CN101019555A - 稀土－氨基酸－维生素三元配合物植物生长调节剂及其制备方法 - Google Patents
稀土－氨基酸－维生素三元配合物植物生长调节剂及其制备方法 Download PDFInfo
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Abstract
稀土－氨基酸－维生素三元配合物植物生长调节剂，通式为：REX－(AA)Y－VI－SZ，其中，X＝1～2；Y＝0～2；Z＝0～5；Y、Z不同时等于0；式中的稀土RE是La、Ce、Pr、Nd，Sm中的任意一种三价离子；式中的第一配体(AA)为氨基酸，选自胱氨酸、络氨酸、甘氨酸、谷氨酸、亮氨酸、脯氨酸、赖氨酸、苯丙氨酸、苏氨酸、缬氨酸等；式中的第二配体VI为维生素，选自维生素B族，维生素C族、维生素D族等；式中的溶剂S是四氢呋喃、甲醇、乙醇和/或二甲亚砜等中的一种或多种。本发明能提高块根块茎植物产量与品质，平均提高产量20％～56％，平均提高品质1～2级。其合成方法简单，反应周期短，易于生产。
Description
技术领域
本发明涉及一种植物生长调节剂，具体涉及一种稀土-氨基酸-维生素三元配合物植物生长调节剂，以及这种植物生长调节剂的制备方法。这种植物细胞相融性(脂溶性)的稀土-氨基酸-维生素三元配合物的植物生长调节剂能显著提高块根与块茎植物产量和品质，同时，降低紫外辐射、酸雨与重金属对植物伤害阈值。
背景技术
稀土农用为中国科学家首创，是具有独立知识产权的科学成果。中国第一代稀土农用研究者，完成了稀土分散性实用试验；中国的“六五计划”时期的跨学科研究成功地解决了稀土在农业上使用技术，并在其相关的毒理卫生学、植物生理学、土壤学，稀土农用产品生产工艺及产品标准等方面进行了研究；中国的“七五计划”时期解决了稀土在草原、森林、畜牧、养殖业上的应用技术，巩固了农用成果并开始大面积推广；中国的“八五计划”时期，以稀土碳铵复合肥为代表的多种稀土多元复合肥技术创新；中国的“九五计划”期间，将农业技术与新兴农业技术相结合，使稀土农用技术推广方式有突破并将该技术推广到韩国等亚洲国家；中国的“十五计划”期间，投入大量资金进行稀土农用机理及其可持续发展的关键问题研究。在中国，稀土农用获得的社会综合经济效益达200亿元人民币以上，仅2006年一年稀土农用增加经济效益40亿元人民币(中国国家发改委2006年公布的数据)。
通过专利及论文文献检索(联机检索)获知：合理使用稀土微肥，可促进植物光合作用，增加植物对氮、磷、钾等营养元素吸收，促进生长发育，提高产量(如大豆施用稀土微肥其光合速率提高约20％，叶绿素含量增加40％，作物增产约55％)；改善品质；减轻农药在作物经济器官中积累。目前存在的主要问题是：(1)稀土化合物多为水溶性物质，不易进入细胞，导致施用剂量大且功能单一；(2)稀土化合物生物功能效应研究多限于栽培实践层面，既缺乏对机制的深入探讨，又忽视了对新功能发掘；(3)人们在认识上将其定位为“肥”，实践上将其作为肥料，技术上将其与肥料合成为微肥使用，由此带来稀土在植物体内的积累与环境中稀土背景值的增加。进而影响到我国的食品安全，乃至农产品对外出口。
发明内容
为了克服上述稀土微肥使用技术中存在的问题，本发明的目的是：从植物细胞结构特点及逆境生理反应(保护酶功能)特征出发、结合稀土及其配合物特性、提供一种具有植物细胞相融性(脂溶性)的稀土-氨基酸-维生素三元配合物的植物生长调节剂，该生长调节剂能调节块根块茎植物生长代谢，促进植物对环境中有机与无机养分的吸收，增加叶绿素含量，提高光合作用，促进干物质转运、积累与次生代谢，降低重金属离子含量，提高产量(平均20％～56％)与品质(平均1～2级)。经中国科学院文献情报中心检索证明，中外文献与专利中尚无相关报道。
本发明提供以下技术方案完成上述发明任务：通过分子设计和物理化学研究方法，制备了系列轻稀土-甘氨酸-维生素B6三元配合物植物生长调节剂，具体方案是：
稀土-氨基酸-维生素三元配合物植物生长调节剂，其通式为：
REX-(AA)Y-VI-SZ，
其中，X＝1～2；Y＝0～2；Z＝0～5；以X、Y、Z不同取值的对应一一组合，其中的Y和Z不同时等于0。
式中的稀土(RE)是La、Ce、Pr、Nd，Sm中的任意一种三价离子；
式中的第一配体为氨基酸(AA)，选自胱氨酸、络氨酸、甘氨酸、谷氨酸、亮氨酸、脯氨酸、赖氨酸、苯丙氨酸、苏氨酸、缬氨酸等中的一种或多种；
式中的第二配体为维生素(VI)，选自维生素B族，维生素C族、维生素D族等中的一种或多种，其中的维生素B族如维生素B1、维生素B2、维生素B6、维生素B10等；
式中的溶剂(S)是四氢呋喃、甲醇、乙醇和/或二甲亚砜等中的一种或多种。
换言之，本发明的稀土-氨基酸-维生素三元配合物植物生长调节剂是稀土-在溶剂中所形成的一类新型溶剂和稀土-氨基酸-维生素三元配合物，其原料组分与含量如下(摩尔比)：
稀土(RE)：1～5
氨基酸(AA)：1～5
维生素(VI)：0.5～3
溶剂(S)：5～20。
其所形成的结构组成通式：REX-(AA)Y-VI-SZ，其中，X＝1-2；Y＝0-2；S＝0-5的X、Y、Z所以不同取值的对应一一组合。
原料中所适用的的稀土(RE)是La、Ce、Pr、Nd、Sm的任意一种三价离子的硝酸盐和盐酸盐提供；
原料中所适用的的第一配体氨基酸是由胱氨酸、络氨酸、甘氨酸、谷氨酸、亮氨酸、脯氨酸、赖氨酸、苯丙氨酸、苏氨酸、缬氨酸等中的一种或多种的钠盐或钾盐提供；
原料中所适用的的第二配体维生素是由维生素B族，如维生素B1、维生素B2、维生素B6、维生素B10等，及维生素C族、维生素D族等中的一种或多种的相应的醛提供。
原料中所适用的溶剂(S)是四氢呋喃、甲醇、乙醇和/或二甲亚砜等中的一种或多种。
在优化方案中，所述的稀土-氨基酸-维生素三元配合物植物生长调节剂中还含有水与有机表面活性剂，调节剂与有机表面活性剂按照两者的体积比0～0.2组合。
具有提高块根块茎植物产量与品质的稀土-氨基酸-维生素三元配合物植物生长调节剂制备方法是，包括下列步骤：
将稀土、氨基酸、维生素和溶剂分别配成溶液，其中稀土、氨基酸、维生素和溶剂的摩尔比按1～5∶1～5∶0.5～3∶5～20；
将上述溶液混合，在20～40℃下反应40～80h；
在溶液颜色变化后，进行浓缩、分离、洗涤干净后，得固体粉末调节剂。
在实际使用前，本发明还增加有以下步骤：
上述调节剂实施技术是将所述的亚硫酸轻稀土植物生长调节剂加入有机表面活性剂(A)，该植物生长调节剂与有机表面活性剂的体积比为1∶0～0.2，两者共同溶于水中，施用于植物。A＝吐温40。
本发明提供的稀土-氨基酸-维生素三元配合物植物生长调节剂具有“量微效显”的植物生长调节剂功效，它变了人们将稀土视为“肥料”的传统观念，与稀土微肥相比，在不降低其优质增产效果同时，明显减少其使用剂量，由此提高了农业食品的安全性。
本发明采用的具有提高块根块茎植物产量与品质的稀土-氨基酸-维生素三元配合物植物生长调节剂的合成方法简单，反应周期短，易于生产。为了克服一般稀土微肥使用技术中存在的问题，发明人从植物细胞结构特点及逆境生理反应(保护酶功能)特征出发、结合稀土及其配合物特性、设计制备对植物细胞内吸传导性高(脂溶性)的稀土-氨基酸-维生素三元配合物的植物生长调节剂。能调节块根块茎植物生长代谢，促进植物对环境中有机与无机养分的吸收，增加叶绿素含量，提高光合作用，促进干物质转运、积累与次生代谢，降低重金属离子含量，提高产量(平均20％～56％)与品质(平均1～2级)。经中国科学院文献情报中心检索证明，中外文献与专利中尚无相关报道。
表1不同处理次数下稀土-氨基酸-维生素三元配合物调节剂对辣根产量(kg)的影响
| 次数 | 对应处理时间的辣根产量/kg | |||||
| 123456 | 7.51 | 7.198.25 | 12.568.267.75 | 9.2511.517.568.00 | 7.389.618.037.50 | 6.529.068.038.52 |
| 0(CK) | 7.06(100.00％) |
附图说明
图1-1、图1-2为用放射性稀土元素作为示踪，检验稀土调节剂实施植物时稀土元素在植物中吸收、迁移及分布，该图是元素Ce(III)标记辣根时放射自显影及其在植物中放射活度(吸收量)随时间变化图；
图2-1、图2-2和图2-3为用放射性稀土元素作为示踪，检验稀土调节剂实施植物时稀土元素在细胞中位置及其分布，该图是元素La(III)及Ce(III)标记辣根时放射自显影电镜图(低浓度稀土主要分布在细胞膜壁上，调节及改变细胞内外物质交换；高浓度稀土不仅分布在细胞膜壁上，而且直接进入植物细胞内影响植物代谢。
图3-1～图3-4为低浓度轻稀土在植物生长三阶段均未发现能进入辣根细胞内，而是通过植物质外体分布于辣根植物细胞壁膜上，而改变细胞内外物质与能量交换(如HRP活性显著升高、使钙离子适量细胞内流、促进原生质体发育及其辣根植物细胞内营养元素含量增加等。该图分别是低浓度调节剂对辣根细胞内外钙离子分布影响的电镜图(图3-1)；低浓度调节剂对辣根过氧化物酶(HRP)细胞分布及活性变化图(图3-2和图3-3)；低浓度调节剂作用下所得到的高活力指数HRP的分离图(图3-4)；
图4、图5为低浓度调节剂对辣根植物中营养元素吸收(含量)影响的测定图示；
图6为低浓度稀土调节剂对植物生长时减轻紫外辐射对植物伤害对照示意图。
具体实施方式
为了清楚地说明本发明。列举以下实施例，但这些对本发明的范围无任何限制。
实施例1
将稀土、氨基酸、维生素和溶剂按1∶1∶0.5∶5的摩尔比配成溶液，在20～40℃下反应40～80h，在溶液颜色变化后，进行浓缩、分离、洗涤干净后，得固体粉末调节剂。将调节剂用于辣根，平均产量增加25％～35％；烯丙(基)硫氰酸(C3H5CNS)含量增加5％～18％。
其中的稀土RE是La的三价离子；氨基酸为胱氨酸；其中的维生素为维生素B1；溶剂是四氢呋喃。
实施例2
将稀土、氨基酸、维生素和溶剂按2∶1∶1∶10的摩尔比配成溶液，在20～40℃下反应40～80h，在溶液颜色变化后，进行浓缩、分离、洗涤干净后，得固体粉末调节剂。将该调节剂用于水稻，产量增加10％～20％。
其中的稀土RE是Ce的三价离子；氨基酸为络氨酸；维生素为维生素B2；溶剂为甲醇。
实施例3
将稀土、氨基酸、维生素和溶剂按3∶5∶3∶20的摩尔比配成溶液，在20～40℃下反应40～80h，在溶液颜色变化后，进行浓缩、分离、洗涤干净后，得固体粉末调节剂。将该调节剂用于葡萄，产量增加15％～25％，可溶性固形物增加0.0％～2.0％，含糖量增加0.0％～1.9％。
其中的稀土RE是Pr的三价离子；氨基酸甘氨酸；维生素为维生素B6；溶剂是乙醇。
实施例4
将稀土、氨基酸、维生素和溶剂按4∶3∶2∶15的摩尔比配成溶液，在20～40℃下反应40～80h，在溶液颜色变化后，进行浓缩、分离、洗涤干净后，得固体粉末调节剂。将该调节剂用于小麦，产量增加5％～10％。
其中的稀土RE是Nd的三价离子；氨基酸为谷氨酸；维生素为维生素B10；溶剂是二甲亚砜。
实施例5
将稀土、氨基酸、维生素和溶剂按5∶5∶3∶20的摩尔比配成溶液，在20～40℃下反应40～80h，在溶液颜色变化后，进行浓缩、分离、洗涤干净后，得固体粉末调节剂。将该调节剂用于棉花，产量增加10％～20％。
其中的稀土RE是Sm的三价离子；氨基酸为亮氨酸；其中的维生素为维生素C；溶剂是四氢呋喃和甲醇。
实施例6
将稀土、氨基酸、维生素和溶剂按5∶2∶2∶8的摩尔比配成溶液，在20～40℃下反应40～80h，在溶液颜色变化后，进行浓缩、分离、洗涤干净后，得固体粉末调节剂。将该调节剂用于茶叶，产量增加8％～12％，感官品质增加0～1级。
其中的稀土RE是La和Ce的三价离子；氨基酸为脯氨酸；维生素为维生素D；溶剂是甲醇和乙醇。
实施例7
将稀土、氨基酸、维生素和溶剂按1～5∶1～5∶0.5～3∶5～20的摩尔比配成溶液，在20～40℃下反应40～80h，在溶液颜色变化后，进行浓缩、分离、洗涤干净后，得固体粉末调节剂。将该调节剂化合物用于桃，产量增加10％～20％，可溶性固形物增加0.3％～1.0％，含糖量增加0.0％～0.5％。
其中的稀土RE是La和Pr的三价离子；氨基酸赖氨酸；维生素为维生素B族和维生素C；溶剂是四氢呋喃和二甲亚砜等。
实施例8
将稀土、氨基酸、维生素和溶剂按1～5∶1～5∶0.5～3∶5～20的摩尔比配成溶液，在20～40℃下反应40～80h，在溶液颜色变化后，进行浓缩、分离、洗涤干净后，得固体粉末调节剂。将该调节剂用于梨，产量增加10％～12％，可溶性固形物增加0.0％～0.6％，含糖量增加0.0％～0.9％。
其中的稀土RE是La和Nd的三价离子；氨基酸为苯丙氨酸；其中的维生素为维生素B族和维生素D；溶剂是甲醇、乙醇和二甲亚砜三种。
实施例9
将稀土、氨基酸、维生素和溶剂按1～5∶1～5∶0.5～3∶5～20的摩尔比配成溶液，在20～40℃下反应40～80h，在溶液颜色变化后，进行浓缩、分离、洗涤干净后，得固体粉末调节剂。将该调节剂用于苹果，产量增加5％～15％，可溶性固形物增加0.0％～0.5％，含糖量增加0.0％～0.8％。
其中的稀土RE是La和Sm的三价离子；氨基酸为苏氨酸；维生素为维生素C和维生素D；溶剂是四氢呋喃、甲醇、乙醇和二甲亚砜多种。
实施例10
将稀土、氨基酸、维生素和溶剂按1～5∶1～5∶0.5～3∶5～20的摩尔比配成溶液，在20～40℃下反应40～80h，在溶液颜色变化后，进行浓缩、分离、洗涤干净后，得固体粉末调节剂。将该调节剂用于西瓜，产量增加10％～20％，固形物增加0.0％～0.8％，含糖量增加0.0％～0.5％。其中的稀土RE是Ce和Pr的三价离子；氨基酸为缬氨酸。
实施例11，与以上实施例基本相同，但稀土RE是La、Ce、Pr、Nd，Sm多种三价离子；氨基酸为胱氨酸、络氨酸、甘氨酸、谷氨酸、亮氨酸、脯氨酸、赖氨酸、苯丙氨酸、苏氨酸、缬氨酸中的多种。
实施例12，与以上实施例基本相同，但其中第一配体氨基酸缺位，由稀土RE、第二配体维生素和溶剂构成三元配合物植物生长调节剂。
实施例13，与以上实施例基本相同，但其中第二配体维生素缺位，由稀土RE、第一配体氨基酸和溶剂构成三元配合物植物生长调节剂。
Claims (8)
1、一种稀土-氨基酸-维生素三元配合物植物生长调节剂，其通式为：
REX-(AA)Y-VI-SZ，
其中，X＝1～2；Y＝0～2；Z＝0～5；Y和Z不同时等于0；
式中的稀土RE是La、Ce、Pr、Nd，Sm中的任意一种三价离子；
式中的第一配体(AA)为氨基酸，选自胱氨酸、络氨酸、甘氨酸、谷氨酸、亮氨酸、脯氨酸、赖氨酸、苯丙氨酸、苏氨酸、缬氨酸等中的一种或多种；
式中的第二配体VI为维生素，选自维生素B族，维生素C族、维生素D族等中的一种或多种；
式中的溶剂S是四氢呋喃、甲醇、乙醇和/或二甲亚砜等中的一种或多种。
2、按照权利要求1所述的稀土-氨基酸-维生素三元配合物植物生长调节剂，其特征在于，所述的植物生长调节剂是稀土-在溶剂中所形成的溶剂和稀土-氨基酸-维生素三元配合物，其原料组分与摩尔比含量如下：
稀土： 1～5
氨基酸：1～5
维生素：0.5～3
溶剂： 5～20；
所述原料中所适用的稀土是La、Ce、Pr、Nd、Sm的三价离子的任意一种，由La、Ce、Pr、Nd、Sm三价离子的硝酸盐和盐酸盐提供；
所述原料中所适用的第一配体氨基酸是由胱氨酸、络氨酸、甘氨酸、谷氨酸、亮氨酸、脯氨酸、赖氨酸、苯丙氨酸、苏氨酸、缬氨酸中的一种或多种的钠盐或钾盐提供；
所述原料中所适用的第二配体维生素是由维生素B族、维生素C族和/或维生素D族中的一种或多种的相应的醛提供；
所述原料中所适用的溶剂S是四氢呋喃、甲醇、乙醇和/或二甲亚砜等中的一种或多种。
3、按照权利要求2所述的稀土-氨基酸-维生素三元配合物植物生长调节剂，其特征在于，所述的维生素B族选自：维生素B1、维生素B2、维生素B6、维生素B10。
4、按照权利要求1或2或3所述的稀土-氨基酸-维生素三元配合物植物生长调节剂，其特征在于，所述的稀土-氨基酸-维生素三元配合物植物生长调节剂中还含有水与有机表面活性剂，其中调节剂与表面活性剂两者的体积比为1∶0～0.2。
5、按照权利要求4所述的稀土-氨基酸-维生素三元配合物植物生长调节剂，其特征在于，所述的有机表面活性剂为吐温40。
6、一种权利要求1所述的稀土-氨基酸-维生素三元配合物植物生长调节剂的制备方法，包括下列步骤：
将稀土、氨基酸、维生素和溶剂分别配成溶液，其中稀土、氨基酸、维生素和溶剂的摩尔比为1～5∶1～5∶0.5～3∶5～20；
将上述溶液混合，在20～40℃下反应40～80h；
在溶液颜色变化后，进行浓缩、分离、洗涤干净后，得固体粉末调节剂。
7、按照权利要求6所述的稀土-氨基酸-维生素三元配合物植物生长调节剂的制备方法，其特征在于，还增加有以下步骤：
将所述的稀土-氨基酸-维生素三元配合物植物生长调节剂与有机表面活性剂按照1∶0～0.2的体积比配合，共同溶于水中，施用于植物。
8、按照权利要求7所述的稀土-氨基酸-维生素三元配合物植物生长调节剂的制备方法，其特征在于，所述的有机表面活性剂为吐温40。
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