WO2023145885A1 - 電池用防炎シート、ターミナルカバー及び電池モジュール - Google Patents

電池用防炎シート、ターミナルカバー及び電池モジュール Download PDF

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WO2023145885A1
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祥啓 古賀
英昇 柴田
浩司 福島
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イビデン株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to flameproof sheets for batteries, terminal covers, and battery modules.
  • lithium-ion secondary batteries which are widely used in electric vehicles and the like, use an organic electrolyte, so if ignited during thermal runaway, a flame will occur and there is a risk of breaking through the battery pack.
  • the battery pack described in Patent Document 1 includes a battery, a case, and a plate in order to prevent the case from being damaged by the gas discharged from the opened discharge valve while suppressing the increase in size.
  • the battery has an exhaust valve configured to exhaust internal gas to the outside when the internal pressure increases.
  • the battery is housed in a case, and a plate member is provided between the discharge valve and the case. The plate member is arranged so that the plate member overlaps the discharge valve when the battery and the plate member are viewed from the normal direction of the surface of the battery on which the discharge valve is provided.
  • the power battery insulation system described in Patent Document 2 includes a fireproof insulation wall for extending the time for flames to break through the battery housing during thermal runaway.
  • An object of the present invention is to provide a flameproof sheet for batteries, a terminal cover, and a battery module, which have a greater flameproof effect and high reliability.
  • Thermosetting fibers or infusible fibers do not fuse or integrate even when heated, and retain their original shape while absorbing heat while carbonization proceeds. As it continues to heat up, it changes to carbon fiber with high heat insulation while maintaining the state of the fiber. Therefore, even if it is used for batteries, it can be used safely, and safety during thermal runaway can also be ensured.
  • carbon fibers obtained by carbonizing these fibers have many contact points, ensuring a certain level of insulation between terminals, preventing heat generation due to short circuits, and preventing thermal runaway. can be prevented from accelerating.
  • the infusible fiber is, for example, a fiber that has been infusible, and the infusible treatment includes a method of cross-linking by irradiation with radiation, electron beam, etc., exposure to high temperature in oxygen or water vapor, and infusibility by the action of oxygen. There are other methods of melting.
  • the carbon fibers obtained by carbonizing these fibers have the characteristic that the specific resistance decreases as the treatment temperature rises, so even if conduction occurs between the electrodes and current starts to flow, Sublimation of carbon is facilitated and acts to block the electric current, preventing carbonization of the entire fiber by the electric current.
  • the flameproof sheet for batteries of the present invention preferably has the following aspects.
  • thermosetting fiber or the infusible fiber has a carbon content of 55 to 95 wt%.
  • thermosetting fibers or infusible fibers with a carbon content of 55 wt% or more have carbon bonded in a network and contain few elements other than carbon, so even when thermally decomposed by heating, sufficient carbon remains, has a high carbonization yield, and is highly effective in retaining the original shape.
  • thermosetting fibers and carbon fibers obtained by carbonizing infusible fibers are stable even at high temperatures, and thus have high heat resistance.
  • the carbon content is 95 wt% or less
  • elements such as oxygen, nitrogen, and hydrogen in the material hinder the progress of the conjugated double bonds of carbon to be continuous, and the inherent In addition to securing the resistance, heat absorption can be achieved at the time of desorption of such elements, so heat insulation can be improved.
  • the carbon content is 95 wt% or less, the progress of carbonization is insufficient, the elastic modulus is not sufficiently increased, and even if there is an impact such as the contents when thermal runaway occurs, it will be difficult to break. be able to.
  • thermosetting fiber or the infusible fiber When the thermosetting fiber or the infusible fiber is composed of short fibers and the fireproof sheet for a battery is constructed in the form of a mat, a paper product, or a blanket, the range covered by one thermosetting fiber or the infusible fiber is It becomes short, and many contacts must be passed through to electrically connect, for example, two electrode terminals. Therefore, even when the fibers are thermally decomposed, carbonized, and brought into contact with the electrode terminals, short circuits between the electrode terminals can be prevented.
  • thermosetting fibers or infusible fibers are not continuous fibers but short fibers, they cannot be in the form of cloth or filament winding. can do.
  • thermosetting fibers or the infusible fibers are bound together with a binder.
  • thermosetting fibers or infusible fibers composed of short fibers are further bound to each other with a binder, and the binder can ensure a certain mechanical strength of the sheet as a whole.
  • the binder is not particularly limited to resins, ceramic precursors, or the like.
  • thermosetting fibers or the infusible fibers have an average fiber diameter of 1 to 30 ⁇ m.
  • thermosetting fiber or infusible fiber When the average fiber diameter of the thermosetting fiber or infusible fiber is 1 ⁇ m or more, the speed of thermal decomposition and sublimation can be suppressed even when exposed to high temperatures, and the flameproof effect can be maintained for a long time. On the other hand, if the thermosetting fiber or the infusible fiber has an average fiber diameter of 30 ⁇ m or less, it will retain a certain degree of flexibility even when exposed to high temperatures and carbonized, and will not easily break even when deformed or impacted. can be done.
  • the flameproof sheet for batteries further contains ceramic fibers, so even if the thermosetting fibers or infusible fibers are exposed to high temperatures and become carbonized and lose their flexibility, they can retain their overall shape.
  • the flameproof sheet for batteries is an aggregate of fibers, it easily absorbs moisture and leaked electrolyte.
  • the coating layer on the flameproof sheet for battery near the electrode terminals higher insulation between the electrode terminals can be ensured and reliability can be improved.
  • the terminal cover of the present invention for solving the above problems has the following aspects.
  • a terminal cover that protects the terminals of a battery using the fireproof sheet for batteries according to any one of (1) to (8).
  • the flameproof sheet for batteries of the present invention does not melt even when exposed to high temperatures and is degraded, does not easily increase in conductivity, and maintains high strength, so it can be suitably used as an electrode terminal cover for batteries.
  • the battery module of the present invention for solving the above problems has the following aspects.
  • a battery module in which a storage battery and the fireproof sheet for batteries according to any one of (1) to (8) covering the storage battery are housed in a battery package.
  • the battery flameproof sheet covers the storage battery, even if the battery is exposed to high temperatures due to thermal runaway, the battery flameproof sheet retains its original shape and maintains a certain level of electricity. Since the resistance is maintained, a short circuit between the electrode terminals can be prevented and safety can be improved.
  • the flame-retardant sheet for batteries of the present invention does not melt even when exposed to high temperatures and is degraded, does not easily increase in electrical conductivity, and maintains high strength.
  • the reliability of the battery module can be improved.
  • the fireproof sheet for batteries of the present invention directly receives the impacts and high temperatures and prevents heat transfer to the outside of the battery package. can be delayed.
  • the present invention it is possible to provide a fireproof sheet for batteries, a terminal cover, and a battery module that have a greater fireproof effect and high reliability. Therefore, it contributes to increasing the capacity of the battery and increasing the number of stacks.
  • FIG. 1 is an enlarged schematic view of a flameproof sheet for battery according to Embodiment 1 of the present invention.
  • FIG. 2 is a diagram showing an enlarged view of part A in FIG.
  • FIG. 3 is a schematic diagram showing a flameproof sheet for batteries according to Embodiment 2 of the present invention.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view showing Embodiment 1 of the battery module of the present invention.
  • 5 is a perspective view of the inside of the battery module shown in FIG. 4 with the battery package removed.
  • FIG. 6 is a cross-sectional view showing a second embodiment of the battery module.
  • the flameproof sheet for batteries of the present invention is mainly composed of thermosetting fibers or infusible fibers.
  • the main component means 50 wt % or more of the total components constituting the flameproof sheet for battery.
  • Thermosetting fibers or infusible fibers do not fuse or integrate even when exposed to high temperatures due to thermal runaway of the battery.
  • the shape does not change so as to increase electrical conductivity or thermal conductivity, such as. Therefore, it can be used safely even when used for batteries, and can ensure safety even in the event of thermal runaway.
  • the shape of the carbon fiber is maintained, ensuring a certain level of insulation between terminals, preventing heat generation due to short circuits, and preventing acceleration of thermal runaway. can.
  • thermosetting fibers and infusible fibers have the characteristic that the specific resistance decreases as the treatment temperature rises. Sublimation of carbon is more likely to occur at the highest temperature site, which acts to block the electric current, thereby preventing the entire fiber from being carbonized by the electric current.
  • Thermosetting fibers include fibers of thermosetting resins such as phenol.
  • infusible fibers include fibers obtained by infusibilizing thermoplastic resins such as polyacrylonitrile, cellulose, and pitch.
  • the infusible fiber is, for example, a fiber that has been infusible, and the infusible treatment includes a method of cross-linking by irradiation with radiation, electron beam, etc., exposure to high temperature in oxygen or water vapor, and infusibility by the action of oxygen. There are other methods of melting.
  • the thermosetting fiber or infusible fiber preferably has a carbon content of 55-95 wt%. If the carbon content is 55 wt% or more, the weight reduction due to thermal decomposition has already progressed, so the shrinkage due to thermal decomposition is small, and even if it is directly exposed to flames during thermal runaway, it retains its original shape and has heat insulating properties. can be maintained. If the carbon content is 95 wt% or less, components other than carbon are eliminated and the structure changes to a carbon-only structure, causing an endothermic reaction. can be done.
  • the desirable lower limit of the carbon content is 60 wt%, and the more desirable lower limit of the carbon content is 65 wt%. Moreover, the upper limit of the desirable carbon content is 90 wt%, and the more desirable upper limit of the carbon content is 85 wt%.
  • the carbon content can be adjusted by heat treatment.
  • heat treatment in the air or in oxygen within the range of 150 to 300° C. can further promote the infusibilization and remove components other than carbon to increase the carbon content.
  • a heat treatment within a range of, for example, more than 300° C. and less than or equal to 1000° C. promotes the formation of a condensed polycyclic aromatic structure and generates cracked gas to increase the carbon content.
  • Fibers in the present invention are not limited to organic fibers. Inorganic fibers may be used as long as the carbon content is within the above range.
  • the above-mentioned fibers consist of thermosetting fibers or infusible fibers consisting of staple fibers, and these fibers are aggregated to form any one of a mat, a paper product, and a blanket as an overall form.
  • Short fibers indicate that they are not continuous fibers. With continuous fibers, the orientation direction of the fibers is aligned to form a fiber bundle, such as cloth and filament winding. , papermaking body). Further, since the fireproof sheet for batteries using short fibers has a short conductive path, the conductivity can be lowered even if the carbonization progresses due to the carbonization of the fibers or thermal runaway. In addition, the fibers are randomly oriented, and the fibers tend to come into point contact with each other, so that heat conduction can be reduced.
  • the paper product can be obtained by dispersing milled fibers or chopped fibers (fiber length of about 0.01 to 10 mm) of thermosetting fibers or infusible fibers in water and making paper.
  • Paper making is the process of dispersing short inorganic fibers in a solvent (water), adding organic binders, inorganic binders, pH adjusters, etc. It refers to pouring a mixed liquid into a molding machine in which a mesh is formed and removing the solvent in the mixed liquid (dehydration treatment).
  • a mat or blanket can be obtained by laminating and compressing thermosetting fibers or infusible fibers having a fiber length of about 10 to 1000 mm.
  • a binder may be added to maintain the overall strength and shape.
  • an organic binder such as a resin, an inorganic binder such as a ceramic precursor, or the like can be used.
  • thermosetting fiber or the infusible fiber preferably has an average fiber diameter of 1 to 30 ⁇ m.
  • the average fiber diameter of thermosetting fibers is obtained by the following method. First, using tweezers, 10 thermosetting fibers are arbitrarily extracted from the molded flameproof sheet. The fiber diameter at an arbitrary point is measured by SEM for each thermosetting fiber taken out, and the average value of the fiber diameters of 10 thermosetting fibers is defined as the average fiber diameter. The average fiber diameter of the infusible fibers is similarly calculated.
  • thermosetting fiber or infusible fiber has an average fiber diameter of 1 ⁇ m or more, preferably 5 ⁇ m or more, the speed of thermal decomposition and sublimation is suppressed even when exposed to high temperatures, and the flame retardant effect can be maintained for a long time. can be done.
  • thermosetting fiber or the infusible fiber has an average fiber diameter of 30 ⁇ m or less, preferably 15 ⁇ m or less, it retains a certain degree of flexibility even when exposed to high temperatures and carbonized, and even when deformed or impacted. It can be made difficult to break.
  • a flameproof sheet for batteries should have an average thickness of 1 to 2 mm. When the thickness is 1 mm or more, preferably 1.2 mm or more, it exhibits sufficient flameproof performance, and when the thickness is 2 mm or less, preferably 1.5 mm or less, it has appropriate flexibility. It becomes easy to process such as a battery electrode terminal cover.
  • the battery flameproof sheet preferably contains ceramic fibers.
  • ceramic fibers that can be used include oxide-based fibers such as alumina fibers, mullite fibers, and glass fibers, as well as carbide-based fibers such as SiC fibers.
  • the main component is thermosetting fiber or infusible fiber, it may be in any form. It may be embedded after being blended with the fusing fiber.
  • the main component of thermosetting fibers or infusible fibers is preferably 60% or more by weight, preferably 75% or more, and more preferably 90% or more.
  • the flameproof sheet for batteries has a coating layer on one or both sides thereof (see FIG. 3).
  • the fireproof sheet for batteries is an aggregate of fibers, preferably short fibers, so it easily absorbs moisture and leaked electrolyte.
  • the coating layer on the flameproof sheet for battery near the electrode terminals higher insulation between the electrode terminals can be ensured and reliability can be improved.
  • the coating layer preferably has one or more layers selected from resin, metal foil, and mica, and has excellent strength and permeation prevention performance.
  • an adhesive may be used, heat fusion may be used in the case of resin, and vapor deposition may be used in the case of metal foil.
  • the thickness of the coating layer is appropriately 100 to 200 ⁇ m in consideration of flexibility, membrane strength, and permeation prevention performance.
  • the thickness is the total thickness.
  • FIG. 1 is a schematic diagram showing a flameproof sheet 1 for battery according to Embodiment 1 of the present invention
  • FIG. 2 is an enlarged view of part A in FIG.
  • the fibers are short fibers 10 of infusibilized fibers, which are short fibers of polyacrylonitrile (PAN) subjected to infusibilization treatment at 300° C. in oxygen.
  • PAN polyacrylonitrile
  • the PAN fiber heat-treated at 300° C. has a carbon content of 60 wt % and a specific resistance of about 10 15 ⁇ cm. Also, the average fiber diameter is about 15 ⁇ m.
  • the thermal decomposition initiation temperature in air is about 230° C., and in an inert atmosphere it is 300° C., which is the same as the heat treatment temperature.
  • the short fibers 10 of the infusible fibers are oriented in random directions and, as shown in FIG.
  • the thickness of the battery flameproof sheet 1 varies depending on the location, but is 1 to 2 mm, preferably 1.2 to 1.6 mm.
  • phenolic resin fiber which is a thermosetting resin, for example, Kynol (registered trademark) manufactured by Gun Ei Chemical Industry Co., Ltd. is used.
  • Kynol has a carbon content of 76 wt %, and a carbon residual rate of 50 to 60% when made into carbon fiber.
  • thermosetting resin even if it is heated, it will not be fused and integrated with each other, and the carbonization of the carbon fibers will proceed while maintaining the state of the fibers.
  • short fibers 10 of about 100 mm are thermocompressed together with a binder 20 to form a mat.
  • thermosetting fibers is used as a flameproof layer 30, and resin coating layers 40 are bonded to both surfaces thereof to form a battery flameproof sheet 1 as a whole.
  • Terminal cover of the present invention uses the flameproof sheet 1 for batteries of the present invention described above.
  • the flameproof sheet 1 for batteries of the present invention does not melt even when exposed to high temperatures and is degraded, does not easily increase in conductivity, and maintains high strength, so it can be suitably used as an electrode terminal cover.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view showing Embodiment 1 of the battery module 100 of the present invention
  • FIG. 5 is a perspective view of the inside of the battery module 100 shown in FIG. 4 with the battery package 120 removed.
  • the battery module 100 is obtained by housing a plurality of storage batteries 110 in a battery package 120 . Electrode terminals 111 of each storage battery 110 are connected in series by a bus bar 130 .
  • the battery flameproof sheet 1 of the present invention is attached to the entire ceiling surface of the battery package 120 by double-sided tape, facing the electrode terminals 111 of the storage battery 110 .
  • the coating layer 40 can be formed only on one side facing the electrode terminal 111 .
  • the storage battery 110 may be provided with a safety valve 112 .
  • the safety valve 112 is a member that has the function of releasing the airflow generated inside the storage battery 110 to the outside. During thermal runaway, the vicinity of the safety valve 112 is subjected to high temperature and a large impact, and flames may be spouted out. The high temperature and flame from the safety valve 112 can also be delayed from being transmitted to the outside by the battery flameproof sheet 1 of the present invention located above.
  • the battery package 120 is attached to the ceiling surface of the battery package 120 at positions corresponding to the electrode terminal 111 and the safety valve 112 of the storage battery 110.
  • the battery package 120 may be pasted on the side surface, the bottom surface, or the ceiling surface on the inner surface of the.
  • illustration is omitted, it can be pasted on any of the side surface, the bottom surface, and the ceiling surface.
  • it when used as an assembled battery, it may be used as a partition separating the storage batteries 110 from each other.
  • the safety valve 112 bursts and fragments of the safety valve 112 and the contents of the storage battery 110 collide with the battery package 120 . It also creates flames.
  • the battery module 100 of the present invention is provided with the battery flameproof sheet 1, and the thermal decomposition does not progress immediately after the start of the thermal runaway, which particularly requires impact resistance, and sufficient strength is not achieved. , is flexible and not easily damaged by impact.
  • the battery flameproof sheet 1 is preferentially carbonized around the safety valve 112, and carbonization progresses.
  • Carbon fibers obtained by carbonizing thermosetting fibers or infusible fibers have the property that their strength increases as the heat treatment temperature rises, so that the strength does not easily decrease even when exposed to flames.
  • a closed space such as the battery package 120, although initial air oxidation occurs, once filled with an inert gas, oxidation of the fibers is suppressed, resulting in an ideal carbonization process, resulting in strength, Change to ensure heat insulation.
  • the battery flameproof sheet 1 comes off and comes into contact with the battery package 120, the part directly exposed to the flame has high conductivity, and the other parts have a delayed increase in conductivity. Therefore, even if a short circuit occurs due to the fibers in the carbonization process in the electrode terminal 111 at this time, the portion with the highest temperature is cut instantaneously, and the short circuit is eliminated. high safety can be ensured.
  • the battery package 120 is a closed space and oxygen is scarce, the carbonization yield is high, and high flameproof performance can be maintained even after carbonization.
  • the battery package 120 made of resin it becomes insulative, so short-circuiting between the electrode terminals 111 is less likely to occur.
  • the fireproof sheet 1 for battery has a coating layer
  • the hygroscopic fibers become less likely to adsorb moisture and leaked electrolytic solution, thereby preventing accelerated oxidation due to moisture especially when exposed to high temperatures.
  • the coating layer has a metal layer such as aluminum, which improves the water vapor barrier property.

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Abstract

防炎の効果がより大きく、信頼性が高い、電池用防炎シート、ターミナルカバー及び電池モジュールを提供する。電池用防炎シート（１）は、熱硬化性繊維または不融化繊維を主成分とし、好ましくは炭素含有量が５５～９５ｗｔ％である短繊維（１０）からなり、マット、抄造体、ブランケットのいずれかを構成したものである。また、電池用防炎シート（１）は、蓄電池（１１０）とともに電池パッケージ（１２０）に収容され、電池モジュール（１００）を構成する。

Description

電池用防炎シート、ターミナルカバー及び電池モジュール
　本発明は、電池用防炎シート、ターミナルカバー及び電池モジュールに関する。
　近年、電気自動車などで広く使用されているリチウムイオン２次電池は、有機電解液を使用するために、熱暴走時に着火すると火炎が発生し、バッテリーパックを突き破るおそれがある。
　そこで、特許文献１に記載の電池パックでは、体格増加を抑えつつ、開弁した排出弁から排出されるガスによりケースが損傷するのを防止するために、電池と、ケースと、板材とを備える。電池は、内圧が上昇した場合に内部のガスを外部に排出するように構成された排出弁を有する。また、電池はケースに収容されており、板材が排出弁とケースとの間に設けられる。板材は、排出弁が設けられた電池の面の法線方向から電池及び板材を平面視した場合に、板材が排出弁に重なるように配置されている。
　また、特許文献２に記載のパワーバッテリ断熱システムでは、熱暴走時に火炎がバッテリーハウジングを突き破る時間を延ばすための防火断熱壁を備えている。
日本国特開２０１９－１９７６２２号公報 中国特許出願公開第１１０８２８７４７号明細書
　近年では電池の容量増加に伴い、スタック数も大きくなっており、電池が熱暴走を起こしたときの安全対策が強く求められている。また、電池は、内部で短絡が生じるとさらに発熱の原因となる。本発明は、防炎の効果がより大きく、信頼性が高い、電池用防炎シート、ターミナルカバー及び電池モジュールを提供することを目的とする。
　前記課題を解決するための本発明の電池用防炎シートは、以下の態様である。
（１）　熱硬化性繊維または不融化繊維を主成分とする電池用防炎シート。
　熱硬化性繊維または不融化繊維（以後、両者を「繊維」ともいう。）は、加熱しても融着したり、一体化することがなく元の形状を保持し吸熱しながら炭素化が進行していくので、繊維の状態を保持したまま断熱性の高い炭素繊維に変化する。このため電池用として用いても安全に使用することができ、熱暴走時の安全性も確保することができる。特に、電極ターミナルを覆うターミナルカバーとして使用した場合でも、これらの繊維が炭素化して得られる炭素繊維は接点が多く、ターミナル間に一定の絶縁性を確保し、短絡による発熱を防止し、熱暴走の加速を防止することができる。
　なお、不融化繊維とは、例えば不融化処理された繊維であり、不融化処理としては、放射線、電子線などを照射し架橋させる方法、酸素や水蒸気中で高温に曝し、酸素の作用により不融化させる方法などがある。
　さらに、これら繊維が炭素化して得られる炭素繊維は、処理温度が上昇するにつれて固有抵抗が低下する特性があるので、仮に電極間で導通が生じて電流が流れ始めても、最も温度が高い部位で炭素の昇華が生じやすくなり、電流が遮断されるように作用し、繊維全体の電流による炭素化は防止される。
　また、本発明の電池用防炎シートは、以下の態様であることが好ましい。
（２）　前記熱硬化性繊維または前記不融化繊維は、炭素含有量が５５～９５ｗｔ％であることを特徴とする（１）に記載の電池用防炎シート。
　炭素含有量が５５ｗｔ％以上の熱硬化性繊維または不融化繊維であると、炭素が網目状に結合しているうえに炭素以外の元素が少ないため、加熱により熱分解した際にも十分な炭素が残り、高い炭素化収率を有し、元の形状を保持する効果が高い。
　また、熱硬化性繊維や不融化繊維が炭素化した炭素繊維は、高温でも安定しているので高い耐熱性を有している。
　一方、炭素含有量が９５ｗｔ％以下であると、素材中に酸素、窒素、水素などの元素が炭素の共役二重結合の連続化の進行を阻害し、熱硬化性繊維または不融化繊維の固有抵抗を確保するとともに、こうした元素の脱離の際に吸熱するので、断熱性を高くすることができる。
　また、炭素含有量が９５ｗｔ％以下であると、炭素化の進行が不十分であり、弾性率が十分に高まっておらず、熱暴走発生時に内容物等の衝撃があっても破損しにくくすることができる。
（３）　前記熱硬化性繊維または前記不融化繊維は、短繊維からなり、かつ、マット、抄造体、ブランケットのいずれかを構成することを特徴とする（１）または（２）に記載の電池用防炎シート。
　熱硬化性繊維または不融化繊維が短繊維からなり、マット、抄造体、ブランケットのいずれかの形態で電池用防炎シートを構成すると、１本の熱硬化性繊維または不融化繊維が及ぶ範囲が短くなり、例えば２つの電極ターミナル間を電気的に接続しようとすると、多くの接点を介さなければならなくなる。このため、繊維が熱分解し炭素化しさらに電極ターミナルに接触した際であっても、電極ターミナル間の短絡を防止することができる。
　なお、短繊維とは連続繊維ではないことを示し、例えば１０μｍ～１００ｃｍの長さである。熱硬化性繊維または不融化繊維が連続繊維ではなく短繊維であると、クロスやフィラメントワインディングなどの形態をとることができず、マット、抄造体、ブランケットなどの形態で電池用防炎シートを提供することができる。
（４）　前記熱硬化性繊維または前記不融化繊維は、バインダで互いに結合していることを特徴とする（３）に記載の電池用防炎シート。
　短繊維からなる熱硬化性繊維または不融化繊維は、さらにバインダで互いに結合していることが望ましく、バインダによりシート全体として一定の機械的な強度を確保することができる。
　なお、バインダとしては、樹脂、セラミックス前駆体など特に限定されない。
（５）　前記熱硬化性繊維または前記不融化繊維は、平均繊維径が１～３０μｍであることを特徴とする（１）～（４）のいずれか１つに記載の電池用防炎シート。
　熱硬化性繊維または不融化繊維の平均繊維径が１μｍ以上であると、高温に曝されても熱分解、昇華の速度を抑制し、防炎の効果を長時間維持することができる。
　一方、熱硬化性繊維または不融化繊維は、平均繊維径が３０μｍ以下であると、高温に曝され炭素化しても一定のしなやかさを保持し、変形、衝撃が生じても破損しにくくすることができる。
（６）　前記電池用防炎シートは、さらにセラミック繊維を含有することを特徴とする（１）～（５）のいずれか１つに記載の電池用防炎シート。
　電池用防炎シートは、さらにセラミック繊維を含有するので、熱硬化性繊維または不融化繊維が高温に曝されて炭化し、しなやかさを失った場合でも、全体の形状を保持することができる。
（７）　片面または両面に、被覆層を有することを特徴とする（１）～（６）のいずれか１つに記載の電池用防炎シート。
　電池用防炎シートは、繊維の集合体であるので、湿気、液漏れした電解液などを吸収しやすい。電極ターミナルに近い電池用防炎シートが被覆層を有していることにより、電極ターミナル間のより高い絶縁性を確保し、信頼性を高めることができる。
（８）　前記被覆層は、樹脂、金属箔、マイカから選択される１以上の層を有することを特徴とする（７）に記載の電池用防炎シート。
　これらの層は、単独で、或いは積層するなど組み合わせて絶縁性、密閉性を確保することができる。
　また、前記課題を解決するための本発明のターミナルカバーは、以下の態様である。
（９）　（１）～（８）のいずれか１つに記載の電池用防炎シートを用いた電池のターミナルを保護するターミナルカバー。
　本発明の電池用防炎シートは、高温に曝し変質させても溶融することなく、導電性も上昇しにくく、高い強度を維持するので、電池の電極ターミナルカバーとして好適に利用することができる。
　さらに、前記課題を解決するための本発明の電池モジュールは、以下の態様である。
（１０）　蓄電池と、前記蓄電池を覆う（１）～（８）のいずれか１つに記載の前記電池用防炎シートとを電池パッケージに収容した電池モジュール。
　本発明の電池モジュールによれば、前記電池用防炎シートが蓄電池を覆っているので、蓄電池が熱暴走して高温に曝されても、電池用防炎シートが原型をとどめ、さらに一定の電気抵抗を維持しているので電極ターミナル間の短絡を防止し、安全性を高めることができる。
　また、本発明の電池モジュールは、以下の態様であることが好ましい。
（１１）　前記電池用防炎シートは、前記蓄電池の電極ターミナルを覆うターミナルカバーであることを特徴とする（１０）に記載の電池モジュール。
　本発明の電池用防炎シートは、高温に曝し変質させても溶融することなく、導電性も上昇しにくく、高い強度を維持するので、電池の電極ターミナルカバーとして好適に利用することができ、電池モジュールの信頼性を高めることができる。
（１２）　前記蓄電池は、さらに安全弁を有し、前記電池用防炎シートは、前記安全弁を覆うことを特徴とする（１０）または（１１）に記載の電池モジュール。
　安全弁の近傍は、熱暴走時、高温と大きな衝撃が加わるが、本発明の電池用防炎シートを有していることにより、衝撃、高温を直接受け、電池パッケージの外部への熱の伝達を遅らせることができる。
　本発明によれば、防炎の効果がより大きく、信頼性が高い、電池用防炎シート、ターミナルカバー及び電池モジュールを提供することができる。そのため、電池の大容量化、スタック数の増加により貢献する。
図１は、本発明の実施の形態１の電池用防炎シートを拡大して示す模式図である。 図２は、図１のＡ部拡大図を示す図である。 図３は、本発明の実施の形態２の電池用防炎シートを示す模式図である。 図４は、本発明の電池モジュールの実施の形態１を示す断面図である。 図５は、図４に示す電池モジュールにおいて、電池パッケージを除いた内部の斜視図である。 図６は、電池モジュールの実施の形態２を示す断面図である。
　以下、本発明の実施形態に関して図面を参照して詳細に説明する。なお、本発明は、以下で説明する実施形態に限定されるものではなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において、任意に変更して実施することができる。
［電池用防炎シート］
　本発明の電池用防炎シートは、熱硬化性繊維または不融化繊維を主成分とする。なお、主成分とは、電池用防炎シートを構成する全成分の５０ｗｔ％以上を意味する。
　熱硬化性繊維または不融化繊維は、電池が熱暴走し高温に曝されても融着したり、一体化することがなく繊維の形状を保持したまま炭素化が進行していくので、板状などのように導電性や熱伝導性が高くなるように形状が変化することがない。このため、電池用に用いても安全に使用することができ、熱暴走時の安全性も確保することができる。特に電極ターミナルを覆うターミナルカバーとして使用した場合でも、炭素繊維の形態を保持しているのでターミナル間に一定の絶縁性を確保し、短絡による発熱を防止し、熱暴走の加速を防止することができる。
　また、熱硬化性繊維や不融化繊維が炭素化して得られる炭素繊維は、処理温度が上昇するにつれて固有抵抗が低下する特性があるので、仮に電極間で導通が生じて電流が流れ始めても、最も温度が高い部位で炭素の昇華が生じやすくなり、電流が遮断されるように作用し、繊維全体の電流による炭素化が防止される。
　熱硬化性繊維としては、フェノールなどの熱硬化性樹脂の繊維を挙げることができる。
　不融化繊維としては、ポリアクリロニトリル、セルロース、ピッチなどの熱可塑性樹脂を不融化処理した繊維などが挙げられる。なお、不融化繊維とは、例えば不融化処理された繊維であり、不融化処理としては、放射線、電子線などを照射し架橋させる方法、酸素や水蒸気中で高温に曝し、酸素の作用により不融化させる方法などがある。
　熱硬化性繊維または不融化繊維は、炭素含有量が５５～９５ｗｔ％であることが好ましい。炭素含有量が５５ｗｔ％以上であると、熱分解による重量減少が既に進行しているので、熱分解による収縮は少なく、熱暴走時、火炎に直接さらされても、原形をとどめ、断熱性を維持することができる。炭素含有量が９５ｗｔ％以下であると、炭素以外の成分を脱離させ炭素だけの構造に変化するために吸熱反応が起こるので、電池用防炎シートの裏面に熱が到達する時間を遅らせることができる。
　望ましい炭素含有量の下限は、６０ｗｔ％、さらに望ましい炭素含有量の下限は６５ｗｔ％である。また、望ましい炭素含有量の上限は９０ｗｔ％、さらに望ましい炭素含有量の上限は８５ｗｔ％である。
　炭素含有量は、熱処理することにより調整することができる。例えば１５０～３００℃の範囲内の大気中あるいは酸素中での熱処理は、不融化をさらに促進するとともに炭素以外の成分を除去し炭素含有量を高めることができる。一方、例えば３００℃を超え１０００℃以下の範囲内の熱処理は、縮合多環芳香族構造の形成を進行させるとともに分解ガスを発生し炭素含有量を高めることができる。
　本発明において「繊維」とは、有機繊維に限定されない。上記炭素含有量の範囲であれば、無機繊維であってもよい。
　また、上記繊維は、熱硬化性繊維または不融化繊維は短繊維からなり、これらが集成して全体の形態としてマット、抄造体、ブランケットのいずれかを構成することが好ましい。
　「短繊維」であるとは、連続繊維ではないことを示している。連続繊維では、クロス、フィラメントワインディングのように繊維の配向方向が揃って繊維束を形成するのに対し、短繊維を用いることにより、繊維がランダムな方向を向いた集合体（すなわち、マットやブランケット、抄造体のいずれか）となる。そして、短繊維を用いた電池用防炎シートは、導電パスが短いので、炭素化の進んだ繊維や、熱暴走に伴って炭素化が進行しても、導電性を低くすることができる。また、繊維がランダムに配向し、繊維同士が点接触となりやすく、熱伝導を低くすることができる。
　抄造体は、熱硬化性繊維または不融化繊維のミルド繊維やチョップド繊維（繊維長０．０１～１０ｍｍ程度）を水に分散させ、抄造することによって得ることができる。「抄造」とは、「短繊維化した無機繊維を溶媒中（水）に分散させて混合液に必要に応じて、有機バインダ、無機バインダ及びｐＨ調整剤等を添加し、底面にろ過用のメッシュが形成された成形器に混合液を流し込み、混合液中の溶媒を脱溶媒処理（脱水処理）すること」を指す。マットやブランケットは、繊維長１０～１０００ｍｍ程度の熱硬化性繊維または不融化繊維を積層し、圧縮することによって得ることができる。その際、全体の強度や形状を保持するために、バインダを添加してもよい。なお、バインダとしては、樹脂などの有機バインダ、セラミックス前駆体などの無機バインダなどが利用できる。
　また、熱硬化性繊維または不融化繊維は、平均繊維径が１～３０μｍであることが好ましい。熱硬化性繊維の平均繊維径は、以下の方法により求める。まず、成形後の防炎シートからピンセットを用いて、１０本の熱硬化性繊維を任意に抜き取る。抜き取った熱硬化性繊維１本につき、任意の１点の繊維径をSEMで測定し、熱硬化性繊維１０本の繊維径の平均値を平均繊維径とする。不融化繊維についても同様にして平均繊維径を算出する。
　熱硬化性繊維または不融化繊維の平均繊維径が１μｍ以上、好ましくは５μｍ以上であると、高温に曝されても熱分解、昇華の速度を抑制し、防炎の効果を長時間維持することができる。一方、熱硬化性繊維または不融化繊維は、平均繊維径が３０μｍ以下、好ましくは１５μｍ以下であると、高温に曝され炭素化しても一定のしなやかさを保持し、変形、衝撃が生じても破損しにくくすることができる。
　電池用防炎シートは、平均厚さとして１～２ｍｍが適当である。厚さが１ｍｍ以上、好ましくは１．２ｍｍ以上であると十分な防炎性能を示し、また、厚さが２ｍｍ以下、好ましくは１．５ｍｍ以下であると適度の柔軟性を有し、後述されるような電池の電極ターミナルカバーなどへの加工が容易になる。
　電池用防炎シートは、セラミック繊維を含有することが好ましい。熱硬化性繊維、不融化繊維が加熱により炭化すると、初期の有機繊維の段階より柔軟性が低下し、折れやすくなるが、セラミック繊維を含有することにより全体の形状を保持することができる。
　セラミック繊維としては、アルミナ繊維、ムライト繊維、ガラス繊維などの酸化物系の繊維のほか、ＳｉＣ繊維などの炭化物系の繊維でも利用することができる。
　また、熱硬化性繊維または不融化繊維が主成分である限り、どのような形態でもよく、例えばメッシュ状にセラミック繊維を編み、電池用防炎シートの内部に埋め込んだり、熱硬化性繊維または不融化繊維と混紡して埋め込んでもよい。
　熱硬化性繊維または不融化繊維が主成分であるとは、重量比６０％以上であることが望ましく、望ましくは７５％以上、さらに望ましくは９０％以上である。
　さらには、電池用防炎シートは、その片面または両面（図３参照）に、被覆層を有することも好ましい。
　電池用防炎シートは、繊維、好ましくは短繊維の集合体であるので、湿気や液漏れした電解液などを吸収しやすい。電極ターミナルに近い電池用防炎シートが被覆層を有していることにより、電極ターミナル間のより高い絶縁性を確保し、信頼性を高めることができる。
　被覆層は、樹脂、金属箔、マイカから選択される１以上の層を有することが好ましく、強度や浸透防止性能などに優れるようになる。被覆層との接合方法としては、接着剤を用いたり、樹脂の場合には熱融着することができ、金属箔の場合には蒸着することができる。
　また、被覆層の厚さは、柔軟性や膜強度、浸透防止性能を考慮すると、１００～２００μｍが適当である。なお、樹脂、金属箔、マイカからなる複数層の場合は、合計厚さとする。
（電池用防炎シートの実施の形態１）
　図１は、本発明の実施の形態１の電池用防炎シート１を示す模式図であり、図２は図１のＡ部の拡大図である。
　本実施形態において、繊維は不融化繊維の短繊維１０であり、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）の短繊維を酸素中３００℃で不融化処理したものである。なお、３００℃で熱処理したＰＡＮ繊維は、炭素含有量が６０ｗｔ％、１０１５Ωｃｍ程度の固有抵抗である。また、平均繊維径は約１５μｍである。空気中での熱分解開始温度は２３０℃程度、不活性雰囲気であれば熱処理温度と同じ３００℃である。
　不融化繊維の短繊維１０は、ランダムな方向を向くとともに、図２に示すように、有機バインダなどのバインダ２０で互いに結合し、シート状の形状を保持している。電池用防炎シート１の厚さは、場所によってバラツキがあるが、１～２ｍｍ、好ましくは１．２～１．６ｍｍである。
（電池用防炎シートの実施の形態２）
　本実施形態において、短繊維１０として、熱硬化性樹脂であるフェノール樹脂維繊、例えば、群栄化学工業株式会社製のカイノール（登録商標）を用いる。カイノールは、炭素含有量が７６ｗｔ％であり、炭素繊維にした場合の炭素残留率は５０～６０％になる。また、熱硬化性樹脂であるので、加熱しても互いに融着して一体化することもなく、繊維の状態を維持したまま炭素繊維に炭素化が進行する。
　そして、１００ｍｍ程度の短繊維１０をバインダ２０とともに熱圧成形し、マットの形態とする。
　また、図３に示すように、熱硬化性繊維のマットを防炎層３０とし、その両面に、樹脂の被覆層４０を接合し、全体として電池用防炎シート１を構成している。
［ターミナルカバー］
　本発明のターミナルカバーは、上記した本発明の電池用防炎シート１を用いている。
　本発明の電池用防炎シート１は、高温に曝し変質させても溶融することなく、導電性も上昇しにくく、高い強度を維持するので、電極ターミナルカバーとして好適に利用することができる。
［電池モジュール］
　続いて、本発明の電池モジュールについて、実施の形態を挙げて説明する。
（電池モジュールの実施の形態１）
　図４は、本発明の電池モジュール１００の実施の形態１を示す断面図であり、図５は、図４に示す電池モジュール１００において、電池パッケージ１２０を除いた内部の斜視図である。
　電池モジュール１００は、複数の蓄電池１１０を、電池パッケージ１２０に収容したものである。各蓄電池１１０の電極ターミナル１１１は、バスバー１３０により直列に接続されている。
　そして、本実施形態では、蓄電池１１０の電極ターミナル１１１に対向して、電池パッケージ１２０の天井面の全面に、本発明の電池用防炎シート１が両面テープにより貼設されている。なお、電池用防炎シート１が被覆層４０を有する場合、被覆層４０は電極ターミナル１１１と対向する片面のみとすることができる。本発明の電池用防炎シート１を有していることにより、衝撃や高温を直接受けても、電池パッケージ１２０の外部への熱の伝達を遅らせることができる。
　また、図５に示すように、蓄電池１１０は、安全弁１１２を備えていてもよい。安全弁１１２は、蓄電池１１０の内部に発生した気流を外部に放出する機能を有する部材であるが、安全弁１１２の近傍は、熱暴走時、高温と大きな衝撃が加わり、火炎を噴出することもある。この安全弁１１２からの高温や火炎についても、上方にある本発明の電池用防炎シート１により外部への伝達を遅らせることができる。
（電池モジュールの実施の形態２）
　上記した電池モジュールの実施の形態１では、蓄電池１１０の電極ターミナル１１１及び安全弁１１２に対応する位置である電池パッケージ１２０の天井面に貼設しているが、図６に示すように、電池パッケージ１２０の内面において側面や下面、天井面に貼設してもよい。また、図示は省略するが、側面や下面、天井面のいずれに貼設することもできる。更に、組電池として使用する場合、蓄電池１１０同士を隔てる隔壁として使用してもよい。
　電池モジュール１００では、ある蓄電池１１０が熱暴走を起こすと、安全弁１１２が破裂して安全弁１１２の破片や蓄電池１１０の内容物が電池パッケージ１２０に衝突する。また、火炎を生じる。しかし実施の形態に示すように、本発明の電池モジュール１００では電池用防炎シート１を備えており、特に耐衝撃性が必要な熱暴走開始直後は熱分解が進んでおらず、十分な強度、柔軟性を備えており、衝撃で破損しにくい。
　１０００℃程度の火炎が当たっても、電池用防炎シート１は安全弁１１２の周辺での炭素化が優先し、炭素化が進行する。熱硬化性繊維や不融化繊維が炭素化した炭素繊維は、熱処理温度上昇に伴って、強度が上昇する特性があるので、火炎が当たっても強度低下が起きにくい。また、電池パッケージ１２０のような閉鎖空間内においては、初期の空気酸化こそ生じるものの、一旦不活性ガスで充満しさえすれば、繊維の酸化は抑制され、理想的な炭素化プロセスとなり、強度、断熱性を確保するよう変化する。
　また、電池用防炎シート１が脱落して電池パッケージ１２０と接触しても、導電性が高いのは火炎が直接当たる部位であり、それ以外の部位では遅れて導電性の上昇が生じる。そのため、短絡自体生じにくい構成ではあるが、この時、仮に電極ターミナル１１１に炭素化過程にある繊維によって短絡が生じても、最も温度が高い部位が瞬間的に切れて、短絡が解消されるように作用すると考えられるため、高い安全性を確保することができる。
　更には、電池パッケージ１２０は閉鎖空間であり、酸素が希薄であるので炭素化収率が高く、炭素化しても高い防炎性能を維持することができる。電池パッケージ１２０を樹脂製にすることにより絶縁性になるため、電極ターミナル１１１間の短絡を生じさせにくい。
　また、電池用防炎シート１が被覆層を有すると、吸湿性のある繊維が水分、漏れ出した電解液など吸着しにくくなり、特に高温に曝されたとき、水分による酸化の促進を防止することができる。特に、被覆層がアルミニウムなどの金属層を有することが好ましく、水蒸気のバリア性が向上する。
以上、各種の実施の形態について説明したが、本発明はかかる例に限定されないことは言うまでもない。当業者であれば、特許請求の範囲に記載された範疇内において、各種の変更例又は修正例に想到し得ることは明らかであり、それらについても当然に本発明の技術的範囲に属するものと了解される。また、発明の趣旨を逸脱しない範囲において、上記実施の形態における各構成要素を任意に組み合わせてもよい。
　なお、本出願は、２０２２年１月３１日出願の日本特許出願（特願２０２２－０１３７２０）に基づくものであり、その内容は本出願の中に参照として援用される。
１　電池用防炎シート
１０　短繊維
２０　バインダ
３０　防炎層
４０　被覆層
１００　電池モジュール
１１０　蓄電池
１１１　電極ターミナル
１１２　安全弁
１２０　電池パッケージ
１３０　バスバー

Claims (12)

  1. 　熱硬化性繊維または不融化繊維を主成分とする電池用防炎シート。
  2. 　前記熱硬化性繊維または前記不融化繊維は、炭素含有量が５５～９５ｗｔ％であることを特徴とする請求項１に記載の電池用防炎シート。
  3. 　前記熱硬化性繊維または前記不融化繊維は、短繊維からなり、かつ、マット、抄造体、ブランケットのいずれかを構成することを特徴とする請求項１または２に記載の電池用防炎シート。
  4. 　前記熱硬化性繊維または前記不融化繊維は、バインダで互いに結合していることを特徴とする請求項３に記載の電池用防炎シート。
  5. 　前記熱硬化性繊維または前記不融化繊維は、平均繊維径が１～３０μｍであることを特徴とする請求項１～４のいずれか１項に記載の電池用防炎シート。
  6. 　前記電池用防炎シートは、さらにセラミック繊維を含有することを特徴とする請求項１～５のいずれか１項に記載の電池用防炎シート。
  7. 　片面または両面に、被覆層を有することを特徴とする請求項１～６のいずれか１項に記載の電池用防炎シート。
  8. 　前記被覆層は、樹脂、金属箔、マイカから選択される１以上の層を有することを特徴とする請求項７に記載の電池用防炎シート。
  9. 　請求項１～８のいずれか１項に記載の電池用防炎シートを用いた電池のターミナルを保護するターミナルカバー。
  10. 　蓄電池と、前記蓄電池を覆う請求項１～８のいずれか１項に記載の前記電池用防炎シートとを電池パッケージに収容した電池モジュール。
  11. 　前記電池用防炎シートは、前記蓄電池の電極ターミナルを覆うターミナルカバーであることを特徴とする請求項１０に記載の電池モジュール。
  12. 　前記蓄電池は、さらに安全弁を有し、前記電池用防炎シートは、前記安全弁を覆うことを特徴とする請求項１０または１１に記載の電池モジュール。
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