BE500944A - - Google Patents

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BE500944A
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  • Agricultural Chemicals And Associated Chemicals (AREA)

Description

       

   <Desc/Clms Page number 1> 
 



  PERFECTIONNEMENTS AUX PROCEDES:DE   PREPARATION.DE   COMPOSITIONS   .HERBICIDES,   
La présente invention concerne un procédé de préparation de coin-- positions de matières destinées à être appliquées aux mauvaises herbes pour les tuer, à être utilisées comme défeuillants pour le coton et autres plan- tes, et pour d'autres applications. Les compositions selon l'invention pré- sentent les propriétés optimum du point de vue de l'efficacité herbicide, de la non-inflammabilité et de la solubilité. 



   On sait depuis longtemps que le chlorate de sodium est un herbi- cide efficace en solution, par exemple en quantité   d'environ   60 g/1, appli- quée aux mauvaises herbes. On sait également que le chlorate de sodium ac- célère la combustion des matières inflammables. Ainsi, quand on a répandu une solution de chlorate de sodium sur des mauvaises herbes et que les her- bes sont tuées et séchées, le chlorate de sodium résiduel sur les herbes sè- ches les rend plus inflammables. Ceci augmente les dangers d'incendie quand on utilise un herbicide le long des routes, des voies ferrées et sur de grandes étendues de terrain.    



  On sait aussi que le boraxe (NaB 0 ) présente certaines propriétés herbicides, bien qu'il ne soit pas aussi efficace pour cet usage que le   chlorate de sodium. On sait aussi que le borax résiste à   l'inflammation,   et que des matières inflammables traitées par du borax sont moins inflammables. 



   Ceci a donné l'idée d'ajouter du borax au chlorate de sodium dans le but de réduire les risques d'incendie des herbes tuées à l'aide d'un tel mélange. La difficulté venait cependant de ce que le borax n'est pas très soluble dans l'eau; si on utilise le chlorate de sodiumà une concentration de 120 g/1, il n'est possible d'introduire que 30 g/1 de borax dans la solu- tion, et cette quantité ne produit aucune réduction notable des propriétés d'inflammabilité du chlorate de sodium, 
De plus l'utilisation de borax ordinaire à cet usage est indési- rable car   c'est   une matière relativement alcaline et   qu'il   tend à augmenter 

 <Desc/Clms Page number 2> 

 l'alcalinité de la solution de chlorate.

   Selon le brevet des   Etats-Unis   d'A- mérique n  1.925.628 du 5 septembre 1933 cette alcalinité est indésirable car on fait remarquer dans ce brevet que le chlorate eh solution alcaline n'a pas les propriétés herbicides d'une solution de chlorate dont le pH est inférieur à 7.0 Comme le chlorate de sodium sous sa forme commerciale .(pro- bablement en raison d'impuretés) un pH compris entre 7,4 et 9,4, l'addition de petites quantités d'acide borique abaisse le pH à une valeur inférieure à   7.   Bien que l'on puisse s'attendre à ce que l'addition d'acide borique au chlorate de sodium confère une certaine résistance au feu à la matière, son utilité est limitée à ce point de vue, par le fait qu'il est relativement peu soluble dans l'eau. 



   On a trouvé selon l'invention qu'un polyborate (tel que celui dé- fini ci-après) tel que le   pentàborate   de sodium (Na2B10 016, 10H2O), est no- tablement plus soluble que le borax ordinaire ou l'acide borique lui-même et confère des propriétés de résistance à l'inflammabilité aux mauvaises herbes sur lesquelles on a pulvérisé une composition de chlorate contenant un tel bo- rate. 



   De plus on a découvert que non seulement une composition contenant le chlorate et le pentaborate est plus soluble, mais qu'elle est beaucoup plus rapidement soluble, de sorte qu'elle ne nécessite pas de longues périodes d'a- gitation ou d'autres moyens pour la mise en solution du mélange sec avant qu'on puisse entreprendre l'opération de pulvérisation des herbes. 



   On a aussi découvert que ce type de borate confère de l'acidité à la solution, ce qui améliore l'efficacité herbicide, comme on l'a dit dans la demande de brevet des Etats-Unis d'Amérique citée ci-dessus. 



   Ainsi la composition préparée selon l'invention possède de fagon optimum les trois propriétés désirables, la résistance à l'inflammabilité, la solubilité et les propriétés herbicides. 



   La composition selon l'invention convient également comme défeuil- lant pour le coton et autres, plantes. On a déjà proposé d'employer le chlora- te de sodium comme défeuillant, mais son utilisation dans ce but était beau - coup trop hasardeuse. La composition réduit les dangers d'incendie et permet l'utilisation du chlorate de sodium comme défeuillant avec une efficacité et une sécurité uniformes et à un prix   raisonnable.   On peut utiliser la composi- tion en solution au taux de 1360 à   3650   g. par hectare. 



   Dans le but de préciser le domaine de l'invention, on fait remar- quer que l'on peut considérer les divers acides boriques en tant que combinai- sons de   (H20)x,   (B2O3)y et que l'on peut considérer les divers borates comme diverses combinaisons de (Na2O), (B2O3)y, où x et y sont des nombres petits. 



  Ainsi on peut considérer l'acide orthoborique H3BO3 comme (H2O)3, (B2O3)1. 



  Le borax ordinaire, connu aussi sous le nom de tétraborate, mais plus   couram-   ment sous le nom de biborate peut être considéré comme (Na2O)1, (B2O3)2,et le pentaborate peut être considéré comme (Na2O)1, (B2O3)5 On peut aussi con- sidérer le pentaborate comme 6H3BO3,Na2B4O7. 



   Bien que l'on se soit référé au pentaborate comme ingrédient dé- sirable selon   1-'invention.,   il est évident que dans ces séries de composés,   le rapport entre l'anhydride borique et l'oxyde de sodium peut varier ; que   rentrent dans le cadre de l'invention ceux des borates (et leurs mélanges) présentant une proportion de bore par rapport au sodium supérieure à celle du borax ordinaire et rentrant dans la formule générale suivante: (Na2O)1, (B2O3)z, dans laquelle.± est compris entre 4,16 et   7.   On peut considérer, par exemple Na2B10O16Na2B12O19, Na2B14O22, et leurs mélanges,   pour   lesquels z est égal à 5,6 et 7 respectivement. Ainsi ±   n'est   pas un nombre entier dans le cas des mélanges.

   Certains de ces borates correspondants à z entier peu- vent être considérés aussi comme des mélanges d'autres borates ou d'acide borique et de borates. 

 <Desc/Clms Page number 3> 

 
 EMI3.1 
 L'expression I1pûlyborate!f, utilisée ici désigne des borates dans lesquels le rapport du bore au sodium est supérieur à celui du tétraborate (biborate) et compris entre 4,16 et 7. 



   On peut réaliser les compositions suivantes de chlorate dé sodium et de borates selon l'invention. 
 EMI3.2 
 



  1>%ianges contenant 45 % Rappoirb en Rapport Réaction de Remarques NaC10j et 55 % des mélan- % NaZOBZ33 la solution ges el-dessous saturée. 



  20.00 % NB40T10H20 80.00 % Na2B00i6. .OHO 11. lô.. i.6 Non Aie. 



  16.67 % Na2B40TI0H20 $3 .33 NazBi006    t OHO 5 1:L-029 Non Alc. 



  15.87 % 1Ta2B40TIOH20 1 84.13 % Na2Bi00i6o.OHO 5.30 1:4.32 Acide Exemple . 
 EMI3.3 
 
<tb> du <SEP> Tableau
<tb> 
<tb> 
 
 EMI3.4 
 li..29 % Na2B407.10H20 85.71 % NaZBi00i6,i0H0 6 1:4.38 Acide 12.50 % Na2B40TIOH2o   1 87.50 % NazBlo.6 .oHZO 7 1:4.46 Acide Il.11 % Na2B407.10H20 88.89 % 21L016  2  1:4.51 Acide .00 % Na2B40TIOH20 0 100.00 % Na2B0o6..OHZO 100 15.00 Acide Exele 3 
 EMI3.5 
 
<tb> du <SEP> Tableau <SEP> I <SEP> 
<tb> 
 
 EMI3.6 
 82.68 % NaBi0016' 10HZ0 ,.0'7l 17.32 ' N3B03 1 1:6.0 Acide 70.47 % NaB00i6. OH20 2.39 29.53 % li3BO3 1 3ep Acide 
Il ressort du tableau ci-dessus qu'une solution contenant 20 % de borax et   80     %   de pentaborate est non-alcaline. Elle a un rapport Na2O: 
 EMI3.7 
 B203 de J : !,.. L6, Des solutions contenant de plus grandes quantités de borax sont   alcalines.   



   Comme exemples de compositions préparées selon l'invention et selon les procédés connus$ on réalise des compositions contenant du   chlora-   te de sodium en quantité de 120 grammes par litre de solution. Dans une de ces solutions on introduit du borax ordinaire, dans une autre de   l'acide   borique, selon la technique connue. Dans une troisième on introduit du pen- taborate de sodium selon l'invention et dans une quatrième on introduit un 

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 mélange de pentaborate et de borax selon la composition indiquée précédem- ment.

   On prépare ces deux   dernières   compositions selon 1'invention.   La.   quan- tité   d'acide   borique et de borate ajoutée dans chaque cas à la solution de chlorate de sodium est celle saturant la solution de composés de bore., car c'est la   condition   pour que la solution sèche sur les herbes après pulvérisa- tion.

   On expérimente chacune de ces compositions pour ses propriétés de ré- sistance au feu et ses propriétés herbicides, et les résultats sont les sui- vants: 
TABLEAU 1 
 EMI4.1 
 
<tb> Exemple <SEP> Quantité <SEP> Composé <SEP> Quantité <SEP> Quantité <SEP> pH <SEP> de <SEP> résistan- <SEP> proprié-
<tb> 
<tb> 
<tb> N  <SEP> de <SEP> chlo- <SEP> du <SEP> pour <SEP> sa- <SEP> de <SEP> B2O3 <SEP> la <SEP> so- <SEP> ce <SEP> au <SEP> feu <SEP> tés <SEP> her- <SEP> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> rate <SEP> de <SEP> bore <SEP> turer <SEP> la <SEP> dans <SEP> le <SEP> lution
<tb> 
<tb> 
<tb> sodium <SEP> solution <SEP> dans <SEP> le <SEP> lution
<tb> 
<tb> sodium <SEP> solution <SEP> composé
<tb> 
<tb> (g) <SEP> compose
<tb> 
<tb> 
<tb> (g) <SEP> en <SEP> solution(g)
<tb> 
<tb> 
<tb> (1) <SEP> 120 <SEP> g/1.

   <SEP> H3BO3 <SEP> 230 <SEP> 132 <SEP> 4.- <SEP> mauvaise <SEP> bonnes
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> (2) <SEP> 120 <SEP> g/1. <SEP> Na2B407 <SEP> 110 <SEP> 41 <SEP> 8.6 <SEP> très <SEP> mau- <SEP> bonnes
<tb> 
<tb> 
<tb> 10 <SEP> H20 <SEP> vaise
<tb> 
<tb> 
<tb> (3) <SEP> 120 <SEP> g/1, <SEP> Na2B10O16 <SEP> 550 <SEP> 320 <SEP> 6.45 <SEP> très <SEP> bon- <SEP> très
<tb> 
<tb> 
<tb> nes <SEP> bonnes
<tb> 
<tb> 10H2O
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> (4) <SEP> 120 <SEP> g/1. <SEP> (Na2O). <SEP> 570x <SEP> 320 <SEP> 6.9 <SEP> bonnes <SEP> bonnes
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> 
<tb> (B2O3)4.32
<tb> 
 
Ceci équivaut à 127 g. de pentaborate et à 24 g. de borax par litre. 



   Des résultats du tableau ci-dessus il apparaît que quand on utili- se l'acide borique en quantité telle que l'on sature la solution, le pH est relativement bas et les propriétés herbicides sont bonnes, mais la composition a une mauvaise résistance au feu. On détermine cette résistance au feu en sa- turant un morceau de canevas de la solution en   exprimant   l'excès de liquide et en séchant le canevas. On brûle ce dernier, et le morceau caractérisé par une mauvaise résistance au feu brûle facilement et complètement, soit aussi rapidement, soit plus rapidement qu'un morceau identique de canevas non   trai-   té.

   La caractéristique "bonne" est appliquée à un morceau qui brûle mins vi- te qu'un canevas non traité et pour lequel la flamme meurt avant que tout le canevas soit consumé. "Très bonnet' s'applique aux cas où la combustion est lente et s'arrête quand un tiers à une moitié du canevas est consumé. "Excel-   lent"   (utilisé plus loin) s'applique au cas où la flammme meurt si rapidement que moins de 10 % du canevas est consumé. 



   La composition contenant le borax a un pH élevé en raison de l'al- calinité du borax,et une   mauvaise   qualité d'herbicide pour cette raison. 



  Elle a aussi une mauvaise résistance au feu, probablement en raison du fait que très peu de borax est présent plutôt qu'à cause des propriétés inhérentes à celui-ci. 



   La composition de l'exemple 3 selon l'invention a de très bonnes qualités de résistance au feu, en ce que le canevas ainsi traité est plus dif-   ficile   à brûler, la flamme produite mourant en quelques secondes seulement, après enlèvement de la flamme d'allumage et l'incandescence ne continue que pendant une demi-minute en laissant 75 % du canevas intact. Comme elle possè- de un   pH   du coté acide elle a aussi de bonnes qualités .herbicides. 

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  La composition de l'exemple 4 est intermédiaire entre le borax 
 EMI5.1 
 et le pentaborats9 et comme il est dit dans la note, peut être considérée comme un mélange de borax et de pentaborate. Cette composition est néan- moins beaucoup plus soluble que le borax et on peut par suite   l'incorporer   en quantité telle qu'elle confère d'excellentes propriétés de résistance au feu, comme on le   voit,,   et., étant aussi du côté acide, ayant aussi les propriétés herbicides préférées. 



   Dans les compositions précédentes on utilise un chlorate en quantité de 120 g/1, ce qui est la concentration ordinairement utilisée dans la pratique. 



   Les compositions selon l'invention ont des qualités tellement supérieures qu'il est possible d'utiliser une quantité plus faible de chlo- 
 EMI5.2 
 rate et d'obteràir encore des effets herbicides satisfaisants. Dans le ta- bleau suivante la quantité de chlorate est réduite de moitié, c'est-à-dire à 60 g/1, et la quantité de composé du bore est celle saturant la solution. 



   TABLEAU II 
 EMI5.3 
 
<tb> Exem- <SEP> Quantité <SEP> Composé <SEP> Quantité <SEP> Quantité <SEP> de <SEP> pH <SEP> de <SEP> résistan- <SEP> proprié-
<tb> 
 
 EMI5.4 
 ple N  de chlo- du pour sa- B 203dans le la so- ce au feu tés her- rate de bore turerl la composé en lution bicides ... <, .. compose sodium solution solution (g) sodium ( f  solution (g) 
 EMI5.5 
 
<tb> (g)
<tb> 
<tb> (5) <SEP> 60 <SEP> g <SEP> H3BO3 <SEP> 245 <SEP> 138 <SEP> 3.8 <SEP> bonne <SEP> bonnes
<tb> 
 
 EMI5.6 
 (6) 60 g NB.zB40T 142 50 8.8 accep- mauvai- 
 EMI5.7 
 
<tb> table, <SEP> ses
<tb> 
<tb> 10H20
<tb> 
 
 EMI5.8 
 (7) 60 g NS,2BI0016 652 390 6. 45 excel- bonnes 
 EMI5.9 
 
<tb> lente
<tb> 
<tb> 10H2O
<tb> 
 
La comparaison dans ces tableaux des exemples 3 et 7 montre que la très bonne résistance au feu est améliorée.

   On dissout une plus grande quantité de pentoborate nais le pH n'est pas accru. en raison de cette diffé- rence. 



   Une comparaison des exemples 1 et 5 montre que l'on peut dissou- dre une quantité d'acide borique légèrement supérieure dans   3.'exemple   5 et réduire de façon correspondante le pH, en augmentant un peu la résistance au feu en raison de la plus faible quantité de chlorate accélérant la combustion., par comparaison avec la quantité de composé de bore. La comparaison des exem- ples 2 et 6 montre que l'on peut dissoudre légèrement plus de borax en ré- duisant la quantité de chlorate et ainsi améliorer la résistance au feu en raison de la plus petite quantité de chlorate par rapport à la quantité de borax. 



   Selon   l'invention   il n'est pas nécessaire que la   composition,   placée dans l'eau donne un pH inférieur à 7. Plus le pH est bas,meilleur est l'effet herbicide. Cette loi ne doit pas être considérée comme critique, en raison de 1'introduction de sels de sodium boratés comme on l'expliquera plus   loin.   C'est cependant un avantage de   l'invention,   que l' utilisation de pentaborate et autres polyborates définis ici donne un pH inférieur à celui du chlorate lui-même ou en mélange avec un borax ordinaire.

   Il y a des cas où des considérations de solubilité et de réduction des dangers   d'incendie   permettent l'utilisation de composé en quantité telle que les avantages d'une solubilité accrue et d'une réduction des dangers   d'incendie   justifient un lé- 
 EMI5.10 
 ger sacrifice sur les propéiétés herbicides, et dans ce cas le pH peut se 

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 trouver dans les domaines de valeur acide plus élevés, ou dans certains cas du coté alcalin très bas, tel qu'un   pH   allant jusque environ 8,0 com- me limite supérieure générale aux dilutions ordinairement utilisées pour les herbicides. 



   On peut démontrer les effets des sels boratés de sodium par comparaison. Par exemple, deux échantillons de chlorate de sodium commer- cial provenant de sources différentes, dissous dans de l'eau du robinet (pH 7,0) au taux de 120 g/1 présentent des pH de 9,4 et   7,4   respective- ment. Quand on les dilue avec la même eau à une concentration de 50 g/1, le pH est réduit à 9,3 et 7,05, respectivement. Si cependant on dissout dans chaque solution 70 g. de pentaborate de sodium avant la dilution à la concentration de 50 g/1 de chlorate de   sodium,,,   le pH résultant dans les deux cas est de   7,3.   Si la solution est diluée à deux fois son volume, le pH aug- mente à   7,8   et si elle est diluée à trois fois son volume le pH augmente à 8,05.

   De même si on dilue à deux fois son volume la solution saturée de l'exemple 3 le pH augmente de   6,45  à 7,1, passant de l'acidité à l'alcalini- té par simple dilution avec de l'eau neutre. 



   Quand on utilise un mélange contenant   45 %   de chlorate de sodium et 55 % de pentaborate de sodium en concentration de   120   g/1, ceci confère un pH compris entre 6,8 et 7,3 selon les impuretés des matières brutes. Les proportions préférées de l'invention sont celles d'une solution sèche conte- nant 25 à 60 % du chlorate et 75 à   40 %   de pentaborate ou autre polyborate tel que défini ci-dessus. 



   On peut utiliser la composition ci-dessus en quantité un peu   plus   faible; par exemple une composition contenant   45 %   de chlorate et 55 % de pen- taborate,utilisée pour 120 g/1 de chlorate en solution nécessite 1.000 g. du mélange par litre. On a trouvé cependant qu'une telle composition préférée peut être utilisée avec des proportions de 120 à 160 g/1. Ainsi on peut con- sidérer que l'invention permet de remplacer une partie du chlorate par du   pentaborate   moins   coûteux   sans réduire l'efficacité comme herbicide et avec une augmentation notable des propriétés de résistance au feu de la   composi-   tion, et des caractéristiques de solubilité améliorées. Cet avantage écono- mique est un aspect important de l'invention.

   Le procédé selon l'invention comprend la   co-cristallisation   du borate et du chlorate. Ce procédé est im- portant car le pentaborate de sodium et les borates analogues, concentrée par évaporation dans une solution et laissés à refroidir de la manière usuel- le, forment des produits ayant une structure cristalline très fine, et les cristaux, montrent une tendance très faible, sinon nulle à "croître" comme il est usuel dans la plupart des matières cristallines. De plus en raison de la très haute solubilité du pentaborate de sodium, la liqueur mère est très visqueuse et les procédés usuels de séparation des cristaux de la li- queur mère, tels que la décantation et la centrifugation sont difficiles et peu rentables.

   Ceci peut être une explication du fait que l'on peut   dif-   ficilement se procurer le pentaborate sur le marché. En s'efforçant d'éviter cette situation on a découvert que si on concentre la liquer mère à un point situé au-delà de celui employé pour une concentration de cristallisation normale, on peut obtenir un produit d'apparence sèche et contenant la quan- tité correcte d'eau de cristallisation, c'est-à-dire Na2B10O16, 10H2O, dans le cas du pentaborate.   On   a également découvert que l'on peut incorporer le chlorate de sodium en divers points du procédé, en produisant ainsi une ma- tière homogène chlorate-borate dans laquelle il ne se produit aucune ségré- gation des matières. 



   Les exemples suivants illustrent le procédé de   l'invention.   



  EXEMPLE 8.- 
On dissout 16 Kg. de borax commercial ordinaire dans 7,5 1. d'eau bouillante. On ajoute immédiatement 15,7 Kg.   d'acide   borique à   99,5 %   (de préférence pulvérisé). Ces quantités des deux composés du bore réagissent pour donner 25 Kg. de pentaborate de sodium (déca-hydraté). On chauffe le mélange en agitant jusqu'à -ce que la température atteigne 112 C approxima- 

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 tivement. A ce moment on arrête le chauffage et on ajoute 20,4 Kg. de chlo- rate de sodium en courant lent et continu et on le brasse jusqu'à   refroi-   dissementcomplet. Le mélange résultant constitue 45,3   Kg. d'un   produitd'ap- parence sèche,   friable,   et facilement broyable.

   A la température citée on a éliminé une quantité d'eau telle que la quantité restante constitue l'eau de cristallisation du pentaborate. 



    EXEMPLE   9.- 
Selon un autre mode opératoire, après avoir ajouté à l'eau bouil- lante les quantités précitées de borax et d'acide borique, on ajoute 20,5 Kg. de chlorate de sodium et   on   continue le chauffage jusqu'à ce qu'on at- teigne le point d'ébullition, approximativement   130 C.   A ce point on arrête le chauffage, on agite et on brasse le mélange de la même manière que pré- cédemment jusqu'à refroidissement. Le mélange résultant constitue 45,3 Kg. d'un produit pratiquement identique   à   celui obtenu à l'exemple 1. 



  EXEMPLE 10.- 
On répète l'exemple 1 sauf que le point d'ébullition de la solu- tion de pentaborate atteint approximativement 112 C. En ce point on cesse le chauffage et on introduit la liqueur chaude dans un brasseur contenant 20,5 Kg. de chlorate de sodium, et on brasse   jusqu'à   refroidissement. 



    EXEMPLE   11.- 
On répète l'exemple 1 sauf que le point d'ébullition de la solu- tion de pentaborate atteint approximativement 112 C. A ce point on cesse le chauffage, on agite et on brasse la solution jusqu'à refroidissement. Le mé- lange résultant constitue 25 Kg. de pentaborate de sodium déca-hydraté, que l'on peut alors mélanger à sec avec 20,5 Kg. de chlorate de sodium. Ceci ne constitue pas le mode opératoire préféré car il y a tendance à la ségrégation des composants secs. On ne rencontre pas cela avec les produits obtenus aux exemples 1,2 et 3. 



    EXEMPLE 12..-    
On dissout les mêmes quantités de matières qu'à l'exemple 1 dans 171 1. d'eau froide et on les utilise directement à cette concentration. Ou bien on dilue le .mélange à 378 1. par exemple pour obtenir la concentration désirée de 120 g/1. Le mélange à sec du borax et de l'acide borique avant l'addition à l'eau accélère le processus de dissolution. 



  EXEMPLE   13.-   
On mélange à sec les quantités de matières utilisées à l'exemple 1 et on utilise 55 Kg. du mélange sec résultant à la place de 45,3 Kg. de ma- tière désirée,,   suivant:1' équation   suivante.- 
Na2B4O7. 10H2O+6H3BO3=Na2B10O16.10H2O+9H2O 
Cette réaction se produit très lentement dans le mélange sec à la température ordinaire.   Quans   on place le mélange sec dans un récipient fermé   il.se   produit un léger dégagement de vapeur au bout d'une heure, en raison de la libération   d'eau.   Au bout de 24 heures le mélange devient hu- mide et commence à se prendre en masse et en 48 heures il s'est transformé en masse pâteuse. 



   Quand on expose le mélange initial à l'air en couche mince pen- dant plusieurs jours,  l'eau   qui se dégage s'évapore sans provoquer de prise en masse. 



   L'expression "constitué essentiellement par utilisée ici indi- que que le chlorate de sodium et le   polyborate   sont les composants -essentiels pour obtenir les avantages de la présente invention. Ceci n'exclut de la com- position que les ingrédients qui annuleraient les propriétés avantageuses de 

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 la composition et n'exclut pas les matières inertes et les antres ingrédients sans effet ou ayant un effet avantageux différent (tels que agent bygroscopique, agent   mouillante     etc..)   sans nuire aux avantages décrits ici. 



   Bien qu'on ait décrit les ingrédients comme des sels de sodium il est évident que les sels de potassium ou autres sels de matières alcalines fortes sont équivalents et peuvent être utilisés.



   <Desc / Clms Page number 1>
 



  IMPROVEMENTS TO THE METHODS: OF PREPARATION.OF COMPOSITIONS .HERBICIDES,
The present invention relates to a process for preparing wedge-positions of materials for application to weeds to kill them, for use as defoliants for cotton and other plants, and for other applications. The compositions according to the invention exhibit the optimum properties from the point of view of herbicidal efficacy, non-flammability and solubility.



   It has long been known that sodium chlorate is an effective herbicide in solution, for example in an amount of about 60 g / l, applied to weeds. It is also known that sodium chlorate accelerates the combustion of flammable materials. Thus, when a sodium chlorate solution has been sprayed on weeds and the weeds are killed and dried, the residual sodium chlorate on the dry weeds makes them more flammable. This increases the danger of fire when using an herbicide along roads, railways and over large areas of land.



  It is also known that borax (NaB 0) has certain herbicidal properties, although it is not as effective for this use as sodium chlorate. It is also known that borax is resistant to ignition, and that flammable materials treated with borax are less flammable.



   This gave rise to the idea of adding borax to sodium chlorate for the purpose of reducing the fire risk of the weeds killed using such a mixture. The difficulty, however, was that borax is not very soluble in water; if sodium chlorate is used at a concentration of 120 g / l, it is only possible to introduce 30 g / l of borax into the solution, and this amount does not produce any appreciable reduction in the flammability properties of the gas. sodium chlorate,
In addition, the use of ordinary borax for this purpose is undesirable because it is a relatively alkaline material and tends to increase.

 <Desc / Clms Page number 2>

 the alkalinity of the chlorate solution.

   According to United States Patent No. 1,925,628 of September 5, 1933, this alkalinity is undesirable because it is pointed out in this patent that the chlorate in an alkaline solution does not have the herbicidal properties of a chlorate solution. whose pH is less than 7.0 Like sodium chlorate in its commercial form (probably due to impurities) a pH between 7.4 and 9.4, the addition of small amounts of boric acid lowers pH to a value less than 7. Although the addition of boric acid to sodium chlorate can be expected to impart some fire resistance to the material, its usefulness is limited at this point. view, in that it is relatively poorly soluble in water.



   It has been found according to the invention that a polyborate (such as that defined below) such as sodium pentaborate (Na2B10 016, 10H2O), is notably more soluble than ordinary borax or boric acid. itself and confers flammability resistance properties to weeds sprayed with a chlorate composition containing such bate.



   In addition it has been found that not only is a composition containing chlorate and pentaborate more soluble, but much more rapidly soluble, so that it does not require long periods of stirring or other means for dissolving the dry mixture before the herb spraying operation can be undertaken.



   It has also been found that this type of borate imparts acidity to the solution, which improves the herbicidal efficacy, as stated in the United States patent application cited above.



   Thus, the composition prepared according to the invention optimally possesses the three desirable properties, resistance to flammability, solubility and herbicidal properties.



   The composition according to the invention is also suitable as a scrubber for cotton and other plants. It has already been proposed to use sodium chlorate as a defoliator, but its use for this purpose was far too hazardous. The composition reduces the danger of fire and allows the use of sodium chlorate as a defoliator with uniform efficacy and safety and at a reasonable price. The composition can be used in solution at a level of 1360 to 3650 g. per hectare.



   For the purpose of clarifying the scope of the invention, it should be noted that the various boric acids can be considered as combinations of (H20) x, (B2O3) y and that one can consider various borates such as various combinations of (Na2O), (B2O3) y, where x and y are small numbers.



  Thus we can consider orthoboric acid H3BO3 as (H2O) 3, (B2O3) 1.



  Ordinary borax, also known as tetraborate, but more commonly as biborate can be considered as (Na2O) 1, (B2O3) 2, and pentaborate can be considered as (Na2O) 1, (B2O3 ) 5 Pentaborate can also be considered as 6H3BO3, Na2B4O7.



   Although pentaborate has been referred to as a desirable ingredient according to the invention, it is evident that in these series of compounds the ratio of boric anhydride to sodium oxide can vary; that come within the scope of the invention those borates (and their mixtures) having a proportion of boron relative to sodium greater than that of ordinary borax and coming within the following general formula: (Na2O) 1, (B2O3) z, in which. ± is between 4.16 and 7. It is possible to consider, for example, Na2B10O16Na2B12O19, Na2B14O22, and their mixtures, for which z is equal to 5.6 and 7 respectively. So ± is not an integer in the case of mixtures.

   Some of these borates corresponding to integer z can also be considered as mixtures of other borates or of boric acid and borates.

 <Desc / Clms Page number 3>

 
 EMI3.1
 The expression I1pûlyborate! F, used here denotes borates in which the ratio of boron to sodium is greater than that of tetraborate (biborate) and between 4.16 and 7.



   The following compositions of sodium chlorate and borates can be produced according to the invention.
 EMI3.2
 



  1>% ianges containing 45% Rappoirb in Reaction Ratio of Remarks NaC10j and 55% of the mixtures% NaZOBZ33 the solution ges el below saturated.



  20.00% NB40T10H20 80.00% Na2B00i6. .OHO 11. lô .. i.6 No Ouch.



  16.67% Na2B40TI0H20 $ 3 .33 NazBi006 t OHO 5 1: L-029 No Alc.



  15.87% 1Ta2B40TIOH20 1 84.13% Na2Bi00i6o.OHO 5.30 1: 4.32 Acid Example.
 EMI3.3
 
<tb> from <SEP> Table
<tb>
<tb>
 
 EMI3.4
 li..29% Na2B407.10H20 85.71% NaZBi00i6, i0H0 6 1: 4.38 Acid 12.50% Na2B40TIOH2o 1 87.50% NazBlo.6 .oHZO 7 1: 4.46 Acid Il.11% Na2B407.10H20 88.89% 21L016 2 1: 4.51 Acid. 00% Na2B40TIOH20 0 100.00% Na2B0o6..OHZO 100 15.00 Acid Exele 3
 EMI3.5
 
<tb> of <SEP> Table <SEP> I <SEP>
<tb>
 
 EMI3.6
 82.68% NaBi0016 '10HZ0, .0'7l 17.32' N3B03 1 1: 6.0 Acid 70.47% NaB00i6. OH20 2.39 29.53% li3BO3 1 3ep Acid
It appears from the table above that a solution containing 20% borax and 80% pentaborate is non-alkaline. It has a Na2O ratio:
 EMI3.7
 B203 from J:!, .. L6, Solutions containing larger amounts of borax are alkaline.



   As examples of compositions prepared according to the invention and according to the known processes, compositions containing sodium chlorate in an amount of 120 grams per liter of solution are produced. Ordinary borax is introduced into one of these solutions, boric acid is introduced into another, according to the known technique. In a third one introduces sodium pentaborate according to the invention and in a fourth one introduces a

 <Desc / Clms Page number 4>

 mixture of pentaborate and borax according to the composition indicated above.

   The latter two compositions are prepared according to the invention. The amount of boric acid and borate added in each case to the sodium chlorate solution is that saturating the solution of boron compounds, as this is the condition for the solution to dry on the herbs after spraying. - tion.

   Each of these compositions is tested for its fire resistance and herbicidal properties, and the results are as follows:
TABLE 1
 EMI4.1
 
<tb> Example <SEP> Quantity <SEP> Compound <SEP> Quantity <SEP> Quantity <SEP> pH <SEP> of <SEP> resistance- <SEP> property-
<tb>
<tb>
<tb> N <SEP> of <SEP> chlo- <SEP> of <SEP> for <SEP> sa- <SEP> of <SEP> B2O3 <SEP> the <SEP> so- <SEP> this <SEP> to <SEP> fire <SEP> tees <SEP> her- <SEP>
<tb>
<tb>
<tb>
<tb> rate <SEP> of <SEP> bore <SEP> turer <SEP> the <SEP> in <SEP> the <SEP> lution
<tb>
<tb>
<tb> sodium <SEP> solution <SEP> in <SEP> the <SEP> lution
<tb>
<tb> sodium <SEP> solution <SEP> compound
<tb>
<tb> (g) <SEP> compose
<tb>
<tb>
<tb> (g) <SEP> in <SEP> solution (g)
<tb>
<tb>
<tb> (1) <SEP> 120 <SEP> g / 1.

   <SEP> H3BO3 <SEP> 230 <SEP> 132 <SEP> 4.- <SEP> bad <SEP> good
<tb>
<tb>
<tb>
<tb> (2) <SEP> 120 <SEP> g / 1. <SEP> Na2B407 <SEP> 110 <SEP> 41 <SEP> 8.6 <SEP> very <SEP> bad- <SEP> good
<tb>
<tb>
<tb> 10 <SEP> H20 <SEP> vaise
<tb>
<tb>
<tb> (3) <SEP> 120 <SEP> g / 1, <SEP> Na2B10O16 <SEP> 550 <SEP> 320 <SEP> 6.45 <SEP> very <SEP> good- <SEP> very
<tb>
<tb>
<tb> nes <SEP> good
<tb>
<tb> 10H2O
<tb>
<tb>
<tb>
<tb>
<tb>
<tb> (4) <SEP> 120 <SEP> g / 1. <SEP> (Na2O). <SEP> 570x <SEP> 320 <SEP> 6.9 <SEP> good <SEP> good
<tb>
<tb>
<tb>
<tb>
<tb> (B2O3) 4.32
<tb>
 
This is equivalent to 127 g. of pentaborate and 24 g. of borax per liter.



   From the results of the above table it appears that when boric acid is used in an amount such that the solution is saturated, the pH is relatively low and the herbicidal properties are good, but the composition has poor resistance to water. fire. This fire resistance is determined by saturating a piece of canvas with the solution, squeezing out the excess liquid and drying the canvas. The latter is burnt, and the piece characterized by poor fire resistance burns easily and completely, either as quickly or more rapidly than an identical piece of untreated canvas.

   The "good" characteristic is applied to a piece that burns faster than untreated canvas and where the flame dies before all of the canvas is consumed. "Very cupful" applies to cases where the combustion is slow and stops when one third to one half of the canvas is consumed. "Excelent" (used later) applies to cases where the flame dies so quickly that less than 10% of the canvas is consumed.



   The borax-containing composition has a high pH due to the alkalinity of the borax, and poor herbicide quality for this reason.



  It also has poor fire resistance, possibly due to the fact that very little borax is present rather than due to the properties inherent in it.



   The composition of Example 3 according to the invention has very good fire resistance qualities, in that the canvas thus treated is more difficult to burn, the flame produced dying in only a few seconds, after removal of the flame. ignition and glow only continues for half a minute leaving 75% of the canvas intact. As it has an acid side pH it also has good herbicidal qualities.

 <Desc / Clms Page number 5>

 



  The composition of Example 4 is intermediate between borax
 EMI5.1
 and pentaborates9 and as said in the note, can be considered a mixture of borax and pentaborate. This composition is, however, much more soluble than borax and can therefore be incorporated in an amount such as to confer excellent fire resistance properties, as can be seen, and., Also being on the acid side. , also having the preferred herbicidal properties.



   In the preceding compositions, a chlorate is used in an amount of 120 g / l, which is the concentration ordinarily used in practice.



   The compositions according to the invention have such superior qualities that it is possible to use a smaller amount of chlorine.
 EMI5.2
 spleen and still obtain satisfactory herbicidal effects. In the following table, the amount of chlorate is reduced by half, that is to say to 60 g / l, and the amount of boron compound is that saturating the solution.



   TABLE II
 EMI5.3
 
<tb> Exem- <SEP> Quantity <SEP> Compound <SEP> Quantity <SEP> Quantity <SEP> of <SEP> pH <SEP> of <SEP> resistance- <SEP> propri-
<tb>
 
 EMI5.4
 ple N of chlorine for sa- B 203 in the fire pot boron her- rate turerl the compound in lution bicides ... <, .. compound sodium solution solution (g) sodium (f solution (g )
 EMI5.5
 
<tb> (g)
<tb>
<tb> (5) <SEP> 60 <SEP> g <SEP> H3BO3 <SEP> 245 <SEP> 138 <SEP> 3.8 <SEP> good <SEP> good
<tb>
 
 EMI5.6
 (6) 60 g NB.zB40T 142 50 8.8 accepted- bad-
 EMI5.7
 
<tb> table, <SEP> ses
<tb>
<tb> 10:20
<tb>
 
 EMI5.8
 (7) 60 g NS, 2BI0016 652 390 6.45 excellent
 EMI5.9
 
<tb> slow
<tb>
<tb> 10H2O
<tb>
 
The comparison in these tables of Examples 3 and 7 shows that the very good fire resistance is improved.

   More pentoborate is dissolved but the pH is not increased. because of this difference.



   A comparison of Examples 1 and 5 shows that it is possible to dissolve a slightly higher quantity of boric acid in Example 5 and correspondingly reduce the pH, increasing the fire resistance somewhat due to the resistance to fire. lower amount of chlorate accelerating combustion., compared with the amount of boron compound. The comparison of Examples 2 and 6 shows that one can dissolve slightly more borax by reducing the amount of chlorate and thus improve the fire resistance due to the smaller amount of chlorate compared to the amount of borax.



   According to the invention, it is not necessary for the composition, placed in water, to give a pH of less than 7. The lower the pH, the better the herbicidal effect. This law should not be considered critical, due to the introduction of borated sodium salts as will be explained later. It is, however, an advantage of the invention that the use of pentaborate and other polyborates defined herein gives a lower pH than that of the chlorate itself or in admixture with an ordinary borax.

   There are instances where solubility and fire hazard reduction considerations allow the compound to be used in such quantity that the benefits of increased solubility and reduced fire hazard justify its use.
 EMI5.10
 ger sacrifice on the herbicidal properties, and in this case the pH can be

 <Desc / Clms Page number 6>

 found in the higher acid value ranges, or in some cases on the very low alkaline side, such as a pH up to about 8.0 as a general upper limit at dilutions ordinarily used for herbicides.



   The effects of sodium borate salts can be demonstrated by comparison. For example, two samples of commercial sodium chlorate from different sources, dissolved in tap water (pH 7.0) at the rate of 120 g / l have pH 9.4 and 7.4 respectively. - is lying. When diluted with the same water to a concentration of 50 g / l, the pH is reduced to 9.3 and 7.05, respectively. If, however, we dissolve in each solution 70 g. of sodium pentaborate before dilution to the concentration of 50 g / l of sodium chlorate ,,, the resulting pH in both cases is 7.3. If the solution is diluted to twice its volume the pH increases to 7.8 and if it is diluted to three times its volume the pH increases to 8.05.

   Similarly if the saturated solution of Example 3 is diluted to twice its volume, the pH increases from 6.45 to 7.1, passing from acidity to alkalinity by simple dilution with neutral water. .



   When a mixture containing 45% sodium chlorate and 55% sodium pentaborate at a concentration of 120 g / l is used, this gives a pH of between 6.8 and 7.3 depending on the impurities of the raw materials. The preferred proportions of the invention are those of a dry solution containing 25 to 60% of the chlorate and 75 to 40% of pentaborate or other polyborate as defined above.



   The above composition can be used in a slightly smaller amount; for example a composition containing 45% chlorate and 55% pentaborate, used for 120 g / l of chlorate in solution, requires 1,000 g. of the mixture per liter. It has however been found that such a preferred composition can be used in proportions of 120 to 160 g / l. Thus it can be considered that the invention makes it possible to replace part of the chlorate by less expensive pentaborate without reducing the effectiveness as a herbicide and with a notable increase in the fire resistance properties of the composition, and in the characteristics of the composition. improved solubility. This economic advantage is an important aspect of the invention.

   The process according to the invention comprises the co-crystallization of the borate and of the chlorate. This process is important because sodium pentaborate and the like borates, concentrated by evaporation in solution and left to cool in the usual way, form products having a very fine crystalline structure, and the crystals show a tendency. very little, if not zero, to "grow" as is usual in most crystalline materials. In addition, due to the very high solubility of sodium pentaborate, the mother liquor is very viscous and the usual methods of separating crystals from the mother liquor, such as decantation and centrifugation, are difficult and inefficient.

   This may be an explanation for the fact that pentaborate is difficult to obtain on the market. In attempting to avoid this situation it has been found that if one concentrates the mother liquor to a point beyond that employed for a normal crystallization concentration, one can obtain a product which appears dry and contains the quantity. correct amount of water of crystallization, i.e. Na2B10O16, 10H2O, in the case of pentaborate. It has also been found that sodium chlorate can be incorporated at various points in the process, thereby producing a homogeneous chlorate-borate material in which no segregation of materials occurs.



   The following examples illustrate the process of the invention.



  EXAMPLE 8.-
16 kg of ordinary commercial borax are dissolved in 7.5 l of boiling water. 15.7 kg of 99.5% boric acid (preferably pulverized) are immediately added. These quantities of the two boron compounds react to give 25 kg of sodium pentaborate (decahydrate). The mixture is heated with stirring until the temperature reaches approximately 112 C.

 <Desc / Clms Page number 7>

 tively. At this time, the heating is stopped and 20.4 kg of sodium chlorate are added in a slow continuous current and it is stirred until it has cooled completely. The resulting mixture constitutes 45.3 kg. Of a product which appears dry, crumbly, and easily crushed.

   At the temperature mentioned, a quantity of water has been removed such that the remaining quantity constitutes the water of crystallization of the pentaborate.



    EXAMPLE 9.-
According to another procedure, after having added to boiling water the aforementioned quantities of borax and boric acid, 20.5 kg of sodium chlorate are added and heating is continued until reaches the boiling point, approximately 130 C. At this point the heating is stopped, the mixture is stirred and stirred in the same manner as before until cooled. The resulting mixture constitutes 45.3 kg. Of a product practically identical to that obtained in Example 1.



  EXAMPLE 10.-
Example 1 is repeated except that the boiling point of the pentaborate solution reaches approximately 112 C. At this point the heating is stopped and the hot liquor is introduced into a brewer containing 20.5 kg of chlorate. sodium, and stirred until cooled.



    EXAMPLE 11.-
Example 1 was repeated except that the boiling point of the pentaborate solution reached approximately 112 C. At this point the heating was stopped, the solution was stirred and the solution stirred until cooled. The resulting mixture constitutes 25 kg. Of sodium pentaborate decahydrate, which can then be mixed dry with 20.5 kg. Of sodium chlorate. This is not the preferred procedure as there is a tendency for the dry components to segregate. This is not found with the products obtained in Examples 1, 2 and 3.



    EXAMPLE 12 ..-
The same amounts of material as in Example 1 were dissolved in 171 l of cold water and used directly at this concentration. Or the mixture is diluted to 378 l, for example to obtain the desired concentration of 120 g / l. Dry mixing borax and boric acid before addition to water speeds up the dissolution process.



  EXAMPLE 13.-
The quantities of materials used in Example 1 are dry mixed and 55 kg of the resulting dry mixture is used in place of 45.3 kg of the desired material, according to: the following equation.
Na2B4O7. 10H2O + 6H3BO3 = Na2B10O16.10H2O + 9H2O
This reaction occurs very slowly in the dry mixture at room temperature. When the dry mixture is placed in a closed container, there is a slight evolution of vapor after one hour, due to the release of water. After 24 hours the mixture becomes wet and begins to solidify and within 48 hours it has turned into a pasty mass.



   When the initial mixture is exposed to air in a thin layer for several days, the resulting water evaporates without causing caking.



   The term "consisting essentially of as used herein indicates that sodium chlorate and polyborate are the essential components to obtain the advantages of the present invention. This excludes from the composition only those ingredients which would negate the properties. advantageous

 <Desc / Clms Page number 8>

 composition and does not exclude inert materials and other ingredients without effect or having a different advantageous effect (such as bygroscopic agent, wetting agent, etc.) without adversely affecting the advantages described here.



   Although the ingredients have been described as sodium salts it is obvious that potassium salts or other salts of strong alkaline materials are equivalent and can be used.


    

Claims (1)

RESUME. ABSTRACT. La présente invention concerne un procédé de préparation d'une composition constituée essentiellement par du chlorate de sodium et un polybo- rate de sodium de formule générale de Na2O,(B2O3)x, dans laquelle x est un nombre compris entre 4,16 et 7, et caractérisé par les points suivants consi- dérés isolément ou en combinaison.- 1. - On-forme lesdits ingrédients à partir d'une solution aqueuse de ceux-ci. The present invention relates to a process for preparing a composition consisting essentially of sodium chlorate and a sodium polyborate of general formula Na2O, (B2O3) x, in which x is a number between 4.16 and 7. , and characterized by the following points considered singly or in combination. 1. - Said ingredients are formed from an aqueous solution thereof. 2. - On co-cristallise lesdits ingrédients à partir d'une solu- tion aqueuse de ceux-ci. 2. - Said ingredients are co-crystallized from an aqueous solution thereof. 3. - On mélange le chlorate de sodium et le polybrate de sodium dans l'eau, on chauffe le mélange résultant pour éliminer l'eau en excès sur celle constituant l'eau de cristallisation du polyborate de sodium et on re- froidit le mélange,de sorte que le produit obtenu après refroidissement est un mélange homogène d'apparence sèche du chlorate de sodium et du polyborate de sodium hydraté. 3. - The sodium chlorate and the sodium polybrate are mixed in water, the resulting mixture is heated to remove the water in excess on that constituting the water of crystallization of the sodium polyborate and the mixture is cooled. , so that the product obtained after cooling is a homogeneous mixture of dry appearance of sodium chlorate and hydrated sodium polyborate. 4. - On prépare une composition constituée essentiellement par 25 à 60 % de chlorate de sodium et 75 à 40 % d'un polyborate de sodium de for- mule générale Na2o, (B2O3)x, dans laquelle x est un nombre compris entre 4,16 et 7, en dissolvant le chlorate de sodium et le polyborate de sodium dans l'eau, en chauffant la solution résultante pour éliminer l'eau en excès sur la quantité nécessaireà l'eau de cristallisation du polyborate de sodium, et en refroidissant la solutionde sorte que le produit obtenu après refroidis- sement soit un mélange homogène d'apparence sèchede chlorate de sodium et de polyborate de sodium hydraté. 4. - A composition is prepared consisting essentially of 25 to 60% sodium chlorate and 75 to 40% of a sodium polyborate of the general formula Na2o, (B2O3) x, in which x is a number between 4 , 16 and 7, dissolving sodium chlorate and sodium polyborate in water, heating the resulting solution to remove excess water over the amount needed for the water of crystallization of sodium polyborate, and cooling the solution so that the product obtained after cooling is a homogeneous, apparently dry mixture of sodium chlorate and hydrated sodium polyborate. 5. - On prépare une composition constituée essentiellement par environ 40 à 50 % de chlorate de sodium et environ 50 à 40 % de pentaborate de sodium en dissolvant le chlorate de sodium et le pentaborate de sodium dans 1-1 eau en chauffant la solution résultante pour éliminer l'eau en excès sur la quantité nécessaire à l'eau de cristallisation du pentaborate de so- dium en refroidissant la solution.. de sorte que le produit obtenu après re- froidissement soit un mélange homogène d'apparence sèche du chlorate de so- dium et de pentaborate de sodium décahydraté. 5. - A composition consisting essentially of about 40 to 50% of sodium chlorate and about 50 to 40% of sodium pentaborate is prepared by dissolving the sodium chlorate and the sodium pentaborate in 1 - 1 water by heating the resulting solution. to remove the water in excess over the quantity necessary for the water of crystallization of sodium pentaborate by cooling the solution so that the product obtained after cooling is a homogeneous mixture of dry appearance of sodium chlorate. sodium and sodium pentaborate decahydrate. L'invention concerne également les produits industriels nouveaux constitués par les compositions préparées par le procédé ci-dessus décrit. The invention also relates to the new industrial products constituted by the compositions prepared by the process described above. L'invention concerne également un procédé pour tuer les mauvai- ses herbes, consistant à appliquer aux herbes une solution de la composi- tion préparée par le procédé ci-dessus décrit. The invention also relates to a method for killing weeds, comprising applying to the herbs a solution of the composition prepared by the method described above. N. R. N. R. Page 7, lignes 14, 16, 21, 30, 36 et 37, lire :"l'exemple 8" au lieu de "l'xemple 1". Page 7, lines 14, 16, 21, 30, 36 and 37, read: "Example 8" instead of "Example 1". Page 7, ligne 28, lire: "8,9 et 10" au lieu de "1,2 et 3". Page 7, line 28, read: "8,9 and 10" instead of "1,2 and 3".
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Cited By (4)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
DE945664C (en) * 1953-07-24 1956-07-12 Borax Cons Ltd Process for the manufacture of weed killers containing chlorate with reduced fire hazard
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