CN101561417B - 痕量钚样品中钚年龄测定方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种痕量钚样品中钚年龄测定方法。该方法是是在样品中加入钚及其子体铀的同位素稀释剂²⁴²Pu、²³³U，加入浓硝酸进行加热调价，然后载入TEVA树脂柱，用化学分离的方法分别获得Pu组分、U组分，再用多接收电感耦合等离子体质谱分别进行测量Pu组分、Am组分，得到²⁴⁰Pu/²⁴²Pu和²³⁶U/²³³U值。根据加入的稀释剂的量计算出²⁴⁰Pu/²³⁶U值，代入年龄计算公式得到钚年龄。该方法所测量的年龄结果与参考值偏差在5％以内。

Description

痕量钚样品中钚年龄测定方法

技术领域

本发明属于放射性同位素测量技术领域，具体涉及痕量钚年龄的探测技术。 

背景技术

在核法医学和核查领域，需要探测痕量钚的年龄属性。国内外学者主要是用γ谱仪来进行钚年龄的测定。该方法针对的测量对象是钚材料，一般认为样品量最少需要100mg，对样品形状有一定的要求。对于量更小的样品，由于仪器探测限限制，γ谱仪测量钚年龄的偏差较大，所需的测量时间也较长。在Radiochim.Acta 96，(2008)327-331中，张海涛等人发展了α谱联合热表面电离质谱测量钚材料年龄的方法，他们所测量的样品中钚的总量在微克量级。在Journal ofRadioanalytical and Nuclear Chemistry，Vol.272，No.1(2007)45-51中，U.Nygren等人用电感耦合等离子体质谱对钚标准样品的钚年龄进行了测量，样品处理过程比较繁琐，对于武器级钚的年龄结果重复性不是很好。 

发明内容

(一)发明目的 

本发明根据现有技术的缺陷，提供一种简易的测定痕量钚样品中钚年龄的方法。 

(二)技术方案 

为实现上述目的，本发明提供如下技术方案。 

一种痕量钚样品中钚年龄测定方法，是在样品中加入钚及其子体铀的同位素稀释剂²⁴²Pu、²³³U，加入浓硝酸进行加热调价，然后载入TEVA树脂柱，用化学分离的方法分别获得Pu组分、U组分，再用多接收电感耦合等离子体质谱分别进行测量Pu组分、U组分，得到²⁴⁰Pu/²⁴²Pu和²³⁶U/²³³U值。根据加入的稀释剂的量计算出²⁴⁰Pu/²³⁶U值，代入年龄计算方程(1)可以得到钚年龄。 

$t=\frac{1}{{\mathrm{\λ}}_1-{\mathrm{\λ}}_2}\·\ln [1-(\frac{{\mathrm{\λ}}_2}{{\mathrm{\λ}}_1}-1)\frac{N_2}{N_1}]---\left(1\right)$

式中，t是钚年龄，年。λ是放射性核的衰变常数，1n2/T_1/2，N是测量时刻的放射性核原子数，下标1和2分别代表母核与子核，本发明是指²⁴⁰Pu和²³⁶U。 

所述的用化学分离的方法分别获得Pu组分、U组分的方法是，用2-4mol·L^-1硝酸淋洗TEVA树脂柱收集铀组分后，用(0.1-0.5)mol·L^-1硝酸-(0.01-0.10)mol·L^-1草酸溶液淋洗收集钚组分。 

(三)实施效果 

本发明所提供的技术方案，化学分离过程简单，回收率高。流程空白本底与测量空白本底没有显著性差异，本底控制较好。样品分析时间短，方法准确性高。对于年龄在20年左右的钚样品，所测量的年龄结果与参考值偏差在5％以内。 

附图说明

图1测量钚年龄流程图。 

具体实施方式

下面结合附图，对本发明的技术方案作进一步阐述。 

实施例1 

本实施例按照如下步骤实施： 

步骤1，称取钚浓度为107ng·g^-1的钚样品溶液0.0386g，加入浓度为7.285pg·g^-1的²³³U稀释剂0.0821g、浓度为1.0409ng·g^-1的²⁴²Pu稀释剂0.2772g，以及1mL 6mol·L^-1HNO₃，加热蒸干后再加入1mL 6mol·L^-1HNO₃，再蒸干。 

步骤2，加入0.5mL 6mol·L^-1HNO₃上已用3mol·L^-1HNO₃平衡的TEVA树脂柱。 

步骤3，用7mL 3mol·L^-1HNO₃淋洗收集为U组分后，再用6mL 0.15mol·L^-1硝酸-0.025mol·L^-1草酸溶液淋洗收集为Pu组分。将收集的U组分蒸干后用1mL2％HNO₃溶解，待MC-ICP-MS分析用。 

步骤4，用多接收电感耦合等离子体质谱分别进行测量Pu组分、U组分， 得到²⁴⁰Pu/²⁴²Pu和²³⁶U/²³³U值。 

步骤5，根据加入的稀释剂的量计算出²⁴⁰Pu/²³⁶U值，代入年龄计算方程(1)可以得到钚年龄。 

钚样品的测量结果如表1-2所示。测得钚年龄为21.94年。 

表1钚样品Pu/U母子关系测量结果 

表2通过²⁴⁰Pu/²³⁶U计算的钚样品的年龄结果 

实施例2 

测量步骤和样品同实施例1，不同之处是步骤3。本实施例的步骤3如下： 

步骤3，用6mL 4mol·L^-1HNO₃淋洗收集为U组分后，再用8mL 0.1mol·L^-1硝酸-0.01mol·L^-1草酸溶液淋洗收集为Pu组分。将收集的U组分蒸干后用1mL2％HNO₃溶解，待MC-ICP-MS分析用。 

测得钚年龄为21.74年。 

实施例3 

测量步骤和样品同实施例1，不同之处是步骤3。本实施例的步骤3如下： 

步骤3，用9mL 2mol·L^-1HNO₃淋洗收集为U组分后，再用5mL 0.5mol·L^-1硝酸-0.10mol·L^-1草酸溶液淋洗收集为Pu组分。将收集的U组分蒸干后用1mL2％HNO₃溶解，待MC-ICP-MS分析用。 

测得钚年龄为22.03年。 

显然本领域的技术人员可以对本发明进行各种修改和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，假若本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求其等同技术的范围内，则本发明也意图包含这些修改和变型。 

Claims (1)

1.一种痕量钚样品中钚年龄测定方法，其特征在于：在样品中加入钚及其子体铀的同位素稀释剂²⁴²Pu、²³³U，加入浓硝酸进行加热调价；然后载入TEVA树脂柱，用2～4mol·L^-1硝酸淋洗TEVA树脂柱收集铀组分后，用硝酸-草酸溶液淋洗收集钚组分，其中硝酸浓度为0.1～0.5mol·L^-1，草酸浓度为0.01～0.10mol·L^-1，分别获得Pu组分、U组分；再用多接收电感耦合等离子体质谱分别进行测量Pu组分、U组分，得到²⁴⁰Pu/²⁴²Pu和²³⁶U/²³³U值；根据加入的稀释剂的量计算出²⁴⁰Pu/²³⁶U值，代入年龄计算方程(1)可以得到钚年龄，

$t=\frac{1}{{\mathrm{\λ}}_1-{\mathrm{\λ}}_2}\·\ln [1-(\frac{{\mathrm{\λ}}_2}{{\mathrm{\λ}}_1}-1)\frac{N_2}{N_1}]---\left(1\right)$

式中，t是钚年龄，单位是年；λ是放射性核的衰变常数，它等于ln2/T_1/2；N是测量时刻的放射性核原子数，下标1和2分别代表母核²⁴⁰Pu与子核²³⁶U。

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