AT413599B

AT413599B - Verbessertes multikomponenten-kühlungsverfahren zur verflüssigung von erdgas

Info

Publication number: AT413599B
Application number: AT0908198A
Authority: AT
Original assignee: Exxonmobil Upstream Res Co
Priority date: 1997-06-20
Filing date: 1998-06-18
Publication date: 2006-04-15
Also published as: PE42799A1; AR012253A1; BG63827B1; IL133335A0; US5950453A; BG103998A; CA2292713C; CA2292713A1; NZ502046A; ID24751A; TW368596B; PL337524A1; WO1998059206A1; CN1131982C; NO312317B1; FI19992705A; HUP0004079A2; SE9904611D0; IL133335A; AU8259898A

Description

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AT 413 599 B

Diese Erfindung betrifft ein Verfahren zur Verflüssigung von Erdgas und insbesondere ein Verfahren zur Herstellung von unter Druck gesetztem flüssigem Erdgas (pressurized liquid natural gas, PLNG). 5 Wegen seiner sauberen Verbrennungsqualitäten und praktischer Handhabung wurde Erdgas in den letzten Jahren weithin verwendet. Viele Quellen von Erdgas befinden sich in verlassenen Gebieten in großer Entfernung von Handelsmärkten für das Gas. Manchmal steht eine Pipeline für den Transport des hergestellten Erdgases zu einem Handelsmarkt zur Verfügung. Wenn der Transport mittels Pipeline nicht möglich ist, wird das hergestellte Erdgas für den Transport zum io Markt oft in ein verflüssigtes Erdgas (welches als liquefied natural gas, "LNG" bezeichnet wird) überführt.

Ein entscheidendes Merkmal einer LNG-Fabrik ist die für die Fabrik erforderliche große Kapitalinvestition. Die Einrichtung, welche verwendet wird, um Erdgas zu verflüssigen, ist im allgemei-15 nen recht teuer. Die Verflüssigungsfabrik besteht aus verschiedenen Basissystemen einschließlich Gasbehandlung zur Entfernung von Verunreinigungen, Verflüssigung, Kühlung, Anlagen zur Energieversorgung und Anlagen zur Lagerung und zur Verladung in Schiffe. Während die Kosten einer LNG-Fabrik abhängig vom Standort der Fabrik im weiten Rahmen variieren können, kann ein typisches konventionelles LNG-Projekt von 5 bis 10 Milliarden US-Dollar kosten, ein-20 schließlich der Feldentwicklungskosten. Die Kühlungssysteme der Fabrik können bis zu 30 Prozent der Kosten ausmachen.

Bei der Konstruktion einer LNG-Fabrik sind drei der wichtigsten Überlegungen (1) die Auswahl des Verflüssigungszyklus, (2) die in den Behältern, dem Rohrsystem und der anderen Einrich-25 tung verwendeten Materialien und (3) die Verfahrensschritte zur Umwandlung eines Erdgaseinsatzstroms in LNG. LNG-Kühlungssysteme sind teuer weil so viel Kühlung notwendig ist, um Erdgas zu verflüssigen. Ein typischer Erdgasstrom gelangt bei Drucken von ungefähr 4.830 kPa (700 psia) bis 30 ungefähr 7.600 kPa (1.100 psia) und Temperaturen von ungefähr 20°C (68°F) bis ungefähr 40°C (104°F) in eine LNG-Fabrik. Erdgas, welches überwiegend Methan ist, kann nicht durch einfache Druckerhöhung verflüssigt werden, wie das bei schwereren Kohlenwasserstoffen der Fall ist, die für Energiezwecke verwendet werden. Die kritische Temperatur von Methan ist -82,5°C (-116,5°F). Das bedeutet, daß Methan nur unterhalb dieser Temperatur verflüssigt 35 werden kann unabhängig vom angewendeten Druck. Da Erdgas eine Mischung von Gasen ist, verflüssigt es sich über einen Bereich von Temperaturen. Die kritische Temperatur von Erdgas ist typischerweise zwischen ungefähr -85°C (-12ΓΤ) und -62°C (*80°F). Typischerweise verflüssigen sich Erdgaszusammensetzungen bei Atmosphärendruck im Temperaturbereich zwischen -165°C (-265°F) und -155°C (-247°F). Da die Kühlungseinrichtung solch einen bedeuten-40 den Teil der LNG-Fabrikkosten ausmacht, wurden beträchtliche Bemühungen unternommen, um die Kühlungskosten zu reduzieren.

Obwohl viele Kühlungszyklen verwendet wurden, um Erdgas zu verflüssigen, sind die heute in LNG-Fabriken am häufigsten verwendeten drei Typen: (1) "Kaskadenzyklus", welcher mehrere 45 Einzelkomponenten-Kühlmittel in nacheinander angeordneten Hitzeaustauschern verwendet, um die Temperatur des Gases auf eine Verflüssigungstemperatur zu reduzieren, (2) "Expanderzyklus", welcher das Gas von einem hohen Druck zu einem niedrigen Druck mit einer entsprechenden Verringerung der Temperatur expandiert, und (3) "Multikomponenten-Kühlungszyklus", welcher ein Multikomponenten-Kühlmittel in speziell konstruierten Austau-50 schern verwendet. Die meisten Erdgasverflüssigungszyklen verwenden Variationen oder Kombinationen dieser drei Basistypen.

Ein gemischtes Kühlmittelsystem schließt die Zirkulation eines Multikomponenten-Kühlungsstroms ein, üblicherweise nach Vorkühlung auf ungefähr -35°C (-31 °F) mit Propan. Ein 55 typisches Multikomponentensystem umfaßt Methan, Ethan, Propan und wahlweise andere 3

AT 413 599 B leichte Komponenten. Ohne Propanvorkühlung können schwerere Komponenten wie Butane und Pentane in das Multikomponenten-Kühlmittel eingeschlossen werden. Die Natur des gemischten Kühlungsmittelzyklus ist so, daß die Wärmeaustauscher in dem Verfahren routinemäßig den Fluß eines Zweiphasen-Kühlmittels handhaben müssen. Dies erfordert die Verwendung 5 von großen speziellen Wärmeaustauschern. Gemischte Kühlmittel besitzen die wünschenswerte Eigenschaft einer Kondensation über einen Bereich von Temperaturen, was die Konstruktion von Wärmeaustauschsystemen erlaubt, die thermodynamisch effizienter sein können als Rein-komponenten-Kühlungssysteme. Beispiele für Multikomponenten-Kühlungsverfahren sind in den US-Patenten 5,502,972, 5,497,626, 3,763,638 und 4,586,942 offenbart. 10

Die in konventionellen LNG-Fabriken verwendeten Materialien tragen auch zu den Kosten der Fabrik bei. Behälter, Rohrsystem und andere in LNG-Fabriken verwendete Einrichtung sind typischerweise zumindest teilweise aus Aluminium, rostfreiem Stahl oder Stahl mit hohem Nickelgehalt gefertigt, um die notwendige Festigkeit und Bruchhärte bei niedrigen Temperatu-15 ren sicherzustellen.

In konventionellen LNG-Fabriken müssen Wasser, Kohlendioxid, schwefelhaltige Verbindungen wie Schwefelwasserstoff und andere saure Gase, n-Pentan und schwerere Kohlenwasserstoffe einschließlich Benzol im wesentlichen bis herunter zu parts-per-million (ppm) Leveln aus der 20 Erdgasverarbeitung entfernt werden. Einige dieser Verbindungen frieren aus und verursachen dabei Verstopfungsprobleme in der Verfahrenseinrichtung. Andere Verbindungen wie die schwefelhaltigen werden üblicherweise entfernt, um Verkaufsvorschriften zu genügen. In einer konventionellen LNG-Fabrik ist Ausstattung zur Gasbehandlung erforderlich, um das Kohlendioxid und saure Gase zu entfernen. Die Ausstattung zur Gasbehandlung verwendet üblicherwei-25 se ein chemisches und/oder physikalisches Lösungsmittel-Wiedergewinnungsverfahren und erfordert eine beträchtliche Kapitalinvestition. Auch die Betriebsausgaben sind hoch. Trocken-bett-Dehydratisierungsmittel wie Molekularsiebe sind erforderlich, um den Wasserdampf zu entfernen. Eine Waschkolonne und eine Fraktionierungseinrichtung werden üblicherweise verwendet, um die Kohlenwasserstoffe zu entfernen, die zur Verursachung von Verstopfungs-30 Problemen neigen. Auch Quecksilber wird in einer konventionellen LNG-Fabrik entfernt, da es Defekte in aus Aluminium hergestellter Einrichtung verursachen kann. Zusätzlich wird ein großer Anteil des Stickstoffs, der im Erdgas vorliegen kann, nach der Verarbeitung entfernt, da Stickstoff während des Transports von konventionellem LNG nicht in flüssiger Phase verbleibt und Stickstoffdämpfe in LNG-Containern zum Zeitpunkt der Lieferung nicht wünschenswert 35 sind.

In der Industrie existiert immer noch ein Bedarf für ein verbessertes Verfahren zur Verflüssigung von Erdgas, welches die Menge von Kühlungseinrichtung und die erforderliche Energie für das Verfahren minimiert. 40

Die Erfindung betrifft ein verbessertes Verfahren zur Verflüssigung eines methanreichen Einsatzstroms. Der Einsatzgasstrom hat einen Druck über ungefähr 3.100 kPa (450 psia). Wenn der Druck zu niedrig ist, kann das Gas zuerst komprimiert werden. Das Gas wird mittels eines Multikomponenten-Kühlungssystems verflüssigt, um ein flüssiges Produkt mit einer Tem-45 peratur über ungefähr -112°C (-170°F) und einem Druck zu ergeben, der ausreichend dafür ist, daß das flüssige Produkt bei oder unter seiner Blasenbildungspunkttemperatur vorliegt, ein Produkt das hier als unter Druck gesetztes flüssiges Erdgas (pressurized liquid natural gas, "PLNG") bezeichnet wird. Vor der Verflüssigung mittels Multikomponentenkühlung wird das Gas vorzugsweise durch Umwälzdämpfe gekühlt, die ohne verflüssigt zu werden durch den Expan-50 sionsbereich geleitet werden. Das PLNG wird in eine Lagervorrichtung für die Lagerung bei einer Temperatur über ungefähr -112°C (-170°F) überführt.

In einer anderen erfindungsgemäßen Ausführungsform wird, wenn das Einsatzgas schwerere Komponenten als Methan enthält, der überwiegende Anteil der schwereren Kohlenwasserstoffe 55 vor der Verflüssigung mittels Multikomponentenkühlung durch ein Fraktionierungsverfahren 4

AT 413 599 B entfernt.

In einer anderen erfindungsgemäßen Ausführungsform kann ein Verdampfungs-(boil-off)gas, das aus der Verdampfung von verflüssigtem Erdgas resultiert, zum Einsatzgas für die Verflüssi-5 gung mittels Multikomponentenkühlung zur Herstellung von PLNG zugesetzt werden.

Das erfindungsgemäße Verfahren kann sowohl für die anfängliche Verflüssigung von Erdgas an der Förderquelle für Lagerung oder Transport verflüssigt werden und auch zur Wiederverflüssigung von Erdgasdämpfen, die während der Lagerung und Schiffsverladung abgegeben werden, io Entsprechend ist es ein erfindungsgemäßes Ziel, ein verbessertes Verflüssigungssystem zur Verflüssigung oder Wiederverflüssigung von Erdgas bereitzustellen. Ein anderes erfindungsgemäßes Ziel ist es, ein verbessertes Verflüssigungssystem bereitzustellen, wobei deutlich weniger Kompressionsenergie als in Systemen des Standes der Technik erforderlich ist. Ein weiteres erfindungsgemäßes Ziel ist es, ein verbessertes Verflüssigungsverfahren bereitzustel-15 len, das ökonomisch und effizient im Betrieb ist. Die Verflüssigung bei sehr niedrigen Temperaturen des konventionellen LNG-Verfahrens ist sehr teuer im Vergleich zu der relativ milden Kühlung, die bei der Herstellung von PLNG in Übereinstimmung mit der Praxis dieser Erfindung erforderlich ist. 20 Die vorliegende Erfindung und ihre Vorteile sind besser verständlich unter Bezug auf die folgende ausführliche Beschreibung und die angefügten Figuren, welche schematische Flußdiagramme repräsentativer erfmdungsgemäßer Ausführungsformen sind.

Fig. 1 ist ein schematisches Flußdiagramm einer erfindungsgemäßen Ausführungsform, das ein 25 Multikomponenten-Kühlungssystem mit geschlossenem Kreislauf (closed-loop) zur Herstellung von PLNG zeigt.

Fig. 2 ist ein schematisches Flußdiagramm einer zweiten erfindungsgemäßen Ausführungsform, wobei das Erdgas vor Verflüssigung zu PLNG fraktioniert wird. 30

Fig. 3 ist ein schematisches Flußdiagramm einer dritten erfindungsgemäßen Ausführungsform, wobei ein closed-loop Einkomponenten-Kühlungssystem zur Vorkühlung des Erdgasstroms vor der Verflüssigung zu PLNG verwendet wird. 35 Fig. 4 ist ein schematisches Flußdiagramm einer vierten erfindungsgemäßen Ausführungsform, wobei ein closed-loop Multikomponenten-Kühlungssystem einen Erdgaseinsatzstrom vor der Fraktionierung vorkühlt und das Kühlungssystem auch den Erdgaseinsatzstrom zur Herstellung von PLNG verflüssigt. 40 Fig. 5 ist ein schematisches Flußdiagramm einer fünften erfindungsgemäßen Ausführungsform, wobei Erdgas fraktioniert wird und dann in einem Wärmeaustauscher verflüssigt wird, der durch ein zweites closed-loop Kühlungssystem gekühlt wird, welches sowohl Multikomponentenflüssigkeit als auch Multikomponentendampf als Kühlungsmittel verwendet. Der Verdampfungs-(boil-off)dampf wird nur mit Dampf des Multikomponenten-Kühlungssystems wieder verflüssigt. 45

Fig. 6 ist ein schematisches Flußdiagramm einer sechsten erfindungsgemäßen Ausführungsform, wobei boil-off Dampf und Einsatzerdgas vor Verflüssigung mittels eines Multikomponen-ten-Kühlungssystems zur Herstellung von PLNG gemischt werden. so Fig. 7 ist ein schematisches Flußdiagramm einer siebten erfindungsgemäßen Ausführungsform, wobei Einsatzerdgas fraktioniert und dann in einem Wärmeaustauscher verflüssigt wird, der durch ein zweites closed-loop Kühlungssystem gekühlt wird, welches sowohl Multikomponentenflüssigkeit als auch Multikomponentendampf als Kühlungsmittel verwendet. 55 Fig. 8 ist ein schematisches Flußdiagramm eines Expanderverfahrens, welches in den in Fig. 2, 5

AT 413 599 B 5, 6 und 7 illustrierten Ausführungsformen verwendet wird.

Fig. 9 ist ein schematisches Flußdiagramm eines bevorzugten Multikomponenten-Kühlungssystems, welches in den in den Fig. 1, 2, 3, 4 und 6 illustrierten Ausführungsformen 5 verwendet wird.

Fig. 10 ist ein schematisches Flußdiagramm eines bevorzugten Multikomponenten-Kühlungssystems, welches in den in den Fig. 5 und 7 illustrierten Ausführungsformen verwendet wird. 10

Die in den Figuren dargestellten Flußdiagramme stellen verschiedene Ausführungsformen für die Anwendung des erfindungsgemäßen Verfahrens dar. Die Figuren sollen andere Ausführungsformen, die das Ergebnis normaler und erwarteter Modifizierungen dieser spezifischen Ausführungsformen sind, nicht vom Bereich der Erfindung ausschließen. Verschiedene erfor-15 derliche Untersysteme wie Pumpen, Ventile, Flußstrommischer, Kontrollsysteme und Sensoren wurden zum Zwecke der Einfachheit und Klarheit der Darstellung in den Figuren weggelassen.

Die vorliegende Erfindung verwendet ein Multikomponenten-Kühlungssystem zur Verflüssigung von Erdgas, um ein methanreiches Flüssigprodukt mit einer Temperatur über ungefähr -112°C 20 (-170°F) und einem Druck, der ausreichend dafür ist, daß das Flüssigprodukt an oder unter seinem Blasenbildungspunkt vorliegt, herzustellen. Dieses methanreiche Produkt wird in dieser Beschreibung manchmal als unter Druck gesetztes flüssiges Erdgas (pressurized liquid natural gas, PLNG) bezeichnet. Der Ausdruck "Blasenbildungspunkt" ist die Temperatur und der Druck, bei welchem eine Flüssigkeit beginnt, sich in Gas umzuwandeln. Wenn beispielsweise ein 25 bestimmtes Volumen von PLNG bei einem konstanten Druck gehalten wird, aber seine Temperatur erhöht wird, ist die Temperatur, bei welcher sich Gasblasen in dem PLNG zu bilden beginnen, der Blasenbildungspunkt. Ähnlich bezeichnet, wenn ein bestimmtes Volumen von PLNG bei einer konstanten Temperatur gehalten wird, aber der Druck reduziert wird, der Druck, bei welchem sich Gas zu bilden beginnt, den Blasenbildungspunkt. Beim Blasenbildungspunkt ist 30 die Mischung eine gesättigte Flüssigkeit.

Die Verwendung eines erfindungsgemäßen Multikomponenten-Kühlungssystems erfordert weniger Energie zur Verflüssigung des Erdgases als in der Vergangenheit verwendete Multikomponentenverfahren und die im erfindungsgemäßen Verfahren verwendete Ausstattung kann 35 aus weniger teuren Materialien hergestellt werden. Im Gegensatz dazu erfordern Verfahren des Standes der Technik, die LNG bei Atmosphärendrucken mit so niedrigen Temperaturen wie -160°C (-256°F) herstellen, daß zumindest ein Teil der Verfahrenseinrichtung zum sicheren Betrieb aus teuren Materialien hergestellt ist. 40 Die in der erfindungsgemäßen Praxis verwendete Energie zur Verflüssigung des Erdgases ist in großem Maße gegenüber dem Energiebedarf einer konventionellen LNG-Fabrik reduziert. Die Reduktion der für das erfindungsgemäße Verfahren erforderlichen Abkühlungsenergie führt zu einer starken Reduktion der Kapitalkosten, proportional niedrigeren Betriebskosten und verbesserter Effizienz und Zuverlässigkeit, wodurch die Wirtschaftlichkeit des hergestellten verflüssig-45 ten Erdgases in großem Maße erhöht wird.

Bei den erfindungsgemäßen Betriebsdrucken und -temperaturen kann Stahl mit 3 1/2 Gew.% Nickel für das Rohrleitungssystem und die Anlagen in den kältesten Betriebsbereichen des Verflüssigungsverfahrens verwendet werden, während das teuere 9 Gew.% Nickel oder Alumiso nium im allgemeinen für die gleiche Einrichtung in einem konventionellen LNG-Verfahren erforderlich sind. Dies bewirkt eine weitere signifikante Kostenreduktion für das erfindungsgemäße Verfahren im Vergleich zu LNG-Verfahren des Standes der Technik.

Die erste Überlegung bei der Tieftemperaturverarbeitung von Erdgas ist Verunreinigung. Der für 55 das erfindungsgemäße Verfahren geeignete Roherdgas-Einsatzstoff kann Erdgas, welches von 6

AT 413 599 B einer Rohölquelle (assoziiertes Gas) oder von einer Gasquelle (nichtassoziiertes Gas) erhalten wurde, umfassen. Die Zusammensetzung von Erdgas kann beträchtlich variieren. Ein Erdgasstrom, wie er hier verwendet wird, enthält Methan (¢^) als Hauptkomponente. Das Erdgas enthält typischerweise auch Ethan (C2), höhere Kohlenwasserstoffe (C3t) und geringere Mengen 5 von Verunreinigungen wie Wasser, Kohlendioxid, Schwefelwasserstoff, Stickstoff, Butan, Kohlenwasserstoffe mit sechs oder mehr Kohlenstoffatomen, Schmutz, Eisensulfid, Wachs und Rohöl. Die Löslichkeiten dieser Verunreinigungen variieren mit Temperatur, Druck und Zusammensetzung. Bei Kryotemperaturen können C02, Wasser und andere Verunreinigungen Feststoffe bilden, die Durchflußkanäle in Kryowärmeaustauschern verstopfen können. Diese mögli-io chen Schwierigkeiten können vermieden werden, indem solche Verunreinigungen entfernt werden, wenn die Bedingungen innerhalb ihrer Reinkomponente, die Festphasen-Temperatur-Druck-Phasengrenzen vorauskalkuliert werden. In der folgenden Beschreibung der Erfindung wird vorausgesetzt, daß der Erdgasstrom unter Verwendung konventioneller und wohlbekannter Verfahren zur Entfernung von Sulfiden und Kohlendioxid geeignet behandelt und zur Entfer-15 nung von Wasser getrocknet wurde, um einen "süßen, trockenen" Erdgasstrom herzustellen. Wenn der Erdgasstrom schwere Kohlenwasserstoffe enthält, die während der Verflüssigung ausfrieren können oder wenn die schweren Kohlenwasserstoffe in dem PLNG nicht erwünscht sind, können die schweren Kohlenwasserstoffe durch ein Fraktionierungsverfahren vor der Herstellung des PLNG entfernt werden, wie weiter unten ausführlicher beschrieben wird. 20

Ein Vorteil der vorliegenden Erfindung liegt darin, daß die wärmeren Betriebstemperaturen es dem Erdgas ermöglichen, höhere Konzentrationslevei an ausfrierbaren Komponenten zu haben als in einem konventionellen LNG-Prozeß möglich wäre. Zum Beispiel muß in einer konventionellen LNG-Fabrik, die LNG bei -160°C (-256°F) herstellt, C02 unter ungefähr 50 ppm liegen, 25 um Ausfrierprobleme zu vermeiden. Im Gegensatz dazu kann durch Halten der Prozeßtemperaturen über ungefähr -112°C (-170°F) das Erdgas C02 in so hohen Leveln wie ungefähr 1,4 Mol% C02 bei Temperaturen von -112°C (-170°F) und ungefähr 4,2 % bei -95°C (-139°F) enthalten, ohne Ausfrierprobleme beim erfindungsgemäßen Verflüssigungsverfahren zu verursachen. 30

Zusätzlich brauchen im erfindungsgemäßen Verfahren mäßige Mengen an Stickstoff im Erdgas nicht entfernt zu werden, weil Stickstoff bei den erfindungsgemäßen Betriebsdrucken und -temperaturen mit den verflüssigten Kohlenwasserstoffen in der flüssigen Phase verbleibt. Die Möglichkeit, die für die Gasbehandlung und Stickstoffzurückhaltung erforderliche Einrichtung zu 35 reduzieren oder in einigen Fällen wegzulassen, bedeutet beträchtliche technische und ökonomische Vorteile. Diese und andere erfindungsgemäße Vorteile werden unter Bezug auf die Figuren besser verstanden.

Gemäß Fig. 1 tritt der unter Druck gesetzte Erdgaseinsatzstrom 10 vorzugsweise bei einem 40 Druck über ungefähr 1.724 kPa (250 psia) und mehr bevorzugt über ungefähr 4.827 kPa (700 psia) und vorzugsweise bei Temperaturen unter ungefähr 40°C (104°F) in das Verflüssigungsverfahren ein; gewünschtenfalls können jedoch verschiedene Drucke und Temperaturen verwendet werden und das System kann von Fachleuten entsprechend geeignet modifiziert werden unter Berücksichtigung der erfindungsgemäßen Lehren. Wenn der Gasstrom 10 unter 45 ungefähr 1.724 kPa (250 psia) ist, kann er durch eine geeignete Kompressionseinrichtung (nicht gezeigt), die einen oder mehrere Kompressoren umfassen kann, unter Druck gesetzt werden.

Der Erdgaseinsatzstrom 10 wird zu einem Einsatzstoffkühler 26 geführt, welcher jedes konventionelle Kühlungssystem sein kann, das den Erdgasstrom auf eine Temperatur unter ungefähr so 30°C (86°F) abkühlt. Die Kühlung wird vorzugsweise durch Wärmeaustausch mit Luft oder Wasser erreicht. Der gekühlte Strom 11, der den Einsatzstoffkühler 26 verläßt, wird zu einer ersten Kühlungszone 33a eines konventionellen Multikomponenten-Wärmeaustauschers 33 transportiert, der im Handel erhältlich ist und mit dem die Fachleute des Gebiets vertraut sind. Diese Erfindung ist nicht auf irgendeinen Typ Wärmeaustauscher beschränkt, aber aus wirt-55 schaftlichen Gründen sind Kühlrippenplatten-(plate-fin), Spiral- und Cold-box-Wärmeaus- 7

AT 413 599 B tauscher bevorzugt. Vorzugsweise haben alle sowohl Flüssig- als auch Gasphasen enthaltenden Stoffströme, die zu den Wärmeaustauschern geleitet werden, sowohl die Flüssig- als auch die Gasphasen gleichmäßig über die Querschnittsfläche der Kanäle, durch die sie hineingelangen, verteilt. Um dies zu bewerkstelligen, werden vorzugsweise Verteilungsapparate für die 5 einzelnen Gas- und Flüssigströme bereitgestellt. Separatoren können ggf. zu den Vielphasen-Flußströmen zugesetzt werden, um die Ströme in Flüssig- und Gasströme zu unterteilen. Separatoren können beispielsweise zu den Strömen 18 und 24 der Fig. 1 (solche Separatoren sind in Fig. 1 nicht gezeigt) zugefügt werden, bevor die Ströme 18 und 24 in die Kühlungszonen 33a bzw. 33b eintreten. 10

Der Wärmeaustauscher 33 kann eine oder mehr Kühlungszonen haben, vorzugsweise mindestens zwei. Der in Fig. 1 dargestellte Wärmeaustauscher 33 hat zwei Kühlungszonen 33a und 33b. Das Erdgas in Strom 11 wird in Kühlungszone 33a durch Wärmeaustausch mit Kühlmittel aus einem Multikomponenten-Kühlungssystem 45 gekühlt, auf welches in dieser Beschreibung 15 als MCR-System 45 Bezug genommen wird. Eine bevorzugte Ausführungsform eines MCR-Systems 45 ist in Fig. 9 dargestellt, welche weiter unten ausführlicher diskutiert wird. Das Kühlmittel in dem MCR-System ist zusammengesetzt aus einer Mischung von Kohlenwasserstoffen, die beispielsweise Methan, Ethan, Propan, Butane und Pentane enthalten kann. Ein bevorzugtes Kühlmittel hat die folgende Zusammensetzung auf einer Molprozent-Basis: Methan 20 (25,8 %), Ethan (50,6 %), Propan (1,1 %), i-Butan (8,6 %), n-Butan (3,7 %), i-Pentan (9,0 %) und n-Pentan (1,2 %). Die Konzentration der MCR-Komponenten kann angepaßt werden, um die Kühlungs- und Kondensationseigenschaften des Einsatzstroms, welcher gekühlt wird, und die Erfordernisse der Kryotemperaturen des Verflüssigungsverfahrens anzugleichen. Als ein Beispiel für Temperatur und Druck, welche für das closed-loop MCR-Kühlungssystem geeignet 25 sind, wird das Multikomponenten-Kühlmittel in Leitung 27 bei 345 kPa (50 psia) und 10°C (50°F) einer konventionellen Kompression zugeführt und in dem MCR-System 45 abgekühlt, um einen Multikomponentenfluidstrom 18 mit einem Druck von 1.207 kPa (175 psia) und einer Temperatur von 13,3°C (56°F) herzustellen. Strom 18 wird in Kühlungszone 33a abgekühlt und in Kühlungszone 33b weiter abgekühlt, und so ein kalter Strom 23 hergestellt, der die Küh-30 lungszone 33b bei einer Temperatur von -99°C (-146°F) verläßt. Strom 23 wird dann über ein konventionelles Joule-Thomson-Ventil 46 expandiert, und so Strom 24 bei 414 kPa (60 psia) und -108°C (-162°F) hergestellt. Strom 24 wird dann in Kühlungszone 33b erwärmt und in Kühlungszone 33a weiter erwärmt, und so Strom 27 bei 10°C (50°F) und 345 kPa (50 psia) hergestellt. Das Multikomponenten-Kühlmittel wird dann im closed-loop Kühlsystem wieder zurückge-35 führt. Im in Fig. 1 dargestellten Verflüssigungsprozeß ist das MCR-System 45 das einzige closed-loop Kühlsystem, was zur Herstellung von PLNG verwendet wird.

Der verflüssigte Erdgasstrom 19 ist PLNG bei einer Temperatur über ungefähr -112°C (-170T) und einem Druck, der ausreichend dafür ist, daß das Flüssigprodukt an oder unter seinem 40 Blasenbildungspunkt ist. Wenn der Druck von Strom 19 höher ist als der Druck, welcher notwendig ist, um Strom 10 in einer flüssigen Phase zu halten, kann Strom 19 ggf. durch eine oder mehrere Expansionseinrichtungen geleitet werden, wie eine hydraulische Turbine 34, um ein PLNG-Produkt bei einem niedrigeren Druck herzustellen, das aber immer noch eine Temperatur über ungefähr -112°C (-170°F) hat und einen Druck, der ausreichend dafür ist, daß das Flüs-45 sigprodukt an oder unter seinem Blasenbildungspunkt ist. Das PLNG wird dann durch die Leitungen 20 und 29 zu einer geeigneten Lagerungs- oder Transporteinrichtung 50 geschickt, wie einer Pipeline, einem stationären Lagerungstank oder einem Transportmittel, wie einem PLNG-Schiff, einem Lastwagen oder einem Schienenfahrzeug. so Bei der Lagerung, dem Transport und der Handhabung des verflüssigten Erdgases kann es eine beträchtliche Menge von "boil-off" geben, Dämpfe, welche aus der Verdampfung eines verflüssigten Erdgases resultieren. Diese Erfindung ist besonders gut geeignet zur Verflüssigung von Verdampfungs-(boil-off)dämpfen, welche durch PLNG entstehen. Das erfindungsgemäße Verfahren kann fakultativ solche boil-off Dämpfe wieder verflüssigen. Gemäß Fig. 1 wird 55 boil-off Dampf durch Leitung 22 in den erfindungsgemäßen Prozeß eingeführt. Fakultativ kann 8

AT 413 599 B ein Teil des Stroms 22 entnommen und durch eine Kühlungszone 33a geführt werden, um das entnommene boil-off Gas für die spätere Verwendung als Brennstoff aufzuwärmen und zusätzliche Kühlung für Kühlzone 33a bereitzustellen. Der verbleibende Teil von Strom 22 wird in Kühlungszone 33b geleitet, wo das boil-off Gas wieder verflüssigt wird. Das die Kühlungszone 5 33b (Strom 28) verlassende Erdgas wird durch eine Pumpe 36 auf den Druck des PLNG ge pumpt, welches die hydraulische Turbine 34 verläßt, und dann mit Strom 20 kombiniert und zu einer geeigneten Lagervorrichtung 50 geschickt.

Die die hydraulische Turbine 34 und Pumpe 36 verlassenden Fluidströme werden vorzugsweise io zu einem oder mehreren Phasenseparatoren geführt (solche Separatoren sind in den Figuren nicht gezeigt), welche das verflüssigte Erdgas von dem Gas, das nicht im Verfahren verflüssigt wurde, abtrennt. Die Wirkungsweise solcher Separatoren sind den Leuten mit durchschnittlichen Fachkenntnissen gut bekannt. Das verflüssigte Gas wird dann zur PLNG-Lagervorrichtung 50 geleitet und die Gasphase aus einem Phasenseparator kann als Brennstoff verwendet oder 15 zum Verfahren für die Verflüssigung zurückgeführt werden.

Fig. 2 illustriert eine andere erfindungsgemäße Ausführungsform und in dieser und den anderen Figuren in dieser Beschreibung haben die Teile mit den gleichen Ziffern die gleichen Prozeßfunktionen. Die Fachleute des Gebiets werden jedoch erkennen, daß die Verfahrenseinrichtung 20 von einer Ausführungsform zur anderen in Größe und Kapazität variieren kann, um verschiedene Fluidflußraten, Temperaturen und Zusammensetzungen zu handhaben. Gemäß Fig. 2 gelangt ein Erdgaseinsatzstrom durch Leitung 10 in das System und tritt durch einen konventionellen Einsatzstoffkühler 26. Das Erdgas wird vom Einsatzstoffkühler 26 zu einem Expanderverfahren 30 geleitet, welcher den Erdgasstrom auf eine Temperatur kühlt, die ausreichend dafür 25 ist, um mindestens eine Hauptmenge der schwereren Kohlenwasserstoff-Bestandteile des Erdgases, die Erdgasflüssigkeiten (natural gas liquids, NGL) genannt werden, zu kondensieren. NGL schließt Ethan, Propan, Butan, Pentan, Isopentan und dgl. ein. Bei Drucken von 4.137 kPa (600 psia) bis 7.585 kPa (1.100 psia) liegen die Temperaturen, die erforderlich sind, um die Kondensation zu bewirken, in einem Bereich von ungefähr 0°C (32°F) bis ungefähr -60°C 30 (-76°F). Eine bevorzugte Ausführungsform eines Expanderverfahrens 30 ist in Fig. 8 dargestellt, welche unten ausführlicher beschrieben wird.

Der Bodenrückstandsstrom 12 aus dem Expanderverfahren 30 wird zu einer konventionellen Fraktionierungsfabrik 35 überführt, deren allgemeine Wirkungsweise den Fachleuten im Gebiet 35 bekannt ist. Die Fraktionierungsfabrik 35 kann eine oder mehrere Fraktionierungskolonnen (nicht in Fig. 2 gezeigt) umfassen, die den flüssigen Bodenrückstandsstrom 12 in festgelegte Mengen Ethan, Propan, Butan, Pentan und Hexan trennen. Die Fraktionierungsfabrik umfaßt vorzugsweise Vielfach-Fraktionierungskolonnen (nicht gezeigt) wie eine Deethanisierungsko-lonne, die Ethan produziert, eine Depropanisierungskolonne, die Propan produziert und eine 40 Debutanisierungskolonne, die Butan produziert, wobei alle davon als Zusatzkühlmittel für das Multikomponenten-Kühlungssystem 45 oder jedes andere geeignete Kühlungssystem verwendet werden können. Die Kühlmittel-Zusatzströme sind in Fig. 2 durch Leitung 15 gemeinsam dargestellt. Wenn der Einsatzstrom 10 hohe Konzentrationen von C02 enthält, müssen ein oder mehrere der Kühlmittel-Zusatzströme 15 zur Entfernung von C02 behandelt werden, um mögli-45 che Verstopfungsprobleme in der Kühleinrichtung zu vermeiden. Die Fraktionierungsfabrik 35 schließt vorzugsweise ein Verfahren zur C02 Entfernung ein, wenn die C02 Konzentration in dem Kühlmittelstrom andernfalls ungefähr 3 Molprozent übersteigen würde. Die Flüssigkeiten werden aus der Fraktionierungsfabrik 35 als kondensierte Produkte entnommen, welche in Fig. 2 als Strom 14 gemeinsam dargestellt sind. Die Kopfströme aus den Fraktionierungskolon-50 nen der Fraktionierungsfabrik 35 sind reich an Ethan und anderen leichten Kohlenwasserstoffen, welche in Fig. 2 gemeinsam als Strom 13 gezeigt sind.

Ein methanreicher Strom 16 aus dem Demethanisierer 30 wird mit dem ethanreichen Strom 13 kombiniert und als Strom 17 zur Kühlungszone mit den gemischten Kühlmitteln 33a geführt, um 55 das Erdgas zu verflüssigen. Die Kühlung für Kühlungszone 33a wird mittels eines konventionel- 9

AT 413 599 B len Multikomponenten-Kühlungssystems 45 bereitgestellt, welches oben unter Bezug auf die Beschreibung des MCR-Systems in Fig. 1 genauer beschrieben ist. Wenn auch die MCR-Kühlmittel in einem closed-loop System zirkulieren, können Zusatzkühlmittel aus der Fraktionierungsfabrik 35 (Leitung 15) erhalten werden, wenn Kühlmittel aus dem System durch Lecks 5 verlorengehen. Im in Fig. 2 illustrierten Verflüssigungsverfahren ist das Multikomponenten-Kühlungssystem 45 das einzige closed-loop Kühlungssystem, welches zur Verflüssigung des Erdgaseinsatzstroms 10 verwendet wird.

Zur Herstellung von PLNG bei einer Temperatur über ungefähr -112°C (-170°F) und einem io Druck, der ausreichend dafür ist, daß das PLNG an oder unter seinem Blasenbildungspunkt ist, wird der die Kühlungszone mit gemischten Kühlmitteln 33a verlassende verflüssigte Erdgasstrom 17 durch die hydraulische Turbine 34 geführt, um den Fluiddruck zu verringern. Der Hauptvorteil dieser Ausführungsform ist der, daß die Entfernung schwerer Kohlenwasserstoffe in der ausgedehnten Fabrik möglich ist und Kühlmittel in der Fraktionierungsfabrik 35 gebildet 15 werden können.

Fig. 3 illustriert eine andere erfindungsgemäße Ausführungsform, in welcher ein closed-loop Einkomponenten-Kühlungssystem verwendet wird, um den Erdgasstrom 10 vor Verflüssigung zu PLNG vorzukühlen. Das in Fig. 3 gezeigte Verfahren ist dem in Fig. 2 gezeigten Verfahren 20 ähnlich, außer daß ein closed-cycle Kühlungssystem 40 verwendet wird, um mindestens einen Teil der Kühlung für den Einsatzstoffkühler 26 bereitzustellen und um Kühlung für den Wärmeaustauscher 60 bereitzustellen. Der den Einsatzstoffkühler 26 verlassende Strom 11 wird direkt zu einem konventionellen Demethanisierer 80 geleitet, ohne die Notwendigkeit eines Expanderprozesses 30, der im Verfahren von Fig. 2 verwendet wird. Das Kühlungssystem 40 kann ein 25 konventionelles closed-loop Kühlungssystem mit Propan, Propylen, Ethan, Kohlendioxid oder einer anderen geeigneten Flüssigkeit als Kühlmittel sein.

In Fig. 3 kann das flüssige Kühlmittel in Leitung 18a aus dem MCR-System 45 fakultativ in Wärmeaustauscher 70 durch ein Kühlmittel in Strom 27, welcher von dem Wärmeaustauscher 30 33 zum MCR-System 45 zurückkehrt, gekühlt werden. Strom 18a kann weiter in Wärmeaustau scher 60 durch ein Kühlmittel aus Kühlungssystem 40, welches einen Kühlmittelstrom 51 hat, der zwischen dem Kühlungssystem 40 und Wärmeaustauscher 60 zirkuliert, gekühlt werden. In dieser Ausführungsform wird ein beträchtlicher Teil der Kühlanforderungen zu einem konventionellen closed-loop Einkomponenten-Kühlsystem 40 geschoben, wie einem Propansystem. 35 Obwohl zusätzliche Wärmeaustauscher erforderlich sind, werden die Größe und Kosten des Wärmeaustauschers 33 reduziert.

Fig. 4 illustriert eine andere Ausführungsform des erfindungsgemäßen Verfahrens, bei welchem ein closed-loop Multikomponenten-Kühlungssystem 33 einen Erdgaseinsatzstrom vor der Frak-40 tionierung vorkühlt und das Kühlungssystem außerdem den Erdgasstrom verflüssigt, um PLNG herzustellen. Ein Erdgaseinsatzstrom tritt durch Leitung 10 in das System ein und wird durch einen Einsatzstoffkühler 26 geführt, der kühlt und das Erdgas teilweise verflüssigen kann. Das Erdgas gelangt dann durch Leitung 11 zu einer ersten Kühlungszone 33a des Multikomponen-ten-Wärmeaustauschers 33. Der Wärmeaustauscher 33 hat in dieser Ausführungsform drei 45 Kühlungszonen (33a, 33b, 33c). Die zweite Kühlungszone 33b befindet sich zwischen der ersten Kühlungszone 33a und der dritten Kühlungszone 33c und arbeitet bei einer niedrigeren Temperatur als die erste Kühlungszone und bei einer höheren Temperaturen als die dritte Kühlungszone. 50 Das teilweise verflüssigte Erdgas verläßt die erste Kühlungszone 33a und gelangt durch Leitung 11a zu einem Demethanisierer 80. Der Demethanisierer 80 fraktioniert das Erdgas, so daß ein methanreicher Kopfstrom 16 und ein Bodenstrom 12 hergestellt wird. Der Bodenstrom 12 wird zu einer Fraktionierungsfabrik 35 geführt, welche der obigen in der obigen Beschreibung für Fig. 2 ähnlich ist. 55 10

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Der methanangereicherte Strom 16 aus dem Demethanisierer 30 und der Kopfproduktstrom 13 aus der Fraktionierungsfabrik 35 werden zusammengeführt und als Strom 17 zur zweiten Kühlungszone 33b des Wärmeaustauschers 33 geführt. Der die zweite Kühlungszone 33b verlassende Strom 19 wird durch eine oder mehrere Expansionsvorrichtungen wie eine hydraulische 5 Turbine 34 geführt. Die hydraulische Turbine 34 stellt einen kalten expandierten Strom 20 (PLNG) her, der bei einer Temperatur über ungefähr -112°C (-170°F) und einem Druck, der ausreichend dafür ist, daß das Flüssigprodukt an oder unter seinem Blasenbildungspunkt vorliegt, zu einer Vorratseinrichtung 50 geführt wird. io Boil-off Gas, das aus der Verdampfung des verflüssigten Erdgases innerhalb eines Lagerungssammelbehälters während Transport- oder Ladeoperationen resultiert, kann fakultativ durch Leitung 22 in die dritte Kühlungszone 33c eingeführt werden, in welcher das boil-off Gas wieder verflüssigt wird. Fakultativ kann ein Teil des boil-off Gases durch die zweite Kühlungszone 33b geführt werden, um das boil-off Gas vor seiner Verwendung als Brennstoff (Strom 38) aufzuhei-15 zen. Das die Kühlungszone 33c verlassende verflüssigte Erdgas wird durch Pumpe 36 auf den Druck des PLNG in Strom 20 gepumpt und dann zur Lagerungsvorrichtung 50 geschickt.

Die Fig. 4-Ausführungsform erlaubt die Entfernung von schweren Kohlenwasserstoffen und Kühlmittelzusatz ohne signifikanten Druckabfall, wie er in der Fig. 2-Ausführungsform erforder-20 lieh ist oder ein zusätzliches Kühlungssystem, wie in der Fig. 3-Ausführungsform.

Fig. 5 illustriert eine weitere erfindungsgemäße Ausführungsform, in welcher Einsatzerdgas durch einen Einsatzstoffkühler 26 gekühlt wird und das Erdgas in einem Wärmeaustauscher 33 verflüssigt wird, der durch ein closed-loop Kühlungssystem 45 gekühlt wird, welches sowohl 25 Multikomponentenflüssigkeit als auch Multikomponentendampf als Kühlmittel verwendet. Dies erlaubt die Verflüssigung der boil-off Dämpfe des Tanks nur mit dem Multikomponentendampf. Diese Ausführungsform ähnelt der in Fig. 2 beschriebenen Ausführungsform, außer des Betriebs des Multikomponenten-Wärmeaustauschersystems 33. Eine bevorzugte Ausführungsform eines MCR-Systems 45, das sowohl Dampf als auch flüssige Kühlmittel verwendet, ist in Fig. 10 30 dargestellt, was weiter unten ausführlich diskutiert wird.

Gemäß Fig. 5 tritt ein Erdgaseinsatzstrom durch Leitung 10 in das System ein und wird durch einen Einsatzstoffkühler 26 geführt, der einen oder mehrere Wärmeaustauscher umfaßt, die das Erdgas teilweise verflüssigen. In dieser Ausführungsform wird die Kühlung vorzugsweise durch 35 Wärmeaustausch mit Luft oder Wasser bewirkt. Einsatzstoffkühler 26 wird fakultativ durch ein konventionelles closed-loop Kühlungssystem 40 gekühlt, wobei das Kühlmittel Propan, Propylen, Ethan, Kohlendioxid oder jedes andere geeignete Kühlmittel ist.

Als ein Beispiel für die Temperatur und den Druck, die für das in Fig. 5 abgebildete closed-loop 40 MCR-System 45 geeignet sind, wird das Multikomponenten-Kühlmittel in Leitung 27 bei 345 kPa (50 psia) und 10°C (50°F) zur konventionellen Kompression und Kühlung im MCR-System 45 geleitet, um einen Multikomponenten-Flüssigstrom 18 und einen Multikomponenten-Dampfstrom 21 herzustellen, die beide einen Druck von 1.207 kPa (175 psia) und eine Temperatur von 13,3°C (56°F) haben. Der Dampfstrom 21 wird weiter in Kühlungszone 33a gekühlt 45 und in Kühlungszone 33b weiter gekühlt, und so wird ein kalter Strom 23 hergestellt, der die Kühlungszone 33b bei einer Temperatur von -99°C (-146°F) verläßt. Strom 23 wird dann über ein konventionelles Joule-Thomson-Ventil 46 expandiert, und so ein Strom 24 bei 414 kPa (60 psia) und -108°C (-162°F) hergestellt. Strom 24 wird dann in Kühlungszone 33b erwärmt und in Kühlungszone 33a weiter erwärmt, und so Strom 27 bei 10°C (50°F) und 345 kPa so (50 psia) hergestellt. Strom 18 wird in Kühlungszone 33a gekühlt und dann über ein konventionelles Joule-Thomson-Ventil 47 expandiert. Das expandierte Fluid, welches das Expansionsventil 47 verläßt, wird mit Strom 25 zusammengeführt und rezirkuliert. Diese Ausführungsform hat den Vorteil, daß der boil-off Dampf nur unter Verwendung des MCR-Dampfes wieder verflüssigt wird. 55 1 1

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Fig. 6 illustriert eine weitere erfindungsgemäße Ausführungsform, die der in Fig. 2 illustrierten Ausführungsform ähnlich ist, außer daß der Multikomponenten-Wärmeaustauscher 33 nur eine Kühlungszone (33a) hat und boil-off Dampf mit den Erdgasströmen 16 und 13 gemischt wird, anstelle einer Verflüssigung durch eine separate Kühlungszone des Wärmeaustauschers 33. 5 Boil-off Dampf 22 wird zuerst durch Kühlungszone 33a geführt, um Kühlung für die wärmeren Ströme 17 und 18, die durch den Wärmeaustauscher 33a fließen, bereitzustellen. Nach Verlassen der Kühlungszone 33a kann ein Teil des Stroms 22 fakultativ als Brennstoff entnommen werden (Strom 38), um Energie für die PLNG-Fabrik bereitzustellen. Der andere Teil des Stroms 22 wird zu einem Kompressor 39 geleitet, um das boil-off Gas auf ungefähr den Druck io des Gases in Strom 17 zu bringen. Das den Kompressor 39 verlassende boil-off Gas (Strom 32) wird dann mit Strom 17 zusammengeführt. Diese Ausführungsform erfordert keine Mischung von Kryoflüssigkeiten und kann eine einfachere Betriebsweise als die in Fig. 2 illustrierte Ausführungsform sein. 15 Fig. 7 illustriert eine andere erfindungsgemäße Ausführungsform, in welcher Einsatzgas durch den Einsatzstoffkühler 26 gekühlt wird und das Erdgas in einem Multikomponentenwärmeaustauscher 33 verflüssigt wird, der durch ein closed-loop Kühlungssystem 45 gekühlt wird, welches sowohl Multikomponentenflüssigkeit (Strom 18) als auch Multikomponentendampf (Strom 21) als Kühlmittel verwendet. Die Verarbeitung in dieser Fig. 7 ist ähnlich zur Betriebs-20 weise des in Fig. 5 illustrierten Verfahrens, außer daß mindestens ein Teil des boil-off Gases 22 durch Kompressor 39 auf ungefähr den Druck des Gasstroms 16 komprimiert wird und der komprimierte boil-off Strom 32 mit Erdgasstrom 16 zusammengeführt wird. Strom 17, der Dämpfe aus dem Expanderverfahren 30, Dämpfe aus der Fraktionierungsfabrik 35 und boil-off Dämpfe aus Strom 32 enthält, wird dann durch Kühlungszonen 33a und 33b von Wärmeaus-25 tauscher 33 geführt, um den Gasstrom 17 zur Herstellung von PLNG (Strom 19) zu verflüssigen. Gemäß Fig. 7 wird vorzugsweise ein Teil von Strom 22 entnommen, durch Kühlungszonen 33b und 33a geführt und verläßt Wärmeaustauscher 33 (Strom 38) für die Verwendung als Brennstoff. 30 Ein bevorzugtes Expanderverfahren 30 zur Verwendung in der Praxis der Ausführungsformen der Fig. 2, 5, 6 und 7 wird in Fig. 8 dargestellt. Gemäß Fig. 8 wird Gasstrom 11 in zwei Teilströme 100 und 101 getrennt. Gasstrom 100 wird in Wärmeaustauscher 102 durch Kühlrestgas in Leitung 104 gekühlt. Gasstrom 101 wird durch Seiten-Nachverdampfer-Wärmeaustauscher 105 gekühlt, durch welchen Demethanisierungsflüssigkeit aus der Demethanisierungskolonne 35 130 fließt. Die gekühlten Ströme 100 und 101 werden wieder zusammengeführt und der zu sammengeführte Strom 103 wird zu einem konventionellen Phasenseparator 106 geführt. Separator 106 teilt den Strom 103 in Flüssigstrom 107 und Dampfstrom 108. Dampfstrom 108 wird zur Verringerung seines Drucks beispielsweise mittels eines Turboexpanders 109 expandiert. Diese Expansion kühlt das Gas weiter, bevor es in die obere Region der Demethanisierungsko-40 lonne 80 eingespeist wird. Der kondensierte Flüssigkeitsstrom 107 wird durch ein Joule-Thomson-Ventil 110 geführt, um den Flüssigstrom 107 zu expandieren und weiter zu kühlen, bevor er zur Demethanisierungskolonne 80 geführt wird.

Restgas von der Spitze der Demethanisierungskolonne 80 wird zum Wärmeaustauscher 102 45 geführt und durch einen Kompressor 111 geleitet, der mindestens zum Teil durch Expander 109 angetrieben wird. Der das Expanderverfahren 30 verlassende komprimierte methanreiche Strom 16 wird weiter in Übereinstimmung mit der erfindungsgemäßen Praxis verarbeitet. Der Demethanisierer stellt einen Bodenflüssigstrom 12 her, bei dem es sich überwiegend um Erdgasflüssigkeiten (natural gas liquids, NGL), vor allem Ethan, Propan, Butan, Pentan und schwe-50 rere Kohlenwasserstoffe handelt. Zusätzliche Beispiele für ein Expanderverfahren 30, das für die erfindungsgemäße Praxis geeignet ist, werden in US-Patent 4,698,081 und in Gas Conditi-oning and Processing, Band 3 von Advanced Techniques and Applications, John M. Campbell und Co., Tulsa, Oklahoma (1982) beschrieben. 55 Fig. 9 illustriert ein schematisches Flußdiagramm eines bevorzugten MCR-Systems 45 für die 1 2

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Verwendung in den in Fig. 1, 2, 3, 4 und 6 illustrierten Ausführungsformen. Gemäß Fig. 9 gelangt Strom 27 in einen konventionellen Kompressor 150, um das Kühlmittel zu komprimieren. Ein komprimierter Strom 151 aus Kompressor 150 wird gekühlt, indem er durch einen konventionellen Kühler 152, wie einen Luft- oder Wasserkühler, geführt wird, bevor Strom 151 in einen 5 konventionellen Phasenseparator 153 gelangt. Dampf aus Phasenseparator 153 wird durch Strom 154 zu einem Kompressor 155 geführt. Der komprimierte Kühlmitteldampf (Strom 156) aus Kompressor 155 wird durch einen konventionellen Kühler 157 gekühlt, und so ein gekühlter Kühlmittelstrom 18 hergestellt. Ein Flüssigstrom 158 aus Phasenseparator 152 wird durch Pumpe 159 auf ungefähr den gleichen Druck wie den Einsatzdruck des Kompressors 155 ge-io pumpt. Die Flüssigkeit unter Druck aus Pumpe 159 (Strom 160) wird mit Strom 156 vor seiner Kühlung mit Kühler 157 zusammengeführt.

Fig. 10 ist ein schematisches Flußdiagramm eines bevorzugten MCR-Systems 45 für die Verwendung in den in Fig. 5 und 7 illustrierten Ausführungsformen. Das in Fig. 10 illustrierte MCR-15 System ähnelt dem MCR-System 45 der Fig. 9, außer daß der gekühlte Strom von Kühler 157 zu einem konventionellen Phasenseparator 161 geführt wird, nachdem der flüssige Kühlmittelstrom 160 und Dampfstrom 156 kombiniert und durch Kühler 157 gekühlt wurden. Der den Separator 161 verlassende Dampf wird Dampfstrom 21 und die den Separator 161 verlassende Flüssigkeit wird Flüssigstrom 18. 20

Beispiele

Eine simulierte Massen- und Energiebilanz wurde ausgeführt, um die in den Figuren illustrierten Ausführungsformen zu erläutern, und die Resultate sind in den Tabellen 1 bis 7 unten darge-25 stellt. Die unten in den Tabellen dargestellten Daten werden geliefert, um ein besseres Verständnis der in den Fig. 1 bis 7 gezeigten Ausführungsformen zu erreichen, aber die Erfindung darf nicht als ohne Notwendigkeit darauf beschränkt angesehen werden. Die in den Tabellen angegebenen Temperaturen und Flußraten dürfen nicht als Beschränkung der Erfindung angesehen werden, welche viele Variationen in Temperaturen und Flußraten im Hinblick auf die 30 Lehre hierin haben kann. Die Tabellen entsprechen wie folgt den Figuren: Tabelle 1 entspricht Fig. 1, Tabelle 2 entspricht Fig. 2, Tabelle 3 entspricht Fig. 3, Tabelle 4 entspricht Fig. 4, Tabelle 5 entspricht Fig. 5, Tabelle 6 entspricht Fig. 6 und Tabelle 7 entspricht Fig. 7.

Die Daten wurden unter Verwendung eines im Handel erhältlichen Prozeßsimulati-35 onsprogramms mit dem Namen HYSYS® erhalten, jedoch können auch andere im Handel erhältliche Prozeßsimulationsprogramme zur Entwicklung der Daten verwendet werden, einschließlich beispielsweise HYSIM®, PROII® und ASPEN PLUS®, mit denen allen die Fachleute dieses Gebiets vertraut sind. 40 Für die in Tabelle 3 präsentierten Daten wurde angenommen, daß die in Fig. 3 gezeigte Ausführungsform ein Propan-Kühlungssystem 40 zur Kühlung des Einsatzstroms 10 hatte.

Unter Verwendung des in Fig. 3 gezeigten grundlegenden Verfahrensflußschemas und unter Verwendung dergleichen Einsatzstromzusammensetzung und Temperatur war die erforderliche 45 gesamte installierte Energie zur Herstellung von konventionellem LNG (nahe am Atmosphärendruck und bei einer Temperatur von -160°C (-256°F)) mehr als zweimal so groß als das Erfordernis an gesamter installierter Energie zur Herstellung von PLNG unter Verwendung der in Fig. 3 illustrierten Ausführungsform: 185.680 kW (249.000 hp) zur Herstellung von LNG gegen 89.040 kW (119.400 hp) zur Herstellung von PLNG. Dieser Vergleich wurde unter Verwendung so des HYSYS® Prozeßsimulators durchgeführt.

Ein Fachmann, insbesondere einer der den Vorteil der Lehren dieses Patents hat, wird viele Modifizierungen und Variationen der spezifischen oben offenbarten Verfahren erkennen. Beispielsweise kann in Übereinstimmung mit der Erfindung eine Vielzahl von Temperaturen und 55 Drucken verwendet werden, abhängig von der Gesamtkonstruktion des Systems und der 1 3

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Zusammensetzung des Einsatzgases. Außerdem kann die Einsatzgaskühlkolonne ergänzt oder rekonfiguriert werden abhängig von den Gesamtkonstruktionsanforderungen, um so optimale und effiziente Wärmeaustauschanforderungen zu erreichen. Wie oben diskutiert, sollten die spezifisch offenbarten Ausführungsformen und -beispiele nicht verwendet werden, um den 5 Bereich der Erfindung, der durch die unteren Ansprüche und ihre Äquivalente bestimmt ist, zu beschränken oder einzuschränken. 10 15 20 25 30 35 40 45 50 55 5 10 15 20 25 30 35 40 45 50 1 4 x° O s tu £ σ\ο\οσ\σ\οοοοοοοονοο CS_ CS_ N (S Η M o © © © ·—> «—·©»—· o u 00 00 © 00 00νΊΟΟΟΟ*Λ00«η «m4 9^ *a*4 Q ¢5 ^ O cT cf cf cf cf cf cf cf c 3 N w U C/J § Ξ r* c rt N o + rt u νΟΌΤΌ'ΟΟΝΤΓΤ'Τ^ΓΟ-*^ oo* od* «*» od* 00' o M m **» **» © © 00 o IS u r^r^\ot-~r~ooOvovoOoocsoo 00__ OO^TcOOO\OrrrrvrrT\Oin\D vo“ VO VO vo" o" O* VO* o* o «OVSOtOVODOOOOOOOlOOO o_ o_ cs o_ ο ov cs cs cs cs c> οο σ> sr* sr sr“ sr' -d·' OO 00 00 00 00 !bMol/h (nnmnnC'nnpirjcr·—Ό -<«ar<-(no\<MJvO\cfO^· OOOO^OOOOC''·—'CNOOOO ♦ .··.*·**·%· « V) Μ 1/) V") m r·"» rs r·^ r*i SO ·—i »-< C4 «-1 ·—* CS CS CS cs ·—< ca ST kgMol/h NMmNNNnMOMMO^· r-~ r~· ·—* r- o\ »—· —* —* ·—· cs cs co ΗΗβΜΗί>\ο'θ'θθ'ίθη c\ t-> r- o\ a\ o\ o\ t-> v* 2 2 & OO'OhOCO'fONhN'flOM C-vnvoco'^rcnvnvnNr'cvcnTrm r—* ?“« e—* r··* ψ~· 1 1 I I 1 1 II o. ε <u H u © η n m o\ vo_ ·ντ_ c<t_ —· tt_ *-> n o_-< « n n“ ei wT \r rT vo' oC —~ cT irT —' cs·—·—•cscno'iOoon'—·οσ\·— | ·—· ·—< | r-, | II 1 psia ooNOcoiomootnommv) ©o\©vor'*t'»vovo««vr>w">r'*vo ooc^cor-mcncs η η n 3 Um P 6Ü & — csoovnvovowsrovv'veovot··' r^©vocr\ooooo\<—c^sr^roo^-vjinONvjwjc-rrnn^vjio ΙΛ vi pi 1Λ P» N -·’ CS CS CS Phase Dampf/ Flüssig ft; ji, QQQn,{i.QK,QQÜii,bQ Strom OwcoftONciTfVi^ooaio ___,_c.1Cv,0<c^{sjf^{vicsc'->

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Claims

28 AT 413 599 B Patentansprüche: 1. Verfahren zur Verflüssigung eines unter Druck gesetzten methanreichen Gasstroms, welches die Schritte der Verflüssigung des Gasstroms in einem Wärmeaustauscher, der durch 5 ein Multikomponenten-Kühlungssystem mit geschlossenem Kreislauf (closed-loop) gekühlt wird, zur Herstellung eines methanreichen Flüssigprodukts mit einer Temperatur über ungefähr -112°C (-170°F) und einem Druck, der ausreichend dafür ist, daß das Flüssigprodukt an oder unter seinem Blasenbildungspunkt ist, und Einführung des Flüssigprodukts in eine Lagerungsvorrichtung bei einer Temperatur über ungefähr -112°C (-170°F) umfaßt. 10
2. Verfahren von Anspruch 1, das weiter umfaßt die Verringerung des Drucks des Flüssigprodukts durch eine Expandervorrichtung vor Einführung des Flüssigprodukts in die Lagerungsvorrichtung, wobei die Expandervorrichtung einen Flüssigstrom bei einer Temperatur über ungefähr -112°C (-170°F) und einem Druck, der ausreichend dafür ist, daß das Flüs- 15 sigprodukt an oder unter seinem Blasenbildungspunkt vorliegt, herstellt.
3. Verfahren von Anspruch 1, das zusätzlich umfaßt die Zuführung eines Verdampfungs-(boil-off)gases, das aus der Verdampfung von verflüssigtem Erdgas resultiert, zu dem Wärmeaustauscher, wobei das boil-off Gas durch den Wärmeaustauscher mindestens teilweise 20 verflüssigt wird und Unter-Drucksetzen des verflüssigten boil-off Gases, wobei das unter Druck gesetzte boil-off Gas eine Temperatur über ungefähr -112°C (-170°F) hat und einen Druck, der ausreichend dafür ist, daß das Flüssigprodukt an oder unter seinem Blasenbildungspunkt ist.
4. Verfahren von Anspruch 3, wobei der Wärmeaustauscher eine erste Kühlungszone und eine zweite Kühlungszone, die bei einer niedrigeren Temperatur als die erste Kühlungszone arbeitet, umfaßt, Zuführung des Gasstroms von Anspruch 1 zur ersten Kühlungszone zur Verflüssigung und Zuführung des boil-off Gases zur zweiten Kühlungszone zur Verflüssigung. 30
5. Verfahren von Anspruch 4, das weiter umfaßt die Entnahme eines Teils des boil-off Gases bevor das boil-off Gas zum Wärmeaustauscher gelangt und Zuführung des entnommenen Teils des boil-off Gases zur ersten Kühlungszone, um das entnommene boil-off Gas zu erwärmen und den Gasstrom im Wärmeaustauscher zu kühlen, und Verwendung des er- 35 wärmten entnommenen boil-off Gases als Brennstoff.
6. Verfahren von Anspruch 1, das weiter umfaßt die Kompression eines boil-off Gases, das aus der Verdampfung von verflüssigtem Erdgas resultiert, auf einen Druck, der dem Druck des Gasstroms nahekommt, der in den Wärmeaustauscher eingespeist wird, und Zusam- 40 menführung des komprimierten boil-off Gases mit dem Gasstrom, bevor der Gasstrom zum Wärmeaustauscher geleitet wird.
7. Verfahren von Anspruch 1, das weiter umfaßt die Zuführung eines boil-off Gases, das aus der Verdampfung von verflüssigtem Erdgas resultiert, zum Wärmeaustauscher, um das 45 boil-off Gas zu kühlen, Kompression des boil-off Gases und Zusammenführung des komprimierten boil-off Gases mit dem Gasstrom und Zuführung des zusammengeführten boil-off Gases und des Gasstroms zum Wärmeaustauscher zur Verflüssigung.
8. Verfahren von Anspruch 7, das weiter umfaßt die Entnahme eines Teils des boil-off Gases so und die Verwendung des entnommenen Teils als Brennstoff nach Zuführung des boil-off Gases durch den Wärmeaustauscher und vor Kompression des gekühlten boil-off Gases.
9. Verfahren von Anspruch 3, wobei der Wärmeaustauscher eine erste Kühlungszone, eine zweite Kühlungszone und eine dritte Kühlungszone umfaßt, wobei die zweite Kühlungszo- 55 ne bei einer Temperatur unter der Temperatur der ersten Kühlungszone und über der 29 AT 413 599 B Temperatur der dritten Kühlungszone arbeitet, weiter umfassend die Schritte der Zuführung des boil-off Gases zur dritten Kühlungszone zur Verflüssigung des boil-off Gases, Entnahme eines Teils des boil-off Gases bevor es durch die dritte Kühlungszone gelangt und Durchleitung des entnommenen boil-off Gases durch die zweite Kühlungszone zur Erwär-5 mung des entnommenen boil-off Gases und Verwendung des erwärmten entnommenen boil-off Gases als Brennstoff.
10. Verfahren von Anspruch 1, wobei der Gasstrom Methan und Kohlenwasserstoffkomponenten schwerer als Methan umfaßt, welches weiter umfaßt die Entfernung eines überwiegen-io den Teils der schwereren Kohlenwasserstoffe durch Fraktionierung zur Herstellung eines methanreichen Dampfstroms und eines Flüssigstroms, der reich an den schwereren Kohlenwasserstoffen ist, wobei der Dampfstrom dann durch den Wärmeaustauscher verflüssigt wird.
11. Verfahren von Anspruch 10, wobei der Flüssigstrom, der reich an den schwereren Kohlen wasserstoffen ist, weiter fraktioniert wird zur Herstellung eines ethanreichen Dampfes, der mit dem methanreichen Strom von Anspruch 7 zusammengeführt wird.
12. Verfahren von Anspruch 10, welches weiter die Kühlung des Einsatzstroms vor der Frakti- 20 onierung des Einsatzstroms umfaßt.
13. Verfahren von Anspruch 1, wobei der Wärmeaustauscher eine erste Kühlungszone und eine zweite Kühlungszone umfaßt, wobei die erste Kühlungszone durch Durchleitung eines Multikomponenten-Flüssigkühlmittels durch die erste Kühlungszone zur Kühlung der flüssi- 25 gen Kühlmittels gekühlt wird, Durchleitung des Flüssigkühlmittels durch eine Druckexpansionsvorrichtung, um die Temperatur des Flüssigkühlmittels weiter zu erniedrigen, und Durchleiten des Kühlmittels von der Expansionsvorrichtung durch die erste Kühlungszone, Durchleiten eines Multikomponenten-Dampfkühlmittels durch die erste und die zweite Kühlungszone, um seine Temperatur zu erniedrigen, Durchleiten des gekühlten Dampfkühlmit-30 tels durch eine Expansionsvorrichtung, Durchleiten des expandierten Kühlmittels durch die zweite Kühlungszone und dann durch die erste Kühlungszone, und Verflüssigung des Gasstroms durch Durchleitung des Gasstroms durch die erste Kühlungszone und die zweite Kühlungszone zur Herstellung eines Flüssigprodukts mit einer Temperatur über ungefähr -112°C (-170°F) und einem Druck, der ausreichend dafür ist, daß das Flüssigprodukt 35 an oder unter seinem Blasenbildungspunkt ist.
14. Verfahren von Anspruch 1, wobei das Verfahren weiter umfaßt: (a) Kühlung des Gasstroms zur Erreichung der teilweisen Verflüssigung des Gasstroms: (b) Trennung des teilweise kondensierten Gasstroms in eine Flüssigkeit, welche reich an 40 Kohlenwasserstoffen schwerer als Methan ist und einem methanreichen Dampfstrom; (c) Fraktionierung des verflüssigten Teils in mindestens eine Fraktionierungskolonne zur Herstellung eines ethanreichen Dampfstroms und eines Flüssigstroms, der reich an Kohlenwasserstoffen schwerer als Ethan ist, und Entfernung des Flüssigstroms aus dem Verfahren; 45 (d) Zusammenführung des methanreichen Dampfstroms und ethanreichen Dampfstroms und Zuführung des zusammengeführten Stroms zum Wärmeaustauscher von Anspruch 1, wobei der zusammengeführte Strom verflüssigt wird; und (e) vor Einleitung des zusammengeführten Flüssigstroms zur Lagerungsvorrichtung Ex-pandierung mindestens eines Teils der unterkühlten Flüssigkeit zur Herstellung eines Flüs-50 sigprodukts mit einer Temperatur über ungefähr -112°C (-170°F) und einem Druck, der ausreichend dafür ist, daß das Flüssigprodukt an oder unter seinem Blasenbildungspunkt ist.
15. Verfahren von Anspruch 14, wobei die Kühlung des Erdgasstroms in Schritt (a) wenigstens 55 teilweise durch ein closed-loop Propan-Kühlungssystem erreicht wird. 30 AT 413 599 B
16. Verfahren von Anspruch 14, wobei das Verfahren weiter umfaßt die Durchleitung von boil-off Dämpfen, die aus der Verdampfung eines verflüssigten Erdgases resultieren, zum Wärmeaustauscher, um einen zweiten verflüssigten Erdgasstrom mit einer Temperatur über ungefähr -112°C (-170°F) und einem Druck, der ausreichend dafür ist, daß das Flüs- 5 sigprodukt an oder unter seinem Blasenbildungspunkt vorliegt, herzustellen und Zusam menführung des zweiten verflüssigten Erdgasstroms mit dem expandierten verflüssigten Gas aus Schritt (e) von Anspruch 14.
17. Verfahren von Anspruch 14, wobei der Wärmeaustauscher von Schritt (d) eine erste Küh- io lungszone und eine zweite Kühlungszone, die bei einer niedrigeren Temperatur als die ers te Kühlungszone arbeitet, umfaßt, wobei die methanreichen Ströme aus Schritt (b) und Schritt (c) von Anspruch 14 zur ersten Kühlungszone zugeführt werden und boil-off Dämpfe, die aus der Verdampfung eines verflüssigten Erdgases mit einer Temperatur von über ungefähr -112°C (-170°F) resultieren, zur zweiten Kühlungszone zur Verflüssigung geführt 15 werden.
18. Verfahren von Anspruch 10, wobei der Gasstrom in das Verfahren eintritt bei einer erhöhten Temperatur, die von ungefähr 0°C bis ungefähr 50°C reicht und bei einem erhöhten Druck, der von ungefähr 2.758 kPa (400 psia) bis ungefähr 8.274 kPa (1.200 psia) reicht, 20 und das durch das Verfahren hergestellte verflüssigte Produkt bei einem Druck größer als ungefähr 1.724 kPa (250 psia) und einer Temperatur über ungefähr -112°C (-170°F) vorliegt.
19. Verfahren von Anspruch 1, wobei das Multikomponenten-Kühlungssystem ein Kühlmittel 25 hat, das Methan, Ethan, Propan, Butan, Pentan, Kohlendioxid, Schwefelwasserstoff und Stickstoff umfaßt.
20. Verfahren zur Verflüssigung eines Erdgasstroms, umfassend Methan, Propan und schwerere Kohlenwasserstoffe, zur Herstellung eines verflüssigten Erdgases mit einem Druck 30 höher als ungefähr 1.724 kPa (250 psia) und einer Temperatur über ungefähr -112°C (-170°F), welches Verfahren umfaßt: (a) Zuführung des Erdgasstroms zur ersten Kühlungszone eines Multikomponenten-Wärmeaustauschers, wobei der Multikomponenten-Wärmeaustauscher drei Kühlungszonen umfaßt und die zweite Kühlungszone bei einer Temperatur unter der Temperatur der 35 ersten Kühlungszone und über der Temperatur der dritten Kühlungszone arbeitet; (b) Fraktionierung des gekühlten Erdgaseinsatzstroms zur Abtrennung eines methanreichen Stroms von dem schwereren Kohlenwasserstoffstrom; (c) Fraktionierung des schwereren Kohlenwasserstoffstroms zur Herstellung eines ethanreichen Stroms und eines Stroms, der Kohlenwasserstoffe schwerer als Ethan enthält, und 40 Entfernung der Kohlenwasserstoffe schwerer als Ethan aus dem Verfahren; (d) Zusammenführung des methanreichen Stroms aus Schritt (b) und des ethanreichen Stroms aus Schritt (c) und Zuführung des zusammengeführten Stroms zur zweiten Kühlungszone des Multikomponenten-Kühlungssystems und Kühlung des zusammengeführten Stroms zur Herstellung eines unterkühlten Kondensats; 45 (e) Expandierung mindestens eines Teils des unterkühlten Kondensats zur Bereitstellung eines verflüssigten Erdgases mit einem Druck höher als ungefähr 1.724 kPa (250 psia) und einer Temperatur über ungefähr -112°C (-170°F); und (f) Zuführung von Gas, das aus der Verdampfung eines verflüssigten Erdgases resultiert, das in einem Lagergefäß enthalten ist, zur dritten Kühlungszone des Multikomponenten-50 Kühlungssystems zur Herstellung eines zweiten verflüssigten Erdgasstroms und Zusam menführung des zweiten verflüssigten Erdgasstroms mit dem in Schritt (e) hergestellten verflüssigten Erdgas.
21. Verfahren zur Verflüssigung eines Erdgasstroms, umfassend Methan, Propan und schwe- 55 rere Kohlenwasserstoffe, zur Herstellung eines verflüssigten Erdgases mit einem Druck 31 AT 413 599 B höher als ungefähr 1.724 kPa (250 psia) und einer Temperatur über ungefähr -112°C (-170°F), welches Verfahren umfaßt: (a) Kühlung des Erdgasstroms durch ein Propan-Kühlungssystem; (b) Fraktionierung des gekühlten Erdgasstroms zur Trennung eines methanreichen Stroms 5 und eines schwereren Kohlenwasserstoffstroms; (c) Fraktionierung des schwereren Kohlenwasserstoffstroms zur Herstellung eines ethanreichen Stroms und mindestens eines Stroms, der schwerere Kohlenwasserstoffe als Ethan enthält, und Entfernung der Kohlenwasserstoffe schwerer als Ethan aus dem Verfahren; io (d) Zusammenführung des methanreichen Stroms aus Schritt (b) und des ethanreichen Stroms aus Schritt (c) und Zuführung des zusammengeführten Stroms zur ersten Kühlungszone eines Multikomponenten-Kühlungssystems mit einer ersten Kühlungszone, die durch eine Multikomponentenflüssigkeit und einen Multikomponentendampf, die im Wärmeaustauschverhältnis mit dem zusammengeführten methanreichen Strom und dem 15 ethanreichen Strom stehen, gekühlt wird zur Herstellung eines unterkühlten Kondensats; (e) Expandierung mindestens eines Teils des unterkühlten Kondensats zur Bereitstellung eines verflüssigten Erdgases mit einem Druck höher als ungefähr 1.724 kPa (250 psia) und einer Temperatur über ungefähr -112°C (-170°F); und (f) Zuführung von Gas, das aus der Verdampfung eines verflüssigten Erdgases resultiert, 20 das in einem Lagergefäß enthalten ist, zur zweiten Kühlungszone des Multikomponenten- Kühlungssystems zur Herstellung eines zweiten verflüssigten Erdgasstroms und Zusammenführung des zweiten verflüssigten Erdgasstroms mit dem in Schritt (e) hergestellten verflüssigten Erdgas. 25 Hiezu 9 Blatt Zeichnungen 30 35 40 45 50 55