BE522055A - - Google Patents

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BE522055A
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    • C07C51/255Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides by oxidation with molecular oxygen of compounds containing six-membered aromatic rings without ring-splitting
    • C07C51/265Preparation of carboxylic acids or their salts, halides or anhydrides by oxidation with molecular oxygen of compounds containing six-membered aromatic rings without ring-splitting having alkyl side chains which are oxidised to carboxyl groups

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Description


  PROCEDE-POUR LA PREPARATION D'ACIDE PARATOLUIQUE.

  
L'invention concerne la préparation d'acide paratoluique, à partir de diparatolylméthane en préparant d'abord, à partir de ce dernier com-

  
 <EMI ID=1.1> 

  
quoi cette aldéhyde est oxydée.

  
On sait qu'à partir de certains hydrocarbures aromatiques, renfermant un groupe aliphatique avec un atome de carbone tertiaire, on peut obtenir les peroxydes et les hydroperoxydes correspondants par oxydation avec de l'oxygène. C'est ainsi qu'on peut préparer, par exemple, l'hydroperoxyde d'isopropylbenzène, à partir d'isopropylbenzène, cet hydroperoxyde pouvant être décomposé, dans un milieu acide et à une température élevée, en phénol et en acétone.

  
L'hydroperoxyde de diparatolylméthane, étant un hydroperoxyde secondaire, n'a pas été décrit jusqu'à présent dans la littérature, de sorte que les propriétés de cet hydroperoxyde sont totalement inconnues.

  
Or, on a trouvé que l'acide paratoluique peut se préparer à partir de diparatolylméthane en préparant d'abord, à partir de ce dernier compo-

  
 <EMI ID=2.1> 

  
posant ensuite cet hydroperoxyde dans un milieu acide par chauffage, la paratolualdéhyde formée étant ensuite mise en réaction avec de l'oxygène.

  
La préparation de 1'hydroperoxyde secondaire de diparatolylméthane peut s'effectuer en mettant le diparatolylméthane, à une température de 60 - 150 [deg.]C, en réaction avec de l'oxygène. Comme produit de réaction, on

  
 <EMI ID=3.1> 

  
ti. Cette oxydation de diparatolylméthane peut être effectuée en introduisant, à la température susmentionnée, de l'air dans une émulsion de l'hydrocarbure dans de l'eau.

  
La solution obtenue de 1'hydroperoxyde dans l'hydrocarbure peut être utilisée comme matière première pour la préparation d'acide paratolui-que, de sorte qu'on n'a pas besoin de séparer l'hydroperoxyde de la solution.

  
La décomposition de l'hydroperoxyde par chauffage dans un milieu acide selon l'invention mène à la formation de quantités équimoléculaires de paratolualdéhyde et de paracrésol, tandis qu'on a fait la constatation surprenante qu'il ne se forme guère d'autres produits de décomposition, tels que la diparaméthylbenzophénone.

  
 <EMI ID=4.1> 

  
l'acide sulfurique à 10 - 25 %, et en chauffant le mélange de réaction en agitant.

  
De préférence, la décomposition est effectuée en introduisant de la vapeur d'eau, en agitant, dans le mélange de réaction et en condensant la vapeur qui s'échappe de l'espace de réaction et entraîne les produits de ré-

  
 <EMI ID=5.1> 

  
droperoxyde et la formation de produits secondaires indésirables.

  
De plus, l'introduction de vapeur présente l'avantage que le chauffage de l'hydroperoxyde à décomposer peut s'effectuer, de manière simple, à l'aide de la vapeur, de sorte qu'une température de réaction de 100[deg.] C environ peut être maintenue facilement et que le danger du surchauffage de l'hydroperoxyde est évité. En opérant avec de la vapeur sous une pression élevée, la décomposition peut être effectuée à 110 - 120[deg.]C. A ces températures, la réaction se déroule plus rapidement.

  
La décomposition de l'hydroperoxyde à l'aide de vapeur peut être

  
 <EMI ID=6.1> 

  
droperoxyde, de manière continue, dans l'espace de réaction, dans lequel se trouve de l'acide dilué. Les produits de réaction entraînés par la vapeur peuvent être extraits du condensat de manière continue. Le condensat est séparé en deux couches, dont la couche huileuse renferme la paratolualdéhyde. En lavant la couche d'huile avec une solution aqueuse d'hydroxyde de sodium, le paracrésol dissous dans cette solution, est séparé.

  
Lors de l'utilisation de vapeur d'eau pour la décomposition de l'hydroperoxyde, la couche huileuse du condensat renferme en même temps du diparatolylméthane non converti. On n'a pas besoin de séparer la paratolualdéhyde de l'hydrocarbure non converti, parce que l'oxydation de la paratolualdéhyde peut s'effectuer en présence de l'hydrocarbure.

  
 <EMI ID=7.1> 

  
l'aide d'air. En faisant passer de l'air, à la température ambiante, à travers la paratolualdéhyde, on forme l'acide paratoluique. Cette oxydation peut être accélérée en augmentant la température. A une température modérément élevée au-dessous de 50[deg.]C, l'oxydation s'opère très rapidement.

  
Quand l'oxydation est effectuée en présence de diparatolylméthane non converti, l'acide paratoluique formé peut être séparé du mélange de réaction par lavage avec une solution aqueuse d'hydroxyde d'un métal alcalin, de sorte qu'on obtient une solution de sel formée à partir du métal alcalin et de l'acide paratoluique. De cette solution, on peut séparer l'acide paratoluique ou le sel de celui-ci. 

  
A partir de l'acide paratoluique, on peut préparer, de la manière connue, l'acide téréphtalique par oxydation, par exemple, avec de l'acide nitrique.

  
Dans l'exemple suivant, les parties et pourcentages sont indiqués en poids.

  
 <EMI ID=8.1> 

  
Par oxydation de diparatolylméthane avec de l'oxygène, on prépare un liquide de réaction qui renferme, outre du diparatolylméthane non converti, 14, 5 % d'bydroperoxyde en dissolution. Cette solution est introduite, de manière continue et en agitant, dans un récipient de réaction, dans lequel  <EMI ID=9.1> 

  
introduction de vapeur d'eau. La vapeur s'échappant du récipient de réaction est condensée et le condensat se sépare en deux couches. De la couche huileuse, qui renferme, outre de la paratolualdéhyde, du paracrésol et du diparatolylméthane, on sépare le paracrésol par extraction avec une solution aqueuse d'hydroxyde de sodium. La solution de crésolate obtenue est neutralisée avec de l'acide sulfurique et ajoutée à la couche aqueuse, séparée du condensat. A l'aide de benzène, le crésol est ensuite extrait de l'eau et séparé par distillation. 

  
Le liquide est évacué de manière continue du récipient de réaction et séparé en deux couches, dont la couche aqueuse contenant de l'acide sulfurique est ramenée au récipient de réaction. La couche huileuse qui renferme, outre du diparatolylméthane non converti, encore 1 % d'hydroperoxyde et un peu de crésol, est lavée avec une solution aqueuse d'hydroxyde de sodium pour enlever le paracrésol présent. La solution de crésolate est ajoutée à la solution de crésolate, obtenue à partir du condensat susmentionné. L'huile lavée est ensuite préparée, par neutralisation avec de l'acide carbonique, pour servir de matière première dans la fabrication d'hydroperoxyde, par oxydation avec de l'oxygène.

  
La couche huileuse séparée du condensat et dont le paracrésol est séparé au moyen d'un lavage, est traitée ensuite avec de l'air. Dans l'huile, à une température de 30[deg.] C, on introduit de l'air de façon continue.

  
L'huile oxydée est lavée avec une solution aqueuse d'hydroxyde de sodium et l'huile lavée se composant principalement de diparatolylméthane non converti est neutralisée avec de l'acide carbonique et employée de nouveau pour la fabrication d'hydroperoxyde.

  
A partir de la solution aqueuse, on obtient l'acide paratoluique, après acidification avec de l'acide sulfurique.

  
En opérant en continu de la manière indiquée ci-dessus, on a ajouté à l'heure 1500 parties de la solution initiale, à partir desquelles on a obtenu 103 parties d'acide paratoluique et 85 parties de paracrésol.

REVENDICATIONS.

  
1. Procédé pour la préparation d'acide paratoluique à partir de diparatolylméthane, oxydé en hydroperoxyde de diparatolylméthane, caractérisé en ce que cet hydroperoxyde est décomposé par chauffage dans un milieu acide et en ce que la paratolualdéhyde formée est mise en réaction avec de l'oxygène.

Claims (1)

  1. 2. Procédé selon la revendication 1, caractérisé en ce qu'on emploie, comme matière première pour la décomposition, une solution de l'hydroperoxyde dans du diparatolylméthane non converti, laquelle solution est ob- <EMI ID=10.1>
    3. Procédé selon les revendications 1-2, caractérisé en ce que la décomposition de l'hydroperoxyde s'effectue en présence de vapeur d'eau, qui évacue les produits de réaction du récipient de réaction dès qu'ils se sont formés.
    <EMI ID=11.1>
    l'hydroperoxyde est introduit de manière continue dans l'espace de réaction.
    5. Procédé selon les revendications 1-4, caractérisé en ce que, pendant la décomposition de l'hydroperoxyde, la température est maintenue à 100[deg.] C environ. 6. Procédé selon les revendications 1-5, caractérisé en ce que l'oxydation de la paratolualdéhyde s'effectue en présence de diparatolylméthane non converti.
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