CN101296986A - 具有非常好的耐刮擦性和柔软触感的由填料增强的热塑性材料组成的模塑组合物 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种由软材料、作为填料的玻璃质材料和热塑性聚合物组成的聚合模塑组合物。该聚合模塑组合物适合于制备具有良好刚度、具有高耐刮擦性和具有高度舒适的柔软触感的模塑件。这类模塑件用于汽车工业或者适用于家用器具。
Description
本发明涉及包含软材料、填料和热塑性聚合物,优选烯烃聚合物的聚合模塑组合物。本发明进一步涉及一种通过将组分一起引入并且将其混合而制备这类模塑组合物的方法,并且涉及这类模塑组合物用于制备具有低到高的刚度、具有好的耐刮擦性和具有舒适柔软触感的模塑件的应用,并且还涉及这类模塑件的应用。
出于本申请的目的,“柔软触感”是模塑件的一种性能,其可被描述为当人的手与模塑件表面接触时感觉到的舒适的软度。“柔软触感”通过由5个人组成的小组定性测量,与由5个具有和不具有“柔软触感”的不同表面组成的内部样品目录相比后,其中至少3人必然对所接触的表面作出具有典型的“柔软触感”的评价。
通过玻璃纤维增强塑料早已被公知。举例来说,EP-A 663418描述了一种用玻璃纤维增强的聚丙烯模塑组合物。然而,当手与由此制得的模塑件表面接触时,伴随着良好机械性能成就的是材料的不良硬度。
因此,作为本发明的基础的目的是提供一种展现出良好机械性能并且同时具有舒适柔软触感并且除此之外保持高的耐刮擦性的热塑性模塑组合物。
惊奇地发现通过在开头提及的模塑组合物实现了该目的,该组合物至少包含5-90wt%软材料与5-60wt%作为填料的玻璃材料和3-70wt%热塑性聚合物的组合。根据本发明的模塑组合物优选具有0.1-100g/10min的熔体指数MI(230/2.16)和10-4500MPa,优选100-4000MPa,更优选130-2500MPa的拉伸模量。
本发明的必要特征是该模塑组合物包含5-90wt%,优选10-80wt%的软材料。根据本发明,使用的软材料可以包含:交联或未交联的乙烯-丙烯共聚物(其乙烯含量大于20wt%)、或交联或未交联的乙烯-丁烯共聚物、或交联或未交联的乙烯-己烯共聚物、或交联或未交联的乙烯-丙烯-二烯-共聚物(EPDM)、或交联或未交联的合成或天然橡胶、或交联或未交联的苯乙烯-乙烯-丁二烯三元共聚物(SEBS)、或交联或未交联的聚丁烯,或PVC。在本发明的模塑组合物中,基于该模塑组合物的总重量,以上类型的软材料的特别优选的量为10-70wt%。
本发明的聚烯烃模塑组合物的另一个必要特征是基于模塑组合物的总重量,作为填料的玻璃材料的含量为5-60wt%。该玻璃材料可以是平均长度约为100μm-10mm纺丝玻璃纤维或者短切纺丝玻璃纤维,或者可以是平均颗粒尺寸为3μm-5mm的以磨碎的玻璃或研磨的玻璃纤维形式的玻璃颗粒,或者平均珠粒直径为3μm-2mm的玻璃珠,本发明的模塑组合物中的玻璃纤维的平均长度为200μm-5mm,或者本发明的模塑组合物中以磨碎的玻璃或研磨的玻璃纤维形式的玻璃颗粒的平均颗粒尺寸为5μm-2mm,或者本发明的模塑组合物中的玻璃珠的平均珠粒直径为5μm-2mm。根据本发明,进一步优选使用5-50wt%的纺丝玻璃纤维,特别优选10-40wt%。如果合适,与如上所述的其他形式的玻璃和/或其他矿物填料的组合也是可能的。
该模塑组合物的另一个必要特征是在本发明的模塑组合物中基于模塑组合物的总重量,热塑性聚合物含量为3-70wt%,优选5-50wt%。使用的热塑性聚合物可以是丙烯均聚物或乙烯含量小于20wt%的丙烯-乙烯共聚物,或聚酰胺、聚酯、聚苯乙烯、聚碳酸酯,或丙烯腈-丁二烯-苯乙烯三元共聚物(ABS)、PVC等。根据本发明,优选丙烯均或共聚物。该共聚物使用的特别优选的量为10-40wt%。非常特别优选使用丙烯聚合物,并且在这里特别地使用丙烯均聚物或者具有至多20wt%共聚的具有至多10个碳原子的其他烯烃的丙烯无规共聚物。这些其他烯烃特别为C2-C101-链烯烃,例如乙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、1-庚烯或1-辛烯,优选使用乙烯、1-丁烯,或者乙烯和1-丁烯。特别优选使用丙烯均聚物。
优选使用在二甲苯中不溶的分数高于95%,优选高于97%的全同立构聚丙烯。根据ISO 1133,聚烯烃的MFR(230℃/2.16kg)通常为0.1-2500g/10min,优选0.2-100g/10min,并且特别优选0.3-30g/10min。还优选具有单峰摩尔质量分布的聚丙烯模塑组合物。
为了使玻璃质填料与聚合物基质结合,使用极性官能化增容剂可以是有利的。为此,可以使用用于使玻璃组分亲水性较低并且因此与聚合物更加相容的低分子量化合物。合适的化合物的例子是过氧化物例如叔丁基过氧化物,或硅烷例如氨基硅烷、环氧基硅烷、酰氨基硅烷、丙烯酸硅烷,或者马来酸酐接枝的聚烯烃。
在实践中,对于本发明的模塑组合物还可能有利的是接受与热相关的稳定剂、与UV辐射相关的稳定剂,或与氧化分解相关的稳定剂,或颜料,或抗静电剂,或阻燃剂,或者其他已知的添加剂的加入,对于这些加入物而言,每一种的量各自是常用的。这类加入物的常用量在某些方面为0.1-10wt%。
就由模塑组合物制得的模塑件的耐刮擦性而言,该软材料、玻璃质填料和热塑性物质的组合产生了相对于现有技术改进的模塑组合物。模塑件的刚度以根据DIN EN ISO 527或DIN EN ISO 178测量的弹性模量表示,优选的范围为10-4500MPa。此外,令人惊奇的是尽管存在玻璃作为填料,但在由本发明的模塑组合物组成的模塑件上发现了舒适的“柔软触感”,并且其通过由5个人组成的小组定性测量,与由5个具有和不具有“柔软触感”的不同表面组成的内部样品目录相比后,其中至少3人必然对所接触的表面作出具有典型的“柔软触感”的评价。另一个完全令人惊奇的特征是由本发明的模塑组合物组成的模塑件表面改进的耐刮擦性,根据Volkswagen AG试验规格PV 3952使用10N的力测量,该耐刮擦性以至多|1.0|的dL*值定性表示。
本发明的模塑组合物可通过在过氧化物存在或不存在下将单个组分熔融并且混合而获得,混合工序使用120-400℃,优选180-280℃,特别优选200-260℃温度下的混合设备。这里可以使用的混合设备特别为挤出机或捏合机,特别优选双螺杆挤出机。还可以有利地在混合设备中在室温下将软材料与热塑性聚合物,和如果合适,与其他添加剂预混合。如果使用的玻璃质填料包括长的纺丝玻璃纤维,则允许有利地使用已知的粉碎(pultrusion)技术-其中用软材料和用熔融形式的热塑性聚合物涂覆纺丝玻璃纤维并且通过模具挤出。最后,还可以在用于生产成品部件或半成品的机器(例如注塑机)中将组分混合成合适的预混物。
此外,本发明的模塑组合物可以包含常规的添加剂和助剂,例如与加工的有害影响相关、与热氧化、老化、UV影响相关的稳定剂,中和剂、抗静电剂、蜡或特定的低分子量润滑剂,或者有机和无机颜料以及各自的颜料制剂,例如于聚烯烃中的碳黑分散体。然而,基于材料的总量,添加剂和助剂的量应该不超过10wt%,优选5wt%。出于光学原因,还可以建议采用将合适的有色颜料加入本发明的模塑组合物以将这些染色而产生不同的优选较暗的颜色。
用于本发明的模塑组合物中的热塑性聚烯烃可以使用任一种熟知的方法和催化剂获得。优选借助于Ziegler-Natta催化剂、基于氧化铬的Phillips催化剂,或者茂金属催化剂将合适的单体聚合。这里,茂金属意在是指由元素周期表的3-12族金属使用有机配体组成的络合物,其中这些与形成茂金属鎓离子的化合物一起产生有效的催化剂体系。
为了制备烯烃聚合物,可以使用用于C2-C10烯烃聚合的常规反应器。合适的反应器尤其是连续工作的水平或垂直搅拌釜、循环反应器、回路反应器、多级反应器或流化床反应器。对于本发明的模塑组合物的制备而言,反应器的尺寸并不重要。其取决于在反应区中或者在单个反应区中预期获得的产量。聚合过程可以一个或多个阶段进行。聚合可以气相、本体或悬浮及其组合进行。
本发明的模塑组合物特别适合于生产受到材料表面质量的严格要求的汽车部件。在黑色机动车部件或者带有装饰层的那些中使用特别有利,例子是中央控制板或者仪表板覆层。即使当使用短切的纺丝玻璃纤维时,由本发明的模塑组合物制得的模塑件的表面软度也使得它们适合于以前仅仅是其他模塑组合物可以达到的高质量应用。
工作实例1-6
在230℃的温度下在由Coperion-Werner & Pfleiderer的ZSK 53双螺杆挤出机中制备各种混合物,该混合物包括软材料SOFTELL CA02A——一种可从意大利的Basell获得的C2含量约40%和C3含量约60%的橡胶态C2-C3共聚物,与可作为ECS O3T 480从Nippon Electric Glass Co.,Ltd.获得的平均长度为4.5mm的短切玻璃纤维,和可作为MOPLEN HF501N从意大利的Basell获得并且具有12g/10min的MI(230/2.16)的热塑性聚丙烯。在一些本发明的实例中还加入二叔丁基过氧化物和平均颗粒尺寸为1.4μm的最终磨碎滑石,滑石的颗粒尺寸通过Sedigraph方法测量。
下表1给出了混合物的准确组成。
表1
工作实例 | 1 | 2 | 3 | 4 | 5 | 6 |
软材料 | 69.5% | 59.5% | 70% | 60% | 68.5% | 58.5% |
玻璃颗粒 | 20% | 20% | --- | --- | --- | --- |
玻璃纤维 | --- | --- | 20% | 20% | 20% | 20% |
热塑性聚丙烯 | 10% | 20% | 10% | 20% | 10% | 20% |
过氧化物 | 0.5% | 0.5% | --- | --- | 0.5% | 0.5% |
滑石 | --- | --- | --- | --- | 1% | 1% |
根据标准DIN EN ISO 294-1,使用根据工作实例1-6的混合物制备试验样品。使用试验样品测量以下特征:
+根据DIN EN ISO 1133的以[g/10min]计的MI230/2.16
+根据DIN EN ISO 527/1+2的以[MPa]计的拉伸模量
+根据DIN EN ISO 868的肖氏硬度(Shore hardness)A 3s
+根据DIN EN ISO 868的肖氏硬度(Shore hardness)D 3s
+根据Volkswagen AG试验规格VW PV 3952在具有“K-85”表面纹理的样品片材上使用10N的负荷重量的耐刮擦性dL*
+通过用开头阐述的比较法测量的柔软触感,其中符号的含义如下:(+)是指良好的柔软触感,(±)是指适度的柔软触感,并且(-)是指差的柔软触感。
本发明的实例1-6的结果在下表2中阐述。
表2
工作实例 | 1 | 2 | 3 | 4 | 5 | 6 |
MI230/2.16 | 5.98 | 7.55 | 0.51 | 0.83 | 6.32 | 9.16 |
拉伸模量 | 139 | 188 | 561 | 1089 | 668 | 1555 |
肖氏硬度A3s | 85 | 88 | 82 | 89 | 88 | 90 |
肖氏硬度D3s | 30 | 36 | 37 | 45 | 37 | 48 |
耐刮擦性 | -0.4 | 0.1 | -0.3 | -0.1 | -0.1 | 0.03 |
柔软触感 | (+) | (+) | (+) | (+) | (+) | (+) |
比较例1-6
为了比较,在工作实例1-6中使用的ZSK 53双螺杆挤出机中在相同的条件下制备其中省略了本发明使用的组分的其中一种的其他混合物,它们的准确组成在下表3中确定。
表3
比较 | CE 1 | CE 2 | CE 3 | CE 4 | CE 5 | CE 6 |
软材料 | 80% | 70% | 60% | 70% | 89.5% | 79% |
玻璃颗粒 | --- | --- | --- | --- | 10% | 20% |
硅灰石 | 20% | 20% | 20% | 29% | --- | --- |
热塑性聚丙烯 | --- | 10% | 20% | --- | --- | --- |
过氧化物 | --- | --- | --- | --- | 0.5% | 1% |
滑石 | --- | --- | --- | 1% | --- | --- |
然后如同工作实例1-6中那样由比较例CE1-CE6的混合物制备样品。然后将试验样品使用相同的试验方法以测量与工作实例1-6中测量的那些相同的特征。
测量结果在下表4中阐述。
比较 | CE 1 | CE 2 | CE 3 | CE 4 | CE 5 | CE 6 |
MI230/2.16 | 5.9 | 6.64 | 7.62 | 8.72 | 6.41 | 5.6 |
拉伸模量 | 50 | 123 | 269 | 58 | 32 | 49 |
肖氏硬度A3s | 75 | 82 | 86 | 77 | 75 | 78 |
肖氏硬度D3s | 19 | 27 | 36 | 21 | 20 | 22 |
耐刮擦性 | 1.9 | 3 | 2.3 | 3.4 | -2 | -1.4 |
柔软触感 | (+) | (±) | (-) | (±) | (+) | (+) |
由本发明的实例与比较例相比变得明显的是,本发明的软材料与玻璃质填料和与热塑性聚合物的组合获得了非常好的耐刮擦性和舒适的柔软触感。举例来说如果该模塑组合物不包含热塑性聚合物,或者举例来说如果使用矿物填料例如硅灰石代替玻璃材料,则样品片材的耐刮擦性差。
Claims (12)
1、一种用于生产具有良好刚度、具有高耐刮擦性和具有舒适柔软触感的自支承模塑件的聚合模塑组合物,该聚合模塑组合物至少包含5-90wt%软材料与5-60wt%作为填料的玻璃材料和3-70wt%热塑性聚合物的组合。
2、根据权利要求1的聚合模塑组合物,其具有0.1-100g/10min的熔体指数MI(230/2.16)和10-4500MPa的拉伸模量。
3、根据权利要求1或2的聚合模塑组合物,其包含10-80wt%的选自以下物质的软材料:乙烯含量大于20wt%的交联或未交联的乙烯-丙烯共聚物、交联或未交联的乙烯-丁烯共聚物、交联或未交联的乙烯-己烯共聚物、交联或未交联的乙烯-丙烯-二烯-共聚物(EPDM)、或者交联或未交联的合成或天然橡胶、交联或未交联的苯乙烯-乙烯-丁二烯三元共聚物(SEBS)、交联或未交联的聚丁烯,或PVC。
4、根据权利要求1-3的一项或多项的聚合模塑组合物,其包含基于该模塑组合物总重量5-50wt%的作为填料的玻璃材料,其中该玻璃材料是平均长度为100μm-10mm的纺丝玻璃纤维或短切纺丝玻璃纤维,或者是平均颗粒尺寸为3μm-5mm的以磨碎的玻璃或研磨的玻璃纤维形式的玻璃颗粒,或者平均珠粒直径为3μm-2mm的玻璃珠或中空玻璃珠。
5、根据权利要求1-4的一项或多项的聚合模塑组合物,如果合适,其包含软材料与玻璃材料和与热塑性聚合物以及矿物填料的组合。
6、根据权利要求4或5的聚合模塑组合物,其包含10-40wt%的短切纺丝玻璃纤维,如果合适与其他形式的玻璃材料或与矿物填料的组合。
7、根据权利要求1-6的一项或多项的聚合模塑组合物,其包含基于该模塑组合物总重量的量为5-50wt%的热塑性聚合物,使用的热塑性聚合物包括丙烯均聚物或乙烯含量小于20wt%的丙烯-乙烯共聚物,或聚酰胺、聚酯、聚苯乙烯、聚碳酸酯,或丙烯腈-丁二烯-苯乙烯三元共聚物(ABS)或PVC等。
8、根据权利要求7的聚合模塑组合物,其包含量为10-40wt%的丙烯均或共聚物作为热塑性聚合物。
9、根据权利要求1-8的一项或多项的聚合模塑组合物,其还包含选自以下物质的极性官能化增容剂:过氧化物或硅烷,例如氨基硅烷、环氧基硅烷、酰氨基硅烷、丙烯酸硅烷,或马来酸酐接枝的聚烯烃。
10、根据权利要求1-9的一项或多项的聚合模塑组合物,其还包含与热相关的稳定剂、与UV辐射相关的稳定剂、或与氧化分解相关的稳定剂,或者颜料,或抗静电剂,或阻燃剂,或其他添加剂,它们中的每一种均为有利的量。
11、一种制备根据权利要求1-10的一项或多项的模塑组合物的方法,其中将各个组分引到一起并且在120-400℃的温度下混合和/或捏合,并且随后冷却。
12、根据权利要求1-10的一项或多项的聚合模塑组合物用于制备用于汽车工业或用于家用器具的模塑件的应用。
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