FR2736748A1 - Neutron absorbing material used in nuclear reactors or for storage - Google Patents
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Abstract
Description
L'invention concerne un matériau absorbant les neutrons ou matériau neutrophage. The invention relates to a neutron absorbing material or neutron absorbing material.
Des matériaux neutrophages sont utilisés dans les installations nucléaires telles que les réacteurs nucléaires, les usines de retraitement de combustible nucléaire irradié, les enceintes de stockage de matières radio-actives ou toute autre installation destinée à contenir des matières radio-actives. Neutrophages are used in nuclear facilities such as nuclear reactors, spent nuclear fuel reprocessing plants, radioactive material storage enclosures, or any other facility intended to contain radioactive material.
Les matériaux neutrophages doivent assurer le piégeage des neutrons émis par les matières traitées ou stockées à l'intérieur de l'installation. De manière à réaliser le piégeage des neutrons dans un très large spectre d'énergie, le matériau neutrophage doit comporter un élément modérateur dont le rôle est d'amener les neutrons à un niveau énergétique optimal (thermique ou épithermique) pour favoriser leur capture par un élément à forte section efficace d'absorption neutronique. En outre, le matériau doit présenter de bonnes caractéristiques mécaniques et une bonne stabilité sous irradiation et doit pouvoir être mis en oeuvre sans difficulté, pour la réalisation de parois d'isolation ou de joints entre des éléments de paroi. Neutrophages must trap neutrons emitted by materials processed or stored inside the facility. In order to achieve the trapping of neutrons in a very broad spectrum of energy, the neutron-absorbing material must include a moderating element whose role is to bring the neutrons to an optimal energy level (thermal or epithermal) to promote their capture by a element with high neutron absorption cross section. In addition, the material must have good mechanical properties and good stability under irradiation and must be able to be implemented without difficulty, for the production of insulation walls or joints between wall elements.
Pour répondre à ces exigences, on a proposé d'utiliser des matériaux neutrophages constitués par un liant dans lequel sont dispersées des particules d'un élément chimique absorbant les neutrons. To meet these requirements, it has been proposed to use neutrophage materials consisting of a binder in which particles of a neutron absorbing chemical element are dispersed.
On a par exemple proposé d'utiliser des ciments renfermant un composé minéral à base de bore assurant une forte absorption des neutrons. For example, it has been proposed to use cements containing a boron-based inorganic compound which ensures high absorption of neutrons.
On a également proposé des matériaux neutrophages comportant un composé chimique à base de métal tel qu'un oxyde sous forme dispersée dans un ciment, éventuellement en combinaison avec un composé de bore. Neutrophages have also been proposed comprising a metal-based chemical compound such as an oxide in dispersed form in a cement, optionally in combination with a boron compound.
On a également proposé d'utiliser, comme matériau neutrophage, un matériau fritté obtenu à partir de pou dres renfermant des composés métalliques, par exemple des oxydes et des sulfures de cadmium. It has also been proposed to use, as a neutron absorbing material, a sintered material obtained from pigments containing metal compounds, for example oxides and sulphides of cadmium.
Les additifs incorporés au ciment et en particulier les composés de bore ont l'inconvénient de retarder ou d'annihiler la prise des ciments classiques, d'augmenter le gonflement des ciments et de diminuer leurs caractéristiques mécaniques à la traction et à la compression. The additives incorporated in the cement and in particular the boron compounds have the disadvantage of delaying or annihilating the setting of conventional cements, of increasing the swelling of the cements and of reducing their mechanical characteristics on traction and compression.
En outre, les composés métalliques généralement utilisés pour la réalisation des matériaux absorbant les neutrons ne permettent pas d'assurer une bonne absorption des neutrons dans un large spectre de fréquence. En particulier, ces matériaux présentent une efficacité limitée en ce qui concerne la modération et le piégeage des neutrons rapides. In addition, the metal compounds generally used for the production of neutron absorbing materials do not provide good absorption of neutrons in a broad frequency spectrum. In particular, these materials have limited effectiveness in moderating and trapping fast neutrons.
Le but de l'invention est donc de proposer un matériau absorbant les neutrons comportant un liant et des particules d'une matière contenant un métal, dispersées dans le liant, ce matériau ayant d'excellentes propriétés d'absorption des neutrons dans un très large spectre d'énergie incluant les neutrons rapides et pouvant être réalisé sous la forme d'un ciment dont les caractéristiques mécaniques et les caractéristiques de prise sont satisfaisantes. The object of the invention is therefore to propose a neutron absorbing material comprising a binder and particles of a material containing a metal, dispersed in the binder, this material having excellent neutron absorption properties in a very wide range. energy spectrum including fast neutrons and can be realized in the form of a cement whose mechanical characteristics and setting characteristics are satisfactory.
Dans ce but, le métal contenu dans la matière des particules est essentiellement constitué par du hafnium. For this purpose, the metal contained in the material of the particles is essentially constituted by hafnium.
De préférence, les particules sont constituées principalement par des particules d'oxyde de hafnium. Preferably, the particles consist mainly of hafnium oxide particles.
Afin de bien faire comprendre l'invention, on va maintenant décrire, à titre d'exemple non limitatif, des matériaux neutrophages suivant l'invention et en particulier des matériaux constitués par un ciment incluant des particules d'oxyde de hafnium. In order to understand the invention, neutrophage materials according to the invention, and in particular cement materials including hafnium oxide particles, will now be described by way of non-limiting example.
Le matériau neutrophage peut également être constitué par un matériau polymère renfermant un composé de hafnium qui peut être un composé chloré ou oxydé. The neutron-absorbing material may also consist of a polymeric material containing a hafnium compound which may be a chlorinated or oxidized compound.
L'élément hafnium présente l'avantage d'être un très bon absorbant neutronique dans le domaine épithermique. The hafnium element has the advantage of being a very good neutron absorber in the epithermal domain.
Entre 1 eV et 10 eV, on compte sept résonances avec des valeurs maximales de section efficace d'absorption de l'ordre de plusieurs milliers de barns. De 10 à 110 eV, on compte une trentaine de résonances dont les valeurs maximales de section efficace d'absorption se situent entre 30 et 140 barns. Between 1 eV and 10 eV, there are seven resonances with maximum absorption cross section values of the order of several thousand barns. From 10 to 110 eV, there are about thirty resonances whose maximum values of effective cross section of absorption are between 30 and 140 barns.
La section efficace d'absorption des neutrons rapides dont l'énergie est comprise entre 0,05 MeV et 3
MeV est comprise entre 7 et 10 barns, cette valeur étant cinq fois plus élevée que dans le cas du bore.The absorption cross-section of fast neutrons with energy between 0.05 MeV and 3
MeV is between 7 and 10 barns, this value being five times higher than in the case of boron.
De manière générale l'élément hafnium présente des caractéristiques sensiblement supérieures en ce qui concerne l'absorption des neutrons, aux caractéristiques correspondantes des éléments généralement utilisés dans les matériaux neutrophages. En particulier, les caractéristiques du hafnium sont sensiblement supérieures aux caractéristiques du bore. In general, the hafnium element has substantially better characteristics with regard to the absorption of neutrons, with the corresponding characteristics of the elements generally used in neutron-absorbing materials. In particular, the characteristics of hafnium are substantially greater than the characteristics of boron.
En outre, une qualité supplémentaire et importante du hafnium comme absorbeur des neutrons est que son efficacité est constante dans le temps, puisque les isotopes du hafnium créés par réaction avec les neutrons sont eux-mêmes de bons absorbants neutroniques. Dans le cas d'éléments tels que le bore, la capture des neutrons fournit des produits de réaction qui ne sont pas de bons absorbants neutroniques. In addition, an additional and important quality of hafnium as a neutron absorber is that its efficiency is constant over time, since the isotopes of the hafnium created by reaction with neutrons are themselves good neutron absorbers. In the case of elements such as boron, neutron capture provides reaction products that are not good neutron absorbers.
En outre, dans le cas du bore, le rayonnement neutronique produit de l'hélium, de sorte que les matériaux contenant du bore ont une tendance au gonflement sous irradiation. Furthermore, in the case of boron, the neutron radiation produces helium, so that the boron-containing materials have a tendency to swell under irradiation.
Le hafnium soumis à un bombardement électronique ne libère pas d'hélium ou d'autres éléments susceptibles de produire un gonflement du matériau neutrophage. The hafnium subjected to electron bombardment does not release helium or other elements likely to produce swelling of the neutron absorbing material.
On va maintenant décrire deux exemples de réalisation de matériau suivant l'invention et les essais effectués sur l'un de ces matériaux dont le liant est constitué par un ciment hydraulique. Two embodiments of material according to the invention and the tests carried out on one of these materials, the binder of which is constituted by a hydraulic cement, will now be described.
Exemple l
On a préparé un matériau neutrophage suivant l'invention en incorporant de l'oxyde de hafnium à un ciment hydraulique.Example l
A neutrophage material according to the invention was prepared by incorporating hafnium oxide into a hydraulic cement.
L'oxyde de hafnium est préparé sous la forme de particules ayant une granulométrie comprise entre 0,1 et 100 lum. Les particules de hafnium sont mélangées dans une proportion d'environ 5 % en masse à un ciment hydraulique. The hafnium oxide is prepared in the form of particles having a particle size of between 0.1 and 100 lum. The hafnium particles are mixed in a proportion of about 5% by weight with a hydraulic cement.
On utilise un ciment de la Société CALCIA fabriqué dans son usine de Rombas dont la référence normalisée est la suivante : CLC CEM VA32.5 PM ES CPI. L'oxyde de hafnium utilisé est l'oxyde HfO2 ou hafnone. A CALCIA cement manufactured in its Rombas plant is used, the standardized reference of which is as follows: CLC CEM VA32.5 PM ES CPI. The hafnium oxide used is HfO2 or hafnone oxide.
L'utilisation de particules d'oxyde de hafnium de faibles dimensions permet d'obtenir un matériau parfaitement homogène. The use of small hafnium oxide particles makes it possible to obtain a perfectly homogeneous material.
On a également préparé, à titre comparatif, un matériau constitué uniquement par le ciment hydraulique dont la référence est donnée ci-dessus et un matériau constitué par le ciment hydraulique renfermant 10 % en masse d'oxyde de hafnium. For the purpose of comparison, a material consisting solely of the hydraulic cement whose reference is given above and a material constituted by the hydraulic cement containing 10% by weight of hafnium oxide was also prepared.
Après mélange des matériaux, on réalise le moulage d'éprouvettes des trois matériaux. After mixing the materials, the specimens of the three materials are molded.
On a porté sur le tableau annexé, en-dessous de la référence des ciments utilisés avec ou sans addition d'oxyde de hafnium, les caractéristiques de retrait des éprouvettes lors de la prise, les caractéristiques de résistance en compression et en flexion et les caractéristiques de gonflement des éprouvettes. In the annexed table, below the reference of the cements used with or without the addition of hafnium oxide, are the shrinkage characteristics of the specimens at the time of setting, the characteristics of compressive and flexural strength and the characteristics swelling of the test pieces.
Il apparait que l'oxyde de hafnium est un accélérateur de prise du ciment, ce qui est un résultat tout-à
TABLEAU
It appears that hafnium oxide is a cement accelerator, which is an all-to-one result.
BOARD
<tb> Référence <SEP> des <SEP> ROMBAS <SEP> CLC <SEP> ROMBAS <SEP> CLC <SEP> ROMBAS <SEP> CLC
<tb> <SEP> ciments <SEP> CEM <SEP> VA <SEP> avec <SEP> 5 <SEP> % <SEP> avec <SEP> 10 <SEP> %
<tb> <SEP> 32.5 <SEP> PM <SEP> d'oxyde <SEP> d'oxyde
<tb> <SEP> ES <SEP> CPî <SEP>
<tb> Retrait(p/m) <SEP> à::
<tb> <SEP> 3 <SEP> jours <SEP> 170 <SEP> 180 <SEP> 190
<tb> <SEP> 7 <SEP> jours <SEP> 370 <SEP> 400 <SEP> 390
<tb> <SEP> 28 <SEP> jours <SEP> 580 <SEP> 630 <SEP> 630
<tb> Résistances <SEP> en
<tb> compression
<tb> (MPa)
<tb> <SEP> 1 <SEP> jour <SEP> 5.0 <SEP> 6.3 <SEP> 6.5
<tb> <SEP> 2 <SEP> jours <SEP> 13.9 <SEP> 14.3 <SEP> 13.2
<tb> <SEP> 7 <SEP> jours <SEP> 28.7 <SEP> 28.2 <SEP> 26.2
<tb> <SEP> 28 <SEP> jours <SEP> 51.1 <SEP> 48 <SEP> 44.3
<tb> Résistances <SEP> en
<tb> flexion <SEP> (MPa)
<tb> <SEP> 1 <SEP> jour <SEP> 1.4 <SEP> 1.9 <SEP> 2.0
<tb> <SEP> 2 <SEP> jours <SEP> 3.4 <SEP> 3.5 <SEP> 3.2
<tb> <SEP> 7 <SEP> jours <SEP> 6.0 <SEP> 6.0 <SEP> 5.8
<tb> <SEP> 28 <SEP> jours <SEP> 9.5 <SEP> 9.3 <SEP> 8.6
<tb> Gonflement <SEP> à
<tb> <SEP> (en <SEP> pm) <SEP>
<tb> <SEP> 3 <SEP> jours <SEP> 70 <SEP> 30 <SEP> 50
<tb> <SEP> 7 <SEP> jours <SEP> 70 <SEP> 40 <SEP> 70
<tb> <SEP> 28 <SEP> jours <SEP> 110 <SEP> 70 <SEP> 110
<tb> fait remarquable et inattendu, puisque le bore qui est un élément utilisé de manière habituelle comme additif dans les matériaux neutrophages annihile la prise des ciments hydrauliques classiques.<tb> Reference <SEP> of <SEP> ROMBAS <SEP> CLC <SEP> ROMBAS <SEP> CLC <SEP> ROMBAS <SEP> CLC
<tb><SEP> cements <SEP> CEM <SEP> VA <SEP> with <SEP> 5 <SEP>% <SEP> with <SEP> 10 <SEP>%
oxide <SEP> 32.5 <SEP> PM <SEP> oxide <SEP>
<tb><SEP> ES <SEP> CPI <SEP>
<tb> Withdraw (p / m) <SEP> at ::
<tb><SEP> 3 <SEP> days <SEP> 170 <SEP> 180 <SEP> 190
<tb><SEP> 7 <SEP> days <SEP> 370 <SEP> 400 <SEP> 390
<tb><SEP> 28 <SEP> days <SEP> 580 <SEP> 630 <SEP> 630
<tb> Resistors <SEP> in
<tb> compression
<tb> (MPa)
<tb><SEP> 1 <SEP> day <SEP> 5.0 <SEP> 6.3 <SEP> 6.5
<tb><SEP> 2 <SEP> days <SEP> 13.9 <SEP> 14.3 <SEP> 13.2
<tb><SEP> 7 <SEP> days <SEP> 28.7 <SEP> 28.2 <SEP> 26.2
<tb><SEP> 28 <SEP> days <SEP> 51.1 <SEP> 48 <SEP> 44.3
<tb> Resistors <SEP> in
<tb> flexion <SEP> (MPa)
<tb><SEP> 1 <SEP> day <SEP> 1.4 <SEP> 1.9 <SEP> 2.0
<tb><SEP> 2 <SEP> days <SEP> 3.4 <SEP> 3.5 <SEP> 3.2
<tb><SEP> 7 <SEP> days <SEP> 6.0 <SEP> 6.0 <SEP> 5.8
<tb><SEP> 28 <SEP> days <SEP> 9.5 <SEP> 9.3 <SEP> 8.6
<tb> Swelling <SEP> to
<tb><SEP> (in <SEP> pm) <SEP>
<tb><SEP> 3 <SEP> days <SEP> 70 <SEP> 30 <SEP> 50
<tb><SEP> 7 <SEP> days <SEP> 70 <SEP> 40 <SEP> 70
<tb><SEP> 28 <SEP> days <SEP> 110 <SEP> 70 <SEP> 110
<tb> is remarkable and unexpected, since boron, which is an element commonly used as an additive in neutrophage materials, annihilates the setting of conventional hydraulic cements.
I1 apparaît également que l'ajout d'oxyde ne modifie que de manière très faible les valeurs de retrait des éprouvettes. I1 apparaît également des essais comparatifs effectués, que l'addition de 5 % en masse d'oxyde de hafnium au ciment ne réduit que de manière très limitée les caractéristiques mécaniques des éprouvettes. Les résistances en compression et en flexion après vingt-huit jours ne diminuent respectivement que de 6 et de 2 %, lorsqu'on ajoute 5 % d'oxyde de hafnium au ciment. It also appears that the addition of oxide only very slightly modifies the shrinkage values of the specimens. It also appears from comparative tests carried out that the addition of 5% by weight of hafnium oxide to the cement reduces only very minimally the mechanical characteristics of the specimens. The compressive and flexural strengths after twenty-eight days decreased by only 6% and 2%, respectively, when 5% hafnium oxide was added to the cement.
Avec 10 % en masse d'oxyde de hafnium, les valeurs de résistance en compression et en flexion diminuent respectivement de 14 et de 9 %. With 10% by weight of hafnium oxide, the compressive strength and flexural strength values respectively decrease by 14 and 9%.
Enfin, de manière tout-à-fait surprenante, les valeurs du gonflement à vingt-huit jours sont plus faibles de 40 % pour un ciment avec 5 % d'oxyde de hafnium que pour un ciment sans oxyde de hafnium. Finally, quite surprisingly, the swelling values at twenty-eight days are 40% lower for a cement with 5% hafnium oxide than for a cement without hafnium oxide.
En outre, si l'on compare les caractéristiques mécaniques d'un matériau suivant l'invention renfermant 5 % d'oxyde de hafnium à un matériau absorbant les neutrons tel que décrit dans le EP-A-0.106.759 renfermant un composé de bore, on s'aperçoit que les résistances mécaniques du matériau suivant l'invention renfermant 5 % en masse d'oxyde de hafnium sont deux à trois fois plus élevées que les résistances correspondantes d'un ciment renfermant un composé boré. In addition, if one compares the mechanical characteristics of a material according to the invention containing 5% of hafnium oxide to a neutron absorbing material as described in EP-A-0.106.759 containing a boron compound it can be seen that the mechanical strengths of the material according to the invention containing 5% by weight of hafnium oxide are two to three times higher than the corresponding resistances of a cement containing a borated compound.
L'addition d'oxyde de hafnium à un ciment classique, dans une proportion voisine de 5 % en masse ne dégrade donc pas les caractéristiques mécaniques du matériau obtenu. The addition of hafnium oxide to a conventional cement, in a proportion of 5% by mass does not degrade the mechanical characteristics of the material obtained.
Des essais ont montré que des résultats satisfaisants peuvent être obtenus en incorporant de l'oxyde de hafnium à un ciment dans une proportion en masse comprise entre 3 et 7 t. Tests have shown that satisfactory results can be obtained by incorporating hafnium oxide into a cement in a mass proportion of between 3 and 7 t.
En outre, les essais effectués sur le matériau exposé à un bombardement neutronique d'énergie variable ont montré que le matériau suivant l'invention comportant un liant constitué par un ciment auquel est ajouté 5 % en masse d'oxyde de hafnium, est capable d'absorber les neutrons dont l'énergie est comprise entre 1 eV et 2 MeV. In addition, the tests carried out on the material exposed to a neutron bombardment of variable energy have shown that the material according to the invention comprising a binder consisting of a cement to which is added 5% by weight of hafnium oxide, is capable of absorb neutrons with energy between 1 eV and 2 MeV.
Le matériau suivant l'invention est donc capable d'être utilisé efficacement dans le domaine épithermique et pour l'absorption de neutrons rapides. The material according to the invention is therefore capable of being used effectively in the epithermal field and for the absorption of fast neutrons.
En outre, les propriétés mécaniques du matériau suivant l'invention s'avèrent tout-à-fait satisfaisantes et comparables aux propriétés mécaniques d'un ciment classique. In addition, the mechanical properties of the material according to the invention are quite satisfactory and comparable to the mechanical properties of a conventional cement.
Exemple 2
On a réalisé un matériau neutrophage suivant l'invention en mélangeant de la poudre d'un composé de hafnium tel qu'un composé chloré ou oxydé avec un matériau à base de polymère.Example 2
A neutrophage material according to the invention was made by mixing the powder of a hafnium compound such as a chlorinated or oxidized compound with a polymer-based material.
On a préparé de l'oxyde de hafnium ou hafnone dans les mêmes conditions que précédemment, c'est-à-dire sous la forme d'une poudre dont la granulométrie est comprise entre 0,1 et 100 um. Hafnium oxide or hafnone was prepared under the same conditions as above, that is to say in the form of a powder whose particle size is between 0.1 and 100 .mu.m.
On introduit les particules de hafnone à raison d'environ 1 % en masse dans une résine enrichie en hydroxyde d'aluminium. On obtient un matériau neutrophage qui est moulé sous forme d'éprouvettes d'essai et de plaques d'absorption de neutrons. The hafnone particles are introduced at a rate of about 1% by weight in a resin enriched in aluminum hydroxide. A neutron-absorbing material is obtained which is molded into test specimens and neutron absorption plates.
Les mesures et essais effectués ont montré que la capacité d'absorption de la résine renfermant 1 % en masse de hafnone est identique à celle d'un matériau d'absorption connu, le plâtre polyéthylène boré (PPB). The measurements and tests carried out have shown that the absorption capacity of the resin containing 1% by weight of hafnone is identical to that of a known absorbing material, plaster polyethylene boré (PPB).
En outre, la résine chargée en particules de hafnone constituant un matériau d'absorption suivant l'invention présente deux avantages majeurs par rapport au PPB
- une tenue au feu améliorée
- une mise en oeuvre simplifiée.In addition, the resin filled with hafnone particles constituting an absorption material according to the invention has two major advantages over PPB
- improved fire resistance
- a simplified implementation.
Ces propriétés satisfaisantes sont obtenues pour toute proportion de hafnone comprise entre 0,5 et 5 % en masse de la résine enrichie en hydroxyde d'aluminium. These satisfactory properties are obtained for any proportion of hafnone between 0.5 and 5% by weight of the resin enriched in aluminum hydroxide.
Les matériaux neutrophages suivant l'invention s'avèrent donc supérieurs aux matériaux neutrophages suivant l'art antérieur, aussi bien dans le cas où ils sont constitués par un ciment renfermant de l'oxyde de hafnium que dans le cas où ils sont constitués par une résine renfermant un composé chloré ou oxydé du hafnium. The neutrophage materials according to the invention thus prove to be superior to the neutrophage materials according to the prior art, both in the case where they consist of a cement containing hafnium oxide or in the case where they consist of a resin containing a chlorinated or oxidized hafnium compound.
L'invention ne se limite pas aux modes de réalisation qui ont été décrits. The invention is not limited to the embodiments that have been described.
C'est ainsi qu'on peut utiliser des composés de hafnium différents des oxydes ou des composés chlorés ou même du hafnium sous forme métallique, pour constituer des particules d'éléments absorbant les neutrons dispersées dans un liant, pour réaliser un matériau neutrophage. Thus it is possible to use hafnium compounds other than oxides or chlorinated compounds or even hafnium in metallic form, to form particles of neutron absorbing elements dispersed in a binder, for producing a neutron-absorbing material.
Suivant les composés du hafnium utilisés, les proportions pondérales de ce composé dans le matériau neutrophage peuvent être variables. Depending on the hafnium compounds used, the weight proportions of this compound in the neutron-absorbing material may be variable.
De manière générale, on obtient des matériaux neutrophages satisfaisants avec une proportion pondérale de l'élément hafnium dans le matériau voisine de 5 %. In general, satisfactory neutron-absorbing materials are obtained with a weight proportion of the hafnium element in the material close to 5%.
Les matériaux neutrophages suivant l'invention peuvent être utilisés pour toute application nécessitant une protection neutronique. The neutrophage materials according to the invention can be used for any application requiring neutron protection.
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