。在此,一方面总线结构可以以方形形式或者矩形形式、即具有彼此垂直走向的导体区段地构建(总线结构54)。右图示出了蜂房形状构造形式的一个可替选的总线结构55。
根据应用可以是有意义的是,制造仅单侧耦合输出光的有机发光二极管。图4示出了这种构型。在此构型中,第二电极33包括平面电极形式的金属层,其具有对于有机层1中所产生的光反射性的表面。相应地,通过载流子复合所产生的光子被第二电极33的镜面化的表面反射并且通过第一电极2和衬底6耦合输出,该衬底可以是玻璃衬底。具有高导电性的层的第一电极2同样可以附加地包括金属或者也可以包括导电的金属氧化物。
图5示出了一个类似的构型,其中第一电极2被无机层23替代。作为阳极的该无机层23例如可以是铟掺杂的氧化锌。同样可能的是,使用纯金属层作为第一电极2的替代物。在此情况下,光通过第二电极3耦合输出。图5中所示的实施形式因此对应于所谓的顶部发射器。
最后,图6示出了另一实施例,其中第二电极3具有高导电性的第一有机部分层31以及第二导电部分层34。高导电性的有机部分层31可以包含与第一电极2相同的材料。由于不同导电类型的载流子通过第一电极2和第二电极3注入OLED堆或者所述至少一个有机层1中,所以这会导致在对高导电性的有机部分层31和第一电极2使用相同材料的情况下,必须进行与OLED堆的附加匹配。在这里所示的实施形式中,高导电性的有机部分层31或者第一电极2包含材料PEDOT∶PSS。该材料称作所谓的空穴导体(Lochleiter)。由于在可以包括阴极的第二电极3中空穴电子(Lochelektronen)作为载流子被注入,所以需要附加地与OLED堆的上面的层匹配。在此附加地n掺杂的第二导电层34用于此。由此可以使部分层31的高导电性的有机系统与OLED堆匹配。
通过掺杂的第二导电部分层34因此可以实现至如下材料的良好欧姆性接触:实际上从能量水平的状态来看,这些材料不允许合适的接触以注入载流子。相应地同样可能的是,将第二导电部分层34设置在第一电极2和OLED堆或者所述至少一个有机层1之间。可替选地,代替有机的第二导电部分层34也可以使用附加的无机层。如果例如对工艺兼容性是必需的,则其负责使所述至少一个有机层1与有机电极匹配。
同样,可以使用附加的无机部分层,以便改进载流子至OLED堆的注入。当无机部分层像这样具有比高导电性的有机材料明显更差的导电性并且因此会不适于作为唯一的电极时,这是有意义的。然而,通过附加的高导电性的有机部分层31在此也可以实现载流子的良好横向分布。
在此示出的具有由高导电性的有机层构成的电极的实施形式可以以不同的方式来制造。
一方面适合的是,使用基于溶剂的制造方法譬如旋涂、喷射或者印制。在喷射的情况下以及在印制的情况下,可以附加地使用用于将相应的层进行结构化的丝网或者掩膜。在旋涂的情况下对层的结构化可以通过对层进行局部交联并且洗去未交联的区域来实现。此外,例如与有机聚合物的交联提供了施加多层的基于溶剂的层的可能性,而在施加层的情况下不用又将前者溶解。
另一方面,可能通过气相淀积或者OVPD方法来制造有机材料。在对掺杂物质共蒸发(co-evaporation)的情况下同样可以实现特别导电的有机层。
附加的总线电极结构的利用还提供了对并非无缺陷地制造的光源的更为简单的检修可能性。借助检修可以提高所制造的光源的输出。
在制造期间,在施加各个有机层时会例如由于导电的脏物颗粒或者其他污物引起的局部短路。该局部短路经常在电致发光的有机半导体元件内导致增大的电流并且由此导致在该部位的加热。通过加热可能损伤有机层并且降低光输出。为了检修,现在例如通过对半导体元件的视觉检查来确定受损部位。
这样,在受损部位附近的总线电极被检测并且有选择性地借助对导体区段的分开而进行破坏。通过这种方式,提高了在所涉及的有机层中的电压降,其中该电压降现在必须在较长的段上出现。在有机层内的局部短路由于附加引入的连接在前的电阻而不再造成半导体元件中的损伤。只要半导体元件的有源面积与被切开的面积的比例保持足够大,则有选择地分开导体区段对照明元件的总功率几乎没有影响。尤其是,图7中所示的电极结构适合于此,因为可以将局部区域从网络中分离开,而并不影响总线电极结构的大部分的导电性。
Claims (22)
1.一种电致发光的有机半导体元件,包括:
-衬底(6);
-设置在衬底(6)上的第一电极(2);
-第二电极(3);
-至少一个有机层(1),所述至少一个有机层设置在第一电极(2)和第二电极(3)之间并且包括通过载流子复合而产生光的层;
其中第一电极和第二电极(2,3)中的至少一个电极包括高导电性的有机部分层(21,31)。
2.根据权利要求1所述的半导体元件,其中第一电极(2)和/或第二电极(3)构建为用于将不同类型的载流子平面地输送至有机层(1)。
3.根据权利要求1至2中任一项所述的半导体元件,其中至少一个高导电性的有机部分层(21,31)包括如下材料中的至少一种:
-聚合物;
-小分子;
-掺杂的聚合物;
-掺杂的小分子;
-PEDOT:PSS;
-PANI:PSS;
-ZnPc/F4-TCNQ;
-MeO-TPD/F4-TCNQ;
-BEDT-TTF。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的半导体元件,其中所述至少一个高导电性的有机部分层(21,31)具有以金属或者有机盐或者无机盐掺杂的聚合物或者掺杂的小分子。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的半导体元件,还包括:第二导电部分层(22),第二导电部分层包括金属化层并且被施加在高导电性的有机部分层(21)与衬底(6)之间或者施加到第二电极(3)上。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的半导体元件,其中衬底(6)和第一电极(2)对于通过所述至少一个有机层(1)产生的光的波长是至少部分透明的。
7.根据权利要求1至6中任一项所述的半导体元件,其中第二电极(3)对于通过所述至少一个有机层(1)产生的光的波长是至少部分透明的。
8.根据权利要求1至7中任一项所述的半导体元件,其中至少一个电极的高导电性的有机部分层(21,31)具有大于0.1S/cm的导电性。
9.根据权利要求1至8中任一项所述的半导体元件,其中至少一个第一电极还包括第二导电部分层(34,32,22),该第二导电部分层相对于高导电性的有机部分层(21,31)具有不同的导电性。
10.根据权利要求9所述的半导体元件,其中第二导电部分层(34,32)包括掺杂的有机材料。
11.根据权利要求9至10中任一项所述的半导体元件,其中高导电性的有机部分层(21,31)具有第一导电类型,而第二导电部分层(34)具有第二导电类型,该第二导电类型与第一导电类型不同。
12.根据权利要求9所述的半导体元件,其中第二导电部分层(34,32)包括无机材料、尤其是金属。
13.根据权利要求9至12中任一项所述的半导体元件,其中第二导电部分层(22,32,34)设置在高导电性的有机部分层(31,21)与所述至少一个有机层(1)之间。
14.根据权利要求1至13中任一项所述的半导体元件,其中所述至少一个电极具有高导电性的总线电极(5,4)、尤其是金属,总线电极施加到高导电性的有机部分层(21,31)上。
15.根据权利要求1至14中任一项所述的半导体元件,其中第一电极和第二电极(2,3)分别具有高导电性的有机部分层(21,31),在该部分层上分别施加有金属总线电极(5,4)。
16.根据权利要求14至15中任一项所述的半导体元件,其中金属总线电极(5,4)具有多个基本上平行地在高导电性的有机部分层(21,31)上走向的导体区段(47,57)。
17.根据权利要求14至15中任一项所述的半导体元件,其中金属总线电极(5,4)具有多个线路区段,所述线路区段彼此导电地连接成蜂窝状的结构。
18.根据权利要求14至16中任一项所述的半导体元件,其中至少一个电极的平行走向的导体区段(57)相对于另一电极的平行走向的导体区段(47)交错地设置。
19.根据权利要求1至18中任一项所述的半导体元件,其中第一电极和第二电极基本上具有相同的表面电阻。
20.一种用于检修电致发光的有机半导体元件的方法,其中至少一个电极(21,31)具有金属总线电极(5,4)用于改善横向电压降,该方法包括:
确定在半导体元件的有机层(1)中的受损部位;
检测在所确定的受损部位的区域中的总线电极(5,4)的导体区段;
有选择地破坏所检测的导体区段,用以提高在有机层中的受损部位的区域中的电压降。
21.根据权利要求20所述的方法,其中通过对电致发光的有机半导体元件的视觉检查来确定受损部位。
22.根据权利要求20至21中任一项所述的方法,其中通过对所检测的导体区段的激光束引起的分离来进行有选择的破坏。
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C10 | Entry into substantive examination | ||
SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
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RJ01 | Rejection of invention patent application after publication |
Application publication date: 20091202 |