AT5556U1 - Herstellung von säureadditionssalzen des amlodipins aus amlodipinmaleat - Google Patents

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AT5556U1
AT5556U1 AT0023702U AT2372002U AT5556U1 AT 5556 U1 AT5556 U1 AT 5556U1 AT 0023702 U AT0023702 U AT 0023702U AT 2372002 U AT2372002 U AT 2372002U AT 5556 U1 AT5556 U1 AT 5556U1
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Abstract

Es wird ein Verfahren zum Herstellen von Säureadditionssalzen des Amlodipins aus Amlodipinmaleat, welches im wesentlichen frei von Amlodipinaspartat ist, angegeben, wobei eine Amlodipinquelle auf Basis von Amlodipin oder eines Säureadditionssalzes davon mit einer Maleinsäure-Lösung oder Maleinsäure-Suspension unter Kontrolle des pH-Wertes kontaktiert wird. Dabei wird ein im wesentlichen Amlodipinaspartat-freies Amlodipinmaleat ausgefällt oder auskristallisiert und in ein anderes Säureadditionssalz umgewandelt.

Description


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  Die vorliegende Erfindung betrifft ein Verfahren zum Herstellen von Säureadditionssalzen des Amlodipins aus Amlodipinmaleat mit hoher Reinheit. 



  Calciumkanalblocker (Calciumantagonisten) können für die Behandlung kardialer Erkrankungen-wie Angina und/oder Hochdruck   verwendet werden. Dicarboxylat-dihydropyridin-   derivate sind allgemein dafür bekannt, Calciumkanal-blockierende Wirkung zu besitzen. 
 EMI1.1 
    5-dicarboxylat-dihydropyridin-Derivaten1, 4-dihydropyridin angegeben.   Diese Verbindung, die nun allgemein als Amlodipin bekannt ist, hat die nachfolgende Strukturformel : 
 EMI1.2 
 Amlodipin hat eine gute Bioverfügbarkeit und eine lange Halbwertszeit im Körper. Während in den genannten Patenten eine Vielzahl von   Säureadditionssalzen   gelehrt wird, wird das Maleatsalz als das am meisten bevorzugte Säureadditionssalz angegeben. Die Beispiele 9,11, 12 und 22 von EP 0 089 167, als auch J. Med.

   Chem. 29,1698 (1968) offenbaren die Herstellung von   Amiodipinmaleat   (mit einem molaren Verhältnis beider Komponenten von 1 : 1) durch Auflösen einer Reaktionsmischung enthaltend eine in situ gebildete rohe   Amlodipinbase   in Ethylacetat oder Ethanol und Zugabe von fester Maleinsäure, wobei das Amlodipinmaleatsalz ausfällt. Das Salz wird dann durch Filtration isoliert und 
 EMI1.3 
 

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 Das kommerziell erhältliche Amlodipin-Produkt (Norvasc von Pfizer) umfasst jedoch Amlodipinbesylat (Benzolsulfonat) und nicht   Amlodipinmaleat.   Tatsächlich wird in den nachfolgenden Patenten EP 0 244 944 und dem entsprechenden US 4879303 angegeben, dass das Besylatsalz gegenüber den vorbekannten Salzen bestimmte Vorteile zeigt, wie etwa gute Eigenschaften bei der Formulierung.

   Offensichtlich litt   Amlodipinmaleat   unter Tab-   lettier- und Stabilitätsproblemen,   so dass während der Entwicklung auf das Besylatsalz um- geschwenkt wurde.   (Siehe "Review ofOriginal NDA" für NDA &num;19,   787 vom 10.   Okto-   ber   1990,   das von der FDA gemäss dem Freedom of Information Act erhalten werden   kann). Die Stabilitäts-und Tablettieraspekte   sind nicht in den von der FDA erhältlichen
Informationen öffentlich offenbart. 



  Der Gegenstand gemäss GM 633/2001 der Anmelderin betrifft das Auffinden einer bisher nicht offenbarten Verunreinigung von Amlodipinmaleat und ein Verfahren zum Verhindern von dessen Bildung während der Herstel- lung. Insbesondere bezieht sich diese Erfindung auf ein Verfahren, das die Umsetzung von Amlodipin oder eines pharmazeutisch annehmbaren Sal- zes davon mit Maleinsäure unter sauren Bedingungen umfasst, um ein Amlo- dipinmaleatprodukt zu bilden.

   Dieses Verfahren betrifft typischerweise die Herstellung eines Amlodipinmaleatsalzes, das im wesentlichen frei von Amlodipinaspartat ist, umfassend den Schritt (a), bei dem 
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 odermolare Menge an Maleinsäure zu zugegebene Amlodipin mindestens   1, 01 : 1 beträgt   oder (2) eine Amlodipinquelle kontinuierlich oder portionsweise mit einer Lösung oder Suspension von Maleinsäure unter Kontrolle des pH-Werts in Kontakt gebracht wird, um eine 
 EMI2.2 
 (b), das Abtrennen des Amlodipinmaleats in fester Form aus der Lösung. Weiters bezieht sich diese Erfindung auf ein Verfahren zum Reinigen von Amlodipinmaleat, welches das Kristallisieren oder Ausfällen von Amlodipinmaleat aus einer Lösung desselben umfasst, wobei die Lösung einen Überschuss an Maleinsäure enthält. 

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  Figur 1 zeigt das IR-Spektrum des Materials   gemäss   Beispiel   1.   Figur 2 zeigt die DSC-Kurve für das Material gemäss Beispiel   I.   
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 bekannten Verfahren zur Herstellung von Amlodipinmaleat zur Bildung wesentlicher Mengen an einem Nebenprodukt fuhren können, das folgende Strukturformel   (1)   hat :

   
 EMI3.2 
 
 EMI3.3 
 wird, ist ein nur in Zusammenhang mit Maleatsalzen des Amlodipins auftretendes Nebenprodukt, da es durch eine Michael-Additionsreaktion der Amino-Gruppe des Amlodipins 
 EMI3.4 
 Es ist nun gefunden worden, dass das in den oben zitierten Patenten und Literaturstellen beschriebene Herstellungsverfahren im Labormassstab   vernachlässigbare   Mengen an Amlodipinaspartat als Nebenprodukt bilden kann, das jedoch im   Produktionsmassstab ein   erheblicher Anstieg an   Amlodipinaspartat-N ebenprodukt wahrscheinlich   ist, nämlich bei erhöhten Temperaturen, die für eine vollständige Umwandlung und für das Erhalten von   Amlodipinmaleat   in einer guten kristallinen Form erforderlich sind. 

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  Die Gegenwart eines Nebenproduktes in irgendeiner Substanz, die einem menschlichen Patienten als Wirkstoff verabreicht werden soll, ist im allgemeinen unerwünscht. Die Ent-   femlli"1g   von Nebenprodukten und Verunreinigungen kann zu höheren Produktionskosten 
 EMI4.1 
 Amlodipinmaleat im wesentlichen frei von Amlodipinaspartat hergestellt werden kann, indem die Reaktionsbedingungen sorgfältig   gewählt   werden. 



  Es ist nämlich gefunden worden, dass der pH-Wert der Reaktionsmischung während der Bildung von Amlodipinmaleat im wesentlichen sauer sein sollte. Ein Basisaspekt der Erfindung liegt daher in einem Verfahren zur Herstellung eines Amlodipinmaleatsalzes, das im wesentlichen frei von Amlodipinaspartat ist, bei dem Amlodipin mit Maleinsäure umgesetzt wird, wobei das Reaktionsmedium im wesentlichen sauer ist. 



   Demnach umfasst ein Verfahrensschritt der Erfindung das Zugeben eines   Amlodipin-haltigen   Ausgangsmaterials (im folgenden als 
 EMI4.2 
 bezeichnet)kann, das heisst durch Zugabe von Amlodipinbase zu einer äquivalenten oder überschüssigen molaren Menge, vorzugsweise zu einem Überschuss, an   Maleinsäure. Die   während der Zugabe der Amlodipinquelle vorliegende, nicht-umgesetzte Maleinsäure bewirkt einen sauren pH-Wert der Reaktionsmischung während der Salzbildung. Vorzugsweise wird eine freie   Amlodipinbase   oder ein anderes Säureadditionssalz des Amlodipins einer Lösung oder Suspension von Maleinsäure in einem geeigneten Lösungsmittel zugesetzt, um eine Lösung zu bilden, wobei die Menge an Maleinsäure mindestens das   1, 01-fache   der 
 EMI4.3 
 
05-fachege an Amlodipin ist.

   Nach der Zugabe scheidet sich   Amlodipimnaleat   in festem Zustand ab. Bei diesem Verfahren wird das   Arnlodipin-Reagenz   in festem Zustand oder in Form einer Lösung oder einer Suspension verwendet und kann kontinuierlich oder portionsweise zugesetzt werden. Ein geeigneter minimaler Überschuss an Maleinsäure ist   ca. l   Mol-% 

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 oder mehr, das heisst ca. 1,   01   molare   Äquivalente ; ein vorteilhafter Überschuss sind ca-5   Mol-%, kann jedoch wesentlich höher liegen,   z. B. bis   zu 50 oder 100 Mol-%, das heisst 2 molare Äquivalente.

   Die Verwendung einer   überschüssigen   Menge an Maleinsäure ist für die Produktion in industriellem Massstab vorteilhaft, bei der die tatsächliche Menge an ein- 
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    KontroI1epH-Werts in Kontakt   gebracht werden, wobei der pH-Wert unterhalb 7, vorzugsweise   unterhalb 6, 5   und typischerweise im Bereich zwischen   4, 5 und 6, 5   gehalten wird,   gegebe-   nenfalls durch portionsweise oder kontinuierliche Zugabe der Maleinsäure. Bei einem pHWert unterhalb 4, 5 kann die Bildung von Amlodipinaspartat ebenfalls hinreichend unterdrückt werden, in einigen Fällen können jedoch andere Nebenprodukte gebildet werden. 



  Im allgemeinen ist es am besten, selbst bei Kontrolle des pH-Werts, die Amlodipinquelle der Maleinsäure gemäss der ersten Ausführungsform zuzusetzen, dies ist jedoch nicht erforderlich. Nach der Zugabe trennt sich das Amlodipinmaleat in einem festen Zustand ab. 



  Der Vorgang der Kontrolle des pH-Werts ist auch in dem Fall nützlich, in dem die Amlodipinquelle ein ungereinigtes Material ist, da der tatsächliche Gehalt an Amlodipin darin normalerweise nur annähernd erreicht wird und/oder die Amlodipinquelle auch Verunreinigungen oder Nebenprodukte basischer Natur enthalten kann, die ebenfalls mit Malein- säure reagieren können. Beispielsweise   kann   ein rohes   Anilodipin,   das durch Entschützen von Phthalimido-Amlodipin durch einen Überschuss an Methylamin erhalten wurde, Spu- ren an Methylamin enthalten, deren Gehalt nur schwierig nachweisbar ist. Daher wird der pH-Wert der Reaktionsmischung während der Zugabe bzw. der Behandlung der Malein- säurelösung oder-Suspension mit der Amlodipinquelle   überwacht-und eingestellt, z.

   B.   durch Zusatz einer Säure, vorzugsweise Maleinsäure, um den pH-Wert, wie zuvor be- schrieben, auf unterhalb 7 zu halten. 



   Alternativ kann der pH-Wert im sauren Bereich gehalten werden, indem ein anderes Am-   lodipin-Säureadditionssalz   als das Maleat verwendet wird. Der erforderliche saure pH-
Wert wird durch Freisetzung der entsprechenden Säure aus einem solchen Salz während der Bildung des Maleats eingestellt, wie durch die folgende Gleichung veranschaulicht wird : 

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   Arnlodipin HX   +   Maleinsäure- Amiodipinmaleat + HX,   wobei X das Anion der entsprechenden Säure ist. 



  Da es sich bei dieser Reaktion um eine Gleichgewichtsreaktion handelt, sollten   A. mlodi-   pinsalze verwendet werden, die in dem Reaktionsmedium löslicher sind als   Amiodipinma-   leat. Während sich das   Amlodipimnaleat   aus der Lösung abscheidet, verschiebt sich das 
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 kontinuierlichGeeignete Salze sind beispielsweise Amlodipinhydrochlorid,-methansulfonat oder-benzolsulfonat. Allgemein kann jedes geeignete Salz verwendet werden, das in dem Reaktionslösungsmittel löslicher ist als Amlodipinmaleat. 
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Amiodiptnquellen können bei den erfindungsge-mässen Verfahren für die Reaktion mit Maleinsäure verwendet werden. Beispielsweise kann eine nach dem letzten Schritt der Amlodipinsynthese erhaltene Reaktionsmischung verwendet werden.

   Derartige Verfahren sind aus dem Stand der Technik bekannt ; deren letzte Schritte umfassen üblicherweise das Entschützen einer Amino- 
 EMI6.3 
 
 EMI6.4 
 
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 eignetes Syntheseschema zur Herstellung von   Amlodipin   oder dessen Salzen in guten Ausbeuten und Reinheiten über ein   Phthalimidoamlodipmintermediat wird   in der Provisional Application Nummer 60/258, 613, angemeldet am 29.   Dezember 2000, und   in der 

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   US-Patentaruneldung Nummer 09/890351, angemeldet arn   16. März 2001, der vorliegen- 
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 precursors therefor", beschrieben. 



  Nach der   Entschützungsreaktion kann   die   Reaküonsmischung mittels bekannter Verfahren   behandelt werden, um vorzugsweise eine Lösung von rohem   Amiodipin   in einem geeigneten Lösungsmittel zu ergeben. Eine solche Lösung kann als Amlodipinquelle für die Bildung von Arnlodipinmaleat dienen, das gemäss der Erfindung im wesentlichen frei von   Amlodipinaspartat   ist Alternativ kann die durch die   Amlodipin-Synthese   erhaltene freie Amlodipinbase in fester Form isoliert werden, beispielsweise durch ein Verfahren, das in Ind. J. Pharm. 133,72 (1996) beschrieben wird, und die freie Base kann in rohem oder gereinigtem Zustand verwendet werden.

   Gemäss einer weiteren Alternative kann die freie   AmJodipinba. 5e (gegebenenfalls   nach ihrer Isolierung) auch vor dem Inkontaktbringen mit Maleinsäure in ein anderes Salz als das Maleat umgewandelt werden. Die   Amiodipinquel-   le kann in in einem Lösungsmittel gelöster Form, in Form eines festen Materials oder in Form einer Suspension vorliegen. 



  Wie oben ausgeführt, liegt der zentrale Aspekt jedes Venfahrens zur Herstellung der erfindungsgemässen Verbindungen darin, dass die Amlodipinquelle mit Maleinsäure in einem sauren Milieu in Kontakt gebracht wird. Im allgemeinen sollte der pH-Wert der Reaktionsmischung während der Salzbildungsreaktion ungefähr 6, 5 nicht überschreiten. 



  Für   das Verfahren können verschiedene   Lösungsmittel oder Lösungsmittelgemische ver- 
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 hinreichend löslich sind und in denen das erzeugte   Amlodipimnaleat   nur wenig löslich ist. 



  Solche Lösungsmittel umfassen Wasser, Alkohole wie Methanol, Ethanol oder Isopropanol, Ester wie Ethylacetat, Ketone wie Aceton, Nitrile wie Acetonitril, Ether wie etwa Dioxan oder Tetrahydrofuran, Kohlenwasserstoffe wie Toluol, oder Mischungen dieser. 



  Ein Vorteil der vorliegenden Erfindung liegt darin, dass bestimmte Lösungsmittel verwendet werden können, die in vorbekannten Verfahren nicht verwendet werden konnten, wie beispielsweise Wasser. 

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  Während des Inkontaktbringens der Amlodipinquelle mit Maleinsäure kann die Temperatur zwischen Raumtemperatur und dem Siedepunkt des Lösungsmittels oder des Lösungsmittelgemisches liegen und kann während der Reaktion variieren. Bevorzugt sind Temperaturen oberhalb   40  C,   da Amlodipinmaleat aus heissen   Lösungen gut und/oder   in Form   grosser Kristalle auskristallisiert.   Bei Arbeiten bei Raumtemperatur fällt   A1TIlodipinmaleat   in Form kleiner Kristalle aus, die oftmals schwierig zu filtrieren und zu trocknen sind. Die 
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 dass wenn Maleinsäure   gemäss   vorbekannten Verfahren zu Amlodipinbase zugesetzt wird, unerwünschte Mengen an Amlodipinaspartat bei Temperaturen oberhalb von ca.   40  C   gebildet werden.

   Beispielsweise kann die Zugabe von Maleinsäure zu Amlodipinbase in Isopropanol bei   80  C   zu Amlodipinmaleat führen, das mit ca. 0, 7 % an Aspartat verunreinigt ist. Gemäss den bevorzugten Aspekten der Erfindung, gemäss denen Amlodipin der Maleinsäure zugesetzt wird, können jedoch höhere Temperaturen unproblematisch verwendet werden. Dies ist insbesondere dann vorteilhaft, wenn die Reaktionstemperatur oberhalb 40    C   liegt,   z. B.   wenn ein Lösungsmittel verwendet wird, das höhere Temperaturen erfordert, um Amlodipin oder Maleinsäure zu lösen, oder wenn die Reaktionsmischung durch Eindampfen konzentriert werden soll.

   Beispielsweise ergab die Zugabe von Amlodipinbase zu einem 5   %-igen   molaren Überschuss an Maleinsäure in heissem Isopropanol Amlodipinmaleat mit einem Gehalt von nur 0, 03 % an Aspartat. 



   Die Bedeutung der im wesentlichen sauren Umgebung, insbesondere der Anwesenheit 
 EMI8.2 
   Amlodipinaspartat   kann sich auch für Verfahren zur Reinigung von Amlodipinmaleat von anderen Verunreinigungen mittels Kristallisation oder Ausfällung ergeben. Die zum Auflösen von Amlodipinmaleat in einem   Kristallisations- oder AusfÅallungslösungsmitte1   erforderlichen erhöhten Temperaturen können ebenfalls zur Bildung von Amlodipinaspartat beitragen.

   Da die Löslichkeit von   Arnlodipinaspartat   in den meisten Kristallisationslösungsmitteln ähnlich ist, ermöglichen übliche Kristallisationsverfahren nicht die Abtren- 
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 werden, bei dem freie   Maleinsäure während   der Abtrennung in Mengen eines   l  -"o-igen bis   100 %-igen molaren Überschusses, vorzugsweise in einer Menge eines ca. 5 %-igen mola- 
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  Die   Ausfällung   oder Kristallisation von   Amlodipinmaleat   aus einer Lösung, die einen Überschuss an   Maleinsäure   enthält, kann daher als Reinigung angewendet werden.. Ein 
 EMI9.2 
 base oder deren Salze, herstellbar durch Umwandlung von ausgefälltem oder kristallisier- tem Amlodipinmaleat. Insbesondere kann im wesentlichen   Amlodipihaspar-   tat-freies Amlodipinmaleat, sobald es aus einer Lösung enthaltend einen Überschuss an Maleinsäure ausgefällt oder kristallisiert worden ist, mit guter Reinheit in ein anderes Salz des Amlodipins umgewandelt werden. Die Umwand- lung kann direkt durch Behandlung des   Amlodipinmaleats   in Lösung mit einer geeigneten
Säure erfolgen.

   Alternativ kann die   Umwandlung auch   die Behandlung von Amlodipin- maleat in Lösung mit einer organischen oder anorganischen Base zur Bildung der freien
Amlodipinbase umfassen, gefolgt von der Behandlung der freien Base, die gegebenenfalls isoliert wurde, mit der gewünschten Säure, um das vorgesehene Amlodipinsalz zu bilden. 



   Das neue Salz kann ausgefällt oder auf andere Weise aus dem Lösungsmittel entfernt werden. 



   In üblicherweise für die Kristallisation von   Amlodipinmaleat   verwendeten Lösungsmit- teln, wie Wasser, Methanol, Ethanol, Isopropanol, Aceton, Acetonitril, Ethylacetat, Toluol und Mischungen dieser, sollte der   erforderliche Überschuss an Maleinsäure   mindestens 1   Mol-%   und bis zu 100 Mol-% betragen, vorzugsweise zwischen 5 und 25   Der   hin- reichende Überschuss an Maleinsäure, der für industrielle Verfahren brauchbar ist, kann im
Einzelfall durch übliche Experimente bestimmt werden, wobei das Lösungsmittel, die
Konzentration, die Temperaturbedingungen sowie die Ausbeute und die Reinheit berück- sichtigt werden sollten. 



  Mit Amlodipinmaleat, das im wesentlichen   frei" von Amlodipinaspartat   ist, ist gemeint, dass das Amiodipinmaleat weniger als 1 Gew.-%, vorzugsweise weniger als   0,5 Gew.-%,   
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    als 0, 2 Gew.-%%   an Amlodipinaspartat enthält. Mittels dieses Verfahrens sind beispielsweise Salze wie Amlodipinbenzolsulfonat (-besylat) und Amlodipinhydrochlorid herstellbar. 

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  Aufgrund der Reinheit des ausgefällten oder kristallisierten Amlodipinmaleates können die erfindungsgemäss hergestellten Säureadditionssalze im wesentlichen ohne jegliche nachfolgende Reinigung in pharmazeutisch annehmbarer Qualität erzeugt werden. Demgemäss können aus den erfindungsgemäss hergestellten Säureadditionssalzen pharmazeutische Zusammensetzungen zur Behandlung oder zur Vorbeugung von Hochdruck oder Angina, in Kombination mit pharmazeutisch annehmbaren Trägern bereitgestellt werden. Trägerstoffe schliessen jegliches inerte oder nicht-aktive Material ein, das zur Herstellung pharmazeutischer Darreichungsformen verwendet wird. Beispielsweise schliessen Tabletten-Trägerstoffe Calciumphosphat, Cellulose, Stärke oder Lactose ein, ohne auf diese beschränkt zu sein.

   Flüssige Darreichungsformen sind ebenfalls vorgesehen, wie beispielsweise oral zu verabreichende Flüssigkeiten in Form von Säften oder Suspensionen, oder auch in Form von injizierbaren Lösungen. Die pharmazeutische Zusammensetzung kann ebenso für die transdermale Verabreichung in Form eines Pflasters formuliert werden. Alle zuvor beschriebenen pharmazeutischen Zusammensetzungen können gegebenenfalls mindestens einen der folgenden Hilfsstoffe enthalten : Trägerstoffe, Streckmittel, Farbstoffe, Geschmackstoffe, Gleitmittel, Lösungsvermittler, Sprengmittel, Bindemittel und Konservierungsstoffe. 



  Beispiele Beispiel 1 Amlodipinmaleat aus rohem Amlodipin 
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 Ein Reaktor Al wurde mit 64140 %-igem   wässrigen   Methylamin und 8, 0 g   Phthalimido-   amlodipin unter Rühren beladen. Die Suspension wurde über 8 Stunden bei 40-45  C ge- 
 EMI10.2 
 
Minuten gerüh. rt. Danntrennt und verworfen. Die Toluolphase wurde mit 40   l   Wasser gewaschen. Die Toluollösung wurde auf einem Rotationsverdampfer bei 60  C konzentriert, bis der erste Feststoff auftrat (das Volumen betrug ca. 12 Liter). Der   Rückstand wurde   in einen Behälter gegossen und der Verdampfer mit 41 Ethanol gewaschen, das dann zu der Toluollösung gege- 

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 EMI11.1 
 und der Filter werden mit 7 1   E1l1anol   gewaschen. Die Temperatur der vereinigten.

   Lösung wird auf   50-55  C eingestellt.   



  Die Lösung der 6, 13 kg an freier Amlodipinbase aus dem vorhergehenden Schritt wird in 
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LösungProdukt wird abgenutscht, auf dem Filter zweimal mit 4   l   Ethanol gewaschen und bei maximal 40'C eingetrocknet. 



  Ausbeute : 5, 85 kg Amlodipinmaleat Reinheit (HPLC) : <   0, 05   % an Aspartat   Teilchengrösse-80-100 #m   im Durchschnitt Vergleichsverfahren 
5 kg feuchte, freie Amlodipinbase werden in 17, 5 1 Isopropanol suspendiert. Die Suspension wird auf   65    C erhitzt und eine klare Lösung wird erhalten.   1,   17 kg Maleinsäure wer- den portionsweise zugesetzt. Die Temperatur steigt auf 70 C an und erneut wird eine klare Lösung erhalten. Impfkristalle werden zugesetzt und die Kristallisation beginnt, wobei die Temperatur auf 72, 5  C ansteigt.

   Die Mischung wird in eineinhalb Stunden   auf 300C   und des weiteren in einer Stunde auf   2'C abgekühlt.   Die Kristalle wurden abfiltriert und 

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 dreimal mit 5, 8 1 Isopropanol gewaschen sowie in einem Vakuumofen bei 40  C über zwei Tage getrocknet. 



    Ausbeute : 4960    Reinheit : 0, 63 % an Amlodipinaspartat Beispiel 2 
 EMI12.1 
 Lösung werden portionsweise   2, 0 g Arnlodipin   gegeben. Die Lösung verfärbt sich während der Zugabe leicht gelb und wenn die Zugabe erfolgt ist, beginnt sich ein Feststoff aus der Mischung abzuscheiden. Die Mischung wird langsam auf Raumtemperatur abgekühlt und der Feststoff abfiltriert. Nach dem Waschen des Feststoffes mit 5 ml Wasser wurde der Feststoff in einem Vakuumofen über 24 Stunden getrocknet, wonach 2, 4 g (93 %) eines weissen Feststoffes zurückblieben. 



  HPLC : Aspartat-Gehalt 0, 01 % NMR : Entsprechend Amiodipinmaleat. 



   Vergleichsverfahren :
2 g Amlodipin werden in 25 ml Wasser suspendiert und auf ca. 60  C erhitzt. Zu dieser
Suspension werden portionsweise   0, 58 g Maleinsäure gegeben.   Die Suspension wurde klar 
 EMI12.2 
 
Raumtemperatur abgekühltHPLC : Aspartat-Gehalt 0, 2 %   NMR : Amiodipinmaleat   und ca. 10 % an freier Amloclipinbase 

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 Beispiel 3   Amlodipinmaleat   aus Amlodipinhydrochlorid 1   g   Amlodidpinhydrochlorid wird in 20 ml Wasser gelöst. Zu dieser Lösung werden 0, 26   g Maleinsäure gegeben   und die Mischung wird bis zur   vollständigen   Auflösung gerührt. 



  Nach einpaar Minuten fällt ein Feststoff aus und die Mischung wird bei   Raumtemperatur   über eine Stunde gerührt. Der Feststoff wird über ein Papierfilter abfiltriert und zweimal mit 5 ml Wasser gewaschen. Nach dem Trocknen in einem Vakuumofen wurden   0, 72 g   (61 %) des Produktes in Form eines Feststoffes erhalten. 



  Aspartat-Gehalt (HPLC)   : 0, 01 %   Beispiel 4 Amlodipinmaleat aus Amlodipinmesylat 
 EMI13.1 
 
23 gLösung zugegeben und die Mischung wird gerührt, bis eine klare Lösung erhalten wird. 



  Nach einpaar Minuten ergibt sich ein Feststoff und die Mischung wird bei Raumtemperatur über eine Stunde gerührt. Der Feststoff wird über ein Papierfilter abfiltriert und zweimal mit 5 ml Wasser gewaschen. Nach den Trocknen in einem Vakuumofen wurden   0, 73 g   (70 %) des Produktes als gebrochen weisser Feststoff erhalten. 



  Aspartat-Gehalt (HPLC) : 0, 01 % Beispiel 5 Kristallisation von   Amlodipinmaleat   
 EMI13.2 
 und der Feststoff abfiltriert und getrocknet. 



    Ausbeute : 4, 5 g    HPLC (IN):0,046%anAspertat 

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   Vergleichsverfahren.   



   20 g   Amlodipinmaleat werden   in 240 ml Ethanol bei Rückfluss gelöst. Die   Lösung wird   auf 20 oC gekühlt und der gebildete Feststoff abfiltriert und getrocknet. 



  Ausbeute :   16, 3 g     HPLC (IN) : 0. 67   % an Aspartat Referenzbeispiel Herstellung des Amlodipinaspartats als Referenzstandard 16 g Amlodipin und 12 g Amlodipinmaleat werden in einem 300 ml Kolben geschmolzen. 



  Die geschmolzene Substanz wird auf Raumtemperatur abgekühlt und in 300 ml Dichlormethan gelöst. Die Mischung wird mit 300 ml einer   IM Natriumhydroxidlösung   extrahiert. Die organische Phase wird verworfen und die wässrige Phase mit 55 ml 6M Salzsäure angesäuert. Die Mischung wird mit 300 ml Dichlormethan extrahiert. Die Phasen werden getrennt und die organische Phase über Natriumsulfat getrocknet. Die Mischung 
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    ausumkristallisiert.   Der erhaltene klebrige Feststoff wird in einem Vakuumofen bei   40  C   getrocknet, wonach 4, 7 g eines gebrochen weissen Produktes zurückbleiben. 



    Ausbeute : 4, 7   g (39 %)   Schmelzpunkt : 178  C-183  C   (Zersetzung)

Claims (3)

  1. Ansprüche : 1. Verfahren zum Herstellen von Säureadditionssalzen des Amlodipins aus Amlodipinmaleat, welches im wesentlichen frei von Amlodipin ist, wobei eine Amlodipinquelle auf Basis von Amlodi- pin oder eines Säureadditionssalzes davon mit einer Maleinsäure- Lösung oder Maleinsäure-Suspension im sauren Milieu unter Kon- trolle des pH-Wertes kontaktiert wird, wobei das gebildete Amlo- dipinmaleat ausfällt oder auskristallisiert und in ein anderes Säureadditionssalz umgewandelt wird.
  2. 2. Verfahren gemäss Anspruch 1, wobei das Amlodipinmaleat in Amlodipinbenzolsulfonat, Amlodipinhydrochlorid oder Amlodipin- 0 methansulfonat umgewandelt wird.
  3. 3. Verfahren gemäss Anspruch 2, wobei die Umwandlung das Behandeln des Amlodipinmaleates mit einer Base, um die freie Amlodipinbase zu bilden und das Behandeln der freien Amlodipin- base mit Benzolsulfonsäure, Methansulfonsäure oder Salzsäure umfasst. EMI15.1
AT0023702U 2001-08-09 2002-04-15 Herstellung von säureadditionssalzen des amlodipins aus amlodipinmaleat AT5556U1 (de)

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AT0023702U AT5556U1 (de) 2001-08-09 2002-04-15 Herstellung von säureadditionssalzen des amlodipins aus amlodipinmaleat

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AT0023702U AT5556U1 (de) 2001-08-09 2002-04-15 Herstellung von säureadditionssalzen des amlodipins aus amlodipinmaleat

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