CN100590797C - 制作场效应晶体管的方法和纳米管场效应晶体管 - Google Patents

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Abstract

提供了对纳米部件的掺杂方法，包括纳米管、纳米晶体和纳米线，该方法通过将纳米部件暴露于含有机胺的掺杂剂中进行掺杂。也提供了制作包含已经用这样的掺杂剂进行掺杂的纳米部件的场效应晶体管的方法。

Description

制作场效应晶体管的方法和纳米管场效应晶体管
技术领域
本发明涉及到纳米结构，特别是涉及到对纳米部件掺杂和制作含这些纳米部件的器件的方法。
背景技术
在分子纳米电子学领域中，半导体纳米晶体、纳米线和纳米管正日益有望作为各种电子器件的部件。例如，半导体纳米晶体的物理性质与其体材料有很大的不同。半导体纳米晶体的电子学结构与其尺寸和形状很有关系，这就为设计和优化其材料性质提供了更多的选择[Murray et al.，Annu.Rev.Mater.Sci.，30，542(2000)]。而且，半导体纳米晶体能够制成稳定的胶体溶液，这就使之能在如旋转涂敷和喷涂工艺的基础上以便宜和高产量的溶液而集成在电子器件中。密堆积的半导体纳米晶体膜表现出极差的电导率[Morgan et al.，Phys.Rev.B.66，075339(2002)]，因而妨碍了它在电子器件中的应用。近来，半导体纳米晶体的电化学掺杂使其电导率大为改善[Yu et al.，Science 300，1277(2003)；Yu et al.，Phys.Rev.Lett.92，216802(2004)]。然而，电化学掺杂因需有液体的电解液而不适用于固态电子学器件。因此，需要有对纳米晶体的替代掺杂方法。
其他纳米部件如半导体纳米线[Lieber et al.，US PublishedApplication US 2002/0130311A1]和碳纳米管也是重要的纳米电子学元件。纳米管的尺寸、形状及其物理性质都是独特的，并与其电学特性有关，因而已用于电子器件中如二极管和晶体管。
虽然对基于碳纳米管(CN)的晶体管，在其制作及对其性能限制的了解方面已取得了很大进展[Javet et al.，Nature424，654(2003)；Javet et al.，“Advancements in Complementary Carbon NanotubeField-Effect Transistors”，IEDM Conference 2003；Wind et al.，Appl.Phys.Lett.80，3817(2002)；Favey et al.，Nano Lett.4，447(2004)]，但对于潜在的技术应用仍需解决一些关键问题。特别是，还没有与CN场效应晶体管(CNFET)工艺兼容的掺杂方法。与CMOS工艺不同，CNFET基本上不能用离子注入来掺杂，因为会损伤CN晶格。已知由在环境条件下刚生长的CN制作的CNFET，由于在金属-CN界面处与氧的相互作用而呈p沟道导电[Derycke et al.，Appl.Phys.Lett.80，2773(2002)]。然而，在金属-CN界面处的氧含量可容易地用标准的制作工艺(例如，任何后处理工艺包括真空排气如薄膜淀积)来改变。事实上，p-CNFET可容易地用真空排气来转变为双极型或n-CNFET。虽然n-CNFET可用碱金属[Derycke et al.，Appl.Phys.Lett.80，2773(2002)]或气相(NH3)掺杂[Kong et al.，Science287，622(2000)]来制作，但需控制环境以防掺杂剂脱附，因为在暴露于空气中时，器件会迅速劣化而变得不能工作。Shim et al.已证明了使用聚乙烯亚胺(polyethyleneimine，PEI)[Shim et al.，J.Am.Chem.Soc.123，11512(2001)]用于CNFET的n型掺杂。然而，仍需另外的替代方法对技术上有活力的CNFET提供一致和稳定的掺杂。
对于半导体纳米线，已证明了使用气相掺杂剂的n型掺杂纳米线[Greytak et al.，Appl.Phys.Lett.84，4176(2004)]。然而，在纳米线已集成至器件中后，用气相掺杂不易，或不能，改变沿纳米线的掺杂级，因为气相掺杂典型使用的高温可能与已存在于器件中的其他材料不兼容。替代的途径如液相处理有各种优点，其一是允许在与器件掺杂兼容的温度下控制沿纳米线的掺杂。
发明内容
本发明的一个方面是提供一种纳米部件的掺杂方法，包括将纳米部件暴露在掺杂剂中的步骤，掺杂剂选自由联氨，单-、双-、三-或四-三甲基甲硅烷联氨(mono-，di-，tri-or tetra-kistrimethylsilylhydrazine)，联氨衍生物，双环二叠氮基十一烷(diazobicycloundecane)，以及聚苯胺(polyaniline)构成的组。本发明的各实施方式提供了对纳米管、纳米线和纳米晶体的掺杂。所说明的实例包括用联氨对碳纳米管、PbSe纳米线和PbSe纳米晶体膜的掺杂；以及使用不同氧化态的聚苯胺作n型和p型掺杂剂。
本发明的另一个方面是提供一种制作含纳米部件的场效应晶体管的方法，其纳米部件已用这些掺杂剂之一进行了掺杂。本发明还有一个方面是涉及到具有纳米部件作为沟道的场效应晶体管，已用这些掺杂剂之一进行了掺杂。
根据本发明的另一方面，提供一种制作场效应晶体管FET的方法，包括：提供栅极；在栅极上制作栅电介质；在栅电介质上制作含纳米部件的沟道；在纳米部件的第一区上制作源极；在纳米部件的第二区上制作漏极；以及将至少一部分纳米部件暴露于掺杂剂，其中掺杂剂选自由联氨，单-、双-、三-或四-三甲基甲硅烷联氨和其它联氨衍生物，双环二叠氮基十一烷，以及聚苯胺构成的组。
根据本发明的另一方面，提供一种纳米管场效应晶体管FET，包含：栅极；淀积在栅极上的栅电介质；制作在栅电介质上的含纳米管沟道，其中纳米管具有至少一个通过溶液处理掺杂而形成的掺杂部分，其掺杂剂选自由联氨，单-、双-、三-或四-三甲基甲硅烷联氨和其它联氨衍生物，双环二叠氮基十一烷，和聚苯胺构成的组；制作在纳米管的第一端上的源极；以及制作在纳米管的第二端上的漏极。
根据本发明的另一方面，提供一种制作场效应晶体管FET器件的方法，包括以下步骤：提供栅极；在栅极上制作栅电介质；在栅电介质的第一部分上制作源极；在栅电介质的第二部分上制作漏极；在源极、漏极和栅电介质上提供纳米部件，从而在源极与漏极之间形成包含纳米部件的沟道；将纳米部件暴露于含掺杂剂的溶液，其中掺杂剂选自由联氨，单-、双-、三-或四-三甲基甲硅烷联氨和其它联氨衍生物，双环二叠氮基十一烷，和聚苯胺构成的组。
根据本发明的另一方面，提供一种纳米管场效应晶体管FET，包含：栅极；淀积在栅极上的栅电介质；制作在栅电介质第一部分上的源极；制作在栅电介质第二部分上的漏极；以及制作在栅电介质上的含纳米管的沟道，其中的纳米管已通过暴露于掺杂剂中而进行了掺杂，掺杂剂选自由联氨，单-、双-、三-或四-三甲基甲硅烷联氨和其它联氨衍生物，双环二叠氮基十一烷，和聚苯胺构成的组。
附图说明
参照附图说明的实施方式可详细了解实现本发明上述实施方式的方法，更具体描述上面简要概括的本发明。然而要注意，附图只说明本发明的典型实施方式，不是限制其范围，可对本发明做出其他等效的实施方式。
图1A-1D说明本发明一种实施方式制作FET的方法；
图2说明用联氨掺杂前后的CNFET传输特性；
图3说明用联氨掺杂后CNFET的传输特性与Vds的关系。
图4说明制作CNFET的另一种实施方式；
图5说明双栅CNFET的一种实施方式；
图6A-6C说明制作CNFET的另一种实施方式；
图7A-C说明聚苯胺的不同氧化态；
图8为聚苯胺掺杂前后CNFET的器件特性图。
为便于了解，在可能的情况下，使用同样的数字来表示各图中共同的部分。
具体实施方式
本发明的一个方面涉及到一种对纳米部件(纳米结构)的掺杂方法，其中将纳米部件暴露于合适的含胺有机掺杂剂中。此纳米部件包括半导体纳米管，例如，碳纳米管、半导体纳米晶体和纳米线。此纳米部件可包括周期表的III、IV、V和VI族元素，例如，Si、Ge、GaAs、GaP、GaSb、InN、InP、InAs、InSb、CdS、CdSe、CdTe、HgS、HgSe、HgTe、GeS、GeSe、GeTe、PbO、PbS、PbSe、PbTe、以及这些半导体的两种或多种的适当组合。
本发明的另一个方面涉及到器件的制作方法，例如，含n型掺杂纳米部件的场效应晶体管(FET)。所得的含n型掺杂纳米部件FET在空气中是稳定的，器件的开、关态性能得到了改善。
按照本发明的实施方式，掺杂剂可选自含胺的有机化合物，包括：联氨，单-、双-、三-或四-三甲基甲硅烷联氨(mono-，di-，tri-ortetra-kis trimethylsilylhydrazine)，联氨衍生物，双环二叠氮基十一烷(BDU)，以及聚合物如聚苯胺。化学式为RHN-NH2的联氨衍生物为优选的化合物，式中的R代表烷基、芳基、取代烷基、或取代芳基之一。如下面所讨论的，用不同形式如氧化或还原形式的聚苯胺，可得到p型或n型掺杂。
在液相下进行掺杂是优选的，虽然气相掺杂也是可行的。对于溶液工艺过程，有机溶剂如二氯苯、二氯甲烷、乙醇、乙腈、氯仿、甲醇、丁醇等都是合适的。相信n型掺杂是电荷从掺杂剂转移至纳米部件上来实现的，例如，掺杂分子的孤电子对与半导体纳米线和纳米晶体的量子限制轨道相互作用，从而影响电荷输运的载流子浓度。
液相掺杂提供了种种工艺适应性和优点。例如，纳米部件可在其集成至芯片电路之前和/或之后进行掺杂。纳米部件也可用例如喷墨印刷技术在芯片上局部掺杂。可用抗蚀剂掩蔽纳米部件的某一部分(例如，接触部分)而只掺杂暴露部分来改变沿纳米线、纳米管或纳米晶体膜的掺杂水平。对于器件应用，可在工艺整体的适当阶段进行掺杂而使纳米线免受损伤。例如，可先将未掺杂的导电不良的纳米线通过施加外电场而对准和组装在芯片上。低电导率保护纳米线在对准阶段不致烧毁。在对准和组装在芯片上后，液相掺杂至所需的水平，则可大为提高纳米线的电导率。
纳米管如碳纳米管既可在加热或不加热的情形下悬浮于掺杂剂溶液中，而进行整体掺杂，也可将有衬底支撑的纳米管浸在掺杂剂溶液中进行掺杂。虽然在下面的讨论中用碳纳米管作为实例，但本发明的掺杂方法也可用于其他的半导体纳米管，这可包括，例如，Si、Ge、GaAs、GaP、GaSb、InN、InP、InAs、InSb、CdS、CdSe、CdTe、HgS、HgSe、HgTe、GeS、GeSe、GeTe、PbO、PbS、PbSe、PbTe、及其组合。关于合成半导体纳米管的详情可在例如Bakkers et al.，J.Am.Chem.Soc.125，3440(2003)；和Kong et al.，J.Phys.Chem.B.108，570(2004)中找到。
碳纳米管与掺杂剂的相互作用，例如，通过电荷转移而相互作用，导致在纳米管附近荷电的(自由基阳离子)分子部分(moeities)的形成。可搅动掺杂剂溶液中悬浮的碳纳米管来实现体掺杂，溶液温度优选地约为20-50℃，掺杂剂浓度优选地约为1M-5M。然而，与具体的掺杂剂和溶剂有关，在约0-50℃的温度下，可使用约0.0001M-10M的浓度。
一般说来，掺杂的程度取决于掺杂介质的浓度与温度，和根据具体的纳米部件、掺杂剂和溶剂的组合，以及具体应用所需或所希望的器件特性而选择的工艺参数。例如，用聚苯胺掺杂剂，为提供黏度合适的溶液来处理或淀积薄膜，约0.1mM-100mM的浓度是优选的。预期可用下列条件掺杂不同的纳米部件：掺杂剂浓度约为0.0001M-10M，优选地约为0.001M-10M，及更优选地约为1M-5M；温度约为0-50℃，优选地约为10-50℃，及更优选地约为20-50℃。
“器件掺杂”，亦即，在纳米管已成为衬底上部分器件结构的一部分后对之进行掺杂，可将器件或带有纳米管的衬底暴露于掺杂剂溶液中来实现。适当地掩蔽纳米管，可实现对部分纳米管的选择掺杂而得到沿纳米管的所需掺杂剖面。掺杂剂浓度优选地约为0.001M-10M，更优选地约为1M-5M，及最优选地约为1M-3M；溶液温度优选地约为10-50℃，及更优选地约为20-50℃。关于器件掺杂，工艺条件的选择也取决于与存在于器件或衬底上的其他材料的兼容性。例如，一般说来虽然掺杂剂浓度较低则掺杂不大有效，但某些掺杂剂浓度过高会引起可能的腐蚀问题。在一种实施方式中，是在N2气氛下没有搅动或摇动溶液的情形下进行掺杂的。然而，摇动溶液也是可以接受的，只要不引起对器件的损伤。
关于体掺杂或器件掺杂，所得的n型掺杂碳纳米管器件驱动电流改善约1-3个数量级。阈值电压预期可增加约0.5-3V，这取决于氧化物的厚度。其他改进包括在双极型晶体管中对电子电流的抑制，缩放(scaled)的CNFET从双极型转变为单极型，Ion/Ioff比约3-6，以及极好的DIBL。掺杂的纳米管在暴露于空气中时，在环境条件下也是稳定的。
图1A-1D说明了本发明一种实施方式的FET制作方法。在栅极100上淀积栅电介质120如二氧化硅或氮氧化物或高κ材料层，栅极100一般为掺杂的硅衬底。在一种实施方式中，硅衬底是简并掺杂的。栅电介质的厚度约为1-100nm。用旋转涂敷在栅电介质120上淀积纳米部件140，例如，碳纳米管。然后用常规的光刻技术在碳纳米管140上制作抗蚀剂图形。例如，可在碳纳米管140上淀积抗蚀剂层，并用电子束刻蚀或光刻制作图形。用正性抗蚀剂时，抗蚀剂层暴露于电子束或刻蚀光的区域被显影剂除去而得到图1A所示的抗蚀剂图形结构。制作在碳纳米管上的抗蚀剂图形，在使用电子束刻蚀时可有一个或多个约10-500nm的间隔，而用光刻时则有约500nm-10μm的间隔。此多个间隔相应于各种刻蚀技术引起的线条和空间间隔，并代表相邻的顶栅极间的间隔。采用多个顶栅极可提供对不同逻辑应用的独立控制的灵活性，例如，AND，OR，NOR操作。
如图1B所示，厚约15-50nm的金属层160被淀积在抗蚀剂图形和部分碳纳米管140上。此金属可为Pd、Ti、W、Au、Co、Pt、或其合金、或金属纳米管。若使用金属纳米管，金属层160可包含一根或多根金属纳米管。可在真空状态下用电子束或热蒸发来淀积其他金属或Pd、Ti、W、Au、Co、Pt合金，而金属纳米管可用液相技术如旋转涂敷来淀积。在淀积金属后，可将此结构浸在丙酮或N-甲基吡咯烷酮(N-methylpyrrolidone)(NMP)中以剥离抗蚀剂，这是将样品浸泡在溶剂如丙酮或NMP中来除去刻有图形的抗蚀剂和淀积在其上的金属的过程。对于此项公开，这样的溶剂一般也称为抗蚀剂剥离剂。留在碳纳米管140上的金属部分162和164构成了FET的源极和漏极。在此实施方式中，源极和漏极分别制作在碳纳米管140(或更一般地，在纳米部件140)的第一和第二区上。
在剥离抗蚀剂后，将图1C中具有碳纳米管140的结构浸在含合适掺杂剂的有机溶液中，其掺杂剂选自含胺的有机化合物，包括：联氨；单-、双-、三-或四-三甲基甲硅烷联氨；联氨衍生物，例如，化学式为HRN-NH2者，其中R代表烷基、芳基、取代烷基、或取代芳基；双环二叠氮基十一烷(BDU)；以及聚合化合物如聚苯胺。图1D说明了掺杂的分子与碳纳米管140的结合。碳纳米管140的掺杂部分(金属源极和漏极之间)作为FET沟道。
在一种实施方式中，制作了具有直径约1.4nm的激光烧蚀碳纳米管的碳纳米管FET[Thess et al.，Science 273，483(1996)]，钛源极和漏极在10nm厚的SiO2以及Si背栅顶部上相隔300nm。将制作有器件的衬底浸在约50℃含3M联氨(N2H4)的乙腈溶液中约5小时。富电子的双胺族联氨为强还原剂。碳纳米管与N2H4的相互作用引起了电子注入，如图2所示，该图说明了掺杂前后碳纳米管FET的传输特性(电流Ids～电压Vgs图)。然后，用溶剂漂洗来除去多余的掺杂剂。联氨掺杂可用约0.1M-10M的浓度来进行，优选地约为1-5M，及更优选地约为3M。曾观察到，mM范围的浓度对器件特性的影响可以忽略。已研究了不同的溶剂，例如，二氯苯、二氯甲烷、乙醇和乙腈对优化掺杂的影响，乙腈更为有效，因为它比其他溶剂更呈极性。一般说来，对于联氨，极性溶剂是优选的。
在采用N2H4掺杂后，器件从p型CNFET转变为n型CNFET，表明电子从N2H4转移至碳纳米管，使纳米管的费米能级移向导带。掺杂前后CNFET在Vds＝-0.5V时的典型传输特性(Ids～Vgs)如图2所示。所得的CNFET特性有改善，例如降低了阈值电压，驱动电流改善了三个数量级。阈值电压的降低表示n型掺杂使纳米管的费米能级移动，而驱动电流的改善表示金属-碳纳米管界面电荷排列(lineup)的变化及接触电阻的降低。其他改善包括抑制了双极分支，这可能是由于在接触处的简并掺杂导致抑制了少子(空穴)注入，并使亚阈值斜率变陡(87mV/dec)-这是重接触掺杂和金属-碳纳米管肖特基势垒降低的指示。
与使用掺钾[Radosavljevic et al.，Appl.Phys.Lett.84，3693(2004)]和铝作为源/漏接触[Javet et al.，Nature 654，(2003)；Javey etal.，“Advancements in Compomentary Carbon Nanotube Field-EffectTransistors”，IEDM Conference 2003]的n型器件相比，对本发明的n型掺杂CNFET，观察到87mV/decade的亚阈值摆动(subthresholdswing)S＝dVgs/d(log Id)，是这些n型掺杂器件中最陡者。而且，图3所示的Vds关系表示优良的漏感生势垒降低(DIBL)(drain-induced-barrier-lowering)行为。
联氨衍生物，例如，电子施主如单-、双-、三-或四-三甲基甲硅烷联氨、烷基、芳基、取代烷基或取代芳基衍生物等预期也是有效的n型掺杂剂。使用联氨衍生物作掺杂剂的一个优点在于，纳米部件可因掺杂而引入其他的功能。
图4说明了制作碳纳米管FET或更一般地，制作FET的另一种实施方式，所述FET具有含纳米部件如其他半导体纳米管、纳米线或纳米晶体膜的沟道。在衬底100上制作了栅电介质120后，用与图1A-1D所述一样的抗蚀剂剥离工艺(未示出)在栅电介质120上制作金属部分162和164。金属部分162和164，每个均厚约15-300nm，构成FET的源极和漏极。金属如Pd、Ti、W、Au、Co和Pt及其合金、或一根或多根金属纳米管可用于金属部分162、164。然后将碳纳米管140，或更一般地，纳米部件，例如，采用旋转涂敷施加于栅电介质120及金属部分162和164上。将此结构浸在含合适掺杂剂的有机溶液中来进行覆盖式掺杂(blanket doping)。掺杂剂分子通过与联氨(或其他掺杂剂)的氮之间的电荷转移相互作用与碳纳米管结合，例如，所述联氨的氮将一孤电子对给予碳纳米管。在此示例中，碳纳米管140与栅电介质120接触的部分形成了FET的沟道。
作为替代，碳纳米管140也可经制作在其上的抗蚀剂图形(未示出)进行选择掺杂。例如，在碳纳米管140上淀积合适的抗蚀剂材料，再用常规光刻技术刻图形，可形成图形化的抗蚀剂。此处可使用作为负性抗蚀剂电介质的氢倍半硅氧烷(HSQ)(hydrogensilsesquioxane)。
图5说明了双栅碳纳米管FET或更一般地，FET的一种实施方式，所述FET具有含纳米部件沟道，其纳米部件例如为其他半导体纳米管、纳米线或纳米晶体膜。在衬底100上制作起第一栅极作用(也称为底栅或背栅)的栅电介质120后，在栅电介质120上淀积碳纳米管，或更一般地，纳米部件140。采用抗蚀剂剥离技术，例如与图1A-1D相关的描述，在碳纳米管140上制作金属部分162、164。制成金属部分162、164(作为FET的源极和漏极)后，用介电层180覆盖此含碳纳米管140和金属部分162、164的结构，介电层180可为低温氧化物(LTO)或CVD高介电常数材料如二氧化铪。在介电层180上制作可包含金属或高掺杂多晶硅的第二栅极200(也称为顶栅或前栅)，例如，可在介电层180上先淀积栅极材料然后刻图形而制成顶栅200。以顶栅200作为腐蚀掩模，腐蚀介电层180而只留下顶栅200下面的部分，如图5所示。作为实例，可用稀释的氢氟酸如100∶1HF作为LTO的腐蚀剂。
将此器件浸在掺杂剂溶液中以实现碳纳米管140的部分掺杂。在此情形下，沟道包括栅极未掺杂的区域500和两个掺杂区502、504。掺杂区502、504起类似CMOS FET“扩展区”的作用，导致降低接触势垒，改善驱动电流和晶体管开关特性。此器件可用顶栅200或底栅100或二者一起来工作。在逻辑应用中，为获得良好的AC性能，希望使用顶栅结构的FET。
图6A-6C说明了另一种制作碳纳米管FET或更一般地，FET的实施方式，所述FET具有含纳米部件沟道，其纳米部件例如为其他半导体纳米管、纳米线或纳米晶体膜。在先前制作在衬底100上的栅电介质120上淀积碳纳米管或纳米部件140，在碳纳米管140上用常规的刻印技术如电子束刻蚀或光刻制作图形化的抗蚀剂。将图形化的抗蚀剂和碳纳米管140的结构(图6A所示)浸在含合适掺杂剂的有机溶液中。掺杂剂的分子与碳纳米管140的暴露部分结合。在纳米管140掺杂后，在图形化的抗蚀剂和掺杂的碳纳米管140上淀积厚约15-50nm的金属层160。如前所述，Pd、Ti、W、Au、Co、Pt、或其合金、或一根或多根金属纳米管可用于金属层160。金属纳米管可用液相技术如旋转涂敷来淀积，而电子束或真空蒸发可用来淀积其他金属或合金。在淀积金属后，将图6B所示的结构浸在丙酮或NMP中来剥离抗蚀剂。如图6C所示，抗蚀剂剥离后留下的金属部分162、164就形成了FET的源极和漏极。图6A-6C的工艺过程使沿碳纳米管晶体管沟道的掺杂分布产生了很大差别。注意，在此情形下，碳纳米管140的未掺杂部分500构成了FET的沟道。
为完成图1、4、5和6所说明的FET器件制作，可对各个器件覆盖以旋转涂敷的有机材料如聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)或氢倍半硅氧烷(HSQ)-低κ介电层，或淀积低温介电膜如二氧化硅来进行钝化。再通过用于引线的后端工艺(back-end of line)的金属化来完成器件的其他处理。
也已经证明使用聚苯胺来掺杂碳纳米管。具体说来，还原与氧化形式的聚苯胺分别为有效的n型和p型掺杂剂。图7A-C说明了聚苯胺的三种不同的氧化态。图7A所示的翠绿亚胺态(E)是最稳定的形式。刚买来(例如，购自Aldrich Chemicals)时，该部分氧化和部分还原形式的聚苯胺具有胺(-NH-)和亚胺(-N＝，其中氮与碳形成双键)的混合基团和部分非局域的孤电子对(50％sp2+50％sp3的杂化)。
翠绿亚胺的完全还原引起所有的亚胺分子部分(moeities)还原为相应的胺，并生成无色翠绿亚胺(leucoemeraldine)(L)，如图7B所示。无色翠绿亚胺具有与苯环相连的胺基团(-NH-)
Figure C20051012467400171
且胺基的孤电子对在聚苯胺的三种氧化态中非局域化程度最低(sp3杂化)。
聚苯胺的全氧化态，全苯胺黑(pernigraniline)(P)，如图7C所示，具有亚胺基团，-N＝与醌环共振
Figure C20051012467400172
因而亚胺基中的孤电子对具有最大程度的非局域化(sp2杂化)。
下面将要看到，用无色翠绿亚胺掺杂碳纳米管会得到n型半导体。另一方面，若翠绿亚胺或无色翠绿亚胺被完全氧化为全苯胺黑，对碳纳米管就成为p型掺杂剂。预期聚苯胺的其他氧化态，例如，介于无色翠绿亚胺与全苯胺黑之间者也可成为碳纳米管的掺杂剂，尽管可能不如翠绿亚胺与全苯胺黑那样有效。用翠绿亚胺掺杂，观察到Vth有些漂移，但没有显著的n型掺杂效应。然而，在器件有很薄的氧化物或栅电介质时，例如，小于约2-4nm，用翠绿亚胺作n型掺杂可能是有效的。
在一种实施方式中，用无色翠绿亚胺，亦即聚苯胺的还原形式对碳纳米管实现n型掺杂。接着用聚苯胺的氧化形式掺杂可使n型FET转变回p型FET。碳纳米管FET在p和n极性间的转换相信是由于聚苯胺的还原和氧化形式的电荷局域程度的不同而改变了电荷转移能力。因此，使用氧化还原作用的聚苯胺作为掺杂剂提供了一种控制碳纳米管FET掺杂的方法。
在一个实例中，用直径1.4nm的激光烧蚀碳纳米管作为沟道材料制作了原始的碳纳米管FET。此FET具有7
Figure C20051012467400181
Ti/250
Figure C20051012467400182
Pd的源和漏电极，沟道长约500nm，20nm的SiO2栅电介质以及Si背栅。图8中的曲线810为其在Vds＝-0.5V时的传输特性，相当于典型的p型碳纳米管FET。
然后用无色翠绿亚胺，聚苯胺的全还原形式来处理器件。为制备无色翠绿亚胺，将刚购得的翠绿亚胺在1-甲基吡咯烷酮(NMP)中在氮气氛下约160℃加热约2小时，得到全还原的翠绿亚胺[Afzali et al.，Polymer 38，4439(1997)]。然后将以NMP作为溶剂的掺杂剂溶液，掺杂剂浓度约为0.01％-1％，或约0.01mM-50mM，旋转涂敷至原始的碳纳米管FET器件上，厚约10-500nm，再在N2气氛中约160℃加热来驱除溶剂。在无色翠绿亚胺掺杂后原始碳纳米管FET的传输特性如图8中的曲线820所示，原来的p型碳纳米管FET转变为n型FET。此p至n的转变也与联氨掺杂的结果一致，胺基中氮上的孤电子对(sp3杂化)转移电子至碳纳米管FET，且极可能改变金属-纳米管界面能带排列。为防止器件随时间而再氧化，可在样品上旋转涂敷PMMA，并在N2中约100℃下烘烤1小时。
使用聚苯胺作掺杂剂的一个优点是通过氧化将n型掺杂的纳米管转变为p型掺杂者的能力。为减少电荷从聚苯胺向碳纳米管FET的转移，聚苯胺被全氧化为全苯胺黑。此氧化过程是将覆盖有无色翠绿亚胺的器件在80℃浸在4∶1乙腈/二甲基乙酰胺的1％四氯-1，4-苯醌溶液中30分钟来进行的[Afzali et al.，Polymer 38，4439(1997)]。器件氧化后的传输特性如图8中的曲线830所示，这里的碳纳米管FET从n型又变回p型。碳纳米管FET从p至n再回到p的极性转变，相信是由于从胺基(如无色翠绿亚胺)中sp3杂化至亚胺基(如全苯胺黑)中sp2杂化的孤电子对电荷局域化程度的改变。在全苯胺黑亚胺基中更局域化的孤电子对不能将足够的电子转移至碳纳米管FET以保持其n型导电性。
按照本发明的其他实施方式，具有包括III、IV、V和VI族元素的半导体的纳米晶体、纳米线也可被暴露于掺杂剂溶液中进行n型掺杂，例如，所述半导体是Si、Ge、GaAs、GaP、GaSb、InN、InP、InAs、InSb、CdS、CdSe、CdTe、HgS、HgSe、HgTe、GeS、GeSe、GeTe、PbO、PbS、PbSe、PbTe、及其适当的组合。此掺杂剂可选自有机化合物，包括：联氨；单-、双-、三-和四-三甲基甲硅烷联氨；联氨衍生物，如RHN-NH2，其中的R代表烷基、芳基、取代烷基、或取代芳基；双环二叠氮基十一烷(BDU)，以及聚合化合物，如作为高还原形式的聚苯胺的无色翠绿亚胺。而且，作为全氧化形式的聚苯胺的全苯胺黑预期也是这些半导体纳米线和纳米晶体的有效p型掺杂剂。与纳米管一样，纳米晶体或纳米线也可进行整体掺杂，例如，将纳米晶体或纳米线悬浮在掺杂剂溶液中。
作为替代，可将纳米晶体或纳米线支撑在衬底上或结合成器件的一部分，并将衬底或器件浸泡在适当的掺杂剂溶液中来进行掺杂。在一种实施方式中，合成单分散性近球形的PbSe纳米晶体，例如Murrayet al.，IBM J.Res.Dev.45，47-55(2001)所述。在此实施方式中，采用油酸作为稳定剂而覆盖PbSe单晶体，虽然也可使用其他的配合体。在合成期间，稳定剂的分子附着在纳米晶体表面上。稳定剂典型地用来使纳米晶体可以形成稳定的胶状液，以有助于控制纳米晶体的生长及防止其氧化。将含7.3nm直径的PbSe纳米晶体溶解在己烷和辛烷混合物(体积比9∶1)中的胶体溶液滴铸(drop-casting)和干燥得到光学清澈而均匀的PbSe纳米晶体膜，厚度约50nm。
厚约50nm的PbSe纳米晶体膜支撑在衬底上，例如，作为半导体器件的一部分，并被浸在温度约23℃的1M N2H4乙腈溶液中约3分钟。掺杂使纳米晶体的电导率，具体说来使n型电导率有明显改善，例如，改善约5-6个数量级。
接着对PbSe纳米晶体膜进行处理，将其浸在5mM的1，8-辛二胺(octanediamine)乙醇溶液中约1分钟，使纳米晶体形成交联。Yuet al.，Science 300，1277(2003)和Poznyak et al.，Nano Letters 3，693(2004)讨论了纳米晶体与二胺的交联。然后在约70℃下对纳米晶体膜退火约40分钟。在交联和退火后，观察到纳米晶体膜的电导率进一步提高。用联氨掺杂和1，8-辛二胺交联使PbSe纳米晶体膜的电导率至少增大7个数量级。
一般说来，与纳米晶体的尺寸、形状和尺寸分布、以及制备条件有关，所得的半导体纳米晶体膜由于堆积密度、堆积对称性和堆积无序方面的不同而可呈不同的形貌。例如，胶体溶液的扰动率可导致生成玻璃态的膜，该膜具有短程有序的纳米晶体，或密堆积和长程有序的超晶格[Murray et al.，Ann.Rev.Mater.Sci.30，545(2000)]。具有很大形状各向异性的膜，例如，纳米杆或纳米碟可有液晶型的有序(向列的、近晶型A、近晶型B等)和强各向异性的性质[Talapin etal.，“CdSe and CdSe/CdS Nanorod Solids”，J.Am.Chem.Soc.126(40)，12984(2004)]，而纳米晶体间的偶极相互作用，或其在如DNA分子等的模板上的有序可引起一维的半导体纳米晶体链。术语纳米晶体膜，如这里所用者，意为包括任何得到的纳米晶体的聚集而不论其具体的堆积结构。
在另一种实施方式中，作为半导体器件一部分的纳米线在23℃被暴露在1M N2H4乙腈溶液中约1分钟，使其电导率提高2-3个数量级，并使纳米线的导电性从p型变为n型。如前所述，工艺参数如掺杂剂溶液浓度、温度和掺杂时间会按照纳米部件的材料成分、掺杂剂分子、所含的化学物质、材料兼容性、以及具体应用的需要而变。对于乙腈中的N2H4，优选的掺杂剂浓度约为0.01M-5M，更优选地约为0.5M-2M。一般，浓度范围约为0.001M-10M，优选地约为0.1M-5M，更优选地约为1M-5M，温度范围约为10-50℃，都是可以接受的。
前面描述了各种实施方式，要注意，此技术领域的熟练人员可根据前面所述做出种种修改和变化。因此要知道，对本发明所公开的特殊实施方式可在所附权利要求规定的本发明的范围和主旨内作出更改。因此在详细描述了此项发明和专利法所要求的特殊性后，书面专利所要求的权利和希望保护的内容将阐明在所附权利要求中。

Claims (43)

1.一种制作场效应晶体管FET的方法，包括：
a提供栅极；
b在栅极上制作栅电介质；
c在栅电介质上制作含纳米部件的沟道；
d在纳米部件的第一区上制作源极；
e在纳米部件的第二区上制作漏极；以及
f将至少一部分纳米部件暴露于掺杂剂，其中掺杂剂选自由联氨，单-、双-、三-或四-三甲基甲硅烷联氨和其它联氨衍生物，双环二叠氮基十一烷，以及聚苯胺构成的组。
2.如权利要求1的方法，其中纳米部件为半导体纳米管、半导体纳米晶体和半导体纳米线之一。
3.如权利要求1的方法，其中纳米部件为碳纳米管。
4.如权利要求1的方法，其中纳米部件为包括III、IV、V和VI族元素的半导体纳米管、纳米晶体和纳米线之一。
5.如权利要求4的方法，其中纳米部件至少包括Si、Ge、GaAs、GaP、GaSb、InN、InP、InAs、InSb、CdS、CdSe、CdTe、HgS、HgSe、HgTe、GeS、GeSe、GeTe、PbO、PbS、PbSe、和PbTe之一。
6.如权利要求1的方法，其中步骤f包括将纳米部件悬浮在含掺杂剂的溶液中。
7.如权利要求1的方法，其中步骤f包括：
将纳米部件支撑在衬底上；及
将有纳米部件的衬底浸在含掺杂剂的溶液中。
8.如权利要求1的方法，其中纳米部件为碳纳米管，掺杂剂为联氨和聚苯胺之一。
9.如权利要求8的方法，其中掺杂剂为乙腈溶液中的联氨。
10.如权利要求9的方法，其中溶液的掺杂剂浓度为0.1M-10M，温度为20-50℃。
11.如权利要求8的方法，其中聚苯胺为无色翠绿亚胺和全苯胺黑之一，并被提供在溶液中，其浓度为0.5mM-50mM。
12.如权利要求1的方法，其中掺杂剂被提供在溶液中，其浓度为0.1M-10M。
13.如权利要求1的方法，其中联氨衍生物的化学式为RHN-NH2，其中R代表烷基、芳基、取代烷基和取代芳基之一。
14.如权利要求1的方法，其中纳米部件为PbSe纳米线和PbSe纳米晶体膜之一。
15.如权利要求14的方法，其中掺杂剂为联氨。
16.如权利要求15的方法，其中联氨被提供在溶液中，其浓度为0.001M-10M。
17.如权利要求16的方法，其中溶液包含乙腈。
18.如权利要求16的方法，其中溶液温度保持在10-50℃之间。
19.如权利要求1的方法，其中步骤d和e，还包括以下步骤：
在纳米部件上施加抗蚀剂层；
对抗蚀剂层刻图形；
在图形化的抗蚀剂层上淀积金属层；以及
将图形化的抗蚀剂层暴露于抗蚀剂的剥离剂中来除去图形化的抗蚀剂层和部分金属层，从而留下金属层的其他部分形成漏极和源极。
20.如权利要求1的方法，在步骤f之前，还包括以下步骤：
g在纳米部件上提供介电层；
h在介电层上提供栅极材料层；
i对栅极材料层刻图形来制作顶栅极；以及
j用顶栅极作掩模对介电层刻图形。
21.如权利要求1的方法，其中所述暴露于掺杂剂的至少一部分纳米部件为纳米部件的第一区与第二区之间的区域。
22.如权利要求1的方法，其中至少所述暴露于掺杂剂的一部分纳米部件包括纳米部件的第一区和第二区。
23.如权利要求1的方法，其中纳米部件为碳纳米管。
24.如权利要求1的方法，其中掺杂剂为联氨和聚苯胺之一。
25.如权利要求24的方法，其中聚苯胺为无色翠绿亚胺和全苯胺黑之一。
26.如权利要求24的方法，其中掺杂剂被提供在溶液中，联氨的浓度为0.1M-10M，而聚苯胺的浓度为0.5mM-50mM。
27.一种纳米管场效应晶体管FET，包含：
栅极；
淀积在栅极上的栅电介质；
制作在栅电介质上的含纳米管沟道，其中纳米管具有至少一个通过溶液处理掺杂而形成的掺杂部分，其掺杂剂选自由联氨，单-、双-、三-或四-三甲基甲硅烷联氨和其它联氨衍生物，双环二叠氮基十一烷，和聚苯胺构成的组；
制作在纳米管的第一端上的源极；以及
制作在纳米管的第二端上的漏极。
28.如权利要求27的纳米管FET，其中所述至少一个掺杂部分为n型掺杂区。
29.如权利要求27的纳米管FET，其中所述至少一个掺杂部分起FET沟道的作用。
30.如权利要求27的纳米管FET，还包含：
在一部分纳米管上的介电层；及
制作在介电层上的顶栅极。
31.如权利要求27的纳米管FET，其中所述至少一个掺杂部分包括第一掺杂区和第二掺杂区，且源极制作在第一掺杂区上，漏极制作在第二掺杂区上。
32.如权利要求27的纳米管FET，其中纳米管为碳纳米管。
33.如权利要求27的纳米管FET，其中掺杂剂为联氨和聚苯胺之一。
34.如权利要求27的纳米管FET，其中所述至少一个掺杂部分通过暴露于无色翠绿亚胺中而n型掺杂。
35.如权利要求27的纳米管FET，其中所述至少一个掺杂部分通过暴露于全苯胺黑中而p型掺杂。
36.一种制作场效应晶体管FET器件的方法，包括以下步骤：
a提供栅极；
b在栅极上制作栅电介质；
c在栅电介质的第一部分上制作源极；
d在栅电介质的第二部分上制作漏极；
e在源极、漏极和栅电介质上提供纳米部件，从而在源极与漏极之间形成包含纳米部件的沟道；
f将纳米部件暴露于含掺杂剂的溶液，其中掺杂剂选自由联氨，单-、双-、三-或四-三甲基甲硅烷联氨和其它联氨衍生物，双环二叠氮基十一烷，和聚苯胺构成的组。
37.如权利要求36的方法，其中c和d，还包括以下步骤：
在栅电介质上施加抗蚀剂层；
对抗蚀剂层刻图形；
在图形化的抗蚀剂层和栅电介质上制作金属层；以及
将图形化的抗蚀剂层暴露于抗蚀剂的剥离剂中来除去图形化的抗蚀剂层和部分金属层，从而留下金属层的至少两个其他部分形成漏极和源极。
38.如权利要求36的方法，其中纳米部件为碳纳米管。
39.如权利要求36的方法，其中掺杂剂为联氨和聚苯胺之一。
40.如权利要求39的方法，其中联氨被提供在溶液中，其浓度为0.1M-10M，温度为20-50℃。
41.如权利要求39的方法，其中聚苯胺提供在溶液中，其浓度为0.5mM-50mM，温度为20-50℃。
42.一种纳米管场效应晶体管FET，包含：
栅极；
淀积在栅极上的栅电介质；
制作在栅电介质第一部分上的源极；
制作在栅电介质第二部分上的漏极；以及
制作在栅电介质上的含纳米管的沟道，其中的纳米管已通过暴露于掺杂剂中而进行了掺杂，掺杂剂选自由联氨，单-、双-、三-或四-三甲基甲硅烷联氨和其它联氨衍生物，双环二叠氮基十一烷，和聚苯胺构成的组。
43.如权利要求42的FET，其中纳米管为碳纳米管。
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