CH414045A - Procédé d'hydrocraquage d'hydrocarbures liquides - Google Patents

Procédé d'hydrocraquage d'hydrocarbures liquides

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CH414045A
CH414045A CH764963A CH764963A CH414045A CH 414045 A CH414045 A CH 414045A CH 764963 A CH764963 A CH 764963A CH 764963 A CH764963 A CH 764963A CH 414045 A CH414045 A CH 414045A
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CH
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sep
hydrocracking
catalyst
product
reaction zone
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CH764963A
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Inventor
Gerard Bercik Paul
Mathias Henke Alfred
David Moore Leslie
Original Assignee
Gulf Research Development Co
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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C10PETROLEUM, GAS OR COKE INDUSTRIES; TECHNICAL GASES CONTAINING CARBON MONOXIDE; FUELS; LUBRICANTS; PEAT
    • C10GCRACKING HYDROCARBON OILS; PRODUCTION OF LIQUID HYDROCARBON MIXTURES, e.g. BY DESTRUCTIVE HYDROGENATION, OLIGOMERISATION, POLYMERISATION; RECOVERY OF HYDROCARBON OILS FROM OIL-SHALE, OIL-SAND, OR GASES; REFINING MIXTURES MAINLY CONSISTING OF HYDROCARBONS; REFORMING OF NAPHTHA; MINERAL WAXES
    • C10G47/00Cracking of hydrocarbon oils, in the presence of hydrogen or hydrogen- generating compounds, to obtain lower boiling fractions
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J8/00Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes
    • B01J8/02Chemical or physical processes in general, conducted in the presence of fluids and solid particles; Apparatus for such processes with stationary particles, e.g. in fixed beds
    • BPERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B01PHYSICAL OR CHEMICAL PROCESSES OR APPARATUS IN GENERAL
    • B01JCHEMICAL OR PHYSICAL PROCESSES, e.g. CATALYSIS OR COLLOID CHEMISTRY; THEIR RELEVANT APPARATUS
    • B01J2208/00Processes carried out in the presence of solid particles; Reactors therefor
    • B01J2208/00008Controlling the process
    • B01J2208/00017Controlling the temperature
    • B01J2208/0053Controlling multiple zones along the direction of flow, e.g. pre-heating and after-cooling

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Description


  Procédé     d'hydrocraquage    d'hydrocarbures     liquides       La présente invention a pour objet un procédé  d'hydrocraquage (craquage en présence d'hydrogène)  d'hydrocarbures     liquides    comportant des composés  azotés, qui tendent à inactiver le catalyseur.  



  On sait que les fractions du pétrole susceptibles  d'être soumises à l'hydrocraquage contiennent des  composés azotés qui tendent à inactiver rapidement  les catalyseurs d'hydrocraquage. On a proposé de  traiter les matières à     hydrocraquer    en vue d'en ré  duire la teneur en azote. Par exemple, on a proposé  de mettre en contact ces matières avec des acides,  avec des résines     échangeuses    d'ions acides, etc., pour  en diminuer la teneur en azote. Cette dernière peut  également être abaissée par une hydrogénation relati  vement ménagée. Ces traitements ont pour but de  réduire la teneur en azote des matières premières à  moins de 10 parties par million, et de     préférence    à  pas plus de 2 parties par million.

   Il est clair qu'un  traitement de la matière pour en éliminer l'azote aug  mente les frais d'hydrocraquage.  



  Le procédé de l'invention est     caractérisé    en ce que  l'on dispose ledit catalyseur dans une zone de ré  action d'hydrocraquage, en ce que l'on maintient dans  ladite zone une température et une pression convenant  à l'hydrocraquage, et en ce que l'on fait entrer les  hydrocarbures liquides dans la zone de réaction en  direction descendante, en ce que l'on fait entrer de  l'hydrogène dans la partie inférieure de la zone de  réaction et le fait monter à travers le catalyseur     d'hy-          drocraquage,    et en ce que l'on retire en phase vapeur  au moins 80 % du produit     hydrocraqué    par le haut  de la zone de réaction.  



  La figure unique du dessin annexé représente, à  titre d'exemple, un réacteur pour une mise en     oeuvre     particulière du procédé selon l'invention.    Ce réacteur, désigné dans son ensemble par la  référence 10, contient un dispositif distributeur 12  dans sa partie supérieure. Ce dispositif 12 comprend  un treillis métallique inférieur 12a, qui supporte un  lit de fragments de quartz ou d'un solide     particulaire     poreux semblable. La surface     supérieure    des frag  ments de quartz est recouverte d'un treillis métalli  que semblable 12b. Un dispositif distributeur similaire  14 est situé dans la partie inférieure du réacteur.

   Ce  dispositif comprend également un treillis métallique  14a supportant un lit de fragments de quartz, qui est       également    recouvert d'un treillis supérieur 14b. Le dis  positif distributeur 14, et plus spécialement le treillis  métallique 14b, supporte un lit d'un catalyseur     solide          d'hydrocraquage,    qui est sous forme de pastilles ou  d'autres particules solides. L'espace du réacteur défini  par les treillis 14b et     I2a    est normalement sensible  ment rempli de catalyseur. La matière première entre  dans le réacteur par une conduite 16 en traversant  une pompe 18. L'extrémité 16a de la conduite 16 est  disposée dans une conduite 20 de sortie du produit.

    De préférence, sensiblement la totalité des produits       hydrocraqués    sort par la conduite 20.  



  Le réacteur 10 est raccordé à sa base à une con  duite 22 dans laquelle est intercalé un compresseur  24. L'hydrogène nécessaire au procédé, qui peut être  de l'hydrogène pur ou un gaz riche en hydrogène     con-          tenant,        par        exemple,        85        %        d'hydrogène,        entre        dans     le réacteur par la conduite 22,. au-dessous du dis  positif distributeur 14, et monte à travers le réacteur,  l'excès éventuel d'hydrogène sortant du réacteur par  la conduite à produit 20.

   Le réacteur comporte éga  lement une conduite 26 qui, dans certaines conditions  de travail, sert à retirer du produit du réacteur. Le  produit sortant par la conduite 26 ne constitue ce-      pendant jamais plus d'une fraction minime de la  totalité du produit quittant le réacteur, et pas plus       d'environ        20%        du        produit        total.        Le        produit        sortant     éventuellement par la conduite 26 peut être recyclé  dans le réacteur.

      Cet appareil fonctionne de la manière suivante  la réaction d'hydrocraquage est mise en marche en  remplissant tout d'abord l'espace du réacteur com  pris entre les dispositifs 12 et 14 d'un catalyseur     d'hy-          drocraquage    solide, sous forme de pastilles ou de par  ticules. Ensuite, on fait circuler de l'hydrogène dans  le lit de catalyseur sous une pression relative de  52,5     kg/cm2.    Le     lit    de catalyseur est chauffé jusqu'à  une température déterminée, qui est généralement  d'environ 3990 C, et on fait circuler l'hydrogène à  travers le lit jusqu'à ce que le catalyseur soit réduit.  Ensuite, on élève la pression d'hydrogène jusqu'à la  pression d'hydrocraquage désirée.

   Avant l'introduc  tion de la matière première dans le réacteur, il con  vient que la température régnant dans celui-ci soit de  4 à 380 C inférieure à la température de réaction dé  sirée, car la réaction d'hydrocraquage est exothermi  que. Cette mise en marche à haute température pré  vient un empoisonnement du catalyseur par les com  posés azotés contenus dans la matière première.  



       Il    est clair que, dans le procédé selon l'invention,  la circulation n'est ni à courant parallèle, ni à     contre-          courant,    mais qu'il a des caractéristiques de ces deux  types de procédés. Le trajet de la particule moyenne  de matière en traitement est représenté par la courbe  30. La matière première entrant dans le réacteur 10  par la conduite 16 s'écoule de haut en bas et à     contre-          courant    par rapport à l'hydrogène entrant dans le  réacteur par la conduite 22, et cela aussi longtemps  que la matière première ou les produits restent essen  tiellement en phase liquide.

   Cependant, comme au  moins environ 80 0/0, et de     préférence    au moins 90 0/0  du produit sort par le haut du réacteur, les particules  du produit sont vaporisées au cours de la réaction et  s'écoulent en direction ascendante, parallèlement à  l'hydrogène en contact avec le lit de catalyseur. Il  s'est avéré que lorsque les conditions sont choisies de       manière        qu'au        moins        90        %        du        produit        sorte        en        tête     du réacteur, le catalyseur reste actif pendant de lon  gues durées.  



  Il est évident que les conditions du procédé,     c'est-          à-dire    les températures, les pressions, les vitesses  d'espace, la circulation d'hydrogène, etc., varient en  fonction de la nature de la matière première, du  produit désiré, et en fonction des autres variables.  Cependant, ces variables du procédé sont celles qui  sont habituelles dans les procédés d'hydrocraquage  classiques et, d'une manière générale, elles sont choi  sies de manière que la matière première entre à l'état       liquide    et que le produit désiré sorte sous forme de  vapeurs condensables. Ainsi, les\ températures peu  vent être comprises entre 357 et     5101,    C et sont ordi  nairement comprises entre 371 et     454,1    C.

   Les vitesses    d'espace (vitesse d'espace horaire du liquide) peu  vent varier de 0,2 à 3,0 et sont de préférence com  prises entre 0,5 et 1,5. Le débit de circulation d'hy  drogène, mesuré en m3 normaux d'hydrogène par  1001 de matière première, peut varier de 21 à  <B>180</B>     m3    normaux d'hydrogène, ou plus, par 1001 de  matière première. On notera que dans les exemples  qui suivent, les indications en     m3    normaux d'hydro  gène par 1001 de matière première sont basées sur  une teneur en hydrogène de 100 0/0. Pour la produc  tion de fuel de chaudière, le débit de circulation  d'hydrogène doit être supérieur à<B>180</B>     m3    normaux  d'hydrogène par 1001 de matière première.

      Sans vouloir limiter l'invention par une théorie,  on admet qu'au moins sensiblement tout     l'hydrocra-          quage    a lieu tandis que la matière est en phase liquide  et que les produits quittent le haut du réacteur en  phase vapeur. Dans certains cas, les composants lé  gers de la matière première peuvent être vaporisés et  sortir du réacteur sans conversion notable. Comme       mentionné,        au        moins        80        %        du        produit        doit        sortir        du     réacteur par le haut.

   Si le procédé est exécuté de cette  manière, il peut être poursuivi pendant une longue  durée sans que la composition du produit ne change,  ce qui montre que le catalyseur n'a pas vieilli, bien  que la matière première puisse contenir des compo  sés azotés.  



  On présente ci-dessous des tableaux contenant des  données relatives à un certain nombre d'essais con  formes au procédé selon l'invention et d'essais com  paratifs qui sont en dehors du cadre de l'invention.  Dans le tableau I figurent les données relatives à l'ap  plication du présent procédé aux deux matières pre  mières qui sont identifiées dans le tableau.

   Le cataly  seur d'hydrocraquage employé dans les essais résu  més dans le tableau I est un catalyseur     nickel-          tungstène    supporté sur un composite silice-alumine       contenant        75        %        de        silice        et        25        %        d'alumine        en        poids.          Le        catalyseur        complet        comprend    6     %    

      de        nickel        et          19        %        de        tungstène        en        poids        .du        catalyseur        fini.        Le          catalyseur        contient        également        1,5        %        en        poids        de     fluor.

      Dans le tableau I et dans les tableaux suivants,    N :     PPM      signifie parties d'azote dans un million       de        parties        de        matière        première        en        poids.          S    :     %        en     poids   signifie pour-cent de soufre en poids de la  matière première.       VEHL      désigne la vitesse d'es  pace horaire du liquide.  



  Les résultats ci-après montrent que, dans les  conditions indiquées, un fuel de chaudière       Virgin    >>  et un gas-oil lourd tiré du produit d'un craquage  catalytique fluide peuvent être tous deux     hydrocra-          qués        efficacement    par le procédé selon l'invention. Le  tableau montre également que pour trouver les con  ditions optima pour une matière première particu  lière, il est désirable de procéder à un ou plusieurs  essais, en respectant toutefois les limites de conditions  spécifiées dans le présent exposé.

      
EMI0003.0001     
  
    <I>Tableau <SEP> 1</I>
<tb>  Fuel <SEP> de <SEP> chaudière <SEP> Gas-oil <SEP> lourd <SEP> de <SEP> craquage
<tb>  Matière <SEP> première <SEP> S. <SEP> Louisiana <SEP> Virgin <SEP> catalytique <SEP> fluide
<tb>  Analyse
<tb>  Poids <SEP> spécifique <SEP> clAPI <SEP> 36,6 <SEP> 20,7
<tb>  N <SEP> : <SEP> PPM <SEP> .. <SEP> 28 <SEP> 560
<tb>  S <SEP> : <SEP>  /  <SEP> en <SEP> poids <SEP> .. <SEP> .. <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> 0,08 <SEP> 1,55
<tb>  Corps <SEP> aromatiques <SEP> : <SEP>  /o <SEP> en <SEP> volume <SEP> 21,5 <SEP> 54,8
<tb>  Distillation
<tb>  <B>10%</B> <SEP> Pt: <SEP> OC <SEP> <B>218 <SEP> 312</B>
<tb>  <B>900/0</B> <SEP> Pt <SEP> :

   <SEP> O <SEP> C <SEP> 304 <SEP> 382
<tb>  Conditions <SEP> du <SEP> procédé
<tb>  Température <SEP> O <SEP> C <SEP> 399 <SEP> 399 <SEP> 399 <SEP> 399
<tb>  Pression <SEP> relative <SEP> kg/cm2 <SEP> . <SEP> . <SEP> 140 <SEP> 70 <SEP> 210 <SEP> 140
<tb>  VEHL <SEP> . <SEP> . <SEP> .1,0 <SEP> 1,0 <SEP> 1,0 <SEP> 1,0
<tb>  Débit <SEP> <U>H.:

  </U> <SEP> m3 <SEP> normaux <SEP> par <SEP> 1001 <SEP> 180 <SEP> 180 <SEP> 180 <SEP> 180
<tb>  Partage <SEP> du <SEP> produit
<tb>   /o <SEP> par <SEP> le <SEP> haut
<tb>  10 <SEP> h <SEP> 100 <SEP> 100 <SEP> 100 <SEP> 100
<tb>  30 <SEP> h <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> 100 <SEP> 100 <SEP> <B>1</B>00 <SEP> 100
<tb>  100 <SEP> h <SEP> .. <SEP> 100
<tb>  Produit <SEP> total
<tb>  Poids <SEP> spécifique <SEP> o <SEP> API
<tb>  10 <SEP> h <SEP> . <SEP> 56,5 <SEP> 37,4 <SEP> 53,2 <SEP> 53,8
<tb>  30 <SEP> h <SEP> . <SEP> . <SEP> 56,9 <SEP> 37,0 <SEP> 54,4 <SEP> 54,9
<tb>  100 <SEP> h <SEP> .. <SEP> . <SEP> 54,8
<tb>  Essai <SEP> N@ <SEP> . <SEP> ..... <SEP> 1 <SEP> 2 <SEP> 3 <SEP> 4       On voit que dans les essais 1 et 2, la totalité du  produit fourni par le     réacteur    est sortie par le haut  du réacteur.

   Cependant, en comparant les résultats de  ces deux essais, on voit que l'essai 1 a donné un  meilleur résultat. Le poids spécifique     (,I        API)    du pro  duit est supérieur et on a obtenu plus d'essence. Ainsi,  pour cette matière première à température d'ébulli  tion relativement basse, une pression relative de  140     kg/cm2    est plus avantageuse qu'une pression rela  tive de 70     kg/cm .    Dans l'essai 2, bien que le produit  soit sorti par le haut, il apparaît que la conversion a  été faible car, sous une pression relative de 70     kg/cm2,

       la matière première s'est vaporisée rapidement et n'est  pas restée en contact avec le catalyseur pendant un  temps suffisant pour être     hydrocraquée.     



  D'après les essais 3 et 4, dans lesquels la matière  première est un gas-oil lourd tiré du produit d'un  craquage catalytique fluide, il apparaît que le pro  cédé selon l'invention donne d'excellents résultats sur  ce type de matière première, bien qu'elle contienne  560     PPM    d'azote. Les résultats de ces essais montrent  que la diminution d'activité du catalyseur est minime  ou nulle. Dans l'essai 4, 100 % du produit a été re  cueilli en tête pendant 100 h d'opération et le poids  spécifique du produit est resté sensiblement le même    pendant tout l'essai. Ceci dénote un vieillissement  minime ou nul du catalyseur avec une matière pre  mière dont l'hydrocraquage est particulièrement diffi  cile en raison de sa forte teneur en azote.

   L'essai 3,  sous une pression relative de 210     kg/cm-,    a également  réussi.  



  Les résultats réalisables sont encore     illustrés    par le  traitement d'une fraction gas-oil obtenue par distilla  tion sous vide d'un pétrole brut de     Koweit.    L'analyse  de ce gas-oil a donné les valeurs suivantes  
EMI0003.0013     
  
    Poids <SEP> spécifique <SEP> 0 <SEP> API <SEP> ... <SEP> ... <SEP> .. <SEP> 21,4
<tb>  N <SEP> : <SEP> PPM <SEP> . <SEP> ...... <SEP> ... <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> ...... <SEP> .... <SEP> ... <SEP> 890
<tb>  S <SEP> :

   <SEP> % <SEP> en <SEP> poids <SEP> . <SEP> ... <SEP> . <SEP> .. <SEP> .... <SEP> ... <SEP> .. <SEP> 3,05
<tb>  % <SEP> en <SEP> vol. <SEP> des <SEP> corps <SEP> aromatiques <SEP> 36,5
<tb>  Distillation
<tb>  10 <SEP>  /o <SEP> Pt <SEP> O <SEP> C <SEP> ... <SEP> . <SEP> .... <SEP> .......... <SEP> <B>-----</B> <SEP> ... <SEP> 344
<tb>  90 <SEP> % <SEP> Pt <SEP> 0C <SEP> . <SEP> <B>.. <SEP> . <SEP> .... <SEP> .....</B> <SEP> ......... <SEP> .... <SEP> 501       Cette matière première a été soumise à un     hydro-          craquage    avec écoulement de la matière et de l'hydro  gène comme décrit ci-dessus.

   Les conditions du pro  cédé, conformes à l'invention, et les résultats sont  indiqués dans le tableau II ci-après    
EMI0004.0001     
  
    <I>Tableau <SEP> 11</I>
<tb>  Conditions <SEP> du <SEP> procédé
<tb>  Température <SEP> 0C <SEP> ... <SEP> 399 <SEP> 399 <SEP> 399 <SEP> 399 <SEP> 399 <SEP> 399 <SEP> 399
<tb>  Pression <SEP> rel. <SEP> kg/cm2 <SEP> . <SEP> ... <SEP> . <SEP> .. <SEP> ..... <SEP> 70 <SEP> 70 <SEP> 140 <SEP> 140 <SEP> 140 <SEP> 210 <SEP> 210
<tb>  VEHL <SEP> ... <SEP> <B>-----</B> <SEP> . <SEP> <B>-------- <SEP> ------</B> <SEP> . <SEP> . <SEP> ...... <SEP> <B>----- <SEP> -</B> <SEP> . <SEP> 0,5 <SEP> 1,0 <SEP> 0,5 <SEP> 1,0 <SEP> 2,0 <SEP> I,0 <SEP> 2,0
<tb>  Débit <SEP> H2 <SEP> (m3 <SEP> normaux <SEP> par <SEP> 1001) <SEP> ..

   <SEP> .180 <SEP> 180 <SEP> <B>1</B>80 <SEP> <B>1</B>80 <SEP> 180 <SEP> 180 <SEP> 180
<tb>  Partage <SEP> du <SEP> produit
<tb>  % <SEP> par <SEP> le <SEP> haut
<tb>  10 <SEP> h <SEP> 29 <SEP> 16 <SEP> 100 <SEP> 100 <SEP> 10 <SEP> 79 <SEP> 30
<tb>  30 <SEP> h <SEP> . <SEP> . <SEP> .. <SEP> . <SEP> .... <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> 20 <SEP> 13 <SEP> 97 <SEP> 50
<tb>  100 <SEP> h <SEP> ..... <SEP> ..... <SEP> .... <SEP> _ <SEP> ...... <SEP> ...... <SEP> . <SEP> . <SEP> 86 <SEP> 32
<tb>  200 <SEP> h <SEP> ... <SEP> .. <SEP> ... <SEP> 64
<tb>  Produit <SEP> total
<tb>  Poids <SEP> spécifique <SEP> oAPI
<tb>  10 <SEP> h <SEP> .<B>----</B> <SEP> . <SEP> ... <SEP> . <SEP> ......... <SEP> . <SEP> . <SEP> .... <SEP> . <SEP> 34,6 <SEP> 28,0 <SEP> 65;

  8 <SEP> 52,3 <SEP> 28,0 <SEP> 63,6 <SEP> 35,8
<tb>  30 <SEP> h <SEP> 31,0 <SEP> 25,2 <SEP> 64,3 <SEP> 40,7 <SEP> 24,4 <SEP> 63,0 <SEP> 35,5
<tb>  100 <SEP> h <SEP> ...... <SEP> . <SEP> <B>... <SEP> 58,1</B> <SEP> 35,2
<tb>  200 <SEP> h <SEP> ..... <SEP> .. <SEP> .... <SEP> . <SEP> 54,5
<tb>  Essai <SEP> Ni, <SEP> ... <SEP> <B>-----------------------</B> <SEP> ...... <SEP> ..... <SEP> . <SEP> . <SEP> ...<B>------ <SEP> ----- <SEP> .</B> <SEP> . <SEP> 5 <SEP> 6 <SEP> 7 <SEP> 8 <SEP> 9 <SEP> 10 <SEP> Il       Les résultats du tableau II confirment le fait que  lorsqu'une matière particulière doit être traitée par  le présent procédé, des essais préliminaires sont né  cessaires pour déterminer les conditions correctes  pour cette matière. Le catalyseur employé est le  même que celui employé dans les essais dont les ré  sultats sont présentés dans le tableau 1.  



  Les seuls essais qui entrent dans le cadre de l'in  vention sont les essais 7, 8 et 10, car les conditions  des autres essais n'ont pas eu pour effet qu'au moins       80%        du        produit        sorte        du        réacteur        par        son        sommet.     



  Pour illustrer l'invention encore plus complète  ment, une série d'essais dans un réacteur tel que re  présenté au dessin ont été effectués sur un     fuel    de  
EMI0004.0012     
  
    <I>Tableau <SEP> 111</I>
<tb>  Conditions <SEP> du <SEP> procédé
<tb>  Température <SEP> 0C <SEP> <B>------------ <SEP> - <SEP> .... <SEP> ..</B> <SEP> 316 <SEP> <B>316 <SEP> 371</B> <SEP> 371 <SEP> 399 <SEP> 399 <SEP> 399
<tb>  Pression <SEP> rel. <SEP> kg/cm2 <SEP> ..... <SEP> . <SEP> ... <SEP> ...... <SEP> . <SEP> . <SEP> ... <SEP> . <SEP> 52,5 <SEP> 52,5 <SEP> 70 <SEP> 70 <SEP> 70 <SEP> 70 <SEP> 122,5
<tb>  VEHL <SEP> <B>.....</B> <SEP> ...<B>....... <SEP> ......</B> <SEP> .._.<B>------------</B> <SEP> .<B>--------- <SEP> ----</B> <SEP> ....

   <SEP> 1,0 <SEP> 0,5 <SEP> 0,5 <SEP> 0,5 <SEP> 0,5 <SEP> 0,5 <SEP> 0,5
<tb>  Débit <SEP> H2 <SEP> (m3 <SEP> normaux <SEP> par <SEP> 1001) <SEP> . <SEP> 180 <SEP> 180 <SEP> 180 <SEP> 89 <SEP> 180 <SEP> 89 <SEP> 89
<tb>  Partage <SEP> du <SEP> produit
<tb>  0% <SEP> par <SEP> le <SEP> haut
<tb>  10 <SEP> h <SEP> <B>------------------------------------- <SEP> ............</B> <SEP> ..... <SEP> . <SEP> 7 <SEP> 6 <SEP> 96 <SEP> 65 <SEP> 82 <SEP> 60 <SEP> 100
<tb>  60 <SEP> h <SEP> 95 <SEP> 89
<tb>  200 <SEP> h <SEP> 73
<tb>  Produit <SEP> total
<tb>  Poids <SEP> spécifique <SEP> ù <SEP> API
<tb>  10 <SEP> h <SEP> <B>----------------</B> <SEP> ........ <SEP> ....... <SEP> ... <SEP> <B>...... <SEP> ----------</B> <SEP> . <SEP> 25,0 <SEP> 25,9 <SEP> 49,8 <SEP> 48,4 <SEP> 49,5 <SEP> 41,0 <SEP> 56,7
<tb>  60 <SEP> h <SEP> .... <SEP> .. <SEP> ..... <SEP> <B>--------</B> <SEP> _.

   <SEP> <B>--------------------</B> <SEP> ..... <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> 49,4 <SEP> 53,9
<tb>  200 <SEP> h <SEP> ... <SEP> <B>-----</B> <SEP> ......<B>------ <SEP> ------ <SEP> -------- <SEP> ------------------</B> <SEP> .. <SEP> 49,5
<tb>  Essai <SEP> Ne <SEP> . <SEP> <B>......</B> <SEP> ......<B>......... <SEP> ..............</B> <SEP> __<B>....</B> <SEP> ....<B>.....</B> <SEP> .... <SEP> 12 <SEP> 13 <SEP> 14 <SEP> 15 <SEP> 16 <SEP> 17 <SEP> 18       chaudière tiré du produit d'un craquage catalytique  fluide.

   L'analyse de ce fuel de chaudière a donné les  résultats suivants  
EMI0004.0013     
  
    Poids <SEP> spécifique <SEP> o <SEP> API <SEP> ... <SEP> 20,9
<tb>  N <SEP> : <SEP> PPM <SEP> . <SEP> ..... <SEP> 280
<tb>  S <SEP> : <SEP> % <SEP> en <SEP> poids <SEP> ...... <SEP> . <SEP> .. <SEP> . <SEP> 2,03
<tb>  % <SEP> en <SEP> vol. <SEP> des <SEP> corps <SEP> aromatiques <SEP> 64,3
<tb>  Distillation
<tb>  10% <SEP> Pt <SEP> o <SEP> C <SEP> . <SEP> .. <SEP> . <SEP> .. <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> 263
<tb>  90 <SEP> 0ln <SEP> Pt <SEP> O <SEP> C <SEP> 321       Le catalyseur employé dans cette série d'essais est  le catalyseur au nickel-tungstène décrit plus haut.      Il ressort de ce qui a été dit plus haut que seuls  les essais 14, 16 et 18 de ce tableau entrent dans le  cadre de l'invention.

   Ces essais sont spécialement       intéressants        en        ce        que,        bien        qu'encore        89        %        du        pro-          duit    sorte par le haut du réacteur après 60 h de mar  che dans l'essai 18, l'activité du catalyseur diminue  sensiblement dans cet essai,

   alors que dans l'essai 14  aucune diminution de l'activité du catalyseur n'est       observable        lorsque        plus        de        90        %        du        produit        sort        par     le haut du réacteur. On peut en déduire qu'une opé  ration dans laquelle 80 % du produit sort par le  haut est raisonnablement satisfaisante, bien que le  catalyseur puisse perdre de son activité, alors que le  catalyseur conserve intégralement son activité lors  qu'au moins 90 % du produit sort par le haut.  



  Pour illustrer encore l'invention, on donne dans  le tableau IV ci-dessous les résultats obtenus en trai-  
EMI0005.0022     
  
    <I>Tableau. <SEP> IV</I>
<tb>  Conditions <SEP> du <SEP> procédé
<tb>  Température <SEP> <B>0</B> <SEP> C <SEP> . <SEP> .. <SEP> .. <SEP> 343 <SEP> 371 <SEP> 399 <SEP> 399 <SEP> 427 <SEP> 427 <SEP> 399
<tb>  Pression <SEP> rel. <SEP> kg/cm2 <SEP> 70 <SEP> 70 <SEP> 70 <SEP> 70 <SEP> 70 <SEP> 70 <SEP> 122,5
<tb>  VEHL <SEP> 0,5 <SEP> 0,5 <SEP> 0,5 <SEP> 1,0 <SEP> 1,0 <SEP> 1,0 <SEP> 1,0
<tb>  Débit <SEP> H,> <SEP> (ml <SEP> normaux <SEP> par <SEP> 100l) <SEP> 180 <SEP> 180 <SEP> 180 <SEP> 180 <SEP> <B>1</B>80 <SEP> 89 <SEP> 89
<tb>  Partage <SEP> du <SEP> produit
<tb>   /o <SEP> par <SEP> le <SEP> haut
<tb>  10 <SEP> h <SEP> . <SEP> . <SEP> .

   <SEP> 56,4 <SEP> 100 <SEP> 100 <SEP> 100 <SEP> 100 <SEP> 100 <SEP> 100
<tb>  <B>100</B> <SEP> 100
<tb>  100 <SEP> h <SEP> . <SEP> .. <SEP> . <SEP> 100
<tb>  Produit <SEP> total
<tb>  Poids <SEP> spécifique <SEP> ,API
<tb>  10 <SEP> h <SEP> _ <SEP> 47,0 <SEP> 55,5 <SEP> 54,4 <SEP> 39,6 <SEP> 36,9 <SEP> 42,6 <SEP> 55,6
<tb>  30 <SEP> h <SEP> . <SEP> .... <SEP> 56,<B>1</B> <SEP> 58,3
<tb>  100 <SEP> h <SEP> 58,2
<tb>  Essai <SEP> N<B>o</B> <SEP> .. <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> . <SEP> .. <SEP> .. <SEP> .

   <SEP> 19 <SEP> 20 <SEP> 21 <SEP> 22 <SEP> 23 <SEP> 24 <SEP> 25       A l'exception de l'essai 19, tous les essais décrits  dans ce tableau entrent dans le cadre de l'invention,       au        moins        80        %        du        produit        sortant        par        le        haut        du     réacteur. Dans l'essai 19, la température est apparem  ment trop basse pour que l'hydrocraquage n'atteigne  le degré désiré.

   L'absence de     craquade    dans les essais  22, 23 et 24 résulte d'une combinaison de haute tem  pérature et de basse pression ayant pour effet que la  matière première s'est vaporisée et a quitté le réacteur  sans être restée en contact avec le catalyseur pendant  titi temps suffisant pour que l'hydrocraquage se pro  duise.  



  N'importe quel catalyseur solide d'hydrocraquage  peut être utilisé pour la mise en     oeuvre    du procédé  selon l'invention, par exemple un catalyseur compre  nant du platine ou du palladium déposé sur un sup  port acide, tel qu'un composite d'alumine et de silice,  ou de silice et de magnésie. Ces catalyseurs peuvent  être inactivés par un contact prolongé avec le soufre  à haute température. Par conséquent, les catalyseurs  d'hydrocraquage employés sont de préférence des  catalyseurs     sulfactifs,    comme le catalyseur nickel-    tant une matière première légère, provenant d'un cra  quage catalytique, dans un réacteur d'hydrocraquage  contenant le catalyseur nickel-tungstène décrit plus  haut.  



  L'analyse de cette matière première a donné les  valeurs suivantes  
EMI0005.0037     
  
    Poids <SEP> spécifique <SEP> OAPI <SEP> .... <SEP> ._. <SEP> 32,4
<tb>  <B>N:</B> <SEP> PPM <SEP> . <SEP> 404
<tb>  S <SEP> : <SEP> % <SEP> en <SEP> poids <SEP> .0,91
<tb>   /o <SEP> en <SEP> vol. <SEP> des <SEP> corps <SEP> aromatiques <SEP> 27,0       Distillation  
EMI0005.0038     
  
    10 <SEP> 0/<B>0</B> <SEP> Pt <SEP> Il <SEP> C <SEP> .. <SEP> 266
<tb>  90 <SEP> % <SEP> Pt <SEP> OC <SEP> ... <SEP> .. <SEP> . <SEP> ... <SEP> ... <SEP> .. <SEP> . <SEP> .... <SEP> 398       tungstène décrit précédemment.

   Parmi d'autres cata  lyseurs     sulfactifs,    on peut mentionner ceux compre  nant les supports composites susmentionnés sur les  quels sont déposés des métaux pris parmi le chrome,  le molybdène, le cobalt, le nickel et le tungstène, ou  des oxydes ou des sulfures de ces métaux.  



  Les données figurant dans le tableau V ci-dessous  illustrent une méthode pour augmenter le rendement  en fuel de chaudière au détriment de la production  d'essence à     partir    d'une matière première particulière,  par un choix approprié des conditions du procédé.

    L'analyse de la matière première, une fraction gas-oil  de distillation sous vide d'un pétrole brut de     Koweit,     a donné les valeurs suivantes  
EMI0005.0042     
  
    Poids <SEP> spécifique <SEP>  API <SEP> ... <SEP> . <SEP> 21,4
<tb>  N:PPM <SEP> ...... <SEP> <B>... <SEP> ... <SEP> . <SEP> ... <SEP> .... <SEP> ....</B> <SEP> .. <SEP> . <SEP> 890
<tb>  S <SEP> :

   <SEP> % <SEP> en <SEP> poids <SEP> ... <SEP> . <SEP> ..... <SEP> .. <SEP> .... <SEP> <B>...... <SEP> .</B> <SEP> .. <SEP> 3,05
<tb>   /o <SEP> en <SEP> vol. <SEP> des <SEP> corps <SEP> aromatiques <SEP> ...... <SEP> 36,5
<tb>  Distillation
<tb>  100/0 <SEP> Pt <SEP> OC <SEP> .... <SEP> ..... <SEP> .... <SEP> ..344
<tb>  90 <SEP> % <SEP> Pt <SEP>   <SEP> C <SEP> .. <SEP> ...-<B>---------- <SEP> ----------------------</B> <SEP> 501       
EMI0006.0001     
  
    <I>Tableau <SEP> V</I>
<tb>  Conditions <SEP> du <SEP> procédé
<tb>  Température <SEP> 0C <SEP> ..... <SEP> .... <SEP> .. <SEP> .. <SEP> 399 <SEP> 399 <SEP> 399 <SEP> 399 <SEP> 441 <SEP> 441 <SEP> 441 <SEP> 441
<tb>  Pression <SEP> rel. <SEP> kg/cm2 <SEP> . <SEP> .... <SEP> . <SEP> .. <SEP> ... <SEP> . <SEP> .. <SEP> . <SEP> .

   <SEP> 140 <SEP> 140 <SEP> 140 <SEP> 140 <SEP> 140 <SEP> 140 <SEP> 140 <SEP> 105
<tb>  VEHL <SEP> <B>--- <SEP> - <SEP> ----------------- <SEP> ----- <SEP> ------- <SEP> ----</B> <SEP> ...._. <SEP> . <SEP> ... <SEP> 0,5 <SEP> 0,5 <SEP> 0,5 <SEP> 0,5 <SEP> 0,5 <SEP> 1,0 <SEP> 1,0 <SEP> l,0
<tb>  Débit <SEP> H2 <SEP> (m3 <SEP> normaux <SEP> par <SEP> 1001) <SEP> 180 <SEP> 360 <SEP> 530 <SEP> 710 <SEP> 710 <SEP> 710 <SEP> 360 <SEP> 360
<tb>  Partage <SEP> du <SEP> produit <SEP> . <SEP> ..... <SEP> .... <SEP> ......... <SEP> ... <SEP> . <SEP> . <SEP> <B>100</B> <SEP> 100 <SEP> 100 <SEP> 100 <SEP> 100 <SEP> 100 <SEP> 100 <SEP> 100
<tb>  % <SEP> par <SEP> le <SEP> haut
<tb>  Produit <SEP> total
<tb>  Poids <SEP> spécifique <SEP> o <SEP> API <SEP> .... <SEP> . <SEP> 57,4 <SEP> 54,4 <SEP> 49. <SEP> 45,0 <SEP> 42,0 <SEP> 35,4 <SEP> 46,9 <SEP> 42,1
<tb>  Distillation<B>:

  </B> <SEP> % <SEP> en <SEP> poids
<tb>  Essence <SEP> 38-1770 <SEP> C <SEP> ._ <SEP> ....... <SEP> ...... <SEP> ... <SEP> 46 <SEP> 52 <SEP> 43 <SEP> 23 <SEP> 23 <SEP> 12,5 <SEP> 32 <SEP> 23
<tb>  Fuel <SEP> de <SEP> chaudière <SEP> 177-3430 <SEP> C <SEP> . <SEP> 35 <SEP> 42 <SEP> 56 <SEP> 65 <SEP> 60 <SEP> 45 <SEP> 55 <SEP> 63
<tb>  Rapport <SEP> des <SEP> produits
<tb>  Fuel <SEP> de <SEP> chaudière/essence <SEP> .. <SEP> .... <SEP> . <SEP> 0,76/1 <SEP> 0,79/l <SEP> l,3/1 <SEP> 2,8/1 <SEP> 2,6/1 <SEP> 3,6/l <SEP> 1,7/l <SEP> 2,7/1
<tb>  Essai <SEP> No <SEP> .........<B>----------</B> <SEP> ............. <SEP> .... <SEP> .

   <SEP> 26 <SEP> 27 <SEP> 28 <SEP> 29 <SEP> 30 <SEP> 31 <SEP> 32 <SEP> 33       Ces résultats montrent qu'un fuel de chaudière     (177-3431,    C) peut être produit au détriment de l'essence en  travaillant avec des débits d'hydrogène dépassant<B>180</B>     m3    par 100 litres de matière première.

Claims (1)

  1. REVENDICATION Procédé d'hydrocraquage d'hydrocarbures liqui des comportant des composés azotés, qui tendent à inactiver le catalyseur, caractérisé en ce que l'on dis pose ledit catalyseur dans une zone de réaction d'hy- drocraquage, en ce que l'on maintient dans ladite zone une température et une pression convenant à l'hydrocraquage, et en ce que l'on fait entrer les SOUS-REVENDICATIONS 1.
    Procédé selon la revendication, caractérisé en ce que l'on maintient dans ladite zone de réaction d'hydrocraquage une température de 357 à 5100 C et une pression de 52,5 à 210 kg/cm2, et en ce que l'on fait pénétrer l'hydrogène dans la partie inférieure de ladite zone et le fait monter à travers le catalyseur d'hydrocraquage à un débit de 21 à 180 m3 normaux par 100 litres des hydrocarbures liquides. 2. Procédé selon la sous-revendication 1, caracté risé en ce que la vitesse d'espace horaire du liquide est de 0,2 à 3. 3.
    Procédé selon la sous-revendication 1, caracté risé en ce que la pression maintenue dans ladite zone de réaction d'hydrocraquage est de 70 à 140 kg/cm@, et en ce que le débit de l'hydrogène pénétrant dans hydrocarbures liquides dans la zone de réaction en direction descendante, en ce que l'on fait entrer de l'hydrogène dans la partie inférieure de la zone de réaction et le fait monter à travers le catalyseur d'hy- drocraquage,
    et en ce que l'on retire en phase vapeur au moins 80 % du produit hydrocraqué par le haut de la zone de réaction. la partie inférieure de ladite zone et montant à tra vers le catalyseur d'hydrocraquage est de 36 à 180m3 normaux par 100 litres des hydrocarbures liquides. 4.
    Procédé selon la sous-revendication 3, caracté- risé en ce que l'on retire au moins 90 % du produit hydrocraqué par le haut de la zone de réaction. 5.
    Procédé selon la revendication, caractérisé en ce que le catalyseur comprend un support acide de craquage sur lequel est disposé au moins l'un des métaux chrome, molybdène, tungstène, cobalt et nickel, de leurs oxydes et de leurs sulfures.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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CN108325478A (zh) * 2018-02-12 2018-07-27 北京国能中林科技开发有限公司 一种适用于液态储氢载体的加氢反应的降膜反应器

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