CN101246926A - 非晶硼碳合金及其光伏应用 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了氢化非晶硼碳(a－CB)薄膜的制作和应用。非晶硼碳合金可由等离子体增强化学气相沉积法在低温下形成。这个p型半导体薄膜，可被用于基于硅薄膜的单结和多结光伏器件，并改善其性能。

Description

非晶硼碳合金及其光伏应用
技术领域
本发明属于半导体材料制作范围，特别涉及到应用于薄膜光伏器件的材料技术。
背景技术
近年来，薄膜太阳能光伏电池和大面积模块或模板(光电组件)的开发已受到世界范围的瞩目。氢化非晶硅，特别是纳米晶硅(纳米硅)广泛应用于商业及住宅光电器件的巨大潜力已经显示出来。在低于260℃的温度下制成的氢化硅薄膜光电器件有一个重要特征，就是通过大面积沉积所述半导体硅薄膜和电接触层时，使用廉价的薄膜基板材料和精湛的处理方法和设备，使其同时具有低生产成本和优良性能的优势。在同一基板上进行的激光刻线制程，允许多个太阳能电池形成并被单一地电路集成串联，在薄膜沉积的过程中直接生成大面积光伏模板。
光伏(PV)器件，又称为太阳能电池或光电转换装置，被用于将辐射能(例如太阳光，白炽光或萤光)转换成电能。这一转换的实现被称为光伏效应。当辐射穿过光电器件并被器件的活性区吸收时，电子和空穴对产生了。电子和空穴被器件里的电场分离开来，并被外电路收集。在具有p-i-n型结构的光伏电池中，当光辐射被本征层或i层(吸收层)吸收时，光致电子空穴对形成。在内置电场的影响下，电子流向n型导电区域，空穴流向p型导电区域，使它们发生分离，这种基于吸光后的电子空穴流动产生了光伏电池的光电压与光电流。
根据已知的基于非晶硅或纳米硅及其合金的太阳能电池的构造，内置电场在由基于非晶硅(a-Si)或纳米硅(nc-Si)材料的p型、i型(本征)和n型膜层组成的结构中形成。以下所指的硅薄膜(包括硅锗合金材料)实际上是氢化材料。图1所示的是一个典型的p-i-n型太阳能电池，它是由以下部分组成：一个具有高透明度和结构稳定的首层或基板1，一个在基板1上形成的透明导电氧化物前电极(前接触层)2，一个p层6，一个i层8，一个n层9，另一个透明导电膜22，一个金属膜45，一个密封性的粘合剂46和一个防护板21。透明导电膜22和金属膜45一起构成反光体和背接触层(背电极)，它们被合称为反光电极。在操作中，如箭头所示，阳光从太阳能电池基板1的外侧穿过，虽然有时候p型纳米硅(nc-Si)也被使用，但通常选择作为p层6的材料是一种硼掺杂的、宽带隙的非晶硅合金，例如非晶硅碳(a-SiC)，非晶硅氮(a-SiN)或者非晶硅氧(a-SiO)。光伏“吸收层”或i层8(又称转换层)通常由非晶硅、纳米硅或非晶锗硅合金构成。磷掺杂的n层9通常由非晶硅或纳米硅组成。前透明导电氧化物电极层2通常是由氟掺杂的锡氧化物(SnO2:F)组成。透明导电膜22通常是铝掺杂的氧化锌(ZnO:Al)。金属膜45通常是铝或银。因为吸收层或本征i层8相当薄(非晶硅不厚于500纳米，纳米硅不厚于2500纳米)，前透明导电氧化物电极层2，具有在沉积中形成的起伏纹理的表面(texture，绒面)。图1所示的起伏表面，使得入射的光散射开来，增长光在i层8中的光路径长度，从而增强i层对长波光的吸收(光陷阱效应)。
很重要的一点是用来制造光伏器件的半导体材料能够将辐射尽可能地吸收，以高产量的产生电子和空穴，并且转换为有用的电能，提高转换效率。在这方面，因为对辐射的吸收率高，非晶硅相对其他用于制成太阳能电池的材料，例如多晶硅来说，是一种很适合用于光伏器件的材料。事实上，厚度薄于1微米(1000纳米)的非晶硅可比多晶硅多吸收40％以上的辐射。其他与非晶硅相似的材料，如非晶锗硅合金、纳米硅同样适用于薄膜光伏电池。以下，硅薄膜指的就是非晶硅和纳米硅薄膜。
在目前已知技术的p-i-n型薄膜硅光伏电池中，夹在p层和n层之间的非掺杂的i层远远厚于p层和n层。本征i层的作用是阻止电子空穴在被内置电场分离前复合。如果如图1所示，光辐射首先进入到p层，这种结构通常被称为p-i-n型。如果辐射由n层而进入i层，这种结构通常被称为n-i-p型。
有的入射光被掺杂层(p层和n层)吸收，因为这些层产生的载流子寿命极短，在被收集前就迅速复合。因此，在掺杂层的吸收对光伏电池光电流的生成没有帮助。因此掺杂层的最小吸收会增强p-i-n型光伏电池的短路电流。具有宽能带隙p层的功能之一，就是最大限度地减小p层的光吸收损耗，而不减弱其对内置电场的贡献。通过调整p层的能带隙(光带隙)，p层的吸收损耗可以通过包括p层带隙加宽材料(通常包括碳、氮、氧、硫等元素)而最小化。例如，p层通常由上述的硼掺杂的具有p型导电性的非晶硅碳(a-SiC)组成。但是，对p层带隙加宽材料的增加，必然导致了它的电阻率上升。因此，带隙加宽材料在p层中的浓度(原子成分百分比)不可太高，它被光电器件的内部电阻的最大许可值所限制。最理想的宽带隙的非晶硅合金p层具有最高掺杂效率和导电性，且具有例如大于2.1-2.2eV的光带隙。
n层的作用是与本征层形成一个整流结。为了增强这一功能，制成一个具有高导电性的n层是令人期待的。同时，提供一个宽光能带的n层也是需要的，因为如前所述，n层中产生的载流子对电池的光电流没有贡献。可惜的是，和p层情况相同，对n层的上述带隙加宽材料添加导致了n层电阻的加强。因此，通常被加入n层的带隙加宽材料的原子浓度，受到其可接纳范围内电阻率的限制。
光伏电池应能高效地将光能转换为电能。为了改善其能量转换效率，在世界范围内曾有多种研究项目被运行实施。一种已知的成功改善能量转换效能的技术方法是形成一个叠式太阳能电池，也称为多结太阳能电池，它可以有效的增加各种能量和波长的被吸收光子的总量。这可以使光伏器件的输出光电流最大化。一个具有更高光吸收性的多结光伏器件由两个或多个光伏电池叠加形成。每结电池或每个p-i-n排序被称为一结。这种多结光伏器件，在技术中也称为串接或叠式(tandem)太阳能电池，在美国专利号为4272641和美国专利号为4891074的专利中公开。这些专利特别讲述了多结非晶硅太阳能电池的构造中每结电池具有上述p-i-n结构。
比起单结器件，多结太阳能电池提高了基于硅薄膜的、性能持久的光伏器件的转换效率和稳定性。基于硅薄膜的太阳能电池通常根据i层(吸收层或转换层)的材料命名。例如，如果i层是非晶硅，电池就称为非晶硅太阳能电池；如果i层是非晶锗硅，电池就称为非晶锗硅太阳能电池。多结太阳能电池由多个p-i-n结构电池“首尾”连接而组成，前一结的n层置于后一结的p层之上。比如，非晶硅/非晶锗硅指的就是由非晶硅电池(顶结)和非晶锗硅电池(底结)上下相连形成的双结光伏器件。一般多结光伏器件中，短波长光首先被顶结或首结电池吸收，波长较长的光被第二结电池或可能存在的其后结的电池吸收。多结器件中的首结i层、第二结i层和其余结i层分别具有渐窄的光能带隙以至于有效地吸收太阳辐射。这样的多结光伏器件紧密的连接在光电系统中。每结电池或每结都是由p层，i层和n层(p-i-n)组成。因此，每结本征i层(吸收层)设计成为所给太阳光谱比例的光感应层，例如，具有相当大光能带隙的非晶硅或非晶硅碳(a-SiC)通常被用来构成临近于光介面的第一结光伏电池，相比于非晶硅、具有较小的光能带隙的非晶锗硅被用来构成远离于光介面的光伏电池，因为非晶锗硅光伏i层可以吸收很难被非晶硅吸收的红外线区域中较长波长的光。这使得重叠式太阳能电池可以有效吸收太阳光以产生能量。另一种吸收较长波长的可选材料是纳米硅，它通常被用于多结太阳能电池的底结(末结)。
基于非晶硅的光伏技术最新进展的部分原因是由于改进了不论是单结电池还是良好的多结电池中对光电压和光电流影响最大的p层的性能。一个性能优良的p层必须具有宽光能带隙(＞2.0eV)，费米能级靠近价带的边缘，充分导电(比如导电率高于10-7Scm-1)。它还必须在接触性能和沉积(生长)条件方面，与图1所示的透明导电氧化物前电极层2和邻近的i层8(或缓冲层)具有兼容的特性。非常薄的p层(约100
Figure A20071000498300061
10纳米)必须具有厚膜的性能。它通常是在镀有绒面或纹理的(textured)氧化锡的玻璃上用等离子体增强化学气相沉积法(“辉光放电”)来沉积。为了尽量减少光损失，增强光电流，p层的光能带隙必须尽可能宽，厚度尽可能低。光电压主要是在p-i分界面附近产生。除非使用附加的界面层，p层会和透明导电膜建立接触。为了提高光伏器件的效率，低接触“屏障”或有效的“隧道”功能是必要的。
可惜的是，对宽带隙的非晶硅碳p层而言，由于分界面与透明导电氧化物前电极(前接触层)2的接触屏障，更宽的带隙和更低的光损耗导致了电阻率上升和p层6内部电阻上升，从而降低了光电流的收集效率。这些是硅薄膜太阳能电池性能的根本局限性，所指的太阳能电池通常由直接镀在前电极上的基于宽带隙非晶硅合金的p层组成。
为了使多结p-i-n型光伏器件发挥最大性能，每结(每个光伏单元)的电流必须畅通无阻的流向叠式电池中的相邻单元，然而，多结p-i-n型光伏器件的本性，例如，p1-i1-n1-p2-i2-n2...，导致了一个n-p结产生于每个相邻p-i-n单元之间的分界面上。不利地是，每一个n-p结有一个具有与由每个相邻结(光伏单元)产生的光伏电压相反极性的二极管。n-p结是与光电流流向相反的非线性单元，因此，造成了大量的器件功率损耗。解决上述由n-p结所造成问题的方法是调整多结器件的结构，使每对相邻单元间的界面作为一个复合结(隧道结)。一个已知制造由晶体半导体材料(例如：晶体硅)构成的多结光伏器件的相邻太阳能单元之间的复合结的方法是分别重掺杂由相邻单元构成n-p结的n层和p层。然而，这种制造隧道结的方法不能轻易被应用于上述多结p-i-n器件，因为非晶硅不容易被掺杂以生长成高导电的薄膜。宽带隙合金，比如构成非晶硅p-i-n型光伏器件p层或n层的首选材料非晶硅碳(a-SiC)和非晶硅氮(a-SiN)，由于上述优势它们是用来尽可能提高多结器件中的每个光伏单元的光传输率，但要同时取得足够高的电导率尤其困难。于是，对由高掺杂的、宽带隙合金构成的、非晶硅多结p-i-n型光伏器件的p层或n层的尝试并没有取得令人满意的隧道结，也就是没有消除在相邻单元之间存在的n-p结效应。
一个形成基于硅薄膜的多结p-i-n型器件的相邻太阳能单元之间复合结的方法是引进一个额外的复合层，把它放置在相邻p-i-n单元之间，这种既高度缺陷又有一定导电能力的隧道结便于来自两个相邻光伏单元的电子和空穴有效复合。提供的额外复合层最好不要过于抑制光伏器件的生产过程。所以在实践中，为了连续地生成多结光伏器件的数个p-i-n单元，额外复合层必须也在同一种设备中通常用等离子体增强化学气相沉积法来生成。
发明内容
基于上述考虑，申请人拟订了本发明的首要目的：提供一个基于硅薄膜的转换效率大大提高的光伏器件。
本发明的进一个目的是，提供一种用与基于硅薄膜的沉积过程相近的等离子体增强化学气相沉积法过程来生产足够宽光能带隙的不基于硅的p型半导体材料的方法。
本发明的另一步目的是，提供一个由不基于硅的p型半导体薄膜组成的基于硅薄膜的p-i-n型光伏单元。
本发明的第四个目的是，提供一个包括了不限制器件功率产生的相邻单元之间的复合层的、基于硅薄膜的多结光伏器件。
为实现上述目标，本发明提供一种可大大提高p-i-n型硅薄膜光伏器件性能的、基于不含硅的薄膜材料：氢化非晶硼碳(a-BC:H或a-BC)。在此，基于硅薄膜的材料指的是氢化非晶硅(a-Si)和它的合金例如非晶锗硅(a-SiGe)和纳米晶硅(nc-Si，纳米硅)。
本发明提供一种生产具有可调节带隙和p型导电性的氢化非晶硼碳合金薄膜的方法。这种方法包括在薄膜形成过程中向等离子体增强化学气相沉积反应器中引进含碳气体和含硼气体，在温度不超过260℃的基板上生成氢化非晶硼碳合金，生长速率由气体成分，气压，等离子体的激发功率密度等镀膜参数决定。所得到的薄膜具有p型导电性与可调整的取决于硼浓度的光能带隙，及良好的与基于氢化硅薄膜的兼容性。如具体实施方式所示，它可有效地被应用在基于氢化硅的薄膜光伏器件之中以改良光电转换性能。
附图说明
下面结合附图和实施例对本发明做进一步说明。
图1显示了一个由非晶硼碳作为p层的p-i-n型硅薄膜单结太阳能电池的层状结构。
图2显示了一个在前电极和非晶硅碳p层之间放置一个非晶硼碳接触层的基于硅薄膜的p-i-n型单结太阳能电池。
图3显示了一个在首结和末结光伏电池间放置一个非晶硼碳复合层的基于硅薄膜的双结太阳能电池的层状结构。
具体实施方式
通常，基于硅薄膜的光伏电池的所有层都是由基于硅的材料构成的。具有p型导电性和可调节的带隙在1eV到大于3eV范围之间的氢化非晶硼碳(a-CB)合金半导体薄膜和硅薄膜没有明显的关系。实际上，氢化非晶硼碳是一个尚未被研究的鲜为人知的真空镀膜材料。因此，基于不含硅的氢化非晶硼碳为硅薄膜光伏器件提供了一个新颖的、实用的、极具性能吸引力的材料。最重要的是，宽带隙的氢化非晶硼碳的p型导电性比常规的基于非晶硅至少可用于如图一所示的p-i-n型太阳能电池的p层的导电性更强。
氢化非晶硼碳可以根据硼原子的不同浓度而不断改变，根据本发明，氢化非晶硼碳薄膜最好具有大于2.0eV的能带隙并用等离子体增强化学气相沉积法在不高于260℃的基板温度下生成。用常规等离子体增强化学气相沉积(PECVD，亦称“辉光放电”)装置，氢化非晶硼碳可从既含碳又含硼的多种源气体混合物中沉积获得，所用源气体混合物也可包含一种稀释气体。首选含碳材料就是一种碳氢化合物气体，例如甲烷(CH4)，乙烷(C2H6)，乙炔(C2H2)和丙烷(C3H8)。含硼气体包括乙硼烷(B2H6)，三氟化硼(BF3)和三甲烷基化硼(TMB，B[CH3]3)。TMB尤其令人感兴趣，因为它既含碳又含硼。氢化非晶硼碳的性能包括它的带隙和导电性都依赖于沉积等离子体的参数，其中包括源气体的选择、源混合气体中含硼气体的浓度、基板温度、稀释气体的浓度、辉光放电等离子体功率密度和等离子体增强化学气相沉积反应器中的气压。也可用(CFH3)这样的气体将氟加入薄膜中。稀释气体，如氢气和氩气可被用于控制沉积速率、薄膜密度、成键结构、生成的氢化非晶硼碳薄膜的电子缺陷密度。当高浓度的氢气作为稀释气体时，等离子体中的高能离子有助于氢化非晶硼碳薄膜的成键结构趋于优化，通过完善硼和碳原子的成键结构来提高导电率。事实上，对在低温和氢化非晶硼碳高沉积速率下易于生成的碳氢化合物(CH2链)浓度的控制来说，氢对源气体混合物的充足稀释是必要的。不足为奇的是，氢化非晶硼碳的导电性通常随着带隙的加宽而减弱。对于带隙大于2.0eV的薄膜，为了使导电率在太阳能电池的使用范围内，硼原子浓度必须大于10％。因为氢化非晶硼碳的性能极大取决于制备条件，它的性能必须根据一个特定的应用而优化。
本发明的一个重要动力是氢化非晶硼碳和掺杂的硅薄膜之间的电阻低，这使得氢化非晶硼碳具有在p层和透明导电氧化物电极之间(图2)的带隙宽于1.6eV的有效分界面层特性，可用作为接触层和多结光伏器件的复合层(图3)。
以下例子体现了氢化非晶硼碳合金适用于基于硅薄膜的、生成于完全兼容的等离子化学气相沉积设备中的光伏器件。
实施例一：
p层对基于硅薄膜的p-i-n型太阳能电池的转换效率影响重大。氢化非晶硼碳薄膜具有大于2.0eV的光能带隙，它可以被用于替换传统的基于非晶硅的宽带隙的p层(通常是硼掺杂的非晶硅碳，a-SiC)。例如如图一所示的p-i-n型光伏电池，p层6由厚度不大于15纳米具有光能带隙在2.0-2.2eV之间的氢化非晶硼碳薄膜构成，它是直接在透明导电氧化物前电极2上用等离子体镀膜方法生成的。i层8可以是基于非晶硅薄膜或纳米硅层。磷掺杂的n层9是由普通非晶硅形成。由氢化非晶硼碳p层6与非掺杂的本征i层8形成的界面是一个独特的、由两种完全不同材料形成的异质结，它们构成的单结光伏器件生成的大于0.8V的光电压，确实很值得注意。重要的是，根据对照两个包含不同p层的太阳能电池的光电流来判断，相比于具有接近2.1eV带隙的非晶硅碳p层，非晶硼碳p层具有相近的光吸收率。值得一提的是，因为硼是硅薄膜的p型掺杂剂，并且由于生成非晶硼碳p层6的含硼气体的高浓度，以及为了避免i层的交叉污染，非晶硼碳薄膜应在一个单独的沉积反应室中沉积，而基于硅的i层8在多反应室的等离子体增强化学气相沉积系统中不同的反应室中生成。
实施例二
图2中基于非晶硅的单结光伏电池除了p层6由一个常规的非晶硅碳合金构成之外，基本与图1所示用于实施例一的p-i-n器件构造相同。其不同且独特之处是，它有一个氢化非晶硼碳接触层4，被置于前电极2和氢化非晶硅碳p层6。氢化非晶硼碳接触层4的作用是减弱透明导电氧化物和非晶硅碳p层之间的电阻(电势垒)。由于必须用高浓度的碳原子来使光损耗量最小化以尽可能的增大光传输率，p层是近乎完全电绝缘的。厚度小于3纳米的氢化非晶硼碳超薄层具有良好的导电性和高密度的电子缺陷，可以防止薄膜任一侧的接触屏障形成。于是，相比于具有直接在TCO电极2上沉积非晶硅碳p层的标准p-i-n型光伏电池，当氢化非晶硼碳接触层4被运用时，光伏电流受到的阻碍更小。
实施例三：
基于硅薄膜的多结光伏电池，是由具有同一个光径和电路相连的两个或多个p-i-n光伏单元，上下叠加而成。每个p-i-n光伏单元被称作一结。多结光伏电池中基于硅薄膜的多个i层的能带隙宽度可以相同也可以不同。为了消除相邻光伏单元之间的电阻或逆向n-p结，多结光伏器件需要一个复合层或隧道结。以图3所示的双结叠式光伏器件作为例子，两个光伏单元(顶结与底结)首尾连接，上下叠置而形成一个集成的光伏器件。顶结由p1-i1-n1(6-8-9)组成，底结由p2-i2-n2(26-28-29)组成，两结之间有一个复合层13。这个叠式光伏器件的其它组成部分都与如图1和图2所示的单结太阳能电池相同，包括基板1、透明导电氧化物薄膜电极2、由透明导电氧化物22和金属薄膜45组成的背反光电极、密封粘合层46和封底片21。
在本实施例中，置于顶结和底节之间的复合层13由氢化非晶硼碳薄膜形成。该p型非晶硼碳超薄膜具有大于1×10-7Scm-1的导电率和基于硅的p2层26形成欧姆接触，和基于硅的n1层9形成复合接触，消除了电流屏障或者在基于硅合金薄膜的n1和p2层间形成的逆向结，从而起到隧道结的作用，使叠式光伏器件的光电转换效率被大大提高了。厚度不超过3纳米的超薄非晶硼碳复合层不会在多结光伏器件中产生过多的光损耗，其沉积过程也十分短促。

Claims (8)

1. 一个氢化非晶硼碳合金，它是p型半导体材料，其特征在于：该合金是由硼-碳-氢组成的非晶态的合金薄膜，碳和硼的原子浓度含量分别是60-90％和2-30％，能带隙在1.1-3.3eV之间，所述的氢化非晶硼碳合金的导电率大于2×10-11Scm-1。
2.一个氢化非晶硼碳合金的制作方法，包含了以下步骤：
a)将被镀膜的基板温度维持在120-260℃之间；
b)向真空镀膜室内提供一种源气体混合物，至少包含了一种含碳气体、一种含硼气体和一种稀释气体；
c)通过等离子体增强化学气相沉积法过程沉积源气体混合物，在基板上形成氢化非晶硼碳合金薄膜。
3. 根据权利要求2所述的氢化非晶硼碳合金的制作方法，其特征在于：所述源气体混合物中的所述稀释气体是一种氢气、惰性气体或是它们的混合气体。
4. 一个光伏单元，由下列部分组成：
a)一个p层，由p型半导体薄膜构成；
b)一个n层，由n型半导体薄膜构成；
c)一个i层，由本征型半导体薄膜构成，并被放置在所述p层和所述n层之间。
其特征在于：所述p层由根据权利要求1所述的氢化非晶硼碳合金薄膜组成，所述的氢化非晶硼碳合金薄膜光能带隙在1.7-2.5eV之间，导电率大于1×10-9Scm-1，厚度在1-30纳米之间。
5. 一个多结光伏器件，由下列部分组成：
a)多个依序形成的光伏单元，每个所述光伏单元都是由一个p型半导体层，一个i型半导体层和一个n型半导体层组成；
b)一个复合层，亦即隧道节，厚度不超过10纳米，是由根据权利要求1所述的氢化非晶硼碳合金而构成，被放置在两个相邻所述的光伏单元之间，所述的氢化非晶硼碳合金能带隙宽度在1.3-2.2eV之间，导电率大于2×10-8Scm-1。
6. 根据权利要求5所述的多结光伏器件，其特征在于：所述复合层由一个厚度不超过2纳米、导电率不低于2×10-7Scm-1的根据权利要求1所述的氢化非晶硼碳合金薄膜组成。
7. 根据权利要求4所述的光伏单元，其特征在于：所述p层由以下部分组成：
a)一种根据权利要求1所述的氢化非晶硼碳合金；
b)一个p型宽带隙的非晶硅合金薄膜，包括具有光能带隙在2.0-2.4eV之间的硼掺杂的非晶硅碳合金和非晶硅氧合金。
8. 根据权利要求5所述的多结光伏器件，其特征在于：它被形成在厚度不大于3纳米的根据权利要求1所述的氢化非晶硼碳合金薄膜上，且所述的氢化非晶硼碳合金薄膜是沉积在形成于基板表面的透明电极上。
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