CN105849290A - 锂离子电池的回收利用方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及用于从废旧可充电电池,特别是从钴含量相对较低的废旧锂离子电池中回收金属和热的方法。具体地讲,发现可以按如下方法在铜熔炉中处理此类低钴的锂离子电池:‑向所述熔炉加入有效炉料和造渣剂;‑加入载热介质和还原剂;其中至少部分载热介质和/或还原剂被含金属铁、金属铝和碳中的一种或多种元素的锂离子电池取代。在所述铜熔炉中使用废旧LFP或LMO电池作为原料,增加粗铜产率,同时化石源能耗降低。
Description
本发明涉及用于从废旧可充电电池,特别是从钴含量相对较低的废旧锂离子电池中回收金属和热的方法。
在欧洲,金属循环利用的社会需求正催生出若干条指令。2006年9月6日公布的欧洲议会和理事会命令2006/66/EC涉及电池和蓄电池,以及废旧电池和蓄电池,规定了它们在EU(欧盟)内的生产和废弃方法。该指令于在2006年9月26日生效。
根据该指令,2012年6月11日发布的EU委员会条例No.493/2012规定了关于回收效率计算的详细规则。此条例自2014年1月1日起生效,适用于废旧电池和蓄电池的回收利用方法。回收利用目标是按平均重量计,镍-镉电池为75%,铅酸电池为65%,其他电池为50%。
已知有多种类型的电池回收利用方法。大部分方法包含机械预处理,通常首先是粉碎步骤,然后是物理分离。这样可获得具有不同组分的部分:然后对每种部分进行专门的化学处理,进一步分离和提炼其成分。
这些方法在例如“A laboratory-scale lithium-ion battery recyclingprocess,M.Contestabile,S.Panero,B.Scrosati,Journal of Power Sources92(2001)65-69”(“实验室级锂离子电池回收利用方法”,M.Contestabile,S.Panero,B.Scrosati,《Journal of Power Sources》,2001年,第92卷,第65-69页)和“Innovative Recycling of Li-based ElectricVehicle Batteries,H.Wang,B.Friedrich,World of Metallurgy 66(2013),161-167(“Li基电动车辆电池的创新型回收利用方法”,H.Wang,B.Friedrich,《World of Metallurgy》,2013年,第66卷,第161-167页)”中提出。
但是,在处理锂离子电池时,粉碎和物理分离并不简单。电池中的锂会与空气中的水分剧烈反应,点燃电解质和隔膜。此外,回收的电池不一定是完全放电的:因此粉碎可能引起短路,造成大电流和局部高温。这种情形还会引起火灾。冷冻、真空或惰性气体技术减少了这种风险,但大大增加了预处理的复杂性。
熔炼方法允许将完整的电池,甚至完整的电池组或模块(只要团块的质量和尺寸允许进行合理的处理)直接送入熔炉,解决了这一问题。但是,由于没有预处理,把分离和精炼的负担完全转移到了化学处理。
此类方法在例如EP1589121和EP2480697中提出。这些方法的目的在于回收最有价值的金属,特别是镍和钴。但是,实现这一目标需要强还原性条件和高处理温度。
最近几年,可充电电池作为移动能源的需求持续增长。因此,锂离子电池的市场份额也在稳定增长,目前已开发出了若干种特殊锂离子电池技术以满足不同的技术需求。最初,大部分锂离子可充电电池使用基于LCO(锂-钴-氧化物)、钴含量较高的阴极材料。现在,其他化合物,例如LFP(锂-铁-磷酸盐)和LMO(锂-锰-氧化物)也逐渐普及,这些化合物含钴量极少或不含钴。LFP和LMO电池在诸如电动工具和电动自行车领域需求很高。电动车通常使用NMC(镍-锰-钴)电池,其中钴含量有限。钴的减少或消除带来了技术优势、降低了成本,并大大减小了高钴阴极组合物常见的材料成本波动。
表1展示了不同类型的常用电池的典型组成范围。LMO和LPF化合物均表现出较低的钴含量。
表1:不同类型的电池的典型组成(重量%)
化学成分 | 锂 | 镍 | 锰 | 钴 | 铁 | 铜 | 铝 |
LCO | 1-2 | 2-8 | 0-2 | 10-15 | 10-15 | 5-10 | 5-10 |
LMO | 1-2 | 2-8 | 10-20 | 0-3 | 0-5 | 10-20 | 10-20 |
NMC | 1-2 | 2-8 | 2-8 | 2-8 | 0-10 | 10-20 | 10-20 |
LFP | 1-2 | 0-1 | 0-1 | 0-1 | 5-20 | 10-30 | 5-15 |
因此,至少在考虑主要包含低钴的锂离子电池原料时,实现钴的高回收率不再像以前那么重要。基于这一点,将钴氧化并使其进入炉渣而不回收的熔炼方法在经济上变得可行。
尽管可以考虑专门的熔炼方法,但现已发现相对标准的铜熔炼方法特别适于处理低钴的锂离子电池。电池可与普通含铜原料一起添加。
具体地讲,发现可以按如下方法在铜熔炉中处理此类低钴的锂离子电池:
-向所述熔炉加入有效炉料和造渣剂;
-加入载热介质和还原剂;
其中至少部分载热介质和/或还原剂被含一种或多种金属铁、金属铝和碳的锂离子电池取代。
在锂离子可充电电池中,支持阳极的箔材通常是用金属铜制成,而支持阴极的箔材通常用金属铝制成。碳是典型的阳极活性材料;阴极活性材料则包含镍、锰、钴和铁中一种或多种。电池的壳体通常含有金属铝、铁和/或塑料。
由于其特殊组成,可充电锂离子电池用作铜熔炉标准原料之上的附加原料铜可显著增加粗u产率,同时大幅度降低燃料需求。在此假设燃料需求由电池原料中的金属铝、碳和塑料补偿。
通过调整造渣剂,特别是SiO2,此方法应优选地在普遍接受的范围内,满足0.5<SiO2/Fe<2.5并满足Al2O3<10%。
由于环境原因,建议以炉渣中钴低于0.1%为目标。这一点可以通过限制有效炉料中电池的量和/或增加低钴电池的比例来实现。在任何情况下,优选添加大部分低钴电池。“低钴”表示电池含3%或更少的钴。“大部分”表示多于有效炉料(即排除助熔剂)中全部电池的50%。
熔炉应配备能处理尺寸为至少1cm的相对大的聚集体或团块的给料系统。此外,应提供足够的气体清洁设备,因为锂离子电池含有大量卤素,特别是氟。此类条款众所周知,并在铜熔炉中相对常见。
实例1:不含电池的参考炉料
下表2中列出了熔炉的典型炉料。
表2:铜熔炉参考炉料(重量%)
进料速率(t/h) | 锂 | 硫 | 镍 | 锰 | 钴 | 铁 | 铜 | 铝 | Al2O3 | SiO2 |
100(参考) | - | 18 | 0.6 | - | - | 20 | 25 | - | 1 | 15 |
23.2(助熔剂) | - | - | - | - | - | - | - | - | - | 100 |
参考炉料的其余组分(20%)为水分。通过加入硅石(23.2吨/h)维持SiO2/Fe比2.2,而炉渣中Al2O3保持低于6%。在100吨/h的进料速率下,此原料的18%被转化为粗铜,60%为炉渣,剩余为气体(主要是SO2)。
燃料消耗量为3000l/h,同时消耗18000Nm3/h的氧气。
实例2:含LFP电池的参考炉料
包含LFP电池和附加助熔剂的炉料如下表3所示。
表3:含LFP电池和附加助熔剂的参考炉料(重量%)
进料速率(t/h) | 锂 | 硫 | 镍 | 锰 | 钴 | 铁 | 铜 | 铝 | Al2O3 | SiO2 |
100(参考) | - | 18 | 0.6 | - | - | 20 | 25 | - | 1 | 15 |
17.6(电池) | 1 | - | - | - | - | 15 | 25 | 10 | - | - |
29.0(助熔剂) | - | - | - | - | - | - | - | - | - | 100 |
就参考例而言,通过加入5.8t/h的SiO2来维持SiO2/Fe比2.2。通过将添加的LFP电池量限制为17.6t/h,保持炉渣中Al2O3低于6%。这一数据对应于约60000吨电池的年处理量,根据目前市场上此类废旧电池的量可得出这一数据。
在铜熔炉中使用废旧电池作为炉料,粗铜产率提升超过20%,而有害废物被回收。当然,这取决于参考熔炉炉料和废旧电池中铜的相对含量。
由于LFP电池原料的高发热量,以及电池相关的铜以金属形式而不是氧化物形式存在,燃料消耗可从3000l/h降低至2000l/h,而氧气消耗从18000Nm3/h增加至20000Nm3/h以维持熔炉热平衡。这意味着化石来源的能量消耗降低超过30%。
Claims (4)
1.在铜熔炉上从锂离子电池中回收焓和金属的方法,包括以下步骤:
-向所述熔炉加入有效炉料和造渣剂;
-加入载热介质和还原剂;
其特征在于,至少部分所述载热介质和/或还原剂被含一种或多种金属铁、金属铝和碳的锂离子电池取代。
2.根据权利要求1所述的方法,其中所述造渣剂包含的SiO2量足以满足0.5<SiO2/Fe<2.5,并且满足所述炉渣中Al2O3<10重量%。
3.根据权利要求1或2所述的方法,其中所述锂离子电池的大部分包含3重量%或更少的钴。
4.根据权利要求3所述的方法,其中通过加入大部分低钴电池,使得所述炉渣中得到的钴含量低于0.1重量%。
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