WO2024039221A1 - 젤리-롤형 전극조립체 및 이의 제조방법 - Google Patents

젤리-롤형 전극조립체 및 이의 제조방법 Download PDF

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WO2024039221A1
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electrode
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electrode sheet
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최현
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주식회사 엘지에너지솔루션
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Definitions

  • the present invention relates to a jelly-roll type electrode assembly including an electrode sheet to which an adhesive is added and a method of manufacturing the same. Specifically, it relates to a jelly-roll type electrode assembly and a manufacturing method thereof that prevent damage to the separator sheet by curved the end of the winding start portion of the electrode sheet that is less close to the winding start point among the electrode sheets constituting the jelly-roll type electrode assembly. .
  • lithium secondary batteries can be divided into cylindrical or square secondary batteries in which the electrode assembly is built into a cylindrical or square metal can, and pouch-type secondary batteries in which the electrode assembly is built into a pouch-shaped case made of aluminum laminate sheets. there is.
  • Cylindrical secondary batteries use a jelly-roll type electrode assembly in which an electrode sheet and a separator sheet are wound together. Because the electrode sheet repeats expansion and contraction during the charging and discharging process, the circumference of the jelly-roll type electrode assembly may expand or the length may be extended at the front and rear ends of the electrode sheet.
  • the electrode sheet is taken out of the electrode roll and cut to a certain length to form an electrode assembly.
  • the cut surface of the electrode sheet may not be smooth and may be sharp.
  • a sharp cut edge of the electrode sheet may cause damage to the separator sheet, which may cause the insulation of the electrode assembly to be destroyed.
  • Figure 1 is a cross-sectional view of a jelly-roll type electrode assembly according to the prior art
  • Figure 2 is a partial enlarged view of the center of Figure 1.
  • the jelly-roll type electrode assembly 100 includes a first separator sheet 130, a first electrode sheet 110, a second separator sheet 140, and a second electrode sheet 120. It is wound in a laminated state. At the starting point of winding the jelly-roll type electrode assembly 100, the inner end of the first electrode sheet 110 extends further than the inner end of the second electrode sheet 120. Depending on the charging and discharging of the jelly-roll type electrode assembly 100, the second electrode sheet 120 may be extended or reduced in the direction of the arrow in FIG. 2.
  • the first separator sheet 130 is shown as extending further than the first electrode sheet 110, but the ends of the first separator sheet 130 and the first electrode sheet 110 are It may match, and this can be changed as needed.
  • the cut surface of the inner end of the second electrode sheet 120 is sharp due to cutting, damaging the first separator sheet 130 and the second separator sheet 140 that are in contact with the cut surface.
  • the thickness of the sheet 130 and the second separator sheet 140 may gradually become thinner.
  • the damaged separator sheets gradually become thinner as expansion and contraction of the first electrode sheet 110 and the second electrode sheet 120 are repeated, and holes may form in the second electrode sheet. A short circuit may occur when the inner end of the sheet 120 contacts the first electrode sheet 110.
  • the first electrode sheet 110 contracts by charging and discharging. Even if it expands, there is no problem of short circuit between the inner end of the first electrode sheet 110 and the second electrode sheet 120.
  • Figure 3 is a photograph of the beginning of the winding of the rolled Zeller-roll type electrode assembly
  • Figure 4 is a photograph of the edge of the cut positive electrode magnified 200 times. 3 and 4, it can be seen that the above problem substantially occurs in the wound jelly-roll type electrode assembly.
  • Figure 4 is a photograph taken from the top of the cut edge of the anode. Compared to the coordinates and reference numerals in FIG. 8, the cutting surface 112 was photographed from the vertical upper part of the Z-axis. The differently colored border in the center corresponds to the cutting surface 112, with the right side being a simple background and the left side being the anode. As can be seen in Figure 4, the cutting surface of the anode is very sharp.
  • Figure 3 is a photograph taken of the beginning of the winding of the rolled Zeller-roll type electrode assembly, and it can be seen that there is a bright or white part inside the central dotted circle.
  • Figure 3 is a photograph taken by placing a light on the back of the released electrode assembly, where a part of the separator sheet is cut and the light leaks out is a bright or white area inside the circle indicated by a dotted line.
  • the circle indicated by the dotted line is the inner end of the positive electrode sheet at the beginning of the winding of the electrode assembly. Through this, it can be seen that the separator sheet in contact with the inner end of the positive electrode sheet at the beginning of the winding of the electrode assembly was damaged.
  • Patent Document 1 relates to an electrode assembly having a structure wound with a separator interposed between a positive electrode sheet and a negative electrode sheet.
  • a double-sided adhesive tape is attached to the uncoated portion of the positive electrode sheet, and the separator and the positive electrode sheet are adhered to each other. It becomes.
  • the mechanical rigidity of the separator located at the center of the jelly-roll type electrode assembly is complemented, and the low friction of the separator during the winding process prevents the problem of the anode or cathode sheet sliding and contacting the opposite electrode, resulting in an internal short circuit. It can be prevented.
  • Patent Document 2 discloses a configuration in which an electrode winding group is wound around a cylindrical shaft, and the winding start end of the separator is bonded to the cylindrical shaft with an acrylic adhesive.
  • the winding start end of the separator is bonded to the shaft with the acrylic adhesive, so winding workability is improved, and even if vibration is applied to the cylindrical lithium-ion battery, lead breakage or damage to the electrode winding group is prevented. Internal short circuit can be prevented.
  • Patent Document 1 and Patent Document 2 only disclose a configuration that is fixed with an adhesive, and do not recognize the problem that the separator may be damaged when the cut surface of the electrode sheet is wound in an uneven state, and do not recognize the problem that could be a solution to this problem. It's impossible.
  • Patent Document 3 is a wound electrode assembly in which the edge of the negative electrode active material layer formed at the end in the width direction is formed at an acute angle. This was intended to prevent damage caused by shrinkage of the separator. Patent Document 3 only improves the problem of the uncoated portion that can be easily observed from the outside, and does not recognize the problem inside the winding recognized in the present invention. In addition, because the thickness of the electrode active material layer is very thin, it is practically impossible to make the edge part into an acute angle through separate processing. In Patent Document 3, an acute angle is obtained by using a method in which the applied compositions contact each other while flowing in the width direction using an application device having two applicators. However, in the case of continuous application in the longitudinal direction as in the present invention, Not applicable.
  • Breakage of the separator and short circuit caused by the sharp cut surface of the electrode sheet at the center of the winding of the jelly-roll type electrode assembly are problems that occur as charging and discharging continue, but in the past, denaturation of the cathode and anode materials and formation of lithium dentrite occur. It was only recognized that the charging and discharging life was coming to an end due to such reasons.
  • the present invention conducted continuous research and found that the charging and discharging life of the battery can be shortened even by physical damage to the separator sheet at the center of the winding of the jelly-roll type electrode assembly. As such, in the past, not only was the problem caused by damage to the separator sheet not recognized, but no solution was also proposed.
  • Patent Document 1 Republic of Korea Patent Publication No. 2009-0027314 (2009.03.17)
  • Patent Document 2 Japanese Patent Publication No. 2001-126769 (May 11, 2001)
  • Patent Document 3 Japanese Patent Publication No. 2015-181112 (2015.10.15)
  • the present invention analyzes each of the parts that may be problematic when charging and discharging a secondary battery, especially a cylindrical secondary battery, for a long time, and addresses tearing of the separator sheet during a long charging and discharging cycle, especially at the beginning of winding in a jelly-roll type electrode assembly. It has been found that damage to the separator sheet has a very significant impact on the long life of the battery, and the present invention aims to solve this problem.
  • the present invention is intended to solve the above problems, and provides a jelly-roll type electrode assembly and a manufacturing method thereof that prevent the separator from being damaged and short circuited by the sharp cutting edge of the electrode sheet at the winding center of the jelly-roll type electrode assembly.
  • the purpose is to provide
  • the electrode assembly according to the present invention for achieving the above object includes a first separator sheet, a first electrode sheet, a second separator sheet, and a second electrode sheet, which are sequentially stacked, and the first separator sheet is the innermost side.
  • the first electrode sheet is wound so that it is outermost, and a corner in contact with the first separator sheet and the second separator sheet at the inner end of the second electrode sheet may be curved.
  • the outer surface of the protective resin added to at least some of the corners and corners of the inner end of the second electrode sheet may be configured in a curved shape.
  • the protective resin may be any one or more selected from the group consisting of instant adhesives, hot melt adhesives, and pressure-sensitive adhesives.
  • the protective resin may include an elastic material.
  • the inner end of the first electrode sheet may be configured to extend further toward the winding center than the inner end of the second electrode sheet.
  • the protective resin may be further added to the cut surface of the start portion of the second electrode sheet winding.
  • the cut surface of the inner end of the second electrode sheet may be curved.
  • At least a portion of the cut surface may have a thickness that decreases toward the inner end.
  • the protective resin may not adhere to the first separator sheet and the second separator sheet.
  • the first electrode sheet may be a negative electrode sheet and the second electrode sheet may be a positive electrode sheet.
  • the present invention provides a cylindrical battery cell in which the jelly-roll type electrode assembly is accommodated in a cylindrical battery case.
  • the present invention also provides a method for manufacturing the jelly-roll type electrode assembly.
  • the manufacturing method of the jelly-roll type electrode assembly includes (a) preparing a first separator sheet, a first electrode sheet, a second separator sheet, and a second electrode sheet, (b) starting to wind the second electrode sheet. It may include applying a protective resin to the portion, and (c) winding the first separator sheet, the first electrode sheet, the second separator sheet, and the second electrode sheet.
  • Application of the protective resin may be performed immediately after cutting the second electrode sheet.
  • the protective resin can be applied by using a brush-shaped tool or by spraying the protective resin on the cut surface.
  • Step (c) can be performed after the protective resin is completely dried.
  • the step of adding a second electrode lead may be further included.
  • the present invention can be provided in various combinations of means for solving the above problems.
  • the jelly-roll type electrode assembly according to the present invention is sharp or has a corner in contact with the first separator sheet and the second separator sheet at the inner end of the second electrode sheet winding start part in a curved shape. Because the sharp portion is transformed into a curved shape, the separator sheet can be prevented from being damaged by sharp corners or edges of the second electrode sheet.
  • the protective resin can prevent the second electrode sheet and the separator sheets from adhering to each other. . Therefore, even if the second electrode sheet expands, the separator sheets are not damaged.
  • the present invention solves the structural problems that arise from long-term charge and discharge cycles that were not recognized in the past, and can overcome the limitations of the charge and discharge cycle that arise from structural problems rather than the lifespan of the anode and cathode materials themselves. , This configuration and effect have not been recognized at all in the past.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view of a jelly-roll type electrode assembly according to the prior art.
  • Figure 2 is a partial enlarged view of the center of Figure 1.
  • Figure 3 is a photograph taken of the beginning of winding after unwinding the wound Zeller-roll type electrode assembly.
  • Figure 4 is a photograph of the edge of the cut anode enlarged 200 times.
  • Figure 5 is a perspective view of a jelly-roll type electrode assembly according to the present invention.
  • Figure 6 is a cross-sectional view of Figure 5.
  • Figure 7 is a partial enlarged view of the center of Figure 6.
  • Figure 8 is a perspective view of a portion of the second electrode sheet.
  • Figure 9 is a perspective view of the second electrode sheet shown in Figures 7 and 8, respectively.
  • FIG. 10 is a partial enlarged view of the center of the jelly-roll type electrode assembly including the second electrode sheet of FIG. 8.
  • Figure 11 is a perspective view of a second electrode sheet with a rounded inner end.
  • Figure 12 is an exploded perspective view of a cylindrical battery cell according to the present invention.
  • Figure 13 is a schematic diagram of applying protective resin to the starting portion of the second electrode sheet winding.
  • Figure 5 is a perspective view of the jelly-roll type electrode assembly according to the present invention
  • Figure 6 is a cross-sectional view of Figure 5
  • Figure 7 is a partial enlarged view of the center of Figure 6.
  • Figure 8 is a perspective view of a portion of the second electrode sheet
  • Figure 9 is a perspective view of the second electrode sheet shown in Figures 7 and 8, respectively
  • Figure 10 is a jelly-roll type including the second electrode sheet of Figure 8. This is a partial enlarged view of the center of the electrode assembly.
  • the jelly-roll type electrode assembly 100 includes a first separator sheet 130, a first electrode sheet 110, a second separator sheet 140, and a second electrode sheet. (120) are sequentially stacked, and the first electrode sheet is wound so that it is on the outermost side.
  • Figure 6 shows the inner ends of the first separator sheet 130 and the second separator sheet 140, but if necessary, either the first separator sheet 130 or the second separator sheet 140 may be used. may extend further than the other one, and in the wound state, either the first separator sheet 130 or the second separator sheet 140 may be placed closer to the winding center of the jelly-roll type electrode assembly 100. there is.
  • the first electrode sheet 110 is wound closer to the center of the winding than the second electrode sheet 120, that is, disposed to extend longer.
  • the winding start point which is the inner end of the first electrode sheet 110, extends closer to the winding center than the winding start point, which is the inner end of the second electrode sheet 120.
  • the first electrode sheet 110 wound around the first electrode roll and the second electrode sheet 120 wound around the second electrode roll are formed into a predetermined range. Take out and cut to length, and place the first electrode tab 11 and the second electrode tab 12 on the uncoated portion of the surfaces of the first electrode sheet 110 and the second electrode sheet 120 that are not coated with the electrode mixture. are attached respectively, and the first electrode sheet and the second electrode sheet are stacked together with the separator sheet and then wound to manufacture a jelly-roll type electrode assembly.
  • the jelly-roll type electrode assembly may increase or decrease in volume toward the center of the coil and the outer edge of the coil, and the length of the electrode sheet may also change to become longer or shorter.
  • the end of the winding start portion of the electrode sheet may extend in the direction of the separator sheet, damaging the separator sheet. It is expected that the length of both the winding start and the end of the winding will change during the charging and discharging process, but damage to the separator mainly occurs at the start of the winding due to the difference in curvature between the start and the end of the winding. This part is commonly referred to as the core free edge.
  • the reason why the problem to be solved in the present invention is to prevent the separator sheet from penetrating at the start of winding is because problems mainly occur at the start of winding.
  • the cutting surfaces of the first electrode sheet and the second electrode sheet may become sharp.
  • the cutting surfaces of the first electrode sheet and the second electrode sheet may be sharp.
  • the separator sheet may be damaged due to friction with the separator sheet. Such damage to the separator sheet may cause a short circuit between different electrodes.
  • each of the first electrode sheet and the second electrode sheet may be an anode sheet and a cathode sheet, or each may be a cathode sheet and an anode sheet, and the lengths are generally in the order of the separator sheet, the cathode sheet, and the anode sheet.
  • the first electrode sheet 110 in FIGS. 6 and 7 may be a negative electrode sheet
  • the second electrode sheet 120 may be a positive electrode sheet.
  • the winding start point which is the inner end of the first electrode sheet 110, extends further toward the winding center than the winding start point, which is the inner end of the second electrode sheet 120, and the first electrode sheet 110 is wrapped around the jelly-roll type electrode assembly.
  • the first electrode sheet 110 is wound from the inside and outside based on the winding start point of the second electrode sheet 120.
  • the second electrode sheet 120 contracts and expands by charging and discharging, if the edge 111 of the cutting surface, which is the inner end of the second electrode sheet 120, is sharp, the first separator sheet 130 and the second separator sheet 130 Sheet 140 may be damaged. If such damage to the separator sheets is repeated, torn parts may occur and a short circuit may occur between the second electrode sheet 120 and the first electrode sheet 110.
  • the first separator sheet 130 and the second separator sheet 140 are formed at the inner end, which is the start of the winding of the second electrode sheet 120.
  • the protective resin 201 By adding the protective resin 201 to the corner 111 in contact with, the sharp corner 11 at the inner end of the second electrode sheet 120 can be transformed into a curved shape by the protective resin 201. .
  • the second electrode sheet 120 extends in the direction of the arrow and comes into contact with the first separator sheet 130 and the second separator sheet 140. Even so, because the corner 111 of the second electrode sheet 120 is curved, damage to the first separator sheet 130 and the second separator sheet 140 can be minimized.
  • the first electrode sheet 110 extends further than the second electrode sheet 120, and the second electrode sheet 120 does not exist in the extended portion, so the first electrode sheet 110 is Even if it contracts or expands, there is no problem of short circuit.
  • the first electrode sheet 110 as well as the second electrode sheet 120 have electrode coating layers on the outer periphery of both sides parallel to the circumferential direction in a curved shape. It can be configured in an angular shape.
  • protective resin 201 is added to the four corners 113 of the cut surface 112 at the start of winding, which is the inner end of the second electrode sheet 120. Furthermore, protective resin 201 may be added to extend from the cut surface 112 along the longitudinal direction (Y) of the second electrode sheet 120.
  • adding an adhesive to a corner includes adding an adhesive to at least one of the corners.
  • the angled or sharp portion can be transformed into a curved shape.
  • the protective resin 201 does not adhere to the first separator sheet 130 and the second separator sheet 140.
  • the protective resin has the property of maintaining the curved surface by surface tension when added to the winding start of the electrode sheet, is not absorbed into the electrode mixture layer of the electrode sheet, and has the property of having a fast curing speed. It may be.
  • the protective resin may be a cyanoacrylate-based instant adhesive; Hot melt adhesives such as ethylene vinyl acetate-based, polyolefin-based, styrene block copolymer-based, polyamide-based, polyester-based, and urethane-based adhesives; and pressure-sensitive adhesives such as acrylic resin, butyl rubber, and vinyl acetate.
  • Hot melt adhesives such as ethylene vinyl acetate-based, polyolefin-based, styrene block copolymer-based, polyamide-based, polyester-based, and urethane-based adhesives
  • pressure-sensitive adhesives such as acrylic resin, butyl rubber, and vinyl acetate.
  • the jelly-roll type electrode assembly is wound after being completely dried. Considering this, it is preferable to use an instant adhesive that hardens quickly.
  • the length of the second electrode sheet 120 is extended or contracted while the protective resin 201 is added to the second electrode sheet 120, the first separator sheet 130 and/or the second separator sheet (140) It is desirable to have less friction.
  • FIG. 10 is a partial enlarged view of the center of the jelly-roll type electrode assembly including the second electrode sheet of FIG. 8.
  • the protective resin 201 is added not only to the corner 111 of the winding start portion, which is the inner end of the second electrode sheet 120, but also to the outer surface of the cut surface 112.
  • the protective resin 201 fails to expand and contract together during the expansion and contraction of the first electrode sheet 110 and the second electrode sheet 120, it may be separated, and the adhesive may be urethane, rubber, or an elastic polymer. It may include elastic materials such as:
  • Figure 11 is a perspective view of a second electrode sheet with a rounded inner end.
  • the cut surface 112 of the inner end of the second electrode sheet 120 is formed in a curved shape.
  • the cut surface 112 of the second electrode sheet 120 shown in Figures 11 (a) and (b) is configured in a curved shape, the length of the second electrode sheet 120 in the circumferential direction (R) Even if the corner 111 is curved and the cut surface 112 of the corner 111 is rounded, there is a risk that the first separator sheet 130 and/or the second separator sheet 140 will be damaged. little.
  • Figure 11 (b) shows a configuration in which the thickness at the inner end of the second electrode sheet 120 is not constant. Specifically, at least a portion of the cut surface of the inner end of the second electrode sheet 120 may be configured to have a thickness that decreases toward the inner end and toward the center of the width direction (x) of the second electrode sheet 120. there is.
  • the cut surface of the inner end which is the winding starting point of the electrode sheet located relatively far from the winding center among the first electrode sheet and the second electrode sheet, is configured to have a curved shape
  • a protective resin is added to the inner end.
  • the separator sheet can be prevented from being damaged by the electrode sheet expanding at the center of the winding of the jelly-roll type electrode assembly.
  • an additional process is required, which may increase manufacturing costs and lengthen the manufacturing process.
  • Figure 12 is an exploded perspective view of a cylindrical battery cell according to the present invention.
  • the jelly-roll type electrode assembly 100 described above is accommodated in a cylindrical battery case 300, and a cap assembly 310 is placed on the top of the cylindrical battery case 300. ) is sealed by combining.
  • the cap assembly 310 includes a top cap 311 located at the top with a gas discharge hole, a safety vent 312 that changes shape to discharge gas when the internal pressure of the cylindrical battery case 300 increases, and a top cap for sealing. It includes a gasket 313 disposed between 311 and the outer periphery of the safety vent 312 and the cylindrical battery case 300.
  • parts such as the current blocking member that conventionally constitutes the cap assembly 310 can be additionally provided as needed.
  • a first electrode tab 11 is attached to protrude upward from the jelly-roll type electrode assembly 100, and a second electrode tab 12 is attached to protrude downward, and the first electrode tab 11 is attached to the cap assembly 310. and the second electrode tab 12 is coupled to the bottom inner surface of the cylindrical battery case 300.
  • Figure 12 shows one first electrode tab and one second electrode tab, but unlike this, the number of first electrode tabs and second electrode tabs can be increased in consideration of rate and battery capacity, and their attachment positions It can also be set in various ways.
  • the manufacturing method of the jelly-roll type electrode assembly includes the steps of (a) preparing a first separator sheet, a first electrode sheet, a second separator sheet, and a second electrode sheet, (b) winding the second electrode sheet. It may include applying a protective resin to the starting portion, and (c) winding the first separator sheet, the first electrode sheet, the second separator sheet, and the second electrode sheet.
  • the cutting surface When the second electrode sheet is cut, the cutting surface may become sharp, and when the second electrode sheet comes into contact with the separator sheet, the separator sheet may be damaged. Therefore, before the second electrode sheet damages the separator sheet, it is desirable to smooth the cut surface corners by adding protective resin to the corners that contact the first separator sheet and the second separator sheet at the inner end of the second electrode sheet. .
  • protective resin may be additionally added to the edges of the cut surface or at least a portion of the outer surface of the cut surface.
  • the step of applying the protective resin may be performed immediately after cutting the second electrode sheet taken out from the second electrode roll.
  • Figure 13 is a schematic diagram of applying protective resin to the starting portion of the second electrode sheet winding.
  • FIG. 13 shows a method of applying a protective resin using a tool in the form of a brush 401 to the starting portion of the winding of the second electrode sheet 120 taken out from the second electrode roll 20.
  • (b) shows a method of spraying protective resin at the beginning of the winding of the second electrode sheet 120 taken out from the second electrode roll 20 using a sprayer 402 such as a spray sprayer. .
  • a sprayer 402 such as a spray sprayer.
  • the method of applying the protective resin is not limited to the method shown in FIG. 11 as long as the protective resin can be applied uniformly and quickly to the beginning of the second electrode sheet winding.
  • the protective resin is added to the corner and/or edge of the cut surface of the inner end of the second electrode sheet that extends relatively less to the winding center of the jelly-roll type electrode assembly, and the above step is after the protective resin is completely dried. Proceed with (c). Therefore, it is possible to prevent the protective resin from being added to the first separator sheet and the second separator sheet arranged adjacent to the second electrode sheet, so that the first separator sheet and the second separator sheet are connected to the second electrode sheet. It will not attach.
  • the manufacturing method of the jelly-roll type electrode assembly according to the present invention is to manufacture the jelly-roll type electrode assembly 100 to which the first electrode tab 11 and the second electrode tab 12 are attached, as shown in FIG. 12. It includes the steps of cutting the first electrode sheet taken out from the first electrode roll and attaching the first electrode tab, and cutting the second electrode sheet taken out from the second electrode roll and attaching the second electrode tab. It further includes the step of attaching.
  • the first electrode tab and the second electrode tab serve as a path for electron movement in the jelly-roll type electrode assembly.
  • the second electrode tab may be a positive electrode tab, and is coupled to the lower part of the cap assembly so that the top cap serves as the positive terminal. It can function as
  • the first electrode tab may be a negative electrode tab, and may be coupled to the bottom inner surface of the cylindrical battery case so that the cylindrical battery case may function as a negative electrode terminal.
  • a positive electrode sheet was cut from a positive electrode roll, and a photograph of the cross section enlarged 200 times is shown in FIG. 4.
  • the cut surface of the positive electrode sheet is shown in plan view. Specifically, when the positive electrode sheet is viewed as if the second electrode sheet 120 is viewed from top to bottom along the z-axis direction of FIG. 8. A part of the cut surface is shown, and the remaining part except the anode sheet corresponds to the background.
  • the cut surface of the positive electrode sheet shown in FIG. 4 is not a bumpy or curved surface but a cut surface that falls at a right angle.
  • the jelly-roll type electrode assembly is assembled with the cathode sheet placed at the center of the winding without any treatment such as adding protective resin to the cut surface of the anode sheet, the expansion and contraction of the anode sheet causes the anode sheet to separate from the cathode sheet. There is a very high risk of a short circuit occurring in the liver.
  • the cathode sheet, the first separator sheet, the anode sheet of Reference Example 1, and the second separator sheet were sequentially placed so that the cathode sheet was at the center of the winding, then wound, and the electrolyte was injected, then assembled into a cylindrical battery cell.
  • Figure 3 is a photograph of the center of the winding of the jelly-roll type electrode assembly where a short circuit occurred.

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Abstract

본 발명은 제1 분리막 시트, 제1 전극 시트, 제2 분리막 시트 및 제2 전극 시트가 순차적으로 적층되고, 상기 제1 분리막 시트가 최내측이 되고, 상기 제1 전극 시트가 최외측이 되도록 권취되며, 상기 제2 전극 시트의 내측 끝단에서 상기 제1 분리막 시트 및 상기 제2 분리막 시트와 접촉하는 코너는 곡면 형태인 젤리롤형 전극 조립체에 관한 것으로, 전극 조립체의 충방전 과정에서 팽창하는 양극 시트로부터 분리막 시트의 손상을 방지할 수 있다.

Description

젤리-롤형 전극조립체 및 이의 제조방법
본 출원은 2022년 8월 18일자 대한민국 특허 출원 제10-2022-0103626호 및 2023년 8월 17일자 대한민국 특허 출원 제10-2023-0107460호에 기초한 우선권의 이익을 주장하며, 해당 대한민국 특허 출원의 문헌에 개시된 모든 내용은 본 명세서의 일부로서 포함된다.
본원발명은 접착제가 부가된 전극 시트를 포함하는 젤리-롤형 전극조립체 및 이의 제조방법에 관한 것이다. 구체적으로, 젤리-롤형 전극조립체를 구성하는 전극 시트 중 권취 시작점에 덜 가까운 전극 시트의 권취 시작부 끝단을 곡면처리 함으로써, 분리막 시트의 손상을 방지하는 젤리-롤형 전극조립체 및 이의 제조방법에 관한 것이다.
리튬 이차전지는 전지케이스의 형상에 따라 원통형 또는 각형의 금속 캔에 전극조립체가 내장되어 있는 원통형 또는 각형 이차전지, 알루미늄 라미네이트 시트의 파우치형 케이스에 전극조립체가 내장되어 있는 파우치형 이차전지로 나눌 수 있다.
원통형 이차전지는 전극 시트와 분리막 시트가 함께 권취된 젤리-롤형 전극조립체를 사용한다. 전극 시트는 충방전 과정에서 팽창과 수축이 반복되기 때문에 젤리-롤형 전극조립체의 둘레가 팽창되거나 전극 시트의 전단과 후단에서 길이가 연장될 수 있다.
전극 시트는 전극롤에서 취출된 후 일정한 길이로 절취되어 전극조립체를 구성하게 되는데, 전극 시트의 절단면이 매끄럽지 못하고 날카로운 형태가 될 수 있다. 날카로운 형태의 전극 시트 절단면은 분리막 시트의 손상을 야기할 수 있는 바, 전극조립체의 절연성이 파괴되는 원인이 될 수 있다.
도 1은 종래 기술에 따른 젤리-롤형 전극조립체의 단면도이고, 도 2는 도 1의 중심부에 대한 부분 확대도이다.
도 1 및 도 2를 참조하면, 젤리-롤형 전극조립체(100)는 제1분리막 시트(130), 제1전극 시트(110), 제2분리막 시트(140) 및 제2전극 시트(120)가 적층된 상태로 권취되어 있다. 젤리-롤형 전극조립체(100)의 권취 시작점에서, 제1전극 시트(110)의 내측 끝단은 제2전극 시트(120)의 내측 끝단 보다 더 연장되어 있다. 젤리-롤형 전극조립체(100)의 충전과 방전에 따라 제2전극 시트(120)가 도 2의 화살표 방향으로 연장되거나 다시 감축될 수 있다.
참고로 도 1 및 도 2에서 제1분리막 시트(130)가 제1전극 시트(110)보다 더 연장된 것으로 도시되어 있으나, 제1분리막 시트(130)와 제1전극 시트(110)는 끝단이 일치할 수도 있으며, 이는 필요에 따라서 변경 가능하다.
이 때, 제2전극 시트(120)의 내측 끝단의 절단면은 컷팅에 의해 날카로운 상태인 바, 상기 절단면과 접촉되는 제1분리막 시트(130) 및 제2분리막 시트(140)를 손상시키면서 제1분리막 시트(130) 및 제2분리막 시트(140)의 두께를 점점 얇아지게 할 수 있다. 또한, 계속하여 충방전이 진행되면, 제1전극 시트(110) 및 제2전극 시트(120)의 팽창 및 수축이 반복됨에 따라 손상된 분리막 시트들은 점점 얇아지다가 구멍이 생길 수 있는 바, 제2전극 시트(120)의 내측 끝단이 제1전극 시트(110)와 접촉하여 단락이 발생할 수 있다.
제1전극 시트(110)의 권취 시작점인 내측 끝단은 제2전극 시트(120)의 권취 시작점인 내측 끝단 보다 더 내측으로 연장되어 있기 때문에, 충방전에 의해서 제1전극 시트(110)가 수축, 팽창을 하더라도 제1전극 시트(110)의 내측 끝단에서 제2전극 시트(120)와 단락이 발생할 문제가 없다.
도 3은 권취된 젤러-롤형 전극조립체를 다시 풀어서 권취 시작 부분을 촬영한 사진이며, 도 4는 절단된 양극의 모서리 부분을 200배로 확대한 사진이다. 도 3 및 도 4를 통해서 권취된 젤리-롤형 전극조립체에서 실질적으로 위와 같은 문제가 발생하는 것을 알 수 있다.
도 4는 절단된 양극의 모서리를 상부에서 촬영한 사진이다. 도 8의 좌표 및 도면부호와 대비해 보면 Z축 수직 상부에서 컷팅면(112)을 촬영한 것이다. 중앙에 색이 다르게 표시된 경계가 컷팅면(112)에 해당하며, 오른쪽은 단순한 배경이고, 왼쪽은 양극이다. 도 4에서 알 수 있듯이 양극의 컷팅면이 매우 날카로운 것을 알 수 있다.
도 3은 권취된 젤러-롤형 전극조립체를 다시 풀어서 권취 시작 부분을 촬영한 사진으로서 중앙의 점선으로 된 원의 내부에 밝은 또는 흰색 부분이 있는 것을 알 수 있다. 도 3은 풀어진 전극조립체의 뒷면에 조명을 배치하여 찍은 사진으로서 분리막 시트의 일부가 절개되어 빛이 새어 나온 부분이 점선으로 표시한 원의 내부에 있는 밝은 또는 흰색 부분이다. 점선으로 표시한 원은 전극조립체의 권취 시작 부분 중 양극 시트의 내측 끝단 부분이다. 이를 통해서 실질적으로 전극조립체의 권취 시작 부분 중 양극 시트의 내측 끝단과 접촉하는 분리막 시트가 파손된 것을 알 수 있다.
특허문헌 1은 양극 시트와 음극 시트 사이에 분리막을 개재한 상태로 권취한 구조의 전극조립체에 관한 것으로, 상기 양극 시트의 무지부에 양면 접착 테이프를 부착하여, 분리막과 양극 시트가 서로 접착된 상태가 된다. 이와 같이 구성함으로써 젤리-롤형 전극조립체의 중심부위에 위치한 분리막의 기계적 강성을 보완하고, 권취 과정에서 분리막의 낮은 마찰력으로 인해 양극 시트 또는 음극 시트가 미끄러지면서 반대 전극과 접촉되어 내부 단락이 발생하는 문제를 방지할 수 있다.
특허문헌 2는 원통형 축심 둘레에 전극 권회군이 권회되고, 분리막의 권회 개시 단부는 상기 원통형 축심에 아크릴계 접착재로 접착되는 구성을 개시한다.
특허문헌 2의 원통형 리튬 이온 전지는 분리막의 권회 개시 단부가 상기 아크릴계 접착재로 축심에 접착되기 때문에 권회 작업성이 향상되고, 원통형 리튬이온 전지에 진동이 인가되더라도 리드의 절단이나 전극 권회군의 파손에 의한 내부 단락을 방지할 수 있다.
특허문헌 1 및 특허문헌 2는 접착제로 고정하는 구성만을 개시하고 있으며, 전극 시트의 절단면이 매끄럽지 않은 상태로 권취되는 경우에, 분리막이 손상될 수 있는 문제는 인식하지 못하고 있으며, 이에 대한 해결책이 될 수도 없다.
특허문헌 3은 권취된 전극조립체에 있어서, 폭방향의 단부에 형성된 음극 활물질층의 모서리를 예각을 이루도록 한 것이다. 이를 통해서 분리막의 수축에 따른 손상을 방지하고자 한 것이다. 특허문헌 3은 외부로 쉽게 관측이 가능한 미도공부의 문제만을 개선한 것이며, 본원발명에서 인식한 권취 내부의 문제는 인식하지 못하고 있다. 또한 전극 활물질층의 두께가 매우 얇기 때문에 모서리 부분을 별도의 가공을 통해서 예각을 이루도록 하는 것은 실질적으로 불가능하다. 특허문헌 3에서는 2개의 도포구를 갖는 도포 장치를 사용하여 도포된 조성물이 폭방향으로 유동하면서 서로 접촉하는 방법을 사용하여 예각을 얻도록 하였으나, 본원발명과 같이 길이 방향으로 연속적으로 도포되는 경우에는 적용할 수 없다.
젤리-롤형 전극조립체의 권취 중심에 있는 전극 시트의 날카로운 절단면에 의한 분리막 파손 및 이에 의한 단락은 충방전을 계속 수행함에 따라 발생하는 문제이나, 종래는 음극과 양극 재료의 변성, 리튬 덴트라이트의 형성 등에 의해서 충방전 수명이 다하는 것으로만 인식하고 있었다.
본원발명은 계속적인 연구를 수행한 바, 실질적으로 젤리-롤형 전극조립체의 권취 중심에 있는 분리막 시트의 물리적 파손에 의해서도 전지의 충방전 수명이 단축될 수 있다는 것을 파악하였다. 이와 같이 종래에는 분리막 시트의 손상에 의한 문제점을 인식하지 못하였을 뿐만 아니라 이에 대한 해결책도 제시되지 않았다.
(선행기술문헌)
(특허문헌 1) 대한민국 공개특허공보 제2009-0027314호 (2009.03.17)
(특허문헌 2) 일본 공개특허공보 제2001-126769호 (2001.05.11)
(특허문헌 3) 일본 공개특허공보 제2015-181112호 (2015.10.15)
전지를 장시간 사용할 경우, 충방전 횟수가 많아지고, 이러한 경우 앞에서 언급한 문제가 발생되는 것으로 분석된다. 지금까지의 연구는 초기 충방전시 발생하는 문제에 대해서만 인식을 하고 있으며, 장시간의 충방전에서 나타나는 상기와 같은 문제를 단순히 전지 자체의 효율이나 다른 소재에 의한 수명의 문제로만 인식하고 있었다. 본원발명은 이차전지, 특히 원통형 이차전지를 장시간 충방전할 경우, 문제점이 될 수 있는 부분 각각을 분석하여, 장시간의 충방전 사이클 과정 중 분리막 시트의 찢김, 특히 젤리-롤형 전극조립체에서 권취 시작부의 분리막 시트의 파손이 전지의 장시간 수명에 매우 큰 영향을 미치는 것을 파악하였으며, 본원발명에서는 이러한 문제점을 해결하는 것을 목적으로 한다.
본원발명은 상기와 같은 문제를 해결하기 위한 것으로서, 젤리-롤형 전극조립체의 권취 중심에서 전극 시트의 날카로운 절단면에 의해 분리막이 손상되어 단락이 발생하는 것을 방지한 젤리-롤형 전극조립체 및 이의 제조방법을 제공하는 것을 목적으로 한다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본원발명에 따른 전극조립체는, 제1분리막 시트, 제1전극 시트, 제2분리막 시트 및 제2전극 시트가 순차적으로 적층되고, 상기 제1분리막 시트가 최내측이 되고, 상기 제1전극 시트가 최외측이 되도록 권취되며, 상기 제2전극 시트의 내측 끝단에서 상기 제1분리막 시트 및 상기 제2분리막 시트와 접촉하는 코너는 곡면 형태일 수 있다.
상기 제2전극 시트의 내측 끝단의 코너 및 모서리 중 적어도 일부에 부가된 보호용 수지의 외면은 곡면 형태로 구성될 수 있다.
상기 보호용 수지는 순간접착제, 핫멜트 접착제, 및 감압 접착제로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 이상일 수 있다.
상기 보호용 수지는 탄성 소재를 포함할 수 있다.
상기 제1전극 시트의 내측 끝단은 상기 제2전극 시트의 내측 끝단 보다 권취 중심으로 더 연장되도록 구성될 수 있다.
상기 보호용 수지는 제2전극 시트 권취 시작부의 절단면에 더 부가될 수 있다.
상기 제2전극 시트의 내측 끝단의 절단면은 곡면 형태일 수 있다.
상기 절단면의 적어도 일부는 내측 끝단으로 갈수록 두께가 감소하는 형태로 구성될 수 있다.
상기 보호용 수지는 상기 제1분리막 시트 및 상기 제2분리막 시트와는 접착되지 않을 수 있다.
상기 제1전극 시트는 음극 시트이고 상기 제2전극 시트는 양극 시트일 수 있다.
본원발명은 상기 젤리-롤형 전극조립체가 원통형 전지케이스에 수용된 원통형 전지셀을 제공한다.
본원발명은 또한, 상기 젤리-롤형 전극조립체의 제조방법을 제공한다.
구체적으로, 상기 젤리-롤형 전극조립체의 제조방법은 (a) 제1분리막 시트, 제1전극 시트, 제2분리막 시트 및 제2전극 시트를 준비하는 단계, (b) 상기 제2전극 시트 권취 시작부에 보호용 수지를 도포하는 단계, 및 (c) 상기 제1분리막 시트, 제1전극 시트, 제2분리막 시트 및 제2전극 시트를 권취하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 보호용 수지의 도포는 상기 제2전극 시트의 커팅 직후 진행될 수 있다.
상기 보호용 수지의 도포는, 상기 절단면에 붓 형태의 도구를 이용하거나 상기 보호용 수지를 분사하는 방법을 사용할 수 있다.
상기 보호용 수지가 완전히 건조된 후에 단계 (c)를 진행할 수 있다.
제1전극롤에서 취출되는 제1전극 시트를 커팅하고, 제1전극 탭 또는 제1전극 리드를 부가하는 단계, 및 제2전극롤에서 취출되는 제2전극 시트를 커팅하고, 제2전극 탭 또는 제2전극 리드를 부가하는 단계를 더 포함할 수 있다.
그 외에도, 본원발명은 상기 과제의 해결 수단을 다양하게 조합한 형태로도 제공이 가능하다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본원발명에 따른 젤리-롤형 전극조립체는 제2전극 시트 권취 시작부의 내측 끝단에서 상기 제1분리막 시트 및 상기 제2분리막 시트와 접촉하는 코너를 곡면 형태로 구성함으로써 날카롭거나 뾰족한 부분을 곡면 형태로 변형하기 때문에, 날카로운 제2전극 시트의 코너 또는 모서리에 의해 분리막 시트가 손상되는 것을 방지할 수 있다.
또한, 제2전극 시트의 내측 끝단에 부가되는 보호용 수지가 완전히 건조된 후에 전극 시트들과 분리막 시트들을 함께 권취하기 때문에 상기 보호용 수지로 인해 제2전극 시트와 분리막 시트들이 접착되는 것을 방지할 수 있다. 따라서, 제2전극 시트가 팽창하더라도 분리막 시트들이 손상되지 않는다.
본원발명은 종래에는 인식하지 못하고 있던 장시간의 충방전 사이클에서 발생하는 구조적인 문제를 해결한 것으로서, 양극 재료와 음극 재료 자체의 수명보다는 구조적인 문제에서 발생하는 충방전 사이클의 한계를 극복할 수 있으며, 이러한 구성 및 효과는 종래에는 전혀 인식하지 못한 것이다.
도 1은 종래 기술에 따른 젤리-롤형 전극조립체의 단면도이다.
도 2는 도 1의 중심부에 대한 부분 확대도이다.
도 3은 권취된 젤러-롤형 전극조립체를 다시 풀어서 권취 시작 부분을 촬영한 사진이다.
도 4는 절단된 양극의 모서리 부분을 200배로 확대한 사진이다.
도 5는 본원발명에 따른 젤리-롤형 전극조립체의 사시도이다.
도 6은 도 5의 단면도이다.
도 7은 도 6의 중심부에 대한 부분 확대도이다.
도 8은 제2전극 시트 일부의 사시도이다.
도 9는 각각 도 7 및 도 8에 도시된 제2전극 시트의 사시도이다.
도 10은 도 8의 제2전극 시트를 포함하는 젤리-롤형 전극조립체의 중심부에 대한 부분 확대도이다.
도 11은 내측 끝단이 둥근 형태로 구성되는 제2전극 시트의 사시도이다.
도 12는 본원발명에 따른 원통형 전지셀의 분해사시도이다.
도 13은 제2전극 시트 권취 시작부에 보호용 수지를 도포하는 모식도이다.
이하 첨부된 도면을 참조하여 본원발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 본원발명을 쉽게 실시할 수 있는 실시예를 상세히 설명한다. 다만, 본원발명의 바람직한 실시예에 대한 동작 원리를 상세하게 설명함에 있어 관련된 공지 기능 또는 구성에 대한 구체적인 설명이 본원발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명을 생략한다.
또한, 도면 전체에 걸쳐 유사한 기능 및 작용을 하는 부분에 대해서는 동일한 도면 부호를 사용한다. 명세서 전체에서, 어떤 부분이 다른 부분과 연결되어 있다고 할 때, 이는 직접적으로 연결되어 있는 경우뿐만 아니라, 그 중간에 다른 소자를 사이에 두고, 간접적으로 연결되어 있는 경우도 포함한다. 또한, 어떤 구성요소를 포함한다는 것은 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라, 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
또한, 구성요소를 한정하거나 부가하여 구체화하는 설명은, 특별한 제한이 없는 한 모든 발명에 적용될 수 있으며, 특정한 발명에 대한 설명으로 한정되지 않는다.
또한, 본원의 발명의 설명 및 청구범위 전반에 걸쳐서 단수로 표시된 것은 별도로 언급되지 않는 한 복수인 경우도 포함한다.
또한, 본원의 발명의 설명 및 청구범위 전반에 걸쳐서 "또는"은 별도로 언급되지 않는 한 "및"을 포함하는 것이다. 그러므로 "A 또는 B를 포함하는"은 A를 포함하거나, B를 포함하거나, A 및 B를 포함하는 상기 3가지 경우를 모두 의미한다.
본원발명을 도면에 따라 상세한 실시예와 같이 설명한다.
도 5는 본원발명에 따른 젤리-롤형 전극조립체의 사시도이고, 도 6은 도 5의 단면도이며, 도 7은 도 6의 중심부에 대한 부분 확대도이다. 또한, 도 8은 제2전극 시트 일부의 사시도이며, 도 9는 각각 도 7 및 도 8에 도시된 제2전극 시트의 사시도이며, 도 10은 도 8의 제2전극 시트를 포함하는 젤리-롤형 전극조립체의 중심부에 대한 부분 확대도이다.
도 5 내지 도 10을 참조하면, 본원발명에 따른 젤리-롤형 전극조립체(100)는 제1분리막 시트(130), 제1전극 시트(110), 제2분리막 시트(140) 및 제2전극 시트(120)가 순차적으로 적층되고, 상기 제1전극 시트가 최외측이 되도록 권취되어 있다.
도 6은 제1분리막 시트(130) 및 제2분리막 시트(140)의 내측 끝단이 일치되도록 도시하고 있으나, 필요에 따라, 제1분리막 시트(130) 및 제2분리막 시트(140) 중 어느 하나가 나머지 하나 보다 더 연장될 수 있고, 권취된 상태에서 제1분리막 시트(130) 및 제2분리막 시트(140) 중 어느 하나가 젤리-롤형 전극조립체(100)의 권취 중심에 더 가깝게 배치될 수 있다.
제1전극 시트(110)는 제2전극 시트(120) 보다 권취 중심에 가깝게, 즉 더 길게 연장되어 배치된 상태에서 권취된다. 제1전극 시트(110)의 내측 끝단인 권취 시작점은 제2전극 시트(120)의 내측 끝단인 권취 시작점 보다 귄취 중심에 더 가깝게 연장되어 있다.
일반적으로, 젤리-롤형 전극조립체(100)를 제조하기 위하여, 제1전극롤에 권취되어 있는 제1전극 시트(110) 및 제2전극롤에 권취되어 있는 제2전극 시트(120)를 소정의 길이만큼 취출하여 절단하고, 제1전극 시트(110) 및 제2전극 시트(120)의 표면 중 전극합제가 코팅되지 않은 미코팅부에 제1전극 탭(11) 및 제2전극 탭(12)을 각각 부착하며, 분리막 시트와 함께 제1전극 시트 및 제2전극 시트를 적층한 후 권취하여 젤리-롤형 전극조립체를 제조한다.
젤리-롤형 전극조립체는 충방전 과정에서 권취 중심 및 권취 외곽을 향해 부피가 증가하거나 감소하는 변화가 일어날 수 있고, 이에 따라 전극 시트의 길이도 길어지거나 짧아지는 변화가 생길 수 있다.
이와 같이 부피나 길이가 변화하는 전극 시트의 거동에 의해 전극 시트의 권취 시작부 끝단이 분리막 시트 방향으로 연장되면서 분리막 시트를 손상시킬 수 있다. 충방전 과정에서 권취 시작부와 권취 끝단부 모두의 길이가 변화될 것으로 예상되나, 분리막 손상은 권취 시작부와 끝단부의 곡률 차이로 인해 실질적으로 권취 시작부에서 주로 발생한다. 이러한 부분은 통상적으로 코어 프리 에지(core free edge)라고 한다. 본원발명에서 해결하려는 과제가 권취 시작부에서 분리막 시트가 관통되는 것을 방지하기 위한 것인 이유도 권취 시작부에서 주로 문제가 발생하기 때문이다.
또한, 제1전극 시트 및 제2전극 시트를 칼날로 절단하는 과정에서 제1전극 시트 및 제2전극 시트의 절단면이 날카로워질 수 있는데, 이와 같이 날카로운 제1전극 시트 및 제2전극 시트의 절단면이 충방전 과정에서 분리막 시트와 마찰되면서 분리막 시트가 손상될 수 있다. 이와 같은 분리막 시트의 손상은, 서로 다른 전극 간의 단락을 야기할 수 있다.
예를 들어, 상기 제1전극 시트 및 제2전극 시트 각각은 양극 시트 및 음극 시트이거나, 또는 각각이 음극 시트 및 양극 시트일 수 있는 바, 대체로 분리막 시트, 음극 시트 및 양극 시트의 순서로 길이가 짧아지는 점을 고려할 때, 도 6 및 도 7에서 제1전극 시트(110)는 음극 시트이고, 제2전극 시트(120)는 양극 시트일 수 있다.
제1전극 시트(110)의 내측 끝단인 권취 시작점이 제2전극 시트(120)의 내측 끝단인 권취 시작점 보다 권취 중심으로 더 연장되고, 제1전극 시트(110)가 젤리-롤형 전극조립체의 권취 중심에 더 가깝게 배치되는 경우, 제1전극 시트(110)는 제2전극 시트(120)의 권취 시작점을 기준으로 내측 및 외측에서 권취된다. 제2전극 시트(120)가 충방전에 의해 수축 및 팽창하는 경우, 제2전극 시트(120)의 내측 끝단인 절단면의 모서리(111)가 날카롭다면 제1분리막 시트(130) 및 제2분리막 시트(140)가 손상될 수 있다. 이와 같은 분리막 시트들의 손상이 반복되면 찢어지는 부분이 생기면서 제2전극 시트(120)와 제1전극 시트(110) 간에 단락이 생길 수 있다.
이에, 본원발명은, 도 7 및 도 9의 (a)에 도시된 바와 같이, 제2전극 시트(120)의 권취 시작부인 내측 끝단에서 제1분리막 시트(130) 및 제2분리막 시트(140)와 접촉하는 코너(111)에 보호용 수지(201)를 부가하는 바, 제2전극 시트(120)의 내측 끝단의 뾰족했던 코너(11)는 보호용 수지(201)에 의해 곡면 형태로 변형될 수 있다.
따라서, 도 7에 도시된 바와 같이, 젤리-롤형 전극조립체의 충방전 과정에서 제2전극 시트(120)가 화살표 방향으로 연장되어 제1분리막 시트(130) 및 제2분리막 시트(140)와 접촉하더라도, 제2전극 시트(120)의 코너(111)가 곡면 형태이기 때문에 제1분리막 시트(130) 및 제2분리막 시트(140)의 손상을 최소화할 수 있다.
제1전극 시트(110)는 제2전극 시트(120)보다 더 연장되어 있고, 연장된 부분에는 제2전극 시트(120)가 존재하지 않는 바, 충방전에 의해서 제1전극 시트(110)가 수축, 팽창을 하더라도 단락의 문제가 없다.
한편, 본원발명에 따른 젤리-롤형 전극조립체로 권취된 상태에서, 제1전극 시트(110) 뿐만 아니라 제2전극 시트(120)는 원주방향과 평행한 양측 외주변의 전극 코팅층이 곡면 형태로 구성되지 않고, 각진 형태로 구성될 수 있다.
도 8 및 도 9의 (b)를 참조하면, 제2전극 시트(120)의 내측 끝단인 권취 시작부에서 절단면(112)의 네 방향 모서리들(113)에 보호용 수지(201)가 부가되어 있고, 나아가, 절단면(112)에서 제2전극 시트(120)의 길이 방향(Y)을 따라 연장되도록 보호용 수지(201)가 부가될 수 있다.
본원발명에서 모서리에 접착제가 부가되어 있다는 것은 모서리 중 적어도 어느 하나 이상의 모서리에 접착제가 부가된 경우를 포함한다.
이와 같이, 본원발명은 제2전극 시트의 내측 끝단의 코너, 및 모서리 중 적어도 일부에 보호용 수지가 부가되기 때문에, 각지거나 뾰족했던 부분이 곡면 형태로 변형될 수 있다.
한편, 보호용 수지(201)에 의해 제2전극 시트(120)가 제1분리막 시트(130) 및/또는 제2분리막 시트(140)와 접착된다면, 제2전극 시트(120)의 팽창 및 연신에 의해 변형이 일어날 때, 제1분리막 시트(130) 및/또는 제2분리막 시트(140)가 찢어질 수 있다. 따라서, 보호용 수지(201)는 제1분리막 시트(130) 및 제2분리막 시트(140)와는 접착되지 않는 것이 바람직하다.
하나의 구체적인 예에서, 보호용 수지는 전극 시트의 권취 시작부에 부가되었을 때, 표면장력에 의해 곡면을 유지하는 성질이 있고, 전극 시트의 전극합제층에 흡수되지 않으며, 경화 속도가 빠른 성질을 갖는 것일 수 있다.
예를 들어, 상기 보호용 수지는 시아노 아크릴레이트계 순간접착제; 에틸렌비닐아세테이트계, 폴리올레핀계, 스티렌블록공중합체계, 폴리아미드계, 폴리에스테르계, 우레탄계 등의 핫멜트 접착제; 및 아크릴수지, 부틸고무 및 초산비닐 등의 감압 접착제로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 이상일 수 있다. 다만, 전극 시트의 권취 시작부의 모서리에 부가된 보호용 수지가 제1분리막 시트(130) 및 제2분리막 시트(140)와 접착되는 것을 방지하기 위하여, 완전히 건조된 후에 젤리-롤형 전극조립체로 권취되는 점을 고려할 때, 빠르게 경화가 되는 순간접착제를 사용하는 것이 바람직하다.
한편, 보호용 수지(201)가 제2전극 시트(120)에 부가된 상태에서 제2전극 시트(120)의 길이가 늘어나거나 수축될 때, 제1분리막 시트(130) 및/또는 제2분리막 시트(140)와 마찰이 적은 것이 바람직하다.
도 10은 도 8의 제2전극 시트를 포함하는 젤리-롤형 전극조립체의 중심부에 대한 부분 확대도이다.
도 10을 참조하면, 보호용 수지(201)는 제2전극 시트(120)의 내측 끝단인 권취 시작부 중 코너(111) 뿐만 아니라 절단면(112)의 외면에도 더 부가되어 있다.
이와 같은 경우, 제1전극 시트(110) 및 제2전극 시트(120)의 팽창 및 수축 과정에서 보호용 수지(201)가 함께 팽창 수축하지 못하면 탈리될 수 있는 바, 접착제는 우레탄, 고무 또는 탄성 폴리머 등의 탄성 소재를 포함할 수 있다.
도 11은 내측 끝단이 둥근 형태로 구성되는 제2전극 시트의 사시도이다.
도 11을 참조하면, 제2전극 시트(120)의 내측 끝단의 절단면(112)은 곡면 형태로 구성된다. 구체적으로 도 11의 (a) 및 (b)에 도시된 제2전극 시트(120)는 절단면(112)이 곡면 형태로 구성되기 때문에, 원주 방향(R)으로 제2전극 시트(120)의 길이가 길어지더라도 코너(111)가 곡면이고 코너(111)의 절단면(112)이 둥근 형태로 구성되는 바, 제1분리막 시트(130) 및/또는 제2분리막 시트(140)가 손상될 염려가 적다.
도 11의 (a) 및 (b)는 제2전극 시트(120)의 내측 끝단에 보호용 수지가 부가되지 않은 형태이다. 보호용 수지가 부가되지 않더라도 제2전극 시트(120) 내측 끝단의 둥근 형태로 인해 분리막 시트의 손상에 따른 단락 등의 문제 발생의 위험이 적다.
도 11의 (b)는 제2전극 시트(120)의 내측 끝단에서 두께가 일정하지 않은 구성이다. 구체적으로, 제2전극 시트(120)의 내측 끝단의 절단면의 적어도 일부는 내측 끝단으로 갈수록 그리고, 제2전극 시트(120)의 폭 방향(x) 중심으로 갈수록 두께가 감소하는 형태로 구성될 수 있다.
다만 도 11의 경우라도 도 7 내지 도 10과 같은 보호용 수지가 별도로 더 부가될 수 있다.
본원발명과 같이 제1전극 시트 및 제2전극 시트 중 권취 중심에서 상대적으로 멀리 위치하는 전극 시트의 권취 시작점인 내측 끝단의 절단면을 곡면 형태가 되도록 구성하는 경우에는, 상기 내측 끝단에 보호용 수지를 부가하는 것과 비교할 때, 보호용 수지와 같은 별도의 부재를 부가하지 않더라도, 젤리-롤형 전극조립체의 권취 중심부에서 팽창되는 전극 시트에 의해 분리막 시트가 손상되는 것을 방지할 수 있다. 다만, 전극 시트의 내측 끝단의 절단면을 곡면 형태로 변형하기 위해서는 이를 위한 추가 공정이 필요하게 되는 바, 제조 비용 및 제조 과정이 길어지게 될 수 있다.
한편, 상기 특허문헌 1과 같이 양면 시트의 무지부에 양면 접착 테이프를 부가하여 분리막과 양극 시트를 접착하는 경우에는, 충방전 과정에서 양극 시트의 길이 변화에 따라 분리막의 길이가 함께 변화되지 못하면 분리막이 찢어질 수 있는 문제가 있다. 또한, 특허문헌 2와 같이 분리막의 권회 개시 단부를 접착제로 고정하는 경우에는 세퍼레이터를 안정적으로 고정할 수는 있지만, 젤리-롤형 전극조립체에서 전극 시트의 팽창 및 길이 변화 발생시, 매끄럽지 않은 전극 시트의 내측 끝단 절단면에 의해 분리막 시트가 손상되는 것을 방지하지는 못한다.
도 12는 본원발명에 따른 원통형 전지셀의 분해사시도이다.
도 12를 참조하면, 본원발명에 따른 원통형 전지셀은, 상기에서 설명한 젤리-롤형 전극조립체(100)가 원통형 전지케이스(300)에 수용되고, 원통형 전지케이스(300)의 상부에는 캡 어셈블리(310)가 결합됨으로써 밀봉된다.
캡 어셈블리(310)는 최상단에 위치하면서 가스 배출구멍이 형성된 탑 캡(311), 원통형 전지케이스(300)의 내압 증가시 가스 배출을 위해 형태가 변형되는 안전벤트(312) 및 밀봉을 위해 탑 캡(311)과 안전벤트(312)의 외주변 및 원통형 전지케이스(300) 사이에 배치되는 가스켓(313)을 포함한다.
그 외에 종래에 캡 어셈블리(310)를 구성하는 전류차단부재와 같은 부품은 필요에 따라 추가적으로 구비할 수 있음은 물론이다.
젤리-롤형 전극조립체(100)에서 상향 돌출되도록 제1전극 탭(11)이 부착되고, 하향 돌출되도록 제2전극 탭(12)이 부착되며, 제1전극 탭(11)은 캡 어셈블리(310)의 하부에 결합하고, 제2전극 탭(12)은 원통형 전지케이스(300)의 바닥 내면에 결합한다.
도 12는 제1전극 탭 및 제2전극 탭을 각각 한 개씩 도시하고 있으나, 이와 달리, 율속 및 전지 용량을 고려하여 제1전극 탭 및 제2전극 탭의 개수를 늘릴 수 있고, 이들의 부착 위치도 다양하게 설정할 수 있다.
본원발명에 따른 젤리-롤형 전극조립체의 제조방법은, (a) 제1분리막 시트, 제1전극 시트, 제2분리막 시트 및 제2전극 시트를 준비하는 단계, (b) 상기 제2전극 시트 권취 시작부에 보호용 수지를 도포하는 단계, 및 (c) 상기 제1분리막 시트, 제1전극 시트, 제2분리막 시트 및 제2전극 시트를 권취하는 단계를 포함할 수 있다.
상기 제2전극 시트를 절단하면 절단면이 날카로워질 수 있는 바, 이와 같은 제2전극 시트가 분리막 시트와 접하면 분리막 시트가 손상될 수 있다. 따라서 제2전극 시트가 분리막 시트를 손상시키기 전에, 제2전극 시트의 내측 끝단에서 제1분리막 시트 및 상기 제2분리막 시트와 접촉하는 코너에 보호용 수지를 부가하여 절단면 코너를 부드럽게 처리하는 것이 바람직하다. 또는, 추가적으로 절단면의 모서리 또는 절단면의 외면 중 적어도 일부에도 보호용 수지를 부가할 수 있다.
이에, 상기 보호용 수지를 도포하는 단계는, 제2전극롤에서 취출되는 제2전극 시트의 커팅 직후 진행될 수 있다.
도 13은 제2전극 시트 권취 시작부에 보호용 수지를 도포하는 모식도이다.
도 13을 참조하면, (a)는 제2전극롤(20)에서 취출되는 제2전극 시트(120)의 권취 시작부에 붓(401) 형태의 도구를 이용하여 보호용 수지를 도포하는 방법을 도시하고 있으며, (b)는 제2전극롤(20)에서 취출되는 제2전극 시트(120)의 권취 시작부에 스프레이 분사기와 같은 분사기(402)를 이용하여 보호용 수지를 분사하는 방법을 도시하고 있다. 이와 같이 보호용 수지가 제2전극 시트 권취 시작부의 모서리에 부가됨으로써 상기 제2전극 시트(120)의 절단면의 코너 및/또는 모서리가 곡면 형태로 변형될 수 있다. 따라서, 제2전극 시트의 팽창 및 연신에 의해 제1전극 시트와 제2전극 시트 사이에 있는 분리막 시트가 손상되어 단락이 일어나는 것을 방지할 수 있다.
상기 보호용 수지의 도포 방법은, 보호용 수지를 제2전극 시트 권취 시작부에 균일하고 빠르게 도포할 수 있다면, 도 11에 도시된 방법으로 한정되지 않는다.
본원발명에서, 보호용 수지는 상대적으로 젤리-롤형 전극조립체의 권취 중심으로 덜 연장된 제2전극 시트의 내측 끝단의 절단면의 코너 및/또는 모서리에 부가되며, 상기 보호용 수지가 완전히 건조된 후에 상기 단계 (c)를 진행한다. 따라서, 상기 제2전극 시트와 인접하게 배열되는 제1분리막 시트 및 제2분리막 시트에 상기 보호용 수지가 부가되는 것을 방지할 수 있는 바, 제1분리막 시트 및 제2분리막 시트가 제2전극 시트에 부착되지 않게 된다.
본원발명에 따른 젤리-롤형 전극조립체의 제조방법은, 도 12에 도시된 바와 같이 제1전극 탭(11) 및 제2전극 탭(12)이 부착된 젤리-롤형 전극조립체(100)를 제조하는 과정을 포함하는 바, 제1전극롤에서 취출되는 제1전극 시트를 커팅하고, 제1전극 탭을 부착하는 단계, 및 제2전극롤에서 취출되는 제2전극 시트를 커팅하고, 제2전극 탭을 부착하는 단계를 더 포함한다.
상기 제1전극 탭과 상기 제2전극 탭은 상기 젤리-롤형 전극조립체에서 전자 이동의 통로가 되는 바, 상기 제2전극 탭은 양극 탭일 수 있고, 캡 어셈블리의 하부에 결합되어 탑 캡이 양극 단자로 기능할 수 있다. 상기 제1전극 탭은 음극 탭일 수 있고, 원통형 전지케이스의 바닥 내면에 결합되어 상기 원통형 전지케이스가 음극 단자로 기능할 수 있다.
이하에서는, 본원발명의 실시예를 참조하여 설명하지만, 이는 본원발명의 더욱 용이한 이해를 위한 것으로, 본원발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
<참고예 1> 양극 시트의 컷팅면
젤리-롤형 전극조립체를 제조하기 위하여 양극롤에서 양극 시트를 커팅하였고, 그 단면을 200배 확대한 사진을 도 4에 도시하였다.
도 4를 참조하면, 양극 시트의 절단면을 평면도로 도시하고 있는 바, 구체적으로, 도 8의 z축 방향을 따라 위에서 아래로 제2전극 시트(120)를 바라본 것과 같이 양극 시트를 바라봤을 때의 절단면 일부를 도시하고 있으며, 양극 시트를 제외한 나머지 부분은 배경에 해당한다.
도 4에 도시된 양극 시트의 절단면은 울퉁불퉁하거나 곡면이 아닌 직각으로 떨어지는 절단면임을 알 수 있다.
따라서, 양극 시트의 절단면에 보호용 수지 부가와 같은 아무런 처리를 하지 않고, 음극 시트를 권취 중심에 배치한 상태로 젤리-롤형 전극조립체를 조립하면, 양극 시트의 팽창 및 수축에 의해 양극 시트와 음극 시트 간에 단락이 생길 우려가 매우 크다.
<참고예 2> 단락이 발생한 젤리-롤형 전극조립체의 권취 중심
음극 시트가 권취 중심에 오도록, 음극 시트, 제1분리막 시트, 상기 참고예 1의 양극 시트, 및 제2분리막 시트를 순차적으로 배치한 후 권취하고 전해액을 주액한 후 원통형 전지셀 조립했다.
상기 원통형 전지셀이 단락될 때까지 충방전을 진행한 후, 원통형 전지셀을 분해하여 젤리-롤형 전극조립체를 꺼내어 분리막의 손상 여부를 확인했다.
도 3은 단락이 발생한 젤리-롤형 전극조립체의 권취 중심부의 사진이다.
젤리-롤형 전극조립체의 권취 중심에 있는 분리막 시트의 손상을 확인하기 위하여, 상기 분리막 시트의 뒤에 조명을 놓고 분리막 시트를 관찰하였다.
도 3에서 점선 동그라미 안에서 흰 부분이 관찰되는데, 이는 조명 빛이 분리막 시트의 찢어진 부분을 통과하여 관찰되는 것으로, 절단면에 아무런 처리가 되지 않은 참고예 1의 양극 시트를 사용한 결과 분리막 시트의 찢어짐이 발생한 것을 확인하였다.
따라서, 전극 시트의 날카로운 절단면의 코너 및/또는 모서리부에 보호용 수지를 부가하거나 또는 절단면이 곡면이 되도록 처리하는 경우, 분리막 시트의 손상을 방지하는 효과가 현저히 증가할 수 있다.
본원발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본원발명의 범주내에서 다양한 응용 및 변형을 수행하는 것이 가능할 것이다.
(부호의 설명)
11: 제1전극 탭
12: 제2전극 탭
20: 제2전극롤
100: 젤리-롤형 전극조립체
110: 제1전극 시트
111: 코너
112: 절단면
113: 모서리
120: 제2전극 시트
130: 제1분리막 시트
140: 제2분리막 시트
201: 보호용 수지
300: 원통형 전지케이스
310: 캡 어셈블리
311: 탑 캡
312: 안전벤트
313: 가스켓
401: 붓
402: 분사기

Claims (16)

  1. 제1분리막 시트, 제1전극 시트, 제2분리막 시트 및 제2전극 시트가 순차적으로 적층되고,
    상기 제1분리막 시트가 최내측이 되고, 상기 제1전극 시트가 최외측이 되도록 권취되며,
    상기 제2전극 시트의 내측 끝단에서 상기 제1분리막 시트 및 상기 제2분리막 시트와 접촉하는 코너는 곡면 형태인 젤리-롤형 전극조립체.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 제2전극 시트의 내측 끝단의 코너 및 모서리 중 적어도 일부에 부가된 보호용 수지의 외면은 곡면 형태로 구성되는 젤리-롤형 전극조립체.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 보호용 수지는 순간접착제, 핫멜트 접착제, 및 감압 접착제로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 이상인 젤리-롤형 전극조립체.
  4. 제2항에 있어서,
    상기 보호용 수지는 탄성 소재를 포함하는 젤리-롤형 전극조립체.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 제1전극 시트의 내측 끝단은 상기 제2전극 시트의 내측 끝단 보다 권취 중심으로 더 연장되도록 구성되는 젤리-롤형 전극조립체.
  6. 제2항에 있어서,
    상기 보호용 수지는 제2전극 시트 권취 시작부의 절단면에 더 부가되는 젤리-롤형 전극조립체.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 제2전극 시트의 내측 끝단의 절단면은 곡면 형태인 젤리-롤형 전극조립체.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 절단면의 적어도 일부는 내측 끝단으로 갈수록 두께가 감소하는 형태로 구성되는 젤리-롤형 전극조립체.
  9. 제2항에 있어서,
    상기 보호용 수지는 상기 제1분리막 시트 및 상기 제2분리막 시트와는 접착되지 않은 젤리-롤형 전극조립체.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 제1전극 시트는 음극 시트이고 상기 제2전극 시트는 양극 시트인 젤리-롤형 전극조립체.
  11. 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 따른 젤리-롤형 전극조립체가 원통형 전지케이스에 수용된 원통형 전지셀.
  12. 제1항 내지 제10항 중 어느 한 항에 따른 젤리-롤형 전극조립체의 제조방법으로서,
    (a) 제1분리막 시트, 제1전극 시트, 제2분리막 시트 및 제2전극 시트를 준비하는 단계;
    (b) 상기 제2전극 시트 권취 시작부에 보호용 수지를 도포하는 단계; 및
    (c) 상기 제1분리막 시트, 제1전극 시트, 제2분리막 시트 및 제2전극 시트를 권취하는 단계;
    를 포함하는 젤리-롤형 전극조립체의 제조방법.
  13. 제12항에 있어서,
    상기 보호용 수지의 도포는 상기 제2전극 시트의 커팅 직후 진행하는 젤리-롤형 전극조립체의 제조방법.
  14. 제12항에 있어서,
    상기 보호용 수지의 도포는, 상기 절단면에 붓 형태의 도구를 이용하거나 상기 보호용 수지를 분사하는 방법을 사용하는 젤리-롤형 전극조립체의 제조방법.
  15. 제12항에 있어서,
    상기 보호용 수지가 완전히 건조된 후에 단계 (c)를 진행하는 젤리-롤형 전극조립체의 제조방법.
  16. 제12항에 있어서,
    제1전극롤에서 취출되는 제1전극 시트를 커팅하고, 제1전극 탭 또는 제1전극 리드를 부가하는 단계, 및
    제2전극롤에서 취출되는 제2전극 시트를 커팅하고, 제2전극 탭 또는 제2전극 리드를 부가하는 단계를 더 포함하는 젤리-롤형 전극조립체의 제조방법.
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