WO2023181709A1 - 光学積層体 - Google Patents

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WO2023181709A1
WO2023181709A1 PCT/JP2023/004926 JP2023004926W WO2023181709A1 WO 2023181709 A1 WO2023181709 A1 WO 2023181709A1 JP 2023004926 W JP2023004926 W JP 2023004926W WO 2023181709 A1 WO2023181709 A1 WO 2023181709A1
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WO
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layer
light extraction
adhesive layer
optical laminate
adhesive
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PCT/JP2023/004926
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English (en)
French (fr)
Inventor
恒三 中村
真平 百足山
Original Assignee
日東電工株式会社
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    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B3/00—Layered products comprising a layer with external or internal discontinuities or unevennesses, or a layer of non-planar shape; Layered products comprising a layer having particular features of form
    • B32B3/26—Layered products comprising a layer with external or internal discontinuities or unevennesses, or a layer of non-planar shape; Layered products comprising a layer having particular features of form characterised by a particular shape of the outline of the cross-section of a continuous layer; characterised by a layer with cavities or internal voids ; characterised by an apertured layer
    • B32B3/30—Layered products comprising a layer with external or internal discontinuities or unevennesses, or a layer of non-planar shape; Layered products comprising a layer having particular features of form characterised by a particular shape of the outline of the cross-section of a continuous layer; characterised by a layer with cavities or internal voids ; characterised by an apertured layer characterised by a layer formed with recesses or projections, e.g. hollows, grooves, protuberances, ribs
    • B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
    • B32—LAYERED PRODUCTS
    • B32B—LAYERED PRODUCTS, i.e. PRODUCTS BUILT-UP OF STRATA OF FLAT OR NON-FLAT, e.g. CELLULAR OR HONEYCOMB, FORM
    • B32B7/00—Layered products characterised by the relation between layers; Layered products characterised by the relative orientation of features between layers, or by the relative values of a measurable parameter between layers, i.e. products comprising layers having different physical, chemical or physicochemical properties; Layered products characterised by the interconnection of layers
    • B32B7/02—Physical, chemical or physicochemical properties
    • B32B7/023—Optical properties
    • F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F21—LIGHTING
    • F21S—NON-PORTABLE LIGHTING DEVICES; SYSTEMS THEREOF; VEHICLE LIGHTING DEVICES SPECIALLY ADAPTED FOR VEHICLE EXTERIORS
    • F21S2/00—Systems of lighting devices, not provided for in main groups F21S4/00 - F21S10/00 or F21S19/00, e.g. of modular construction
    • G—PHYSICS
    • G02—OPTICS
    • G02B—OPTICAL ELEMENTS, SYSTEMS OR APPARATUS
    • G02B5/00—Optical elements other than lenses
    • G—PHYSICS
    • G02—OPTICS
    • G02B—OPTICAL ELEMENTS, SYSTEMS OR APPARATUS
    • G02B5/00—Optical elements other than lenses
    • G02B5/02—Diffusing elements; Afocal elements
    • F—MECHANICAL ENGINEERING; LIGHTING; HEATING; WEAPONS; BLASTING
    • F21—LIGHTING
    • F21Y—INDEXING SCHEME ASSOCIATED WITH SUBCLASSES F21K, F21L, F21S and F21V, RELATING TO THE FORM OR THE KIND OF THE LIGHT SOURCES OR OF THE COLOUR OF THE LIGHT EMITTED
    • F21Y2115/00—Light-generating elements of semiconductor light sources
    • F21Y2115/10—Light-emitting diodes [LED]

Definitions

  • the present invention relates to an optical laminate.
  • the present invention was made to solve the above-mentioned conventional problems, and its main purpose is to provide an optical laminate having an excellent light extraction function.
  • An optical laminate according to an embodiment of the present invention has a first main surface and a second main surface, and a light extraction mechanism including a recess is provided on either the first main surface or the second main surface.
  • a region having a refractive index smaller than the refractive index of the first adhesive layer or the second adhesive layer is provided on one of the two main surfaces.
  • the region is an air region defined by the recess of the light extraction mechanism and the first adhesive layer.
  • the first adhesive layer is made of an adhesive having a storage modulus of 1.0 ⁇ 10 5 (Pa) or more.
  • the first adhesive layer or the second adhesive layer is comprised of a patterned adhesive, and the area is defined by a portion where the adhesive is not provided. This is the air section where
  • a porous layer having a refractive index of less than 1.20 is formed between the light extraction layer and the first adhesive layer or the second adhesive layer, The above region is the porous layer.
  • the porous layer is formed directly on the surface of the recess of the light extraction mechanism.
  • the porous layer has a haze of less than 5%.
  • the thickness of the porous layer is 5 ⁇ m or less.
  • the porous layer is composed of one or more types of structural units that form a fine pore structure, and the structural units are chemically bonded to each other through a catalytic action.
  • the structural unit of the porous layer is a structural unit having at least one shape selected from the group consisting of particulate, fibrous, rod-like, and plate-like.
  • the bond between the constituent units of the porous layer includes a hydrogen bond or a covalent bond.
  • either the first cover sheet or the second cover sheet functions as a light guide plate.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view of an optical laminate according to one embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view of an optical laminate according to another embodiment of the present invention.
  • FIG. 7 is a schematic cross-sectional view of an optical laminate according to yet another embodiment of the present invention.
  • FIG. 7 is a schematic cross-sectional view of an optical laminate according to yet another embodiment of the present invention.
  • FIG. 2 is a schematic plan view showing an example of the plan view shape and arrangement of recesses in the light extraction layer of the optical laminate according to the embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view for specifically explaining the shape of a recess in a light extraction layer of an optical laminate according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view showing an example of a light guiding form in an optical laminate according to an embodiment of the present invention.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view showing another example of the light guiding form in the optical laminate according to the embodiment of the present invention.
  • FIG. 1 is a schematic cross-sectional view of an optical laminate according to one embodiment of the present invention.
  • the optical laminate 100 in the illustrated example has a first principal surface 10a and a second principal surface 10b. ), a light extraction layer 10 on which a light extraction mechanism 12 including a recess 12a is provided; , the first cover sheet 31, which is laminated with the first adhesive layer 21 in between; and the main surface (second main surface 10b in the illustrated example) side of the light extraction layer 10 where the light extraction mechanism 12 is not provided. and a second cover sheet 32 laminated with a second adhesive layer 22 interposed therebetween.
  • the optical laminate 100 can take out the light upwardly by the take-out mechanism 12 while guiding light from a light source (not shown) on the left side of the drawing from the left side to the right side of the drawing.
  • the recessed portion 12a of the take-out mechanism 12 typically has a first inclined surface ISa on the light source side and a second inclined surface ISb on the distal side from the light source.
  • the angle of inclination of the first inclined surface ISa is typically gentler (smaller) than the angle of inclination of the second inclined surface ISb.
  • Light guiding may be performed by the first cover sheet 31 or the second cover sheet 32, or by providing a light guiding layer (not shown) at a predetermined position of the optical laminate.
  • the configurations (eg, materials, mechanical properties, optical properties) of the first adhesive layer 21 and the second adhesive layer 22 can be appropriately set depending on the purpose.
  • the first adhesive layer 21 and the second adhesive layer 22 may each have the same configuration, or may have mutually different configurations.
  • the first cover sheet 31 and the second cover sheet 32 may each be made of, for example, glass or plastic (typically, acrylic resin).
  • the first cover sheet 31 and the second cover sheet 32 may each have the same configuration or may have mutually different configurations.
  • the refractive index of the first adhesive layer 21 or the second adhesive layer 22 is provided on either the first main surface 10a or the second main surface 10b of the light extraction layer 10.
  • a region 40 is provided which has a refractive index smaller than .
  • the region 40 is an air region defined by the recess 12a of the light extraction mechanism 12.
  • the first adhesive layer 21 is preferably made of an adhesive having a storage modulus of 1.0 ⁇ 10 5 (Pa) or more. With such a configuration, it is possible to satisfactorily prevent the adhesive constituting the first adhesive layer from entering the recess of the light extraction mechanism. Therefore, the recessed portion 12a can be maintained as an air portion. As a result, the excellent light extraction performance of the light extraction mechanism can be maintained.
  • the region 40 may be a porous layer.
  • the porous layer preferably has a refractive index of less than 1.20.
  • the porous layer may typically be formed between the light extraction layer and the first adhesive layer or the second adhesive layer.
  • FIG. 2 is a schematic cross-sectional view of an optical laminate having an example of such a configuration.
  • the porous layer 40 is formed over the entire first main surface 10a of the light extraction layer 10 (that is, between the light extraction layer and the first adhesive layer). .
  • the porous layer can be formed by coating or printing as described later.
  • the porous layer 40 is formed directly on the first main surface 10a of the light extraction layer 10, and therefore, the porous layer 40 is formed directly on the first main surface 10a of the light extraction layer 10. are also formed directly.
  • the light extraction function is not affected by the adhesive layer, so it has the advantage of improved light utilization efficiency and improved durability.
  • FIG. 3 is a schematic cross-sectional view showing a modified example of the optical laminate shown in FIG. 2.
  • the porous layer 40 is formed over the entire first main surface 10a of the light extraction layer 10, except for the second inclined surface ISb of the recess 12a.
  • FIG. 4 is a schematic cross-sectional view of yet another example of an optical laminate in which a porous layer is formed between a light extraction layer and a first adhesive layer or a second adhesive layer.
  • the porous layer 40 is disposed between the light extraction layer 10 and the second adhesive layer 22. More specifically, the porous layer 40 is laminated on the second main surface 10b of the light extraction layer 10 via the third adhesive layer 23. With such a configuration, light is no longer guided to layers above the porous layer 40. As a result, even if dirt and/or another layer for display is present in the upper layer or on the outermost surface, no light loss occurs, the light is efficiently propagated, and the light is efficiently transmitted. It can be taken out easily.
  • the second adhesive layer 22 and the third adhesive layer 23 are each preferably made of an adhesive having a storage modulus of 1.0 ⁇ 10 5 (Pa) or more.
  • Pa 1.0 ⁇ 10 5
  • the adhesive layer on the base material side may not have the storage modulus as described above.
  • the first adhesive layer or the second adhesive layer may be composed of a patterned adhesive (not shown).
  • the above-mentioned region can be an air region defined by a portion where no adhesive is provided.
  • the pattern of the first adhesive layer or the second adhesive layer can be appropriately set depending on the purpose.
  • the first adhesive layer or the second adhesive layer may form a pattern having an opening at the center in a plan view.
  • the first cover sheet and the second cover sheet are constructed of glass or plastic as described above, and the details thereof are well known in the industry and will not be described here. Note that the thickness of the first cover sheet and the second cover sheet may be, for example, 50 ⁇ m to 50 mm.
  • the light extraction layer 10 includes the light extraction mechanism 12 as described above.
  • the light extraction mechanism 12 has a plurality of recesses 12a.
  • Each of the recesses 12a includes a first inclined surface ISa that directs a part of the light propagating within the optical laminate toward the exit surface by total internal reflection (TIR), and a second inclined surface opposite to the first inclined surface ISa.
  • ISb total internal reflection
  • the first slope ISa is a slope on the light source side
  • the second slope ISb is a slope on the distal side from the light source.
  • the ratio of the total area of the recesses to the area of the optical laminate when viewed in plan is preferably 1% to 80%.
  • the upper limit of the occupied area ratio may be, for example, 50% or less, for example, 45% or less, for example, 30% or less, or, for example, 10% or less, Further, it may be, for example, 5% or less.
  • the upper limit of the occupied area ratio can be set depending on the desired light extraction function.
  • the occupied area ratio may be uniform over the entire light extraction layer, or may be configured to increase as the distance from the light source increases.
  • the uniform configuration has the advantage that it is suitable for mass production by roll-to-roll or roll-to-sheet methods.
  • the configuration in which the occupied area ratio increases with the distance from the light source has the advantage that the brightness does not decrease even if the distance from the light source increases.
  • FIG. 5 is a schematic plan view showing an example of the shape and arrangement of the recesses in plan view.
  • the plurality of recesses 12a are spaced apart from each other.
  • the arrangement of the recesses 12a may have periodicity or regularity in at least one direction, or may not have periodicity or regularity. From the viewpoint of mass production, it is preferable that the arrangement of the recesses 12a be uniform throughout the light extraction layer.
  • a plurality of recesses 12a having substantially the same shape and a curved surface convex in the same direction are periodically arranged in the light guide direction and in a direction perpendicular to the light guide direction throughout the light extraction layer. ing.
  • the pitch Py of the recesses 12a in the light guiding direction is preferably 10 ⁇ m to 500 ⁇ m; the pitch Px in the direction perpendicular to the light guiding direction is preferably 10 ⁇ m to 500 ⁇ m.
  • concave portions 12a are further provided, which are arranged with a 1/2 pitch shift in each of the light guide direction and the direction perpendicular to the light guide direction.
  • the arrangement of the recesses 12a is not limited to the illustrated example, and can be appropriately set according to the purpose, the shape of the light extraction layer (optical laminate), the desired light distribution, etc.
  • the recesses 12a may be arranged periodically in a direction that has a predetermined angle with respect to the light guide direction, or may be arranged periodically in a direction that has a predetermined angle with respect to a direction perpendicular to the light guide direction. You can.
  • the predetermined angle with respect to the light guide direction and/or the direction perpendicular to the light guide direction can be appropriately set depending on the purpose, the shape of the light extraction layer (optical laminate), the desired light distribution, and the like.
  • the light extraction mechanism 12 in the illustrated example has recesses 12a that are periodically arranged in each of the light guide direction and the direction orthogonal to the light guide direction (that is, the recesses 12a are spaced apart from each other). 12 may have, for example, a groove-shaped (for example, triangular prism-shaped) recess extending in a direction perpendicular to the light guiding direction.
  • the first inclined surface ISa forms a curved surface that is convex toward the light source side.
  • the light source is, for example, an LED device, and a plurality of LED devices are arranged in a direction perpendicular to the light guiding direction. Since the light emitted from each of the plurality of LED devices has a spread in the light guiding direction, it is better for the first inclined surface ISa to have a curved surface convex toward the light source side.
  • the first inclined surface ISa may be parallel to a direction perpendicular to the light guiding direction.
  • the curved surface of the first inclined surface ISa that is convex toward the light source side is represented by, for example, a quartic curve.
  • FIG. 6 is a schematic sectional view for specifically explaining the shape of the recess;
  • FIG. 7(a) is a schematic plan view for further specifically explaining the plan view shape of the recess in FIG.
  • FIG. 7(b) is a schematic plan view for specifically explaining the plan view shape of another example of the recess.
  • the cross-sectional shape of the recess 12a is, for example, a triangle.
  • the inclination angle ⁇ a of the first inclined surface ISa on the light source side is, for example, 10° to 70°. If the inclination angle ⁇ a is smaller than 10°, the controllability of light distribution may become insufficient, and the light extraction efficiency may become insufficient.
  • the inclination angle ⁇ a exceeds 70°, it may become difficult to process the shaping film (the film constituting the light extraction layer), for example.
  • the inclination angle ⁇ b of the second inclined surface ISb is, for example, 50° to 100°. If the inclination angle ⁇ b is smaller than 50°, stray light may occur in an unintended direction. When the inclination angle ⁇ b exceeds 100°, it may become difficult to process the shaping film (the film constituting the light extraction layer), for example.
  • the length L of the recess 12a is preferably 10 ⁇ m to 500 ⁇ m, and the width W is preferably 1 ⁇ m to 100 ⁇ m.
  • the length L is, for example, twice or more the width W.
  • the height H is preferably 1 ⁇ m to 100 ⁇ m. Note that, depending on the processing accuracy when forming a shaped film having a recessed portion having the planar shape shown in FIG. 7(a), a recessed portion having the planar shape shown in FIG. 7(b) may be formed. Even in such a case, the planar shape of the recess can be characterized by the length L and width W.
  • the light extraction layer 10 may be made of any suitable material as long as the light extraction mechanism as described above is formed.
  • the light extraction layer may typically be made of a material with high transmittance to visible light. Examples of such materials include acrylic resins such as polymethyl methacrylate (PMMA), polycarbonate (PC) resins, cycloolefin resins, and glasses (e.g., quartz glass, alkali-free glass, borosilicate glass). It will be done.
  • the light extraction layer may be composed of a single (integral) shaped film, or a light extraction mechanism may be formed on the base material.
  • the light extraction feature may be formed by any suitable method.
  • the light extraction mechanism is, for example, coated with lacquer on the surface of a film (base material) made of the above-mentioned material, and an optical pattern is formed on the surface of the film containing the lacquer. (corresponding to the light extraction features) and subsequent hardening of the lacquer.
  • Such a method is described, for example, in Japanese Patent Publication No. 2013-524288, and the description of the publication is incorporated herein by reference.
  • the thickness of the light extraction layer is preferably 5 ⁇ m to 200 ⁇ m, more preferably 5 ⁇ m to 150 ⁇ m, and even more preferably 5 ⁇ m to 100 ⁇ m.
  • its thickness may be, for example, 100 ⁇ m to 130 ⁇ m.
  • the thickness of the base material may be, for example, 20 ⁇ m to 40 ⁇ m, and the thickness of the light extraction mechanism may be, for example, 5 ⁇ m to 20 ⁇ m.
  • Porous Layer A porous layer typically has voids inside.
  • the porosity of the porous layer is preferably 20% to 60% by volume, more preferably 25% to 55% by volume, even more preferably 30% to 50% by volume, particularly preferably 35% by volume. Volume % to 45 volume %.
  • the refractive index of the porous layer can be set within an appropriate range, and a predetermined mechanical strength can be ensured.
  • the porosity is a value calculated from the refractive index value measured with an ellipsometer using Lorentz-Lorenz's formula.
  • the refractive index of the porous layer is, for example, less than 1.30, preferably less than 1.20 as described above, more preferably 1.10 to 1.19, and still more preferably 1.12 to 1.1. 18, particularly preferably 1.15 to 1.18.
  • the optical laminate can exhibit an excellent light extraction function. Substantially, the light extraction function of the light extraction layer can be maintained well. Furthermore, damage to the porous layer can be suppressed.
  • the refractive index refers to a refractive index measured at a wavelength of 550 nm, unless otherwise specified. The refractive index is a value measured by the method described in "(1) Refractive index of porous layer" in Examples below.
  • the total light transmittance of the porous layer is preferably 85% to 99%, more preferably 87% to 98%, and still more preferably 89% to 97%.
  • the haze of the porous layer is, for example, less than 5%, preferably less than 3%.
  • the haze is, for example, 0.1% or more, preferably 0.2% or more.
  • the thickness of the porous layer is preferably 30 nm to 5 ⁇ m, more preferably 200 nm to 4 ⁇ m, even more preferably 400 nm to 3 ⁇ m, and particularly preferably 600 nm to 2 ⁇ m. If the thickness of the porous layer is within this range, the porous layer can effectively exhibit a total reflection function for light in the visible to infrared region.
  • the porous layer may have any suitable configuration as long as it has the above-mentioned desired characteristics.
  • the porous layer can be preferably formed by coating, printing, or the like.
  • materials described in WO 2004/113966, JP 2013-254183, and JP 2012-189802 can be adopted.
  • a typical example is a silicon compound. Examples of silicon compounds include silica-based compounds; hydrolyzable silanes, and their partial hydrolysates and dehydrated condensates; silicon compounds containing silanol groups; The activated silica obtained can be mentioned.
  • organic polymers eg, polymerizable monomers (eg, (meth)acrylic monomers and styrene monomers); and curable resins (eg, (meth)acrylic resins, fluorine-containing resins, and urethane resins). These materials may be used alone or in combination.
  • the porous layer can be formed by coating or printing a solution or dispersion of such a material.
  • the size of the voids (pores) in the porous layer refers to the diameter of the major axis of the major axis and the diameter of the minor axis of the voids (pores).
  • the size of the voids (pores) is, for example, 2 nm to 500 nm.
  • the size of the voids (pores) is, for example, 2 nm or more, preferably 5 nm or more, more preferably 10 nm or more, and still more preferably 20 nm or more.
  • the size of the voids (pores) is, for example, 500 nm or less, preferably 200 nm or less, and more preferably 100 nm or less.
  • the size range of the voids (pores) is, for example, 2 nm to 500 nm, preferably 5 nm to 500 nm, more preferably 10 nm to 200 nm, and even more preferably 20 nm to 100 nm.
  • the size of the voids (pores) can be adjusted to a desired size depending on the purpose and use.
  • the size of voids (pores) can be quantified by the BET test method.
  • the size of the voids can be quantified by the BET test method. Specifically, 0.1 g of the sample (formed void layer) was put into the capillary of a specific surface area measurement device (manufactured by Micromeritics: ASAP2020), and then dried under reduced pressure at room temperature for 24 hours to remove the voids. To evacuate gases within the structure. Then, by adsorbing nitrogen gas onto the sample, an adsorption isotherm is drawn and the pore distribution is determined. This allows the void size to be evaluated.
  • a specific surface area measurement device manufactured by Micromeritics: ASAP2020
  • the porous layer having voids inside examples include a porous layer and/or a porous layer having at least a portion of an air layer.
  • the porous layer typically includes airgel and/or particles (eg, hollow particulates and/or porous particles).
  • the porous layer may preferably be a nanoporous layer (specifically, a porous layer in which 90% or more of the micropores have a diameter in the range of 10 ⁇ 1 nm to 10 3 nm).
  • the particles typically consist of a silica-based compound.
  • the shape of the particles include spherical, plate-like, needle-like, string-like, and grape-like shapes.
  • String-like particles include, for example, particles in which a plurality of particles having a spherical, plate-like, or needle-like shape are connected in a beaded manner, short fiber-like particles (for example, particles described in Japanese Patent Application Laid-open No. 2001-188104) short fibrous particles), and combinations thereof.
  • the string-shaped particles may be linear or branched.
  • Examples of grape cluster-shaped particles include particles in which a plurality of spherical, plate-shaped, and needle-shaped particles are aggregated to form a cluster of grapes.
  • the shape of the particles can be confirmed, for example, by observing with a transmission electron microscope.
  • the porous layer of this embodiment is composed of one or more types of structural units that form a fine pore structure, and the structural units are chemically bonded to each other through catalytic action.
  • Examples of the shape of the structural unit include particulate, fibrous, rod-like, and plate-like shapes.
  • a structural unit may have only one shape or a combination of two or more shapes.
  • the porous layer is a void layer of a porous body in which the microporous particles are chemically bonded to each other.
  • Such a void layer can be formed, for example, by chemically bonding microporous particles together in the void layer forming step.
  • the shape of the "particles" is not particularly limited, and may be, for example, spherical or other shapes.
  • the microporous particles may be, for example, sol-gel beads, nanoparticles (hollow nanosilica/nanoballoon particles), nanofibers, or the like.
  • Microporous particles typically include inorganic materials.
  • the microporous particles are, for example, microporous particles of a silicon compound
  • the porous body is, for example, a silicone porous body.
  • the microporous particles of the silicon compound include, for example, pulverized gel-like silica compounds.
  • the layer is made of a fibrous material such as nanofibers, and the fibrous material is entangled to form voids.
  • a void layer that forms the The method for manufacturing such a void layer is not particularly limited, and is similar to the method for producing the void layer of a porous body in which microporous particles are chemically bonded to each other. Still other forms include a void layer formed using hollow nanoparticles or nanoclay, a void layer formed using hollow nanoballoons, or magnesium fluoride.
  • the void layer may be a void layer made of a single constituent material, or may be a void layer made of a plurality of constituent materials.
  • the void layer may be configured with a single above-mentioned form, or may be formed with a plurality of the above-mentioned forms.
  • the porous structure of the porous body may be, for example, an open-cell structure with a continuous pore structure.
  • the open-cell structure means, for example, in the above silicone porous body, that the pore structure is three-dimensionally connected, and can also be said to be a state in which the internal voids of the pore structure are continuous.
  • the porous body has an open cell structure, it is possible to increase the porosity.
  • closed-cell particles particles each having a pore structure
  • hollow silica an open-cell structure cannot be formed.
  • the particles when using, for example, silica sol particles (pulverized gel-like silicon compound that forms a sol), the particles have a three-dimensional dendritic structure, so the coating film (including the pulverized gel-like silicon compound) is used.
  • the porous layer more preferably has a monolith structure in which the open cell structure includes a plurality of pore distributions.
  • the monolith structure means, for example, a hierarchical structure including a structure in which nano-sized fine voids exist and an open cell structure in which the nano-sized voids are assembled.
  • a monolith structure for example, fine voids provide membrane strength while coarse open voids provide high porosity, making it possible to achieve both membrane strength and high porosity.
  • a monolithic structure can be preferably formed by controlling the pore distribution of the resulting pore structure in the gel (gel-like silicon compound) prior to grinding into silica sol particles.
  • a monolith structure can be formed by controlling the particle size distribution of silica sol particles after pulverization to a desired size.
  • the porous layer includes, for example, a pulverized gel-like compound as described above, and the pulverized materials are chemically bonded to each other.
  • the form of chemical bonding (chemical bonding) between the pulverized materials in the porous layer is not particularly limited, and examples thereof include crosslinking, covalent bonding, and hydrogen bonding.
  • the volume average particle diameter of the pulverized material in the porous layer is, for example, 0.10 ⁇ m or more, preferably 0.20 ⁇ m or more, and more preferably 0.40 ⁇ m or more.
  • the volume average particle diameter is, for example, 2.00 ⁇ m or less, preferably 1.50 ⁇ m or less, and more preferably 1.00 ⁇ m or less.
  • the range of the volume average particle diameter is, for example, 0.10 ⁇ m to 2.00 ⁇ m, preferably 0.20 ⁇ m to 1.50 ⁇ m, and more preferably 0.40 ⁇ m to 1.00 ⁇ m.
  • the particle size distribution can be measured using, for example, a particle size distribution evaluation device such as a dynamic light scattering method or a laser diffraction method, or an electron microscope such as a scanning electron microscope (SEM) or a transmission electron microscope (TEM). Note that the volume average particle diameter is an index of the variation in particle size of the pulverized material.
  • a particle size distribution evaluation device such as a dynamic light scattering method or a laser diffraction method
  • an electron microscope such as a scanning electron microscope (SEM) or a transmission electron microscope (TEM).
  • SEM scanning electron microscope
  • TEM transmission electron microscope
  • the type of gel compound is not particularly limited.
  • Examples of gel-like compounds include gel-like silicon compounds.
  • the silicon atoms contained therein are bonded with siloxane.
  • the proportion of unbonded silicon atoms (that is, residual silanol) among all silicon atoms contained in the void layer is, for example, less than 50%, preferably 30% or less, and more preferably 15%. It is as follows.
  • the method typically includes a precursor formation step of forming a void structure, which is a precursor of a porous layer (void layer), on the light extraction layer, and a crosslinking reaction inside the precursor after the precursor formation step.
  • a crosslinking reaction step is included.
  • the method includes a step of preparing a containing liquid containing microporous particles (hereinafter sometimes referred to as "microporous particle containing liquid” or simply “containing liquid”), and a drying step of drying the containing liquid.
  • the method further includes a step of forming a precursor by chemically bonding microporous particles in the dried body to each other in the precursor forming step.
  • the containing liquid is not particularly limited, and is, for example, a suspension containing microporous particles.
  • the microporous particles are a pulverized product of a gel-like compound
  • the void layer is a porous body (preferably a silicone porous body) containing the pulverized product of the gel-like compound.
  • the porous layer can be similarly formed even when the microporous particles are other than the pulverized gel-like compound.
  • a porous layer (void layer) having a very low refractive index is formed.
  • the reason is presumed to be as follows, for example. However, this assumption does not limit the method of forming the porous layer.
  • the three-dimensional structure of the gel-like silicon compound before pulverization is in a state where it is dispersed into a three-dimensional basic structure. Furthermore, in the above method, a precursor having a porous structure based on a three-dimensional basic structure is formed by coating a crushed product of a gel-like silicon compound on a resin film. That is, according to the above method, a new porous structure (three-dimensional basic structure) different from the three-dimensional structure of the gel-like silicon compound is formed by coating the crushed material. Therefore, the finally obtained void layer can have a low refractive index that functions to the same degree as, for example, an air layer. Furthermore, in the above method, the three-dimensional basic structure is fixed because the crushed materials are chemically bonded to each other. Therefore, the finally obtained void layer can maintain sufficient strength and flexibility despite having a structure having voids.
  • Adhesive layer The first adhesive layer 21, the second adhesive layer 22, and the third adhesive layer 23 are adjacent to the light extraction structure 12 (substantially, the recess 12a) or the porous layer 40. Different configurations may be adopted depending on whether or not.
  • the adhesive layer (the first adhesive layer 21 in FIGS. 1 to 4, the second adhesive layer 22 and the third adhesive layer 23 in FIG. 4) adjacent to the recess 12a or the porous layer 40 will be described.
  • the adhesive layer not adjacent thereto (second adhesive layer 22 in FIGS. 1 to 3) may be referred to as a "separating adhesive layer".
  • the adjacent adhesive layer has such hardness that the adhesive constituting the adjacent adhesive layer does not penetrate into the recesses or the voids of the porous layer under normal conditions.
  • the storage modulus of the adjacent adhesive layer at 23° C. is typically 1.0 ⁇ 10 5 (Pa) to 1.0 ⁇ 10 7 (Pa).
  • the storage modulus was determined in accordance with the method described in JIS K 7244-1 "Plastics - Test method for dynamic mechanical properties" at a temperature increase rate of 5°C in the range of -50°C to 150°C at a frequency of 1 Hz. It is determined by reading the value at 23° C. when measured in /min.
  • any suitable adhesive may be used as long as it has the above characteristics.
  • a typical example of the adhesive is an acrylic adhesive (acrylic adhesive composition).
  • Acrylic pressure-sensitive adhesive compositions typically contain a (meth)acrylic polymer as a main component (base polymer).
  • the (meth)acrylic polymer may be contained in the adhesive composition in an amount of, for example, 50% by weight or more, preferably 70% by weight or more, more preferably 90% by weight or more, based on the solid content of the adhesive composition.
  • the (meth)acrylic polymer contains alkyl (meth)acrylate as a main component as a monomer unit. Note that (meth)acrylate refers to acrylate and/or methacrylate.
  • alkyl group of the alkyl (meth)acrylate examples include linear or branched alkyl groups having 1 to 18 carbon atoms. The average number of carbon atoms in the alkyl group is preferably 3 to 9.
  • monomers constituting (meth)acrylic polymers include carboxyl group-containing monomers, hydroxyl group-containing monomers, amide group-containing monomers, aromatic ring-containing (meth)acrylates, and heterocycle-containing (meth)acrylates. Examples include comonomers such as acrylates.
  • the comonomer is preferably a hydroxyl group-containing monomer and/or a heterocycle-containing (meth)acrylate, more preferably N-acryloylmorpholine.
  • the acrylic pressure-sensitive adhesive composition may preferably contain a silane coupling agent and/or a crosslinking agent.
  • the silane coupling agent include epoxy group-containing silane coupling agents.
  • the crosslinking agent include isocyanate crosslinking agents and peroxide crosslinking agents. Details of such an adhesive layer or an acrylic adhesive composition are described in, for example, Japanese Patent No. 4140736, and the description of the patent publication is incorporated herein by reference.
  • the thickness of the adjacent adhesive layer is preferably 3 ⁇ m to 30 ⁇ m, more preferably 5 ⁇ m to 10 ⁇ m. If the thickness of the adjacent adhesive layer is within this range, it has the advantage of having sufficient adhesion and having little influence on the light extraction layer.
  • the standoff adhesive layer is comprised of any suitable adhesive.
  • the spacer adhesive layer is comprised of an adhesive that is soft enough to absorb vibration transmission and suppress damage to the porous layer.
  • the storage modulus of the separation adhesive layer at 23° C. is, for example, 1.0 ⁇ 10 5 (Pa) or less, for example, 1.0 ⁇ 10 5 (Pa) or less, 9.5 ⁇ 10 4 (Pa) or less.
  • any suitable adhesive may be used as long as it has the above characteristics.
  • a typical example of the adhesive is an acrylic adhesive (acrylic adhesive composition).
  • the acrylic adhesive composition is as described above.
  • the adhesive constituting the separation adhesive layer preferably does not contain a heterocycle-containing (meth)acrylate as a comonomer.
  • the weight average molecular weight Mw of the base polymer in the adhesive composition is preferably 2,000,000 or less, more preferably 5,000 to 1,600,000. Details of the separation adhesive layer or the acrylic adhesive composition that constitutes the separation adhesive layer are described, for example, in JP 2016-190996A, and the description of the publication is incorporated herein by reference. .
  • the thickness of the separation adhesive layer is preferably 5 ⁇ m to 300 ⁇ m, more preferably 10 ⁇ m to 200 ⁇ m. If the thickness of the separation adhesive layer is within such a range, it is possible to soften the impact particularly during vibration in the lateral direction and reduce damage to the porous layer.
  • the adhesive layer (intermediate film) that adheres the cover sheet 31 and/or the cover sheet 32 and the light extraction layer 10 is made of polyvinyl butyral, ethylene-acetic acid. It may be formed from a vinyl copolymer resin or an ionomer resin, an adhesive may be applied to the surface thereof, or it may be formed from other resin materials.
  • the thickness of the adhesive layer (intermediate film) is, for example, 0.1 mm to 5 mm, and the upper limit is preferably 1 mm or less.
  • the adhesive layer (intermediate film) is preferably transparent and has high transmittance.
  • the cover sheet, adhesive layer (intermediate film), and light extraction layer can be brought into close contact by pressing at a predetermined temperature (for example, 100° C. to 150° C.).
  • a predetermined temperature for example, 100° C. to 150° C.
  • the obtained laminate may be further subjected to heating and pressure treatment using an autoclave.
  • the cover sheet, the adhesive layer (intermediate film), and the light extraction layer melts and becomes an adhesive.
  • optical laminate can extract light from a light source to the main surface side (upward in the illustrated example) where the light extraction mechanism of the light extraction layer is not provided.
  • light guiding is primarily performed by the second cover sheet 32. That is, the second cover sheet 32 can function as the main light guide layer.
  • light incident on the second cover sheet 32 from the light source LS is repeatedly reflected within the second cover sheet 32 and/or between the second cover sheet 32 and the first cover sheet 31.
  • the light mainly propagates within the second cover sheet 32, is reflected by the first inclined surface ISa of the recess 12a of the light extraction mechanism 12, and is emitted above the optical laminate.
  • light guiding is performed primarily by the first cover sheet 31. That is, the first cover sheet 31 can function as a main light guiding layer. Specifically, light incident on the first cover sheet 31 from the light source LS is repeatedly reflected within the first cover sheet 31 and/or between the first cover sheet 31 and the second cover sheet 32. However, the light mainly propagates within the first cover sheet 31, is reflected by the first inclined surface ISa of the recess 12a of the light extraction mechanism 12, and is emitted above the optical laminate.
  • a light guiding layer (not shown) may be provided separately. In this case, the light guide layer may typically be provided between the first cover sheet 31 or the second cover sheet 32 and the light extraction layer 10.
  • optical laminates can be used in windows.
  • the window is not limited to a window of a building, and may be a window for viewing the inside of a box-shaped product, for example.
  • the optical stack acts as a regular window, and when the light source is turned on, the entire optical stack (window) emits light uniformly;
  • a predetermined design for example, a pattern, a design, a letter, a picture
  • Refractive index of porous layer After forming a porous layer on an acrylic film, the film was cut into a size of 25 mm x 50 mm and bonded to the surface of a glass plate (thickness: 3 mm) via an adhesive. The center part (about 20 mm in diameter) of the back surface of the glass plate was filled in with black marker to prepare a sample that did not reflect on the back surface of the glass plate. The sample was set in an ellipsometer (manufactured by J.A. Woollam Japan: VASE), and the refractive index was measured at a wavelength of 550 nm and an incident angle of 50 to 80 degrees.
  • IPA isopropyl alcohol
  • sol solution E 0.062 g of a 1.5% concentration MEK (methyl ethyl ketone) solution of a photobase generator (Wako Pure Chemical Industries, Ltd.: trade name WPBG266) was added to )
  • MEK methyl ethyl ketone
  • WPBG266 photobase generator
  • an acrylic polymer solution Per 100 parts of the solid content of the obtained acrylic polymer solution, 0.2 parts of isocyanate crosslinking agent (Coronate L manufactured by Nippon Polyurethane Industries, an adduct of tolylene diisocyanate of trimethylolpropane), benzoyl peroxide (Japan An acrylic adhesive solution containing 0.3 part of Niper BMT (manufactured by Yushi Co., Ltd.) and 0.2 part of ⁇ -glycidoxypropylmethoxysilane (manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.: KBM-403) was prepared.
  • isocyanate crosslinking agent Coronate L manufactured by Nippon Polyurethane Industries, an adduct of tolylene diisocyanate of trimethylolpropane
  • benzoyl peroxide Japan An acrylic adhesive solution containing 0.3 part of Niper BMT (manufactured by Yushi Co., Ltd.) and 0.2 part of ⁇
  • the above acrylic adhesive solution was applied to one side of a silicone-treated polyethylene terephthalate (PET) film (manufactured by Mitsubishi Chemical Polyester Film Co., Ltd., thickness: 38 ⁇ m) so that the adhesive layer after drying had a thickness of 20 ⁇ m. It was applied and dried at 150° C. for 3 minutes to form an adhesive layer.
  • the storage modulus of the obtained adhesive was 1.3 ⁇ 10 5 (Pa).
  • 0.1 part of isocyanate crosslinking agent Takenate D110N, trimethylolpropane xylylene diisocyanate, manufactured by Mitsui Takeda Chemical Co., Ltd.
  • benzoyl peroxide manufactured by NOF Corporation
  • a solution of an acrylic adhesive composition was prepared by blending 0.1 part of Niper BMT) and 0.2 part of ⁇ -glycidoxypropylmethoxysilane (KBM-403, manufactured by Shin-Etsu Chemical Co., Ltd.).
  • a solution of the above acrylic adhesive composition was applied to one side of a polyethylene terephthalate film (separator film: manufactured by Mitsubishi Chemical Polyester Film Co., Ltd., MRF38) treated with a silicone release agent, and heated at 150°C for 3 minutes. After drying, an adhesive layer having a thickness of 20 ⁇ m was formed on the surface of the separator film.
  • the storage modulus of the obtained adhesive was 8.2 ⁇ 10 4 (Pa).
  • a film having a recess constituting a light extraction layer was produced according to the method described in Japanese Patent Publication No. 2013-524288. Specifically, it is as follows. The surface of a polymethyl methacrylate (PMMA) film (thickness 40 ⁇ m) was coated with lacquer (Fine Cure RM-64 manufactured by Sanyo Chemical Industries, Ltd.), a predetermined optical pattern was embossed on the surface of the film containing the lacquer, and then By curing the lacquer, a film including recesses having a cross-sectional shape as shown in FIG. 6 and a plan view shape as shown in FIG. 5 was produced.
  • PMMA polymethyl methacrylate
  • lacquer Feine Cure RM-64 manufactured by Sanyo Chemical Industries, Ltd.
  • the height (depth) H of the recess was 10 ⁇ m
  • the width W was 20 ⁇ m
  • the inclination angle ⁇ a of the first slope was 30°
  • the inclination angle ⁇ b of the second slope was 70°.
  • the pitch Py of the recesses in the waveguide direction was 100 ⁇ m
  • the pitch Px in the direction orthogonal to the waveguide direction was 200 ⁇ m.
  • Example 1 The film produced in Production Example 4 was used as a light extraction layer.
  • the adjacent adhesive layer formed in Production Example 2 was placed on the main surface of the film where the recesses were formed, and a cover sheet (glass plate, thickness 5 mm) was laminated via the adjacent adhesive layer.
  • the separation adhesive layer formed in Production Example 3 was placed on the main surface of the film on which no recesses were formed, and a cover sheet (glass plate, thickness 5 mm) was laminated via the separation adhesive layer.
  • an optical laminate having the structure of cover sheet/adjacent adhesive layer/(concavity)/light extraction layer/separating adhesive layer/cover sheet was produced.
  • the obtained optical laminate was subjected to the above evaluation. The results are shown in Table 1.
  • Example 2 A cover was prepared in the same manner as in Example 1, except that a porous layer was formed by applying and drying the coating solution for forming a porous layer of Production Example 1 on the main surface where the concave portions of the light extraction layer were formed.
  • An optical laminate having a structure of sheet/adjacent adhesive layer/porous layer/(recess)/light extraction layer/separating adhesive layer/cover sheet was produced.
  • the thickness of the porous layer was 1 ⁇ m, and the refractive index was 1.18.
  • the obtained optical laminate was subjected to the same evaluation as in Example 1. The results are shown in Table 1.
  • Example 1 Example 1 except that the separation adhesive layer formed in Production Example 3 was placed on the main surface where the recessed portion of the light extraction layer was formed, that is, the separation adhesive layer was placed in place of the adjacent adhesive layer.
  • an optical laminate having the structure of cover sheet/separating adhesive layer/(concavity)/light extraction layer/separating adhesive layer/cover sheet was produced.
  • the recessed portion of the light extraction layer was filled with an adhesive constituting the separation adhesive layer.
  • the obtained optical laminate was subjected to the same evaluation as in Example 1. The results are shown in Table 1.
  • optical laminate according to the embodiment of the present invention can be suitably used for purposes of imparting design to a product (for example, surface illumination, expression of a specific design through patterning).

Landscapes

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Abstract

優れた光取り出し機能を有する光学積層体が提供される。本発明の実施形態による光学積層体は、第１主面と第２主面とを有し、第１主面または第２主面のいずれか一方に、凹部を含む光取り出し機構が設けられている、光取り出し層と；光取り出し層の光取り出し機構が設けられた主面側に、第１の粘着剤層を介して積層された、第１のカバーシートと；光取り出し層の光取り出し機構が設けられていない主面側に、第２の粘着剤層を介して積層された、第２のカバーシートと；を有し、光取り出し層の第１主面側または第２主面側のいずれか一方の側に、第１の粘着剤層または第２の粘着剤層の屈折率よりも小さい屈折率を有する領域が設けられている。

Description

光学積層体
　本発明は、光学積層体に関する。
　広く用いられている各種製品に新たな機能を付与する試みがなされている。このような試みとしては、例えば、製品に意匠性を付与することが挙げられる。より具体的には、窓にシート状製品を貼り合わせて全体として光らせる（面照明）、当該シート状製品に特定のデザインを発現させる（実質的には、当該シート状製品を所定のパターンで光らせる）等の技術が提案されている。このような技術には光取り出し機能が必要とされるところ、現行の技術では光取り出し機能が不十分な場合があるという問題がある。
特開２０１２－１４９４４０号公報
　本発明は上記従来の課題を解決するためになされたものであり、その主たる目的は、優れた光取り出し機能を有する光学積層体を提供することにある。
　本発明の実施形態による光学積層体は、第１主面と第２主面とを有し、該第１主面または該第２主面のいずれか一方に、凹部を含む光取り出し機構が設けられている、光取り出し層と；該光取り出し層の光取り出し機構が設けられた主面側に、第１の粘着剤層を介して積層された、第１のカバーシートと；該光取り出し層の光取り出し機構が設けられていない主面側に、第２の粘着剤層を介して積層された、第２のカバーシートと；を有し、該光取り出し層の第１主面側または第２主面側のいずれか一方の側に、第１の粘着剤層または第２の粘着剤層の屈折率よりも小さい屈折率を有する領域が設けられている。
　１つの実施形態においては、上記領域は上記光取り出し機構の凹部と上記第１の粘着剤層とにより規定される空気部である。
　１つの実施形態においては、上記第１の粘着剤層は１．０×１０５（Ｐａ）以上の貯蔵弾性率を有する粘着剤で構成されている。
　１つの実施形態においては、上記第１の粘着剤層または上記第２の粘着剤層はパターン化された粘着剤で構成されており、上記領域は、該粘着剤が設けられていない部分により規定される空気部である。
　１つの実施形態においては、上記光取り出し層と上記第１の粘着剤層または上記第２の粘着剤層との間に、屈折率が１．２０未満である多孔質層が形成されており、上記領域は該多孔質層である。
　１つの実施形態においては、上記多孔質層は、上記光取り出し機構の凹部表面に直接形成されている。
　１つの実施形態においては、上記多孔質層のヘイズは５％未満である。
　１つの実施形態においては、上記多孔質層の厚みは５μｍ以下である。
　１つの実施形態においては、上記多孔質層は、微細な空隙構造を形成する一種類または複数種類の構成単位からなり、該構成単位同士が触媒作用を介して化学的に結合している。
　１つの実施形態においては、上記多孔質層の構成単位は、粒子状、繊維状、棒状、および平板状からなる群から選択される少なくとも一つの形状の構成単位である。
　１つの実施形態においては、上記多孔質層の構成単位同士の結合は、水素結合または共有結合を含む。
　１つの実施形態においては、上記第１のカバーシートまたは上記第２のカバーシートのいずれか一方は、導光板として機能する。
　本発明の実施形態によれば、優れた光取り出し機能を有する光学積層体を実現することができる。
本発明の１つの実施形態による光学積層体の概略断面図である。 本発明の別の実施形態による光学積層体の概略断面図である。 本発明のさらに別の実施形態による光学積層体の概略断面図である。 本発明のさらに別の実施形態による光学積層体の概略断面図である。 本発明の実施形態による光学積層体の光取り出し層における凹部の平面視形状および配列の一例を示す概略平面図である。 本発明の実施形態による光学積層体の光取り出し層における凹部の形状を具体的に説明するための概略断面図である。 （ａ）は、図５の凹部の平面視形状をさらに具体的に説明するための概略平面図であり；（ｂ）は、凹部の別の例の平面視形状を具体的に説明するための概略平面図である。 本発明の実施形態による光学積層体における導光形態の一例を示す概略断面図である。 本発明の実施形態による光学積層体における導光形態の別の例を示す概略断面図である。
　以下、本発明の実施形態について説明するが、本発明はこれらの実施形態には限定されない。最初に、光学積層体の全体構成の概略を説明し、次いで、光学積層体の構成要素を具体的に説明する。
Ａ．光学積層体の全体構成
　図１は、本発明の１つの実施形態による光学積層体の概略断面図である。図示例の光学積層体１００は、第１主面１０ａと第２主面１０ｂとを有し、第１主面１０ａまたは第２主面１０ｂのいずれか一方に（図示例では第１主面１０ａに）、凹部１２ａを含む光取り出し機構１２が設けられている、光取り出し層１０と；光取り出し層１０の光取り出し機構１２が設けられた主面（図示例では第１主面１０ａ）側に、第１の粘着剤層２１を介して積層された、第１のカバーシート３１と；光取り出し層１０の光取り出し機構１２が設けられていない主面（図示例では第２主面１０ｂ）側に、第２の粘着剤層２２を介して積層された、第２のカバーシート３２と；を有する。代表的には、光学積層体１００は、図面左側の図示しない光源からの光を図面左側から右側に向けて導光しながら、取り出し機構１２により上方に取り出すことができる。取り出し機構１２の凹部１２ａは、代表的には、光源側の第１傾斜面ＩＳａと光源から遠位側の第２傾斜面ＩＳｂとを有する。第１傾斜面ＩＳａの傾斜角は、代表的には、第２傾斜面ＩＳｂの傾斜角よりも緩い（小さい）。このような構成であれば、第１傾斜面で光を反射させて、光を取り出すことができる。導光は、第１のカバーシート３１または第２のカバーシート３２により行ってもよく、光学積層体の所定の位置に導光層（図示せず）を設け当該導光層により行ってもよい。第１の粘着剤層２１および第２の粘着剤層２２の構成（例えば、材料、機械的特性、光学的特性）は、目的に応じて適切に設定され得る。例えば、第１の粘着剤層２１および第２の粘着剤層２２は、それぞれが同一の構成であってもよく、互いに異なる構成であってもよい。第１のカバーシート３１および第２のカバーシート３２は、それぞれ、例えばガラスまたはプラスチック（代表的には、アクリル樹脂）で構成され得る。第１のカバーシート３１および第２のカバーシート３２は、それぞれが同一の構成であってもよく、互いに異なる構成であってもよい。本発明の実施形態においては、光取り出し層１０の第１主面１０ａまたは第２主面１０ｂのいずれか一方の側に、第１の粘着剤層２１または第２の粘着剤層２２の屈折率よりも小さい屈折率を有する領域４０が設けられている。このような領域４０を設けることにより、光学積層体に優れた光取り出し機能を発現させることができる。
　図１に示す例においては、領域４０は、光取り出し機構１２の凹部１２ａにより規定される空気部である。この場合、第１の粘着剤層２１は、好ましくは１．０×１０５（Ｐａ）以上の貯蔵弾性率を有する粘着剤で構成されている。このような構成であれば、第１の粘着剤層を構成する粘着剤が光取り出し機構の凹部に入り込むことを良好に抑制することができる。したがって、凹部１２ａが空気部として維持され得る。その結果、光取り出し機構の優れた光取り出し性能を維持することができる。
　領域４０は、多孔質層であってもよい。多孔質層は、好ましくは１．２０未満の屈折率を有する。多孔質層は、代表的には、光取り出し層と第１の粘着剤層または第２の粘着剤層との間に形成され得る。図２は、このような構成の一例による光学積層体の概略断面図である。図示例の光学積層体１０１においては、多孔質層４０が、光取り出し層１０の第１主面１０ａ全体に（すなわち、光取り出し層と第１の粘着剤層との間に）形成されている。多孔質層は後述するとおり塗工または印刷により形成され得るので、例えば図示例のように、多孔質層４０は光取り出し層１０の第１主面１０ａに直接形成されており、したがって凹部１２ａにも直接形成されている。このような構成であれば、光取り出し機能が粘着剤層の影響を受けなくなるので、光利用効率の向上および耐久性の向上という利点を有する。
　図３は、図２の光学積層体の改変例を示す概略断面図である。図示例の光学積層体１０２においては、多孔質層４０は、凹部１２ａの第２傾斜面ＩＳｂを除いて、光取り出し層１０の第１主面１０ａ全体に形成されている。このような構成であれば、第２斜面由来の不要な配光をカットできるので、より配光制御された光の取り出しが可能になる。
　図４は、多孔質層が光取り出し層と第１の粘着剤層または第２の粘着剤層との間に形成されている形態のさらに別の一例による光学積層体の概略断面図である。図示例の光学積層体１０３においては、多孔質層４０は、光取り出し層１０と第２の粘着剤層２２との間に配置されている。より詳細には、多孔質層４０は、光取り出し層１０の第２主面１０ｂに第３の粘着剤層２３を介して積層されている。このような構成であれば、多孔質層４０より上の層に光が導波されなくなる。その結果、当該上の層内または最表面に汚れおよび／または表示のための別の層が存在していても光のロスが発生せず、効率よく光が伝搬され、および、その光を効率よく取り出すことができる。この場合、第２の粘着剤層２２および第３の粘着剤層２３はそれぞれ、好ましくは１．０×１０５（Ｐａ）以上の貯蔵弾性率を有する粘着剤で構成されている。このような構成であれば、これらの粘着剤層を構成する粘着剤が多孔質層の空隙に入り込むことを良好に抑制することができる。その結果、多孔質層による効果を維持することができる。なお、多孔質層が基材に形成され、多孔質層／基材の積層体が光学積層体に含まれる場合には、基材側の粘着剤層（通常、第２の粘着剤層２２）は、上記のような貯蔵弾性率を有さなくてもよい。
　さらに別の実施形態においては、第１の粘着剤層または第２の粘着剤層は、パターン化された粘着剤で構成されていてもよい（図示せず）。このような構成であれば、粘着剤が設けられていない部分により規定される空気部が上記領域となり得る。第１の粘着剤層または第２の粘着剤層のパターンは、目的に応じて適切に設定され得る。例えば、第１の粘着剤層または第２の粘着剤層は、平面視中央部に開口を有するパターンを形成し得る。
　以下、光取り出し層、多孔質層、ならびに、第１の粘着剤層、第２の粘着剤層および第３の粘着剤層について具体的に説明する。第１のカバーシートおよび第２のカバーシートは、上記のとおりガラスまたはプラスチックで構成され、これらの詳細は業界で周知であるので説明は省略する。なお、第１のカバーシートおよび第２のカバーシートの厚みは、それぞれ、例えば５０μｍ～５０ｍｍであり得る。
Ｂ．光取り出し層
　光取り出し層１０は、上記のとおり、光取り出し機構１２を含む。光取り出し機構１２は、複数の凹部１２ａを有する。凹部１２ａのそれぞれは、光学積層体内を伝搬する光の一部を内部全反射（ＴＩＲ）によって出射面側に向ける第１傾斜面ＩＳａと、第１傾斜面ＩＳａとは反対側の第２傾斜面ＩＳｂとを有する。代表的には、第１傾斜面ＩＳａは光源側の傾斜面であり、第２傾斜面ＩＳｂは光源から遠位側の傾斜面である。以下、図５～図８を参照して、光取り出し機構および凹部について具体的に説明する。
　平面視した場合に光学積層体の面積に占める凹部の合計面積の割合（占有面積率）は、好ましくは１％～８０％である。占有面積率の上限は、例えば５０％以下であってもよく、また例えば４５％以下であってもよく、また例えば３０％以下であってもよく、また例えば１０％以下であってもよく、また例えば５％以下であってもよい。専有面積率が小さいほど、高い透過率および／または低いヘイズを有する光取り出し層（結果として、光学積層体）を得ることができる。例えば、占有面積率が５０％のとき、ヘイズ３０％の光取り出し層を得ることができる。一方で、占有面積率の上限は、所望の光取り出し機能に応じて設定することができる。専有面積率は、光取り出し層全体にわたって均一であってもよく、光源からの距離が増大するにつれて増大するように構成されてもよい。均一な構成は、ロール・ツー・ロール法またはロール・ツー・シート法による量産に適しているという利点がある。光源からの距離にしたがって占有面積率が増大する構成は、光源からの距離が遠くなっても輝度が低下しないという利点がある。
　図５は、凹部の平面視形状および配列の一例を示す概略平面図である。図５に示すように、複数の凹部１２ａは、離隔して配置されている。凹部１２ａの配置は、少なくとも１つの方向において周期性または規則性を有してもよいし、周期性および規則性を有しなくてもよい。量産性の観点からは、凹部１２ａの配置は、光取り出し層全体にわたって一様であることが好ましい。図示例においては、実質的に同一の形状で同一の方向に凸な曲面を有する複数の凹部１２ａが、光取り出し層全体にわたって、導光方向および導光方向に直交する方向に周期的に配置されている。この場合、凹部１２ａの導光方向のピッチＰｙは、好ましくは１０μｍ～５００μｍであり；導光方向に直交する方向のピッチＰｘは、好ましくは１０μｍ～５００μｍである。図示例においては、導光方向および導光方向に直交する方向のそれぞれに２分の１ピッチずれて配置された凹部１２ａがさらに設けられている。
　凹部１２ａの配置は、図示例に限られず、目的、光取り出し層（光学積層体）の形状、所望の配光分布等に応じて適切に設定され得る。例えば、凹部１２ａは、導光方向に対して所定の角度を有する方向に周期的に配置されてもよく、導光方向に直交する方向に対して所定の角度を有する方向に周期的に配置されてもよい。導光方向および／または導光方向に直交する方向に対する所定の角度は、目的、光取り出し層（光学積層体）の形状、所望の配光分布等に応じて適切に設定され得る。
　図示例の光取り出し機構１２は、導光方向および導光方向に直交する方向のそれぞれに周期的に配置された（すなわち、それぞれが離隔して配置された）凹部１２ａを有するが、光取り出し機構１２は、例えば、導光方向に直交する方向に延びる溝状の（例えば、三角柱状の）凹部を有していてもよい。
　次に、凹部１２ａの形状について説明する。図５に示すように、光学積層体の法線方向から見たとき、第１傾斜面ＩＳａは光源側に凸な曲面を形成している。光源は例えばＬＥＤ装置であり、複数のＬＥＤ装置が導光方向に直交する方向に配列されている。複数のＬＥＤ装置のそれぞれから出射される光は導光方向に対して広がりを有するので、第１傾斜面ＩＳａが光源側に凸な曲面を有している方が、第１傾斜面ＩＳａが光に対して均一に作用する。なお、例えば光源と光学積層体の受光部との間に結合光学系を設けて平行度の高い光（導光方向に対する広がりが小さい光）を入射させるようにした場合には、第１傾斜面ＩＳａは導光方向に直交する方向に平行であってもよい。なお、第１傾斜面ＩＳａの光源側に凸な曲面は、例えば４次曲線で表される。
　図６は、凹部の形状を具体的に説明するための概略断面図であり；図７（ａ）は、図５の凹部の平面視形状をさらに具体的に説明するための概略平面図であり；図７（ｂ）は、凹部の別の例の平面視形状を具体的に説明するための概略平面図である。図６に示すように、凹部１２ａの断面形状は、例えば三角形である。光源側の第１傾斜面ＩＳａの傾斜角θａは、例えば１０°～７０°である。傾斜角θａが１０°よりも小さいと配光の制御性が不十分となり、光取り出し効率が不十分となる場合がある。一方、傾斜角θａが７０°を超えると、例えば賦形フィルム（光取り出し層を構成するフィルム）の加工が困難になる場合がある。第２傾斜面ＩＳｂの傾斜角θｂは、例えば５０°～１００°である。傾斜角θｂが５０°より小さいと、意図しない方向に迷光が発生する場合がある。傾斜角θｂが１００°を超えると、例えば賦形フィルム（光取り出し層を構成するフィルム）の加工が困難になる場合がある。図７（ａ）および図７（ｂ）に示すように、凹部１２ａの長さＬは、好ましくは１０μｍ～５００μｍであり、幅Ｗは、好ましくは１μｍ～１００μｍである。長さＬは、例えば、幅Ｗの２倍以上である。高さＨは、好ましくは１μｍ～１００μｍである。なお、図７（ａ）に示す平面形状を有する凹部を有する賦形フィルムを形成する際の加工精度によって、図７（ｂ）に示す平面形状を有する凹部が形成されることがある。そのような場合であっても、長さＬおよび幅Ｗによって、凹部の平面形状を特徴づけることができる。
　光取り出し層１０は、上記のような光取り出し機構が形成される限りにおいて任意の適切な材料で構成され得る。光取り出し層は、代表的には、可視光に対する透過率が高い材料で構成され得る。このような材料としては、例えば、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）等のアクリル系樹脂、ポリカーボネート（ＰＣ）系樹脂、シクロオレフィン系樹脂、ガラス（例えば、石英ガラス、無アルカリガラス、ホウケイ酸ガラス）が挙げられる。
　光取り出し層は、単一の（一体の）賦形フィルムで構成されていてもよく、基材上に光取り出し機構が形成されていてもよい。光取り出し機構は、任意の適切な方法により形成され得る。基材上に光取り出し機構が形成されている場合、光取り出し機構は、例えば、上記材料で構成されたフィルム（基材）の表面をラッカーでコーティングし、当該ラッカーを含むフィルム表面上に光学パターン（光取り出し機構に対応する）をエンボス加工し、その後ラッカーを硬化させることにより形成され得る。このような方法は、例えば特表２０１３－５２４２８８号公報に記載されており、当該公報の記載は本明細書に参考として援用される。
　光取り出し層の厚みは、好ましくは５μｍ～２００μｍであり、より好ましくは５μｍ～１５０μｍであり、さらに好ましくは５μｍ～１００μｍである。光取り出し層が単一の賦形フィルムで構成される場合には、その厚みは、例えば１００μｍ～１３０μｍであり得る。光取り出し層が基材と基材上に形成された光取り出し機構を有する場合、基材の厚みは例えば２０μｍ～４０μｍであり、光取り出し機構の厚みは例えば５μｍ～２０μｍであり得る。
Ｃ．多孔質層
　多孔質層は、代表的には、内部に空隙を有する。多孔質層の空隙率は、好ましくは２０体積％～６０体積％であり、より好ましくは２５体積％～５５体積％であり、さらに好ましくは３０体積％～５０体積％であり、特に好ましくは３５体積％～４５体積％である。空隙率がこのような範囲であれば、多孔質層の屈折率を適切な範囲とすることができ、かつ、所定の機械的強度を確保することができる。空隙率は、エリプソメーターで測定した屈折率の値から、Ｌｏｒｅｎｔｚ‐Ｌｏｒｅｎｚ’ｓ　ｆｏｒｍｕｌａ（ローレンツ－ローレンツの式）より空隙率を算出された値である。
　多孔質層の屈折率は、例えば１．３０未満であり、好ましくは上記のとおり１．２０未満であり、より好ましくは１．１０～１．１９であり、さらに好ましくは１．１２～１．１８であり、特に好ましくは１．１５～１．１８である。このような屈折率を有する多孔質層を所定の位置に設けることにより、光学積層体に優れた光取り出し機能を発現させることができる。実質的には、光取り出し層の光取り出し機能を良好に維持することができる。さらに、多孔質層の破損を抑制することができる。屈折率は、特に断らない限り、波長５５０ｎｍにおいて測定した屈折率をいう。屈折率は、後述の実施例の「（１）多孔質層の屈折率」に記載の方法によって測定された値である。
　多孔質層の全光線透過率は、好ましくは８５％～９９％であり、より好ましくは８７％～９８％であり、さらに好ましくは８９％～９７％である。このような全光線透過率を有する多孔質層を所定の位置に設けることにより、光学積層体全体として優れた透明性を実現することができる。その結果、光学積層体の用途における悪影響を抑制することができる。
　多孔質層のヘイズは、例えば５％未満であり、好ましくは３％未満である。一方、ヘイズは、例えば０．１％以上であり、好ましくは０．２％以上である。このようなヘイズを有する多孔質層を所定の位置に設けることにより、光学積層体全体として優れた透明性を実現することができる。その結果、光学積層体の用途における悪影響を抑制することができる。ヘイズは、例えば、以下のような方法により測定できる。
　空隙層（多孔質層）を５０ｍｍ×５０ｍｍのサイズにカットし、ヘイズメーター（村上色彩技術研究所社製：ＨＭ－１５０）にセットしてヘイズを測定する。ヘイズ値については、以下の式より算出する。
　　　　ヘイズ（％）＝［拡散透過率（％）／全光線透過率（％）］×１００（％）
　多孔質層の厚みは、好ましくは３０ｎｍ～５μｍであり、より好ましくは２００ｎｍ～４μｍであり、さらに好ましくは４００ｎｍ～３μｍであり、特に好ましくは６００ｎｍ～２μｍである。多孔質層の厚みがこのような範囲であれば、可視光～赤外領域の光に対して多孔質層が効果的に全反射機能を示すことができる。
　多孔質層は、上記所望の特性を有する限りにおいて、任意の適切な構成が採用され得る。多孔質層は、好ましくは塗工または印刷等により形成され得る。多孔質層を構成する材料としては、例えば、国際公開第２００４／１１３９６６号、特開２０１３－２５４１８３号公報、および特開２０１２－１８９８０２号公報に記載の材料を採用し得る。代表例としては、ケイ素化合物が挙げられる。ケイ素化合物としては、例えば、シリカ系化合物；加水分解性シラン類、ならびにその部分加水分解物および脱水縮合物；シラノール基を含有するケイ素化合物；ケイ酸塩を酸やイオン交換樹脂に接触させることにより得られる活性シリカが挙げられる。有機ポリマー；重合性モノマー（例えば、（メタ）アクリル系モノマー、およびスチレン系モノマー）；硬化性樹脂（例えば、（メタ）アクリル系樹脂、フッ素含有樹脂、およびウレタン樹脂）も挙げられる。これらの材料は、単独で用いてもよく組み合わせて用いてもよい。多孔質層は、このような材料の溶液または分散液を塗工または印刷等することにより形成され得る。
　多孔質層における空隙（孔）のサイズは、空隙（孔）の長軸の直径および短軸の直径のうち、長軸の直径を指すものとする。空隙（孔）のサイズは、例えば、２ｎｍ～５００ｎｍである。空隙（孔）のサイズは、例えば２ｎｍ以上であり、好ましくは５ｎｍ以上であり、より好ましくは１０ｎｍ以上であり、さらに好ましくは２０ｎｍ以上である。一方、空隙（孔）のサイズは、例えば５００ｎｍ以下であり、好ましくは２００ｎｍ以下であり、より好ましくは１００ｎｍ以下である。空隙（孔）のサイズの範囲は、例えば２ｎｍ～５００ｎｍであり、好ましくは５ｎｍ～５００ｎｍであり、より好ましくは１０ｎｍ～２００ｎｍであり、さらに好ましくは２０ｎｍ～１００ｎｍである。空隙（孔）のサイズは、目的および用途等に応じて、所望のサイズに調整することができる。空隙（孔）のサイズは、ＢＥＴ試験法により定量化できる。
　空隙（孔）のサイズは、ＢＥＴ試験法により定量化できる。具体的には、比表面積測定装置（マイクロメリティック社製：ＡＳＡＰ２０２０）のキャピラリに、サンプル（形成された空隙層）を０．１ｇ投入した後、室温で２４時間、減圧乾燥を行って、空隙構造内の気体を脱気する。そして、上記サンプルに窒素ガスを吸着させることで吸着等温線を描き、細孔分布を求める。これによって、空隙サイズが評価できる。
　上記内部に空隙を有する多孔質層としては、例えば、多孔質層、および／または空気層を少なくとも一部に有する多孔質層が挙げられる。多孔質層は、代表的には、エアロゲル、および／または粒子（例えば、中空微粒子および／または多孔質粒子）を含む。多孔質層は、好ましくはナノポーラス層（具体的には、９０％以上の微細孔の直径が１０－１ｎｍ～１０３ｎｍの範囲内の多孔質層）であり得る。
　上記粒子としては、任意の適切な粒子を採用し得る。粒子は、代表的には、シリカ系化合物からなる。粒子の形状としては、例えば、球状、板状、針状、ストリング状、およびブドウの房状が挙げられる。ストリング状の粒子としては、例えば、球状、板状、または針状の形状を有する複数の粒子が数珠状に連なった粒子、短繊維状の粒子（例えば、特開２００１－１８８１０４号公報に記載の短繊維状の粒子）、およびこれらの組み合わせが挙げられる。ストリング状の粒子は、直鎖状であってもよく、分岐状であってもよい。ブドウの房状の粒子としては、例えば、球状、板状、および針状の粒子が複数凝集してブドウの房状になったものが挙げられる。粒子の形状は、例えば透過電子顕微鏡で観察することによって確認できる。
　以下、多孔質層の具体的な構成の一例について説明する。本実施形態の多孔質層は、微細な空隙構造を形成する一種類または複数種類の構成単位からなり、該構成単位同士が触媒作用を介して化学的に結合している。構成単位の形状としては、例えば、粒子状、繊維状、棒状、平板状が挙げられる。構成単位は、１つの形状のみを有していてもよく、２つ以上の形状を組み合わせて有していてもよい。以下においては、主として、多孔質層が、上記微細孔粒子どうしが化学的に結合している多孔体の空隙層である場合について説明する。
　このような空隙層は、空隙層形成工程において、例えば微細孔粒子どうしを化学的に結合させることにより形成され得る。なお、本発明の実施形態において「粒子」（例えば、上記微細孔粒子）の形状は特に限定されず、例えば球状でもよく他の形状でもよい。また、本発明の実施形態において、上記微細孔粒子は、例えば、ゾルゲル数珠状粒子、ナノ粒子（中空ナノシリカ・ナノバルーン粒子）、ナノ繊維等であってもよい。微細孔粒子は、代表的には無機物を含む。無機物の具体例としては、ケイ素（Ｓｉ）、マグネシウム（Ｍｇ）、アルミニウム（Ａｌ）、チタン（Ｔｉ）、亜鉛（Ｚｎ）、ジルコニウム（Ｚｒ）が挙げられる。これらは、単独で用いてもよく、２種以上を併用してもよい。１つの実施形態においては、上記微細孔粒子は、例えばケイ素化合物の微細孔粒子であり、上記多孔体は、例えばシリコーン多孔体である。上記ケイ素化合物の微細孔粒子は、例えば、ゲル状シリカ化合物の粉砕体を含む。また、多孔質層および／または空気層を少なくとも一部に有する多孔質層の別形態としては、例えば、ナノファイバー等の繊維状物質からなり、該繊維状物質が絡まり合い空隙が形成されて層を成している空隙層がある。このような空隙層の製造方法は特に限定されず、例えば、上記微細孔粒子どうしが化学的に結合している多孔体の空隙層の場合と同様である。さらに別の形態としては、中空ナノ粒子やナノクレイを用いた空隙層、中空ナノバルーンやフッ化マグネシウムを用いて形成した空隙層が挙げられる。空隙層は、単一の構成物質からなる空隙層であってもよいし、複数の構成物質からなる空隙層であってもよい。空隙層は、単一の上記形態で構成されていてもよく、複数の上記形態を含んで構成されていてもよい。
　本実施形態においては、多孔体の多孔質構造は、例えば、孔構造が連続した連泡構造体であり得る。連泡構造体とは、例えば上記シリコーン多孔体において、三次元的に孔構造が連なっていることを意味し、孔構造の内部空隙が連続している状態ともいえる。多孔質体が連泡構造を有することにより、空隙率を高めることが可能である。ただし、中空シリカのような独泡粒子（個々に孔構造を有する粒子）を使用する場合には、連泡構造を形成できない。一方、例えばシリカゾル粒子（ゾルを形成するゲル状ケイ素化合物の粉砕物）を使用する場合、当該粒子が三次元の樹状構造を有するために、塗工膜（ゲル状ケイ素化合物の粉砕物を含むゾルの塗工膜）中で当該樹状粒子が沈降および堆積することで、容易に連泡構造を形成することが可能である。多孔質層は、より好ましくは、連泡構造が複数の細孔分布を含むモノリス構造を有する。モノリス構造は、例えば、ナノサイズの微細な空隙が存在する構造と、同ナノ空隙が集合した連泡構造とを含む階層構造を意味する。モノリス構造を形成する場合、例えば、微細な空隙で膜強度を付与しつつ、粗大な連泡空隙で高い空隙率を付与し、膜強度と高空隙率とを両立することができる。このようなモノリス構造は、好ましくは、シリカゾル粒子に粉砕する前段階のゲル（ゲル状ケイ素化合物）において、生成する空隙構造の細孔分布を制御することにより形成され得る。また例えば、ゲル状ケイ素化合物を粉砕する際、粉砕後のシリカゾル粒子の粒度分布を所望のサイズに制御することにより、モノリス構造を形成することができる。
　多孔質層は、例えば上記のようにゲル状化合物の粉砕物を含み、当該粉砕物同士が化学的に結合している。多孔質層における粉砕物同士の化学的な結合（化学結合）の形態は、特に制限されず、例えば架橋結合、共有結合、水素結合が挙げられる。
　多孔質層における上記粉砕物の体積平均粒子径は、例えば０．１０μｍ以上であり、好ましくは０．２０μｍ以上であり、より好ましくは０．４０μｍ以上である。一方、体積平均粒子径は、例えば２．００μｍ以下であり、好ましくは１．５０μｍ以下であり、より好ましくは１．００μｍ以下である。体積平均粒子径の範囲は、例えば０．１０μｍ～２．００μｍであり、好ましくは０．２０μｍ～１．５０μｍであり、より好ましくは０．４０μｍ～１．００μｍである。粒度分布は、例えば、動的光散乱法、レーザー回折法等の粒度分布評価装置、および走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）等の電子顕微鏡等により測定することができる。なお、体積平均粒子径は、粉砕物の粒度のバラツキの指標である。
　ゲル状化合物の種類は、特に制限されない。ゲル状化合物としては、例えばゲル状ケイ素化合物が挙げられる。
　また、多孔質層（空隙層）においては、例えば、含まれるケイ素原子がシロキサン結合していることが好ましい。具体例として、空隙層に含まれる全ケイ素原子のうち、未結合のケイ素原子（つまり、残留シラノール）の割合は、例えば５０％未満であり、好ましくは３０％以下であり、より好ましくは１５％以下である。
　以下、このような多孔質層の形成方法の一例について説明する。
　当該方法は、代表的には、光取り出し層上に多孔質層（空隙層）の前駆体である空隙構造を形成する前駆体形成工程、および、前駆体形成工程後に当該前駆体内部で架橋反応を起こさせる架橋反応工程、を含む。当該方法は、微細孔粒子を含む含有液（以下、「微細孔粒子含有液」または単に「含有液」という場合がある。）を作製する含有液作製工程、および、当該含有液を乾燥させる乾燥工程をさらに含み、前駆体形成工程において、乾燥体中の微細孔粒子どうしを化学的に結合させて前駆体を形成する。含有液は、特に限定されず、例えば、微細孔粒子を含む懸濁液である。なお、以下においては、主として、微細孔粒子がゲル状化合物の粉砕物であり、空隙層がゲル状化合物の粉砕物を含む多孔体（好ましくはシリコーン多孔体）である場合について説明する。ただし、多孔質層は、微細孔粒子がゲル状化合物の粉砕物以外である場合も、同様に形成することができる。
　上記の方法によれば、例えば、非常に低い屈折率を有する多孔質層（空隙層）が形成される。その理由は、例えば以下のように推測される。ただし、当該推測は、多孔質層の形成方法を限定するものではない。
　上記粉砕物は、ゲル状ケイ素化合物を粉砕したものであるため、粉砕前のゲル状ケイ素化合物の三次元構造が、三次元基本構造に分散された状態となっている。さらに、上記方法では、ゲル状ケイ素化合物の破砕物を樹脂フィルム上に塗工することで、三次元基本構造に基づく多孔性構造の前駆体が形成される。つまり、上記の方法によれば、ゲル状ケイ素化合物の三次元構造とは異なる、粉砕物の塗工による新たな多孔構造（三次元基本構造）が形成される。このため、最終的に得られる空隙層においては、例えば空気層と同程度に機能する低屈折率を実現することができる。さらに、上記の方法においては、砕物同士を化学的に結合させるため、三次元基本構造が固定化される。このため、最終的に得られる空隙層は、空隙を有する構造であるにもかかわらず、十分な強度と可撓性とを維持することができる。
　多孔質層の具体的な構成および形成方法の詳細は、例えば国際公開第２０１９／１５１０７３号に記載されている。当該公報の記載は、本明細書に参考として援用される。
Ｄ．粘着剤層
　第１の粘着剤層２１、第２の粘着剤層２２および第３の粘着剤層２３については、光取り出し構造１２（実質的には、凹部１２ａ）または多孔質層４０に隣接するか否かによって、異なる構成が採用され得る。以下、凹部１２ａまたは多孔質層４０に隣接する粘着剤層（図１～図４の第１の粘着剤層２１、図４の第２の粘着剤層２２および第３の粘着剤層２３）を「隣接粘着剤層」と称し、それらに隣接しない粘着剤層（図１～図３の第２の粘着剤層２２）を「離隔粘着剤層」と称する場合がある。
　隣接粘着剤層は、隣接粘着剤層を構成する粘着剤が通常の状態では凹部または多孔質層の空隙に浸透しない程度の硬さを有する。隣接粘着剤層の２３℃における貯蔵弾性率は、代表的には１．０×１０５（Ｐａ）～１．０×１０７（Ｐａ）である。例えば、１．１×１０５（Ｐａ）以上、１．２×１０５（Ｐａ）以上、１．３×１０５（Ｐａ）以上、１．４×１０５（Ｐａ）以上、１．５×１０５（Ｐａ）以上、１．６×１０５（Ｐａ）以上、１．７×１０５（Ｐａ）以上、１．８×１０５（Ｐａ）以上、１．９×１０５（Ｐａ）以上または２．０×１０５（Ｐａ）以上であり、かつ１．０×１０７（Ｐａ）以下、５．０×１０６（Ｐａ）以下、１．０×１０６（Ｐａ）以下または５．０×１０５（Ｐａ）以下である。好ましくは１．３×１０５（Ｐａ）～１．０×１０６（Ｐａ）であり、より好ましくは１．５×１０５（Ｐａ）～５．０×１０５（Ｐａ）である。貯蔵弾性率は、ＪＩＳ　Ｋ　７２４４－１「プラスチック－動的機械特性の試験方法」に記載の方法に準拠して、周波数１Ｈｚの条件で、－５０℃～１５０℃の範囲で昇温速度５℃／分で測定した際の、２３℃におけるにおける値を読み取ることにより求められる。
　隣接粘着剤層を構成する粘着剤としては、上記のような特性を有する限りにおいて任意の適切な粘着剤が用いられ得る。粘着剤としては、代表的には、アクリル系粘着剤（アクリル系粘着剤組成物）が挙げられる。アクリル系粘着剤組成物は、代表的には、（メタ）アクリル系ポリマーを主成分（ベースポリマー）として含む。（メタ）アクリル系ポリマーは、粘着剤組成物の固形分中、例えば５０重量％以上、好ましくは７０重量％以上、より好ましくは９０重量％以上の割合で粘着剤組成物に含有され得る。（メタ）アクリル系ポリマーは、モノマー単位としてアルキル（メタ）アクリレートを主成分として含有する。なお、（メタ）アクリレートはアクリレートおよび／またはメタクリレートをいう。アルキル（メタ）アクリレートのアルキル基としては、例えば、１個～１８個の炭素原子を有する直鎖状または分岐鎖状のアルキル基が挙げられる。当該アルキル基の平均炭素数は、好ましくは３個～９個である。（メタ）アクリル系ポリマーを構成するモノマーとしては、アルキル（メタ）アクリレート以外に、カルボキシル基含有モノマー、ヒドロキシル基含有モノマー、アミド基含有モノマー、芳香環含有（メタ）アクリレート、複素環含有（メタ）アクリレート等のコモノマーが挙げられる。コモノマーは、好ましくはヒドロキシル基含有モノマーおよび／または複素環含有（メタ）アクリレートであり、より好ましくはＮ－アクリロイルモルホリンである。アクリル系粘着剤組成物は、好ましくは、シランカップリング剤および／または架橋剤を含有し得る。シランカップリング剤としては、例えばエポキシ基含有シランカップリング剤が挙げられる。架橋剤としては、例えば、イソシアネート系架橋剤、過酸化物系架橋剤が挙げられる。このような粘着剤層またはアクリル系粘着剤組成物の詳細は、例えば特許第４１４０７３６号に記載されており、当該特許公報の記載は本明細書に参考として援用される。
　隣接粘着剤層の厚みは、好ましくは３μｍ～３０μｍであり、より好ましくは５μｍ～１０μｍである。隣接粘着剤層の厚みがこのような範囲であれば、充分な密着力を有しつつ、光取り出し層に対する影響が小さいという利点を有する。
　離隔粘着剤層は、任意の適切な粘着剤で構成される。１つの実施形態においては、離隔粘着剤層は、振動の伝達を吸収して多孔質層の破損を抑制し得るような柔らかさを有する粘着剤で構成される。離隔粘着剤層の２３℃における貯蔵弾性率は、例えば１．０×１０５（Ｐａ）以下であり、例えば、１．０×１０５（Ｐａ）以下、９．５×１０４（Ｐａ）以下、９．０×１０４（Ｐａ）以下、８．５×１０４（Ｐａ）以下、８．０×１０４（Ｐａ）以下、７．５×１０４（Ｐａ）以下、または７．０×１０４（Ｐａ）以下であり、かつ１．０×１０３（Ｐａ）以上、５．０×１０３（Ｐａ）以上、１．０×１０４（Ｐａ）以上、または５．０×１０４（Ｐａ）以上である。好ましくは５．０×１０３（Ｐａ）～９．０×１０４（Ｐａ）以下であり、より好ましくは１．０×１０４（Ｐａ）～８．５×１０４（Ｐａ）である。
　離隔粘着剤層を構成する粘着剤としては、上記のような特性を有する限りにおいて任意の適切な粘着剤が用いられ得る。粘着剤としては、代表的には、アクリル系粘着剤（アクリル系粘着剤組成物）が挙げられる。アクリル系粘着剤組成物は、上記のとおりである。ただし、離隔粘着剤層を構成する粘着剤は、好ましくはコモノマーとして複素環含有（メタ）アクリレートを含まない。また、粘着剤組成物中のベースポリマーの重量平均分子量Ｍｗは、好ましくは２００００００以下であり、より好ましくは５０００～１６０００００である。離隔粘着剤層または離隔粘着剤層を構成するアクリル系粘着剤組成物の詳細は、例えば特開２０１６－１９０９９６号公報に記載されており、当該公報の記載は本明細書に参考として援用される。
　離隔粘着剤層の厚みは、好ましくは５μｍ～３００μｍであり、より好ましくは１０μｍ～２００μｍである。離隔粘着剤層の厚みがこのような範囲であれば、特に横方向への振動時に衝撃を緩和し多孔質層へのダメージを低減させることができる。
　カバーシート３１および／またはカバーシート３２がガラスで構成される場合、カバーシート３１および／またはカバーシート３２と光取り出し層１０とを接着する粘着剤層（中間膜）は、ポリビニルブチラール、エチレン-酢酸ビニル共重合樹脂又はアイオノマー樹脂から形成されてもよいし、これらの表面に接着剤が塗布されていてもよいし、また他の樹脂材料から形成されてもよい。粘着剤層（中間膜）の厚さは、例えば０．１ｍｍ～５ｍｍであり、上限は１ｍｍ以下であることが好ましい。粘着剤層（中間膜）は透明であり、透過率が高いことが好ましい。
　カバーシートと粘着剤層（中間膜）と光取り出し層とは、所定温度（例えば、１００℃～１５０℃）で加圧し密着させることができる。なお、得られた積層体に対して、さらにオートクレーブによる加熱・加圧処理を行うようにしてもよい。これにより、カバーシートと粘着剤層（中間膜）と光取り出し層とが積層一体化する際に粘着剤層（中間膜）が溶けて接着剤となる。
Ｅ．光学積層体の使用形態
　本発明の実施形態による光学積層体は、光源からの光を光取り出し層の光取り出し機構が設けられていない主面側（図示例では上方）に取り出すことができる。１つの実施形態においては、図８に示すように、導光は、主として第２のカバーシート３２により行われる。すなわち、第２のカバーシート３２が主たる導光層として機能し得る。具体的には、光源ＬＳから第２のカバーシート３２に入射した光が、第２のカバーシート３２内および／または第２のカバーシート３２と第１のカバーシート３１との間で反射を繰り返しながら主として第２のカバーシート３２内を伝搬し、光取り出し機構１２の凹部１２ａの第１傾斜面ＩＳａで反射して、光学積層体の上方に出射する。別の実施形態においては、図９に示すように、導光は、主として第１のカバーシート３１により行われる。すなわち、第１のカバーシート３１が主たる導光層として機能し得る。具体的には、光源ＬＳから第１のカバーシート３１に入射した光が、第１のカバーシート３１内および／または第１のカバーシート３１と第２のカバーシート３２との間で反射を繰り返しながら主として第１のカバーシート３１内を伝搬し、光取り出し機構１２の凹部１２ａの第１傾斜面ＩＳａで反射して、光学積層体の上方に出射する。さらに別の実施形態においては、導光層（図示せず）を別途設けてもよい。この場合、導光層は、代表的には、第１のカバーシート３１または第２のカバーシート３２と光取り出し層１０との間に設けられ得る。
　本発明の実施形態による光学積層体は、上記のように光源からの光を良好に取り出すことができるので、光により製品に意匠性を付与する用途に好適に用いられ得る。例えば、光学積層体は窓に使用することができる。窓は、建築物の窓に限られず、例えば箱状製品の内部を視認するための窓であってもよい。このような用途においては、例えば、光源をオフにすれば光学積層体が通常の窓として機能し、光源をオンにすれば光学積層体（窓）全体が一様に発光する、または、光学積層体（窓）に所定のデザイン（例えば、パターン、模様、文字、絵柄）を発現させることができる。
　以下、実施例によって本発明を具体的に説明するが、本発明はこれら実施例によって限定されるものではない。なお、各特性の測定方法は以下の通りである。また、特に明記しない限り、実施例における「％」および「部」は重量基準である。
（１）多孔質層の屈折率
　アクリルフィルムに多孔質層を形成した後に２５ｍｍ×５０ｍｍのサイズにカットしたものを、粘着剤を介してガラス板（厚み：３ｍｍ）の表面に貼合した。上記ガラス板の裏面中央部（直径２０ｍｍ程度）を黒マジックで塗りつぶして、該ガラス板の裏面で反射しないサンプルとした。エリプソメーター（Ｊ．Ａ．Ｗｏｏｌｌａｍ　Ｊａｐａｎ社製：ＶＡＳＥ）に上記サンプルをセットし、５５０ｎｍの波長、入射角５０～８０度の条件で、屈折率を測定した。
（２）光取り出し特性
　実施例および比較例で得られた光学積層体の下側カバーシートの端部にＬＥＤ光源を設置し、下側カバーシートの端部から光を光学積層体の内部に入射させて、光取り出し層側（上側）から光を取り出した。取り出された光について、輝度分布計（Ｒａｄｉａｎｔ社製「コノスコープ０７０」）を用いて、輝度分布（出光角度と輝度との関係）を測定した。測定エリアのサイズは、３５ｍｍ×３５ｍｍ（検出器レンズのサイズと同じ）であった。測定された輝度分布から、視認側において最大となる輝度（Ｃｄ／ｍ２）を求めた。
［製造例１］多孔質層形成用塗工液の調製
（１）ケイ素化合物のゲル化
　２．２ｇのジメチルスルホキシド（ＤＭＳＯ）に、ケイ素化合物の前駆体であるメチルトリメトキシシラン（ＭＴＭＳ）を０．９５ｇ溶解させて混合液Ａを調製した。この混合液Ａに、０．０１ｍｏｌ／Ｌのシュウ酸水溶液を０．５ｇ添加し、室温で３０分撹拌を行うことでＭＴＭＳを加水分解して、トリス（ヒドロキシ）メチルシランを含む混合液Ｂを生成した。
　５．５ｇのＤＭＳＯに、２８重量％のアンモニア水０．３８ｇ、および純水０．２ｇを添加した後、さらに、上記混合液Ｂを追添し、室温で１５分撹拌することで、トリス（ヒドロキシ）メチルシランのゲル化を行い、ゲル状ケイ素化合物を含む混合液Ｃを得た。
（２）熟成処理
　上記のように調製したゲル状ケイ素化合物を含む混合液Ｃを、そのまま、４０℃で２０時間インキュベートして、熟成処理を行った。
（３）粉砕処理
　つぎに、上記のように熟成処理したゲル状ケイ素化合物を、スパチュラを用いて数ｍｍ～数ｃｍサイズの顆粒状に砕いた。次いで、混合液Ｃにイソプロピルアルコール（ＩＰＡ）を４０ｇ添加し、軽く撹拌した後、室温で６時間静置して、ゲル中の溶媒および触媒をデカンテーションした。同様のデカンテーション処理を３回行うことにより、溶媒置換し、混合液Ｄを得た。次いで、混合液Ｄ中のゲル状ケイ素化合物を粉砕処理（高圧メディアレス粉砕）した。粉砕処理（高圧メディアレス粉砕）は、ホモジナイザー（エスエムテー社製、商品名「ＵＨ－５０」）を使用し、５ｃｃのスクリュー瓶に、混合液Ｄ中のゲル状化合物１．８５ｇおよびＩＰＡを１．１５ｇ秤量した後、５０Ｗ、２０ｋＨｚの条件で２分間の粉砕で行った。
　この粉砕処理によって、上記混合液Ｄ中のゲル状ケイ素化合物が粉砕されたことにより、混合液Ｄは、粉砕物のゾル液Ｅとなった。ゾル液Ｅに含まれる粉砕物の粒度バラツキを示す体積平均粒子径を、動的光散乱式ナノトラック粒度分析計（日機装社製、ＵＰＡ－ＥＸ１５０型）にて確認したところ、０．５０～０．７０であった。さらに、０．７５ｇのゾル液Ｅに対し、光塩基発生剤（和光純薬工業株式会社：商品名ＷＰＢＧ２６６）の１．５重量％濃度ＭＥＫ（メチルエチルケトン）溶液を０．０６２ｇ、ビス（トリメトキシシリル）エタンの５％濃度ＭＥＫ溶液を０．０３６ｇの比率で添加し、多孔質層形成用塗工液を得た。
［製造例２］隣接粘着剤層を構成する粘着剤の調製
　攪拌羽根、温度計、窒素ガス導入管、冷却器を備えた４つ口フラスコに、ブチルアクリレート９０．７部、Ｎ－アクリロイルモルホリン６部、アクリル酸３部、２－ヒドロキシブチルアクリレート０．３部、重合開始剤として２，２’－アゾビスイソブチロニトリル０．１重量部を酢酸エチル１００ｇと共に仕込み、緩やかに攪拌しながら窒素ガスを導入して窒素置換した後、フラスコ内の液温を５５℃付近に保って８時間重合反応を行い、アクリル系ポリマー溶液を調製した。得られたアクリル系ポリマー溶液の固形分１００部に対して、イソシアネート架橋剤（日本ポリウレタン工業社製のコロネートＬ，トリメチロールプロパンのトリレンジイソシアネートのアダクト体）０．２部、ベンゾイルパーオキサイド（日本油脂社製のナイパーＢＭＴ）０．３部、γ－グリシドキシプロピルメトキシシラン（信越化学工業社製：ＫＢＭ－４０３）０．２部を配合したアクリル系粘着剤溶液を調製した。次いで、上記アクリル系粘着剤溶液を、シリコーン処理を施したポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルム（三菱化学ポリエステルフィルム社製、厚さ：３８μｍ）の片面に、乾燥後の粘着剤層の厚さが２０μｍになるように塗布し、１５０℃で３分間乾燥を行い、粘着剤層を形成した。得られた粘着剤の貯蔵弾性率は、１．３×１０５（Ｐａ）であった。
［製造例３］離隔粘着剤層を構成する粘着剤の調製
　攪拌羽根、温度計、窒素ガス導入管、冷却器を備えた４つ口フラスコに、ブチルアクリレート９９部、４－ヒドロキシブチルアクリレート１部、重合開始剤として２，２’－アゾビスイソブチロニトリル０．１部を酢酸エチル１００部と共に仕込み、緩やかに攪拌しながら窒素ガスを導入して窒素置換した後、フラスコ内の液温を５５℃付近に保って８時間重合反応を行い、アクリル系ポリマーの溶液を調製した。得られたアクリル系ポリマー溶液の固形分１００部に対して、イソシアネート架橋剤（三井武田ケミカル社製のタケネートＤ１１０Ｎ，トリメチロールプロパンキシリレンジイソシアネート）０．１部、ベンゾイルパーオキサイド（日本油脂社製のナイパーＢＭＴ）０．１部、γ－グリシドキシプロピルメトキシシラン（信越化学工業社製：ＫＢＭ－４０３）０．２部を配合して、アクリル系粘着剤組成物の溶液を調製した。次いで、上記アクリル系粘着剤組成物の溶液を、シリコーン系剥離剤で処理されたポリエチレンテレフタレートフィルム（セパレータフィルム：三菱化学ポリエステルフィルム（株）製，ＭＲＦ３８）の片面に塗布し、１５０℃で３分間乾燥を行い、セパレータフィルムの表面に厚さが２０μｍの粘着剤層を形成した。得られた粘着剤の貯蔵弾性率は、８．２×１０４（Ｐａ）であった。
［製造例４］光取り出し層を構成する凹部を有するフィルムの作製
　特表２０１３－５２４２８８号公報に記載の方法にしたがって、一方の主面に凹部を有するフィルムを作製した。具体的には、以下のとおりである。ポリメタクリル酸メチル（ＰＭＭＡ）フィルム（厚み４０μｍ）の表面をラッカー（三洋化成工業社製ファインキュアー　ＲＭ－６４）でコーティングし、当該ラッカーを含むフィルム表面上に所定の光学パターンをエンボス加工し、その後ラッカーを硬化させることにより、図６に示すような断面形状を有し図５に示すような平面視形状を有する凹部を含むフィルムを作製した。凹部の高さ（深さ）Ｈは１０μｍであり、幅Ｗは２０μｍであり、第１傾斜面の傾斜角θａは３０°であり、第２傾斜面の傾斜角θｂは７０°であった。さらに、凹部の導波方向のピッチＰｙは１００μｍであり、導波方向に直交する方向のピッチＰｘは２００μｍでああった。
［実施例１］
　製造例４で作製したフィルムを光取り出し層として用いた。当該フィルムの凹部が形成されている主面に製造例２で形成した隣接粘着剤層を配置し、隣接粘着剤層を介してカバーシート（ガラス板、厚み５ｍｍ）を積層した。さらに、上記フィルムの凹部が形成されていない主面に製造例３で形成した離隔粘着剤層を配置し、離隔粘着剤層を介してカバーシート（ガラス板、厚み５ｍｍ）を積層した。このようにして、カバーシート／隣接粘着剤層／（凹部）／光取り出し層／離隔粘着剤層／カバーシートの構成を有する光学積層体を作製した。得られた光学積層体を上記評価に供した。結果を表１に示す。
［実施例２］
　光取り出し層の凹部が形成されている主面に製造例１の多孔質層形成用塗工液を塗工および乾燥して多孔質層を形成したこと以外は実施例１と同様にして、カバーシート／隣接粘着剤層／多孔質層／（凹部）／光取り出し層／離隔粘着剤層／カバーシートの構成を有する光学積層体を作製した。多孔質層の厚みは１μｍであり、屈折率は１．１８であった。得られた光学積層体を実施例１と同様の評価に供した。結果を表１に示す。
［比較例１］
　光取り出し層の凹部が形成されている主面に製造例３で形成した離隔粘着剤層を配置したこと、すなわち、隣接粘着剤層の代わりに離隔粘着剤層を配置したこと以外は実施例１と同様にして、カバーシート／離隔粘着剤層／（凹部）／光取り出し層／離隔粘着剤層／カバーシートの構成を有する光学積層体を作製した。光取り出し層の凹部は、離隔粘着剤層を構成する粘着剤で充填されていた。得られた光学積層体を実施例１と同様の評価に供した。結果を表１に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
　表１から明らかなように、本発明の実施例によれば、光取り出し層の凹部近傍に屈折率が低い領域を設けることにより、優れた光取り出し機能を有する光学積層体を実現できることがわかる。
　本発明の実施形態による光学積層体は、製品に意匠性を付与する用途（例えば、面照明、パターン化による特定のデザインの発現）に好適に用いられ得る。
　１０　　　光取り出し層
　１０ａ　　第１主面
　１０ｂ　　第２主面
　１２　　　光取り出し機構
　１２ａ　　凹部
　２１　　　第１の粘着剤層
　２２　　　第２の粘着剤層
　２３　　　第３の粘着剤層
　４０　　　屈折率が低い領域（多孔質層または凹部）
１００　　　光学積層体
１０１　　　光学積層体
１０２　　　光学積層体
１０３　　　光学積層体
 

Claims (12)

  1. 　第１主面と第２主面とを有し、該第１主面または該第２主面のいずれか一方に、凹部を含む光取り出し機構が設けられている、光取り出し層と；
    　該光取り出し層の光取り出し機構が設けられた主面側に、第１の粘着剤層を介して積層された、第１のカバーシートと；
    　該光取り出し層の光取り出し機構が設けられていない主面側に、第２の粘着剤層を介して積層された、第２のカバーシートと；
    　を有し、
    　該光取り出し層の第１主面側または第２主面側のいずれか一方の側に、第１の粘着剤層または第２の粘着剤層の屈折率よりも小さい屈折率を有する領域が設けられている、
    　光学積層体。
  2. 　前記領域が前記光取り出し機構の凹部と前記第１の粘着剤層とにより規定される空気部である、請求項１に記載の光学積層体。
  3. 　前記第１の粘着剤層が１．０×１０５（Ｐａ）以上の貯蔵弾性率を有する粘着剤で構成されている、請求項２に記載の光学積層体。
  4. 　前記第１の粘着剤層または前記第２の粘着剤層がパターン化された粘着剤で構成されており、
    　前記領域が、該粘着剤が設けられていない部分により規定される空気部である、
    　請求項１に記載の光学積層体。
  5. 　前記光取り出し層と前記第１の粘着剤層または前記第２の粘着剤層との間に、屈折率が１．２０未満である多孔質層が形成されており、前記領域が該多孔質層である、請求項１に記載の光学積層体。
  6. 　前記多孔質層が、前記光取り出し機構の凹部表面に直接形成されている、請求項５に記載の光学積層体。
  7. 　前記多孔質層のヘイズが５％未満である、請求項５または６に記載の光学積層体。
  8. 　前記多孔質層の厚みが５μｍ以下である、請求項５から７のいずれかに記載の光学積層体。
  9. 　前記多孔質層が、微細な空隙構造を形成する一種類または複数種類の構成単位からなり、該構成単位同士が触媒作用を介して化学的に結合している、請求項５から８のいずれかに記載の光学積層体。
  10. 　前記多孔質層の構成単位が、粒子状、繊維状、棒状、および平板状からなる群から選択される少なくとも一つの形状の構成単位である、請求項９に記載の光学積層体。
  11. 　前記多孔質層の構成単位同士の結合が、水素結合または共有結合を含む、請求項９または１０に記載の光学積層体。
  12. 　前記第１のカバーシートまたは前記第２のカバーシートのいずれか一方が、導光板として機能する、請求項１から１１のいずれかに記載の光学積層体。
     
     
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