CH525923A - Pulverförmige härtbare Epoxyharzmasse - Google Patents

Pulverförmige härtbare Epoxyharzmasse

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CH525923A
CH525923A CH676066A CH676066A CH525923A CH 525923 A CH525923 A CH 525923A CH 676066 A CH676066 A CH 676066A CH 676066 A CH676066 A CH 676066A CH 525923 A CH525923 A CH 525923A
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Description


  
 



     Pulverfönnige härtbare Epoxyharzmasse   
Die vorliegende Erfindung betrifft pulverförmige, härtbare Epoxymassen, z. B. in Form von Formmassen und   Überzugspulvern    mit guter Lagerbeständigkeit bei Zimmertemperatur und guter Reaktivität bei Härtungstemperatur, die gekennzeichnet sind durch einen Gehalt an einem Epoxy-Bisphenolharz mit einem Molekulargewicht von 400 bis 5000 und einem Erweichungspunkt zwischen 10 und   135     C, einem   Epoxynovolakharz    mit einem Molekulargewicht von 500 bis 1500 und einem Erweichungspunkt zwischen 10 und 1200 C, einem Cyclohexenoxydharz mit einem Molekulargewicht über 275 oder einem Gemisch dieser Harze, sowie an einem Härter, bestehend aus Tetrachlorphthalsäureanhydrid oder Tetrachlorphthalsäureanhydrid und einem anderen Säureanhydrid oder einer Carbonsäure,

   in einer Menge von 0,5 bis 1,25   Anhydridäquivalenten    je Epoxydäquivalent der Harzkomponente entspricht, in inniger Mischung.



   Auf dem Gebiet der Epoxyharze erfolgte die Verwendung von Polycarbonsäureanhydriden als Härtungsmittel in ziemlichem Umfang in Zweikomponentensystemen, welche das Zusammenmischen von Harz und Härtungsmittel kurz vor der Verwendung und die Anwendung des erhaltenen Gemisches innerhalb einer beschränkten Zeitspanne erfordern. Solche Systeme sind recht praktisch für das Laminieren bzw. die Schichtstoffbildung, die Einkapselung und das Einbetten und verwandte Gebiete, doch eigenen sie sich nicht sehr für die Formgebung und Pulverüberzüge.



   Zur besseren Verständlichkeit wird die Erfindung nun zuerst durch die Anwendung auf Formmassen und dann durch die Anwendung auf   Überzugspulver    beschrieben.



   Der Ausdruck Formung zum Unterschied vom Giessen von Flüssigkeiten oder Einbetten bedingt eine einkomponentige Formverbindung, die im allgemeinen bei Zimmertemperatur fest ist, und unter dem Einfluss von Wärme und Druck erweicht und in eine Form fliesst, wo sie zu einem dauerhaften Formkörper geliert oder sich verfestigt, wie dies für hitzehärtbare Harze charakteristisch ist. Die im allgemeinen bei hitzehärtbaren Harzen angewandte Formgebung umfasst das Formpressen, wobei die Verbindung direkt in die Form eingebracht und nach dem Schliessen der Form verflüssigt und in die gewünschte Form gepresst wird, sowie das Presspritzverfahren, wobei die Verbindung in einen getrennten Spritztopf oder Füllraum gebracht wird und ein Spritzkolben sie zum Fliessen in die Form zwingt.



  Die Vorteile der Pressformung oder des Presspritzverfahrens gegenüber dem Giessen von Flüssigkeiten und dem Einbetten sind zahlreich und dazu gehören insbesondere viel grössere Produktionsgeschwindigkeiten. beträchtlich geringere Kosten und minimale Abweichungen in der Grösse und verbessertes Aussehen der erhaltenen geformten Teile.



   Ein Problem beim Formen von Epoxyharzen besteht darin, dass im allgemeinen Anhydridhärtungsmittel bei Zimmertemperatur so reaktiv mit Epoxyharzen sind, dass eine homogene Mischung von Harz und Härtungsmittel innerhalb sehr kurzer Zeit der Lagerung bei Zimmertemperatur eine Umsetzung und Polymerisation erleidet. Obwohl die Stabilität verbessert werden kann, indem eine solche Mischung unter Kühlung gelagert wird, ist dies in Verbindung mit einem Formbetrieb höchst unpraktisch. Es ist auch unpraktisch, Harz und Härtungsmittel gerade vor dem Formen vorzumischen, da dies Probleme der Ungleichmässigkeit im Arbeitsgang mit sich bringt und die Vorteile der Verwendung eines Einkomponentensystems auf ein Minimum reduziert.



   Ein weiteres Problem bei der Formung von Epoxyharzen ist die verhältnismässig lange Härtungszeit bei erhöhten Temperaturen, die erforderlich ist, um das Harz ausreichend zu härten, um die Entfernung eines geformten Teils aus den Formwerkzeugen oder Formen zu gestatten. Um praktisch brauchbar zu sein, muss eine Formmasse unter Wärme und Druck ausreichend fliessfähig sein um in alle Hohlräume der Form zu fliessen, sie muss jedoch auch in einer Zeitspanne von weniger als 5 Minuten bei 120 bis   1770    C ausreichend härten,  so dass ein geformter Teil seine Form nach dem Entformen behält. Tatsächlich ist die Härtungsgrenze von 5 Minuten eine obere Grenze und um technisch praktikabel zu sein, sollte der   Formzyklus    oder die Härtungszeit gewöhnlich ein Zyklus von 1 bis 3 Minuten oder weniger sein.



   Die kombinierten Anforderungen der Stabilität bei Zimmertemperatur und der raschen Härtung bei erhöhter Temperatur (120 bis   177     C) haben bisher praktische Probleme solcher Grösse dargestellt, dass nur ein geringer Fortschritt bei der Formung von mit Anhydrid gehärteten Epoxyharzen erfolgte. Gleichzeitig besteht ein anerkanntes Bedürfnis zur Verbesserung auf diesem Gebiet im Hinblick auf die erwünschten Eigenschaften, die mit Anhydrid-gehärteten Epoxyharzen erzielt werden können.



   Es wurde nun gefunden, dass die oben erwähnten Probleme überwunden werden und technisch brauchbare anhydridgehärtete Epoxyformmassen leicht hergestellt werden können, indem man als Härtungsmittel Tetrachlorphthalsäureanhydrid gegebenenfalls zusammen mit einem Carbonsäureanhydrid oder einer Carbonsäure verwendet. Es wurde eine beträchtliche Anzahl von Anhydriden geprüft und Tetrachlorphthalsäureanhydrid ist einmalig, indem es in Epoxy-Formmassen eine Kombination von guter Lagerbeständigkeit bei Zimmertemperatur, rascher Härtung bei Formtemperatur, guten Formeigenschaften und ausgezeichneten physikalischen Eigenschaften in den geformten Erzeugnissen ergibt.



   Die einmalige Aktivität von Tetrachlorphthalsäureanhydrid in Formmassen gilt für Epoxyharze und Gemische von Epoxyharzen allgemein, vorausgesetzt, dass sie sich physikalisch für das Formen eignen, d. h. bei Zimmertemperatur fest sind, jedoch einen Erweichungspunkt ausreichend unter der Formtemperatur von 120 bis   177     C haben, um beim Formungsarbeitsgang fliessfähig zu sein. Bevorzugte Harze sind die normalerweise festen Harze auf Bisphenolbasis und Epoxynovolake und Gemische davon einschliesslich von Gemischen von festen und flüssigen Harzen, welche bei Zimmertemperatur fest sind. Solche Gemische können auch ein festes Harz auf Bisphenolbasis oder Epoxynovolakharz mit einer anderen Art von flüssigem Epoxyharz, wie einem Harz vom flüssigen Cyclohexenoxydtyp, umfassen.



   Epoxyharze, die durch Umsetzung von Alkylidenbisphenolen, wie Bisphenol A, Bisphenol B und dergleichen, mit Epichlorhydrin hergestellt sind, sind bekannt.



  Sie haben eine Funktionalität (durchschnittliche Zahl von Epoxydgruppen je Molekül) über 1 und im allge meinen von etwa 1,6 bis 2. Sie schwankten beträchtlich im Molekulargewicht und im Erweichungspunkt, und für die Zwecke der vorliegenden Erfindung können diejenigen Harze mit Molekulargewichten im Bereich von etwa 400 bis 5000 und einem Erweichungspunkt im Bereich von etwa 10 bis   135     C wirksam verwendet werden.



   Auch Epoxynovolakharze sind bekannt und im Handel erhältlich. Ihre Herstellung durch Umsetzung von Epichlorhydrin mit Phenol-Formaldehyd- oder Kresol-Formaldehyd-Harzen, welche reaktive OH Gruppen enthalten, ist z. B. in der US-Patentschrift 2 658 885 beschrieben. Diese Harze haben eine Funk tionalität von mehr als 2 und häufig bis zu 6 oder 7. Für die Zwecke der vorliegenden Erfindung sollten die Ep oxyharze auf Novolackbasis ein Molekulargewicht im Bereich von etwa 500 bis 1500 und eine Funktionalität von etwa 4 bis 7 aufweisen und weiter einen Erweichungspunkt im Bereich von etwa 30 bis   1200    C haben.



   Die erst kürzere Zeit erhältlichen Harze von Cyclohexenoxydtyp werden durch Epoxydieren von Dicyclohexenesterderivaten mit Peressigsäure hergestellt, wie es in der US-Patentschrift   2 716 123    beschrieben ist. Diese Harze, die auch kommerziell als cycloaliphatische Harze oder Peressigsäureharze bekannt sind, haben ein Molekulargewicht über etwa 275 und eine Funktionalität von 2.



   Zusätzlich zu dem Harz oder Harzgemisch und dem Härter, der in Mengenanteilen von 0,5 bis 1,25 Anhydridäquivalenten je 1,0 Epoxyäquivalenten des Epoxyharzes verwendet wird, sollten die neuen Massen eine kleine Menge eines Zink- oder Kalziumsalzes oder ein tertiäres Amin oder einen anderen bekannten Epoxy/   Anhydridkatalysator    zur Erzielung einer ausreichend schnellen Härtung für das praktische Formpressen enthalten. Wenn ein Salz einer Fettsäure wie Zinkstearat oder Kalziumstearat als Katalysator verwendet wird, so wirkt es gleichzeitig als Formtrennmittel. Dies kann mit einem Wachs oder einem anderen üblicherweise verwendeten Formtrennmittel unterstützt werden. Die Menge an Katalysator kann von etwa 0,05 bis 5,0   Gew.0/o    bezogen auf die Gesamtmasse, und vorzugsweise etwa 0,10 bis   1,50 /o,    schwanken.

  Die Menge an zusätzlichem Trennmittel, falls ein solches vorliegt, sollte etwa 0,05 bis 5,0   Gew.O/o    und vorzugsweise 0,10 bis 2,0   Gew.O/o    betragen.



   Zusätzlich zu diesen Bestandteilen können übliche Füllstoffe und Modifizierungsmittel zugegeben werden, um besondere Eigenschaften zu ergeben. Fast alle Formpressmassen enthalten einen inerten Füllstoff. Dieser ist gewöhnlich ein feingemahlenes Material, wie Kieselsäure bzw. Quarz, Talcum, Kalziumcarbonat, Ton, nichtaktive organische Materialien oder Kombinationen davon, und wird zur Herabsetzung der Kosten, zur Kontrolle des Fliessens, zur Verbesserung der Wärmeleitfähigkeit und für andere Spezialzwecke verwendet, beispielsweise erfolgt die Verwendung von fasrigen Füllstoffen zur Verbesserung der Zähigkeit und Schlagfestigkeit. Die bevorzugten Füllstoffe für die allgemeine Verwendung in diesen Massen enthalten diese oben erwähnten Materialien, die so gemahlen sind, dass praktisch alle Teilchen feiner als 0,074 mm und in vielen Fällen feiner als 0,044 mm sind.

  Wenn man eine Verbesserung der Festigkeit bzw. Zähigkeit wünscht, können fasrige Füllstoffe wie Glasfaser, Asbest oder organische Fasern eingebracht werden. Modifizierungsmittel können für besondere Zwecke zugegeben werden, wie beispielsweise Antimonoxyd oder ein halogenhaltiges Material zur Erteilung von verbesserter Flammbeständigkeit oder eine kleinere Menge eines Polyols, um das Harz weich oder biegsam zu machen. Die Menge an verwendeten Füllstoffen und Modifizierungsmitteln kann von 0 bis etwa 80   Ges.0/0    schwanken, der bevorzugte Bereich beträgt jedoch 30 bis 70   Ges.0/0.   

 

   Ausserdem können Pigmente oder Farbstoffe zuge setzt werden, um besondere Färbungen zu erzeugen.



  Diese Pigmente werden zweckmässig in verhältnismässig kleinen Mengen, gewöhnlich von 0,10 bis    5,0 Gew. /o,    verwendet. Die einzigen Beschränkungen sind, dass sie im System praktisch nicht reaktiv sein sollten und bei normalen Formpresstemperaturen von bis zu etwa 1770 C   farbstabil    sein sollten. Typische Pig mente sind Titandioxydweiss, Phthalocyaninblau und  -grünpigmente, Russ und Eisenoxydschwarzpigmente,   Eisenoxyd- und Quecksilber-Cadmiumrotpigmente und -gelbpigmente.



   Die neuen Massen können durch verschiedene Mischverfahren hergestellt werden. Das Härtungsmittel, das Epoxyharz, der Katalysator, das Formtrennmittel, die Füllstoffe, Pigmente und dergleichen, können zu einem feinen Pulver gemahlen und dann homogen gemischt werden. Diese Methode ergibt im allgemeinen Massen, welche sich nicht so zufriedenstellend für das Formpressen verhalten als Massen, worin die Komponenten innig durch Heisschmelz-Mischen, Zweiwalzen Mischen, Strengpressen oder ähnliche Mischmethoden gemischt sind. Bei der Heisschmelzverarbeitung werden die Bestandteile getrennt bis zu einer ausreichend hohen Temperatur erhitzt, um dem Harz eine solche Viskosität zu verleihen, welche das Einrühren der übrigen pulverisierten Bestandteile erlaubt. Das Gemisch wird dann abgekühlt und verfestigt und kann zur Verwendung gebrochen oder gemahlen werden.

  Die Massen können aber auch durch Heissmischen auf einem Mischer mit zwei verschieden schnell laufenden Walzen oder in einem Extruder hergestellt werden. Bei jeder dieser Heissmischmethoden wird das Tetrachlorphthalsäureanhydrid mit Vorteil bei einer Temperatur von nicht mehr als   121"    C und vorzugsweise unterhalb 1070 C zugegeben, und das Gemisch wird im allgemeinen abgekühlt, sobald eine einheitliche Mischung erzielt ist, um die Umsetzung mit dem Harz auf einem Minimum zu halten. In einigen Fällen kann jedoch das Mischen bei einer Temperatur unterhalb von etwa   107a C    für eine kontrollierte Zeitspanne vor dem Abkühlen fortgesetzt werden, um eine teilweise Vorhärtung oder  B-Stufung  als weitere Massnahme zur Erzielung der gewünschten kurzen Härtungszeit bei Formpresstemperatur zu erhalten.

  Wenn man auf einem Zweiwalzenmischer mischt, sollte die Mischtemperatur 104 bis   110     C nicht übersteigen, da höhere Temperaturen der Lagerstabilität der Masse nachteilig sind.



   Es ist bekannt, dass bei der Verwendung von Anhydridhärtern die physikalischen Eigenschaften des gehärteten Harzes in beträchtlichem Ausmass vorbestimmt werden können, indem ein Härter von besonderer Struktur ausgewählt wird. In den erfindungsgemässen Massen ist es möglich, kleine Mengen anderer Anhydride zuzusetzen, üblicherweise bis zu etwa 10 bis   15 Gew. /o    des Tetrachlorphthalsäureanhydrids, ohne die Vorteile der guten Lagerbeständigkeit und der raschen Härtung bei Formpresstemperatur, welche das Tetrachlorphthalsäureanhydrid ergibt, zu sehr zu beeinträchtigen.



   Eine praktische Vorrichtung zur Bewertung sowohl der Lagerbeständigkeit als auch der Eignung für verschiedene Formpresszwecke ist die sogenannte Giesspirale, die in einem Aufsatz mit dem Titel  Spiral Mold for Thermosets  von F. Karras, Modern Plastics, September 1963 beschrieben ist. Die erfindungsgemässen Massen wurden durch einen solchen Test unter Verwendung einer Halbrundspirale von 3,175 mm Durchmesser bewertet, welcher die Formmasse durch eine Öffnung bei 149   i    2,80 C mit einem Druck von 35,2   kg/    cm2 berechnet auf die Stempelfläche, zugeführt wird.



  Die Strecke, welche die Verbindung in diese Spirale fliesst, wird in cm gemessen. Diese Strecke in cm des Fliessens wird vor allem durch die Viskosität der Verbindung in geschmolzenem Zustand und die Geschwindigkeit ihrer Gelbildung bestimmt. Je geringer die Viskosität und je grösser die Gelbildungszeit ist, um so länger ist der Spiralfluss, wenn die anderen Bedingungen gleich sind. Ein Spiralfluss von  X  cm kann erhalten werden, indem eine niedrigviskose Verbindung verwendet wird, welche schnell geliert oder eine höherviskose Verbindung, welche nicht so schnell geliert und daher langsamer, jedoch eine längere Zeitspanne fliesst.



   Der Spiralfluss ist im allgemeinen eine bequeme Methode der Messung von Änderungen im Material während der Lagerung. In dem Ausmass, in welchem die Verbindung während der Lagerung bei Zimmertemperatur reagiert, nimmt der Spiralfluss ab und gegebenenfalls wird der Spiralfluss auf den Punkt sinken, bei welchem die Verbindung nicht mehr zufriedenstellend geformt werden kann.



   Die Formungsbedingungen, und insbesondere die Formen, welche man antrifft, schwanken natürlich in weitem Umfang. Bei einigen einfachen Formen kann eine verhältnismässig steife Formmasse verwendet werden, d. h. eine solche, die einen kurzen Spiralfluss hat.



  Für Mehrfachformen oder Formen mit grossem Hohlraum sollte andererseits die Masse eine solche sein, die einen langen Spiralfluss hat. So hilft die Messung des Spiralflusses bei der Auswahl der richtigen Masse für eine besondere   Formarbeit,   
Die folgenden Beispiele erleichtern das Verständnis der neuen Epoxy-Formmassen und der ungewöhnlichen Wirksamkeit des Tetrachlorphthalsäureanhydrids als Härter. Die Beispiele dienen der Erläuterung der Erfindung.



   Um die Beispiele zu vereinfachen, sind die Harze durch Codebuchstaben identifiziert, welche sich auf die folgende Aufzählung beziehen:
Tabelle 1
Erweichungs-   iquivalent-      Funküo-    Harz Typ punkt gewicht nalität A BisphenolA 75-   850 C    550- 650 1,8-1,9 B Bisphenol A   951050 c      825-1025    1,7-1,8 C Bisphenol A   95-105     C 860-1015 1,7-1,8 D   Bisphenol      127-1330 C    1600-2000 1,6-1,7  
Tabelle   l    (Fortsetzung)
Erweichungs-   -2iquivalent-      Funktio-    Harz Typ punkt gewicht nalität E Epoxy-Novolak   85-100  C      1920    220 6 -7 F   Epoxy-Novolak    80- 900 C  <RTI  

    ID=4.7> 22Q    235 4 -5 G Bisphenol A   20-    280 C 235- 275 1,9-2,0 H   Gyclohexenoxyd    flüssig 135- 150 2   *       EP-201 >     (Union Carbide   Chemical    Company).



   In der obigen Aufzählung definiert das Äquivalentgewicht die Anzahl von Gramm Harz, die erforderlich sind, um 1,0 chemische Äquivalente an Epoxygruppen zu liefern. Die Funktionalität ist die Durchschnittszahl der Epoxygruppen für jedes Molekül des Harzes.



   Der Einfachheit halber sind in den Beispielen gewissen der verwendeten Anhydride durch Codebezeichnungen wie folgt definiert:
TCPA = Tetrachlorphthalsäureanhydrid
HET = Hexachlorendomethyltetra chlorphthals äureanhydrid
BPD = Benzophenondianhydrid
THPA = Tetrahydrophthalsäureanhydrid
Beispiel 1
Vier Harzmassen werden hergestellt, wobei folgende Komponenten verwendet werden:
Komponente Gewichtsteile    Harz    15,77    Harz C    7,88
Kieselsäure  <  0,044 mm 66,50
Zinkstearat 1,00
Russpigment 0,75
Anhydrid (Stöchiometrisch  äquivalente
Mengen, wie anschliessend angegeben)    * a    8,10 Gewichtsteile in TCPA b 10,5 Gewichtsteile an HET c 4,50 Gewichtsteile an BPD d 4,25   Gewichtsteile an IHPA.   



   Die Harze werden gemahlen bis praktisch alles feiner als 0,84 mm ist und mit den anderen Bestandteilen gemischt und auf einem heissen Zweiwalzenkunststoffmischer compoundiert. Das Anhydrid wird feiner als 0,15 mm gemahlen. Die Masse wird aus der Mühle genommen, sobald eine einheitliche Mischung erzielt ist, auf Zimmertemperatur abgekühlt und dann zur Formungsbewertung zu kleinen Körnern aufgebrochen. Die Formungsmerkmale bei den verschiedenen Anhydriden sind wie folgt: a. Die 8,10 Gew.-Teile TCPA enthaltende Masse hat einen Spiralfluss von 48,26 cm. Nach zweiminütigem Formpressen bei   149     C kann die Masse leicht aus der Form entfernt werden und hat ausreichende Festigkeit um ihre geformte Gestalt beizubehalten.



   b. Die 10,5 Gew.-teile HET enthaltende Masse hat einen Spiralfluss von 52 cm. Nach 3,5 minütigem Formpressen bei   1490 C    ist das Material noch weich und schlaff und behält seine geformte Gestalt nicht gut bei. HET wird in der Literatur als schnellreagierendes Anhydridhärtungsmittel angegeben, das Produkte von hoher Wärmestandfestigkeit ergibt, ist jedoch bei dieser Art von Rezeptur entschieden schlechter als TCPA.



   c. Die 4,50 Gew.-teile BPD enthaltende Masse hat einen Spiralfluss von etwa 43 cm. Nach Sminütigem Formpressen bei   149     C bleibt das Material weich und schlecht. Es klebt sehr an den Formoberflächen und kann nicht in einem Stück aus der Form entnommen werden. Von BPD wird, da es ein   Dianhydrid    ist, in der Literatur berichtet, dass es schnell reagiert und gehärtete Massen von hoher Wärmestandfestigkeit und Härte gibt, jedoch verhält es sich bei dieser Art von Rezeptur sehr schlecht.

 

   d. Die 4,25 Gew.-teile THPA enthaltende Masse hat einen Spiralfluss von etwa 127 cm. Bei der Formpresstemperatur von   149     C erfordert sie mehr als 10 Minuten zum Gelieren und ist selbst dann sehr schlecht und kann nicht in einem Stück aus der Form entnommen werden.



   Beispiel 2
Es wird eine Formmasse hergestellt, welche folgende Bestandteile enthält:  
Komponente Gewichtsteile
Harz A 15,77
Harz C 7,88
Kieselsäure   ( ob044    mm 67,00
Zinkstearat 0,50
Russpigment 0,75
TCPA  <  0,15 mm 8,10
Diese Masse, welche sich von derjenigen von Beispiel la nur darin unterscheidet, dass sie eine kleinere Menge an Zinkstearatkatalysator (und Formtrennmittel) und etwas mehr Kieselsäure hat, wird auf einem Zweiwalzenkunststoffmischer wie in Beispiel 1 beschrieben gemischt.



   Diese Masse wird 2 Minuten bei 1490 C pressgeformt und hat einen Spiralfluss von 46 cm und zeigt gute Formeigenschaften und trennt sich leicht von der Form trotz des kleineren Mengenanteils an vorhandenem Zinkstearat. Die Wärmestandfestigkeitstemperatur (ASTM-D 648-56) wird zu   104"    C gemessen.



   Nach einmonatiger Lagerung bei Zimmertemperatur zeigt die Masse bei erneuter Prüfung wieder einen Spiralfluss von 46 cm, was eine ausgezeichnete   Lagerbe-    ständigkeit anzeigt.



   Beispiel 3
Eine Masse wird ähnlich der von Beispiel 2 hergestellt, wobei jedoch 19,90 Gewichtsteile an Harz D und 3,75 Gew.-teile an Harz G an Stelle der Harze A und C verwendet werden. Das feste und flüssige Harz werden zuerst durch Heisschmelzen gemischt und dann mit den anderen Komponenten auf einem heissen Zweiwalzenkunststoffmischer gemischt. Die erhaltene Masse wird zwei Minuten bei 1490 C formgepresst und hat einen Spiralfluss von 18 bis 20 cm und sehr gute Formeigenschaften, trennt sich gut von der Form und ist sehr hart und fest nach Abkühlen auf Zimmertemperatur.



   Beispiel 4
Die Arbeitsweise von Beispiel 3 wird wiederholt wobei 20,50 Gew.-teile Harz D verwendet werden, jedoch dieses durch Heisschmelzen mit 3,15 Gew.-teilen Harz H(anstatt des Harzes G von Beispiel 3) vereinigt wird. Die erhaltene Masse hat einen Spiralfluss von 10 cm und sehr gute Formeigenschaften, wie in Beispiel 3, bei einer Härtung von zwei Minuten bei 1490 C.



   Beispiel 5
Nach der Arbeitsweise von Beispiel 2 wird eine Formmasse hergestellt, welche folgende Bestandteile enthält:
Komponente Gewichtsteile    Harz E    5,00
Harz C 15,00
Kieselsäure    < 0,044 mm    68,90
Zinkstearat 1,00
Komponente Gewichtsteile
TCPA  <  0,15 mm 9,25
Russpigment 0,85
Diese Masse verhält sich gut bei der   Pressformung,    wenn sie   1l/    Minuten bei   1490    C gehärtet wird und hat einen Spiralfluss von 10 cm. Da eine einmonatige Lagerung bei   37,8"C    einer etwa sechsmonatigen Lagerung bei Zimmertemperatur vergleichbar ist, zeigt dies eine gute Lagerstabilität an.



   Beispiel 6
Nach der Arbeitsweise von Beispiel 2 wird eine Formmasse hergestellt, welche folgende Bestandteile aufweist:
Komponente Gewichtsteile
Harz A 15,77
Harz C 7,88
Kieselsäure    < 0,044 mm    67,40
Zinkstearat 1,00
Russpigment 0,85
TCPA    < 0,15 mm    6,10
BDP    < 0,15 mm    1,00
Diese Masse verhält sich gut beim Formen bei   149     C und hat einen Spiralfluss von 45,5 cm. Nach zweimonatiger Lagerung bei 21 bis 270C fällt der Spiralfluss nur auf 39 cm, was gute Lagerstabilität anzeigt.



  Das zweite Härtungsmittel beeinträchtigt offenbar die guten Merkmale, welche von TCPA verliehen werden, nicht. Nach einer Härtung von zwei Minuten bei 1490 C trennt sich der geformte Teil leicht von der Form und behält seine Form bei und ist nach Abkühlen hart und fest.



   Beispiel 7
Nach der Arbeitsweise von Beispiel 2 wird eine Formmasse hergestellt, welche folgende Bestandteile aufweist:
Komponente Gewichtsteile
Harz A 15,77
Harz C 7,88
Kieselsäure  <  0,044 mm 67,20
Zinkstearat 1,00
TCPA  <  0,15 mm 6,48
Phthalsäureanhydrid    < 0,15    mm 0,82
Russpigment 0,85  
Diese Masse zeigt einen anfänglichen Spiralfluss von 73,5 cm und nach einmonatiger Lagerung bei 21 bis 270 C einen Spiralfluss von 60 cm, was gute Lagerstabilität anzeigt. Die Masse hat gute Pressformeigenschaften und härtet in   2t/2    Minuten bei   149     C zu festen, leicht entfernbaren Pressformkörpern. Hier verschlechtert wiederum das zweite vorhandene Härtungsmittel die durch TCPA verliehenen Eigenschaften nicht.



   Beispiel 8
Nach der Arbeitsweise von Beispiel 2 wird eine Formmasse hergestellt, welche folgende Bestandteile aufweist:
Komponente Gewichtsteile
Harz F 11,60
Harz C 6,00
Kieselsäure  <  0,044 mm 67,00
Calciumstearat 0,50
Wachs 0,75
TCPA 13,30
Russpigment 0,85
In dieser Masse wird das Wachs, Glycerinmonostearat, als zusätzliches Formtrennmittel zugefügt.



   Diese Masse lässt sich gut in zwei Minuten von 1490 C formen und hat einen Spiralfluss von 2,5 cm.



  Die geformten Teile sind hart und fest.



   Eine identische Masse, bei der jedoch 0,5 Gew.-teile Calciumstearat durch 0,5 Gew.-teile Zinkstearat ersetzt sind, lässt sich fast identisch formen, bei einem Spiralfluss von 2,5 cm.



   Aus den obigen Beispielen ist ersichtlich, dass das TCPA-Härtungsmittel die Kombination von guter Lagerstabilität, schneller Härtung bei Formtemperatur und guten Berührungs- und Formeigenschaften bei einer breiten Vielzahl von Epoxyharzen und Harzgemischen ermöglicht. Wie schon erwähnt, sollten die Unterschiede im Spiralfluss, welche unterschiedliche Massen kennzeichnen, berücksichtigt werden, wenn eine Formmasse für eine besondere Formarbeit ausgewählt wird. Im allgemeinen ist der in der Masse gewünschte Spiralfluss umso grösser, je komplizierter und je grösser die Anzahl von Hohlräumen in der Form ist.

  Natürlich werden im Gegensatz zu Erzeugnissen, die aus thermoplastischen Harzen geformt sind, aus den hitzehärtbaren Epoxyharzen geformte Erzeugnisse hitzegehärtet, um die optimalen Eigenschaften der Festigkeit, Härte, Zugfestigkeit und dergleichen in den geformten Teilen auszubilden.



  Die wenigen Minuten beim Formpressen können für viele Anwendungen eine ausreichende Härte darstellen, doch kann in einigen Fällen eine weitere Härtung erwünscht sein. Eine solche Nachhärtung kann erforderlichenfalls in üblichen Öfen für Zeitspannen von bis zu 2 Stunden bei 120 bis 1770C durchgeführt werden.



   Die hier beschriebenen Massen haben sich als besonders brauchbar bei der Formung von elektrischen Bestandteilen, wie Kondensatoren, Widerständen und Spulen, gezeigt. Sie sind auch wertvoll bei der Formung von Baueinheiten ganz allgemein, wenn die physikalischen und chemischen Festigkeitseigenschaften erwünscht sind, welche typisch für Epoxyharze sind.



   Bei Anwendung der Erfindung auf Epoxyharzmassen zur Verwendung als   Überzugspulver    können viele der oben beschriebenen Formmassen mit kleineren Ab änderungen angewandt werden. Es sei erwähnt, dass Pulver für die   Überzugs anwendung    durch Wirbelbettoder   Spritzmethoden    oder elektrostatischen Methoden eine Teilchengrösse von weniger als etwa 400 Mikron aufweisen sollten und vorzugsweise so fein sein sollten, dass sie durch ein Sieb von 0,250 mm Maschenweite gehen.



   Das verwendete Harz oder Harzgemisch sollte vorzugsweise einen Erweichungspunkt über etwa   65  C    und geeigneterweise im Bereich von 65 bis etwa 1500 C haben. Die untere Grenze dieses Bereiches ist geeignet um Massen zu ergeben, worin das feinzerteilte Pulver nicht zum Verschmelzen oder Zusammenbacken unter normalen Lagerungsbedingungen bei Temperaturen bis zu   38  C    neigt. Die obere Grenze dieses Bereiches ist nicht scharf, sondern kann ziemlich schwanken bei   Än-    derungen in den Härtungsbedingungen und der Art der zu beschichtenden Unterlagen.

  Der wichtige Faktor ist, dass das Harz bei der Uberzugs- und Härtungstemperatur schmelzen und in einem glatten Überzug auseinander fliessen sollte; und Harze oder Harzgemische mit einem Erweichungspunkt etwas über 1500 C können in Fällen verwendet werden, wo Unterlagen eine   tXberzugs-    und Härtungstemperatur von   204"C    oder mehr aushalten können. Einzelne Komponenten der Harzmischung können natürlich einen Erweichungspunkt ausserhalb des oben erwähnten Bereiches haben. So kann beispielsweise jedes der in Tabelle I aufgeführten Harze in   Über-    zugsmassen verwendet werden, indem in geeigneter Weise Harze von niedrigem Erweichungspunkt mit anderen Harzen mit hohem Erweichungspunkt gemischt werden.



   Wie im Falle der Formpressverbindungen können Massen zur Verwendung als   Überzugspulver    mit bekannten Epoxyd-Anhydridkatalysatoren, wie Aminen (insbesondere tertiären Aminen), Lewis-Säuren und Metallsalzen katalysiert werden. Die Menge an Katalysator kann von etwa 0,01 bis   3,0 /o,    bezogen auf das Gewicht der Masse, schwanken, je nach dem Grad der gewünschten Beschleunigung der Härtung. Zu typischen Katalysatoren zur Verwendung in Überzugsmassen gehören Zinkacetat, Nickelacetat, Stannooctoat, Kobaltacetat und Kaliumfluorborat. In Überzugsmassen ist die Haftung an die Unterlage normalerweise von hauptsächlicher Wichtigkeit.

 

   So sollten Katalysatoren in Form von Fettsäuresalzen, wie Zinkstearat, (das als Kombination von Katalysator und Formtrennmittel in Formpressmassen verwendet werden kann), vermieden werden, ausser in den besonderen Fällen, wo man den   Überzug    von der Unterlage abziehen will.



   Ein weiterer Bereich, in welchem die Form- und Überzugsmassen im allgemeinen ähnlich sind, sich jedoch etwas in den praktischen Grenzen unterscheiden, ist die Menge an vorhandenem Füllstoff. Während Formmassen bis zu 80   Gew.- /0    Füllstoff und vorzugsweise etwa 30 bis 70   Gew.-O/o    Füllstoff enthalten können, sollte die Menge an Füllstoff in Überzugsmassen etwa 50   Gew.- /o    nicht übersteigen und liegt vorzugsweise im Bereich von etwa 25 bis 45   Gew.- /0.     



   Füllstoffe und Pigmente oder Färbungsmittel, wie sie vorher in Verbindung mit den Formmassen beschrieben wurden, eignen sich auch zur Verwendung in Überzugsmassen. Die Teilchengrösse der Füllstoffe sollte vorzugsweise feiner sein als etwa 50 Mikron, das heisst durch ein Sieb mit einer Maschenweite von 0,074mm gehen. Die Pigmente und Füllstoffe sollten unter den Harzhärtungsbedingungen, zum Beispiel bei 10- bis 30-minütigem Erhitzen bis zu 2320 C stabil sein.



   Wie im Falle der Formmassen sollte die Menge an Tetrachlorphthalsäureanhydrid (TCPA) bzw. Härter in den Überzugsmassen im Bereich von etwa 01,5 bis 1,25 Äquivalenten je 1,0   Epoxyäquivalenten    liegen, obwohl wenig Vorteil erzielt wird, wenn man ein Verhältnis von   Anhydridäquivalent :    Epoxyäquivalent von 1: 1 überschreitet.



   Die einmalige Stabilität von Harz-Anhydridgemischen, welche TCPA enthalten, bei Zimmertemperatur wird nicht nur in Systemen verwirklicht, welche TCPA als einziges Härtungsmittel enthalten, sondern auch in Systemen, welche beträchtliche Mengen an anderen Anhydriden oder Säuren als Härtungsmittel enthalten. In solchen Fällen sollte jedoch TCPA wenigstens 25 30    /o    der gesamten Härtermenge ausmachen. Im allgemeinen werden solche zusätzliche Härtungsmittel für besonders gewünschte Modifikationen eines Überzugs verwendet. So hat beispielsweise Azelainsäure die bekannte Fähigkeit Epoxyüberzügen Biegsamkeit und Zähigkeit zu verleihen.



   Die Bewertung von Epoxyüberzugsmassen durch einen einzigen Satz von Normen ist praktisch unmöglich, da die Eigenschaften, welche am meisten erwünscht sind, sich von einer Endverwendung zur anderen unterscheiden. Wahrscheinlich die brauchbarste Prüfung sowohl zur Allgemeinbewertung als auch zum Vergleich für besondere Zwecke ist eine Schlagfestigkeitsprüfung unter Verwendung eines  Gardner -Schlagfestigkeitprüfers. Diese Vorrichtung, die von den Gardner Laboratories, Bethesda, Maryland, hergestellt wird, lässt Gewichte von verschiedenen Höhen auf einen Amboss fallen, auf welchem eine überzogene Unterlage, gewöhnlich ein Stahlstreifen von 25 X 12 X 1 m, auf welchem ein Überzug aufgebracht und gehärtet wurde, liegt. Die Ablesungen sind das Produkt von Gewicht mal Fallhöhe in Zentimeter; so ergibt ein Gewicht von 4 kg, das 10 cm hoch fällt, eine Ablesung von 40 kgcm.

  Das Gewicht und/oder die Fallhöhe wird allmählich vergrössert um den Maximalwert in kgcm zu bestimmen, welchen der Überzug ohne Rissbildung aushält. Ein Überzug, der 138 cmkg aushält, jedoch bei 150 cmkg Risse bildet, hat eine Schlagfestigkeit von 138 cmkg. Die Schlagfe   stigkeit    ist auch wertvoll als Mass der Härtung für einen besonderen   Überzug.    Ungehärtete überzüge haben eine geringere Schlagfestigkeit, und bei Proben, die unterschiedliche Zeiten gehärtet sind, kann der Punkt der vollständigen Härtung als derjenige Punkt bestimmt werden, wo die Schlagfestigkeit aufhört sich zu ändern.



   Beim Überziehen von erhitzten Unterlagen mit den pulverisierten TCPA-Expoxyharzmassen nach dem Wirbelbettverfahren, dem   Trockenspritzverfahren,    dem elektrostatischen Spritzverfahren und ähnlichen Arbeitsweisen sind die Glätte, die Kontinuität oder das Fehlen von Nadellöchern und das Fehlen von Gardinenbildung im Überzug erwünscht. Die Eigenschaften können in weitem Ausmass durch die Auswahl des Harzes, der Art und Menge an Katalysator und der Art und Menge an Füllstoff modifiziert werden, doch werden sie auch durch die Art und das Wärmehaltungsvermögen der zu überziehenden Unterlage beeinflusst.

  Die Unterlage wird mit Vorteil auf   Uberzugstemperatur    vorerhitzt, die etwa 150 bis 2500 C sein kann, um das berührende Pulver zum Schmelzen und zum Haften zu bringen, und es ist ersichtlich, dass eine gegebene pulverisierte   Über-    zugsmasse sich zufriedenstellend bei einer Unterlage mit einer gewissen Geschwindigkeit der Wärmeabgabe verhalten kann und weniger zufriedenstellend bei Unterlagen mit wesentlich schnellerer oder langsamerer Wärmeabgabe. Wenn beispielsweise die Wärme zu schnell abgegeben wird, um einen glatten Überzug zu erzielen, kann das Problem durch zusätzliche Hitzehärtung oder durch Verwendung eines Harzes mit niedrigerem Erweichungspunkt gelöst werden.

  Wenn andererseits das Problem darin besteht, dass zu viel Hitze in der Unterlage zurückbehalten wird, was zur Gardinenbildung oder zum Abtropfen führt, kann der Zusatz von Katalysator zur Verkürzung der Härtungszeit oder die Verwendung von Harz mit höherem Schmelzpunkt zu besseren Ergebnissen führen. Solche Änderungen zur Anpassung der Überzugsmassen an die besonderen Verwendungen beeinträchtigen in keiner Weise die kombinierten Vorteile der guten Stabilität bei Zimmertemperatur und der raschen Härtung bei mässig erhöhten Temperaturen, wie sie von TCPA als Härtungsmittel in den Massen verliehen werden.



   Die folgenden Beispiele zeigen eine Anzahl von typischen Überzugsmassen der oben beschriebenen Art.



   Beispiel 9
Eine Überzugsmasse wird mit folgenden Bestandteilen hergestellt:
Komponente Gewichtsteile
Harz B 45,0
Kieselsäure  <  0,044 mm 43,1 rotes Eisenoxyd 0,5
TCPA 11,4
Das Harz und TCPA, zermahlen auf im wesentlichen feiner als 0,84 mm werden mit den anderen Komponenten etwa 30 Minuten in einer Mischtrommel gemischt und dann auf einem heissen Differential-Zweiwalzenmischer zu einem homogenen Gemisch compoudiert. Nach Abkühlen wird die Masse zu Teilchen gemahlen, die im wesentlichen feiner sind als etwa 250 Mikron, was ein Pulver bildet, das sich für die Anwendung im Wirbelbett, durch Trockenspritzen oder elektrostatisches Spitzen auf erhitzte Unterlagen eignet.

 

  Zu Prüfzwecken werden kaltgewalzte Stahlstreifen von 25 X 127 X 1,5 mm die auf 2040 C vorerhitzt sind, durch Eintauchen in ein Wirbelbett der Verbindung und anschliessendes 20 minütiges Härten bei   204"C    überzogen, was glatte, ebene Überzüge von etwa 0,43 mm Dicke ergibt. Die überzogenen Streifen zeigen eine Schlagfestigkeit von 92 cmkg.



   Eine Probe des Pulvers in einem geschlossenen Behälter, die zwei Monate bei   38  C    gelagert wird, zeigt keine Änderung in den Überzugsmerkmalen oder in den physikalischen Eigenschaften der erhaltenen Überzüge.



  Eine andere Probe. die mehrere Monate in einem offenen Behälter in einer Atmosphäre von durchschnittlich     950/o    relativer Feuchtigkeit und etwa 40 C gelagert wird, zeigt kein Anzeichen von Verbacken des Pulvers, und die guten   tAberzugsmerkmale    werden aufrecht erhalten.



   Beispiel 10
Nach der Arbeitsweise von Beispiel 9 wird eine ge   pulverte    überzugszusammensetzung mit folgenden Bestandteilen hergestellt.



   Komponente Gewichtsteile
Harz A 25,0    HarzB    25,0    Kieselsäure  < 0,044 mm 34,0   
TCPA 15,8 rotes Eisenoxyd 0,2
Prüfstreifen, die mit diesem Pulver bei 2040 C überzogen und 20 Minuten bei   204     C gehärtet sind, geben glatte, ebene und kontinuierliche   Uberzüge    mit einer Schlagfestigkeit von 127 cmkg. Wie in Beispiel 9 zeigen Proben die bei erhöhter Temperatur (380 C) zwei Monate gelagert und mehrere Monate atmosphärischen Bedingungen ausgesetzt sind, keine Veränderung in den Eigenschaften des Pulvers oder der daraus hergestellten Überzüge.



   Beispiel 11
Nach der Arbeitsweise von Beispiel 9 wird eine gepulverte Überzugsmasse mit folgenden Bestandteilen hergestellt:
Komponente Gewichtsteile
Harz B 43,0
Kieselsäure  <  0,044 mm 43,1
TCPA 11,4 rotes Eisenoxyd 0,5
Polyäthylenglykol  (Molekulargew. = 4000) 2,0  Überzüge dieser Masse, die aufgebracht und 20   Mi    nuten bei 2040 C gehärtet sind, haben eine Schlagfestigkeit von 173 cmkg. Im Vergleich mit Beispiel 9 ist ersichtlich, dass die kleine Menge an Polyäthylenglykol eine verbesserte Festigkeit ergeben hat.



   Beispiel 12
Nach der Arbeitsweise von Beispiel 9 wird eine gepulverte Überzugsmasse mit folgenden Bestandteilen hergestellt:
Komponente Gewichtsteile
Harz A 22,50
Harz D 22,50
Kieselsäure  <  0,044   nun    38,35
Komponente Gewichtsteile
Talkum    < 0,044    mm 5,00
TCPA 11,40
Phthalocyanin-Blaupigment 0,25
Mit dieser Masse überzogene Prüfstreifen haben nach 10 Minütiger Härtung bei 2040 C eine Schlagfe   Festigkeit    von 173 cmkg und die   Überzüge    sind glatt und kontinuierlich.



   Beispiel 13
Nach der Arbeitsweise von Beispiel 9 wird eine gepulverte Überzugsmasse mit folgenden Bestandteilen hergestellt:
Komponente Gewichtsteile
Harz B 45,0
Kieselsäure  <  0,044 mm 40,7
TCPA 14,3
In dieser Masse beträgt die Menge an TCPA 1,0 Aquivalent je Epoxyäquivalent.   Überzogene    und 20 Minuten bei   204"C    gehärtete   Prüfstreifen    haben eine Schlagfestigkeit von 127 cmkg.



   Beispiel 14
Nach der Arbeitsweise von Beispiel 9 wird eine gepulverte Überzugsmasse hergestellt, die folgende Bestandteile enthält:
Komponente Gewichtsteile
Harz A 22,50    Harz D    22,50
Kieselsäure    < 0,044      nun    45,38 rotes Eisenoxyd 0,50
TCPA 9,12
In dieser Masse beträgt die Menge an TCPA etwa 0,65 Äquivalente je Epoxyäquivalent. 20Minuten bei   204"C    gehärtete Überzüge haben eine Schlagfestigkeit von 184 cmkg.



   Beispiel 15
Nach der Arbeitsweise von Beispiel 9 wird eine gepulverte Überzugsmasse hergestellt, welche folgende Bestandteile enthält:
Komponente Gewichtsteile
Harz A 40,0
Harz D 13,0
TCPA 17,4
Kieselsäure    < 0,044    mm   20,0     
Talkum    < 0,044    mm 5,0
Russ 0,5
Tetrahydrophthalsäureanhydrid 3,6
Zinkacetat 0,5
Dieses Pulver härtet nach Aufbringen bei 2040 C auf   Prüfstreifen    in etwa 5 Minuten zu einem glatten, kontinuierlichen Überzug mit einer Schlagfestigkeit von 46 cmkg.



   Beispiel 16
Nach der Arbeitsweise von Beispiel 9 wird eine gepulverte Überzugsmasse hergestellt, welche folgende Bestandteile enthält:
Komponente Gewichtsteile
Harz B 43,80
Harz F 6,25
Kieselsäure    < 0,044    mm 30,03 rotes Eisenoxyd 0,50
Antimontrioxyd    < 0,044    mm 10,00
TCPA 3,52
Azelainsäure 5,90
Dieses Pulver ergibt nach Aufbringen auf Prüfstreifen und   20minütigem    Härten bei   204     C glatte kontinuierliche Überzüge mit einer Schlagfestigkeit von 92 cmkg.



   Beispiel 17
Nach der Arbeitsweise von Beispiel 9 wird eine gepulverte Überzugsmasse hergestellt, welche folgende Bestandteile enthält:
Komponente Gewichtsteile
Harz A 21,8
Harz D 21,8
Harz F 3,0
TCPA 14,5
Kieselsäure    < 0,044    mm 38,4 rotes Eisenoxyd 0,5
Dieses Pulver ergibt nach Aufbringen auf Prüfstreifen und 20 minütigem Härten bei   204     C glatte, kontinuierliche Überzüge mit einer Schlagfestigkeit von 104 cmkg.



   Beispiel 18
Nach der Arbeitsweise von Beispiel 9 wird eine gepulverte Überzugsmasse hergestellt, welche folgende Bestandteile enthält:
Komponente Gewichtsteile
Harz A 21,8
Harz D 21,8
TCPA 11,4
Kieselsäure    < 0,044 mm    39,1
Ton  <  0,044 mm 5,0 rotes Eisenoxyd 0,5
Kobaltacetat 0,4
Dieses Pulver ergibt nach Aufbringen auf Prüfstreifen und zweiminütigem Härten bei   204     C Überzüge mit einer Schlagfestigkeit von 161 cmkg. Eine dreiminütige Härtung bei   204"C    erhöht die Schlagfestigkeit auf 184 cmkg. Trotz der grösseren Reaktivität bei Härtungstemperatur auf Grund des vorhandenen Katalysators ist dieses Pulver ausserordentlich stabil und zeigt keine Veränderung in den   Uberzugsmerkmalen    nach dreimonatiger Lagerung bei Zimmertemperatur.



   Beispiel 19
Nach der Arbeitsweise von Beispiel 9 wird eine gepulverte Überzugsmasse hergestellt, die mit der Masse von Beispiel 18 identisch ist mit der Ausnahme, dass die 0,4 Teile Kobaltacetat durch 0,4 Teile Kaliumfluoborat als Katalysator ersetzt werden. Dieses Pulver ergibt nach Aufbringen auf Prüfstreifen und Härten bei 2040 C, und zwar bei einigen Proben für drei Minuten und bei einigen Proben für vier Minuten, glatte, ebene und kontinuierliche Überzüge mit einer Schlagfestigkeit von 92 cmkg bzw. 138 cmkg.



   In den Beispielen 9 bis 19 ist die Härtung bei   204"C    bewirkt, was bei den meisten Metallunterlagen und anderen dauerhaften Unterlagen praktisch durchführbar ist. Einige Unterlagen jedoch können ein ungenügendes Wämehaltungsvermögen aufweisen, um die berührenden Pulver der obigen Beispiele zu schmelzen oder die Unterlage kann durch Erhitzen auf Temperaturen von   204     C geschädigt werden. Durch Auswahl von Harzen mit einem geeignet niederen Erweichungspunkt ist es möglich, diese Probleme zu beheben und Pulver zu erzielen, welche auf Unterlagen aufgebracht und bei Temperaturen von 1490 C oder selbst   121"    C gehärtet werden können. 

  Der begrenzende Faktor beim Übergang zu Harzen mit niedrigeren Erweichungspunkten besteht darin, dass das Pulver unter normalen Lagerungsbedingungen nicht reaktiv und freifliessend sein muss. Diese untere Grenze des Harzerweichungspunktes beträgt etwa 65 bis   70"    C, in welchem Fall ein mit diesem Harz gebildetes Pulver durch die oben erwähnten Arbeitsweisen bei Temperaturen von etwa   121"    C und höher aufgebracht werden kann.



   Die folgenden Beispiele erläutern praktische   Über-    zugsmassen für die Tieftemperaturanwendung und die Tieftemperaturhärtung.



   Beispiel 20
Nach der Arbeitsweise von Beispiel 9 wird eine gepulverte Überzugsmasse mit den folgenden Bestandteilen hergestellt:  
Komponente. Gewichtsteile
Harz A 30,0
Harz D   10,O   
TCPA 12,7
Kieselsäure    < 0,044    mm   46,8    rotes Eisenoxyd 0,5
Dieses Pulver wird aus einem Wirbelbett auf Prüfstreifen, die auf   149     C vorerhitzt sind, abgesehieden.



   Nach   zweistündiger    Härtung bei 1490 C sind die Überzüge glatt und kontinuierlich und zeigen eine Schlagfestigkeit von 161 cmkg.

 

   Beispiel 21
Es wird eine gepulverte Überzugsmasse hergestellt, welche folgende Bestandteile enthält:
Komponente Gewichtsteile
Harz A 40,0
Harz D 13,0
TCPA 17,4
Kieselsäure    <  01,044    mm 22,8
Ton    <  01,044    mm 6,0 rotes Eisenoxyd 0,5
Zinkacetat 0,5
Die Harze werden zuerst bei etwa 1500 C zusammengeschmolzen und dann- abgekühlt, auf eine- Teilchengrösse von weniger als 0,84 mm gemahlen und mit den anderen Komponenten in der in Beispiel 9 beschriebenen Weise vereinigt. Das erhaltene Pulver bildet nach Aufbringen auf Prüfstreifen, die auf   1490    C vorerhitzt sind, und zweistündigem Härten bei 1490 C   glattes    kontinuierliche Überzüge mit einer Schlagfestigkeit von 58 cmkg. 

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH
    Pulverförmige härtbare Epoxyharzmasse mit guter Lagerbeständigkeit bei Zimmertemperatur und guter Reaktivität bei Härtungstemperatur, gekennzeichnet durch einen Gehalt an einem Epoxy-Bisphenolharz und einem Molekulargewicht von- 400 bis 5000 und einem Erweichungspunkt zwischen 10 und 1350 C, einem Ep oxynovolakharz mit einem Molekulargewicht von 500 bis 1500 und einem Erweichungspunkt zwischen 30 und 1200 C, einem Cyclohexenoxydharz mit einem Molekulargewicht über 275 oder einem Gemisch dieser Harze, sowie an einem Härter, bestehend aus Tetrachlorphthalsäureanhydrid oder Tetrachlorphthalsäureanhydrid und einem anderen Säureanhydrid oder einer Carbonsäure, in einer Menge, die 0,5 bis 1,25 Anhydridäquivalenten je Epoxydäquivalent der Harzkomponente: entspricht, in inniger Mischung.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Epoxyharzmasse nach Patentanspruch, gekennzeichnet durch einen Gehalt an einem Katalysator für die Epoxy-Anhydrid-Reaktion von nicht über fünf Gewichtsprozent der Masse.
    2. Epoxyharzmasse nach Patentanspruch und Unteranspruch 1, zur Verwendung als Beschichtungsmaterial, dadurch gekennzeichnet, dass die Härtermenge zu mindestens 25 Gewichtsprozent aus Tetrachlorphthalsäureanhydrid und zu höchstens 75 Gewichtsprozent aus einer Carbonsäure oder einem anderen Anhydrid besteht.
    3. Epoxyharzmasse nach Patentanspruch oder Unteranspruch 1, gekennzeichnet durch einen Gehalt an bis zu 80 Gewichtsprozent Füllstoff und Modifizierungsmittel und gegebenenfalls bis zu fünf Gewichtsprozent Farbstoff, bezogen auf die Gesamtmasse.
    4. Epoxyharzmasse nach Patentanspruch oder Unteranspruch 1, zur Verwendung als Beschichtungsmaterial, gekennzeichnet durch eine Teilchengrösse unter 400 Mikron, einen Gehalt an Füllstoff und Modifizierungsmittel bis zu 50 Gewichtsprozent, vorzugsweise zwischen 25-und 45 Gewichtsprozent, und an Katalysator bis zu drei Gewichtsprozent, vorzugsweise zwischen 0,01 bis drei Gewichtsprozent, bezogen auf die Gesamtmasse.
    5. Epoxyharzmasse nach Patentanspruch zur Verwendung als Formmasse, gekennzeichnet durch einen Gehalt an Füllstoffen und Modifizierungsmittel zwischen 30 und 70 Gewichtsprozent der Gesamtmasse.
    6. Epoxyharzmasse nach Patentanspruch zur Verwendung als Formmasse, gekennzeichnet durch einen Gehalt an Katalysator zwischen 0,1 bis 1,5 Gewichtsprozent, bezogen auf die Gesamtmasse, vorzugsweise einem Metallstearat, das zugleich als Formtrennmittel wirkt.
    7. Epoxyharzmasse nach Patentanspruch zur Verwendung als Formmasse, gekennzeichnet durch einen Gehalt an einem zusätzlichen Formtrennmittel von 0,5 bis 5 Gewichtsprozent, bezogen auf die Gesamtmasse.- 8. Epoxyharzmasse nach Patentanspruch oder Un teranspruch -5,6 oder 7, zur Verwendung als Formmasse, dadurch gekennzeichnet, dass die Härtermenge zu mindestens 85 Gewichtsprozent aus Tetrachlorphthalsäureanhydrid und zu höchstens 15 Gewichtsprozent aus einem anderen Carbonsäureanhydrid besteht.
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