CN101162777A - 高功率铝塑软包装锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种高功率铝塑软包装锂离子电池，采用表面包覆有一层无定形炭或Al2O3的三元系锂镍钴锰氧(LiCoxNiyMnzO2)作为正极材料，其中x、y、z都小于1，且x+y+z＝1；采用铝合金作为负极集流体材料；采用铜镀镍材料作为负极极耳。电池内部采用卷绕式叠片结构，包括正极片，正极集流体，负极片，负极集流体，隔膜，所述隔膜从中心向外卷绕成多层体，每相邻两层间隔地设置有正极片和负极片；所述全部正极集流体并联连接，所述全部负极集流体并联连接。本发明连续放电平均功率密度可达4000W/kg以上，大电流循环寿命可达300周以上，1C－10V过充电不爆炸不着火，过放电时电池不鼓胀，耐跌落的性能好。

Description

高功率铝塑软包装锂离子电池
技术领域
本发明涉及一种锂离子电池，尤其是一种铝塑软包装锂离子电池。
背景技术
目前软包装锂离子电池通常采用钴酸锂为正极材料，石墨为负极材料，铝箔为正极集流体，铜箔为负极集流体，铝条为正极耳，镍条或铜镍复合带为负极极耳；电池内部结构为卷绕式或“Z”型叠片式。
钴酸锂的电性能很好，但其高温、过充的安全性较差。
采用铜箔(密度为8.9g/cm3)作为负极集流体，因为过去锂离子电池主要用于手机领域，特别强调体积能量密度，而铝箔(密度为2.7g/cm3)的抗拉强度比铜低，故铝箔的使用厚度要大于铜箔，会造成电池体积能量密度低；另外，有观点认为，电池过充电时会形成锂铝合金，造成集流体变脆；因此，锂离子电池发展到今天，锂离子电池的负极集流体还是用铜箔；可是铜箔在电池过放电时会分解并析出气体，造成电池鼓胀，下一次充电时，会还原出金属铜或铜枝晶，刺穿隔膜导致电池短路；同时使用密度较大的铜箔也会降低电池的重量比能量。
镍极耳的电导性差，电导率为140000S/cm；铜镍复合带的镍层很厚(0.01mm以上)，其电导率在369000S/cm左右，过流能力仍然不理想；造成大功率放电时，极耳温度远高于电池温度，从而电池循环性能差；而且铜镍复合带的两侧有金属铜裸露(如图1所示，图中4为金属铜，5为镍层)，防腐性能差。
卷绕式电池内部结构存在电池内阻高的缺陷，而“Z”型叠片式结构存在电池结构松散的缺陷，产品安全性能会有影响。因此，目前软包装锂离子电池存在输出功率低(目前市场是的高功率电池放电倍率一般在20～25C，稳定输出的功率密度为2500～2800Wh/kg，部份会达到3500Wh/kg)、过充电和高温安全性差、大电流循环寿命差(目前市场上的20C以上的高功率电池，以标称的倍率放电循环寿命一般在100周以下，远低于常规锂离子电池的循环寿命)等问题。
发明内容
本发明的目的在于针对上述问题，提供一种安全性能高、输出功率大、循环寿命长的软包装锂离子电池。
本发明的技术方案为：一种高功率铝塑软包装锂离子电池，采用表面包覆有一层无定形炭或Al2O3的三元系锂镍钴锰氧(LiCoxNiyMnzO2)作为正极材料，其中x、y、z都小于1，且x+y+z＝1；采用铝合金作为负极集流体材料；采用铜镀镍材料作为负极极耳。
优选的是，所述无定形炭的平均粒径为10～20纳米，包覆量为wt1-5％，包覆厚度为0.1～0.2μm。包覆在活性粒子表面，可以提高活性物质的电子导电性，提高锂镍钴锰氧的振实密度并降低其比表面积，从而提高电池大倍率放电能力和热稳定性。
优选的是，所述Al2O3的平均粒径为10～20纳米，包覆量为wt1-5％，包覆厚度为0.1～0.2μm。包覆在活性粒子表面，提供一层稳定的表面保护层，可以提高锂镍钴锰氧的振实密度并降低其比表面积，从而提高电池放电电压、循环性能和热稳定性。
优选的是，所述负极集流体材料铝合金为在铝中添加铜、铁、硅，其中铝的含量为wt98.0-99.5％；铜的含量为wt0.2-1.5％，在电池过充负极析锂时，可以提高铝合金集流体的塑性；硅和铁的总量为wt0.3-0.9％，可提高铝合金集流体的机械性能。
优选的是，所述铜镀镍负极极耳的镍层厚度为0.002-0.005mm。
优选的是，所述高功率铝塑软包装锂离子电池内部结构采用卷绕式叠片结构，包括正极片，正极集流体，负极片，负极集流体，隔膜，所述隔膜从中心向外卷绕成多层体，每相邻两层间隔地设置有正极片和负极片；所述全部正极集流体并联连接，所述全部负极集流体并联连接。
所述铝合金的密度为2.7g/cm3，厚度为0.012～0.020mm，抗拉强度≥150MPa，电导率为369000S/cm，延伸率≥0.5％。所述铜镀镍负极极耳如图2所示，铜4的周围全部镀上镍层5，镍层5厚度为0.002～0.005mm，此时极耳的电导率可接近纯铜的电导率，约为584000S/cm。表面镀镍后，极耳防腐蚀能力大为提高。
本发明的有益效果为：正极采用表面包覆有一层无定形炭或Al2O3的三元系锂镍钴锰氧(LiCoxNiyMnzO2)材料，可以提高电池的放电电压和高温稳定性；负极集流体采用添加铜、铁、硅的铝合金，铝合金在大气中表面会形成一层极薄的、致密的Al2O3钝化膜，有特别的化学稳定性和电化学稳定性，在电池过放电时，该层钝化膜可以阻止基体的氧化分解；可以提高电池的重量比能量，电池在过放电时，不会鼓胀，从而提高电池的安全性能；负极极耳采用铜镀镍，镍层很薄，极耳的电导率可接近纯铜的电导率，表面镀镍并加镀镍封后，防腐蚀能力大为提高；电池内部采用卷绕式叠片结构，可以有效提高电池的机械性能，降低电池内阻。
附图说明
图1为铜镍复合带示意图；
图2为本发明实施例中的铜镀镍负极极耳示意图；
图3为本发明实施例中的卷绕式叠片结构示意图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施方式对本发明作进一步说明。
电池制作流程为：正、负极材料搅拌制浆——涂布——辊压——冲片——极片干燥——叠片——焊接——封装——注液——化成——真空抽气密封——容量测试——成品
本实施例采用的电池型号为733496，2000mAh，放电倍率为30C。
电池具体制作工艺如下：
1)正极搅拌：正极为锂镍钴锰氧wt92％、导电炭wt5％、PVDFwt3％，用NMP作为溶剂搅拌成膏状物。
负极搅拌：负极为人造石墨wt50％、天然石墨wt40％、导电炭wt4％、PVDFwt6％，用NMP作为溶剂搅拌成膏状物。
2)涂布：将负极浆料，涂覆于上述负极集流体铝合金箔，形成负极片，涂布面密度为10mg/cm2；正极浆料涂覆于正极集流体铝箔上，形成正极片，涂布面密度为5mg/cm2。
3)辊压：将正、负极片压实。
4)冲片：按设计的要求将极片冲成所需要的尺寸。
5)极片干燥：将冲好的极片在真空干燥箱中，以130℃的温度，在真空(真空度为-0.07MPa)下干燥16小时。
6)叠片：采用卷绕式叠片结构，如图3所示，图中1为正极片，2为负极片，3为隔膜。
卷绕方式为：以一片正极片和隔膜开始卷绕，即中心处为正极片；①在该正极片上卷绕一层隔膜后，在正极片的一侧隔膜上放一片负极片，当隔膜绕过该负极片后，在正极片的另一侧隔膜上再放一片负极片；②当隔膜绕过上述第二次放入的负极片后，在上述放入的第一片负极片一侧的隔膜上放一片正极片，当隔膜绕过该正极片后，在上述放入的第二片负极片的一侧隔膜上再放入一片正极片；③重复上述①、②步骤，最终成为一个电池芯。
还可以采用另外一种卷绕叠片方式，以一片负极片和隔膜开始卷绕，即中心处为负极片；①在该负极片上卷绕一层隔膜后，在负极片的一侧隔膜上放一片正极片，当隔膜绕过该正极片后，在负极片的另一侧隔膜上再放一片正极片；②当隔膜绕过上述第二次放入的正极片后，在上述放入的第一片正极片一侧的隔膜上放一片负极片，当隔膜绕过该负极片后，在上述放入的第二片正极片的一侧隔膜上再放入一片负极片；③重复上述①、②步骤，最终成为一个电池芯。
7)焊接：将全部正极片上的集流体并联焊接，再焊接上铝极耳；将全部负极片上的集流体并联焊接，再焊接上所述铜镀镍极耳。
8)封装：将电芯用铝塑膜封装。
9)注液：电池芯中注入锂离子电池电解液，其成份为六氟磷锂1.1M，溶剂为ECwt35％、DECwt10％、DMCwt20％、EMCwt35％的混合物。
10)化成：将电池以0.1C电流充电至4.20V。
11)真空抽气密封：将化成的电池在真空密封机中排气密封。真空度为-0.08MPa～-0.09MPa。
11)容量测试：将上述电池测试其放电容量。
12)将上述实施例的成品电池作性能测试。
对比例
采用的电池型号为703496，2000mAh，放电倍率为30C。
电池具体制作工艺如下：
1)正极搅拌：正极为锂钴氧wt92％、导电炭wt5％、PVDFwt3％，用NMP作为溶剂搅拌成膏状物。
负极搅拌：负极为人造石墨wt50％、天然石墨wt40％、导电炭wt4％、PVDFwt6％，用NMP作为溶剂搅拌成膏状物。
2)涂布：将负极浆料，涂覆于负极集流体铜箔，形成负极片，涂布面密度为10mg/cm2；正极浆料涂覆于正极集流体铝箔上，形成正极片，涂布面密度为5mg/cm2。
3)辊压：将正、负极片压实。
4)冲片：按设计的要求将极片冲成所需要的尺寸。
5)极片干燥：将冲好的极片在真空干燥箱中，以130℃的温度，在真空(真空度为-0.07MPa)下干燥16小时。
6)叠片：采用传统式“Z”型叠片结构。
7)焊接：将全部正极片上的集流体并联焊接，再焊接上铝极耳；将全部负极片上的集流体并联焊接，再焊接负极耳，其中对比例1采用镍为负极耳，对比例2采用铜镍复合带为负极耳。
8)封装：将电芯用铝塑膜封装。
9)注液：电池芯中注入锂离子电池电解液，其成份为六氟磷锂1.1M，溶剂为ECwt35％、DECwt10％、DMCwt20％、EMCwt35％的混合物。
10)化成：将电池以0.1C电流充电至4.20V。
11)真空抽气密封：将化成的电池在真空密封机中排气密封。真空度为-0.08MPa～-0.09MPa。
11)容量测试：将上述电池测试其放电容量。
12)将上述实施例的成品电池作性能测试。
各实施例、对比例实验条件见表1。
表1
试验号                    正极材料 负极集流体 内部结构 负极极耳0.2×10mm
材料种类     比表面积(m2/g)     振实密度(g/cm3)
实施例1 三元材料LiCoxNiyMnzO2，y＝0.65，表面包覆无定形炭(包覆量1％，粒径10nm，包覆厚度0.1μm)     0.335     2.54 16μm铝合金箔(其中铝98％，铜1.5％，硅和铁的总量0.5％) 卷绕式叠片 铜镀镍(镍层厚度0.002mm)
实施例2 三元材料LiCoxNiyMnzO2，y＝0.65，     0.344     2.49 16μm铝合金箔(其中铝98 卷绕式叠片 铜镀镍(镍层厚度
表面包覆Al2O3(包覆量1％，粒径20nm，包覆厚度0.1μm) ％，铜1.5％，硅和铁的总量0.5％) 0.002mm)
实施例3 三元材料LiCoxNiyMnzO2，y＝0.50，表面包覆无定形炭(包覆量4％，粒径20nm，包覆厚度0.16μm)   0.331     2.47 16μm铝合金箔(其中铝98.8％，铜0.6％，硅和铁的总量0.6％) 卷绕式叠片 铜镀镍(镍层厚度0.002mm)
实施例4 三元材料LiCoxNiyMnzO2，y＝0.50，表面包覆Al2O3，(包覆量2％，粒径20nm，包覆厚度0.14μm)   0.337     2.41 16μm铝合金箔(其中铝98.8％，铜0.6％，硅和铁的总量0.6％) 卷绕式叠片 铜镀镍(镍层厚度0.002mm)
实施例5 三元材料LiCoxNiyMnzO2，y＝0.33，表面包覆无定形炭(包覆量5％，粒径20nm，包覆厚度0.2μm)   0.325     2.45 16μm铝合金箔(其中铝98％，铜1.1％，硅和铁的总量0.9％) 卷绕式叠片 铜镀镍(镍层厚度0.002mm)
实施例6 三元材料LiCoxNiyMnzO2，y＝0.33，表面包覆Al2O3，(包覆量2％，粒径20nm，包覆厚度0.14μm)   0.332     2.40 16μm铝合金箔(其中铝98％，铜1.1％，硅和铁的总量0.9％) 卷绕式叠片 铜镀镍(镍层厚度0.002mm)
实施例7 三元材料LiCoxNiyMnzO2，y＝0.33，表面包覆无定形炭(包覆量1％，粒径15nm，包覆厚度0.1μm)   0.332     2.40 16μm铝合金箔(其中铝99.5％，铜0.2％，硅和铁的总量0.3％) 卷绕式叠片 铜镀镍(镍层厚度0.005mm)
实施例8 三元材料LiCoxNiyMnzO2，y＝0.33，表面包覆Al2O3，(包覆量1％，粒径20nm，包覆厚度0.1μm)   0.332     2.40 16μm铝合金箔(其中铝99.5％，铜0.2％，硅和铁的总量0.3％) 卷绕式叠片 铜镀镍(镍层厚度0.005mm)
对比例1 钴酸锂，表面未处理   0.245     2.78 10μm铜箔 “Z”型叠片式 镍极耳
对比例2 钴酸锂，表面未处理   0.245     2.78 10μm铜箔 “Z”型叠片式 铜镍复合带
注：上表中的y值指锂镍钴锰氧(LiCoxNiyMnzO2)三元系正极材料中镍的含量，钴镍锰三者x、y、z都小于1，而且x+y+z＝1。
测试表1中各电池性能，结果见表2。
表2
试验号   内阻mΩ     30C放电容量mAh     持续放电平均功率密度W/kg     循环寿命(周)   过放电至0.5V电池厚度上升(％)     跌落试验后电池内阻上升(％) 1C-10V 过充电测试
实施例1   2.6     2104     4250     346   -2.5     46 不起火、不爆炸
实施例2   2.8     2098     4250     314   -3.3     57 不起火、不爆炸
实施例3   2.5     2017     4250     376   -3.2     49 不起火、不爆炸
实施例4   2.6     2014     4250     356   -3.4     35 不起火、不爆炸
实施例5   2.6     1989     4250     387   -2.7     58 不起火、不爆炸
实施例6   2.9     1985     4250     376   -3.2     49 不起火、不爆炸
实施例7   2.8     2001     4250     354   -1.3     43 不起火、不爆炸
实施例8   2.9     1986     4250     326   -2.1     36 不起火、不爆炸
对比例1   3.8     1786     3765     36   18     159 起火
对比例2   3.2     2034     3961     241   23     238 起火
注：①循环寿命：1C恒流恒压充电至4.2V，30C放电至2.75V为一个循环，终止条件：连续三次放电容量低于初始容量的80％。
②过放电测试：电池满充电后，以1C电流放电至0.5V。
③跌落试验的条件：电池满充电后，从1000mm高度的位置自由跌落于水泥地面上的18～20mm厚度的硬木板上，从X、Y、Z正负方向每个方向自由跌落1次。
实验结论：本发明的使用表面包覆的锂镍钴锰氧三元正极材料、铝合金负极集流体、卷绕式叠片结构和铜镀镍负极耳的铝塑软包装高功率锂离子电池，其连续放电平均功率密度可达4000W/kg以上，大电流循环寿命可达300周以上，1C-10V过充电不爆炸不着火，过放电时电池不鼓胀，耐跌落的性能好。

Claims (6)

1.一种高功率铝塑软包装锂离子电池，其特征在于：采用表面包覆有一层无定形炭或Al2O3的三元系锂镍钴锰氧(LiCoxNiyMnzO2)作为正极材料，其中x、y、z都小于1，且x+y+z＝1；采用铝合金作为负极集流体材料；采用铜镀镍材料作为负极极耳。
2.如权利要求1所述的一种高功率铝塑软包装锂离子电池，其特征在于：所述无定形炭的粒径为10～20纳米，包覆量为wt1-5％，包覆厚度为0.1～0.2μm。
3.如权利要求1所述的一种高功率铝塑软包装锂离子电池，其特征在于：所述Al2O3的粒径为10～20纳米，包覆量为wt1-5％，包覆厚度为0.1～0.2μm。
4.如权利要求1所述的一种高功率铝塑软包装锂离子电池，其特征在于：所述铝合金为在铝中添加铜、铁、硅，其中铝的含量为wt98-99.5％；铜的含量为wt0.2-1.5％，硅和铁的总量为wt0.3-0.9％。
5.如权利要求1所述的一种高功率铝塑软包装锂离子电池，其特征在于：所述铜镀镍负极极耳的镍层厚度为0.002-0.005mm。
6.如权利要求1所述的一种高功率铝塑软包装锂离子电池，其特征在于：电池内部采用卷绕式叠片结构，包括正极片，正极集流体，负极片，负极集流体，隔膜，所述隔膜从中心向外卷绕成多层体，每相邻两层间隔地设置有正极片和负极片；所述全部正极集流体并联连接，所述全部负极集流体并联连接。
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