BR112020004659A2 - revestimentos recicláveis e seu uso para impressão de plásticos recicláveis - Google Patents

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Abstract

A presente invenção refere-se a revestimentos de primer recicláveis feitos de materiais de revestimento curáveis por UV compreendendo pelo menos 60 a 80% em peso de um ou vários monômeros de acrilato alcoxilados difuncionais, 5 a 15% em peso de um ou vários oligômeros de acrilato, 5 a 15 % em peso de um ou vários acrilatos de carbonila e /ou oligômeros de metacrilato ou acrilatos de polietilenoglicol e /ou metacrilatos de polietilenoglicol e 1 a 10% em peso de um ou vários fotoiniciadores, respectivamente com base no peso total do material de revestimento. Os revestimentos de primer são utilizados em sistemas de revestimento de plásticos recicláveis, em que os revestimentos podem ser separados dos plásticos recicláveis nos processos usuais de reciclagem sem esforço adicional. A invenção também se refere a métodos para a produção de sistemas de revestimento por meio de processos de impressão a jato de tinta, que são particularmente adequados para impressão em recipientes moldados feitos de tereftalato de polietileno.

Description

“REVESTIMENTOS RECICLÁVEIS E SEU USO PARA IMPRESSÃO DE PLÁSTICOS RECICLÁVEIS"
[0001] A presente invenção refere-se a revestimentos recicláveis e sistemas de revestimento para plásticos, que podem ser separados dos plásticos recicláveis nos processos usuais de reciclagem sem esforço adicional. A invenção também se refere a métodos para produzir os revestimentos de acordo com a invenção por meio de processos impressão a jato de tinta, que são particularmente adequados para impressão em recipientes moldados feitos de tereftalato de polietileno.
[0002] Tereftalato de polietileno (abreviado: PET) Devido às suas propriedades, o PET é usado para embalagens e recipientes moldados, como recipientes para produtos cosméticos e alimentos. No setor de alimentos, são utilizadas principalmente garrafas descartáveis e reutilizáveis de bebidas feitas de tereftalato de polietileno (abreviado: Garrafas PET).
[0003] Garrafas de PET e outros materiais de embalagem feitos de PET são amplamente processados e reciclados. Nos processos usuais de reciclagem, o material é triturado formando flocos, limpo de substâncias estranhas, classificado por cor e processado formando grânulos. O granulado obtido desta maneira pode ser utilizado novamente para a produção de garrafas de bebidas (reciclagem "garrafa a garrafa"). Na etapa de limpeza, substâncias estranhas, como sujeira, etiquetas ou rótulos de embalagens, devem ser completamente dissolvidas e removidas do substrato. Isso significa que as camadas de impressão aplicadas diretamente ao substrato PET devem ser removíveis com as etapas de limpeza habituais para não interromper os processos de reciclagem estabelecidos.
[0004] Um sistema de revestimento de cura por UV para plásticos recicláveis é conhecido a partir do documento WO 2012/003186, que é impresso diretamente em substratos PET por meio de um processo de impressão a jato de tinta. A camada base deste sistema é constituída por oligômeros e monômeros ácidos e hidrofílicos, que incham na água nas etapas habituais de limpeza do processo de reciclagem e arrancam as outras camadas. No entanto, a inconsistência deste sistema de revestimento em relação a umidade e água, o que é vantajoso no processo de reciclagem, é desvantajosa no uso diário.
[0005] Portanto, é um objetivo da presente invenção fornecer revestimentos aprimorados para substratos plásticos recicláveis que podem ser produzidos por meio de processos deimpressão a jato de tinta. Este objetivo é alcançado com materiais de revestimento para a produção de um primer de acordo com a reivindicação principal e sistemas e métodos de revestimento para sua produção de acordo com as reivindicações dependentes. Outras formas de concretização são divulgadas nas reivindicações e na descrição.
[0006] De acordo com a invenção, os revestimentos de primer são produzidos a partir de materiais de revestimento de cura por UV, queapresentam pelo menos 60 a 80% em peso de um ou mais monômeros de acrilato alcoxilados difuncionais, 5 a 15% em peso de um ou mais oligômeros de acrilato, 5 a 15% em peso de um ou mais oligômeros de acrilato e/ou metacrilato com funcionalidade carbonila ou acrilatos de polietilenoglicol e/ou metacrilatos de polietilenoglicol e 1 a 10% em peso de um ou mais fotoiniciadores, respectivamente com base no peso total do material de revestimento.
[0007] Além disso, os materiais de revestimento de primer podem ter tensoativos. Os tensoativos adequados são poli(organo) siloxanos modificados e polissiloxanos substituídos com poliéter. De acordo com a invenção, os surfactantes são utilizados em quantidades de até 1% em peso, preferencialmente de 0,1 a 0,75% em peso, com base no peso total do material de revestimento.
[0008] Além disso, os materiais de revestimento de primer podem conter até 10% em peso, preferencialmente 3 a 7% em peso, de um ou mais pigmentos brancos, com base no peso total do material de revestimento, sem que as propriedades necessárias sejam prejudicadas. A vantagem dos revestimentos de primer pigmentados na cor branca é que o revestimento de tinta branca usual, que geralmente é aplicado sob a impressão colorida para melhorar a imagem impressa, pode ser economizado. Os pigmentos brancos adequados são dióxido de titânio, litopona, óxido de zinco e sulfeto de zinco. Os pigmentos preferidos são dióxido de titânio e sulfeto de zinco.
[0009] Os monômeros de acrilato alcoxilados difuncionais adequados são os monômeros de acrilato etoxilados e propoxilados. Os monômeros de acrilato preferidos são diacrilato de dipropilenoglicol DPGDA, diacrilato de tripropilenoglicol TPGDA, diacrilato de tetraetilenoglicol TTEGDA e suas misturas. De acordo com a invenção, os monômeros de acrilato alcoxilado difuncional são preferencialmente usados em quantidades de 60 a 87% em peso, particularmente preferencialmente 62 a 70% em peso, com base no peso total do material de revestimento.
[0010] Os oligômeros de acrilato adequados são acrilatos de epóxi, acrilatos de uretano e acrilatos de poliéter. São preferidos acrilatos epóxi alifáticos, acrilatos de uretano e acrilatos de poliéter. Os
[0011] oligômeros de acrilato, de acordo com a invenção, são preferencialmente usados em quantidades de 8 a 13% em peso, em particular preferencialmente 9 a 11% em peso, com base no peso total do material de revestimento.
[0012] Os oligômeros de acrilato e metacrilato com funcionalidade carbonila adequados são os oligômeros de acrilato e de metacrilato com funcionalidade carboxi e os oligômeros de acrilato e de metacrilato com funcionalidade carboxilato. Acrilatos de polietilenoglicol adequados são diacrilatos de polietilenoglicol, tais como PEG (200) DA, PEG (400) DA e PEG (600) DA. A massa molar preferida (número médio) da estrutura de PEG no oligômero com funcionalidade acrilato é de 100 a 2000, em particular preferencialmente de 150 a 1000, muito em particular preferencialmente de 200 a 600 daltons. De acordo com a invenção, os oligômeros de acrilato e/ou de metacrilato são preferencialmente utilizados em quantidades de 6 a 14% em peso, particularmente preferencialmente 8 a 12% em peso, com base no peso total do material de revestimento. Os acrilatos de polietilenoglicol e/ou metacrilatos de polietilenoglicol são utilizados de acordo com a invenção, de preferência em quantidades de 6 a 14% em peso, em particular preferencialmente 8 a 12% em peso, com base no peso total do material de revestimento.
[0013] Fotoiniciadores adequados são (1- hidroxiciclohexil)fenil cetona, 2-hidroxi-2- metilpropiofenona, 1-[4- (2-hidroxietoxi)fenil] -2-hidroxi- 2-metil-l-propan-l-ona, 2-Hidroxi-l- {4- [4- (2-hidroxi-2- metilpropionil) benzil]fenil} -2-metilpropan-l-ona, óxido 2-benzil-2-dimetilamino-l-(4-morfolinofenil) -butanona-1, 2,4, 6-trimetilbenzoil) -fenilfosfínico, metiléster de ácido fenilglicoxílico, 2, 4, 6-trimetilbenzoil-difenil- fosfinato de etila, 2, 4-dietiltioxioxona, l-cloro-4- propoxitioxantona. Fotoiniciadores preferidos são óxido bis (2,4,6-trimetilbenzoil) fenilfosfínico, óxido 2,4,6- trimetilbenzoildifenilfosfínico e 2-hidroxi-l-{4-[4 (2- hidroxi-2-metil-propionil)-benzil] fenil} -2-metilpropan-1- ona. De acordo com a invenção, os fotoiniciadores são preferencialmente utilizados em quantidades de 1,2 a 8% em peso, com base no peso total do material de revestimento.
[0014] Além disso, os materiais de revestimento de primer podem conter os auxiliares e aditivos conhecidos pelos versados na técnica, tais como, por exemplo, inibidores de polimerização e antiespumantes.
[0015] A partir dos materiais de revestimento de acordo com a invenção são produzidos revestimentos, que são utilizados como uma camada de primer em sistemas de revestimento recicláveis para decorar superfícies de plástico. A seguir, o termo camada de primer é entendido como a primeira camada de um sistema de revestimento aplicado a um substrato.
[0016] Outra forma de concretização da presente invenção é, portanto, sistemas de revestimento consistindo em uma camada de primer e uma camada padrão. A camada de primer contém, neste caso, um ou vários revestimentos, que são feitos de pelo menos um material de revestimento de primer. A camada padrão contém um ou mais revestimentos de tinta feitos com pelo menos uma tinta. Para produzir os revestimentos de tinta, são utilizadas uma ou mais tintas de cura por UV, adequadas ao processo de impressão a jato de tinta. As tintas para jato de tinta contêm pigmentos, oligômeros, fotoiniciadores e diluentes reativos. Além disso, eles podem conter os aditivos conhecidos e usuais ao versado na técnica.
[0017] Os revestimentos de primer de acordo com a invenção contêm grupos ácidos e hidrofílicos. Em solução alcalina, estes atuam como "pontos de ruptura pré- determinados" entre o primer e o substrato. Sob condições alcalinas comuns dos processos de lavagem, às quais os flocos de plástico são submetidos para a limpeza no processo de reciclagem, o sistema de revestimento de acordo com a invenção se desprende completamente do substrato. Ele pode ser removido do processo de lavagem de maneira relativamente interrelacionada, para evitar a transferência para as etapas subsequentes do processo.
[0018] Os método de impressão a jato de tintageralmente não são usados para a impressão direta de recipientes moldados PET recicláveis. Em vez disso, esses métodos são usados para imprimir etiquetas, que são aplicadas aos recipientes de plástico. Os sistemas de revestimento conhecidos anteriormente para impressão direta não apresentam a adesão inicial necessária ao substrato nem a resistência à água necessária.
[0019] Uma forma de concretização da presente invenção é um método para imprimir substratos plásticos recicláveis por meio do método de impressão a jato de tinta, que tem as seguintes etapas: (a) aplicação de pelo menos um material de revestimento de primer de acordo com a invenção por meio de um processo de impressão a jato de tinta, (B) fixação do revestimento de primer por irradiação com radiação UV, (c) aplicação de pelo menos uma tinta de cura por UV usando o processo de impressão a jato de tinta, (d) Todos os revestimentos endurecem por exposição à radiação UV.
[0020] Os materiais e tintas de revestimento de cura por UV são aplicados com impressoras a jato de tinta disponíveis comercialmente, em particular com impressoras adequadas para a impressão industrial de corpos moldados. Diodos emissores de luz UV (LED) ou lâmpadas de vapor de mercúrio podem ser usados para gerar a radiação UV.
[0021] A seguir, os termos gelificação e fixação são entendidos como a fixação de um material de revestimento por uma pré-reação. O material de revestimento é gelificado, isto é, é pré-endurecido a tal ponto que não seja mais líquido e já forme um revestimento suficientemente forte. No entanto, ele ainda não está totalmente endurecido. A fixação impede passagens indesejáveis dos materiais de revestimento líquido e melhora a adesão dos revestimentos totalmente curados um ao outro.
[0022] Para gelificar ou fixar na etapa (b),
emissores de LED são usados como fonte de radiação, que emitem radiação com um comprimento de onda de 385 ou 395 nm. A potência é de 2 a 5 W. Ela é irradiada com uma dose na faixa de 20 a 100 mJ/cm2.
[0023] Em uma forma de concretização preferida, uma camada de tinta adicional, preferencialmente uma camada de tinta branca, pode ser aplicada e gelificada para melhorar a imagem impressa na etapa (d) antes que toda a estrutura da camada endureça.
[0024] Na última etapa (d), toda a estrutura da camada composta por camadas de primer e camadas de tinta é completamente curada por irradiação com radiação na faixa de comprimento de onda entre 450 e 180 nm. A radiação usada pode ser gerada, por exemplo, por diodos emissores de luz UV (LED) ou lâmpadas de vapor de mercúrio. Preferencialmente, são utilizadas lâmpadas de mercúrio de média pressão com uma saída de 200 a 500 W/cm. É feita preferencialmente irradiação com uma dose na faixa de 500 a 2000 mJ/cm2.
[0025] O método de acordo com a invenção é particularmente adequado para impressão em substratos PET, em particular para impressão em corpos moldados para embalagens de alimentos, como garrafas de bebidas. Os substratos de PET podem ser pré-tratados antes da impressão, por exemplo, por tratamento com chama ou por pré-tratamento com plasma. Desse modo, é possível melhorar aparência visual, como o curso e a imagem impressa do revestimento. Melhor aderência ao substrato também é alcançada.
[0026] O método de acordo com a invenção pode ser integrado em linhas de produção. Como o primer e as tintas a jato de tinta são aplicadas usando o método de impressão a jato de tinta, um processo em linha pode ser usado com um módulo de impressão.
[0027] Exemplo
[0028] Formulações de amostra para materiais de revestimentos de primer Exemplo 1 Exemplo 2 Componente quantidade quantidade [% em [% em peso] peso] diacrilato de dipropilenoglicol 0,0 64,0 diacrilato de tripropilenoglicol 69,8 0,0 acrilato de epoxi monofuncional 10,0 10,0 alifático Acrilato de epoxi Acrilato de ácido difuncional 15,0 0,0 Diacrilato de polietilenoglicol (400) 0,0 10,0 2-hidroxi-1- {4- [4- (2-hidroxi-2- 1,0 2,0 metil- propionil) benzil] fenil} -2- metilpropan-1-ona óxido de 2,4,6-trimetilbenzoil- 2,0 3,0 difenilfosfínico Óxido de bis(2,4,6-trimetilbenzoil)- 2,0 2,0 fenilfosfínico Acrilato de poliéter de silicone 0,2 0,2 Pigmento branco 7 0,0 7,8 aditivo dispersante polimérico 0,0 1,0 Método de impressão:
[0029] Uma instalação de impressão a jato de tinta disponível comercialmente para corpos rotativos com um cabeçote de impressão modelo Konica Minolta KM1024 foi usado para impressão. Foram impressas garrafas PET redondas disponíveis no mercado, em que foram impressas 200 garrafas com revestimento de primer de acordo com o Exemplo 1 e 200 garrafas com revestimento de primer de acordo com o Exemplo 2. Primeiramente, os materiais de revestimento de primer foram impressos com uma resolução de 360 x 360 dpi a uma velocidade de impressão de 15 m/min. Em seguida, foi feita uma fixação dos revestimentos impressos por meio de um emissor LED com potência de 2 W e comprimento de onda de 395 nm. Tintas para jato de tinta de cura por UV disponíveis no mercado, com uma resolução de 360 x 360 dpi e uma velocidade de impressão de 15 m/min, foram impressas nos revestimentos de primer gelificados. Em seguida, foi feita uma fixação dos revestimentos impressos por meio de um emissor LED com potência de 2 W e comprimento de onda de 395 nm. Tintas coloridas para jato de tinta com cura por UV disponíveis no mercado com uma resolução de 360 x 360 dpi e uma velocidade de impressão de 15 m/min foram impressas nos revestimentos de tinta branca gelificados. Todos os revestimentos impressos e gelificados foram completamente curados por irradiação com uma lâmpada de mercúrio de média pressão com uma saída de 270 W / cm. Determinação da resistência a arranhões:
[0030] Uma ferramenta especial cônica (ponta- Erichsen 435S) carregada com um peso foi colocada com a ponta no revestimento a ser testado e puxada perpendicularmente na superfície a ser testada ficando na vertical sobre a superfície. Foi então feita avaliação visual, se o revestimento testado tinha uma marca de arranhão. A força do peso máximo, com a qual a ferramenta cônica especial pode ser carregada sem que o revestimento seja danificado durante o teste, é uma medida da resistência a arranhões do revestimento. Resultados com peso superior a 10 Newton são classificados como bons. Determinação de aderência (teste de corte cruzado):
[0031] Para um corte cruzado, seis cortes paralelos são feitos com uma faca de corte no revestimento dos corpos de prova. Os cortes no revestimento são tão profundos que chegam até a superfície do substrato sem feri-lo. Em seguida, são feitos mais seis cortes paralelos, que são perpendiculares ao primeiro e formam um quadrado ou grade uniforme com eles. O tamanho de grade é de 1 mm. Uma tira de camada transparente ou de fita adesiva com uma força adesiva de 8 a 10 N / 25 mm é colada no quadrado resultante. Esse é subtraído em um ângulo de 60 ° durante um período de 0,5 a 1 s. Em seguida, a grade ou o revestimento é avaliado visualmente. O índice de corte cruzado GT 0 corresponde a uma força adesiva muito boa, o índice GT 5 corresponde a uma adesão muito baixa. Determinação da resistência do adesivo (teste de fita):
[0032] Uma tira de fita adesiva (tipo Tesa-Film 57370-00002) é aplicada ao corpo de prova revestido com leve pressão e sem a inclusão de bolhas de ar no revestimento a ser testado. Espera-se 10 segundos e a tira de fita adesiva é retirada em um ângulo de 60 ° e avaliada visualmente. O resultado será bom se não houver sinais de adesão à fita adesiva. Determinação da resistência à água:
[0033] O corpo de amostra de teste revestido é completamente imerso em água destilada a 20 ° C por 15 minutos. O revestimento é então verificado quanto à resistência a arranhões e aderência (teste de fita e teste de corte cruzado) imediatamente após o corpo de prova ter sido removido da água, ou seja, sem recondicionamento. Teste de Reciclagem:
[0034] As garrafas PET impressas foram trituradas formando flocos. 500 g dos flocos foram misturados com 2 l de uma solução alcalina de lavagem. A solução de lavagem foi preparada a partir de 2 l de água, 20 g de hidróxido de sódio e 6 g de surfactante (produto comercial Triton X100 da Dow Chemicals). A mistura foi agitada a 88 ° C a 1000 rpm por 15 minutos e depois filtrada. O grau de desprendimento da impressão dos flocos foi avaliado visualmente.
[0035] Os resultados dos testes estão resumidos nas Tabelas 1 e 2 abaixo. Tabela 1: Resultados da guida de formulação 1 Teste Resultado Resultado após diretamente após retenção de água endurecimento resistência a arranhões > 10 N > 10 N Teste de corte cruzado GT 0 GT 0 Teste de fita sem aderências sem aderências Teste de reciclagem Desprendimento Desprendimento total total Tabela 2: Resultados de guia de formulação 2 Teste Resultado Resultado após diretamente retenção de água após endurecimento resistência a arranhões > 10 N > 10 N Teste de corte cruzado GT 0 GT 0
Teste de fita sem aderências sem aderências Teste de reciclagem Desprendimento Desprendimento total total
[0036] Os revestimentos de primer de acordo com a invenção levam a revestimentos resistentes a arranhões e à água, que podem ser completamente removidos nas etapas usuais de limpeza dos processos de reciclagem.

Claims (15)

REIVINDICAÇÕES
1. Material de revestimento para a produção de um revestimento de primer curável por UV compreendendo pelo menos 60 a 80% em peso de um ou mais monômeros de acrilato alcoxilados difuncionais, 5 a 15% em peso de um ou mais oligômeros de acrilato, 5 a 15% em peso de um ou vários oligômeros de acrilato e/ou de metacrilato com funcionalidade carbonila ou acrilatos de polietilenoglicol e/ou metacrilatos de polietilenoglicol e 1 a 10% em peso de um ou vários fotoiniciadores, respectivamente com base no peso total do material de revestimento .
2.Material de revestimento, de acordo com a reivindicação 1, caracterizado pelo fato de que o material de revestimento compreende ainda até 1% em peso, preferencialmente 0,01 a 0,75% em peso, de um ou vários tensioativos com base no peso total do material de revestimento.
3.Material de revestimento, de acordo com a reivindicação 2, caracterizado pelo fato de que os tensioativos são poli(organo) siloxanos e/ou polissiloxanos substituídos com poliéter.
4.Material de revestimento, de acordo com uma das reivindicações 1 a 3, caracterizado pelo fato de que o material de revestimento compreende ainda até 10% em peso, preferencialmente 5 a 10% em peso, de um ou vários pigmentos brancos com base no peso total do material de revestimento.
5.Material de revestimento, de acordo com a reivindicação 4, caracterizado pelo fato de que os pigmentos brancos são dióxido de titânio, litopona, óxido de zinco, sulfeto de zinco e suas misturas.
6. Material de revestimento, de acordo com uma das reivindicações anteriores, caracterizado pelo fato de que os monômeros de acrilato alcoxilados difuncionais são monômeros de acrilato etoxilados e propoxilados e suas misturas, preferencialmente diacrilato de dipropilenoglicol DPGDA, diacrilato de tripropilenoglicol TPGDA, diacrilato de tetraetilenoglicol TTEGDA e misturas dos mesmos.
7. Material de revestimento, de acordo com uma das reivindicações anteriores, caracterizado pelo fato de que os oligômeros de acrilato são acrilatos de epóxi, acrilatos de uretano, acrilatos de poliéter e suas misturas, preferencialmente acrilatos de epóxi alifáticos, acrilatos de uretano, acrilatos de poliéter e suas misturas.
8. Material de revestimento, de acordo com uma das reivindicações anteriores, caracterizado pelo fato de que os oligômeros de acrilato e de metacrilato de funcionalidade carbonila, são oligômeros de acrilato de funcionalidade carboxi, oligômeros de metacrilato de funcionalidade carboxi, oligômeros de acrilato de funcionalidade carboxilato, oligômeros de metacrilato de funcionalidade carboxilato e suas misturas.
9. Material de revestimento, de acordo com uma das reivindicações anteriores, caracterizado pelo fato de que os acrilatos de polietileno glicol são diacrilatos de polietilenoglicol.
10. Material de revestimento, de acordo com uma das reivindicações anteriores, caracterizado pelo fato de que os fotoiniciadores são
(1-hidroxiciclohexil)fenilcetona, 2-hidroxi-2- metilpropiofenona, 1- [4- (2-hidroxietoxi)fenil]-2-hidroxi- 2-metil- l-propan-l-ona, 2-hidroxi-l- {4-[4-(2- hidroxi-2- metilpropionil)benzil]fenil} -2-metilpropan-1-ona, óxido 2- benzil-2-dimetilamino-1- (4-morfolinofenil)- butanona-1, 2,4, 6-trimetilbenzoil)fenilfosfínico, metilester de ácido fenilglicoxílico, 2, 4, 6-trimetilbenzoil-difenilfosfinato de etila, 2, 4-dietiltioxantona,l-cloro -4- propoxitioxantona. Os fotoiniciadores preferidos são o óxido bis (2,4,6-trimetilbenzoil) fenilfosfínico, óxido 2,4,6-trimetilbenzoil-difenilfosfínico, 2-hidroxi-l- {4-[4 (2-hidroxi-2-metilpropionil)-benzil]-fenil} -2-metilpropan- 1-ona e suas misturas.
11. Sistema de revestimento para decoração de substratos plásticos recicláveis compreendendo uma camada de primer e uma camada padrão, em que a camada de primer apresenta pelo menos um revestimento feito de um ou vários materiais de revestimento, como definido em uma das reivindicações 1 a 10.
12. Sistema de revestimento, de acordo com a reivindicação 11, caracterizado pelo fato de que a camada padrão apresenta um ou vários revestimentos de tinta, que são feitos de pelo menos uma tinta de cura por UV.
13. Método para impressão em substratos plásticos recicláveis, compreendendo as etapas (a) aplicação de pelo menos um material de revestimento de primer como definido em uma das reivindicações 1 a 10, por meio de um processo de impressão a jato de tinta, (b) fixação do revestimento de primer por irradiação com radiação UV, (c) aplicação de pelo menos uma tinta curável por UV por meio de um processo de impressão a jato de tinta, (d) cura de todos os revestimentos por irradiação com radiação UV.
14. Método, de acordo com a reivindicação 12, caracterizado pelo fato de que é utilizada radiação UV de cura com comprimentos de onda na faixa entre 450 e 180 nm.
15.Método de acordo com uma das reivindicações 12 ou 13, caracterizado pelo fato de que são utilizados substratos PET.
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