CN101395213A - 帘布层及/或带束层用橡胶组合物、使用该橡胶组合物的帘布层及/或带束层以及该橡胶组合物的制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明可以提供一种帘布层及/或带束层用橡胶组合物、一种使用该橡胶组合物的帘布层及/或带束层以及该橡胶组合物的制造方法，该帘布层及/或带束层用橡胶组合物通过含有具有30～90重量％的天然橡胶及10～70重量％的环氧化天然橡胶的橡胶成分和含有80重量％的以上的二氧化硅的填充剂，可以既关怀环境又可以防备将来石油的供给量的减少，具有与以来源于石油资源的原材料为主要成分的橡胶组合物相比也不逊色的粘合性。作为上述帘布层及/或带束层用橡胶组合物的制造方法理想的是含有(1)混炼天然橡胶及二氧化硅的工序、及(2)将工序(1)中排出的混炼物及环氧化天然橡胶混炼的工序。

Description

帘布层及/或带束层用橡胶组合物、使用该橡胶组合物的帘布层及/或带束层以及该橡胶组合物的制造方法
技术领域
本发明涉及帘布层及/或带束层用橡胶组合物、使用该橡胶组合物的帘布层及/或带束层以及该橡胶组合物的制造方法。
背景技术
一般，由于施加很大的负荷，因此在汽车用轮胎的帘布层及/或带束层中使用钢丝帘线作为补强材料。尤其，若由于行驶中轮胎发热而橡胶和钢丝帘线发生剥离，则成为致命的轮胎故障的原因，所以要求具有很强的粘合性。
一直以来，帘布层及/或带束层用橡胶组合物中主要使用诸如丁苯橡胶(SBR)和炭黑等的来源于石油资源的原材料。然而，近年来对保全地球环境的关心增加，在汽车也不例外，抑制CO2排出的规定被强化，甚至由于石油资源有限，供给量逐年在减少，因此预测石油价格未来会急剧上涨，炭黑等的来源于石油资源的原材料的使用将到极限。
此外，已知：一般，为了提高低油耗性，作为补强剂使用二氧化硅来取代炭黑，但此时存在与作为被覆胎体用橡胶组合物所必需的与帘线的粘合性恶化的问题。
日本专利特开2003-63206号公报中，公开环保轮胎，通过具有使用规定的非石油资源的帘布层贴胶，提高轮胎中的非石油资源的比例，抓地性能、耐久性及乘坐舒适性优异，但并非是提高橡胶组合物和帘线之间的粘合性的轮胎。
发明内容
本发明的目的在于，提供一种帘布层及/或带束层用橡胶组合物、使用该橡胶组合物的帘布层及/或带束层以及该橡胶组合物的制造方法，该帘布层及/或带束层用橡胶组合物既关怀环境又可以防备将来石油的供给量减少，具有与以来源于石油资源的原材料为主要成分的橡胶组合物相比也不逊色的粘合性。
本发明涉及一种帘布层及/或带束层用橡胶组合物，所述橡胶组合物含有橡胶成分和填充剂，所述橡胶成分含有30～90重量％的天然橡胶及10～70重量％的环氧化天然橡胶，所述填充剂含有80重量％以上的二氧化硅。
所述帘布层及/或带束层用橡胶组合物理想的是进一步含有相对于100重量份环氧化天然橡胶为2～15重量份的硬脂酸钙。
所述帘布层及/或带束层用橡胶组合物理想的是进一步含有硅烷偶联剂及聚乙二醇及/或硅烷化合物。
作为所述帘布层及/或带束层用橡胶组合物的制造方法，理想的是含有(1)将天然橡胶及二氧化硅混炼的工序、及(2)将工序(1)中排出的混炼物及环氧化天然橡胶混炼的工序。
此外，本发明涉及一种轮胎，该轮胎具有帘布的帘布层及/或带束层，该帘布的帘布层及/或带束层是用所述帘布层及/或带束层用橡胶组合物被覆使用纤维素纤维的胎体帘线及/或带束层帘线。
具体实施方式
本发明的帘布层及/或带束层用橡胶组合物含有橡胶成分及填充剂。
所述橡胶成分含有天然橡胶(NR)。
作为NR无特别限定，可以使用TSR20、RSS#3等的历来在轮胎工业中使用的NR。
所述橡胶成分中的NR的含量在30重量％以上、理想的是在40重量％以上。NR的含量不到30重量％，则橡胶强度降低。此外，NR的含量在90重量％以下，理想的是在85重量％以下。NR的含量超过90重量％，则得不到充分的粘合性。
出于作为具有对改善粘合性具有有效的极性的天然系的聚合物的理由，所述橡胶成分中同时使用NR和环氧化天然橡胶(ENR)。
作为ENR，可以使用市售的ENR，也可以使用将NR进行环氧化的物质。作为将NR进行环氧化的方法，不特别限定，可以使用氯乙醇法、直接氧化法、过氧化氢法、烷基氢过氧化物、过酸法等的方法进行。作为过酸法，可以举例如使NR与过乙酸或过蚁酸等的有机过酸进行反应的方法等。
ENR的环氧化率理想的是4摩尔％以上，更理想的是10摩尔％以上。ENR的环氧化率不到4摩尔％，则极性改良效果很少，倾向于橡胶与帘线的粘合性的改良效果消失。此外，ENR的环氧化率理想的是60摩尔％以下，更理想的是50摩尔％以下。ENR的环氧化率若超过60摩尔％，低温脆化恶化，又，倾向于高温下硫化时的橡胶的硫化返原会恶化。
橡胶成分中的ENR的含量在10重量％以上，理想的是在15重量％以上。ENR的含量不到10重量％，则粘合性的改善效果较少。此外，ENR的含量在70重量％以下，理想的是在60重量％以下。ENR的含量超过70重量％，则高温下硫化时的硫化返原会恶化，橡胶与帘线的粘合力也降低。
作为所述橡胶成分，除了NR及ENR之外，也可以含有顺丁胶(BR)、丁苯橡胶(SBR)、异戊橡胶(IR)、丁基橡胶(IIR)、卤化丁基橡胶(X-IIR)、丙烯腈顺丁胶(NBR)、乙丙橡胶(EPDM)、氯丁橡胶(CR)、异单烯烃和对烷基苯乙稀的共聚物的卤化物等的合成橡胶，出于既可以关怀环境，又可以防备将来石油的枯竭的理由，理想的是不含合成橡胶。
作为上述填充剂，可以举例如二氧化硅、炭黑、碳酸钙、氢氧化铝、粘土、滑石等，这些填充剂可以单独使用，也可以组合2种以上使用。尤其，从既是来源于非石油资源的原材料，又可以关怀环境及防备将来石油的枯竭方面考虑，理想的是选自二氧化硅、碳酸钙、氢氧化铝、粘土、滑石中的1种的填充剂，出于可以得到所期望的橡胶强度的理由，更理想的是二氧化硅。
作为二氧化硅无特别限定，可以使用以普通的方法调制的二氧化硅。
从得到充分的橡胶强度的观点来看，二氧化硅的BET比表面积(BET)理想的是90m2/g以上，更理想的是110m2/g以上。此外，从保持恰当的硬度、难以在橡胶与帘线之间的界面破坏的观点来看，380m2/g以下理想，250m2/g以下更理想。
填充剂中的二氧化硅含量在80重量％以上，理想的是在90重量％以上。二氧化硅的含量不到80重量％，则低发热性下降。尤其，二氧化硅的含量为100重量％。
从得到充分的橡胶强度、橡胶与帘线难以剥离的观点来看，填充剂的含量理想的是相对于100重量份橡胶成分在30重量份以上，40重量份以上更理想。此外，从抑制橡胶变硬、难以在橡胶与帘线之间的界面破坏的观点来看，填充剂的含量理想的是60重量份以下，55重量份以下更理想。
理想的是二氧化硅和硅烷偶联剂合并使用。作为硅烷偶联剂无特别限定，可以作为历来在轮胎工业中与二氧化硅并用的，可以举例如双(3-三乙氧基甲硅烷基丙基)多硫化物、双(2-三乙氧基甲硅烷基乙基)多硫化物、双(3-三甲氧基甲硅烷基丙基)多硫化物、双(2-三甲氧基甲硅烷基乙基)多硫化物、双(4-三乙氧基甲硅烷基丁基)多硫化物、双(4-三甲氧基甲硅烷基丁基)多硫化物等，这些硅烷偶联剂可以单独使用，也可以组合2种以上使用。
从得到充分的加工性的观点，硅烷偶联剂的含量理想的是相对于100重量份的二氧化硅在6重量份以上，8重量份以上更理想。此外，从得到充分的橡胶强度的观点，硅烷偶联剂的含量理想的是在16重量份以下，12重量份以下更理想。
含有硅烷偶联剂的情况，理想的是进一步含有聚乙二醇(PEG)及/或硅烷化合物。
从得到粘合力的充分的提高效果的观点出发，PEG的含量理想的是相对于100重量份的二氧化硅在2重量份以上，3重量份以上更理想。此外，从得到充分的橡胶强度的观点，PEG的含量理想的是50重量份以下，40重量份以下更理想。
作为硅烷化合物，可以举例如，甲基三甲氧基硅烷、二甲基二甲氧基硅烷、苯基三甲氧基硅烷、二苯基二甲氧基硅烷、甲基三乙氧基硅烷、二甲基二乙氧基硅烷、苯基三乙氧基硅烷、二苯基二乙氧基硅烷、己基三甲氧基硅烷、己基三乙氧基硅烷、癸基三甲氧基硅烷、3-环氧丙氧基丙基三乙氧基硅烷、3-异氰酸酯丙基三乙氧基硅烷等，这些硅烷化合物可以单独使用，也可以组合2种以上使用。尤其，从橡胶与帘线之间的粘合性得到提高的理由，理想的是选自3-环氧丙氧基丙基三乙氧基硅烷、3-异氰酸酯丙基三乙氧基硅烷及苯基三乙氧基硅烷的至少一种的硅烷化合物，苯基三乙氧基硅烷更理想。
从得到改善橡胶与帘线之间的粘合性得效果的观点，硅烷化合物的含量理想的是相对于100重量份的二氧化硅在2重量份以上，3重量份以上更理想。此外，从得到充分的橡胶强度的观点，硅烷化合物的含量理想的是在20重量份以下，15重量份以下更理想。
本发明的帘布层及/或带束层用橡胶组合物理想的是进一步含有硬脂酸钙。
从可以改善环氧化天然橡胶的热老化的观点，硬脂酸钙的含量理想的是相对于100重量份的环氧化天然橡胶在2重量份以上，3重量份以上更理想。此外，从得到充分的橡胶强度的观点，硬脂酸钙的含量理想的是在15重量份以下，10重量份以下更理想。
本发明的帘布层及/或带束层用橡胶组合物理想的是进一步含有硫化促进剂。
作为所述硫化促进剂使用的化合物有多种，可以举例如亚磺酰胺系、胍系、噻唑系、醛氨系、醛胺系、硫脲系、秋兰姆系、二硫代氨基甲酸盐系、黄原酸盐系等，这些硫化促进剂可以单独使用，也可以组合2种以上使用。其中，从硫化中的反应开始较早的理由来看，理想的是亚磺酰胺系。
作为亚磺酰胺系促进剂，可以举例如N-叔丁基-2-苯并噻唑基亚磺酰胺(大内新兴化学工业株式会社制造的NOCCELER-NS等)、N-环己基-2-苯并噻唑基亚磺酰胺(大内新兴化学工业株式会社制造的NOCCELER-CZ等)、N，N’-二环己基-2-苯并噻唑基亚磺酰胺(大内新兴化学工业株式会社制造的NOCCELER-DZ、三新化学工业株式会社制造的SANCELERDZ等)等，从硫化中的反应速度比较缓慢、粘合力提高的理由来看，N，N’-二环己基-2-苯并噻唑基亚磺酰胺理想。
从硫化中保持恰当的反应速度、得到充分的橡胶强度的观点来看，硫化促进剂的含量理想的是相对于100重量份的橡胶成分在0.5重量份以上，1重量份以上更理想。此外，硫化促进剂的含量理想的是在3重量份以下，2重量份以下更理想。
本发明的帘布层及/或带束层用橡胶组合物也可以进一步含有软化剂。
作为软化剂，可以举例如，亚麻籽油、大豆油、蓖麻油、棉子油、菜籽油、棕榈油、椰油、花生油、松香、松油、松焦油、妥尔油、玉米油、米油、红花油、芝麻油、橄榄油、向日葵油、棕榈核油、山茶油、霍霍巴油、澳洲坚果油、红花油、桐油等的植物油脂；油醇、鱼油等的动物油脂；萜烃系树脂等的植物油脂及动物油脂以外的来源于非石油资源的增塑剂；芳族油等的芳香族系操作油；石蜡系操作油；环烷烃系操作油等的石油系油、石油系树脂等。
从得到充分的橡胶强度的观点，软化剂的含量理想的是在15重量份以下，12重量份以下更理想。
本发明的帘布层及/或带束层用橡胶组合物可以除了上述橡胶成分、填充剂、硅烷偶联剂、PEG、硅烷化合物、硬脂酸钙、硫化促进剂及软化剂以外，也可以含有历来在轮胎工业中配合的配合剂如各种防老剂、硬脂酸、氧化锌、硫黄等的硫化剂等。
本发明的帘布层及/或带束层用橡胶组合物由于可以通过使用NR、ENR和二氧化硅而加大非石油资源的比例，尤其可以通过使用ENR而改善粘合性，所以作为帘布层及/或带束层使用。
本发明的帘布层及/或带束层用橡胶组合物的制造方法理想的是利用包含下述工序1及2的制造方法来得到。
工序1中，将NR和二氧化硅进行混炼。
工序2中，将从工序1排出的混炼物和ENR进行混炼。
工序1中，也可以配合除二氧化硅以外的填充剂、硅烷偶联剂、PEG、硅烷化合物、硬脂酸钙、软化剂、各种防老剂、硬脂酸、氧化锌等的配合剂。
此外，通过在工序2中混炼ENR而不是在工序1中，得到二氧化硅在橡胶中的分散性提高的效果。
使用本发明的帘布层及/或带束层用橡胶组合物，根据需要用将上述配合剂按照上述制造方法或通常的方法配合的本发明的帘布层及/或带束层用橡胶组合物被覆胎体帘线及/或带束层帘线，在未硫化的阶段按照轮胎的帘布层及/或带束层的形状挤压加工，在轮胎成型机上用通常的方法成型，由此形成未硫化轮胎。通过将该未硫化轮胎在硫化集中进行加热加压，得到本发明的轮胎。
用本发明的帘布层及/或带束层用橡胶组合物进行被覆的胎体帘线及/或带束层帘线是钢丝帘线或纤维帘线。这里，纤维帘线是指由人造丝等的纤维素、聚酯、尼龙、聚对苯二甲酸乙二酯、芳香族聚酰胺等的原料得到的帘线。尤其，纤维帘线理想，是来源于非石油资源的原材料，出于可以关怀环境又可以防备未来石油的枯竭的理由，使用人造丝的纤维帘线更理想。
通过使用本发明的帘布层及/或带束层用橡胶组合物，可以使本发明的轮胎为既可以关怀环境又可以防备未来石油供给量的减少的环保轮胎。
实施例
根据实施例具体说明本发明，但本发明不限定于这些。
以下，概括显示实施例及比较例中使用的各种药品。
天然橡胶(NR)：TSR20
环氧天然橡胶(ENR)：Kumpulan Guthrie社制造的ENR25(环氧化率：25摩尔％)
丁苯橡胶(SBR)：JSR(株)制造的SBR1502
炭黑：Cabot Japan株)制造的SHOWBLACK N330(N2SA：79m2/g)
二氧化硅：Deggussa社制造的Ultrasil VN3(BET：175m2/g)
硅烷偶联剂：Deggussa社制造的Si75((双(三乙氧基甲硅烷基丙基)二硫化物))
聚乙二醇(PEG)：日本油脂(株)制造的PEG4000(平均分子量：4000)
硅烷化合物1：信越化学(株)制造的KBE403(3-环氧丙氧基丙基三乙氧基硅烷)
硅烷化合物2：信越化学(株)制造的KBE9007(3-异氰酸酯丙基三乙氧基硅烷)
硅烷化合物3：信越化学(株)制造的KBE103(苯基三乙氧基硅烷)
芳族油：Japan Energy制造的JOMO操作油X140
大豆油：日本OilliO Group(株)制造的大豆白绞油
硬脂酸钙：日本油脂(株)制造的硬脂酸钙GF-200
防老剂1：大内新兴化学工业(株)制造的nocceler 224(2，2，4-三甲基-1，2-二氢喹啉聚合物)
防老剂2：住友化学工业(株)制造的Antigen6C(N-(1，3-二甲基丁基)-N’-苯基-对亚苯基二胺))
硬脂酸：日本油脂(株)制造的硬脂酸“山茶”
氧化锌：三井金属矿业(株)制造
硫黄：Flexsys(株)制造的Crystex HSOT20
硫化促进剂1：大内新兴化学工业(株)制造的nocceler DZ(N，N’-二环己基-2-苯并噻唑基亚磺酰胺)
硫化促进剂2：大内新兴化学工业(株)制造的nocceler CZ(N，N’-环己基-2-苯并噻唑基亚磺酰胺)
实施例1～9及比较例1～6
使用本伯里密炼机，按照表1的配方，将表1的工序1中所显示的药品在140℃的条件下混炼4分钟，得到混炼物1(工序1)。一旦排出之后，使用本伯里密炼机，在得到的混炼物1中添加表1的工序2中所显示的药品，130℃的条件下混炼4分钟，得到混炼物2(工序2)。然后，使用开炼机，在得到的混炼物2中添加表1的工序3中所显示的药品，60℃的条件下混炼5分钟，压片，由此制作了厚度0.7mm的未硫化橡胶片(工序3)。还有，实施例1～5及比较例1～6中未进行工序2。
(剥离试验)
用上述未硫化橡胶片被覆等间隔排列的人造丝帘线或尼龙帘线，150℃的条件下硫化30分钟，切成25mm宽度，制作了粘合剥离用试验片。将此以50mm/分的拉伸速度进行剥离，测定剥离强度(kgf/25mm)，还有，在剥离之后的剥离面中，以5分为满分评价了橡胶组合物覆盖有人造丝帘线或尼龙帘线的部分的比例(剥离评分)。剥离强度越大、剥离评分越大，则表示粘合性越优异。
上述试验结果在表1中显示。
[表1]
Figure A200780008089D00101
产业上的利用可能性
根据本发明，通过含有天然橡胶及规定的填充剂，可以提供一种帘布层及/或带束层用橡胶组合物、使用该橡胶组合物的帘布层及/或带束层以及该橡胶组合物的制造方法，既关怀环境又可以防备将来石油的供给量的减少，具有与以来源于石油资源的原材料为主要成分的橡胶组合物相比也不逊色的粘合性。

Claims (5)

1.一种帘布层及/或带束层用橡胶组合物，含有橡胶成分和填充剂，所述橡胶成分含有30～90重量％的天然橡胶及10～70重量％的环氧化天然橡胶，所述填充剂含有80重量％以上的二氧化硅。
2.如权利要求1所述的帘布层及/或带束层用橡胶组合物，进一步含有硅烷偶联剂及聚乙二醇及/或硅烷化合物。
3.如权利要求1或2所述的帘布层及/或带束层用橡胶组合物，相对于100重量份的环氧化天然橡胶，进一步含有2～15重量份的硬脂酸钙。
4.一种权利要求1～3的任一项所述的帘布层及/或带束层用橡胶组合物的制造方法，包含：
(1)混炼天然橡胶及二氧化硅的工序、及
(2)将工序(1)中排出的混炼物及环氧化天然橡胶混炼的工序。
5.一种轮胎，该轮胎具有这样的帘布层及/或带束层，所述帘布层及/或带束层是用权利要求1～3的任一项所述的帘布层及/或带束层用橡胶组合物被覆使用纤维素纤维的胎体帘线及/或带束层帘线。
CNA2007800080894A 2006-03-08 2007-03-01 帘布层及/或带束层用橡胶组合物、使用该橡胶组合物的帘布层及/或带束层以及该橡胶组合物的制造方法 Pending CN101395213A (zh)

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