CN101376107B - 一种用于一氧化二氮分解的钴铝复合氧化物负载金催化剂及其制备方法 - Google Patents

一种用于一氧化二氮分解的钴铝复合氧化物负载金催化剂及其制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种用于一氧化二氮分解的钴铝复合氧化物负载金催化剂及其制备方法。催化剂组成是：金1.1％～1.8％，钴铝复合氧化物98.2％～98.9％，以上百分数为质量百分数。本发明提供上述催化剂的制备方法：先用共沉淀法制备出层状的钴铝复合氢氧化物(钴/铝＝2～4：1，摩尔比)，预先调节氯化金溶液的pH值至9，离子交换法把金粒子插入钴铝复合氢氧化物的层间，300℃焙烧。本发明制备的催化剂的突出特点是：制备工艺简单，工艺参数易控制，N2O全分解温度低，催化剂活性高。该催化剂用于分解工业过程产生的一氧化二氮废气，性价比高，应用广泛。

Description

一种用于一氧化二氮分解的钴铝复合氧化物负载金催化剂及其制备方法
技术领域  本发明涉及一种用于一氧化二氮分解的钴铝复合氧化物负载金催化剂及其制备方法。
背景技术  人为排放的温室气体导致地球气候日趋变暖，引起了人们的广泛关注。1997年12月，149个国家和地区的代表在日本召开的《联合国气候变化框架公约》缔约方第三次会议上，通过了限制二氧化碳、甲烷、一氧化二氮、氢氟烃、全氟烃、六氟化硫等主要温室气体排放量的《京都议定书》。2005年2月16日，该议定书正式生效。
硝酸生产、己二酸合成工业是一氧化二氮废气的主要排放源。这些一氧化二氮废气如不经处理直接排放到大气中，会对生态环境造成严重危害。
现行的对一氧化二氮的处理方法，一般采用直接分解法和催化分解法。其中，直接分解法要求分解温度800℃以上，能耗非常高。
催化分解法分解一氧化二氮废气，是借助催化剂的作用，把一氧化二氮分解为氮气和氧气。现有的催化剂主要是：分子筛、负载型铂钯催化剂、过度金属氧化物等，这些催化剂上的N2O全分解温度都较高，催化剂活性较低。
发明内容  本发明所要解决的问题是提供一种用于一氧化二氮分解的钴铝复合氧化物负载金催化剂及其制备方法，该催化剂制备工艺简单，N2O全分解温度低，催化剂活性高。
本发明提供的技术方案是：
一种用于一氧化二氮分解的钴铝复合氧化物负载金催化剂，其特征在于：其由以下组分组成：金1.1％～1.8％，钴铝复合氧化物98.2％～98.9％；以上百分比均为质量百分比。
优选的组分组成：金1.1％，钴铝复合氧化物98.9％。
钴铝复合氧化物中钴/铝比例为2～4∶1；所述比例为摩尔比。
优选的钴铝复合氢氧化物中钴/铝比例为3∶1。
一种用于一氧化二氮分解的钴铝复合氧化物负载金催化剂的制备方法，其特征在于：
(1)、离子交换反应：共沉淀法制备钴铝复合氢氧化物，将钴铝复合氢氧化物和氯化金溶液混合，40℃下反应5--7小时，过滤，干燥。
(2)、焙烧：干燥物经300～550℃焙烧，制得钴铝复合氧化物负载金催化剂。
优选的方法：氯化金溶液的pH值预调节至9，再与钴铝复合氢氧化物进行离子交换反应。
优选的的焙烧温度为300℃。
所述的干燥为80℃干燥18小时。
本发明制备的催化剂中钴/铝比例选择是一个关键技术，所选择的钴/铝比例有较好的催化性能。
本发明中金的负载量是经过大量实验研究得到的范围，过低将降低N2O的分解率和催化剂活性，过高将降低催化剂活性和增加催化剂的制备成本。
本发明的另一项关键技术是：三氯化金溶液的pH值预调节至9，以利于金粒子进入钴铝复合氢氧化物层间，使金粒子与钴铝复合氢氧化物之间有适宜的作用力。
催化剂的焙烧温度也是本发明的一个关键技术，过低和过高都将降低催化剂的活性和N2O分解率。
本发明的一个优选技术方案是：
按要求量取浓度为0.4克/升的氯化金溶液，用NaOH溶液调节pH值至9，称取一定量的钴铝复合氢氧化物，40℃下混合反应6小时，过滤物经80℃干燥18小时，300℃焙烧2小时，制得钴铝复合氧化物负载金催化剂；
其中，钴铝复合氢氧化物的钴铝摩尔比为Co∶Al＝3；
其中，Au的负载量按质量百分比为1.1％；
其中，混合反应为离子交换反应。
本发明还具有以下突出特点：
1)、本发明制备催化剂的三种原料为固体氯化金、硝酸钴、硝酸铝，使用时配成要求浓度的水溶液，对人体和环境无危害。
2)、催化剂制备工艺简单，工艺参数易控制。N2O全分解温度低，催化剂活性高。当本发明采用“钴/铝＝3的钴铝复合氢氧化物，金的负载量1.1％(预先调节氯化金溶液的pH值至9)，离子交换法把Au粒子嵌入钴铝复合氢氧化物层间，300℃焙烧”这一优选技术方案时，400℃下N2O的分解百分率达到77％，450℃下N2O的分解百分率达到98％，475℃下N2O的分解百分率达到100％。
3)、本发明制备的催化剂中金的负载量很低，催化剂整体成本不高，有很高的性价比。
具体实施方式  下面结合催化剂制备的实例进一步描述本发明。
本发明用N2O的分解百分率表示催化剂的催化活性。
例一
按要求量取浓度为0.4克/升的氯化金溶液，称取一定量的钴铝复合氢氧化物(Co/Al＝3，摩尔比)，40℃下混合反应5小时，过滤物经80℃干燥18小时，450℃焙烧2小时，制得钴铝复合氧化物负载金催化剂，记为1.8％Au/Co-Al-O(Au的负载量为1.8％，质量百分比)。
取1.8％Au/Co-Al-O催化剂0.5克，装入反应管，置入高温炉。通入反应气2％N2O/Ar，反应气空速8.4升/小时/克。通电加热至不同温度反应，测试N2O的剩余浓度，计算N2O的分解百分率。各反应温度下N2O的分解百分率是：300℃   350℃   375℃   400℃   425℃   450℃   475℃   500℃13.4％  15.0％  17.2％  20.0％  42.3％  57.7％  72.5％  86.4％
例二
按要求量取浓度为0.4克/升的氯化金溶液，用NaOH溶液调节pH值至9，称取一定量的钴铝复合氢氧化物(Co/Al＝3，摩尔比)，40℃下混合反应7小时，过滤物经80℃干燥18小时，450℃焙烧2小时，制得钴铝复合氧化物负载金催化剂，记为1.8％Au/Co-Al-O(Au的负载量为1.8％，质量百分比)。
取1.8％Au/Co-Al-O催化剂0.5克，装入反应管，置入高温炉。通入反应气2％N2O/Ar，反应气体空速8.4升/小时/克。通电加热至不同温度反应，测试N2O的剩余浓度，计算N2O的分解百分率。各反应温度下N2O的分解百分率是：
300℃   350℃   375℃   400℃   425℃   450℃   475℃   500℃
15.9％  15.1％  30.2％  51.2％  73.5％  88.4％  92.3％  100％
例三
按要求量取浓度为0.4克/升的氯化金溶液，用NaOH溶液调节pH值至9，称取一定量的钴铝复合氢氧化物(Co/Al＝3，摩尔比)，40℃下混合反应6小时，过滤物经80℃干燥18小时，450℃焙烧2小时，制得钴铝复合氧化物负载金催化剂，记为1.4％Au/Co-Al-O(Au的负载量为1.4％，质量百分比)。
取1.4％Au/Co-Al-O催化剂0.5克，装入反应管，置入高温炉。通入反应气2％N2O/Ar，反应气体空速8.4升/小时/克。通电加热至不同温度反应，测试N2O的剩余浓度，计算N2O的分解百分率。各反应温度下N2O的分解百分率是：
300℃  350℃  375℃   400℃   425℃   450℃   475℃   500℃
2.2％  8.3％  26.1％  45.0％  67.9％  79.5％  89.5％  94.2％
例四
按要求量取浓度为0.4克/升的氯化金溶液，用NaOH溶液调节pH值至9，称取一定量的钴铝复合氢氧化物(Co/Al＝3，摩尔比)，40℃下混合反应6小时，过滤物经80℃干燥18小时，550℃焙烧2小时，制得钴铝复合氧化物负载金催化剂，记为1.4％Au/Co-Al-O(Au的负载量为1.4％，质量百分比)。
取1.4％Au/Co-Al-O催化剂0.5克，装入反应管，置入高温炉。通入反应气2％N2O/Ar，反应气体空速8.4升/小时/克。通电加热至不同温度反应，测试N2O的剩余浓度，计算N2O的分解百分率。各反应温度下N2O的分解百分率是：
300℃  350℃  375℃  400℃  425℃   450℃   475℃   500℃
0.3％  2.9％  3.6％  8.2％  15.5％  33.2％  48.1％  64.2％
例五
按要求量取浓度为0.4克/升的氯化金溶液，用NaOH溶液调节pH值至9，称取一定量的钴铝复合氢氧化物(Co/Al＝3，摩尔比)，40℃下混合反应6小时，过滤物经80℃干燥18小时，300℃焙烧2小时，制得钴铝复合氧化物负载金催化剂，记为1.1％Au/Co-Al-O(Au的负载量为1.1％，质量百分比)。
取1.1％Au/Co-Al-O催化剂0.5克，装入反应管，置入高温炉。通入反应气2％N2O/Ar，反应气体空速8.4升/小时/克。通电加热至不同温度反应，测试N2O的剩余浓度，计算N2O的分解百分率。各反应温度下N2O的分解百分率是：
300℃  325℃   350℃   375℃   400℃   425℃   450℃   475℃  500℃
4.7％  37.5％  60.1％  70.9％  77.0％  91.6％  98.0％  100％  100％
例六
按要求量取浓度为0.4克/升的氯化金溶液，用NaOH溶液调节pH值至9，称取一定量的钴铝复合氢氧化物，40℃下混合反应6小时，过滤物经80℃干燥18小时，450℃焙烧2小时，制得钴铝复合氧化物负载金催化剂，记为1.1％Au/Co-Al-O(Au的负载量为1.1％，质量百分比)。
取1.1％Au/Co-Al-O催化剂0.5克，装入反应管，置入高温炉。通入反应气2％N2O/Ar，反应气体空速8.4升/小时/克。通电加热至不同温度反应，测试N2O的剩余浓度，计算N2O的分解百分率。各反应温度下N2O的分解百分率是：
300℃  350℃   375℃   400℃   425℃   450℃   475℃   500℃
5.2％  37.3％  39.2％  59.8％  79.4％  90.8％  96.8％  99.3％
例七
按要求量取浓度为0.4克/升的氯化金溶液，用NaOH溶液调节pH值至9，称取一定量的钴铝复合氢氧化物(Co/Al＝2，摩尔比)，40℃下混合反应6小时，过滤物经80℃干燥18小时，300℃焙烧2小时，制得钴铝复合氧化物负载金催化剂，记为1.1％Au/Co-Al-O(Au的负载量为1.1％，质量百分比)。
取1.1％Au/Co-Al-O催化剂0.5克，装入反应管，置入高温炉。通入反应气2％N2O/Ar，反应气体空速8.4升/小时/克。通电加热至不同温度反应，测试N2O的剩余浓度，计算N2O的分解百分率。各反应温度下N2O的分解百分率是：
300℃  325℃   350℃   375℃   400℃   425℃   450℃   475℃   500℃
4.5％  32.3％  53.7％  62.6％  69.7％  82.3％  90.2％  97.6％  100％
例八
按要求量取浓度为0.4克/升的氯化金溶液，用NaOH溶液调节pH值至9，称取一定量的钴铝复合氢氧化物(Co/Al＝4，摩尔比)，40℃下混合反应6小时，过滤物经80℃干燥18小时，300℃焙烧2小时，制得钴铝复合氧化物负载金催化剂，记为1.1％Au/Co-Al-O(Au的负载量为1.1％，质量百分比)。
取1.1％Au/Co-Al-O催化剂0.5克，装入反应管，置入高温炉。通入反应气2％N2O/Ar，反应气体空速8.4升/小时/克。通电加热至不同温度反应，测试N2O的剩余浓度，计算N2O的分解百分率。各反应温度下N2O的分解百分率是：
300℃  325℃   350℃   375℃   400℃   425℃   450℃   475℃   500℃
4.4％  34.1％  57.2％  67.3％  72.5％  88.9％  97.5％  98.6％  100％

Claims (1)

1.一种用于一氧化二氮分解的钴铝复合氧化物负载金催化剂的制备方法，其特征在于：
按要求量取浓度为0.4克/升的氯化金溶液，用NaOH溶液调节pH值至9，称取一定量的钴铝复合氢氧化物，40℃下混合反应6小时，过滤物经80℃干燥18小时，300℃焙烧2小时，制得钴铝复合氧化物负载金催化剂；
其中，钴铝复合氢氧化物的钴铝摩尔比为Co∶Al＝3；
其中，Au的负载量按质量百分比为1.1％；
其中，混合反应为离子交换反应。
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