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Procédé pour augmenter le rendement en vapeur produite par la cha- leur émise lors des synthèses catalytiques effectuées à haute pres- sion.
De nombreuses propositions ont déjà été faites pour utiliser la chaleur émise résultant de réactions chimiques exo- thermiques (notamment entre des gaz) par exemple lors de la synthèse sous pression de l'ammoniac ou du méthanol. Il est usuel (et très important pour l'économie du procédé) de produire de la va- peur par échange thermique indirect entre les gaz ayant réagi et quittant le dispositif de synthèse et l'eau d'alimentation d'une chaudière à vapeur.
Mais les gaz qui s'échappent de la chaudière contiennent encore une quantité de chaleur déterminée, qui n'est plus utilisable dans cette chaudière dans les conditions d'échange thermique qui y règnent, étant donné que, dans le cas le plus favo-
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rable, la température des gaz n'est abaissée que jusqu'à la tempé- rature à laquelle se trouve l'eau d'alimentation du systeme La-Mont.
Le but de l'invention est de créer un procédé permettant d'augmenter sensiblement la quantité de chaleur contenue dans les gaz de réaction quittant le dispositif de synthèse, et par consé- quent la quantité de vapeur à basse pression pouvant être produite.
Les recherches qui ont conduit à l'invention ont en effet révélé que la quantité de vapeur sous pression pouvant être obtenue (aussi bien de vapeur à basse pression que de vapeur sous une pression plus élevée) peut être considérablement augmentée en élevant la température du gaz pénétrant dans l'appareil de synthèse, de façon non seulement à amener au générateur de vapeur monté en aval de l'appareil de synthèse une plus grande quantité de chaleur mais de réaliser cet apport à une température plus élevée, ce qui améliore en même temps l'échange de chaleur indirect.
Ce résultat est obtenu, suivant l'invention, par le fait que les gaz de réaction quittant l'installation productrice de vapeur montée en aval de l'appareil ae synthèse à la température de la vapeur produite, sont soumis, avant leur entrée par exemple dans l'appareil refroidisseur condensant le produit de réaction à liquéfier, à un nouvel échange thermique avec le mélange de gaz de réaction envoyé sous pression dans le four de synthèse. vu fait ae l'abandon de la quantité de chaleur résiduelle des gaz de réaction au gaz ae synthèse frais, qui est froid, l'appareil de condensation au produit de réaction, monté en aval dans le trajet suivi par le gaz, est déchargé, et en outre le niveau de température du mélange gazeux entrant dans le four de synthèse est relevé pratiquement de la méme valeur.
fin conséquence, le niveau de température au gaz sortant du four de synthèse qui reprend cette augmentation de chaleur dans l'échangeur thermique au réacteur s'élève et il en résulte une augmentation de la quantité ou ae la pression ae la vapeur, par suite ce la plus grande différence ae température par rapport à
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l'eau d'alimentation de la chaudière.
Dans tous les l'ours à naute pression actuellement en usage pour la synthèse catalytique du gaz ammoniac, le gaz frais donc froid descend dans une chambre intermédiaire disposée entre l'enveloppe extérieure à haute pression et la chemise intérieure du four de synthèse ou le conduit d'amenée, jusqu'à la base de l'échan- geur thermique prévu dans presque tous les fours de synthèse ou faisant partie de chaque four, et il parvient à travers cet échan- geur, à l'appareil à catalyse.
Par conséquent, étant donné que l'échange thermique entre le gaz frais, aont la température d'ad- duction est augmentée suivant l'invention, et le courant de gaz ayant réagi quittant le four ae synthèse, se produit dans la partie la plus basse de l'échangeur thermique, le niveau de température à l'intérieur du four ou de la masse au catalyseur elle-même n'est pratiquement pas modifié, de sorte que malgré la meilleure récupé- ration de la chaleur résultant de la réaction catalytique exother- mique, celle-ci n'est elle-même nullement influencée de façon néga- tive. Le surplus de chaleur passe donc dans le gaz de synthèse évacué ayant réagi, en contournant le catalyseur.
Dans le cas précité, il n'est donc pas nécessaire d'as- surer une meilleure utilisation de la chaleur en augmentant les dimensions au dispositif d'échange thermique du réacteur, et il est au contraire possible d'utiliser les appareils employés jusqu'à présent sans les modifier. Le dispositif supplémentaire nécessaire à la mise en oeuvre du procédé perfectionné, objet de l'invention, est simplement constitué par un échangeur thermique de type usuel, approprié aux températures rencontrées, monté dans le courant de gaz entre la chaudière à chaleur perdue et le condenseur destiné à la séparation de l'ammoniac ou de tout autre produit final et réa- lisant un échange thermique avec le mélange de gaz de synthèse frais et froia qui arrive au système.
Si, dans des cas exceptionnels définis par exemple par l'appareil de synthèse utilisé, il n'est pas possible d'obtenir dans
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l'échangeur thermique principal un échange complet du surplus de chaleur arrivant avec le gaz frais, on peut compenser sans difficul- té une augmentation de température du gaz, avant son entrée dans la masse de contact, par une arrivée de gaz froid, comme cela est usuel dans beaucoup de types de réacteurs, sans que l'échange de chaleur en soit gêné dans l'échangeur thermique principal.
L'effet produit par le procédé tel que le prévoit l'in- vention peut être encore renforcé en isolant soigneusement le réci- pient de réaction dans lequel s'effectue la synthèse exothermique à haute pression, afin d'éviter les pertes de chaleur qui se produi- raient au préjudice de l'échange thermique ultérieur.
Dans le cas où la quantité de chaleur contenue dans les gaz de réaction n'est pas disponible pour le but décrit après avoir quitté ce qui peut être dénommé l'appareil à vapeur, par exemple parce que la quantité de chaleur restante est utilisée pour la pré- baration d'eau chaude, pour chauffer des bâtiments, ou pour une application équivalente, le niveau de température du gaz de réac- tion peut être également relevé de façon suffisante, en amont de la chaudière à vapeur, en faisant appel à cet effet à d'autres sources de chaleur, par exemple à la chaleurémise par des compresseurs, par la conversion du CO, etc...
Le procédé, objet de l'invention, permet d'augmenter le rendement, par exemple en vapeur à basse pression, dans des propor- tions comprises entre 30 et 50% et même davantage.
Dans l'esprit de l'invention, il ne s'agit nullement au réchauffement usuel au gaz frais pour l'amener tout simplement à la température d'amorçage de la catalyse au moyen de la chaleur du gaz ayant réagi, comme par exemple dans l'échangeur thermique principal du réacteur, mais il s'agit exclusivement de l'utilisa- tion de la quantité de chaleur résiduelle qui, après une utilisation optimum de la chaleur émise par réaction dans un générateur de va- Deur, est encore contenue dans les gaz usés, en fonction ae la tem- pérature de la vapeur produite, et qui devait être jusqu'ici consi-
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dérée comme perdue.
Ce qui fait ressortir la valeur du procédé, objet ae l'invention, c'est, outre le résultat déjà très intéres- sant obtenu, le fait que jusqu'à présent, il existait un préjugé tendant à ne pas envoyer dans le réacteur de gaz frais à température élevée, car on craignait ainsi de nuire au résultat de la catalyse et ae détériorer le réacteur par un refroidissement insuffisant.
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Lorsqu'on désire utiliser, dans une chaudière à valeur - usuelle chauffée par la chaleur.peraue et montée en aval du four de synthèse, la chaleur émise par la synthèse exothermique sous forme de vapeur a une pression élevée, par exemple à six atmosphères au- dessus de la pression atmosphérique ou davantage, il faut en consé- quence que le gaz de synthèse ayant réagi pénètre également dans cette chaudière à une température plus élevée. D'après la variante simple du procédé précédemment décrite, la totalité du gaz frais de synthèse est portée à une température supérieure par l'échange thermique, effectué suivant l'invention, avec le gaz de réaction quittant la chaudière à une température plus élevée.
Etant donné que, dans certains cas, l'enveloppe extérieure du four de synthèse, capable de supporter de fortes pressions, pourrait être amenée à une température inadmissible, on ne soumet à l'échange thermique avec le gaz de réaction, en aval du générateur de vapeur, qu'une partie (de préférence la plus grande partie en tenant compte des possibilités des appareils prévus) du gaz frais lors de la récupé- ration de chaleur à haute pression.
Cette partie du::mélange de gaz frais, portée presque à la température de la vapeur sous pression produite, est envoyée au four de synthèse par un orifice supplémentaire prévu dans le cou- vercle inférieur du four, ou au moyen d'un conduit tubulaire supplé- mentaire coaxial au conduit d'évacuation des gaz, et elle parvient dans le four sous l'échangeur thermique principal, où elle abandon- ne inuirectement sa chaleur au gaz de réaction sortant, pour passer ensuite sur le catalyseur.
L'autre partie du gaz frais est envoyée à la partie su- @
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périeure du four de synthèse de la manière usuelle, sans l'échange thermique suivant l'invention, en aval du générateur de vapeur, avec le gaz de réaction, de sorte qu'elle peut exercer un effet de refroidissement sensiblement maximum sur l'enveloppe extérieure et sur la chemise intérieure du four de synthèse. Les deux partiesdu gaz frais se réunissent sous l'échangeur thermique principal qui se trouve dans le four de synthèse et abandonnent en outre dans cet écnangeur thermique leur excès de chaleur au gaz ayant réagi quittant le four à synthèse, qui parvient alors à la chaudière à température élevée.
Afin que le courant de gaz frais ainsi reconstitué dans l'échangeur thermique principal arrive sur le catalyseur à la tempé- rature optimum pour la synthèse, l'échangeur thermique principal peut être sensiblement plus court que les types usuels de fours catalytiques, dans lesquels il ne se produit pas de réchauffement du gaz frais à l'extérieur du four de synthèse, ce qui permet éga- lement d'agrandir la chambre du catalyseur, et par conséquent d'aug- menter le rendement du four à ammoniac considéré.
De cette façon, on uarvient, en mettant en oeuvre le principe précédemment décrit, à nroduire, grâce à la chaleur émise par la réaction catalytique exothermique, de la vapeur à une pression de 6 atmosphères environ au-dessus de la pression atmosphérique, et même davantage, sans modifier sensiblement les installations usuelles et sans compromettre la réaction catalytique.
Les exemples suivant donnés à titre non limitatifs, permettront de mieux comprendre comment l'invention peut être mise en oeuvre. Dans ces exemples les volumes indiqués sont mesurés dans les conditions normales de température et de pression.
EXEMPLE 1.-
On envoie dans un four à ammoniac 50.000 m3/h d'un mélange gazeux N2A2à une température de 20 C. A partir de cette quantité de gaz t'rais 45.000 m3/h de gaz de réaction (contenant 12 Vol. % de NH3) quittent le four à une température de 200 C, c'est-à-dire avec
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une augmentation de température de 180 C. Ce gaz parvient dans la chaudière à "chaleur perdue" dont l'eau d'alimentation se trouve à
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une température de départ de 130 C; et la quitte à cette¯nêm:tém; ;'1....':; "V pérature. La différence de température des gaz chauds évacuéàµ"Fqg±f ,:,...:,..'" utilisable pour la production de vapeur, est donc dans ce cas au]:1):1) bzz maximum de 70"U.
;l%ib Par contre, suivant l'invention, le gaz sortant du founl, . .¯¯ #, ¯ bzz et quittant le générateur de vapeur à au moins 130 C est amené dans. une relation d'échange thermique indirect avec le gaz arrivant' ':' dans le four, qui est, comme précédemment, à la températeur de 20 C, ce qui élève la température de ce dernier gaz par exemple à 60 C. L'augmentation de température, soit 40 C, s'ajoute aux 200 C résultant de l'élévation de température de 180 C produite par la catalyse, qui reste pratiquement non modifiée, ce qui donne 240 C. La différence de température utilisable pour la production de vapeur est donc maintenant de 110 C au lieu de 70 C comme précé- demment. Le rendement en vapeur est ainsi augmenté de 50% environ.
EXEMPLE 2.-
On envoie 60.000 m3/h d'un mélange de gaz N2/H2 à une température de 35 C dans un four à ammoniac. Avant d'entrer dans le four à ammoniac, les deux tiers de ce mélange gazeux (40.000 m3/h) sont chauffés dans un échangeur thermique monté en aval du généra- teur de vapeur et sont portés ainsi à 170 C, puis ils sont envoyés, à travers un orifice ménagé dans le couvercle inférieur du four de synthèse, dans l'espace compris entre ce couvercle inférieur du four et le fond de l'échangeur thermique principal. Le tiers de la quantité de gaz précitée (c'est-à-dir 20.000 m3/h) qui est achemi- né vers le bas à travers l'interstice annulaire ménagé entre l'enve- loppe extérieure et la chemise intérieure du four de synthèse, subit le long de son trajet un réchauffement qui le porte à 95 C.
La réunion de ce courant ae gaz à celui qui pénètre sous le couvercle inférieur du four à 170 C donne une température de mélange à 145 C.
Le mélange de gaz (60.000 m3/h) est alors chauffé plus avant de la
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manière usuelle dans l'écnangeur thermique principal du four de synthèse et.il franchit la zone de contact pour, après être repassé une nouvelle fois à travers l'échangeur thermique principal, quitter le four de synthèse à une température de 300 C. Dans un générateur de vapeur monté en aval du four de synthèse, on produit en refroi- dissant le courant de gaz sortant du four de synthèse à 300 C (53.700 m3/h) une quantité de vapeur de 3,78 tonnes par heure à une pression de 7 atmosphères au-dessus de la pression atmosphérique.
Le courant de gaz qui a été refroidi dans le générateur de vapeur et ramené à une température de 180"C entre alors dans l'échangeur . thermique supplémentaire qui se trouve à l'extérieur du four de synthèse, pour y réchauffer la partie mentionnée ci-avant formée de 40.000 m3/h de gaz frais et pour la porter à 170 C. La production de vapeur spécifique réalisée selon cet exemple représente 0,78 kg environ de vapeur par kilogramme de NH.
Les détails de mise en oeuvre peuvent être modifiés, sans s'écarter de l'invention,'dans le domaine des équivalences tech- niques.
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Process for increasing the yield of steam produced by the heat emitted during catalytic syntheses carried out at high pressure.
Numerous proposals have already been made for using the heat emitted resulting from exothermic chemical reactions (in particular between gases), for example during the synthesis under pressure of ammonia or methanol. It is usual (and very important for the economy of the process) to produce steam by indirect heat exchange between the gases which have reacted and leaving the synthesis device and the feed water of a steam boiler.
However, the gases escaping from the boiler still contain a determined quantity of heat, which can no longer be used in this boiler under the heat exchange conditions prevailing there, given that, in the most favorable case
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rable, the gas temperature is only lowered to the temperature at which the water supply to the La-Mont system is located.
The object of the invention is to provide a process which makes it possible to substantially increase the quantity of heat contained in the reaction gases leaving the synthesis device, and therefore the quantity of low pressure steam which can be produced.
The research which led to the invention has in fact revealed that the quantity of pressurized vapor which can be obtained (both low pressure vapor and higher pressure vapor) can be considerably increased by raising the temperature of the gas. entering the synthesis apparatus, so as not only to supply the steam generator mounted downstream of the synthesis apparatus with a greater quantity of heat but to achieve this supply at a higher temperature, which at the same time improves indirect heat exchange.
This result is obtained, according to the invention, by the fact that the reaction gases leaving the steam-producing installation mounted downstream of the synthesis apparatus at the temperature of the steam produced, are subjected, before their entry for example in the cooling apparatus condensing the reaction product to be liquefied, to a new heat exchange with the reaction gas mixture sent under pressure to the synthesis furnace. In view of the abandonment of the quantity of residual heat of the reaction gases to the fresh synthesis gas, which is cold, the reaction product condensation apparatus, mounted downstream in the path followed by the gas, is discharged, and furthermore the temperature level of the gas mixture entering the synthesis furnace is raised by practically the same value.
As a result, the temperature level of the gas leaving the synthesis furnace which takes up this increase in heat in the heat exchanger in the reactor rises and this results in an increase in the quantity or the pressure of the vapor, as a result of this. the greatest difference in temperature compared to
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boiler feed water.
In all pressure vessels currently in use for the catalytic synthesis of ammonia gas, the fresh and therefore cold gas descends into an intermediate chamber arranged between the outer high pressure casing and the inner jacket of the synthesis furnace or the conduit. supply, to the base of the heat exchanger provided in almost all synthesis furnaces or forming part of each furnace, and it arrives through this exchanger, to the catalysis apparatus.
Therefore, since the heat exchange between the fresh gas, the addition temperature of which is increased according to the invention, and the flow of reacted gas leaving the synthesis furnace, occurs in the most part. low heat exchanger, the temperature level inside the furnace or the catalyst mass itself is hardly changed, so that despite the better heat recovery resulting from the catalytic reaction exothermic, this is itself in no way negatively influenced. The excess heat therefore passes into the evacuated syngas which has reacted, bypassing the catalyst.
In the aforementioned case, it is therefore not necessary to ensure better use of heat by increasing the dimensions of the heat exchange device of the reactor, and it is on the contrary possible to use the devices used up to now without modifying them. The additional device necessary for the implementation of the improved process, object of the invention, is simply constituted by a heat exchanger of the usual type, appropriate to the temperatures encountered, mounted in the gas stream between the waste heat boiler and the condenser. intended for the separation of ammonia or any other final product and carrying out a heat exchange with the mixture of fresh and cold synthesis gas which arrives in the system.
If, in exceptional cases defined for example by the synthesis apparatus used, it is not possible to obtain in
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the main heat exchanger a complete exchange of the excess heat arriving with the fresh gas, it is possible to compensate without difficulty an increase in temperature of the gas, before its entry into the contact mass, by an inlet of cold gas, like this is usual in many types of reactors, without hindering the heat exchange in the main heat exchanger.
The effect produced by the process as provided for in the invention can be further enhanced by carefully isolating the reaction vessel in which the exothermic synthesis takes place at high pressure, in order to avoid heat losses which result in the exothermic synthesis being carried out at high pressure. would occur to the detriment of subsequent heat exchange.
In the event that the amount of heat contained in the reaction gases is not available for the described purpose after leaving what may be referred to as the steam apparatus, for example because the remaining amount of heat is used for the pre- baration of hot water, for heating buildings, or for an equivalent application, the temperature level of the reaction gas can also be raised sufficiently, upstream of the steam boiler, by using this effect to other heat sources, for example heat emitted by compressors, by conversion of CO, etc.
The process, which is the subject of the invention, makes it possible to increase the yield, for example of low pressure steam, in proportions of between 30 and 50% and even more.
In the spirit of the invention, it is not at all a question of the usual heating with fresh gas to bring it quite simply to the initiation temperature of the catalysis by means of the heat of the gas having reacted, as for example in the main heat exchanger of the reactor, but this is exclusively the use of the quantity of residual heat which, after optimum use of the heat emitted by reaction in a value generator, is still contained in waste gases, depending on the temperature of the steam produced, and which had hitherto been considered
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derived as lost.
What brings out the value of the process, which is the subject of the invention, is, in addition to the already very interesting result obtained, the fact that until now there has been a prejudice tending not to send the reactor into the reactor. cool gas at high temperature, since it was feared thus to harm the result of the catalysis and to deteriorate the reactor by insufficient cooling.
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When it is desired to use, in a standard-value boiler heated by the iron heat and mounted downstream of the synthesis furnace, the heat emitted by the exothermic synthesis in the form of steam at a high pressure, for example at six atmospheres at above atmospheric pressure or more, the reacted synthesis gas must therefore also enter this boiler at a higher temperature. According to the simple variant of the process described above, all of the fresh synthesis gas is brought to a higher temperature by the heat exchange, carried out according to the invention, with the reaction gas leaving the boiler at a higher temperature.
Since, in certain cases, the outer casing of the synthesis furnace, capable of withstanding high pressures, could be brought to an inadmissible temperature, the heat exchange with the reaction gas, downstream of the generator, is not subjected to of steam, that a part (preferably the greater part taking into account the possibilities of the devices provided) of the fresh gas during high pressure heat recovery.
This part of the :: fresh gas mixture, brought almost to the temperature of the pressurized steam produced, is sent to the synthesis furnace through an additional orifice provided in the lower cover of the furnace, or by means of a tubular duct coaxial with the gas discharge duct, and it reaches the furnace under the main heat exchanger, where it inuirectly leaves its heat to the outgoing reaction gas, to then pass over the catalyst.
The other part of the fresh gas is sent to the su- @ part
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lower part of the synthesis furnace in the usual way, without the heat exchange according to the invention, downstream of the steam generator, with the reaction gas, so that it can exert a substantially maximum cooling effect on the casing exterior and on the interior jacket of the synthesis oven. The two parts of the fresh gas meet under the main heat exchanger which is in the synthesis furnace and furthermore give up in this thermal exchanger their excess heat to the reacted gas leaving the synthesis furnace, which then reaches the boiler at high temperature.
In order that the fresh gas stream thus reconstituted in the main heat exchanger arrives on the catalyst at the optimum temperature for the synthesis, the main heat exchanger can be significantly shorter than conventional types of catalytic furnaces, in which it is produced. No heating of the fresh gas takes place outside the synthesis furnace, which also makes it possible to enlarge the catalyst chamber, and consequently to increase the efficiency of the ammonia furnace in question.
In this way, it is possible, by implementing the principle described above, to produce, thanks to the heat emitted by the exothermic catalytic reaction, steam at a pressure of about 6 atmospheres above atmospheric pressure, and even more, without significantly modifying the usual installations and without compromising the catalytic reaction.
The following examples, given without limitation, will make it possible to better understand how the invention can be implemented. In these examples, the volumes indicated are measured under normal temperature and pressure conditions.
EXAMPLE 1.-
50,000 m3 / h of an N2A2 gas mixture is sent to an ammonia furnace at a temperature of 20 C. From this quantity of gas you will receive 45,000 m3 / h of reaction gas (containing 12 Vol.% Of NH3) leave the oven at a temperature of 200 C, i.e. with
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a temperature increase of 180 C. This gas arrives in the "waste heat" boiler whose feed water is located at
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a starting temperature of 130 C; and leaves her at this: tem; ; '1 ....' :; "V perature. The temperature difference of the hot gases discharged at µ" Fqg ± f,:, ...:, .. '"usable for the production of steam, is therefore in this case at]: 1): 1) maximum bzz of 70 "U.
; l% ib By cons, according to the invention, the gas leaving the founl,. .¯¯ #, ¯ bzz and leaving the steam generator at at least 130 C is brought in. an indirect heat exchange relationship with the gas arriving '': 'in the furnace, which is, as previously, at a temperature of 20 C, which raises the temperature of the latter gas for example to 60 C. The increase of temperature, that is to say 40 C, is added to the 200 C resulting from the rise in temperature of 180 C produced by the catalysis, which remains practically unmodified, which gives 240 C. The difference in temperature usable for the production of steam is therefore now 110 C instead of 70 C as before. The vapor yield is thus increased by approximately 50%.
EXAMPLE 2.-
60,000 m3 / h of a mixture of N2 / H2 gas at a temperature of 35 ° C. are sent to an ammonia furnace. Before entering the ammonia furnace, two thirds of this gas mixture (40,000 m3 / h) are heated in a heat exchanger mounted downstream of the steam generator and are thus brought to 170 C, then they are sent , through an orifice made in the lower cover of the synthesis oven, in the space between this lower cover of the oven and the bottom of the main heat exchanger. One-third of the aforementioned quantity of gas (i.e. 20,000 m3 / h) which is conveyed downwards through the annular gap formed between the outer casing and the inner jacket of the furnace. synthesis, undergoes along its path a heating which brings it to 95 C.
The union of this gas stream with that which penetrates under the lower cover of the furnace at 170 C gives a mixing temperature of 145 C.
The gas mixture (60,000 m3 / h) is then heated further before the
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in the usual way in the main heat exchanger of the synthesis oven and. it crosses the contact zone to, after being passed again through the main heat exchanger, to leave the synthesis oven at a temperature of 300 C. In a A steam generator mounted downstream of the synthesis furnace, by cooling the gas stream leaving the synthesis furnace to 300 C (53,700 m3 / h), a quantity of steam of 3.78 tonnes per hour is produced at a pressure of 7 atmospheres above atmospheric pressure.
The gas stream which has been cooled in the steam generator and brought back to a temperature of 180 "C then enters the additional heat exchanger, which is located outside the synthesis furnace, to heat the part mentioned above. -before formed of 40,000 m3 / h of fresh gas and to bring it to 170 C. The production of specific steam carried out according to this example represents approximately 0.78 kg of steam per kilogram of NH.
The details of operation may be varied, without departing from the invention, in the field of technical equivalences.