CN101492602B - 用于白光发光装置中的混合荧光粉及采用该混合荧光粉的白光发光装置 - Google Patents

用于白光发光装置中的混合荧光粉及采用该混合荧光粉的白光发光装置 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种用于白光发光装置中的混合荧光粉及采用该混合荧光粉的白光发光装置。前述混合荧光粉由两种具有不同发射光谱的荧光粉混合而成，第一种荧光粉化学结构式为(YpLuqGdr)(Al1-sSis)5O12:Cex，Mey，其中，Me为Pr、La、Dy中的任意一种；0.01≤p＜3；0.001≤q＜3；0≤r≤1.5；2.5＜p+q+r＜3；0.0002≤s≤0.5；0.01≤x≤0.13，0.0001≤y≤0.05；第二种荧光粉化学结构式为(Sr1-zMz)3Al2O6:Eux，Rey，其中，M为Ba，Ca，Mg，La中的任意一种；Re为Dy，Gd，Pr，Sm中的任意一种；0.001≤x≤0.2；0.0001≤y≤0.05；0≤z≤0.5。前述混合荧光粉与、反射杯、封装材料及蓝光LED一并构成白光发光装置。本发明统较现有的蓝光LED激发单一发黄光荧光粉产生的白光具有改善的性能，所构成的发光装置通过调节的荧光粉配比可实现具有更高显色指数的白光，从而满足普通照明领域对白光LED在显色性方面的要求。

Description

用于白光发光装置中的混合荧光粉及采用该混合荧光粉的白光发光装置
技术领域
本发明涉及白光照明灯源，具体涉及一种用于白光发光装置中的混合荧光粉及采用该混合荧光粉的白光发光装置。
背景技术
二十世纪九十年代，日本日亚公司研制成功高效蓝光LED，并报道了以Y3Al5O12:Ce3+(YAG:Ce)黄光发射荧光作为光转换材料，与GaN蓝光LED组合而成的白光LED，由于其具有小型化、长寿命、无汞以及节能等优点，因而被誉为将超越白炽灯、荧光灯和HID灯的新型无污染绿色固态照明光源。
钇铝石榴石(Y1-xMx)3Al5O12:Ce，Re(YAG)作为一种重要的荧光粉，它具有量子效率高、化学稳定性好及耐辐射等优点。在460nm左右蓝光激发下，能发射波长在540～570nm左右黄绿光。目前以蓝色LED芯片激发YAG荧光粉获得白光LED的技术方案已成为当今半导体照明领域的主流，获得了广泛的应用。但是在用于普通照明领域或是对色彩还原要求很高的场合，该中技术方案仍存在明显不足。由于该种白光光源的光谱构成中缺少红色光而导致显色性较低，显色指数(CRI)为70～75，尤其是低色温(低于5000K)时，CRI只能达到65左右，难以满足实际使用要求，严重制约了白光LED在普通照明领域的推广和应用。
为了解决这个问题，有人提出了向YAG荧光粉中加入红色荧光粉的方法以提高显色指数(Ra)的目的。专利WO01/24229A2提出了蓝光激发的碱土硫化物系列荧光粉，尽管硫化物荧光粉发光效率较高且可使得显色指数有所改善，但是由于其化学稳定性差，工作过程中易发生分解，严重时甚至会腐蚀芯片和金线，导致整个期间失效，难以进入实际应用。研究人员又采用氮氧化合物红色荧光粉替代硫化物荧光粉，该种荧光粉发光效率高，化学稳定性较高，但是由于激发光谱几乎覆盖了整个黄绿光波段，因而导致制成的白光LED光源光效显著下降，下降幅度达40～50％。
近年来，人们将研究的重点逐渐转移到三基色白光LED上，目前近紫外光400nm附近的InGaN系的LED效率很高，通过激发红、绿、蓝色荧光粉实现三基色白光LED光源，该种方案可以获得较高的显色指数，但是目前近紫外芯片的量子效率较低，导致光效低下，同时由于这种近紫外波段的光源对于封装材料的稳定性提出了更高的要求，如何保证其在长期工作状态下保证光学特性，也是三基色白光LED的发展是另一个瓶颈。
发明内容
针对现有二波段白光LED存在的显色性方面不足的现状，本发明提供了用于白光发光装置中的混合荧光粉及采用该混合荧光粉的白光发光装置。
本发明所述用于白光发光装置的混合荧光粉由两种具有不同发射光谱的荧光粉混合而成，第一种荧光粉化学结构式为(YpLuqGdr)(Al1-sSis)5O12:Cex，Mey，其中，Me为Pr、La、Dy中的任意一种；0.01≤p＜3；0.001≤q＜3；0≤r≤1.5；2.5＜p+q+r＜3；0.0002≤s≤0.5；0.01≤x≤0.13，0.0001≤y≤0.05；第二种荧光粉化学结构式为(Sr1-zMz)3Al2O6:Eux，Rey，其中，M为Ba，Ca，Mg，La中的任意一种；Re为Dy，Gd，Pr，Sm中的任意一种；0.001≤x≤0.2；0.0001≤y≤0.05；0≤z≤0.5。
第一种荧光粉发射主峰为535～560nm，第二种荧光粉的发射主峰为605～615nm，两者的重量比为65∶35～95∶5。
本发明所述白光发光装置可采用如下三种技术方案：
其一，所述白光发光装置包括反射杯、充填在反射杯内的封装材料及蓝光LED，蓝光LED安装在反射杯的底部，混合荧光粉分散在封装材料中。
其二，所述白光发光装置包括反射杯、封装材料及蓝光LED，蓝光LED安装在反射杯的底部，混合荧光粉分散固化在封装材料中形成胶饼，胶饼置于蓝光LED芯片的上方。
其三，所述白光发光装置包括反射杯、蓝光LED芯片，蓝光LED安装在反射杯的底部，混合荧光粉涂敷在蓝光LED芯片的表面。
上述三种技术方案所采用的蓝光LED芯片的发射主峰均为450～470nm，所涉及的封装材料为环氧树脂或硅胶。
在上述三种技术方案中，将混合荧光粉分散到封装材料采用常规方法即可实现，具体如下：
第一种技术方案中，混合荧光粉与封装材料采用高速分散机以500～2000rpm的转速搅拌15～60min后，常温下真空脱泡后获得分散状态良好的粉胶混合体，再覆盖到芯片表面，于100～160℃烘烤30～120min，固化成形。
第二种技术方案采用硅胶作为制作胶饼的封装材料，将混合荧光粉添加到硅胶中，采用高速分散机以500～2000rpm的转速搅拌15～120min后，常温下真空脱泡后获得分散状态良好的粉胶混合体，倒入胶膜模具内，放入烘箱100～130℃烘烤45～90min，固化成形得到胶饼。
第三种技术方案采用硅胶作为制作胶饼的封装材料，将混合荧光粉添加到硅胶中，配制成固含量30～50％的混合体，采用高速分散机以300～2000rpm的转速搅拌60～180min，常温下真空脱泡后获得分散状态良好的高固含量粉胶混合体，采用丝网印刷技术在芯片涂敷一定厚度荧光粉后，放入烘箱100～130℃烘烤45～90min，固化成形得到荧光粉涂层。然后再在其上方覆盖硅胶，并以相同工艺固化成形。
上述三个技术方案中，第一种技术方案适用于不同功能的白光LED，第二种和第三种技术方案主要适用于大功率白光LED(输入功率≥1W)，
与现有技术相比，本发明具有如下优点：
1)通过选用高光效的稀土铝酸盐基质的黄绿光发射荧光粉与碱土铝酸盐基质红粉进行组合，由铝酸盐红粉来补充光谱中的红光部分，配合蓝光LED芯片，可以显著提升现有二波段白光LED在显色指数方面存在的不足，从而实现高显色白光LED。
2)本发明选用的铝酸盐基质红粉，具有较高的发光效率、化学稳定性及红橙比，可有效避免硫化物红粉由于化学稳定性差易导致的器件失效，同时该种红粉的主激发峰恰好处于440～480nm，因此不会对黄绿色荧光粉发出的光产生吸收，确保了最终白光LED器件的发光效率。较添加氮氧化合物红粉制作的白光LED具有明显优势。
3)蓝光LED芯片-YAG体系的另一个缺点时，LED的颜色输出(光谱分布及峰值波长)会随LED活性层的带隙宽度和加在LED上的功率而变化。目前LED芯片在生产期间，总会有一定比例的LED是用实际带隙宽度大于和小于所需宽度的活性层制作的，因此LED的颜色输出存在一定的波动范围，这也会引起最终白光LED的光色变化。本发明由于采用了双组分荧光粉配合蓝光芯片，可在一定程度上降低最终白光的色彩波动幅度，有利于提升生产白光LED生产的良率
4)本发明公开的白光LED光源较现有的二波长光源，不仅具有很高的流明效率，同时显色指数(CRI)有了明显提升。在5000～5500K时，CRI达到85以上(现有白光LED的CRI为75左右)，在3000～4000K时，CRI平均达到82～88(现有白光LED的CRI为65～70左右)。
附图说明
图1是白光LED发光原理示意图。
蓝光LED芯片A发出的蓝光，一部分蓝光B激发芯片上方的混合荧光粉C，混合荧光粉受激发后发出由黄绿光D和红光E组成的混合光，这部分混合光与透射的部分蓝光F混合，最终获得肉眼所能感知到的白光G。
图2(a)采用第一种技术方案白光LED光源发光装置的截面示意图。
蓝光LED芯片(1)置于金属反射杯(4)的底部中心，将混合荧光粉(2)均匀散布在封装用光学硅胶或环氧树脂(3)中覆盖在芯片表面。Led芯片发出的蓝光一部分激发均匀分散在其上方的荧光粉颗粒，另一部分从荧光粉颗粒的间隙中透射出去，与荧光粉发出的混合光再次混合得到白光。
图2(b)是采用第二种技术方案白光LED光源发光装置的截面示意图。
蓝光LED芯片(1)置于金属反射杯(4)的底部中心，先在芯片表明覆盖一层硅胶或环氧树脂，同时将混合荧光粉(2)分散在封装用光学硅胶或环氧树脂(3)中固化形成荧光粉胶饼。再将荧光粉胶饼置于芯片表面覆盖的封装材料上。Led芯片发出的蓝光一部分激发胶饼中的荧光粉颗粒产生黄绿光和红光的混合光，另一部分从荧光粉颗粒的间隙中透射出去，与荧光粉发出的混合光再次混合得到白光。
图2(c)是采用第三种技术方案白光LED光源发发光装置的截面示意图。
蓝光LED芯片(1)置于金属反射杯(4)的底部中心，将荧光粉涂敷在芯片表面，形成致密的荧光粉层。Led芯片发出的蓝光一部分激发芯片表面粉层中的荧光粉产生黄绿光和红光的混合光，另一部分从荧光粉层间隙中透射出去，与荧光粉发出的混合光再次混合得到白光。
图3是按对比实施例1所描述的方法制作的色温为4995K的白光LED的发射光谱。
图4是按对比实施例2所描述的方法制作的色温为3221K的白光LED的发射光谱。
图5是按实施例1所描述的方法制作的色温为3123K的白光LED的发射光谱。
图6是按实施例2所描述的方法制作的色温为3937K的白光LED的发射光谱。
图7是按实施例3所描述的方法制作的色温为5089K的白光LED的发射光谱。
具体实施方式
对比实施例1
选用发射主峰处于455～457.5nm的氮化镓蓝光芯片，采用商用Y2.97Al5O12:Ce0.03，其发射主峰为568.5nm，将荧光粉被均匀分散在封装用的环氧树脂中调成荧光粉胶，覆盖在芯片表面，填充满封装用的光源壳体中。其截面结构如图2(a)所示。该光源的发射光谱如图3所示。该光源的白光光学数据见表1。
对比实施例2
选用发射主峰处于455～457.5nm的氮化镓蓝光芯片，采用商用Y2.9Gd0.05Al5O12:Ce0.05，其发射主峰为572nm，将荧光粉被均匀分散在封装用的环氧树脂中调成荧光粉胶，覆盖在芯片表面，填充满封装用的光源壳体中。其截面结构如图2(b)所示。该光源的发射光谱如图4所示。该光源的白光光学数据见表1。
实施例1
选用发射主峰处于455～457.5nm的氮化镓蓝光芯片，荧光粉由两种具有不同发射光谱荧光粉构成。其中一种荧光粉的化学结构式为Y2.58Lu0.2Gd0.02Al4.95Si0.05O12:Ce0.04，Dy0.002，其发射主峰为545nm，另一种荧光粉的化学结构式为Sr2.974Al2O6:Eu0.02，Dy0.006，其发射主峰为608nm。这两种荧光粉的总量比为90∶10。混合荧光粉被均匀分散在封装用的环氧树脂中调成荧光粉胶，覆盖在芯片表面，填充满封装用的光源壳体中。其截面结构如图2(a)所示。该光源的发射光谱如图5所示，该光源的白光光学数据见表1。
实施例2
选用发射主峰处于455～457.5nm的GaN蓝光芯片，荧光粉由两种具有不同发射光谱荧光粉构成。其中一种荧光粉的化学结构式为Y2.05Lu0.75Gd0.05Al4.9Si0.1O12:Ce0.035，La0.046，其发射主峰为540nm，另一种荧光粉的化学结构式为Sr2.938Mg0.062Al2O6:Eu0.05，Gd0.015，其发射主峰为612nm。这两种荧光粉的总量比为80∶20。混合荧光粉被均匀分散在环氧树脂中，填充满封装用的光源壳体中，置于封装用的光源壳体中。其截面结构如图2(b)所示。该光源的发射光谱如图6所示，该光源的白光光学数据见表1。
实施例3
选用发射主峰处于455～457.5nm的GaN蓝光芯片，荧光粉由两种具有不同发射光谱荧光粉构成。其中一种荧光粉的化学结构式为Y2.08Lu0.86Gd0.01Al4.9Si0.1O12:Ce0.10，Pr0.008，其发射主峰为548nm，另一种荧光粉的化学结构式为Sr2.986La0.014Al2O6:Eu0.05，Sm0.012，其发射主峰为615nm。这两种荧光粉的总量比为75∶25。混合荧光粉被均匀分散在环氧树脂中，置于封装用的光源壳体中。其截面结构如图2(b)所示。该光源的发射光谱如图7所示，该白光光源的白光光学数据见表1。
实施例4
选用发射主峰处于460～465nm的GaN蓝光芯片，荧光粉由两种具有不同发射光谱荧光粉构成。其中一种荧光粉的化学结构式为Y0.79Lu1.65Gd0.16Al4.75Si0.25O12:Ce0.075，La0.038，其发射主峰为550nm，另一种荧光粉的化学结构式为Sr2.04Ba0.96Al2O6:Eu0.05，Pr0.0024，其发射主峰为610nm。这两种荧光粉的总量比为72∶28。其结构如图2(c)所示。
实施例5
选用发射主峰处于465～470nm的GaN蓝光芯片，荧光粉由两种具有不同发射光谱荧光粉构成。其中一种荧光粉的化学结构式为Y2.13Lu0.55Gd0.07Al4.57Si0.43O12:Ce0.095，La0.023，其发射主峰为536nm，另一种荧光粉的化学结构式为Sr1.8Ca1.2Al2O6:Eu0.05，Dy0.012，其发射主峰为615nm。这两种荧光粉的总量比为68∶32。混合荧光粉被均匀分散在环氧树脂中，置于封装用的光源壳体中。其截面结构如图2(b)所示。
实施例6
选用发射主峰处于465～470nm的GaN蓝光芯片，荧光粉由两种具有不同发射光谱荧光粉构成。其中一种荧光粉的化学结构式为Y2.3Lu0.04Gd0.54Al2.7Si2.3O12:Ce0.05，La0.019，其发射主峰为555nm，另一种荧光粉的化学结构式为Sr2.34Ca0.66Al2O6:Eu0.12，Dy0.047，其发射主峰为612nm。这两种荧光粉的总量比为68∶32，其结构如图2(c)所示。
表1白光光学性能指标对比
Figure G2009100250148D00071
从表中数据可以看出，在5000K左右时，实施例3较对比实施例1的显色指数(CRI)显著提升，从71.5升至90.4；在暖白光3000K左右时，实施例1的显色指数(82)明显高于对比实施例2(68.7)；在4000K时，实施例2的显色指数达到86.7。

Claims (8)

1.一种用于白光发光装置中的混合荧光粉，其特征在于由两种具有不同发射光谱的荧光粉混合而成，第一种荧光粉化学结构式为(YpLuqGdr)(Al1-sSis)5012:Cex，Mey，其中，Me为Pr、La、Dy中的任意一种；0.01≤p＜3；0.001≤q＜3；0≤r≤1.5；2.5＜p+q+r＜3；0.0002≤s≤0.5；0.01≤x≤0.13，0.0001≤y≤0.05；第二种荧光粉化学结构式为(Sr1-zMz)3Al2O6:Eux，Rey，其中，M为Ba，Ca，Mg，La中的任意一种；Re为Dy，Gd，Pr，Sm中的任意一种；0.001≤x≤0.2；0.0001≤y≤0.05；0≤z≤0.5；第一种荧光粉与第二种荧光粉重量比为65∶35～95∶5。
2.如权利要求1所述混合荧光粉，其特征在于第一种荧光粉发射主峰为535～560nm，第二种荧光粉的发射主峰为605～615nm。
3.采用权利要求1或2所述混合荧光粉的白光发光装置，包括反射杯、充填在反射杯内的封装材料及蓝光LED，其特征在于蓝光LED安装在反射杯的底部，混合荧光粉分散在封装材料中。
4.如权利要求3所述发光装置，其特征在于蓝光LED芯片的发射主峰为450～470nm。
5.采用权利要求1或2所述混合荧光粉的白光发光装置，包括反射杯、封装材料及蓝光LED，其特征在于蓝光LED安装在反射杯的底部，混合荧光粉分散固化在封装材料中形成胶饼，胶饼置于蓝光LED芯片的上方。
6.如权利要求5所述发光装置，其特征在于蓝光LED芯片的发射主峰为450～470nm。
7.采用权利要求1或2所述混合荧光粉的白光发光装置，包括反射杯、蓝光LED芯片，其特征在于蓝光LED安装在反射杯的底部，混合荧光粉涂敷在蓝光LED芯片的表面。
8.如权利要求7所述发光装置，其特征在于蓝光LED芯片的发射主峰为450～470nm。
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