CN101238586A - 抗反射涂层，尤其用于太阳能电池，以及用于生产该涂层的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种抗反射涂层，尤其是用于太阳能电池的抗反射涂层，以及涉及一种用于生产该涂层的方法。一种创造性抗反射涂层(4)包括至少一个由多孔硅制成的抗反射内层(6)并且包括一个形成在该内层上的由基本上是无孔的、基本上没有杂质的氮氧化硅制成的外层(8)。
Description
技术领域
本发明涉及一种抗反射涂层以及涉及一种用于制造该涂层的方法。
它尤其应用于太阳能电池的涂层。
背景技术
减少表面反射是如今提高太阳能电池的性能的重要途径之一，为此，已经开发了抗反射涂层。
由于不同的密封剂(密封材料)具有在1.4-1.5范围的折射率而相应的硅的折射率为3.87，反射损失可通过利用反射率在1.5和3.87之间的抗反射涂层最容易地被减少。
一种单层抗反射涂层通常由二氧化钛、二氧化硅或氮化硅制成，但其他材料也可用于太阳能电池中。这样的涂层在设计涂层的特定波长范围使反射损失大大减少。
在过去已经研究了双层抗反射涂层，如上述材料或MgF2、ZnS和一些其他材料的组合。尤其是，多孔硅的一个或两个层已被用作在硅上的一层或双层抗反射涂层以便通过降低在太阳能电池的输入表面处反射的太阳光线的量来改进太阳能电池的转化系数(转换因子，conversion factor)。
利用以它们不同的制造方案制得的多孔硅层的不同折射率值的可能性是非常具有吸引力的。对于该主题，参考在本说明书末尾提及的文献[1]至[5]，如在下文中所应用的其他文献一样。
然而，这样的多孔硅抗反射层具有一些缺陷。多孔硅慢慢地与周围空气发生反应，因此其化学组成及其性能随时间不断地改变。
另外，氧化水平(程度)不仅取决于经过的时间而且也取决于环境条件。因此，多孔硅抗反射性能随时间推移不断退化(降级)。
发明内容
本发明旨在减轻这些缺陷并提供一种抗反射涂层，尤其是用于太阳能电池的抗反射涂层，其不易于随时间降解，同时没有不利地影响太阳能电池的性能。
本发明的另一目的是使得可以调节和优化在太阳能电池中的可发生光有效转化成电能的光谱范围。更具体地，本发明的一个目的是降低反射系数的值并在紫外方向上扩大该光谱范围。
抗反射涂层也被披露在文献[9]和[10]中。
更准确地，本发明涉及一种抗反射涂层，尤其是用于太阳能电池的抗反射涂层，其特征在于，它包括至少一个多孔硅的抗反射内层(或内抗反射层)和氮氧化硅的外层，该外层基本上是无孔(非多孔)的和基本上没有杂质(外来物质，foreign species)并且被形成在内层上。
在文献[5]中，提出使用显著为无孔的和显著没有杂质的类金刚石碳(DLC)的外层。论及了这样的双层类金刚石碳/多孔硅抗反射涂层的优点并得出了对太阳光谱主要部分中的每一个层的光程(折射率和厚度)的要求。
在本发明中，提出利用氮氧化硅(SixOyNz)层代替类金刚石碳(DLC)层。
一般说来，氮氧化硅可以被认为是氮掺杂的二氧化硅并且是用于在微电子工业中，尤其是对于MOS(金属氧化物半导体)技术中的薄膜栅中替代纯二氧化硅的具有前景的候选物。
氮氧化物膜通常通过硅表面的直接氮氧化或者二氧化硅层的氮化加以制备。这导致表面状态的浓度的显著降低以及极低的表面再结合速率(表面钝化)和漏电流。
氮氧化硅SixOyNz用于太阳能电池和集成光学器件，尤其是用于制造埋入接触硅太阳能电池。
众所周知的，在Si-N-O体系中的硅的所有四个固相(Si，SiO2，Si2N2O和Si3N4)是稳定的。因而，氮氧化硅SixOyNz对于不同化学影响是稳定的，并且更耐受氢氟酸和不同杂质和离子的扩散。
事实上，已发现氮氧化硅在厚度低于10nm时保持其介电性能，并且进行了用于在极大规模集成技术(VLSI)中生产用于金属-绝缘体-半导体器件的薄栅介电层和掩模层。
氮氧化硅制造技术(其中对它们的光学性能加以控制)是熟知的。
氮氧化硅SixOyNz可具有禁带宽度(forbidden band width)和折射率值(其是二氧化硅和氮化硅之间的中间值)；这些值取决于参数x、y和z。
氮氧化硅的折射率从1.45至2.0变化，这取决于例如在这些化合物的制造过程中的N2O和NH3流率。
考虑到也可以改变在大范围的孔隙中的多孔硅的折射率(从1.25至3)，所以由上述两种不同材料(氮氧化硅和多孔硅)制成的抗反射层的不同组合也是可能的。
在界面处的Pb中心的数量和界面阱(interface trap)的密度降低至少两个数量级的幅度。当太阳能电池的表面被钝化时，观察到电荷载体(载荷子)的扩散长度的增加，这对于薄膜太阳能电池是非常重要的。
从未报道过在太阳能电池或其他领域中应用多孔硅与氮氧化硅层的组合。
令人惊讶地，本发明的发明人已发现，用氮氧化硅层替代多孔硅膜上的DLC层导致产生更好的反射比的值和最廉价的涂层。
根据本发明的涂层的一个特定实施方式，该涂层包括多个由多孔硅制成的抗反射内层并且它们的折射率互不相同。
优选地，在根据本发明的涂层中，每一个多孔硅层具有至少等于42nm的厚度。
根据一个优选实施方式，每一个多孔硅层具有包含在42nm和53nm之间的厚度。
优选地，每一个多孔硅层具有包括在2.6和2.9之间的折射率。
氮氧化硅层优选具有包括在76nm和112nm之间的厚度。
另外，氮氧化硅层优选地应该具有包括在1.5和1.7之间的折射率。
根据本发明的一个优选实施方式，多孔硅层具有52nm的厚度和2.9的折射率，并且氮氧化硅层具有94nm的厚度和1.5的折射率。
本发明还涉及一种用于太阳能电池的涂层，包括根据本发明的抗反射涂层(但其还可包括其他元件，尤其是一个或多个光活性部件)。
本发明还涉及一种太阳能电池，包括根据本发明的抗反射涂层。
本发明还涉及一种用于在固体硅(固态硅，solid silicon)的暴露表面上形成抗反射涂层的方法，其特征在于包括以下步骤：
-通过预定厚度对固体硅的暴露表面施加多孔化处理(porosification treatment)，以形成多孔硅的一个层或具有不同折射率的多孔硅的多个层，以及
-在由此获得的多孔硅层的自由面上沉积氮氧化硅的固体层，其基本上是无孔的和基本上没有杂质。
氮氧化硅的层可以通过等离子体增强的化学气相沉积、激光烧蚀或氮离子注入加以获得。
固体硅的表面可以是太阳能电池面板(太阳能电池组合板，solar cell panel)的表面。
多孔硅的每一个固体层可以在硅晶片上以硅晶片氧化的不同方式生长。
本发明还涉及通过本发明的方法获得的抗反射涂层在固体硅表面方面的应用。
附图说明
通过阅读以下参照附图给出的实现的实施例的描述(仅作为表示而不是全面的)，将更好地理解本发明，附图中：
图1示意性示出了具有根据本发明的抗反射涂层的太阳能电池面板；
图2是根据本发明的涂层的一个实施例(实线)相比于单层氮氧化硅(虚线)抗反射涂层的反射比R(％)/波长λ(nm)曲线图；
图3是根据本发明的涂层的一个实施例(实线)相比于双层SiO2/TiO2(虚线)抗反射涂层的反射比R(％)/波长λ(nm)曲线图；以及
图4是根据本发明的涂层的一个实施例(实线)相比于双层类金刚石碳/多孔硅(虚线)抗反射涂层的反射比R(％)/波长λ(nm)曲线图。
具体实施方式
参照图1，示意性示出了平的太阳能电池面板2。其被提供有根据本发明的抗反射涂层4。
涂层4包括形成在平的太阳能电池面板2上的内层6和形成在内层6上的外层8。
内层6是多孔硅的抗反射层，而外层8是基本上无孔的和基本上没有杂质的氮氧化硅的层。
多孔硅层6可以通过本领域已知的不同方法获得。
多孔硅优选地通过一种电化学阳极化的方法被形成在该太阳能电池面板上。在本实施例中，电化学蚀刻或阳极化工艺在该面板表面(通常是硅晶片)上实施，如下文所述，在后者(面板表面)已被脱脂和在纯水中清洗之后进行。
由在氢氟酸(HF)中的4M二甲基甲酰胺(以1∶1的摩尔比与水混合)构成的电解质可用来获得大孔性硅(孔径在200nm和2μm之间)。
可替换地，可使用由等体积比的HF(浓度为48％)和乙醇(C2H5OH)(浓度为96％)组成的电解液，获得微孔性硅(孔径在10nm和100nm之间)。
以不同电流密度和蚀刻次数制备了若干样品。
具体地，可使用在1mA/cm2和15mA/cm2之间的电流密度达包括在5秒和10分钟之间的持续时间，并且阳极化工艺可以在距待阳极化的表面20cm距离处的具有1kW功率的卤灯下以恒定照度实施。
多孔硅层6可以具有几十纳米，优选大约在42nm和53nm之间的厚度。进一步选取阳极化的条件以使层6的折射率nps被包括在大约2.6和2.9之间。
氮氧化硅层8的制备在下文中加以解释说明。
氮氧化硅层8直接形成在层6的顶部上。其可以通过若干方法获得。非穷尽地，该方法可以是：
在显著低温下，硅烷SiH4气体和N2O气体的混合物的等离子增强的化学气相沉积；
在相应温度下，利用离子的相应剂量和能量的氮离子注入；
SixOyNz的低压化学气相沉积；
在N2-O2气氛中的硅蒸发或多孔硅上的二氧化硅层的标准生长以及在N2O、NO或NH3气氛中的进一步快速热氮化(所谓的RTO和RTN方法)。
例如，SixOyNz层可利用由硅烷(2％，在氩气中)、一氧化二氮或一氧化氮和氨所构成的高纯度的气体混合物，通过在多孔硅晶片上的等离子体增强的化学气相沉积(PECVD)及其远程(在线)方式(等离子体气沉积＝PVD)加以生长。
气体的混合物可在平行板反应器中被激发，并且PVD体系可以具有300W磁控电子管源和13.56MHz射频(RF)。
具有不同组成的层可以通过改变N2O:N2O+NH3流率比、温度或压力加以生长。衬底温度通常被保持在100℃和300℃之间。
a-SixOyNz膜可以通过使二氯硅烷(SiH2Cl2)与一氧化二氮(N2O)和氨(NH3)发生反应而形成。相对气体流量比r＝QN2O/QNH3、沉积温度和压力对该膜组成具有很大影响。例如，相对气体流量比对于860℃的沉积温度可以在约0和8之间；当r参数保持恒定(r＝3.5)时，沉积温度可从820℃升至880℃。
氮氧化硅层也可以通过在硅目标例如硅晶片上溅射仅两种反应性气体N2和O2的RF等离子体而获得。气体浓度可以大致为99％N2和1％O2。
氮氧化硅的组成可通过变化气体浓度比而改变。这种气体浓度比可易于通过变化这些气体的分压或浓度改变。
为此，可以使用气流混合室。这种工艺在微电子领域被广泛使用以便通过化学气相沉积法或等离子体增强的化学气相沉积法获得薄膜。
根据第二种方法，氮氧化硅层的薄膜可以通过在O2气体环境中的Si3N4烧结目标(靶)的激光烧蚀或在O2和N2气体环境中的硅目标(靶)的激光烧蚀进行沉积。
氮化硅的高氧化速率可用来通过变化氧气和氮气分压而控制膜的组成。
沉积的物质(材料)的折射率可以通过该方式被修正为从1.47(SiO2)至2.3(Si3N4)的任何值。
对于双层的折射率的修正是熟知的(参见，例如文献[6])。
例如，当氮氧化硅层被直接沉积在多晶硅层上时，利用SiH4和NH3作为反应性气体，确保获得在1.95-2.50范围内的折射率。对于四层堆叠(栈)达到1.72-3.1的范围；通过改变SiH4与NH3的比率，两层堆叠可检测到1.78-2.93的范围。在我们的情况下，确保1.47-2.3的范围。
应当注意，乙烯醋酸乙烯酯(用于许多硅太阳能电池的密封材料)具有1.4的折射率(接近于SiO2的折射率值)。
用于制备氮氧化硅层的第三种方法是在不高于500℃的温度下，以相应剂量和能量注入氮离子。
无定形SixOyNz膜可以利用RF功率的诱导性耦合，通过在热壁型反应器中的SiH4、O2和NH3混合物的RF辉光放电分解，在300℃下进行沉积。
然后，晶片可以以0.5l/min的流率在高温下，在高纯氨气中退火达到10小时，接着在大致相同的温度下接近2小时进行氧化，以形成氮氧化硅层。
在任何情况下，用于沉积氮氧化硅层的技术形成基本上无孔(具体是低于30％的孔隙率)和基本上没有杂质(至少通过常用方法没有检测到)例如氢或氮的层。
例如，可以使用高纯硅烷(2％，在氩气中)、极纯一氧化二氮和氨的气体混合物。
杂质的存在基本上取决于沉积方法。
氮氧化硅层8的无孔确保多孔硅层6被有效保护以免发生降解(尤其是，在通过经过例如1周的时间的氧化的化学降解之后，以上提及的双层的短期测试在不同环境条件如在干燥空气或具有约55％的相对湿度的环境中加以实施)，并且没有大量的杂质确保了满意和稳定的物化性能，而物化性能本身影响该层可以获得的光学性能。
整个涂层在下文考虑。
应当注意，其中提供有图1所示涂层的太阳能电池的光转化中的光谱范围是否有效分别取决于层6和8的厚度值和折射率值。
目前还没有建立这些光学参数值之间的数学关系，但是实验工作可通过本领域技术人员实施以获得期望的光转化曲线。
根据本发明的具有氮氧化硅/多孔硅双层的抗反射涂层(其在380-900nm范围内的折射比低于5.5％)的一些优选但非限制性特征为如下：
*多孔硅层具有包括在大约42nm和53nm之间的厚度。
*多孔硅层具有包括在大约2.6和2.9之间的折射率。
*氮氧化硅层具有包括在大约76nm和112nm之间的厚度，并且当折射率接近1.7时优选为在76nm和88nm之间的厚度。
*氮氧化硅层具有包括在大约1.5和1.7之间的折射率。
在一个具体实施方式中，多孔硅层具有约52nm的厚度和大约2.9的折射率，而氮氧化硅层具有大约94nm的厚度和大约1.5的折射率。
对应于上述4个值的用于氮氧化硅/多孔硅抗反射涂层的最佳曲线(折射比R(％)对波长λ(nm))以实线示于图2、3和4中，其中相比于：
厚度为63nm和折射率为2的氮氧化硅单层(图2中的虚线)；
分别具有55.5nm和53.2nm的厚度以及1.41和2.24的折射率的通常使用的SiO2-TiO2双层涂层(图3中的虚线)；以及
对应地分别具有86.9nm和47.9nm的厚度以及1.6和2.8的折射率的DLC/多孔硅双层涂层(图4中的虚线)。
如从图4可清楚地看出的，由氮氧化硅/多孔硅层制成的双层抗反射涂层相比于DLC/多孔硅双层抗反射涂层的特征在于在约470-650nm波长范围(其中出现太阳辐射的最大值)内的低反射比。
因此，使用SiOxNy/多孔硅双层抗反射涂层使得有可能增加硅太阳能电池的转化效率。
有利地，根据本发明的抗反射涂层可包括单个多孔硅层或具有不同折射率的至少两个多孔硅层。
根据本发明的抗反射涂层可通过以下步骤形成在固体硅的表面上：
-多孔化处理通过预定厚度施加至固体硅的暴露表面，以便形成多孔硅的一个层或者具有不同折射率的至少两个多孔硅的层；以及
-基本上无孔的和基本上没有杂质的氮氧化硅的固体层沉积在所述多孔硅层上。
根据本发明的双层或多层抗反射涂层可应用于单晶硅、多晶硅或微晶硅太阳能电池。
本发明不局限于以上实施方式和附图，并且可形成对其的许多变形和更改。
尤其是，根据本发明的抗反射涂层可有利地用于以下的任何情形，其中期望通过入射到其上的表面来限制辐射如可见光、红外或紫外辐射的反射。
此外，可以使用多于一个的多孔硅的内层：在图1中，虚线示出了用两个(或若干)多孔硅的层(它们的光学系数不同)替代层6。
在本发明的另一实施例中，硅太阳能电池被提供有根据本发明的双抗反射层体系。通过利用阳极化电流密度(大约等于6mA/cm2)在抛光的微晶硅片上形成多孔硅层。
阳极化在具有两个电极的合适特氟纶(注册商标)电池中实施。作为反电极，使用Pt导线。
多孔硅层形成速率的范围在5nm/s至5.5nm/s。该多孔层的厚度强烈依赖于HNO3/HF比率。
在分解温度范围为150℃至350℃下，利用硅烷和含氮气体(N2O、NO或NH3)，通过等离子体增强的CVD技术或它的光-CVD方式制备氮氧化硅膜。
生长的时间和氮氧化硅膜的折射率是N2O和NH3流率的函数。
如上所述，可以使用高纯硅烷(2％，在氩气中)、极纯一氧化二氮和氨气的气体混合物。
利用在文献[7]中获得的对于SiH4/NH3工艺的折射率表征曲线。
选择氮氧化硅沉积的时间以保持多孔层的性能不变。
参照文献[8]的图9，其示出了禁带宽度(Eg)随氨气在气体混合物NH3/SiH4+NH3+H2中的百分数的变化而改变。当该百分数从48.2％增加至66.9％时，该Eg参数线性地从2.96eV增加至4.17eV。气体流量、a-SiOxNy:H的基本组成和厚度在文献[7]中被详细研究(表1)。本发明进行了类似的相应研究。
图2中示出了反射比曲线，其确定作为波长的函数的由提供有这样的涂层的太阳能电池所反射的辐射的比例。注意到在单个抗反射层的情形下，电池的太阳能转化在大部分可见光范围内是很高的，而朝着紫外和红外范围该效率下降(即，反射增加)。
应当注意，图2、3和4的反射曲线已经通过根据例如在文献[5]中所述的所谓光学矩阵法的模拟获得。
本说明书所引用的文献如下：
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Claims (15)
1.一种抗反射涂层(4)，其特征在于，包括至少一个多孔硅的抗反射内层(6)和氮氧化硅的外层(8)，其中所述外层(8)基本上是无孔的和基本上没有杂质的并且形成在所述内层上。
2.根据权利要求l所述的涂层，包括多个抗反射内层，其中所述多个抗反射内层由多孔硅制成并且所述多个抗反射内层的折射率互不相同。
3.根据权利要求1和2中任一项所述的涂层，其中每一个多孔硅层具有至少等于42nm的厚度。
4.根据权利要求1和2中任一项所述的涂层，其中每一个多孔硅层具有包括在42nm和53nm之间的厚度。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的涂层，其中每一个多孔硅层具有包括在2.6和2.9之间的折射率。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的涂层，其中所述氮氧化硅层具有包括在76nm和112nm之间的厚度。
7.根据权利要求1至6中任一项所述的涂层，其中所述氮氧化硅层具有包括在1.5和1.7之间的折射率。
8.根据权利要求1所述的涂层，其中，所述多孔硅层具有52nm的厚度和2.9的折射率，并且所述氮氧化硅层具有94nm的厚度和1.5的折射率。
9.一种用于太阳能电池的涂层，包括根据权利要求1至8中任一项所述的抗反射涂层。
10.包括根据权利要求1至8中任一项所述的抗反射涂层的太阳能电池。
11.一种用于在固体硅的暴露表面上形成抗反射涂层的方法，其特征在于，包括以下步骤：
一通过预定厚度将多孔化处理施加至所述固体硅的暴露表面，以便形成一个多孔硅的层或多个具有不同折射率的多孔硅的层；以及
一在由此获得的多孔硅层的自由面上沉积氮氧化硅的固体层，所述氮氧化硅的固体层基本上是无孔的和基本上没有杂质。
12.根据权利要求11所述的方法，其中所述氮氧化硅的层是通过等离子体增强的化学气相沉积、激光烧蚀或氮离子注入获得的。
13.根据权利要求11和12中任一项所述的方法，其中所述固体硅的表面是太阳能电池面板的表面。
14.根据权利要求11和13中任一项所述的方法，其中每一个多孔硅的固体层是以硅晶片阳极化的不同方式在所述硅晶片上生长的。
15.通过根据权利要求11至14中任一项所述的方法获得的抗反射涂层在固体硅表面方面的应用。
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| GR01 | Patent grant | ||
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