CH474562A - Process for the preparation of water-soluble pyrimidine dyes - Google Patents

Process for the preparation of water-soluble pyrimidine dyes

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CH474562A
CH474562A CH755968A CH755968A CH474562A CH 474562 A CH474562 A CH 474562A CH 755968 A CH755968 A CH 755968A CH 755968 A CH755968 A CH 755968A CH 474562 A CH474562 A CH 474562A
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CH
Switzerland
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water
group
sodium
dyes
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Application number
CH755968A
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German (de)
Inventor
Hans Dr Ischer
Hans Dr Siegrist
Original Assignee
Sandoz Ag
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C09DYES; PAINTS; POLISHES; NATURAL RESINS; ADHESIVES; COMPOSITIONS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; APPLICATIONS OF MATERIALS NOT OTHERWISE PROVIDED FOR
    • C09BORGANIC DYES OR CLOSELY-RELATED COMPOUNDS FOR PRODUCING DYES, e.g. PIGMENTS; MORDANTS; LAKES
    • C09B62/00Reactive dyes, i.e. dyes which form covalent bonds with the substrates or which polymerise with themselves
    • C09B62/02Reactive dyes, i.e. dyes which form covalent bonds with the substrates or which polymerise with themselves with the reactive group directly attached to a heterocyclic ring
    • C09B62/20Reactive dyes, i.e. dyes which form covalent bonds with the substrates or which polymerise with themselves with the reactive group directly attached to a heterocyclic ring to a pyrimidine ring

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  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
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Description

  

  Verfahren     zur    Herstellung wasserlöslicher     Pyrimidinfarbstof%       Gegenstand der vorliegenden Erfindung ist ein Ver  fahren zur Herstellung wasserlöslicher     Pyrimidinfarb-          stoffe,    welche mindestens eine Gruppe der Formel  
EMI0001.0005     
    tragen, worin Z den nach Umsetzung mit der     Hydroxy-          gruppe    verbleibenden Rest von     2,4,6-Trihalogen-5-          methyl-,        -5-chlorvinyl-    oder     -5-carboxymethylpyrimidin     bedeutet,

   der Kern A weitere     Substituenten    tragen kann  und der Rest     -CH2-O-Z    in     ortho-    oder vorzugsweise in       meta-Stellung    zur Gruppe     -HN-    steht.  



  Das erfindungsgemässe Verfahren ist dadurch gekenn  zeichnet, dass man in einem Amin der Formel  
EMI0001.0017     
    die     Hydroxygruppe    mit     2,4,6-Trihalogen-5-methyl-,        -5-          chlorvinyl-    oder     -5-carboxymethylpyrimidin    umsetzt und  dann die     Aminogruppe    mit einem ein funktionelles  Derivat einer     Carbonsäure-    oder     Sulfonsäuregruppe     tragenden     Farbstoff        acyliert.     



  Als funktionelle Derivate einer     Carbonsäure-    oder       Sulfonsäuregruppe    können z. B. die     Carbonsäure-    oder       Sulfonsäurefluorid-,        -chlorid-    oder     -bromidgruppen    er  wähnt werden.  



  Geeignete Farbstoffe dieser Art sind z. B     Azo-,        An-          thrachinon-    oder     Phthalocyaninfarbstoffe    mit derartigen  Gruppen.  



  Die Gruppe der Formel (I) leitet sich z. B. von einem  der     folizenden    Amine ab:  
EMI0001.0039     
  
    3-Aminobenzylalkohol,
<tb>  3-Amino-4- <SEP> oder <SEP> -6-methoxy- <SEP> oder <SEP> äthoxybenzyl  alkohol,
<tb>  3-Amino-2-, <SEP> -4- <SEP> oder <SEP> -6-methylbenzylalkohol,     
EMI0001.0040     
  
    3-Amino-4- <SEP> oder <SEP> -6-hydroxybenzylalkohol,
<tb>  3-Amino-4- <SEP> oder <SEP> -6-chlor- <SEP> oder <SEP> -4-cyan  benzylalkohol,
<tb>  3-Amino-4-butoxy-benzylalkohol,
<tb>  3-Amino-4,5-diäthoxy-benzylalkohol,
<tb>  3-Amino-5-brom-6-hydroxy-benzylalkohol,
<tb>  3-Amino-2-methyl-5-chlor-benzylalkohol,
<tb>  3-Amino-4-methyl-5-chlor-benzylalkohol.

         Die Umsetzung der     Hydroxygruppe    in den Aminen  der Formel     (II)    mit den     Halogenpyrimidinen    wird vor  zugsweise in     wässrigem    Medium durchgeführt. Sie kann  aber auch     in    organischen Lösungsmitteln oder in Ge  mischen von solchen mit Wasser ausgeführt werden,  was im Hinblick auf die in Wasser unlöslichen     Halogen-          pyrimidine    von Vorteil sein kann. Als organische Lö  sungsmittel kommen in Betracht Alkohole, Aceton,  Benzol, Chlorbenzol,     Toluol,    tertiäre organische Basen  wie     Pyridin    usw.

   Die     Halogenpyrimidine    können als  solche in konzentrierter Form oder aber     in    einem organi  schen Lösungsmittel gelöst zur Anwendung gebracht  werden. Als Lösungsmittel für die     Halogenpyrimidine     eignen sich insbesondere Aceton, Benzol, Chlorbenzol  und     Toluol.     



  Die Reaktionstemperatur ist der Reaktionsfähigkeit  der     einzelnen    Ausgangsprodukte anzupassen und variiert  z. B. zwischen 0 und 30  C. Vorzugsweise werden jedoch  Temperaturen zwischen 0 und 10  C angewendet. Die  Umsetzung wird zweckmässig in alkalischem Medium  durchgeführt, vorzugsweise in stark alkalischem Medium.

    Zur Neutralisation des entstehenden einen Äquivalents  Halogenwasserstoff wird der Reaktionslösung entweder  zu Beginn oder während der Umsetzung ein säure  bindendes Mittel wie beispielsweise Natrium- oder     Ka-          liumcarbonat,        Natriumhydroxyd,        Kaliumhydroxyd,        Cal-          ciumhydroxyd    oder     Bariumhydroxyd    in fester, pulveri  sierter Form oder als     wässrige    Lösung hinzugefügt. Der  Zusatz von geringen Mengen eines Netz- oder     Emulgier-          mittels    zur Reaktionsmischung kann die Umsetzungs  reaktion beschleunigen.

        Die Umsetzungsprodukte scheiden sich aus der     wäss-          rigen    Lösung aus und können, gegebenenfalls nach Neu  tralisation des überschüssigen     Alkalis    mit einer Säure,  abgesaugt, mit Wasser gewaschen und getrocknet wer  den. Wird die Umsetzung in einem organischen oder  einem wässrig-organischen Lösungsmittel vorgenommen,  so erfolgt die Isolierung durch eine der grundlegenden  Operationen, wie z. B. Filtration, Einengen des Lösungs  mittels gegebenenfalls unter vermindertem Druck, Fäl  lung aus dem Lösungsmittel mit einem geeigneten  Medium.  



  Die     Acylierung    der so erhaltenen Amine der Formel  
EMI0002.0005     
    mit den ein funktionelles Derivat einer     Carbonsäure-          oder        Sulfonsäuregruppe    tragenden Farbstoffen wird vor  zugsweise in     wässrigem    Medium durchgeführt. Sie kann  aber auch in Gemischen von organischen     Lösungsmitteln     mit Wasser ausgeführt werden; als organische Lösungs  mittel kommen in erster Linie     niedrigmolekulare    Alko  hole und Aceton in Betracht.  



  Die Reaktionstemperatur ist der Reaktionsfähigkeit  der     einzelnen    Ausgangsprodukte anzupassen     und    variiert  vorzugsweise zwischen 0 und 30  C, doch können auch  höhere Temperaturen, z. B. bis etwa 100  C, ange  wendet werden.

   Zur Neutralisation des entstehenden  einen Äquivalents Halogenwasserstoff wird der Re  aktionslösung entweder zu Beginn oder während der  Umsetzung ein säurebindendes Mittel wie beispielsweise  Natrium- oder     Kaliumcarbonat,        Natriumhydroxyd,        Ka-          liumhydroxyd,        Calciumhydroxyd    oder     Bariumhydroxyd     in fester, pulverisierter Form oder als     wässrige    Lösung  hinzugefügt. Der Zusatz von geringen Mengen eines  Netz- oder     Emulgiermittels    zur Reaktionsmischung     kann     die Umsetzungsreaktion beschleunigen.  



  Der fertige     Pyrimidinfarbstoff    wird aus seinen gege  benenfalls vorher neutralisierten Lösungen oder Suspen  sionen mit Natrium- oder     Kaliumchlorid        ausgesalzen     oder mit Säure ausgefällt, hierauf abgesaugt, gewaschen  und getrocknet.  



  Die neuen wasserlöslichen     Pyrimidinfarbstoffe    eignen  sich zum Färben von Leder, zum Färben, Klotzen     und          Bedrucken    von Fasern pflanzlicher     und    tierischer Her  kunft wie Baumwolle,     Leinen,    Hanf,     Ramie,    Jute, Wolle,  Seide, von Fasern aus regenerierter Zellulose, wie     Zell-          ,wolle,        Viskoserayon,    von     Caseinfasern,    von     aminalisier-          ten        Zellulosefasern,    von synthetischen     Polyamidfasern,     z. B.

   Nylon,  Perlon ,      Rislan     (eingetragene Schutz  marken), sowie von Gemischen dieser Fasern. Die er  haltenen, gegebenenfalls einer alkalischen Nachbehand  lung bei gegebenenfalls erhöhter Temperatur unterwor  fenen und anschliessend geseiften Färbungen besitzen  gute Licht-, Wasch-, Walk-, Wasser-, Schweiss-,     Reib-          und        Trockenreinigungsechtheiten.    Die neuen Farbstoffe       eignen    sich auch für halb- und vollkontinuierliche Färbe  verfahren wie     Pad-Jig,        Pad-Roll,

          Pad-Steam    sowie       Thermofixierverfahren.    Die neuen     Pyrimidinfarbstoffe     eignen sich auch zum Färben der     Viskosemasse        (Cellu-          losexanthogenatlösung).    Die nach dem Verspinnen er  haltenen Fäden aus regenerierter     Cellulose    besitzen sehr  gute Licht- und     Nassechtheiten.     



  Die Färbungen und Drucke mit den neuen Farb  stoffen sind vor     allem    deshalb     besonders        wertvoll,    weil         diese    mit dem Fasermolekül eine stabile, chemische Bin  dung eingehen und daher in der Regel hervorragende       Nassechtheiten    aufweisen.

   Sofern nicht die gesamte       Farbstoffmenge    an der chemischen Umsetzung mit der  Faser teilnimmt, kann man durch geeignete Operatio  nen, wie     nachträgliches    Spülen und/oder Seifen, gege  benenfalls unter Anwendung höherer Temperaturen,  den nicht umgesetzten     Anteil    des Farbstoffes von der  Faser     entfernen,    wobei auch synthetische Waschmittel,  wie z. B.     Alkylarylsulfonate,        Natriumlaurylsulfat,        Na-          triumlaurylpolyglykol'äthersulfate,        Alkylpolygly'koläther,     Mono- und     Dialkylphenylpolyglykoläther,    Verwendung  finden können.  



  Die Fixierung der Farbstoffe beim Färben, Klotzen  oder Bedrucken kann     gleichzeitig    oder nachträglich, im  gleichen Bad oder in einem frischen Bad, gegebenen  falls nach einer Zwischentrocknung, vorgenommen wer  den. Arbeitet man     in        einem    frischen Bad, so ist es rat  sam, die Fixierung in Gegenwart von     wasserlöslichen     Salzen, z. B.     Natriumsulfat,    auszuführen, um eine teil  weise Wiederauflösung des     Farbstoffes    in der     Flotte    zu  verhüten. Die Fixierung des     Farbstoffrestes    auf der Faser  findet in der Hitze statt, z.

   B.     unter    den     Bedingungen     der     Thermofixierung;    man kann aber den     P'rozess    stark       beschleunigen    bzw. bei tieferer Temperatur ablaufen  lassen, wenn man dem Färbe- bzw. Nachbehandlungs  bad sauer oder     alkalisch    reagierende Mittel als Kataly  satoren     zusetzt.     



  Die     optimalen        Versuchsbedingungen    zur Applikation  der     Farbstoffe    können je nach Art der Faser sehr ver  schiedenartig sein. Für das Färben,     Klotzen        un'd    Be  drucken von tierischen Fasern sowie von synthetischen       Polyamidfasern    färbt bzw. fixiert man vorzugsweise in  saurem, neutralem oder schwach alka'lisc'hem Medium,  z.

   B. in Gegenwart von Essigsäure, Ameisensäure,  Schwefelsäure,     Ammoniumsulfat,    Milchsäure,     Oxal-          :säure,        Natriumacetat,        Natr%umbicarbonat,        Natrium-          oder        Kaliumcarbonat,        Natriummetaphosphat,        Trimethyl-          amin,        Pyridin,        Chinolin    usw. Man kann auch     in    Gegen  wart von     Egalisiermitteln,    z.

   B.     po@lyoxäthylierten        Fett-          aminen    oder von Gemischen derselben mit     Alkylpdly-          glykolä'thern,    essigsauer bis neutral     färben    und am  Schluss der Färbung das Bad durch     Zusatz    von ge  ringen Mengen eines     alkalisch    reagierenden Mittels,  z. B.     Ammoniak,        Natriumbicarbonat,    Soda usw., oder       Verbindungen,    welche in der Hitze     alkalisch    reagieren,  z.

   B.     Hexamethylentetramin,    Harnstoff, bis     zur    neutralen       oder    schwach     alkalischen    Reaktion abstumpfen. Hierauf       wird    gründlich gespült und     gegebenenfalls    mit etwas       Essigsäure        abgesäuert.     



  Das Färben, Klotzen und     Bedrucken    von     Cellulose-          fasern    erfolgt     vorteilhafterweise    in     alkalischem    Medium,  z. B. in Gegenwart von     Natriumbicarbonat,    Natrium  carb.onat, Natronlauge, Kalilauge,     Calciumhydraxyd,          Natriummetasilikat,        Natriumborat,        Wasserglas,        Tri-          rnatriumphosphat,        Ammoniak,        Trimethylamin,        quater-          nären    Basen,

   z. B.     Tetraalkylammoniumverbindungen     usw. Zur Vermeidung von reduktiven Reaktionen wer  den beim Färben, Klotzen oder     Bedrucken    der Fasern  oft mit     Vorteil    milde     Oxydationsmittel,    wie     1-nitro-          benzol-3-sulfonsaures    Natrium,     zugesetzt.    Die Fixierung  erfolgt auch bei den     Cellulosefasern    in der Regel in der  Wärme.

   Ein Teil der     Farbstoffe    kann bei Verwendung  von genügend starken     Alkalien,    wie Natrium- oder       Kaliumhydroxyd    oder     Trinatriumphosphat,    auch als       Kaltfärber    verwendet werden. Nach erfolgter Fixierung  wird das gefärbte,     geklotzte    oder bedruckte     Material         gründlich gespült und geseift, um     urifixierte    Farbstoff  anteile zu entfernen.  



  In den folgenden Beispielen bedeuten die Teile  Gewichtsteile, die Prozente Gewichtsprozente, und die  Temperaturen sind in Celsiusgraden angegeben.  



       Beispiel   <I>1</I>  <B>123</B> Teile     3-Aminobenzylalkohol    werden in 1500  Teilen Wasser gelöst und mit 450 Teilen 30 %     iger        Na-          triumhydxoxydlösung    versetzt. Man     kühlt    die Lösung       durch    Zugabe von Eis auf 2  ab.

   Nun gibt man unter  Rühren     innert    5 Stunden 245     Teile        2,4,6-Trichlor-5-          carboxymet'hylpyrimidin    in kleinen Portionen zu, wobei  man die Temperatur auf 0-3      hält.        Anschliessend        rührt     man noch 10-15 Stunden bei 0-3  und     säuert    darauf  mit 30 %     iger    Salzsäure schwach an. Nach einer     weiteren     Stunde     filtriert    man den Niederschlag ab,     wäscht    ihn  mit Wasser und trocknet ihn im Vakuum bei     35-40 .     



  Anderseits werden 57,6 Teile     Kupferphthalocyanin     in 270 Teile     Chlorsulfonsäure    eingetragen und die Lö  sung     während    3 Stunden auf 140-145  .erhitzt. Nach  dem Abkühlen auf Raumtemperatur giesst man die  Masse auf     Eis-Wasser-Gemisch    aus,     filtriert    den Nieder  schlag bei 0  ab und wäscht ihn mit     eiskalter    verdünn  ter     Chf'orwasserstoffsäure    nach.

   Der     Presskuchen    wird  mit 300 Teilen Eis und 300 Teilen Wasser angerührt  und hierauf durch Zugabe von verdünnter Natronlauge  auf einen     pH-Wert    von 5 gestellt.     Anschliessend        streut     man 35 Teile     3-Amino-1-(dichlor    - 5' -     carboxymethyl-          pyrimidyloxymet'hyl)-benzol    ein und rührt die Suspen  sion über Nacht bei     20-25 ,    wobei durch Zusatz von  verdünnter     Natriumhydroxydlösung    der     pH-Wert    auf  5,0-5,5 gehalten wird.

   Dann stellt man die Lösung durch  Zusatz von     Natriumhydroxydlösung    schwach alkalisch  und erwärmt sie     einige    Stunden auf 40-50 , bis die  restlichen     Sul'fonsäurechlori:dgruppen    zu     Sulfonsäure-          gruppen    verseift sind. Der Farbstoff     wird        hierauf    aus  gesalzen, abgesaugt und im Vakuum .bei 50  getrocknet.  Man erhält ein dunkelblaues Pulver, das sich in Wasser  mit     türkisblauer    Farbe löst.  



  <I>Druckvorschrift</I>       Mercerisierter    Baumwollsatin wird mit einer Druck  paste der folgenden     Zusammensetzung    bedruckt:  20 Teile des nach den oben stehenden Angaben  erhaltenen Farbstoffes,  100 Teile Harnstoff,  405 Teile Wasser,  450 Teile einer 4 %     igen        Natriumalginatverdickung,     10 Teile     1-nitrobenzol-3-sulfonsaures    Natrium,  15 Teile     kalziniertes        Natriumcarbonat       1000 Teile  Das getrocknete Textilgut wird während 10 Minuten  bei 100-103  gedämpft. Anschliessend wird das Gewebe  zunächst kalt, dann warm gespült, 15 Minuten lang  kochend geseift und wiederum warm und kalt gespült.

    Man erhält einen     brillanten    blauen Druck von sehr  guter Nass- und Lichtechtheit.  



  <I>Beispiel 2</I>  43,6 Teile 100%ige     1-Amino-4-(2',4',6'-trimethyl)-          phenyl-aminoanthrac'hinon-2-sulfonsäure    werden bei 20  bis 30  in 270 Teile     Chlorsulfonsäure    eingetragen. So  bald     alles    gelöst ist, tropft man 80     Teile        Sulfurylchlorid     zu     und.    erwärmt in etwa 30 Minuten auf 50 .

   Nach  16 Stunden bei     5055     lässt man die Mischung erkalten    und giesst sie auf ein Gemisch aus 2000 Teilen Eis,  1000 Teilen Wasser und 200 Teilen     Natriumchl'orid.     Der Niederschlag wird abgesaugt, mit 10 %     iger    Natrium  chloridlösung gewaschen und in 500 Teilen Wasser auf  geschlämmt. Die Suspension wird     auf    den     pH-Wert    7  eingestellt und 38 Teile fein pulverisiertes     3-Amino-l-          (dichlor    - 5'-     carboxymethylpyrimidyloxymeth.yl)    -     benzol          (erhältlich    nach den Angaben des ersten Absatzes von  Beispiel 1) werden eingestreut.

   Man rührt noch einige  Stunden bei 20-30  und hä'l't durch Zugabe von ver  dünnter     Natriumcarbonatlösun@g    den     pH-Wert    des Ge  misches auf 7-7,5. Wenn die Kondensation beendet ist,  salzt man den Farbstoff aus, saugt ihn ab, wäscht ihn  mit einer     Natriumchloridlösung    und trocknet     ihn    im  Vakuum bei 50 .  



  Der gemahlene Farbstoff stellt ein dunkelblaues  Pulver dar, das sich in Wasser mit blauer Farbe löst und  Walle in brillanten blauen Tönen von sehr guten Licht-,  Wasch-,     Wafk-,    Wasser-, Schweiss-, Reib- und Trocken  reinigungsechtheiten färbt. Die     Klotzfärbungen    und  Drucke auf Baumwolle,     Zellwolle    und Viskose besitzen  ebenfalls sehr gute Licht- und     Nassechtheiten.     



  Man erhält ebenfalls gute     Farbstoffe,    wenn man den       Ausgangsfarbstoff    durch     1-Amino-4-phenylamino-,        -4-          (2',4'-dimethyl)-phenylamino-    oder     -4-(2',6'-dimethyl)-          phenylaminoanthrachinon-2-sulfonsäure    ersetzt oder  wenn man statt des     3-Amino-1-(d'ichfor-5'-carboxyme-          thyl-pyrimidyl'oxymet'hyl)-benzols    das aus     2,4,6-Trichlor-          5-methyl-pyrimidin    oder 2,4,

  6 -     Trichlor-5-ch        orvinyl-          pyrimidin    und     3-Aminobe.nzylalkohol    nach den Angaben  des Beispiels 1     erhältliche        Kondensationsprodukte    ein  setzt.  



       Färbevorschrift     2 Teile des obengenannten     Farbstoffes    werden in  4000 Teilen     Wasser    kalt gelöst und auf 40  erwärmt.  Man gibt 2 Teile 100 %     ige    Essigsäure und 3     Teile    eines  Gemisches aus einem     polyoxäthylierten        Fettamin    und  einem     Alkylpolyglycoläther    zu und geht hierauf mit  100 Teilen eines Wollgewebes ein. Man treibt     innert     15-20 Minuten zum Kochen und hält     während    45-60  Minuten auf Kochtemperatur.

   Hierauf gibt man     bei    85  bis 90  etwa 3 Teile 25 %     iges    Ammoniak     oder    3 Teile       Hexamet'hylentetramin    zu und behandelt während 20  Minuten bei 90 . Anschliessend spült man     gründlich,     indem man dem Spülwasser in einer Passage     etwas    Essig  säure zusetzt und trocknet.



  Process for the production of water-soluble pyrimidine dyes The present invention relates to a process for the production of water-soluble pyrimidine dyes which contain at least one group of the formula
EMI0001.0005
    carry, in which Z is the residue of 2,4,6-trihalo-5-methyl-, -5-chlorovinyl- or -5-carboxymethylpyrimidine remaining after reaction with the hydroxyl group,

   the nucleus A can carry further substituents and the radical -CH2-O-Z is in the ortho- or preferably in the meta-position to the group -HN-.



  The inventive method is characterized in that in an amine of the formula
EMI0001.0017
    the hydroxy group is reacted with 2,4,6-trihalo-5-methyl-, -5-chlorovinyl- or -5-carboxymethylpyrimidine and then the amino group is acylated with a dye bearing a functional derivative of a carboxylic acid or sulfonic acid group.



  As functional derivatives of a carboxylic acid or sulfonic acid group, for. B. the carboxylic acid or sulfonic acid fluoride, chloride or bromide groups he mentioned.



  Suitable dyes of this type are, for. B azo, anthraquinone or phthalocyanine dyes with such groups.



  The group of formula (I) is derived, for. B. from one of the following amines:
EMI0001.0039
  
    3-aminobenzyl alcohol,
<tb> 3-Amino-4- <SEP> or <SEP> -6-methoxy- <SEP> or <SEP> ethoxybenzyl alcohol,
<tb> 3-Amino-2-, <SEP> -4- <SEP> or <SEP> -6-methylbenzyl alcohol,
EMI0001.0040
  
    3-Amino-4- <SEP> or <SEP> -6-hydroxybenzyl alcohol,
<tb> 3-Amino-4- <SEP> or <SEP> -6-chloro- <SEP> or <SEP> -4-cyano benzyl alcohol,
<tb> 3-amino-4-butoxy-benzyl alcohol,
<tb> 3-Amino-4,5-diethoxy-benzyl alcohol,
<tb> 3-amino-5-bromo-6-hydroxy-benzyl alcohol,
<tb> 3-Amino-2-methyl-5-chlorobenzyl alcohol,
<tb> 3-Amino-4-methyl-5-chlorobenzyl alcohol.

         The reaction of the hydroxyl group in the amines of the formula (II) with the halopyrimidines is preferably carried out in an aqueous medium. However, it can also be carried out in organic solvents or in mixtures of those with water, which can be advantageous with regard to the water-insoluble halopyrimidines. Suitable organic solvents are alcohols, acetone, benzene, chlorobenzene, toluene, tertiary organic bases such as pyridine, etc.

   The halopyrimidines can be used as such in concentrated form or dissolved in an organic solvent. Particularly suitable solvents for the halopyrimidines are acetone, benzene, chlorobenzene and toluene.



  The reaction temperature is to be adapted to the reactivity of the individual starting products and varies z. B. between 0 and 30 C. However, temperatures between 0 and 10 C are preferably used. The reaction is expediently carried out in an alkaline medium, preferably in a strongly alkaline medium.

    To neutralize the resulting one equivalent of hydrogen halide, an acid-binding agent such as sodium or potassium carbonate, sodium hydroxide, potassium hydroxide, calcium hydroxide or barium hydroxide in solid, powdered form or as an aqueous solution is added to the reaction solution either at the beginning or during the reaction . The addition of small amounts of a wetting or emulsifying agent to the reaction mixture can accelerate the conversion reaction.

        The reaction products are separated from the aqueous solution and can, if appropriate after neutralization of the excess alkali with an acid, filtered off with suction, washed with water and dried. If the reaction is carried out in an organic or an aqueous-organic solvent, the isolation is carried out by one of the basic operations, such as. B. filtration, concentration of the solution by means of optionally under reduced pressure, precipitation from the solvent with a suitable medium.



  The acylation of the amines of the formula thus obtained
EMI0002.0005
    the dyes carrying a functional derivative of a carboxylic acid or sulfonic acid group are preferably carried out in an aqueous medium. But it can also be carried out in mixtures of organic solvents with water; as organic solvents are primarily low molecular weight alcohols and acetone into consideration.



  The reaction temperature is to be adapted to the reactivity of the individual starting products and preferably varies between 0 and 30 ° C., but higher temperatures, e.g. B. to about 100 C, are used.

   To neutralize the resulting one equivalent of hydrogen halide, an acid-binding agent such as sodium or potassium carbonate, sodium hydroxide, potassium hydroxide, calcium hydroxide or barium hydroxide in solid, powdered form or as an aqueous solution is added to the reaction solution either at the beginning or during the reaction. The addition of small amounts of a wetting agent or emulsifying agent to the reaction mixture can accelerate the conversion reaction.



  The finished pyrimidine dye is salted out with sodium or potassium chloride or precipitated with acid from its previously neutralized solutions or suspensions, if necessary, then filtered off with suction, washed and dried.



  The new water-soluble pyrimidine dyes are suitable for dyeing leather, for dyeing, padding and printing fibers of vegetable and animal origin such as cotton, linen, hemp, ramie, jute, wool, silk, and fibers made from regenerated cellulose, such as cellulose, wool , Viscose rayon, of casein fibers, of aminalized cellulose fibers, of synthetic polyamide fibers, e.g. B.

   Nylon, Perlon, Rislan (registered trademarks), as well as mixtures of these fibers. The dyeings obtained, optionally subjected to an alkaline aftertreatment at possibly elevated temperature and then soaped, have good fastness properties to light, washing, milling, water, perspiration, rubbing and dry cleaning. The new dyes are also suitable for semi-continuous and fully continuous dyeing processes such as pad jig, pad roll,

          Pad steam and thermosetting processes. The new pyrimidine dyes are also suitable for coloring the viscose mass (cellulose exanthate solution). The threads made of regenerated cellulose obtained after spinning have very good light and wet fastness properties.



  The dyeings and prints with the new dyes are particularly valuable because they form a stable chemical bond with the fiber molecule and therefore usually have excellent wet fastness properties.

   Unless the entire amount of dye takes part in the chemical reaction with the fiber, you can remove the unreacted portion of the dye from the fiber by suitable operations, such as subsequent rinsing and / or soaps, if necessary using higher temperatures, including synthetic Detergents such as B. alkylarylsulfonates, sodium lauryl sulfate, sodium lauryl polyglykol'äthersulfate, alkyl polygly'koläther, mono- and dialkylphenyl polyglycol ethers, can be used.



  The fixation of the dyes during dyeing, padding or printing can be carried out simultaneously or subsequently, in the same bath or in a fresh bath, if necessary after intermediate drying. If you work in a fresh bath, it is advisable to fix the fixation in the presence of water-soluble salts, e.g. B. sodium sulfate, to prevent partial redissolution of the dye in the liquor. The fixation of the dye residue on the fiber takes place in the heat, e.g.

   B. under the conditions of heat setting; But you can greatly accelerate the process or let it run at a lower temperature if acidic or alkaline agents are added as catalysts to the dye or aftertreatment bath.



  The optimal test conditions for applying the dyes can be very different depending on the type of fiber. For dyeing, padding and printing animal fibers and synthetic polyamide fibers, dyes or fixes are preferably carried out in an acidic, neutral or weakly alkaline medium, e.g.

   B. in the presence of acetic acid, formic acid, sulfuric acid, ammonium sulfate, lactic acid, oxalic acid, sodium acetate, sodium bicarbonate, sodium or potassium carbonate, sodium metaphosphate, trimethylamine, pyridine, quinoline, etc. You can also in the presence of leveling agents , e.g.

   B. polyoxäthylierten Fett- amines or mixtures of the same with Alkylpdly- glycolä'thern, color acetic acid to neutral and at the end of the coloration the bath by adding small amounts of an alkaline agent such. B. ammonia, sodium bicarbonate, soda, etc., or compounds which react alkaline in the heat, z.

   B. hexamethylenetetramine, urea, blunt to a neutral or slightly alkaline reaction. This is followed by thorough rinsing and, if necessary, acidified with a little acetic acid.



  The dyeing, padding and printing of cellulose fibers is advantageously carried out in an alkaline medium, e.g. B. in the presence of sodium bicarbonate, sodium carb.onate, caustic soda, potassium hydroxide, calcium hydroxide, sodium metasilicate, sodium borate, water glass, tri-sodium phosphate, ammonia, trimethylamine, quaternary bases,

   z. B. Tetraalkylammoniumverbindungen etc. To avoid reductive reactions who often added mild oxidizing agents, such as 1-nitrobenzene-3-sulfonic acid sodium, when dyeing, padding or printing the fibers. The fixation of cellulose fibers also usually takes place in the heat.

   Some of the dyes can also be used as cold dye if sufficiently strong alkalis such as sodium or potassium hydroxide or trisodium phosphate are used. After fixation, the dyed, padded or printed material is thoroughly rinsed and soaped in order to remove urifixed dye components.



  In the following examples, parts are parts by weight, percentages are percentages by weight, and temperatures are given in degrees Celsius.



       Example <I> 1 </I> <B> 123 </B> parts of 3-aminobenzyl alcohol are dissolved in 1500 parts of water, and 450 parts of 30% strength sodium hydroxide solution are added. The solution is cooled to 2 by adding ice.

   245 parts of 2,4,6-trichloro-5-carboxymet'hylpyrimidine are then added in small portions over the course of 5 hours while stirring, the temperature being kept at 0-3. The mixture is then stirred for a further 10-15 hours at 0-3 and then acidified with 30% hydrochloric acid. After a further hour, the precipitate is filtered off, washed with water and dried in vacuo at 35-40.



  On the other hand, 57.6 parts of copper phthalocyanine are introduced into 270 parts of chlorosulfonic acid and the solution is heated to 140-145 for 3 hours. After cooling to room temperature, the mass is poured onto an ice-water mixture, the precipitate is filtered off at 0 and it is washed with ice-cold dilute hydrochloric acid.

   The press cake is stirred with 300 parts of ice and 300 parts of water and then adjusted to a pH of 5 by adding dilute sodium hydroxide solution. Then sprinkle 35 parts of 3-amino-1- (dichloro-5'-carboxymethyl-pyrimidyloxymet'hyl) -benzene and stir the suspension overnight at 20-25, the pH being increased to 5 by adding dilute sodium hydroxide solution , 0-5.5.

   The solution is then made slightly alkaline by adding sodium hydroxide solution and heated to 40-50 for a few hours until the remaining sulfonic acid groups have saponified to form sulfonic acid groups. The dye is then salted out, filtered off with suction and dried in vacuo. A dark blue powder is obtained which dissolves in water with a turquoise blue color.



  <I> Printing specification </I> Mercerized cotton sateen is printed with a printing paste of the following composition: 20 parts of the dye obtained according to the above information, 100 parts of urea, 405 parts of water, 450 parts of a 4% sodium alginate thickener, 10 parts of 1 -nitrobenzene-3-sulfonic acid sodium, 15 parts of calcined sodium carbonate, 1000 parts. The dried textile material is steamed at 100-103 for 10 minutes. The fabric is then rinsed first cold, then warm, soaped at the boil for 15 minutes and again rinsed warm and cold.

    A brilliant blue print of very good wet and light fastness is obtained.



  <I> Example 2 </I> 43.6 parts of 100% 1-amino-4- (2 ', 4', 6'-trimethyl) -phenyl-aminoanthrac'hinone-2-sulfonic acid are used at 20 to 30 in 270 parts of chlorosulfonic acid entered. As soon as everything has dissolved, 80 parts of sulfuryl chloride are added dropwise and. heated to 50 in about 30 minutes.

   After 16 hours at 5055, the mixture is allowed to cool and is poured onto a mixture of 2000 parts of ice, 1000 parts of water and 200 parts of sodium chloride. The precipitate is filtered off with suction, washed with 10% strength sodium chloride solution and suspended in 500 parts of water. The suspension is adjusted to pH 7 and 38 parts of finely powdered 3-amino-1- (dichloro-5'-carboxymethylpyrimidyloxymeth.yl) benzene (obtainable according to the information in the first paragraph of Example 1) are sprinkled in.

   The mixture is stirred for a few hours at 20-30 and the pH of the mixture is kept at 7-7.5 by adding dilute sodium carbonate solution. When the condensation has ended, the dye is salted out, filtered off with suction, washed with a sodium chloride solution and dried in vacuo at 50.



  The ground dye is a dark blue powder that dissolves in water with a blue color and colors Walle in brilliant blue tones with very good light, washing, wafing, water, perspiration, rubbing and dry cleaning fastness properties. The block dyeings and prints on cotton, rayon and viscose also have very good light and wet fastness properties.



  Good dyes are also obtained if the starting dye is replaced by 1-amino-4-phenylamino-, -4- (2 ', 4'-dimethyl) -phenylamino- or -4- (2', 6'-dimethyl) -phenylaminoanthraquinone -2-sulfonic acid or if instead of 3-amino-1- (d'ichfor-5'-carboxymethyl-pyrimidyl'oxymet'hyl) -benzene the 2,4,6-trichloro-5-methyl- pyrimidine or 2,4,

  6 - Trichloro-5-chlorovinylpyrimidine and 3-Aminobe.nzylalkohol condensation products obtainable according to the information in Example 1 uses.



       Dyeing instructions 2 parts of the abovementioned dye are dissolved in 4000 parts of cold water and heated to 40%. 2 parts of 100% acetic acid and 3 parts of a mixture of a polyoxyethylated fatty amine and an alkyl polyglycol ether are added and 100 parts of a woolen fabric are added. It is brought to the boil within 15-20 minutes and kept at the boiling temperature for 45-60 minutes.

   About 3 parts of 25% strength ammonia or 3 parts of hexamethylene tetramine are then added at 85 to 90 and the mixture is treated at 90 for 20 minutes. Then rinse thoroughly by adding a little acetic acid to the rinsing water in one passage and drying.

 

Claims (1)

PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung wasserlöslicher Pyrimidin- farbstoffe, welche mindestens eine Gruppe der Formel EMI0003.0115 tragen, worin Z den nach Umsetzung mit der Hydroxy- gruppe verbleibenden Rest von 2,4,6-Triha'ogen-5- methyl-, -5-chlorvinyl- oder -5-carboxymethylpyrimidin bedeutet, PATENT CLAIM Process for the preparation of water-soluble pyrimidine dyes which contain at least one group of the formula EMI0003.0115 carry, where Z is the residue of 2,4,6-triha'ogen-5-methyl-, -5-chlorovinyl- or -5-carboxymethylpyrimidine remaining after reaction with the hydroxyl group, der Kern A weitere Substituenten tragen kann und' der Rest -CH2--O-Z in ortho- oder in meta-Stel- lung zur Gruppe -NH- steht, dadurch gekennzeichnet, dass man in einem Amin der Formel EMI0003.0130 die Hydroxygruppe mit 2,4,6-Trihalogen-5-methyl-, the nucleus A can carry further substituents and 'the radical -CH2-O-Z is in the ortho or meta position to the group -NH-, characterized in that one is in an amine of the formula EMI0003.0130 the hydroxy group with 2,4,6-trihalo-5-methyl-, -5- chlorvinyl- oder -5 - carboxymethylpyrimidüi umsetzt und dann die Aminogruppe mit einem ein funktionelles Derivat einer Carbonsäure- oder Sulfonsäuregruppe tragenden Farbstoff acyliert. <I>Anmerkung des</I> Eidg. <I>Amtes für geistiges Eigentum: -5- chlorovinyl or -5 - carboxymethylpyrimidüi and then acylated the amino group with a dye carrying a functional derivative of a carboxylic acid or sulfonic acid group. <I> Note from </I> Federal <I> Office for Intellectual Property: </I> Sollten Teile der Beschreibung mit der im Patentanspruch gegebenen Definition der Erfindung nicht in Einklang stehen, so sei daran erinnert, dass gemäss Art. 51 des Patentgesetzes der Patentanspruch für den sachlichen Geltungs bereich des Patentes massgebend ist. </I> If parts of the description are not in accordance with the definition of the invention given in the patent claim, it should be remembered that according to Art. 51 of the Patent Act, the patent claim is decisive for the material scope of the patent.
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