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~SOI~BEUR DE F~ADIATIONS NUCLEAIlE~ES
La présente invention est relative à une absorbeur de radiations nucléaires.
Avec le développement des techniques nucléaires, de nombreuses recherches ont été menées à travers le monde pour concevoir et fabriquer des absorbeurs de radiations efficaces et compétitifs. Pour atteindre ce but, il faut que les matériaux mis en oeuvre pour les réaliser répondent aux criteres suivants:
- posséder des propriétés nucléaires particulières :
grande section efficace de capture, faible émission secondaire, bonne stabilité dans le temps par rapport au rayonnement, - avoir un point de fusion élevé pour supporter l'échauffement engendré par l'absorption des rayonnements, notamment des rayonnements neutroniques, - être bons conducteurs de chaleur pour assurer une évacuation rapide des calories créées, - présenter des caractéristiques mécaniques permettant une mixe en forme aisée, - résister à la corrosion dans l'atmosphère ou le milieu de travail, - coûter le moins cher possible.
Parmi tous les matériaux utilisés pour absorber les neutrons, les plus connus sont le cadmium, la samarium, l'europium, le bore et le gadolinium.
Le cadmium a l'inconvénient d'être un produit très toxique et d'avoir une température de fusion (321 C) et une température d'ébullition (765C) très basses. La sanarium et l'europium n'ont pratiquement pas donné lieu à un développement industriel à cause de leur prix trop élevé.
Le plus largement répandu d'entre eux est le bore qui est utilisé sous différentes formes : bore élémentaire, ;~i 126~303~
borures, carbure de bore, acide borique, etc... D'ailleurs, de nombreux brevets ont été déposés à ce sujet. Toutefois, ce matériau a de très mauvaises propriétés mécaniques et jet. Toutefois, ce matériau a de très mauvaises propriétés mécaniques et doit être fortement dilué dans une matrice métallique telle que l'aluminium, par exemple, afin d'acquérir les qualités nécessaires pour pouvoir prendre la forme requise par chaque type d'absorbeur. Mais ainsi, son pouvoir absorbant se trouve grandement diminué et doit etre compensé par une augmentation de volume de matériau utilisé
ce qui, en définitive, élève sensiblement le prix de l'absorbeur. De toute façon, le bore étant pratiquement insoluble dans l'aluminium, le matériau obtenu est un produit composite dont la réalisation nécessite de recourir à des procédés de fabrication très élaborés 9i on veut obtenir une dispersion régulière du bore dans la matrice d'aluminium et éviter une hétérogénéité de la capacité
d'absorption.
Le gadolinium et son oxyde sont déjà utilisés depuis de nombreuses années dans diverses installations nucléaires où, mélangés au combustible, ils jouent le role de modérateurs. Mais, leur application à la confection d'absorbeurs de radiations pose des problèmes.
En ce qui concerne l'oxide, généralement disponible sous forme de poudre, il doit etre mélangé à
d'autres produits en utilisant des technologies très complexes et ses propriétés mécaniques très mauvaises rendent son application, lors de la réalisation d'absorbeurs de forme complexe, à la fois délicate et couteuse. De plus, cet oxyde a une mauvaise conductibilité thermique et sa capacité d'absorption est relativement réduite par rapport à
celle du gadolinium élémentaire.
Quant au métal lui-meme, son prix reste élevé et sa mise en oeuvre difficile à cause de sa très grande ~,, :1268~
oxydabilité.
Cependant, le gadolinium présente dans le spectre de neutrons lents la section efficace de capture la plus élevée de tous les absorbeurs connus. Notamment, comparée au bore, sa section pour des neutrons thermiques d'énergie 10 eV est 100 fois plus grande. quant aux neutrons rapides, son efficacitéest aussi bonne que celle du bore.
C'est pourquoi la demanderesse, consciente de l'intéret du gadolinium, mais aussi de ses incovénients, a cherché et trouvé le moyen d'en faire des absorbeurs de radiation nucléaires intéressants.
Cet absorbeur est caractérise en ce qu'il est constitué par un alliage de gadolinium avec un aluminium choisi dans le groupe comprenant l'aluminium pur, l'aluminium allié, l'aluminium pur ou allié contenant une phase dispersée.
Il s'agit donc d'un alliage à base de gadolinium et d'aluminium dans lequel la proportion de gadolinium se situe entre 0,05% et 70% en poids. En-dessous de 0,05%
l'effet absorbant s'avère trop reduit et au-dessus de 70% se produisent des difficultés d'élaboration de l'alliage. De - préférence, cette fourchette se situe entre 0,1 et 15% et dépend de la nature et du flux de radiations à absorber.
L'aluminium utilisé peut être pur soit qu'il ait été raffiné par un moyen quelconque tel que l'électrolyse trois couches ou la cristallisation fractionnée ou simplement tel qu'il est recueilli à la sortie des cuves d'électrolyse avec ses impuretés habituelles comme le fer et le silicium.
Mais cet aluminium peut aussi etre un alliage classique tel que ceux désignés par les nombres 1000, 5000 et 6000 dans les normes de l'Aluminium Association, ce qui permet de renforcer les propriétés mécaniques des absorbeurs obtenus, ou encore un alliage d'aluminium avec au moins un 0~
autre métal ayant également des qualites absorbantes -tel que le cadmium, le samarium, l'europium, le lithium, l'hafnium, le tantale, ces derniers alliages pouvant également etre obtenus à partir d'alliage des types 1000, 5000 et 6000.
De plus, l'aluminium allié ou non peut contenir un phase dispersée telle que des fibres de carbone ou autres destinées à renforcer la tenue mécanique des absorbeurs, ou encore, combiné ou non à ces fibres, un produit absorbant des radiations tel que, par exemple, le bore et ses dérivés qui peut représenter jusqu'à 30% de la masse d'aluminium mise en oeuvre.
Les alliages de gadolinium-aluminium ainsi réalisés permettent, en raison de leurs bonnes propriétés mécaniques, d'8tre facilement transformés en absorbeurs de forme quelcongue par l'un au moins des procédés de fabrication choisi parmi le moulage, que ce soit en sable, en coquille, sous basse ou haute pression, le laminage à
chaud ou à froid, l'extrusion et le forgeage.
Ces alliages donnent des structures parfaitement homogènes avec des sections efficaces de capture très régulibres. De plus, leur densité, qui est variable en fonction du pourcentage de Gd donne, pour des teneurs en Gd allant jusqu'à 30% en poids, une valeur proche de celle de ~ l'aluminium, ce qui permet la réalisation de barrières ;~ 25 neutroniques très légères. Le tableau I donne des valeurs de densité pour deux alliages binaires Al-Gd, l'un à 11% de ~; Gd, l'autre à 23% de Gd.
TABLEAU I : DENSITE D'ALLIAGES BINAIRES Al-Gd % pondéral de Gd Pensité
11 2,92 3,12 : - 4 -I,a matrice aluminium confère aux produits finis une excellente conductibilité thermique (de 120 à 180 W/m K2 suivant la matrice aluminium choisie) permettant ainsi d'évacuer rapidement la chaleur créée par l'absorption vers des systèmes refroidisseurs extérieurs.
Le point de début de fusion des alliages Al-Gd testés est très élevé, dans la plupart des cas supérieur à
620C: cette caractéristique permet aux barrières neutroniques ainsi fabriquées de supporter aisément l'échauffement provoqué par l'absorption des neutrons ou d'autres rayonnements.
La masse atomique du Gd étant très élevée (156,9g), les rayons r et X notamment sont fortement absorbés.
La résistance à la corrosion, d'une manière générale, n'est pas ou peu affectée par la présence de gadolinium, et les propriétés de corrosion sont proches de celles des matrices aluminium utilisées. Les alliages de série 1000, 5000 et 6000 présentent une excellente tenue à
- la corrosion contre les agents atmosphériques ou en atmosphère marine. Cette tenue peut encore être améliorée par des traitements de surface appropriés (anodisation, alodine, peinture, revêtements plastiques...).
Les caractéristiques mécaniques sont élevées et sont fonction de la matrice aluminium choisie. Dans le cas d'alliages aluminium-gadolinium binaires, les propriétés mécaniques varient avec la teneur en gadolnium; le tableau II donne des résultats obtenus sur alliages moulés, l'un avec une teneur en Gd de 12% en poids, l'autre avec un pourcentage pondéral de 25%.
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i8~3~a TABI.EAU II - PROPRIETES MECANIQUES D'ALLIAGES BINAIRES Al-Gd ¦% pondéral de Gd ¦ Rm MPa ¦ Rp 0,2 MPA ¦ A% ¦ HB
1 12% 1 140 1 60 1 17 1 40 1 25% 1 80 1 55 1 0,8 1 54 Le Tableau III présente les résultats obtenus sur alliages laminés à 11% de Gd en poids.
TABLEAU III - CARACTERISTIQUES MECANIQUES DE TRACTION SUR
ALLIAGE Al-Gd LAMINE
¦ % pondéral ¦ Sens long ¦Sens travers long ¦ de Gd ¦ Rm ¦RP 0,2¦ ¦ Rm ¦RP 0,2¦ ¦ HB ¦
¦ ¦ MPA ¦ MPA ¦ ¦ MPA ¦ MPA
I
I _ 11 1 130 1 110 1 15 1 130 1 110 1 10 1 42 En utilisant des matrices aluminium dopées avec des éléments tels que le cuivre, le silicium, le zinc, le ; magnésium, etc... , le niveau de résistance et de limite élastique peut être fortement augmenté pour atteindre les valeurs suivantes:
Rm 280 à 320 MPA
Rp 0,2 220 à 260 MPA
A% de 3 à 10%
Les valeurs supérieures ci-dessus ne sont pas limitatives, étant bien entendu que des compositions d'alliages ternaire, quaternaire, quinaire, e~c....
comportant du gadolinium pourraient donner des valeurs bien r ' supérieures à celles-là.
L'usinage de ces alliages métalliques ne pose aucun problème, les paramètres et les vitesses de travail à
prendre en compte étant les mÆmes que celles généralement utilisées pour les alliayes d'aluminium.
Les applications de cette invention sont multiples et touchent tous les domaines où un problème d'absorption de rayonnement se pose (neutrons, rayons y, rayons X, que ces domaines soient militaires ou civils.
A titre d'exemples d'application on peut citer :
les paniers de transport et de stockage de déchets nucléaires, les racks de piscine pour le stockage des éléments combustibles de réacteurs nucléaires, le blindage d'installation de décontamination, le bLindage de véhicules militaires, les abris anti-atomiques, les éléments de réacteurs nucléaires, le blindage d'appareils de contrôle utilisant des rayonnements ou des sources radioactives, etc... Cette liste ne saurait en aucun cas être limitative.
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~ SELF ~ BEUR DE F ~ NUCLEAR ADIATIONS ~ ES
The present invention relates to an absorber of nuclear radiation.
With the development of nuclear techniques, a lot of research has been carried out around the world to design and manufacture radiation absorbers efficient and competitive. To achieve this goal, that the materials used to make them meet to the following criteria:
- have specific nuclear properties:
large effective cross-section, low emission secondary, good stability over time compared to radiation, - have a high melting point to support the heating generated by the absorption of radiation, in particular neutron radiation, - be good heat conductors to ensure rapid evacuation of the calories created, - have mechanical characteristics allowing an easy mix, - resist corrosion in the atmosphere or Workplace, - cost as little as possible.
Of all the materials used to absorb neutrons, the best known are cadmium, samarium, europium, boron and gadolinium.
Cadmium has the disadvantage of being a very toxic and to have a melting temperature (321 C) and a very low boiling point (765C). The sanarium and europium have practically not resulted in a industrial development because of their too high price.
The most widely used of these is boron which is used in different forms: elemental boron, ; ~ i 126 ~ 303 ~
borides, boron carbide, boric acid, etc ... Besides, many patents have been filed on this subject. However, this material has very poor mechanical properties and jet. However, this material has very poor properties mechanical and must be strongly diluted in a matrix metallic such as aluminum, for example, so to acquire the qualities necessary to be able to take the shape required by each type of absorber. But thus, its absorbency is greatly reduced and must be compensated by an increase in volume of material used which, ultimately, significantly raises the price of the absorber. In any case, the boron being practically insoluble in aluminum, the material obtained is a composite product whose production requires recourse very sophisticated manufacturing processes 9i we want obtain a regular dispersion of boron in the matrix of aluminum and avoid heterogeneity of capacity absorption.
Gadolinium and its oxide are already in use for many years in various installations where, mixed with fuel, they play the role moderators. But, their application to the confection of radiation absorbers is problematic.
As for the oxide, generally available in powder form, it must be mixed with other products using very technologies complex and its very poor mechanical properties make its application, when making absorbers complex in shape, both delicate and expensive. Furthermore, this oxide has poor thermal conductivity and its absorption capacity is relatively reduced compared to that of elementary gadolinium.
As for the metal itself, its price remains high and its difficult implementation because of its very large ~ ,, : 1268 ~
oxidizability.
However, gadolinium is present in the spectrum slow neutrons the most effective cross-section high of all known absorbers. In particular, compared to boron, its section for thermal neutrons of energy 10 eV is 100 times larger. as for fast neutrons, its effectiveness is as good as that of boron.
This is why the plaintiff, aware of the interest of gadolinium, but also of its disadvantages, has looked for and found a way to make them interesting nuclear radiation.
This absorber is characterized in that it is consisting of a gadolinium alloy with an aluminum chosen from the group comprising pure aluminum, alloyed aluminum, pure or alloyed aluminum containing a dispersed phase.
It is therefore a gadolinium-based alloy and aluminum in which the proportion of gadolinium is is between 0.05% and 70% by weight. Below 0.05%
the absorbent effect turns out to be too reduced and above 70%
produce difficulties in developing the alloy. Of - preferably, this range is between 0.1 and 15% and depends on the nature and flow of radiation to be absorbed.
The aluminum used can be pure either because it has been refined by any means such as electrolysis three layers or fractional crystallization or simply as it is collected at the outlet of the tanks electrolysis with its usual impurities like iron and silicon.
But this aluminum can also be an alloy classic such as those designated by the numbers 1000, 5000 and 6000 in the standards of the Aluminum Association, which strengthens the mechanical properties of the absorbers obtained, or an aluminum alloy with at least one 0 ~
other metal also having absorbent qualities - such as cadmium, samarium, europium, lithium, hafnium, tantalum, these latter alloys can also be obtained from alloys of types 1000, 5000 and 6000.
In addition, aluminum alloyed or not may contain a dispersed phase such as carbon fibers or the like intended to reinforce the mechanical strength of the absorbers, or still, combined or not with these fibers, an absorbent product radiation such as, for example, boron and its derivatives which can represent up to 30% of the mass of aluminum Implementation.
Gadolinium-aluminum alloys as well made allow, due to their good properties mechanical, to be easily transformed into energy absorbers form any by at least one of the manufacturing chosen from molding, whether in sand, in shell, under low or high pressure, rolling to hot or cold, extrusion and forging.
These alloys give structures perfectly homogeneous with very effective cross sections regulibres. In addition, their density, which is variable in function of the percentage of Gd gives, for contents of Gd up to 30% by weight, a value close to that of ~ aluminum, which allows the creation of barriers ; ~ 25 very light neutrons. Table I gives values density for two binary Al-Gd alloys, one at 11% of ~; Gd, the other at 23% of Gd.
TABLE I: DENSITY OF BINARY ALLOYS Al-Gd % by weight of Gd Density 11 2.92 3.12 : - 4 -I, an aluminum matrix gives finished products excellent thermal conductivity (from 120 to 180 W / m K2 according to the chosen aluminum matrix) thus allowing to quickly dissipate the heat created by absorption towards external cooling systems.
The starting point of fusion of Al-Gd alloys tested is very high, in most cases greater than 620C: this feature allows barriers neutronics so fabricated to bear easily the heating caused by the absorption of neutrons or other radiation.
The atomic mass of Gd being very high (156.9g), the rays r and X in particular are strongly absorbed.
Corrosion resistance, in a way general, is not or only slightly affected by the presence of gadolinium, and the corrosion properties are close to those of the aluminum matrices used. Alloys of 1000, 5000 and 6000 series have excellent resistance to - corrosion against atmospheric agents or marine atmosphere. This outfit can be further improved by appropriate surface treatments (anodization, alodine, paint, plastic coatings ...).
The mechanical characteristics are high and are a function of the aluminum matrix chosen. In the case of binary aluminum-gadolinium alloys, the properties mechanics vary with gadolnium content; table II gives results obtained on cast alloys, one with a Gd content of 12% by weight, the other with a weight percentage of 25%.
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i8 ~ 3 ~ a TABI.EAU II - MECHANICAL PROPERTIES OF BINARY ALLOYS Al-Gd ¦% by weight of Gd ¦ Rm MPa ¦ Rp 0.2 MPA ¦ A% ¦ HB
1 12% 1 140 1 60 1 17 1 40 1 25% 1 80 1 55 1 0.8 1 54 Table III presents the results obtained on alloys laminated to 11% Gd by weight.
TABLE III - MECHANICAL CHARACTERISTICS OF TRACTION ON
ALLOY Al-Gd LAMINATE
¦% by weight ¦ Long sense ¦ Long sense ¦ de Gd ¦ Rm ¦RP 0.2¦ ¦ Rm ¦RP 0.2¦ ¦ HB ¦
¦ ¦ MPA ¦ MPA ¦ ¦ MPA ¦ MPA
I
I _ 11 1 130 1 110 1 15 1 130 1 110 1 10 1 42 Using aluminum matrices doped with elements such as copper, silicon, zinc, ; magnesium, etc ..., the resistance and limit level elastic can be greatly increased to reach following values:
Rm 280 to 320 MPa Rp 0.2 220 to 260 MPa A% from 3 to 10%
The higher values above are not limiting, it being understood that compositions of ternary, quaternary, quinary, e ~ c alloys ....
containing gadolinium could give good values r ' superior to those.
The machining of these metal alloys does not pose no problem, settings and working speeds at take into account being the same as those generally used for aluminum alloys.
The applications of this invention are multiple and affect all areas where an absorption problem of radiation arises (neutrons, y-rays, X-rays, that these be it military or civilian.
Examples of application include:
waste transport and storage baskets nuclear, pool racks for the storage of fuel elements of nuclear reactors, shielding decontamination installation, vehicle screening military, atomic shelters, elements of nuclear reactors, shielding control devices using radiation or radioactive sources, etc ... This list can in no way be limiting.
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