WO2024095814A1 - 多孔質サンドイッチ構造体及びそれを用いた一体化成形体 - Google Patents

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WO2024095814A1
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sandwich structure
core layer
resin
porous sandwich
thermoplastic resin
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PCT/JP2023/038261
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梅本脩史
中山裕之
森内將成
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東レ株式会社
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    • B32B5/00—Layered products characterised by the non- homogeneity or physical structure, i.e. comprising a fibrous, filamentary, particulate or foam layer; Layered products characterised by having a layer differing constitutionally or physically in different parts
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    • B32B5/24—Layered products characterised by the non- homogeneity or physical structure, i.e. comprising a fibrous, filamentary, particulate or foam layer; Layered products characterised by having a layer differing constitutionally or physically in different parts characterised by the presence of two or more layers which are next to each other and are fibrous, filamentary, formed of particles or foamed one layer being a fibrous or filamentary layer

Definitions

  • the present invention relates to a porous sandwich structure suitable for applications that require excellent design, and an integrated molded body using the same.
  • a molded structure in which a sandwich structure consisting of a core layer made of reinforcing fibers and resin and a skin layer made of reinforcing fibers and resin is joined to another structure to form an integrated structure, thereby making the structure smaller and lighter.
  • a sandwich structure consisting of a core layer made of reinforcing fibers and resin and a skin layer made of reinforcing fibers and resin is joined to another structure to form an integrated structure, thereby making the structure smaller and lighter.
  • Patent Document 1 discloses an integrated molded body that, when integrating a sandwich structure with another structure, allows for the formation of an excellent design surface, is lightweight, has high strength and high rigidity, has high bonding strength with the other structure, and allows for thinning, as well as a manufacturing method for the same.
  • Patent document 2 describes it as "a composite material in which a thermoplastic resin is extruded and coated around a reinforcing core material, the reinforcing core material being made of thermoplastic resin and randomly oriented carbon fibers, and characterized in that the reinforcing core material is a fiber-reinforced composite sheet with a porosity of 10-60% molded into an irregular cross-sectional shape," and discloses that by using it as a reinforcing core material with a porosity in the range of 10-60%, it is possible to ensure impact resistance even in bent materials, while preventing cracks and breaks, and providing excellent moldability.
  • Patent Document 1 does not suggest the detailed core structure of a sandwich structure with a thickness deviation structure, and does not suggest the optimal shape of the core structure.
  • Patent Document 2 does not mention the void structure of the core material, is not suitable for materials that cannot be extruded, and there is no mention or suggestion of joining it to another laminate or member by press molding.
  • the objective of the present invention is to provide a porous sandwich structure and integrated molded body that is lightweight, has high bonding strength with another structure, and allows for thin-walled structures, by integrating a porous sandwich structure having a specific internal structure with another structure, in response to the recent demand for thin-walled and complex shapes.
  • a porous sandwich structure comprising a core layer in which discontinuous reinforcing fibers arranged three-dimensionally are bound with a thermoplastic resin, and skin layers containing continuous reinforcing fibers and a matrix resin arranged on both sides of the core layer, In the core layer, the thermoplastic resin spread in a planar shape in an area surrounded by a plurality of discontinuous reinforcing fibers has a plurality of holes,
  • a porous sandwich structure characterized in that the porosity of the core layer is 50% by volume or more and 76% by volume or less.
  • the core layer is composed of 5% by weight or more and 75% by weight or less of the discontinuous reinforcing fibers and 25% by weight or more and 95% by weight or less of the thermoplastic resin, and the discontinuous reinforcing fibers are arranged to have a three-dimensional mesh structure.
  • thermoplastic resin is at least one selected from the group consisting of polyolefin resins, polyamide resins, polyester resins, polycarbonate resins, polystyrene resins, modified polyphenylene ether resins, polyarylene sulfide resins, and polyether ketone resins.
  • a step portion having a reduced thickness is formed at an end of the porous sandwich structure,
  • the step portion is composed of a pressing portion having the smallest thickness and a boundary portion whose thickness decreases from a main body portion whose thickness is not reduced toward the pressing portion,
  • the porous sandwich structure according to any one of [1] to [6], wherein the porosity of the core layer in the boundary portion and the pressing portion is smaller than the porosity of the core layer in the main body portion.
  • An integrated molded body obtained by joining a member made of another molded body to the pressing portion of the porous sandwich structure described in [7].
  • the present invention provides a porous sandwich structure and an integrated molded body that are lightweight, have high bonding strength with the other structure, and can be made thin by integrating a porous sandwich structure having a specific internal structure with another structure.
  • FIG. 1 is a schematic side view showing one embodiment of a porous sandwich structure according to the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic plan view of a core layer according to the present invention.
  • FIG. 1 is a perspective view showing an embodiment of an integrally molded body according to the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic side view showing an integrally molded body according to the present invention having a curved surface.
  • 4 is an enlarged schematic side view of the step portion and its vicinity of the integrally molded body shown in FIG. 3.
  • the porous sandwich structure 3 is a porous sandwich structure 3 in which discontinuous reinforcing fibers are arranged to have a three-dimensional mesh structure as shown in FIG. 1, and discontinuous reinforcing fibers 12 are bonded to each other with thermoplastic resin 10 as shown in FIG.
  • the core layer 2 is a porous sandwich structure in which the area surrounded by the discontinuous reinforcing fibers 12 arranged in the three-dimensional mesh structure is covered with thermoplastic resin 10 in a planar manner, and the planar area covered with thermoplastic resin 10 has multiple holes 11, and the ratio (void ratio) of the space in which the thermoplastic resin 10 and the discontinuous fibers 12 do not exist in the core layer 2 to the entire core layer 2 is 50% by volume or more and 76% by volume or less.
  • Continuous fibers are reinforcing fibers contained in the surface layer that constitutes the porous sandwich structure 3 that are arranged substantially continuously over the entire length or width of the porous sandwich structure.
  • Discontinuous fibers which will be described later, are reinforcing fibers that are intermittently broken.
  • fibers used as unidirectional reinforced fiber resins correspond to continuous fibers
  • reinforcing fibers contained in SMC (sheet molding compound) base materials used in press molding and pellet materials used in injection molding correspond to discontinuous fibers.
  • the continuous fibers used in the skin layer 1 include metal fibers such as aluminum fibers, brass fibers, and stainless steel fibers; glass fibers; carbon fibers and graphite fibers such as polyacrylonitrile, rayon, lignin, and pitch; organic fibers such as aromatic polyamide fibers, polyaramid fibers, PBO fibers, polyphenylene sulfide fibers, polyester fibers, acrylic fibers, nylon fibers, and polyethylene fibers; and silicon carbide fibers, silicon nitride fibers, alumina fibers, silicon carbide fibers, and boron fibers. These may be used alone or in combination of two or more types.
  • These fiber materials may be surface-treated.
  • surface treatments include metal deposition, treatment with a coupling agent, treatment with a sizing agent, and treatment with an additive.
  • carbon fibers such as polyacrylonitrile (PAN)-based carbon fibers, rayon-based carbon fibers, lignin-based carbon fibers, and pitch-based carbon fibers, which have excellent specific strength and specific rigidity, are preferably used.
  • PAN polyacrylonitrile
  • rayon-based carbon fibers rayon-based carbon fibers
  • lignin-based carbon fibers lignin-based carbon fibers
  • pitch-based carbon fibers which have excellent specific strength and specific rigidity
  • PAN polyacrylonitrile
  • the tensile modulus of the fibers is preferably in the range of 200 GPa to 1,000 GPa in terms of the rigidity of the porous sandwich structure, and more preferably in the range of 400 GPa to 900 GPa in terms of the handling of the prepreg. If the tensile modulus of the carbon fibers is less than 200 GPa, the rigidity of the porous sandwich structure may be poor, and if it is greater than 1,000 GPa, it is necessary to increase the crystallinity of the carbon fibers, making it difficult to manufacture the carbon fibers.
  • the tensile modulus of the carbon fibers is within the above range, it is preferable in terms of further improving the rigidity of the porous sandwich structure and improving the manufacturability of the carbon fibers.
  • the tensile modulus of the carbon fibers can be measured by a strand tensile test described in JIS R7601-1986.
  • the density is preferably 1.6 g/cm3 or more and 2.0 g/ cm3 or less in the case of polyacrylonitrile (PAN)-based carbon fibers, 1.8 g/ cm3 or more and 2.0 g/cm3 or less from the viewpoint of improving rigidity, 2.0 g/ cm3 or more and 2.5 g/ cm3 or less in the case of pitch-based carbon fibers, and further 2.0 g/cm3 or more and 2.3 g/cm3 or less from the viewpoint of cost.
  • PAN-based carbon fibers which have excellent processability, are preferred.
  • a fiber woven substrate can also be used for the skin layer 1 of the porous sandwich structure 3.
  • a fiber woven substrate is a substrate in which continuous reinforcing fiber bundles of 1,000 continuous reinforcing fibers are used as warp and weft threads, and two sets of threads are crossed at substantially right angles using a loom.
  • a continuous reinforcing fiber bundle of 1,000 fibers is generally called 1K
  • a bundle of 3,000 fibers is called 3K
  • a bundle of 12,000 fibers is called 12K.
  • the fiber fabric substrate is preferably at least one fabric selected from plain weave, twill weave, satin weave, and satin weave. Since the fiber fabric substrate has a distinctive fiber pattern, by using a fiber fabric substrate that accentuates the distinctive fiber pattern as the outermost layer (design surface side) of the porous sandwich structure, an integrated molded body that exhibits a novel surface pattern can be obtained.
  • 1K to 24K is preferable, and from the viewpoint of the stability of the fiber pattern during processing, 1K to 6K is even more preferable.
  • the resin that constitutes the skin layer 1 of the porous sandwich structure 3 may be either a thermoplastic resin or a thermosetting resin.
  • thermosetting resin any of the thermosetting resins exemplified below can be used.
  • thermosetting resins such as unsaturated polyester resin, vinyl ester resin, epoxy resin, phenol (resole type) resin, urea-melamine resin, polyimide resin, maleimide resin, and benzoxazine resin can be preferably used. These may be applied by blending two or more kinds.
  • epoxy resin is particularly preferable from the viewpoint of the mechanical properties and heat resistance of the molded body.
  • epoxy resin is preferably included as the main component of the resin used, and specifically, it is preferable that it is included in an amount of 60% by weight or more and less than 97% by weight per resin composition.
  • thermoplastic resin any of the thermoplastic resins exemplified below can be used.
  • polyester resins such as polyethylene terephthalate (PET) resin, polybutylene terephthalate (PBT) resin, polytrimethylene terephthalate (PTT) resin, polyethylene naphthalate (PEN resin), liquid crystal polyester resin, etc.
  • polyolefin resins such as polyethylene (PE resin), polypropylene (PP resin), polybutylene resin, etc.
  • polyarylene sulfide resins such as polyoxymethylene (POM) resin, polyamide (PA) resin, polyphenylene sulfide (PPS) resin, etc.
  • polyketone (PK) resin polyether ketone (PEK) resin, polyether ether ketone (PEEK) resin, polyether ketone ketone (PEKK) resin, polyether nitrile (PEN) resin, polytetrafluoroethylene resin, etc.
  • PET polyethylene terephthalate
  • PBT
  • Fluorine-based resins such as liquid crystal polymers (LCP), and styrene-based resins, as well as amorphous resins such as polycarbonate (PC) resin, polymethyl methacrylate (PMMA) resin, polyvinyl chloride (PVC) resin, polyphenylene ether (PPE) resin, polyimide (PI) resin, polyamideimide (PAI) resin, polyetherimide (PEI) resin, polysulfone (PSU) resin, polyethersulfone resin, and polyarylate (PAR) resin, as well as phenol-based resin, phenoxy resin, and thermoplastic elastomers such as polystyrene-based resin, polyurethane-based resin, polybutadiene-based resin, polyisoprene-based resin, and acrylonitrile-based resin, as well as thermoplastic resins selected from copolymers and modified products thereof.
  • PC polycarbonate
  • PMMA polymethyl methacrylate
  • PVC polyvinyl
  • polyolefin resins are preferred from the viewpoint of the light weight of the resulting molded product
  • polyamide resins are preferred from the viewpoint of strength
  • amorphous resins such as polycarbonate resins, styrene-based resins, and modified polyphenylene ether-based resins are preferred from the viewpoint of surface appearance
  • polyarylene sulfide resins are preferred from the viewpoint of heat resistance
  • polyether ether ketone resins are preferably used from the viewpoint of continuous use temperature.
  • the exemplified thermoplastic resins may contain impact resistance improvers such as elastomers or rubber components, other fillers, and additives, to the extent that the object of the present invention is not impaired.
  • impact resistance improvers such as elastomers or rubber components, other fillers, and additives, to the extent that the object of the present invention is not impaired.
  • these include inorganic fillers, flame retardants, conductivity imparting agents, crystal nucleating agents, UV absorbers, antioxidants, vibration dampers, antibacterial agents, insect repellents, deodorants, color inhibitors, heat stabilizers, release agents, antistatic agents, plasticizers, lubricants, colorants, pigments, dyes, foaming agents, foam control agents, and coupling agents.
  • the discontinuous reinforcing fibers 12 constituting the core layer 2 form a three-dimensional mesh structure
  • the thermoplastic resin 10 exists as a matrix resin of the three-dimensional mesh structure.
  • the thermoplastic resin 10 is spread out in a planar manner in an area surrounded by an outline formed by a plurality of discontinuous reinforcing fibers 12 arranged in a ring in the mesh of the three-dimensional mesh structure formed by the discontinuous reinforcing fibers 12, and forms a plurality of holes 11.
  • the outline formed by the discontinuous reinforcing fibers 12 arranged in a ring is not limited to the hexagon shown in FIG.
  • thermoplastic resin 10 spreading in a planar manner is less likely to break in the stretching direction when stretched, and the bonded state of the discontinuous reinforcing fibers 12 can be maintained, so that the discontinuous reinforcing fibers 12 can be bonded more firmly than in a state in which the holes 11 are not formed in the thermoplastic resin 10. Furthermore, since the thermoplastic resin 10 has a plurality of holes 11, it can be stretched more greatly to increase the porosity of the core layer 2, and further weight reduction can be expected. This structure has the effect of increasing the rigidity of the porous sandwich structure 3.
  • discontinuous reinforcing fibers 12 used in the core layer 2 include metal fibers such as aluminum, brass, and stainless steel; polyacrylonitrile (PAN)-based, rayon-based, lignin-based, and pitch-based carbon fibers, graphite fibers, and insulating fibers such as glass; organic fibers such as aramid resin, polyphenylene sulfide resin, polyester resin, acrylic resin, nylon resin, and polyethylene resin; and inorganic fibers such as silicon carbide and silicon nitride.
  • PAN polyacrylonitrile
  • organic fibers such as aramid resin, polyphenylene sulfide resin, polyester resin, acrylic resin, nylon resin, and polyethylene resin
  • inorganic fibers such as silicon carbide and silicon nitride.
  • These fibers may also be surface-treated. Surface treatments include coating with metal as a conductor, treatment with a coupling agent, treatment with a sizing agent, treatment with a bundling agent, and treatment with additives.
  • These discontinuous reinforcing fibers may be used alone or in combination with two or more types.
  • PAN polyacrylonitrile
  • pitch rayon-based carbon fibers, which have excellent specific strength and specific stiffness, are preferably used from the standpoint of weight reduction.
  • Aramid fibers are preferably used from the viewpoint of improving the economic efficiency of the resulting porous sandwich structure 3 and the integrated molded body 30 described below.
  • carbon fibers and aramid fibers in combination from the viewpoint of the balance between mechanical properties and shock absorption.
  • reinforced fibers coated with metals such as nickel, copper, and ytterbium can also be used.
  • PAN-based carbon fibers which have excellent mechanical properties such as strength and elastic modulus, are more preferably used.
  • PAN polyacrylonitrile
  • discontinuous reinforcing fibers 12 of the present invention there are no particular limitations on the shape of the discontinuous reinforcing fibers 12 of the present invention, but from the perspective of layering for use, a sheet shape is preferable.
  • the discontinuous reinforcing fibers 12 used in the core layer 2 do not need to be virgin materials, and may be fiber-reinforced plastic pieces obtained by crushing fiber-reinforced plastic made of thermoplastic resin or thermosetting resin, or fibers obtained from fiber-reinforced plastic pieces that have been crushed, classified, and heat-treated for recycling. More preferably, from the viewpoint of reducing waste to be disposed of in landfills, recycled fibers obtained from waste fiber-reinforced plastic using thermosetting resin are preferred.
  • thermoplastic resins as those used for the skin layer 1 described above can be used for the core layer 2 that constitutes the porous sandwich structure 3.
  • polyolefin resins are preferred from the viewpoint of the light weight of the resulting molded product
  • polyamide resins are preferred from the viewpoint of strength
  • amorphous resins such as polycarbonate resins, styrene-based resins, and modified polyphenylene ether-based resins are preferred from the viewpoint of surface appearance
  • polyarylene sulfide resins are preferred from the viewpoint of heat resistance
  • polyether ether ketone resins are preferably used from the viewpoint of continuous use temperature.
  • thermoplastic resin used in the core layer 2 of the porous sandwich structure 3 has strain hardening properties. This can increase the bonding strength between the discontinuous reinforcing fibers 12 in the core layer 2, contributing to improved rigidity.
  • Strain hardening is the property of increasing the viscosity of a thermoplastic resin when it is subjected to a certain amount of deformation in a molten state.
  • a thermoplastic resin with strain hardening properties when the thermoplastic resin deforms in conjunction with the deformation of the fiber-reinforced resin, the viscosity of the thermoplastic resin in the deformed portion increases specifically, resulting in a difference in viscosity between the deformed and undeformed portions. This causes the deformation of the undeformed portion, which has a low viscosity, to progress, allowing the thermoplastic resin to deform uniformly, allowing the thermoplastic resin to be stretched without breaking.
  • the viscosity of the thinly stretched parts increases specifically, allowing the thermoplastic resin to expand without breaking. That is, in the porous sandwich structure 3, the thermoplastic resin 10 has multiple holes 11 and tends to spread out in a planar shape. In addition, because the viscosity of the stretched parts increases specifically, it expands uniformly and dense voids can be formed.
  • thermoplastic resin has strain hardening properties
  • suitable thermoplastic resins with strain hardening properties include thermoplastic resins with a molecular weight of 300,000 or more, thermoplastic resins with long-chain branching structures, and thermoplastic resins with pseudo-crosslinking structures, such as polystyrene resin.
  • the elasticity of the discontinuous reinforcing fibers 12 can be improved by heating the thermoplastic resin 10 constituting the core layer 2 to melt or soften it.
  • the porous sandwich structure 3 can be easily expanded and compressed.
  • the porosity of the core layer 2 increases, and when it is compressed, the porosity of the core layer 2 decreases.
  • the spacing between the discontinuous reinforcing fibers 12 in the core layer 2 becomes wider, and the thermoplastic resin 10 covering the area formed by the three-dimensional mesh structure expands in a planar manner so as to bond the discontinuous reinforcing fibers 12 together, thereby achieving both weight reduction and high rigidity.
  • the specific gravity of the porous sandwich structure 3 is preferably 0.5 or more and 1.4 or less.
  • the porosity of the core layer 2 must be 50% by volume or more and 76% by volume or less. If the porosity is less than 50% by volume, the spacing between the discontinuous reinforcing fibers 12 is small, making it difficult to form holes 11 in the thermoplastic resin 10. Compared to a case where holes 11 are not formed, it is difficult to create a difference in the bonding strength between the discontinuous reinforcing fibers 12, and therefore the rigidity of the skin layer 1 becomes dominant in the rigidity of the entire porous sandwich structure 3. This is also undesirable from the standpoint of weight reduction and cost.
  • the porosity of the core layer 2 is 76% by volume or more, the spacing between the discontinuous reinforcing fibers 12 will become larger, and the area of the thermoplastic resin 10 in contact with each discontinuous reinforcing fiber will become smaller. Furthermore, the pores 11 of the thermoplastic resin 10 that spread in a planar shape will become larger, causing stress concentration and reducing the rigidity of the porous sandwich structure 3. Therefore, in order to satisfy the requirement of being lightweight and highly rigid, it is necessary for the porosity of the core layer 2 to be 50% by volume or more and 76% by volume or less. More preferably, it is 60% by volume or more and 76% by volume or less.
  • the discontinuous reinforcing fibers 12 constituting the core layer 2 are in the range of 5% by weight to 75% by weight, and the thermoplastic resin 10 is in the range of 25% by weight to 95% by weight.
  • the blend ratio of the discontinuous reinforcing fibers 12 to the thermoplastic resin 10 is one factor that determines the void ratio.
  • thermoplastic resin 10 there are no particular limitations on how to determine the blend ratio of discontinuous reinforcing fibers 12 and thermoplastic resin 10, but for example, it can be determined by removing the thermoplastic resin 10 contained in the core layer 2 and measuring the weight of only the remaining discontinuous reinforcing fibers 12.
  • Examples of methods for removing the resin components contained in the core layer 2 include dissolving or burning off.
  • the weight can be measured using an electronic scale or balance.
  • the blend ratio of the core layer 2 is preferably 7% by weight or more and 70% by weight or less of discontinuous reinforcing fibers, and 30% by weight or more and 93% by weight or less of thermoplastic resin, more preferably 20% by weight or more and 50% by weight or less of discontinuous reinforcing fibers, and 50% by weight or more and 80% by weight or less of thermoplastic resin, and even more preferably 25% by weight or more and 40% by weight or less of discontinuous reinforcing fibers, and 60% by weight or more and 75% by weight or less of thermoplastic resin.
  • the amount of discontinuous reinforcing fibers is less than 5% by weight and the amount of thermoplastic resin is more than 95% by weight, expansion using the elasticity of the discontinuous reinforcing fibers is difficult to occur, making it difficult to increase the porosity, and it may be difficult to create areas with different porosity in the core layer 2. As a result, the bonding strength with the second member 27 described below also decreases. On the other hand, if the amount of discontinuous reinforcing fibers is more than 75% by weight and the amount of thermoplastic resin is less than 25% by weight, the specific rigidity of the porous sandwich structure 3 decreases.
  • thermoplastic resin 10 constituting the porous sandwich structure 3 spreads in a planar (membrane-like) shape within the area surrounded by the discontinuous reinforcing fibers 12 and has multiple holes 11.
  • the remaining thermoplastic resin 10 has a network-like shape.
  • the planar region of the thermoplastic resin 10 branches out so that arms extend in three to eight directions, i.e., so as to form arm-like portions, and it is more preferable that it branches out in four to five directions.
  • the number of holes 11 formed in the thermoplastic resin 10 of the core layer 2 constituting the porous sandwich structure 3 is preferably 2 to 300 per 4 mm2 in a two-dimensional plane in a cross-sectional image described later, and more preferably 20 to 240 per 4 mm2.
  • the cross-sectional observation method for the porous sandwich structure 3 of the present invention involves polishing the skin layer 1 perpendicular to the lamination direction (parallel to the lamination order) of the skin layer 1 and the core layer 2 to expose the core layer 2, and observing using an optical microscope (Keyence, VHX-6000).
  • the observation conditions are a magnification of 500 times, coaxial illumination, and a supercharge value of the illumination of 30 ms to 40 ms.
  • the cross-sectional image is then binarized, and the number of holes 11 formed in the thermoplastic resin 10 is counted and evaluated.
  • the porous sandwich structure 3 described above has a step portion 23 on one end of the surface. If the surface with the least step is the design surface and the surface with the step is the non-design surface, this step portion 23 is composed of a boundary portion 21 having a boundary connecting the main body portion 20 that forms the thickest area and the pressing portion 22 that forms the thinnest area, and a pressing portion 22.
  • the porosity of the core layer 2 in the boundary portion 21 and the pressing portion 22 is configured to be lower than the porosity of the core layer in the main body portion 20.
  • a second member 27 made of a separate molded body to a part of the pressing portion 22 to form an integrated molded body 30, it is possible to further reduce the thickness and improve the reliability of the joint.
  • the maximum thickness of the porous sandwich structure 3 is preferably 0.3 mm or more and 2.0 mm or less. If it is less than 0.3 mm, the rigidity of the integrated molded body 30 is likely to be insufficient. Furthermore, if the maximum thickness 29 of the porous sandwich structure 3 exceeds 2.0 mm, the lightweight nature may be impaired. From the viewpoint of lightweight nature and rigidity, the maximum thickness is more preferably 0.7 mm or more and 1.5 mm or less. The maximum thickness is the value measured at the thickest part of the porous sandwich structure 3.
  • the second member 27 is bonded over the entire circumference of the outer periphery of the porous sandwich structure 3.
  • a bonding surface 28 with the second member 27 over the entire circumference of the outer periphery of the porous sandwich structure 3, it is possible to achieve high bonding strength and thin-walledness for the entire integrated molded body 30.
  • a frame made of the second member can be separately manufactured in advance and then insert molded, or it can be directly outsert molded into the porous sandwich structure 3.
  • injection molding is mainly preferred.
  • the second member 27 be a fiber-reinforced resin made of reinforcing fibers and resin.
  • the reinforcing fibers constituting the second member 27 can be the reinforcing fibers used in the continuous fibers described above. From the viewpoint of increasing the strength of the second member 27, glass fiber and carbon fiber are preferred, and from the viewpoint of antenna performance, it is more preferred to use glass fiber. On the other hand, although carbon fiber is inferior to glass fiber in terms of antenna performance, it can be usefully used for the purpose of improving strength and rigidity.
  • thermoplastic resin used for the core layer 2 described above can be preferably used as the material for the second member 27.
  • the second member 27 contains reinforcing fibers.
  • the reinforcing fibers may be the same type of reinforcing fibers as those used in the core layer 2 described above. It is more preferable that the reinforcing fibers are discontinuous fibers, and it is preferable that the weight average fiber length of these discontinuous fibers is 0.3 mm or more and 3 mm or less.
  • the fiber length of the discontinuous fibers can be measured, for example, by extracting the discontinuous fibers directly from the integrally molded body 30 and observing them under a microscope. If resin is attached to the discontinuous fibers, the resin can be dissolved from the discontinuous fibers using a solvent that dissolves only the resin attached to them, and the remaining discontinuous fibers can be filtered out and measured under a microscope (dissolution method). If there is no solvent that dissolves the resin, the resin can be burned off in a temperature range where the discontinuous fibers do not oxidize and lose weight, and the discontinuous fibers can be separated and measured under a microscope (burn-off method). 400 discontinuous fibers can be randomly selected, and their lengths can be measured to the nearest 1 ⁇ m under an optical microscope to determine the fiber length and its ratio.
  • the weight fiber content of the discontinuous fibers contained in the second member 27 is preferably 1% by weight or more and 60% by weight or less. This increases the bonding strength with the porous sandwich structure and reduces warping of the integrated molded body. If it is less than 1% by weight, it may be difficult to ensure the strength of the molded body, and if it exceeds 60% by weight, the filling of the second member 27 may be partially insufficient during injection molding. From the viewpoint of moldability of the second member 27, it is preferably 5% by weight or more and 55% by weight or less, more preferably 8% by weight or more and 50% by weight or less, and even more preferably 12% by weight or more and 45% by weight or less.
  • the porous sandwich structure 3 and the second member 27 are bonded not only to the outer peripheral side portion of the porous sandwich structure 3, but also to the outer peripheral edge portion of the surface (non-design surface 31b) opposite the design surface 31a of the porous sandwich structure 3.
  • the bonding surface 28 with the second member 27 is formed on the non-design surface 31b of the porous sandwich structure 3.
  • step portion 23 of the porous sandwich structure 3 The details of the step portion 23 of the porous sandwich structure 3 are explained using Figure 5.
  • the boundary portion 21 has an inclined surface at an angle ⁇ (°) with respect to the in-plane direction of the porous sandwich structure 3 (the direction parallel to the surface of the main body portion 20).
  • ⁇ angle
  • This increases the bonding area, and compared to simply bonding another structure to the flat side portion of the porous sandwich structure, the bonding area can be made larger, resulting in an effect of increasing the bonding strength.
  • the angle ⁇ (°) of the inclined surface of the step portion 23 with respect to the in-plane direction of the porous sandwich structure is preferably 1° or more and 20° or less, more preferably 1° or more and 15° or less, from the viewpoint of the moldability of the porous sandwich structure 3.
  • the porosity of the main body core layer 25a in the region forming the main body 20 in the integrated molded body 30 is 50% by volume or more and 76% by volume or less, and more preferably 66% by volume or more and 76% by volume or less.
  • the porosity of the main body 20 is less than 50% by volume, the difference in rigidity between the porous sandwich structure 3 having a plurality of holes 11 and the sandwich structure not having a plurality of holes 11 is small, and the difference in rigidity is large in the region with a higher porosity, which is also preferable from the viewpoint of weight reduction.
  • the porosity of the main body 20 exceeds 76% by volume, the stretched thermoplastic resin 10 is broken, and the bonding strength between the discontinuous reinforcing fibers 12 and the thermoplastic resin 10 decreases.
  • the porosity of the pressing portion core layer 25b in the area forming the thinnest portion is preferably 0% by volume or more and less than 50% by volume, and more preferably 0% by volume or more and less than 30% by volume.
  • the integrated molded body 30 according to the present invention preferably has a concave portion in a portion of the non-design surface 31b from the non-design surface 31b toward the design surface 31a.
  • the concave portion is a curved surface, and it is more preferable that the entire surface is a curved surface from the viewpoint of ease of molding.
  • the area of the curved portion is more preferably 80% or more of the exposed area of the porous sandwich structure 3, and even more preferably 90% or more, and it is particularly preferable that the curved portion is formed in the entire area. In this case, it is preferable that the areas other than the concave portion are flat.
  • the height difference 33 between the extension line extending horizontally from the maximum height part of the surface layer on the design surface 31a side of the porous sandwich structure 31 and the extension line extending horizontally from the minimum height part of the surface layer on the design surface 31a side is greater than 0 mm and not greater than 5 mm. If the height difference 33 is 0 mm (completely flat), there is a risk of interference with internal components when the porous sandwich structure 3 is made thicker than a certain level. On the other hand, if the height difference 33 exceeds 5 mm, interference with internal components is avoided, but when viewed from the design surface 31a side, the convex shape is noticeable, which may be disadvantageous in terms of appearance.
  • the preferred range of the height difference 33 varies depending on the part and purpose of use in the integrated molded body 30, but when considering the appearance and the like, it is often preferable for it to be 4 mm or less, and more preferably 2 mm or less, and from the viewpoint of ensuring space for inserting internal components, it may be preferable for it to be greater than 0 mm and 0.5 mm or less, and from the viewpoint of both ensuring space for inserting internal components and the appearance, it may be more preferable for it to be greater than 0 mm and 0.1 mm or less, and even more preferably it is in the range of greater than 0 mm and 0.05 mm or less.
  • the height difference 33 is 1 mm or more.
  • the specific ratio of the design surface in the area where the convex shape portion is formed in a plan view is the same as the preferred ratio for the concave shape portion in the non-design surface 31b.
  • it is preferable that at least a part of the area is a curved surface.
  • a certain area is a curved surface, and the convex shape portion is continuously higher from the periphery in the in-plane direction of the porous sandwich structure 3 toward the center or a position shifted from the center.
  • One of the optimal aspects is that one curved convex shape portion is formed in the entire area of the design surface 31a.
  • the porous sandwich structure 3 and integrally molded body 30 according to the present invention have a rectangular shape, and are suitable for use in the top plate of an electronic device housing such as a laptop computer. Note that the rectangular shape also includes a nearly rectangular shape. In addition, by being rectangular when viewed from above, the area of the second member 27 is small, which makes it possible to achieve low warpage of the integrally molded body.
  • porous sandwich structure and integrated molded body of the present invention can be used in any application that requires light weight, high strength, high rigidity and thin wall thickness.

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Abstract

三次元的に配置された不連続強化繊維が熱可塑性樹脂で結着されてなるコア層と、該コア層の両側に配置された連続強化繊維とマトリックス樹脂を含むスキン層とからなる多孔質サンドイッチ構造体であって、前記コア層において、複数の不連続強化繊維で囲まれる領域に面状に展開された熱可塑性樹脂が複数の孔を有し、前記コア層の空隙率が５０％体積以上７６％体積以下であることを特徴とする多孔質サンドイッチ構造体。また、それを用いた一体化成形体。薄肉、複雑形状が要求される近年の構造体に対し、特定の内部構造を有する多孔質サンドイッチ構造体とそれとは別の構造体を一体化することで、軽量かつ別の構造体との高い接合強度を有し、薄肉化を可能とする多孔質サンドイッチ構造体および一体化成形体を提供する。

Description

多孔質サンドイッチ構造体及びそれを用いた一体化成形体
　本発明は、優れた意匠面が要求される用途に適した多孔質サンドイッチ構造体及びそれを用いた一体化成形体に関する。
　現在、パソコン、ＯＡ機器、ＡＶ機器、携帯電話、電話機、ファクシミリ、家電製品、玩具用品などの電気・電子機器の携帯化が進むにつれ、より小型、軽量化が要求されている。その要求を達成するために、機器を構成する部品、特に筐体には、外部から荷重がかかった場合に筐体が大きく撓んで内部部品と接触、破壊を起こさないようにする必要があるため、高強度・高剛性化を達成しつつ、かつ薄肉化が求められている。近年は筐体にも複雑形状が求められており、更なる高剛性化が必要である。
　また、上記のような要求を満たすために、強化繊維と樹脂からなるコア層と強化繊維と樹脂からなるスキン層から構成させるサンドイッチ構造体に、別の構造体を接合させて一体化成形し小型軽量化した成形構造体が知られているが、このような成形構造体においては、より一層の薄肉化、接合の信頼性が要求されている。
　特許文献１では、サンドイッチ構造体とそれとは別の構造体を一体化する場合において、優れた意匠面の成形が可能かつ、軽量、高強度・高剛性で、かつ別の構造体との高い接合強度を有し、薄肉化を可能とする一体化成形体及びその製造方法が開示されている。
　特許文献２では、「補強芯材の周囲に熱可塑性樹脂が押出被覆されてなる複合材であって、前記補強芯材が、熱可塑性樹脂とランダムに配向されたカーボン繊維からなり、空隙率が１０～６０％の繊維強化複合シートを異形断面形状に成形したものであることを特徴とする複合材」と記載されており、空隙率１０％～６０％の範囲での補強芯材として適用することにより、曲折する材料でも耐衝撃性効果を担保しつつ、割れや破断が発生せず、成形性に優れる効果が開示されている。
国際公開２０１８／１４２９７１号公報 特開２０００－１５６８２号公報
　しかしながら、特許文献１では、偏肉構造を有するサンドイッチ構造体の詳細なコア構造について示唆されておらず、最適なコア構造の形状について示唆されるものはない。
　また、特許文献２に記載されている成形方法では、芯材の空隙構造に対する記載はなく、また、押出成形が不可である材料には不向きであり、プレス成形により別の積層体または部材と接合させることに関し、記載はなくまた示唆されるものはない。
　そこで本発明の課題は、薄肉、複雑形状が要求される近年の構造体に対し、特定の内部構造を有する多孔質サンドイッチ構造体とそれとは別の構造体を一体化することで、軽量かつ別の構造体との高い接合強度を有し、薄肉化を可能とする多孔質サンドイッチ構造体および一体化成形体を提供することにある。
［１］三次元的に配置された不連続強化繊維が熱可塑性樹脂で結着されてなるコア層と、該コア層の両側に配置された連続強化繊維とマトリックス樹脂を含むスキン層とからなる多孔質サンドイッチ構造体であって、
　前記コア層において、複数の不連続強化繊維で囲まれる領域に面状に展開された熱可塑性樹脂が複数の孔を有し、
　前記コア層の空隙率が５０％体積以上７６％体積以下であることを特徴とする多孔質サンドイッチ構造体。
［２］前記コア層が、５重量％以上７５重量％以下の前記不連続強化繊維と、２５重量％以上９５重量％以下の前記熱可塑性樹脂とからなり、前記不連続強化繊維が三次元網目構造を有するように配置されている、［１］に記載の多孔質サンドイッチ構造体。
［３］前記スキン層と前記コア層の積層方向と垂直な前記コア層の断面において、前記熱可塑性樹脂が３方向乃至８方向に分岐しながら展開されてなる腕状部を有する、［１］または［２］に記載の多孔質サンドイッチ構造体。
［４］前記コア層において、前記面状に展開された熱可塑性樹脂が前記孔を４ｍｍ２あたり２個以上３００個以下有する、［１］～［３］のいずれかに記載の多孔質サンドイッチ構造体。
［５］前記熱可塑性樹脂が、ポリオレフィン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリスチレン樹脂、変性ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリアリーレンスルフィド樹脂、およびポリエーテルケトン樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種である、［１］～［４］のいずれかに記載の多孔質サンドイッチ構造体。
［６］前記熱可塑性樹脂が、ひずみ硬化性を有する、［１］～［５］のいずれかに記載の多孔質サンドイッチ構造体。
［７］多孔質サンドイッチ構造体の端部に厚みが縮小された段差部が形成されており、
　該段差部は、最も厚みの小さい押圧部と、厚みが縮小されていない本体部から前記押圧部に向けて厚みが減少する境界部とから構成され、
　前記境界部及び前記押圧部におけるコア層の空隙率が、前記本体部におけるコア層の空隙率よりも小さい、［１］～［６］のいずれかに記載の多孔質サンドイッチ構造体。
［８］［７］に記載の多孔質サンドイッチ構造体の前記押圧部に別の成形体からなる部材を接合してなる一体化成形体。
［９］前記境界部の一の表面は、前記本体部の表面に対して、１°以上２０°以下の傾斜角度で傾斜している、［８］に記載の一体化成形体。
［１０］前記別の成形体からなる部材は、インサート成形またはアウトサート成形により前記押圧部と接合されている、［８］または［９］に記載の一体化成形体。
［１１］前記本体部における前記コア層の空隙率が５０体積％以上７６体積％以下であり、前記押圧部における前記コア層の空隙率が０体積％以上５０体積％未満である、［８］～［１０］のいずれかに記載の一体化成形体。
　本発明によれば、特定の内部構造を有する多孔質サンドイッチ構造体とそれとは別の構造体を一体化することで、軽量かつ別の構造体との高い接合強度を有し、薄肉化を可能とする多孔質サンドイッチ構造体および一体化成形体を提供することにある。
本発明に係る多孔質サンドイッチ構造体の一実施態様を示す模式側面図である。 本発明に係るコア層の模式平面図である。 本発明に係る一体化成形体の一実施態様を示す斜視図である。 本発明に係る一体化成形体が湾曲面を有する場合を示す模式側面図である。 図３に示す一体化成形体の段差部近傍を拡大した模式側面図である。
　以下、本発明の実施の形態について図面を参照しながら詳細に説明する。なお、本発明はこれら図面によって何ら制限されるものではない。本発明は、その目的の範囲内において、適宜変更を加えて実施することができる。
　本発明に係る多孔質サンドイッチ構造体３は、図１に示すように、不連続強化繊維が三次元網目構造を有するように配置され、図２に示すように不連続強化繊維１２同士が熱可塑性樹脂１０で結着されたコア層２と、その両側に、連続強化繊維とマトリクス樹脂を含むスキン層１が配置された多孔質サンドイッチ構造体３であって、コア層２は、三次元網目構造に構成された不連続強化繊維１２で囲まれる領域を熱可塑性樹脂１０で面状に覆うとともに、熱可塑性樹脂１０で覆われた面状領域に複数の孔１１を有し、コア層２において、熱可塑性樹脂１０及び不連続繊維１２が存在しない空間のコア層２全体に対する割合（空隙率）が５０％体積以上７６％体積以下である多孔質サンドイッチ構造体である。
　最初に、多孔質サンドイッチ構造体３を構成するスキン層１について説明する。
　まず、スキン層１に含まれる連続繊維について定義する。連続繊維とは、多孔質サンドイッチ構造体３を構成する表層に含有された強化繊維が多孔質サンドイッチ構造体の全長または全幅にわたって実質的に連続して配置された態様である。なお、後述する不連続繊維とは強化繊維が断続的に分断された態様のものをいう。
　一般的に、一方向に引き揃えた強化繊維に樹脂を含浸させた一方向強化繊維樹脂として用いられる繊維は連続繊維に相当し、プレス成形に用いるＳＭＣ（シートモールディング　コンパウンド）基材、射出成形に用いるペレット材料などに含まれる強化繊維は不連続繊維に相当する。
　スキン層１に用いられる連続繊維としては、アルミニウム繊維、黄銅繊維、ステンレス繊維などの金属繊維、ガラス繊維、ポリアクリロニトリル系、レーヨン系、リグニン系、ピッチ系等の炭素繊維や黒鉛繊維、芳香族ポリアミド繊維、ポリアラミド繊維、ＰＢＯ繊維、ポリフェニレンスルフィド繊維、ポリエステル繊維、アクリル繊維、ナイロン繊維、ポリエチレン繊維などの有機繊維、および、シリコンカーバイド繊維、シリコンナイトライド繊維、アルミナ繊維、炭化珪素繊維、ボロン繊維などがある。これらは、単独または２種以上併用して用いられる。
　これらの繊維素材は、表面処理が施されているものであっても良い。表面処理としては、金属の被着処理、カップリング剤による処理、サイジング剤による処理、添加剤の付着処理などが挙げられる。
　軽量化効果の観点から、比強度、比剛性に優れるポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系炭素繊維、レーヨン系炭素繊維、リグニン系炭素繊維、ピッチ系炭素繊維などの炭素繊維（黒鉛繊維を含む）が好ましく用いられる。なかでも、加工性に優れるポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系の炭素繊維が望ましい。
　また、多孔質サンドイッチ構造体を構成する強化繊維として炭素繊維を用いる場合、その引張弾性率は、多孔質サンドイッチ構造体の剛性の観点からこのましくは２００ＧＰａ以上１，０００ＧＰａ以下、より好ましくは、プリプレグの取扱性の観点から４００ＧＰａ以上９００ＧＰａ以下の範囲無いであるものが使用できる。炭素繊維の引張弾性率が、２００ＧＰａよりも小さい場合は、多孔質サンドイッチ構造体の剛性が劣る場合があり、１，０００ＧＰａよりも大きい場合は、炭素繊維の結晶性を高める必要があり、炭素繊維を製造するのが困難となる。炭素繊維の引張弾性率が、前記範囲内であると多孔質サンドイッチ構造体の更なる剛性向上、炭素繊維の製造性向上の点で好ましい。なお、炭素繊維の引張弾性率は、ＪＩＳ　Ｒ７６０１－１９８６に記載のストランド引張試験により測定することができる。
　多孔質サンドイッチ構造体の表層を構成する強化繊維として、炭素繊維を用いる場合、その密度としては、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系炭素繊維の場合は１．６ｇ／ｃｍ３以上２．０ｇ／ｃｍ３以下、剛性向上の観点から１．８ｇ／ｃｍ３以上２．０ｇ／ｃｍ３以下、ピッチ系炭素繊維の場合は２．０ｇ／ｃｍ３以上２．５ｇ／ｃｍ３以下、コストの観点からさらには２．０ｇ／ｃｍ３以上２．３ｇ／ｃｍ３以下であることが好ましい。本発明においては、加工性に優れるＰＡＮ系の炭素繊維が好ましい。
　多孔質サンドイッチ構造体３のスキン層１には、繊維織物基材を使用することも可能である。繊維織物基材とは、連続強化繊維が１，０００本単位でまとまって束になった連続強化繊維束を、経糸、緯糸とし、織機を用い２組の糸を実質的に直角に交差させた基材である。一般的に１，０００本のまとまった連続強化繊維束を１Ｋと呼び、３，０００本の場合は３Ｋ、１２，０００本の場合は１２Ｋと呼ぶ。
　繊維織物基材について、平織、綾織、繻子織及び朱子織から選択される少なくとも１つの織物であることが好ましい。繊維織物基材は繊維模様に特徴があることから、その特徴ある繊維模様を際立たせた繊維織物基材を多孔質サンドイッチ構造体の最外層（意匠面側）に用いることにより、斬新な表面模様を発現させた一体化成形体とすることができる。連続強化繊維束については、１Ｋから２４Ｋが好ましく、加工時の繊維模様の安定性の観点から、さらに好ましくは、１Ｋから６Ｋが好ましい。
　また、多孔質サンドイッチ構造体３のスキン層１を構成する樹脂は、熱可塑性樹脂や熱硬化性樹脂いずれを使用しても良い。
　熱硬化性樹脂としては、以下に例示されるいずれの熱硬化性樹脂を用いることができる。例えば、不飽和ポリエステル樹脂、ビニルエステル樹脂、エポキシ樹脂、フェノール（レゾール型）樹脂、ユリア・メラミン樹脂、ポリイミド樹脂、マレイミド樹脂、ベンゾオキサジン樹脂などの熱硬化性樹脂を好ましく用いることができる。これらは、２種以上をブレンドして適用しても良い。この中でも、特に、エポキシ樹脂は、成形体の力学特性や、耐熱性の観点から好ましい。エポキシ樹脂は、その優れた力学特性を発現するために、使用する樹脂の主成分として含まれるのが好ましく、具体的には樹脂組成物当たり６０重量％以上９７重量％未満含まれることが好ましい。
　一方、熱可塑性樹脂を使用する場合、以下に例示されるいずれの熱可塑性樹脂も用いることができる。例えばポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）樹脂、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）樹脂、ポリトリメチレンテレフタレート（ＰＴＴ）樹脂、ポリエチレンナフタレート（ＰＥＮ樹脂）、液晶ポリエステル樹脂等のポリエステル樹脂や、ポリエチレン（ＰＥ樹脂）、ポリプロピレン（ＰＰ樹脂）、ポリブチレン樹脂等のポリオレフィン樹脂や、ポリオキシメチレン（ＰＯＭ）樹脂、ポリアミド（ＰＡ）樹脂、ポリフェニレンスルフィド（ＰＰＳ）樹脂などのポリアリーレンスルフィド樹脂、ポリケトン（ＰＫ）樹脂、ポリエーテルケトン（ＰＥＫ）樹脂、ポリエーテルエーテルケトン（ＰＥＥＫ）樹脂、ポリエーテルケトンケトン（ＰＥＫＫ）樹脂、ポリエーテルニトリル（ＰＥＮ）樹脂、ポリテトラフルオロエチレン樹脂などのフッ素系樹脂、液晶ポリマー（ＬＣＰ）などの結晶性樹脂、スチレン系樹脂の他、ポリカーボネート（ＰＣ）樹脂、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）樹脂、ポリ塩化ビニル（ＰＶＣ）樹脂、ポリフェニレンエーテル（ＰＰＥ）樹脂、ポリイミド（ＰＩ）樹脂、ポリアミドイミド（ＰＡＩ）樹脂、ポリエーテルイミド（ＰＥＩ）樹脂、ポリサルホン（ＰＳＵ）樹脂、ポリエーテルサルホン樹脂、ポリアリレート（ＰＡＲ）樹脂などの非晶性樹脂、その他、フェノール系樹脂、フェノキシ樹脂、更にポリスチレン系樹脂、ポリウレタン系樹脂、ポリブタジエン系樹脂、ポリイソプレン系樹脂、およびアクリロニトリル系樹脂等の熱可塑エラストマー等や、これらの共重合体および変性体等から選ばれる熱可塑性樹脂が挙げられる。
　なかでも、得られる成形品の軽量性の観点からはポリオレフィン樹脂が好ましく、強度の観点からはポリアミド樹脂が好ましく、表面外観の観点からポリカーボネート樹脂やスチレン系樹脂、変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のような非晶性樹脂が好ましく、耐熱性の観点からポリアリーレンスルフィド樹脂が好ましく、連続使用温度の観点からポリエーテルエーテルケトン樹脂が好ましく用いられる。
　例示された熱可塑性樹脂は、本発明の目的を損なわない範囲で、エラストマーあるいはゴム成分などの耐衝撃性向上剤、他の充填材や添加剤を含有してもよい。これらの例としては、無機充填材、難燃剤、導電性付与剤、結晶核剤、紫外線吸収剤、酸化防止剤、制振剤、抗菌剤、防虫剤、防臭剤、着色防止剤、熱安定剤、離型剤、帯電防止剤、可塑剤、滑剤、着色剤、顔料、染料、発泡剤、制泡剤、あるいは、カップリング剤が挙げられる。
　次に、多孔質サンドイッチ構造体３を構成するコア層２について説明する。
　本発明の多孔質サンドイッチ構造体３の典型的なコア層の断面を図２に示す。多孔質サンドイッチ構造体３において、コア層２を構成する不連続強化繊維１２は三次元網目構造を形成しており、熱可塑性樹脂１０は、三次元網目構造のマトリックス樹脂として存在している。熱可塑性樹脂１０は、不連続強化繊維１２によって構成される三次元網目構造の網目において環状に配置された複数の不連続強化繊維１２で形成される輪郭で囲まれる領域に面状に展開され、かつ複数の孔１１を形成している。環状に配置された不連続強化繊維１２で形成される輪郭は、図２に示した六角形に限らず、三角形や四角形のような多角形でも良い。このような孔１１が形成されることで面状に広がる熱可塑性樹脂１０が伸張する際に伸張方向に断ち切れにくくなり、不連続強化繊維１２同士の結着状態を維持することができるため、熱可塑性樹脂１０に孔１１が形成されていない状態よりも強固に不連続強化繊維１２を結着することが可能となる。さらに、熱可塑性樹脂１０が複数の孔１１を有することでより大きく伸張させてコア層２の空隙率を大きくできることから、更なる軽量化が期待できる。このような構造をとることで、多孔質サンドイッチ構造体３の剛性を高める効果が得られる。
　コア層２に用いられる不連続強化繊維１２に特に制限はなく、例えば、アルミニウム、黄銅、ステンレスなどの金属繊維、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系、レーヨン系、リグニン系、ピッチ系の炭素繊維、黒鉛繊維、ガラスなどの絶縁性繊維、アラミド樹脂、ポリフェニレンスルフィド樹脂、ポリエステル樹脂、アクリル樹脂、ナイロン樹脂、ポリエチレン樹脂等の有機繊維、シリコンカーバイド、シリコンナイトライド等の無機繊維が挙げられる。
　また、これらの繊維に表面処理が施されているものであってもよい。表面処理としては、導電体として金属の被着処理のほかに、カップリング剤による処理、サイジング剤による処理、結束剤による処理、添加剤の付着処理などがある。これらの不連続強化繊維は１種類を単独で用いてもよいし、２種類以上を併用してもよい。なかでも、軽量化の効果の観点から、比強度、比剛性に優れるポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系、ピッチ系、レーヨン系などの炭素繊維が好ましく用いられる。
　また、得られる多孔質サンドイッチ構造体３や後述する一体化成形体３０の経済性を高める観点からは、アラミド繊維が好ましく用いられる。とりわけ力学特性と衝撃吸収性のバランスから炭素繊維とアラミド繊維を併用することが好ましい。また、得られる成形品の導電性を高める観点からは、ニッケルや銅やイッテルビウムなどの金属を被覆した強化繊維を用いることもできる。これらの中で、強度と弾性率などの力学特性に優れるＰＡＮ系の炭素繊維をより好ましく用いることができる。なお、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）系の炭素繊維を用いる場合には、前述した引張弾性率を備えた炭素繊維を用いることが好ましい。
　本発明の不連続強化繊維１２の形状としては特に制限はないが、積層して使用する観点からは、シート状であることが好ましい。
　コア層２に用いられる不連続強化繊維１２は、ヴァージン材料である必要はなく、熱可塑性樹脂や熱硬化性樹脂からなる繊維強化プラスチックを破砕した繊維強化プラスチック片、あるいはリサイクルとして破砕・分級・熱処理した繊維強化プラスチック片から得られる繊維でもよい。より好ましくは、埋め立て処理を行う廃棄物を削減する観点から、熱硬化性樹脂を用いた廃繊維強化プラスチックから得られたリサイクル繊維が好ましい。
　また、多孔質サンドイッチ構造体３を構成するコア層２に使用できる熱可塑性樹脂の種類としては、前述したスキン層１に使用する熱可塑性樹脂を同じように適用できる。
　なかでも、得られる成形品の軽量性の観点からはポリオレフィン樹脂が好ましく、強度の観点からはポリアミド樹脂が好ましく、表面外観の観点からポリカーボネート樹脂やスチレン系樹脂、変性ポリフェニレンエーテル系樹脂のような非晶性樹脂が好ましく、耐熱性の観点からポリアリーレンスルフィド樹脂が好ましく、連続使用温度の観点からポリエーテルエーテルケトン樹脂が好ましく用いられる。
　また、他の充填材や添加剤を含有してもよいことは前述のとおりである。
　また、多孔質サンドイッチ構造体３のコア層２に使用する熱可塑性樹脂はひずみ硬化性を有することが好ましい。コア層２における不連続強化繊維１２同士の結着力を高め、剛性向上に寄与することができる。
　ひずみ硬化性とは、溶融状態の熱可塑性樹脂に一定量以上の変形が加わると熱可塑性樹脂の粘度が上昇する性質である。ひずみ硬化性のある熱可塑性樹脂の利用により、繊維強化樹脂の変形に伴って熱可塑性樹脂が変形する際に、変形した部分の熱可塑性樹脂の粘度が特異的に上昇することで、変形部と未変形部において粘度の差が生じる。これにより、粘度の低い未変形部の変形が進行し、熱可塑性樹脂を均一に変形させることができるため、熱可塑性樹脂を断ち切ることなく伸張させることができる。
　後述するような不連続強化繊維１２の弾性力により多孔質サンドイッチ構造体３を膨張させて形成する場合に、薄く伸ばされた部分の粘度が特異的に上昇することで熱可塑性樹脂が切れずに膨張させることができる。すなわち、多孔質サンドイッチ構造体３においては、熱可塑性樹脂１０が複数の孔１１を有しながら面状に拡がり易くなる。また、伸張した箇所の粘度が特異的に上昇するため、均一に膨張し、緻密な空隙を形成することができる。
　ひずみ硬化性を有する熱可塑性樹脂であれば特に限定されないが、ひずみ硬化性を有する熱可塑性樹脂の一例としては、分子量が３００，０００以上の熱可塑性樹脂、長鎖分岐構造を有する熱可塑性樹脂、疑似架橋構造を有する熱可塑性樹脂が適しており、具体的にはポリスチレン樹脂などが挙げられる。
　コア層２を構成する熱可塑性樹脂１０を加熱することで溶融または軟化させることにより、不連続強化繊維１２の弾性力を向上させることができる。すなわち多孔質サンドイッチ構造体３を膨張および圧縮させることが容易になる。多孔質サンドイッチ構造体３を膨張させるとコア層２の空隙率が増加し、圧縮させるとコア層２の空隙率が減少する。コア層２が圧縮された状態から膨張させる過程において、コア層２における不連続強化繊維１２同士の間隔が広くなり、三次元網目構造で形成される領域を覆う熱可塑性樹脂１０が不連続強化繊維１２同士を結着するように面状に伸張することで、軽量化と高剛性化を両立することができる。
　また、多孔質サンドイッチ構造体３は軽量化の観点から比重は０．５以上１．４以下が好ましい。
　コア層２の空隙率については、５０体積％以上７６体積％以下であることが必要である。空隙率が５０％体積未満である場合は、不連続強化繊維１２同士の間隔が小さいため、熱可塑性樹脂１０に孔１１を形成することが困難である。孔１１が形成されないものと比較して、不連続強化繊維１２同士の結着力の差が生じにくいことから、多孔質サンドイッチ構造体３全体の剛性はスキン層１の剛性が支配的になる。また、軽量化およびコストの観点から好ましくない。
　一方、コア層２の空隙率が７６％体積以上になると、不連続強化繊維１２同士の間隔が大きくなり、不連続強化繊維１本あたりと接触する熱可塑性樹脂１０の領域が小さくなる。さらに、面状に広がる熱可塑性樹脂１０の孔１１が大きくなることで、応力集中の原因となり、多孔質サンドイッチ構造体３としての剛性が低下する。そのため、コア層２の空隙率は５０体積％以上７６体積％以下であることが、軽量かつ高剛性であることを満たすために必要である。より好ましくは、６０体積％以上７６体積％以下である。
　また、本発明において、コア層２を構成する不連続強化繊維１２が５重量％以上７５重量％以下、熱可塑性樹脂１０が２５重量％以上９５重量％以下の範囲にあることが好ましい。
　コア層２の形成において、不連続強化繊維１２と熱可塑性樹脂１０の配合量比は、空隙率を特定する一つの要素である。
　不連続強化繊維１２と熱可塑性樹脂１０の配合量比の求め方に特に制限はないが、例えば、コア層２に含まれる熱可塑性樹脂１０を除去し、残った不連続強化繊維１２のみの重量を測定することで求めることができる。
　コア層２に含まれる樹脂成分を除去する方法として、溶解法、あるいは焼き飛ばし方などを例示することができる。
　重量の測定には、電子はかり、電子天秤を用いて測定することができる。測定する成形材料の大きさを１００ｍｍ×１００ｍｍ角とし、測定数はｎ＝３で行い、その平均値を用いることができる。
　コア層２の配合量比は、好ましくは不連続強化繊維が７重量％以上７０重量％以下、熱可塑性樹脂が３０重量％以上９３重量％以下、より好ましくは不連続強化繊維が２０重量％以上５０重量％以下、熱可塑性樹脂が５０重量％以上８０重量％以下、さらに好ましくは不連続強化繊維が２５重量％以上４０重量％以下、熱可塑性樹脂が６０重量％以上７５重量％以下である。
　不連続強化繊維が５重量％よりも少なく、熱可塑性樹脂が９５重量％よりも多いと、不連続強化繊維の弾性力を利用した膨張が起きにくくなるため空隙率を高めることができず、コア層２に空隙率が異なる領域を設けにくくなる場合がある。その結果、後述する第２の部材２７との接合強度も低下する。一方、不連続強化繊維が７５重量％よりも多く、熱可塑性樹脂が２５重量％よりも少ないと、多孔質サンドイッチ構造体３の比剛性が低下する。
　多孔質サンドイッチ構造体３を構成する熱可塑性樹脂１０は、不連続強化繊維１２同士で囲まれる領域内で面状（膜状）に拡がり、複数の孔１１を有することが重要である。面状に広がった熱可塑性樹脂１０に複数の孔１１が形成されることで、残った熱可塑性樹脂１０の形状はネットワーク状となる。後述する断面画像における二次元平面内で観察した際、３方向から８方向に腕を伸ばすように、すなわち腕状部を形成するように熱可塑性樹脂１０の面状領域が分岐をしていることが好ましく、４方向から５方向に分岐していることがより好ましい。
　また、多孔質サンドイッチ構造体３を構成するコア層２の熱可塑性樹脂１０に形成された孔１１は、後述する断面画像における二次元平面内に４ｍｍ２あたり２個以上３００個以下であることが好ましく、より好ましくは２０個以上２４０個以下であることが好ましい。
　なお、本発明の多孔質サンドイッチ構造体３の断面観察方法は、スキン層１とコア層２の積層方向と垂直（積層順と平行）にスキン層１を研磨することによりコア層２を露出させ、光学顕微鏡（Ｋｅｙｅｎｃｅ，ＶＨＸ－６０００）を用いて観察を行う。観察条件は、倍率５００倍、同軸照射、照明のスーパーチャージの値は３０［ｍｓ］以上４０［ｍｓ］以下の条件のもとで撮影した断面画像に二値化処理を施した上で、熱可塑性樹脂１０に形成された孔１１の数をカウントして評価を行う。コア層２を露出させる際にはスキン層１とコア層２が嵌合状態にない面を選択することが好ましい。
　一体化成形体３０について、図３を用いて説明する。
　前述した多孔質サンドイッチ構造体３の片面端部の一部に段差部２３を有し、段差の少ない面を意匠面、段差を有する面を非意匠面とすると、この段差部２３は、最も厚い領域を形成する本体部２０と最も薄い領域を形成する押圧部２２をつなぐ境界を有する境界部２１及び押圧部２２から構成される。
　境界部２１及び押圧部２２におけるコア層２の空隙率は、本体部２０におけるコア層の空隙率よりも低く構成される。また、押圧部２２の一部に別の成形体からなる第２の部材２７を接合した一体化成形体３０とすることで、より一層の薄肉化、接合の信頼性向上ができる。
　本発明において、多孔質サンドイッチ構造体３の最大厚みは０．３ｍｍ以上２．０ｍｍ以下が好ましい。０．３ｍｍ未満となると、一体化成形体３０としての剛性が不足しやすい。また多孔質サンドイッチ構造体３の最大厚み２９が２．０ｍｍを超えると軽量性が損なわれる可能性ある。より好ましくは軽量性、剛性の観点から０．７ｍｍ以上１．５ｍｍ以下である。なお、最大厚みは、多孔質サンドイッチ構造体３の最も厚い部分で測定される値である。
　また、本発明において、第２の部材２７は、多孔質サンドイッチ構造体３の外周側面部全周にわたり接合形成されていることが好ましい。多孔質サンドイッチ構造体３の外周側面部全周にわたり第２の部材２７との接合面２８を形成することで、一体化成形体３０全体として高い接合強度と薄肉化を実現することができる。
　また、本発明においては、第２の部材２７を射出する前に、あらかじめ第２の部材２７で多孔質サンドイッチ構造体３を内包する枠体を多孔質サンドイッチ構造体３の外周部に設置し、その後、多孔質サンドイッチ構造体３と枠体との隙間に別途第２の部材２７を射出成形することも好ましい。これは、一体化成形体３０の低反り化を実現するうえで有効な手段である。
　成形方法としては、前述のように第２の部材を原料とした枠体をあらかじめ別に製造してインサート成形したり、多孔質サンドイッチ構造体３に直接アウトサート成形したりすることもできる。インサート成形やアウトサート成形としては、主に射出成形することが好ましい。
　第２の部材２７としては、一体化成形体３０の強度・剛性の観点から、強化繊維と樹脂とからなる繊維強化樹脂が好ましい。
　第２の部材２７を構成する強化繊維には、前述した連続繊維で使用する強化繊維を用いることができる。第２の部材２７の高強度化の観点からガラス繊維及び炭素繊維が好ましく、アンテナ性能の観点からガラス繊維を用いることがより好ましい。一方、炭素繊維は、アンテナ性能でガラス繊維に劣るものの、強度、剛性を向上させる目的で有用に用いることができる。
　また、第２の部材２７に用いる材料としては、前述したコア層２に用いられる熱可塑性樹脂を好ましく用いることができる。
　また、一体化成形体の反り低減の観点から第２の部材２７には強化繊維を含ませることが好ましい。この強化繊維としては、前述したコア層２に適用する強化繊維と同種の強化繊維を用いることができる。強化繊維が不連続繊維であることがより好ましく、この不連続繊維は、重量平均繊維長が０．３ｍｍ以上３ｍｍ以下であることが好ましい。
　不連続繊維の繊維長を測定する方法としては、例えば、一体化成形体３０から直接不連続繊維を摘出して顕微鏡観察により測定する方法がある。不連続繊維に樹脂が付着している場合には、不連続繊維から、それに付着する樹脂のみを溶解する溶剤を用いて樹脂を溶解させ、残った不連続繊維を濾別して顕微鏡観察により測定する方法（溶解法）もある。また、樹脂を溶解する溶剤がない場合には、不連続繊維が酸化減量しない温度範囲において樹脂のみを焼き飛ばし、不連続繊維を分別して顕微鏡観察により測定する方法（焼き飛ばし法）などがある。不連続繊維を無作為に４００本選び出し、その長さを１μｍ単位まで光学顕微鏡にて測定し、繊維長とその割合を求めればよい。
　本発明においては、第２の部材２７に含まれる不連続繊維の重量繊維含有率が、１重量％以上６０重量％以下であることが好ましい。これにより、多孔質サンドイッチ構造体との接合強度を高めるとともに、一体化成形体の反り低減を図ることができる。１重量％未満であると、成形体の強度確保が困難になる場合があり、６０重量％を越えると、射出成形において、第２の部材２７の充填が一部不十分になる場合がある。第２の部材２７の成形性の観点から、好ましくは５重量％以上５５重量％以下、より好ましく８重量％以上５０重量％以下、さらに好ましくは１２重量％以上４５重量％以下である。
　本発明においては、多孔質サンドイッチ構造体３と第２の部材２７とが、多孔質サンドイッチ構造体３の外周側面部に加えて、多孔質サンドイッチ構造体３の意匠面３１ａとは反対側の表面（非意匠面３１ｂ）における外周縁部でも接合していることが好ましい。すなわち、多孔質サンドイッチ構造体３の非意匠面３１ｂにおいて第２の部材２７との接合面２８が形成されていることが好ましい。
　多孔質サンドイッチ構造体３の段差部２３の詳細について図５を用いて説明する。
　多孔質サンドイッチ構造体３では、境界部２１が多孔質サンドイッチ構造体３の面内方向（本体部２０の表面と平行な方向）に対して角度θ（°）の傾斜面を有することが好ましい。具体的には、例えば、多孔質サンドイッチ構造体３の面内方向における外周縁部に、本体部２０の面内方向と略水平、しかし肉厚の異なる領域を設け、境界部スキン層２１ａから延設するスキン層が角度θ（°）の傾斜を持った境界部２１を有する構成とすることが好ましい。これにより、接合面積が増え、単に多孔質サンドイッチ構造体の側面平坦部に別の構造体を接合する場合に比べて、その接合面積を広くすることができ、接合強度を高める効果が得られる。
　ここで、多孔質サンドイッチ構造体の面内方向に対する、段差部２３の傾斜面の角度θ（°）は、多孔質サンドイッチ構造体３の成形性の観点から好ましくは１°以上２０°以下、更に好ましくは１°以上１５°以下である。
　また、一体化成形体３０における本体部２０を形成する領域の本体部コア層２５ａの空隙率は５０％体積以上７６体積％以下であり、さらに好ましくは６６体積％以上７６体積％以下である。本体部２０における空隙率が５０体積％未満では、複数の孔１１を有する多孔質サンドイッチ構造体３と複数の孔１１を有していないサンドイッチ構造体との剛性差が小さく、より空隙率の高い領域において剛性差が大きく、軽量化の点からも好ましい。一方、本体部２０における空隙率が７６体積％を超えると、伸張した熱可塑性樹脂１０が断ち切れることにより不連続強化繊維１２と熱可塑性樹脂１０との結着力が低下する。
　最薄肉部を形成する領域における押圧部コア層２５ｂの空隙率は０体積％以上５０体積％未満であることが好ましく、さらに好ましくは０体積％以上３０体積％未満である。
　アーチ形状を有する一体化成形体３０について図４を用いて説明する。
　本発明に係る一体化成形体３０は、内部部品挿入スペース確保をする観点から、非意匠面３１ｂの一部の領域に、非意匠面３１ｂ側から意匠面３１ａ側に向けて凹形状部を有することが好ましい。その場合には、凹形状部の少なくとも一部の領域が湾曲面であることが好ましく、全体が湾曲面であることが成形の容易性の面からより好ましい。平面視にて、非意匠面３１ｂ全体の５０％以上の領域が凹形状部を形成していることが好ましく、一部または全部が湾曲面であることがより好ましく、前述のように連続的に湾曲した形状がさらに好ましい。湾曲した領域の面積は、多孔質サンドイッチ構造体３の露出面積の８０％以上であることがより好ましく、９０％以上であることがさらに好ましく、全体の領域に形成されることが特に好ましい。この場合、凹形状部以外の箇所は、平坦部であることが好ましい。
　本発明において、図４に示すように、多孔質サンドイッチ構造体３１の意匠面３１ａ側表層の最大高さ部から水平方向に延ばした延長線と、意匠面３１ａ側表層の最小高さ部から水平方向に延ばした延長線との高低差３３が０ｍｍより大きく５ｍｍ以下であることが好ましい。高低差３３が０ｍｍ（全くの平面）であると、多孔質サンドイッチ構造体３を一定以上の厚さとする場合、内部部品との干渉が起こるおそれがある。一方、高低差３３が５ｍｍを超えると、内部部品との干渉は避けられる方向であるが、意匠面３１ａ側から目視した際に、凸形状が目立ち、外観面で不利になるおそれがある。
　上記高低差３３の好ましい範囲は、一体化成形体３０において用いられる部位や目的に応じて異なるが、外観面等を考慮すると、４ｍｍ以下が好ましいことが多く、２ｍｍ以下がより好ましく、内部部品挿入スペース確保の観点からは０ｍｍを超え０．５ｍｍ以下が好ましい場合があり、内部部品挿入スペース確保と外観面の観点からは０ｍｍを超え０．１ｍｍ以下がより好ましい場合があり、さらに好ましくは０ｍｍを超え０．０５ｍｍ以下の範囲である。
　内部部品挿入スペース確保を重視し、かつ多孔質サンドイッチ構造体３に一定の厚みを持たせる観点から、高低差３３として１ｍｍ以上が好ましい場合がある。意匠面３１ａの凸形状について、平面視での凸形状部が形成された領域の意匠面に占める特定の割合は、非意匠面３１ｂにおける凹形状部についての好ましい割合と同じである。前述した非意匠面３１ｂについての凹形状部と同じく、少なくとも一部の領域が湾曲面であることが好ましい。より好ましくは、非意匠面３１ｂと同じく一定の領域が湾曲面であり、多孔質サンドイッチ構造体３の面内方向における周辺からその中央もしくは中央からずれた位置に向けて連続的に高くなる凸形状部であることである。意匠面３１ａ全体の領域にて１つの湾曲状の凸形状部が形成されていることが最適な態様の一つとしてあげられる。
　本発明に係る多孔質サンドイッチ構造体３および一体化成形体３０は矩形状を有するものとして、ノートパソコンのような電子機器筐体の天板等に好適に本発明が適用される。なお、矩形状としてはほぼ矩形状の場合も含むものとする。また、上面視で矩形であることで、第２の部材２７の領域が少ないことから一体化成形体の低反り化を達成できる。
　本発明に係る多孔質サンドイッチ構造体および一体化成形体は軽量、高強度・高剛性かつ薄肉化が要求されるあらゆる用途に適用可能である。
１、２４　スキン層
２、２５　コア層
３、２６、３１　多孔質サンドイッチ構造体
１０　熱可塑性樹脂
１１　孔
１２　不連続強化繊維
２０　本体部
２０ａ　本体部スキン層
２１　境界部
２１ａ　境界部スキン層
２２　押圧部
２２ａ　押圧部スキン層
２３　段差部
２５ａ　本体部コア層
２５ｂ　押圧部コア層
２７、３２　第２の部材
２８　接合面
２９　最大厚み
３０　一体化成形体
３１ａ　意匠面
３１ｂ　非意匠面
３３　高低差
θ　角度
 

Claims (11)

  1. 　三次元的に配置された不連続強化繊維が熱可塑性樹脂で結着されてなるコア層と、該コア層の両側に配置された連続強化繊維とマトリックス樹脂を含むスキン層とからなる多孔質サンドイッチ構造体であって、
    　前記コア層において、複数の不連続強化繊維で囲まれる領域に面状に展開された熱可塑性樹脂が複数の孔を有し、
    　前記コア層の空隙率が５０％体積以上７６％体積以下であることを特徴とする多孔質サンドイッチ構造体。
  2. 　前記コア層が、５重量％以上７５重量％以下の前記不連続強化繊維と、２５重量％以上９５重量％以下の前記熱可塑性樹脂とからなり、前記不連続強化繊維が三次元網目構造を有するように配置されている、請求項１に記載の多孔質サンドイッチ構造体。
  3. 　前記スキン層と前記コア層の積層方向と垂直な前記コア層の断面において、前記熱可塑性樹脂が３方向乃至８方向に分岐しながら展開されてなる腕状部を有する、請求項１に記載の多孔質サンドイッチ構造体。
  4. 　前記コア層において、前記面状に展開された熱可塑性樹脂が前記孔を４ｍｍ２あたり２個以上３００個以下有する、請求項１に記載の多孔質サンドイッチ構造体。
  5. 　前記熱可塑性樹脂が、ポリオレフィン樹脂、ポリアミド樹脂、ポリエステル樹脂、ポリカーボネート樹脂、ポリスチレン樹脂、変性ポリフェニレンエーテル樹脂、ポリアリーレンスルフィド樹脂、およびポリエーテルケトン樹脂からなる群より選ばれる少なくとも１種である、請求項１に記載の多孔質サンドイッチ構造体。
  6. 　前記熱可塑性樹脂が、ひずみ硬化性を有する、請求項１に記載の多孔質サンドイッチ構造体。
  7. 　多孔質サンドイッチ構造体の端部に厚みが縮小された段差部が形成されており、
    　該段差部は、最も厚みの小さい押圧部と、厚みが縮小されていない本体部から前記押圧部に向けて厚みが減少する境界部とから構成され、
    　前記境界部及び前記押圧部におけるコア層の空隙率が、前記本体部におけるコア層の空隙率よりも小さい、請求項１に記載の多孔質サンドイッチ構造体。
  8. 　請求項７に記載の多孔質サンドイッチ構造体の前記押圧部に別の成形体からなる部材を接合してなる一体化成形体。
  9. 　前記境界部の一の表面は、前記本体部の表面に対して、１°以上２０°以下の傾斜角度で傾斜している、請求項８に記載の一体化成形体。
  10. 　前記別の成形体からなる部材は、インサート成形またはアウトサート成形により前記押圧部と接合されている、請求項８に記載の一体化成形体。
  11. 　前記本体部における前記コア層の空隙率が５０体積％以上７６体積％以下であり、前記押圧部における前記コア層の空隙率が０体積％以上５０体積％未満である、請求項８に記載の一体化成形体。
     
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