CN101561404B - 痕量钚样品中钚年龄测定方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种痕量钚年龄的探测方法。该方法称取一份钚样品，加入闪烁剂测量β计数率，得到²⁴¹Pu的量。在另一份同样的钚样品中，在另一份同样的钚样品中，加入镅的同位素稀释剂²⁴³Am，调价，上TEVA树脂柱，硝酸淋洗收集Am组分，α谱测量²⁴¹Am/²⁴³Am值，计算出²⁴¹Am的量。代入年龄计算公式得到钚年龄。该方法化学分离过程简单，回收率高。样品分析时间短，仪器操作简单，方法准确性高。

Description

痕量钚样品中钚年龄测定方法

技术领域

本发明属于放射性同位素测量技术领域，具体涉及痕量钚年龄的探测技术。

背景技术

在核法医学和核查领域，需要探测痕量钚的年龄属性。国内外学者主要是用γ谱仪来进行钚年龄的测定。该方法针对的测量对象是钚材料，一般认为样品量最少需要100mg，对样品形状有一定的要求。对于量更小的样品，由于仪器探测限限制，γ谱仪测量钚年龄的偏差较大，所需的测量时间也较长。在Radiochim.Acta 96，(2008)327-331中，张海涛等人发展了α谱联合热表面电离质谱测量钚材料年龄的方法，他们所测量的样品中钚的总量在微克量级。在Journal ofRadioanalytical and Nuclear Chemistry，Vol.272，No.1(2007)45-51中，U.Nygren等人用电感耦合等离子体质谱对钚标准样品的钚年龄进行了测量，样品处理过程比较繁琐，仪器比较昂贵，对于武器级钚的年龄结果重复性不是很好。

发明内容

(一)发明目的

本发明根据现有技术的缺陷，提供一种在没有质谱这种昂贵仪器的条件下，用一般放射性实验室普遍拥有的仪器测定痕量钚样品中钚年龄的方法。

(二)技术方案

为实现上述目的，本发明提供如下技术方案。

一种痕量钚样品中钚年龄测定方法，称取一份钚样品，加入闪烁剂测量β计数率，得到²⁴¹Pu的量。关键在于，在另一份同样的钚样品中，加入镅的同位素稀释剂²⁴³Am，调价，载入TEVA树脂柱，用1.5-2.5mol·L^-1硝酸淋洗收集Am组分，将Am组分蒸干后加入(0.1-0.5)mol·L^-1硝酸-(0.01-0.1)mol·L^-1草酸溶液转移至电沉积槽中，用浓氨水调节pH值到1～2之间，在600-700mA的恒定电流下电沉积1-2小时，做好的电沉积片源用α谱进行测量，得到²⁴¹Am/²⁴³Am值，计算出²⁴¹Am的量。代入年龄计算公式(1)得到钚年龄。

$t=\frac{1}{{\mathrm{\λ}}_1-{\mathrm{\λ}}_2}\·\ln [1-(\frac{{\mathrm{\λ}}_2}{{\mathrm{\λ}}_1}-1)\frac{N_2}{N_1}]---\left(1\right)$

式中，t是钚年龄，年。λ是放射性核的衰变常数，1n2/T_1/2，N是测量时刻的放射性核原子数，下标1和2分别代表母核与子核，本发明是指²⁴¹Pu和²⁴¹Am。

(三)实施效果

本发明所提供的技术方案，化学分离过程简单，回收率高。样品分析时间短，仪器操作简单，方法准确性高。对于年龄在20年左右的钚样品，所测量的年龄结果与参考值偏差在10％以内。

附图说明

图1液闪和α谱测量钚年龄的流程图。

具体实施方式

下面结合附图，对本发明的技术方案作进一步阐述。

实施例1

称取钚浓度为107ng·g^-1的钚溶液样品0.0389g，加入闪烁剂测量β计数率。测量结果见表1。

称取钚浓度为107ng·g^-1的钚溶液样品0.0407g，加入²⁴³Am示踪剂0.407g，其中²⁴³Am浓度为47.93pg·g^-1，达到交换平衡后，加入600μL4×10^-3mol·L^-1NaNO₂，反应10分钟后蒸干，加入1mL 2mol·L^-1HNO₃转移至TEVA树脂柱，树脂体积为1mL，用1.5mL 2mol·L^-1HNO₃淋洗收集Am组分，将Am组分蒸干后加入8mL 0.15mol·L^-1硝酸-0.025mol·L^-1草酸溶液转移至电沉积槽中，用浓氨水调节pH值到1～2之间，在600mA的恒定电流下电沉积2小时，做好的电沉积片源进行α谱测量。测量结果见表2。

代入年龄计算公式(1)可以得到钚年龄，测得钚年龄为21.11年，样品参考年龄为22.79年。结果见表3。

表1钚样品的液闪测量结果

表2钚样品的α谱测量结果

表3钚样品的年龄测量结果

实施例2

测量方法和样品同实施例1，不同之处是Am组分的分离。具体方法是TEVA树脂柱用2.5mL 1.5mol·L^-1HNO₃淋洗收集Am组分，将Am组分蒸干后加入10mL 0.1mol·L^-1硝酸-0.01mol·L^-1草酸溶液转移至电沉积槽中，用浓氨水调节pH值到1～2之间，在650mA的恒定电流下电沉积1.5小时，做好的电沉积片源进行α谱测量。测得钚年龄为22.04年。

实施例3

测量方法和样品同实施例1，不同之处是Am组分的分离。具体方法是TEVA树脂柱用1.3mL 2.5mol·L^-1HNO₃淋洗收集Am组分，将Am组分蒸干后加入10mL 0.5mol·L^-1硝酸-0.1mol·L^-1草酸溶液转移至电沉积槽中，用浓氨水调节pH值到1～2之间，在700mA的恒定电流下电沉积1小时，做好的电沉积片源进行α谱测量。测得钚年龄为23.65年。

显然本领域的技术人员可以对本发明进行各种修改和变型而不脱离本发明的精神和范围。这样，假若本发明的这些修改和变型属于本发明权利要求其等同技术的范围内，则本发明也意图包含这些修改和变型。

Claims (2)

1.一种痕量钚样品中钚年龄测定方法，称取一份钚样品，加入闪烁剂测量β计数率，得到²⁴¹Pu的量，其特征在于：在另一份同样的钚样品中，加入镅的同位素稀释剂²⁴³Am，调价，上TEVA树脂柱，硝酸淋洗收集Am组分，α谱测量²⁴¹Am/²⁴³Am值，计算出²⁴¹Am的量；代入年龄计算公式(1)得到钚年龄，

$t=\frac{1}{{\mathrm{\λ}}_1-{\mathrm{\λ}}_2}\·\ln [1-(\frac{{\mathrm{\λ}}_2}{{\mathrm{\λ}}_1}-1)\frac{N_2}{N_1}]---\left(1\right)$

式中，t是钚年龄，单位是年；

λ是放射性核的衰变常数，它等于ln2/T_1/2；

N是测量时刻的放射性核原子数，下标1和2分别代表母核与子核，本发明中1是指母核²⁴¹Pu，2是指子核²⁴¹Am；

所述的α谱测量²⁴¹Am/²⁴³Am值，是将Am组分蒸干后加入0.1-0.5mol·L^-1硝酸-0.01-0.1mol·L^-1草酸溶液转移至电沉积槽中，用浓氨水调节pH值到1～2之间，在600-700mA的恒定电流下电沉积1-2小时，做好的电沉积片源用α谱进行测量。

2.根据权利要求1所述的痕量钚样品中钚年龄测定方法，其特征在于：所述的硝酸淋洗收集Am组分，是用1.5-2.5mol·L^-1硝酸淋洗收集Am组分。

Images