CN101182204A

CN101182204A - 以氧化铝颗粒为增强相的钽酸锂基复合陶瓷及其制备方法

Info

Publication number: CN101182204A
Application number: CNA2007101446626A
Authority: CN
Inventors: 张有凤; 周玉; 贾德昌; 孟庆昌
Original assignee: Harbin Institute of Technology
Current assignee: Harbin Institute of Technology
Priority date: 2007-11-23
Filing date: 2007-11-23
Publication date: 2008-05-21

Abstract

以氧化铝颗粒为增强相的钽酸锂基复合陶瓷及其制备方法，它涉及复合陶瓷及制备。它解决了现有制备LiTaO₃基陶瓷复合材料的致密度低的问题。本发明按体积百分数由氧化铝粉末为5～50％、钽酸锂粉末为50～95％制成。制备方法为：1.取氧化铝粉末和钽酸锂粉末；2.将氧化铝粉末与钽酸锂粉末采用湿混方式混合均匀成浆料；3.搅拌、烘干得到混合均匀的氧化铝与钽酸锂粉末；4.将氧化铝粉末与钽酸锂粉末进行热压烧结，制得以氧化铝粉末为增强相的钽酸锂基复合陶瓷。本发明制备的复合陶瓷的致密度为99％以上、抗弯强度为118.5～195.6MPa、断裂韧性为2.36～2.83MPa·m^1/2，弹性模量为92.3～104.4GPa，维氏硬度为6.42～8.66GPa，复合陶瓷在40～10⁶Hz范围内介电常数为36～65，室温下压电应变常数d₃₃为2×10^－12～5×1^－12C/N。

Description

以氧化铝颗粒为增强相的钽酸锂基复合陶瓷及其制备方法

技术领域

本发明涉及复合陶瓷及制备方法。

背景技术

LiTaO₃是目前研究较多、应用很普遍的压电、铁电和电光晶体，早在1949年就已经发现了其铁电性，到了1965年，用提拉法成功地生长出LiTaO₃的大单晶，对它的研究有了迅速的进展，特别是发现其不溶于水、化学性能稳定、具有良好的压电性能、机电耦合系数高、机械品质因数高、声学传输损耗低，是优良的传声介质和高能换能器的材料。另外，它还具有优良的电光特性和大0的非线性效应，在激光技术等方面很有应用价值，因此引起了各方面的重视。但目前对LiTaO₃的报道主要集中在单晶方面，很少有关于其作为铁电陶瓷材料的烧结工艺、微观结构和性能方面的研究报导。二十世纪八十年代，有人曾经做过LiTaO₃铁电陶瓷烧结技术方面的研究，发现加入少量的氧化物或氟化物，有助于其烧结致密化，但所制备的LiTaO₃基陶瓷复合材料的致密度还是低(仅为80～90％)，抗弯强度、断裂韧性等性能也较低。另外，对LiTaO₃固溶体系的研究较多，如：CaTiO₃-LiTaO₃体系和(LiF+MgF₂)+LiTaO₃体系等。近来，刘艳改等人把LiTaO₃作为陶瓷颗粒引入Al₂O₃结构陶瓷中，但制备两相稳定共存的LiTaO₃基压电陶瓷复合材料和性能的研究还未见报导。

发明内容

本发明为了解决现有制备LiTaO₃基陶瓷复合材料的致密度低、抗弯强度、断裂韧性等性能低，制备两相稳定共存的Al₂O₃和LiTaO₃压电陶瓷复合材料还未见报导的问题，提供了一种以氧化铝颗粒为增强相的钽酸锂基复合陶瓷及其制备方法，解决上述问题的具体技术方案如下：

本发明的复合陶瓷，由氧化铝粉末和钽酸锂粉末混合球磨、热压烧结制成，按体积百分数氧化铝粉末为5～50％、钽酸锂粉末为50～95％，经混合球磨、热压烧结制成。

钽酸锂粉末纯度在99％以上，其粒径为50nm～3μm；

氧化铝粉末的纯度在99％以上，粉末粒径为70～300nm。

制备氧化铝颗粒为增强相的钽酸锂基复合陶瓷方法的步骤如下：

步骤一、按体积百分数取5～50％的氧化铝粉末，纯度在99％以上，粉末粒径为70～300nm，钽酸锂粉末为50～95％，其纯度在99％以上，粒径为50nm～3μm；

步骤二、将步骤一的氧化铝粉末与钽酸锂粉末放于塑料筒中或钢筒中，采用球磨湿混方式，球磨速率为200～300转/分，混合介质为乙醇或丙酮，混合介质的加入量为100～200ml，陶瓷球为氧化铝球或氧化锆球，混合时间为2～36小时，将其混合成均匀的浆料；

步骤三、将步骤二所得的浆料置于电炉上搅拌、烘干，蒸发掉乙醇或丙酮的混合介质，得到混合均匀的氧化铝与钽酸锂粉末；

步骤四、将步骤三混合均匀的氧化铝粉末与钽酸锂粉末置于模具中，放在烧结炉内，在1000～1500℃、压力为15～45MPa的条件下进行热压烧结，烧结保温时间为0.5～5小时，烧结气氛为氢气、氩气、氮气或真空，真空度为5～10Pa，制得以氧化铝颗粒为增强相的钽酸锂基复合陶瓷。

本发明制备的复合陶瓷的致密度为99％以上。在室温下用三点弯曲法测试得到的抗弯强度为118.5～195.6MPa，用单边切口梁法测得的断裂韧性为2.36～2.83MPa.m^1/2、弹性模量为92.3～104.4GPa、维氏硬度为6.42～8.66GPa，复合陶瓷在40～10⁶Hz范围内介电常数为36～65，介电损耗为0.038～0.15，室温下压电应变常数d₃₃为2×10^-12～5×10^-12C/N。本发明的氧化铝颗粒增强钽酸锂基复合陶瓷广泛适用于制作高温高稳定性的压电陶瓷器件。

具体实施方式

具体实施方式一：本实施方式由氧化铝粉末和钽酸锂粉末混合球磨、热压烧结制成，按体积百分数氧化铝粉末为5～50％、钽酸锂粉末为50～95％，经混合球磨、热压烧结制成。

所述的氧化铝粉末的纯度在99％以上，粉末粒径为70～300nm；

所述的钽酸锂粉末纯度在99％以上，其粒径为50nm～3μm。

具体实施方式二：本实施方式与具体实施方式一的不同点在于按体积百分数氧化铝粉末为5％。

具体实施方式三：本实施方式与具体实施方式一的不同点在于氧化铝粉末的粒径为200nm。

具体实施方式四：本实施方式的方法的步骤如下：

具体实施方式五：本实施方式与具体实施方式四的不同点在于步骤四中还可采用氧化铝粉末与钽酸锂粉末在室温下以3～5MPa冷压成型，然后放在烧结炉内无压烧结，烧结温度为1000～1500℃，烧结保温时间为1～10小时，烧结气氛为氢气、氩气、氮气或空气。其它步骤与具体实施方式四相同。

具体实施方式六：本实施方式与具体实施方式四的不同点在于步骤一取平均粒径为0.2～0.3μm、纯度99％以上的氧化铝粉末与平均粒径为3μm、纯度99％以上的钽酸锂粉末按体积百分比：Al₂O₃∶LiTaO₃＝5∶95；步骤二加入氧化铝球作球磨介质，进行湿混，混合24小时；步骤四将氧化铝粉末与钽酸锂粉末放入石墨模具中，在热压炉中以1300℃保温0.5小时，单向压力为25MPa的条件下进行热压烧结，氮气气氛保护，制得氧化铝粉末体积分数为5％的钽酸锂基复合陶瓷。其它步骤与具体实施方式四相同。

本实施方式所制得的复合陶瓷的致密度为99％。在室温下用三点弯曲法测得的抗弯强度为118.5MPa，用单边切口梁法测得的断裂韧性为2.36MPa.m^1/2、弹性模量为92.3GPa、维氏硬度为6.42GPa，复合陶瓷在40～10⁶Hz范围内介电常数为36左右，介电损耗为0.018～0.076，室温下压电应变常数d₃₃为2×1^-12～5×10^-12C/N。

具体实施方式七：本实施方式与具体实施方式四的不同点在于步骤一取平均粒径为0.2～0.3μm、纯度99％以上的氧化铝粉末与平均粒径为3μm、纯度99％以上的钽酸锂粉末按体积百分比：Al₂O₃∶LiTaO₃＝10∶90；步骤二中加入氧化铝球作球磨介质，进行湿混，混合24小时；步骤四将氧化铝粉末与钽酸锂粉末放入石墨模具中，在热压炉中以1300℃保温0.5小时，单向压力为30MPa的条件下进行热压烧结，氮气气氛保护，制得氧化铝粉末体积分数为10％的钽酸锂基复合陶瓷。其它步骤与具体实施方式四相同。

本实施方式所制得的复合陶瓷的致密度为99％。在室温下用三点弯曲法测试得到的抗弯强度为187.9MPa，用单边切口梁法测得的断裂韧性为2.43MPa.m^1/2、弹性模量为100.4GPa、维氏硬度为7.37GPa，复合陶瓷在40～10⁶Hz范围内介电常数为36，介电损耗为0.038～0.078，室温下压电应变常数d₃₃为2×10^-12～5×10^-12C/N。

具体实施方式八：本实施方式与具体实施方式四的不同点在于步骤一取平均粒径为0.2～0.3μn、纯度99％以上的氧化铝粉末与平均粒径为3μm、纯度99％以上的钽酸锂粉末按体积百分比：Al₂O₃∶LiTaO₃＝15∶85；步骤二中加入氧化铝球作球磨介质，进行湿混，混合24小时；步骤四将氧化铝粉末与钽酸锂粉末放入石墨模具中，在热压炉中以1300℃保温0.5小时，单向压力为25MPa的条件下进行热压烧结，氮气气氛保护，制得氧化铝粉末体积分数为15％的钽酸锂基复合陶瓷。其它步骤与具体实施方式四相同。

本实施方式所制得的复合陶瓷的致密度为99.5％。在室温下用三点弯曲法测得的抗弯强度为158.0MPa，用单边切口梁法测得的断裂韧性为2.54MPa.m^1/2、弹性模量为98.3GPa、维氏硬度为7.98GPa，复合陶瓷在40～10⁶Hz范围内介电常数为43，介电损耗为0.056～0.098，室温下压电应变常数d₃₃为2×10^-12～5×10^-12C/N。

具体实施方式九：本实施方式与具体实施方式四的不同点在于步骤一取平均粒径为0.2～0.3μm、纯度99％以上的氧化铝粉末与平均粒径为3μm、纯度99％以上的钽酸锂粉末按体积百分比：Al₂O₃∶LiTaO₃＝20∶80；步骤二中加入氧化铝球作球磨介质，进行湿混，混合24小时；步骤四将氧化铝粉末与钽酸锂粉末放入石墨模具中，在热压炉中以1300℃时保温0.5小时，单向压力为25MPa的条件下进行热压烧结，氩气气氛保护，制得氧化铝粉末体积分数为20％的钽酸锂复合陶瓷。其它步骤与具体实施方式四相同。

本实施方式所制得的复合陶瓷材料的致密度为99.5％。在室温下用三点弯曲法测得的抗弯强度为195.6MPa，用单边切口梁法测得的断裂韧性为2.83MPa.m^1/2，弹性模量为104.4GPa，维氏硬度为8.66GPa，复合陶瓷材料在40～10⁶Hz范围内介电常数为65，介电损耗为0.15，室温下压电应变常数d₃₃为2×10^-12～5×10^-12C/N。

Claims

1.以氧化铝颗粒为增强相的钽酸锂基复合陶瓷，其特征在于它由氧化铝粉末和钽酸锂粉末混合球磨、热压烧结制成，按体积百分数氧化铝粉末为5～50％、钽酸锂粉末为50～95％，经混合球磨、热压烧结制成。

2.根据权利要求1所述的以氧化铝颗粒为增强相的钽酸锂基复合陶瓷，其特征在于氧化铝粉末的纯度在99％以上，粉末粒径为70～300nm。

3.根据权利要求1所述的以氧化铝颗粒为增强相的钽酸锂基复合陶瓷，其特征在于钽酸锂粉末纯度在99％以上，其粒径为50nm～3μm。

4.根据权利要求1所述的以氧化铝颗粒为增强相的钽酸锂基复合陶瓷，其特征在于按体积百分数氧化铝粉末为5％。

5.根据权利要求1所述的以氧化铝颗粒为增强相的钽酸锂基复合陶瓷，其特征在于氧化铝粉末的粒径为200nm。

6.制备权利要求1所述的以氧化铝颗粒为增强相的钽酸锂基复合陶瓷的方法，其特征在于该方法的步骤如下：

步骤一、按体积百分数取5～50％的氧化铝粉末，纯度在99％以上，颗粒粒径为70～300nm，余量为钽酸锂粉末，其纯度在99％以上，粒径为50nm～3μm；

7.根据权利要求6所述的以氧化铝颗粒为增强相的钽酸锂基复合陶瓷的制备方法，其特征在于步骤四采用氧化铝粉末与钽酸锂粉末在室温下以3～5MPa冷压成型后，然后放在烧结炉内无压烧结，烧结气氛为氢气、氩气、氮气或氧气，烧结温度为1000～1500℃，烧结保温时间为1～10小时，制得以氧化铝粉末为增强相的钽酸锂基复合陶瓷。

8.根据权利要求6所述的以氧化铝颗粒为增强相的钽酸锂基复合陶瓷的制备方法，其特征在于步骤一取平均粒径为0.2～0.3μm、纯度99％以上的氧化铝粉末与平均粒径为3μm、纯度99％以上的钽酸锂粉末按体积百分比：Al₂O₃∶LiTaO₃＝5∶95；步骤二加入氧化铝球作球磨介质，进行湿混，混合24小时；步骤四放入石墨模具中，在热压炉中以1300℃时保温0.5小时，单向压力为25MPa的条件下进行热压烧结，氮气气氛保护，制得氧化铝粉末体积分数为5％的钽酸锂基复合陶瓷。

9.根据权利要求6所述的以氧化铝颗粒为增强相的钽酸锂基复合陶瓷的制备方法，其特征在于步骤一取平均粒径为0.2～0.3μm、纯度99％以上的氧化铝粉末与平均粒径为3μm、纯度99％以上的钽酸锂粉末按体积百分比：Al₂O₃∶LiTaO₃＝10∶90；步骤二加入氧化铝球作球磨介质，进行湿混，混合24小时；步骤四放入石墨模具中，在热压炉中以1300℃时保温0.5小时，单向压力为30MPa的条件下进行热压烧结，氮气气氛保护，制得氧化铝粉末体积分数为10％的钽酸锂复合陶瓷。

10.根据权利要求6所述的以氧化铝颗粒为增强相的钽酸锂基复合陶瓷的制备方法，其特征在于步骤一取平均粒径为0.2～0.3μm、纯度99％以上的氧化铝粉末与平均粒径为3μm、纯度99％以上的钽酸锂粉末按体积百分比：Al₂O₃∶LiTaO₃＝15∶85；步骤二加入氧化铝球作球磨介质，进行湿混，混合24小时；步骤四放入石墨模具中，在热压炉中以1300℃时保温0.5小时，单向压力为25MPa的条件下进行热压烧结，氮气气氛保护，制得氧化铝粉末体积分数为15％的钽酸锂复合陶瓷。