WO2023032783A1 - 複層構造体 - Google Patents

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淳一 稲垣
啓介 佐藤
綾 渡邉
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日東電工株式会社
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Definitions

  • the present invention relates to a multilayer structure.
  • a multilayer structure in which two or more layers are laminated is known.
  • An example is a multilayer structure in which an adhesive layer, a resin layer, an adhesive layer, and a glass layer are laminated in this order.
  • the glass layer preferably has a thickness of 30 ⁇ m to 300 ⁇ m.
  • the thickness and elastic modulus of the pressure-sensitive adhesive layer are defined in a wide range.
  • the present invention has been made in view of the above points, and an object of the present invention is to provide a multilayer structure capable of suppressing the extension of cracks even if cracks occur in the glass layer.
  • the multilayer structure includes a polarizing plate, a glass layer laminated on one side of the polarizing plate via an adhesive layer, and an optical display laminated on the other side of the polarizing plate via a bonding layer. and the thickness of the glass layer is 10 ⁇ m or more and 300 ⁇ m or less, and the thickness x of the bonding layer and the elastic modulus y of the bonding layer at 85° C. satisfy y ⁇ (299/60)x ⁇ Meets 296/3.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view illustrating a multilayer structure according to this embodiment;
  • FIG. It is a sectional view showing an example of a polarizing plate concerning this embodiment.
  • FIG. 3 is a diagram showing the relationship between the thickness and elastic modulus of a bonding layer and the crack extension rate of a glass layer;
  • FIG. 1 is a cross-sectional view illustrating a multilayer structure according to this embodiment.
  • the multilayer structure 1 has an optical display 10 , a bonding layer 20 , a polarizing plate 30 , an adhesive layer 40 and a glass layer 50 .
  • the glass layer 50 is laminated on one side of the polarizing plate 30 with the adhesive layer 40 interposed therebetween, and the optical display 10 is laminated on the other side of the polarizing plate 30 with the bonding layer 20 interposed therebetween.
  • the multilayer structure 1 may be composed of the bonding layer 20, the polarizing plate 30, the adhesive layer 40, and the glass layer 50.
  • a person who obtains the laminate of the bonding layer 20, the polarizing plate 30, the adhesive layer 40, and the glass layer 50 attaches the bonding layer 20 side of the laminate to the upper surface 10a of the optical display 10. and can be used for display devices and the like.
  • the planar shape of the multilayer structure 1 (the shape viewed from the normal direction of the upper surface 10a of the optical display 10) is, for example, a rectangular shape.
  • the planar shape of the multilayer structure 1 is not limited to this, and may be a circular shape, an elliptical shape, a combination thereof, or any other appropriate shape.
  • the optical display 10 is not particularly limited as long as it can display predetermined information.
  • Examples of the optical display 10 include a display having any one of liquid crystal, organic EL (Organic Electro-Luminescence), inorganic EL (Inorganic Electro-Luminescence), LED (Light Emitting Diode), and quantum dots. Note that the term "LED” used herein also includes micro LEDs.
  • the thickness of the optical display 10 is, for example, 0.4 mm to 0.7 mm.
  • the elastic modulus of the optical display 10 is, for example, 50 GPa to 100 GPa.
  • the optical display 10 has a liquid crystal layer sandwiched between two transparent substrates.
  • the liquid crystal layer includes, for example, liquid crystal molecules that are homogeneously aligned in the absence of an electric field.
  • an IPS liquid crystal layer is preferably used, but a TN type, STN type, ⁇ type, VA type liquid crystal layer, or the like may also be used.
  • the thickness of the liquid crystal layer is, for example, about 1.5 ⁇ m to 4 ⁇ m.
  • the two transparent substrates have, for example, the same thickness.
  • the two transparent substrates are made of glass, for example.
  • the bonding layer 20 is arranged between the optical display 10 and the polarizing plate 30 . Any adhesive or adhesive can be used as the bonding layer 20 . A suitable thickness and a suitable elastic modulus of the bonding layer 20 will be described later.
  • the pressure-sensitive adhesive refers to a layer that has adhesiveness at room temperature and adheres to an adherend with light pressure. Therefore, even when the adherend adhered to the adhesive is peeled off, the adhesive retains practical adhesive strength.
  • an adhesive refers to a layer that can bind substances by being interposed between them. Therefore, when the adherend adhered to the adhesive is peeled off, the adhesive does not have practical adhesive strength.
  • an adhesive for example, an adhesive whose base polymer is acrylic polymer, silicone polymer, polyester, polyurethane, polyamide, polyether, fluorine-based polymer, rubber-based polymer, or the like is used.
  • an acrylic adhesive is preferably used. This is because acrylic pressure-sensitive adhesives are excellent in optical transparency, exhibit appropriate wettability, cohesion, and adhesive properties, and can be excellent in weather resistance, heat resistance, and the like.
  • an acrylic pressure-sensitive adhesive made of an acrylic polymer having 4 to 12 carbon atoms is preferred.
  • an adhesive for the bonding layer 20 for example, a polyester adhesive, a polyurethane adhesive, a polyvinyl alcohol adhesive, or an epoxy adhesive is used.
  • the adhesive is a thermosetting adhesive, it can exert its peel resistance by being cured (hardened) by heating.
  • the adhesive is a photocurable adhesive such as an ultraviolet curable adhesive, peeling resistance can be exhibited by curing the adhesive by irradiating it with light such as ultraviolet rays.
  • the adhesive is a moisture-curable adhesive, it can be cured by reacting with moisture in the air, etc., so that it can be cured even if left unattended to exhibit peeling resistance.
  • the polarizing plate 30 is laminated on the upper surface 10a of the optical display 10 with the bonding layer 20 interposed therebetween. As shown in FIG. 2, the polarizing plate 30 has a polarizer 301, a first protective film 302 and a second protective film 303, for example.
  • the first protective film 302 is arranged on the adhesive layer 40 side of the polarizer 301
  • the second protective film 303 is arranged on the bonding layer 20 side of the polarizer 301 .
  • the polarizing plate 30 may have only one of the first protective film 302 and the second protective film 303 .
  • the thickness of the polarizing plate 30 is preferably 5 ⁇ m to 300 ⁇ m, more preferably 10 ⁇ m to 250 ⁇ m, even more preferably 25 ⁇ m to 200 ⁇ m, particularly preferably 25 ⁇ m to 100 ⁇ m.
  • the elastic modulus of the polarizing plate 30 is preferably 1 GPa or more, more preferably 1 GPa to 10 GPa, still more preferably 2 GPa to 7 GPa, and particularly preferably 2 GPa to 5 GPa.
  • the shape of the polarizing plate 30 is not particularly limited, and an appropriate shape can be adopted depending on the purpose.
  • One example is a rectangular shape having long sides and short sides.
  • the absorption axis direction of the polarizer 301 of the polarizing plate 30 and the long side or short side of the polarizing plate 30 are preferably substantially parallel.
  • the term “substantially parallel” is a concept that includes not only the case of being strictly parallel but also the case where the angle formed by both lines is ⁇ 10° (preferably ⁇ 5°).
  • the thickness of the polarizer 301 is not particularly limited, and an appropriate thickness can be adopted depending on the purpose.
  • the thickness of the polarizer 301 is typically about 1 ⁇ m to 80 ⁇ m.
  • a thin polarizer may be used as the polarizer 301.
  • the thickness of the polarizer 301 is preferably 20 ⁇ m or less, more preferably 15 ⁇ m or less, still more preferably 10 ⁇ m or less, and particularly preferably. is 6 ⁇ m or less.
  • the polarizer 301 preferably exhibits absorption dichroism at any wavelength from 380 nm to 780 nm.
  • the single transmittance of the polarizer is preferably 40.0% or higher, more preferably 41.0% or higher, even more preferably 42.0% or higher, and particularly preferably 43.0% or higher.
  • the degree of polarization of the polarizer 301 is preferably 99.8% or more, more preferably 99.9% or more, still more preferably 99.95% or more.
  • the polarizer 301 is preferably an iodine polarizer.
  • the iodine-based polarizer can be composed of a polyvinyl alcohol-based resin (hereinafter referred to as "PVA-based resin") film containing iodine.
  • PVA-based resin polyvinyl alcohol-based resin
  • the PVA-based resin that forms the PVA-based resin film is not particularly limited, and a suitable resin can be employed depending on the purpose. Examples thereof include polyvinyl alcohol and ethylene-vinyl alcohol copolymer.
  • the first protective film 302 and the second protective film 303 are not particularly limited, and appropriate resin films can be used depending on the purpose.
  • materials for forming the first protective film 302 and the second protective film 303 include polyester resins such as polyethylene terephthalate (PET), cellulose resins such as triacetylcellulose (TAC), and cycloolefin resins such as norbornene resins.
  • PET polyethylene terephthalate
  • TAC triacetylcellulose
  • cycloolefin resins such as norbornene resins.
  • examples include resins, olefin resins such as polyethylene and polypropylene, and (meth)acrylic resins. Among these, cellulose-based resins and (meth)acrylic-based resins are preferred.
  • “(meth)acrylic resin” refers to acrylic resin and/or methacrylic resin.
  • the thickness of the first protective film 302 and the second protective film 303 is preferably 4 ⁇ m to 250 ⁇ m, more preferably 5 ⁇ m to 150 ⁇ m, still more preferably 10 ⁇ m to 100 ⁇ m, and particularly preferably 10 ⁇ m to 50 ⁇ m. .
  • the elastic modulus of the first protective film 302 and the second protective film 303 is 1 GPa or more, preferably 1 GPa to 10 GPa, more preferably 1.8 GPa to 7 GPa, still more preferably 2 GPa to 5 GPa.
  • the adhesive layer 40 is arranged between the polarizing plate 30 and the glass layer 50 .
  • the adhesive layer 40 is preferably made of a material with high visible light transmittance.
  • the thickness of the adhesive layer 40 is, for example, 0.1 ⁇ m or more and 25 ⁇ m or less.
  • a polyester-based adhesive, a polyurethane-based adhesive, a polyvinyl alcohol-based adhesive, or an epoxy-based adhesive is used as the adhesive layer 40.
  • the glass layer 50 is laminated on the polarizing plate 30 with the adhesive layer 40 interposed therebetween.
  • the glass layer 50 is not particularly limited, and a suitable one can be adopted depending on the purpose.
  • Examples of the glass layer 50 include soda-lime glass, boric acid glass, aluminosilicate glass, quartz glass, etc. according to classification according to composition. Further, according to the classification by alkali component, non-alkali glass and low-alkali glass can be mentioned.
  • the content of alkali metal components (eg, Na 2 O, K 2 O, Li 2 O) in the glass is preferably 15% by weight or less, more preferably 10% by weight or less.
  • the thickness of the glass layer 50 is preferably 10 ⁇ m or more, considering the surface hardness, airtightness, and corrosion resistance of the glass. Moreover, since it is desirable that the glass layer 50 has flexibility like a film, the thickness of the glass layer 50 is preferably 300 ⁇ m or less. The thickness of the glass layer 50 is more preferably 20 ⁇ m or more and 200 ⁇ m or less, and particularly preferably 30 ⁇ m or more and 150 ⁇ m or less.
  • the light transmittance of the glass layer 50 at a wavelength of 550 nm is preferably 85% or more.
  • the refractive index of the glass layer 50 at a wavelength of 550 nm is preferably 1.4 to 1.65.
  • the density of the glass layer 50 is preferably 2.3 g/cm 3 to 3.0 g/cm 3 , more preferably 2.3 g/cm 3 to 2.7 g/cm 3 .
  • the method of forming the glass layer 50 is not particularly limited, and an appropriate method can be adopted depending on the purpose.
  • the glass layer 50 is formed by heating a mixture containing a main raw material such as silica or alumina, an antifoaming agent such as mirabilite or antimony oxide, and a reducing agent such as carbon at a temperature of about 1400°C to 1600°C. It can be produced by melting, molding into a thin plate, and then cooling.
  • Examples of the method for forming the glass layer 50 include a slot down draw method, a fusion method, a float method, and the like.
  • the glass layer formed into a plate shape by these methods may be chemically polished with a solvent such as hydrofluoric acid, if necessary, in order to thin the plate or improve smoothness.
  • a functional layer such as an antifouling layer, an antireflection layer, a conductive layer, a reflective layer, and a decorative layer may be provided on the upper surface of the glass layer 50 (the side on which the adhesive layer 40 is not formed).
  • the polarizing plate 30 and the glass layer 50 are laminated with the adhesive layer 40 interposed therebetween.
  • a roll-to-roll process can be employed. That is, while conveying the polarizing plate 30 wound on the roll and the glass layer 50 wound on the roll in the same direction, they are sandwiched and pressed between two rolls arranged to face each other, and the adhesive layer 40 is formed. Lamination through.
  • the laminate of the polarizing plate 30, the adhesive layer 40, and the glass layer 50 is cut using a laser or the like into individual pieces. Then, the laminated body of the polarizing plate 30, the adhesive layer 40, and the glass layer 50, which are separated into pieces, is laminated on the upper surface 10a of the optical display 10 via the bonding layer 20, thereby completing the multilayer structure 1. do.
  • E, ⁇ , and d are approximately as shown in Table 1.
  • the polarizing plate 30 has characteristics corresponding to a general film.
  • the tensile force F of the optical display 10 having a larger value of E ⁇ d is larger than the tensile force F of the polarizing plate 30. Recognize. From this, when the multilayer structure 1 is placed in a high-temperature environment (for example, 85° C.), the main cause of the extension of cracks in the glass layer 50 is the tensile force F generated in the optical display 10 due to thermal expansion. presumed to be.
  • the inventors made it difficult for the glass layer 50 to follow the thermal expansion of the optical display 10 by thinning the bonding layer 20 and increasing its elasticity in order to suppress the extension of cracks in the glass layer 50 . I thought that it was effective and conducted an experiment.
  • the sample of the multi-layer structure used in the experiment had a rectangular planar shape and was 150 mm long and 210 mm wide. Further, instead of the optical display 10, a plate glass with a thickness of 400 ⁇ m was used assuming the optical display 10.
  • the thickness of the polarizing plate 30 was set to 85 ⁇ m
  • the thickness of the adhesive layer 40 was set to 1.5 ⁇ m
  • the thickness of the glass layer 50 was set to 100 ⁇ m.
  • the elastic modulus of the plate glass, which is assumed to be the optical display 10 is 70 GPa
  • the elastic modulus of the polarizing plate 30 is 3 GPa
  • the elastic modulus of the adhesive layer 40 is 7 GPa
  • the elastic modulus of the glass layer 50 is 70 GPa.
  • a plurality of samples of the multilayer structure having different values of the thickness and elastic modulus of the bonding layer 20 were prepared, and a plurality of cracks having a length of about 15 mm in plan view and penetrating in the thickness direction were formed in the glass layer 50 in advance. formed. Then, after storing the sample of the multilayer structure for 15 minutes in an environment of 85° C., the crack extension rate in plan view was measured. In addition, planar view means viewing from the normal direction of the upper surface of the glass layer 50 .
  • the crack extension rate is the number of extended cracks/the number of formed cracks. For example, when 100 cracks are formed and 19 cracks are extended, the crack extension rate is 19%. If the crack extension rate is 10% or less, it is considered that there is no practical problem when the multilayer structure 1 is used in a display device or the like.
  • the elastic modulus was measured by a nanoindentation method using a nanoindenter (Triboindenter manufactured by Hysitron Inc.). Conical (spherical indenter: radius of curvature 10 ⁇ m) was used as the indenter, and the elastic modulus was measured by the single indentation method at room temperature and 85° C. under the measurement conditions of an indentation depth of about 2 ⁇ m.
  • Table 2 and FIG. 3 show the measurement results of the crack extension rate.
  • the elastic modulus in Table 2 and FIG. 3 is the elastic modulus at 85° C. measured by the nanoindentation method.
  • the bonding layer 20 with a thickness of 1 ⁇ m is formed using an adhesive, and the bonding layers 20 with other thicknesses are formed using an adhesive.
  • the elastic modulus of the bonding layer 20 with a thickness of 1 ⁇ m is significantly higher than the elastic modulus of the bonding layers 20 with other thicknesses.
  • FIG. 3 shows that the larger the diameter of the circle, the higher the crack extension rate.
  • the elastic modulus of the bonding layer 20 with a thickness of 1 ⁇ m is significantly higher than those of other thicknesses, so it is shown outside the graph for convenience.
  • the crack extension rate is 10% or less on the arrow side of the inclined straight line in FIG. 3, and it can be said that the multilayer structure can be used practically. That is, if the thickness of the bonding layer 20 is x [ ⁇ m] and the elastic modulus of the bonding layer 20 is y [10 4 Pa], satisfying y ⁇ (299/60)x ⁇ 296/3 allows the glass layer 50 Crack extension can be suppressed.
  • the elastic modulus of the bonding layer 20 can be varied, for example, by adjusting the monomer composition (molecular weight, crosslink density, glass transition temperature, etc.).
  • the monomer composition molecular weight, crosslink density, glass transition temperature, etc.
  • the thickness can be in the range of 0.1 ⁇ m or more and 5 ⁇ m or less, and the elastic modulus can be in the range of 1 GPa or more.
  • the inventors have found that if the dimensional change rate of the polarizing plate 30 is equal to or less than a predetermined percentage, the extension of cracks can be suppressed when the glass layer 50 is cracked. Obtained.
  • the polarizing plate 30 alone may be annealed under predetermined conditions.

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Abstract

本複層構造体は、偏光板と、前記偏光板の一方の側に接着剤層を介して積層されたガラス層と、前記偏光板の他方の側に接合層を介して積層された光学ディスプレイと、を有し、前記ガラス層の厚さは、１０μｍ以上３００μｍ以下であり、前記接合層の厚さｘと前記接合層の８５℃における弾性率ｙは、ｙ≧（２９９／６０）ｘ－２９６／３を満たす。

Description

複層構造体
　本発明は、複層構造体に関する。
　２以上の層を積層させた複層構造体が知られている。一例として、粘着剤層、樹脂層、接着剤層、及びガラス層をこの順番で積層した複層構造体が挙げられる。この複層構造体では、ガラス層の厚さは３０μｍ～３００μｍが好ましいとされている。また、この複層構造体では、粘着剤層の厚さや弾性率が広い範囲で規定されている。
国際公開第２０１９／０８７９３８号
　しかしながら、上記のような板厚の薄いガラス層は非常に脆く、微小なクラックが生じやすい。そこで、仮にガラス層に微小なクラックが生じたとしても、クラックの伸展を抑制できるような構成としておく必要がある。
　本発明は、上記の点に鑑みてなされたもので、ガラス層にクラックが生じても、クラックの伸展を抑制できる複層構造体を提供することを目的とする。
　本複層構造体は、偏光板と、前記偏光板の一方の側に接着剤層を介して積層されたガラス層と、前記偏光板の他方の側に接合層を介して積層された光学ディスプレイと、を有し、前記ガラス層の厚さは、１０μｍ以上３００μｍ以下であり、前記接合層の厚さｘと前記接合層の８５℃における弾性率ｙは、ｙ≧（２９９／６０）ｘ－２９６／３を満たす。
　開示の技術によれば、ガラス層にクラックが生じても、クラックの伸展を抑制できる複層構造体を提供できる。
本実施形態に係る複層構造体を例示する断面図である。 本実施形態に係る偏光板を例示する断面図である。 接合層の厚さと弾性率とガラス層のクラック伸展率との関係を示す図である。
　以下、図面を参照して発明を実施するための形態について説明する。各図面において、同一構成部分には同一符号を付し、重複した説明を省略する場合がある。
　図１は、本実施形態に係る複層構造体を例示する断面図である。図１に示すように、複層構造体１は、光学ディスプレイ１０と、接合層２０と、偏光板３０と、接着剤層４０と、ガラス層５０とを有している。ガラス層５０は、偏光板３０の一方の側に接着剤層４０を介して積層され、光学ディスプレイ１０は、偏光板３０の他方の側に接合層２０を介して積層されている。
　ただし、複層構造体１は、接合層２０と、偏光板３０と、接着剤層４０と、ガラス層５０とから構成されてもよい。この場合は、接合層２０と、偏光板３０と、接着剤層４０と、ガラス層５０の積層体を入手した者が、積層体の接合層２０側を光学ディスプレイ１０の上面１０ａに貼り付けることで、表示装置等に用いることができる。
　複層構造体１の平面形状（光学ディスプレイ１０の上面１０ａの法線方向から視た形状）は、例えば、矩形状である。しかし、これには限定されず、複層構造体１の平面形状は、円形状、楕円形状、これらの複合、その他の適宜な形状とすることが可能である。
　ここで、複層構造体１の各部の材料等について説明する。
　［光学ディスプレイ］
　光学ディスプレイ１０は、所定の情報を表示可能なディスプレイであれば特に限定されない。光学ディスプレイ１０としては、例えば、液晶、有機ＥＬ（Organic Electro-Luminescence）、無機ＥＬ（Inorganic Electro-Luminescence）、ＬＥＤ（Light Emitting Diode）、量子ドットのいずれかの素子を有するディスプレイが挙げられる。なお、ここでいうＬＥＤは、マイクロＬＥＤも含む。
　光学ディスプレイ１０の厚さは、例えば、０．４ｍｍ～０．７ｍｍである。光学ディスプレイ１０の弾性率は、例えば、５０ＧＰａ～１００ＧＰａである。
　例えば、光学ディスプレイが液晶ディスプレイであれば、光学ディスプレイ１０は、２枚の透明基板に挟持された液晶層を有する。液晶層は、例えば、電界が存在しない状態でホモジニアス配向した液晶分子を含む。液晶層としては、例えば、ＩＰＳ方式の液晶層が好適に用いられるが、ＴＮ型、ＳＴＮ型、π型、ＶＡ型等の液晶層を用いてもよい。液晶層の厚さは、例えば、１．５μｍ～４μｍ程度である。２枚の透明基板は、例えば、同じ厚さである。２枚の透明基板は、例えば、ガラス製である。
　［接合層］
　接合層２０は、光学ディスプレイ１０と偏光板３０との間に配置される。接合層２０としては、任意の粘着剤又は接着剤を使用できる。接合層２０の好適な厚さ、及び好適な弾性率については後述する。
　なお、本明細書において、粘着剤とは、常温で接着性を有し、軽い圧力で被着体に接着する層をいう。従って、粘着剤に貼着した被着体を剥離した場合にも、粘着剤は実用的な粘着力を保持する。一方、接着剤とは、物質の間に介在することによって物質を結合できる層をいう。従って、接着剤に貼着した被着体を剥離した場合には、接着剤は実用的な接着力を有さない。
　接合層２０に粘着剤を用いる場合は、例えば、アクリル系ポリマー、シリコーン系ポリマー、ポリエステル、ポリウレタン、ポリアミド、ポリエーテル、フッ素系やゴム系等のポリマーをベースポリマーとする粘着剤が用いられる。接合層２０に粘着剤を用いる場合、好ましくは、アクリル系粘着剤が用いられる。アクリル系粘着剤は、光学的透明性に優れ、適度な濡れ性と凝集性と接着性の粘着特性を示して、耐候性や耐熱性などに優れ得るからである。特に、炭素数が４～１２のアクリル系ポリマーよりなるアクリル系粘着剤が好ましい。
　接合層２０に接着剤を用いる場合は、例えば、ポリエステル系接着剤、ポリウレタン系接着剤、ポリビニルアルコール系接着剤、エポキシ系接着剤が用いられる。接着剤が熱硬化型接着剤である場合は、加熱して硬化（固化）することにより剥離抵抗力を発揮できる。又、接着剤が紫外線硬化型等の光硬化型接着剤である場合は、紫外線等の光を照射して硬化することにより剥離抵抗力を発揮できる。又、接着剤が湿気硬化型接着剤である場合は、空気中の水分等と反応して硬化し得るので、放置することによっても硬化して剥離抵抗力を発揮できる。
　［偏光板］
　偏光板３０は、光学ディスプレイ１０の上面１０ａに接合層２０を介して積層されている。図２に示すように、偏光板３０は、例えば、偏光子３０１、第１保護フィルム３０２、及び第２保護フィルム３０３を有する。第１保護フィルム３０２は、偏光子３０１の接着剤層４０側に配置され、第２保護フィルム３０３は、偏光子３０１の接合層２０側に配置される。偏光板３０は、第１保護フィルム３０２及び第２保護フィルム３０３のいずれか一方のみを有してもよい。
　偏光板３０の厚さは、好ましくは５μｍ～３００μｍであり、より好ましくは１０μｍ～２５０μｍであり、更に好ましくは２５μｍ～２００μｍであり、特に好ましくは２５μｍ～１００μｍである。
　偏光板３０の弾性率は、好ましくは１ＧＰａ以上であり、より好ましくは１ＧＰａ～１０ＧＰａであり、更に好ましくは２ＧＰａ～７ＧＰａであり、特に好ましくは２ＧＰａ～５ＧＰａである。
　偏光板３０の形状は、特に限定はなく、目的に応じて適切な形状を採用できるが、一例として、長辺と短辺とを有する方形形状が挙げられる。偏光板３０が方形形状である場合、偏光板３０が有する偏光子３０１の吸収軸方向と、偏光板３０の長辺又は短辺とは、略平行であることが好ましい。なお、本明細書において、「略平行」とは、厳密に平行である場合のみならず、両線のなす角が±１０°（好ましくは±５°）である場合も含む概念である。
　［偏光子］
　偏光子３０１の厚さは、特に限定はなく、目的に応じて適切な厚さを採用できる。偏光子３０１の厚さは、代表的には、１μｍ～８０μｍ程度である。偏光子３０１として薄型の偏光子を用いてもよく、この場合、偏光子３０１の厚さは、好ましくは２０μｍ以下であり、より好ましくは１５μｍ以下であり、更に好ましくは１０μｍ以下であり、特に好ましくは６μｍ以下である。
　偏光子３０１は、好ましくは、波長３８０ｎｍ～７８０ｎｍの何れかの波長で吸収二色性を示す。偏光子の単体透過率は、好ましくは４０．０％以上、より好ましくは４１．０％以上、更に好ましくは４２．０％以上、特に好ましくは４３．０％以上である。偏光子３０１の偏光度は、好ましくは９９．８％以上であり、より好ましくは９９．９％以上であり、更に好ましくは９９．９５％以上である。
　偏光子３０１は、好ましくは、ヨウ素系偏光子である。ヨウ素系偏光子は、ヨウ素を含むポリビニルアルコール系樹脂（以下、「ＰＶＡ系樹脂」と称する）フィルムから構成できる。ＰＶＡ系樹脂フィルムを形成するＰＶＡ系樹脂としては、特に限定はなく、目的に応じて適切な樹脂を採用できるが、例えば、ポリビニルアルコール、エチレン－ビニルアルコール共重合体が挙げられる。
　［第１及び第２保護フィルム］
　第１保護フィルム３０２及び第２保護フィルム３０３としては、特に限定はなく、目的に応じて適切な樹脂フィルムを採用できる。第１保護フィルム３０２及び第２保護フィルム３０３の形成材料としては、例えば、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）等のポリエステル系樹脂、トリアセチルセルロース（ＴＡＣ）等のセルロース系樹脂、ノルボルネン系樹脂等のシクロオレフィン系樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン等のオレフィン系樹脂、（メタ）アクリル系樹脂等が挙げられる。これらの中でも、好ましくは、セルロース系樹脂や（メタ）アクリル系樹脂である。なお、「（メタ）アクリル系樹脂」とは、アクリル系樹脂及び／又はメタクリル系樹脂をいう。
　第１保護フィルム３０２及び第２保護フィルム３０３の厚さは、好ましくは４μｍ～２５０μｍであり、より好ましくは５μｍ～１５０μｍであり、更に好ましくは１０μｍ～１００μｍであり、特に好ましくは１０μｍ～５０μｍである。
　第１保護フィルム３０２及び第２保護フィルム３０３の弾性率は、１ＧＰａ以上であり、好ましくは１ＧＰａ～１０ＧＰａであり、より好ましくは１．８ＧＰａ～７ＧＰａであり、更に好ましくは２ＧＰａ～５ＧＰａである。
　［接着剤層］
　接着剤層４０は、偏光板３０とガラス層５０との間に配置される。接着剤層４０は、可視光透過率が高い材料から形成されていることが好ましい。接着剤層４０の厚さは、例えば、０．１μｍ以上２５μｍ以下である。接着剤層４０としては、例えば、ポリエステル系接着剤、ポリウレタン系接着剤、ポリビニルアルコール系接着剤、エポキシ系接着剤が用いられる。
　［ガラス層］
　ガラス層５０は、接着剤層４０を介して偏光板３０上に積層されている。ガラス層５０は、特に限定はなく、目的に応じて適切なものを採用できる。ガラス層５０は、組成による分類によれば、例えば、ソーダ石灰ガラス、ホウ酸ガラス、アルミノ珪酸ガラス、石英ガラス等が挙げられる。又、アルカリ成分による分類によれば、無アルカリガラス、低アルカリガラスが挙げられる。上記ガラスのアルカリ金属成分（例えば、Ｎａ２Ｏ、Ｋ２Ｏ、Ｌｉ２Ｏ）の含有量は、好ましくは１５重量％以下であり、更に好ましくは１０重量％以下である。
　ガラス層５０の厚さは、ガラスの持つ表面硬度や気密性や耐腐食性を考慮すると、１０μｍ以上が好ましい。又、ガラス層５０はフィルムのような可撓性を有することが望ましいため、ガラス層５０の厚さは３００μｍ以下が好ましい。ガラス層５０の厚さは、更に好ましくは２０μｍ以上２００μｍ以下、特に好ましくは３０μｍ以上１５０μｍ以下である。
　ガラス層５０の波長５５０ｎｍにおける光透過率は、好ましくは８５％以上である。ガラス層５０の波長５５０ｎｍにおける屈折率は、好ましくは１．４～１．６５である。ガラス層５０の密度は、好ましくは２．３ｇ／ｃｍ３～３．０ｇ／ｃｍ３であり、更に好ましくは２．３ｇ／ｃｍ３～２．７ｇ／ｃｍ３である。
　ガラス層５０の成形方法は、特に限定はなく、目的に応じて適切なものを採用できる。代表的には、ガラス層５０は、シリカやアルミナ等の主原料と、芒硝や酸化アンチモン等の消泡剤と、カーボン等の還元剤とを含む混合物を、１４００℃～１６００℃程度の温度で溶融し、薄板状に成形した後、冷却して作製できる。ガラス層５０の成形方法としては、例えば、スロットダウンドロー法、フュージョン法、フロート法等が挙げられる。これらの方法によって板状に成形されたガラス層は、薄板化したり、平滑性を高めたりするために、必要に応じて、フッ酸等の溶剤により化学的に研磨されてもよい。
　なお、ガラス層５０の上面（接着剤層４０が形成されていない側の面）に、防汚層、反射防止層、導電層、反射層、加飾層等の機能層を設けてもよい。
　［複層構造体の製造方法］
　まず、偏光板３０とガラス層５０を、接着剤層４０を介して積層する。積層には、例えば、ロールツーロールプロセスを採用できる。つまり、ロールに巻かれた偏光板３０とロールに巻かれたガラス層５０とを同一方向に搬送しながら、対向して配置された２つのロールの間に挟んで押圧し、接着剤層４０を介して積層する。
　次に、偏光板３０と接着剤層４０とガラス層５０の積層体を、レーザ等を用いて切断し、個片化する。そして、個片化された偏光板３０と接着剤層４０とガラス層５０の積層体を、接合層２０を介して、光学ディスプレイ１０の上面１０ａに積層することで、複層構造体１が完成する。
　［ガラス層のクラック伸展の抑制］
　複層構造体１の製造工程において、偏光板３０と接着剤層４０とガラス層５０の積層体を個片化する際には、ガラス層５０にクラックが入らないような条件により切断が行われる。しかし、万一、切断工程でガラス層５０に微小なクラックが入ると、光学ディスプレイ１０と接合された後に複層構造体１が高温環境（例えば、８５℃）に置かれた場合に、ガラス層５０のクラックが伸展するおそれがある。
　ここで、ある層に温度差ΔＴが生じた場合に、その層に熱膨張により発生する面方向（図１の左右方向）の引張力Ｆについて考える。σを応力、Ｅを弾性率、εを熱ひずみ、αを線膨張係数、Ａを断面積、Ｗを幅、ｄを厚さとすると、σ＝Ｅε＝ＥαΔＴ、Ｆ＝σＡ＝σｄＷとなり、結果としてＦ＝ＥαｄＷΔＴが得られる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000001
 　光学ディスプレイ１０と一般的なフィルムとを比較すると、Ｅ、α、ｄはおおよそ表１に示すような値になる。なお、偏光板３０は、一般的なフィルムに相当する特性を有している。複層構造体１において、光学ディスプレイ１０と偏光板３０のＷとΔＴは同じなので、Ｅαｄの値がより大きい光学ディスプレイ１０の引張力Ｆは、偏光板３０の引張力Ｆに比べて大きいことがわかる。これより、複層構造体１が高温環境（例えば、８５℃）に置かれた場合に、ガラス層５０のクラックが伸展する主な原因は、熱膨張により光学ディスプレイ１０に発生する引張力Ｆであると推定される。
　そこで、発明者らは、ガラス層５０のクラックの伸展を抑制するためには、接合層２０を薄型化かつ高弾性化することで、ガラス層５０が光学ディスプレイ１０の熱膨張に追従し難くすることが有効であると考えて実験を行った。
　実験に用いた複層構造体のサンプルは、平面形状が矩形で、縦１５０ｍｍ×横２１０ｍｍとした。また、光学ディスプレイ１０の代わりに、光学ディスプレイ１０を想定した厚さ４００μｍの板ガラスを用いた。また、偏光板３０の厚さを８５μｍ、接着剤層４０の厚さを１．５μｍ、ガラス層５０の厚さを１００μｍとした。また、光学ディスプレイ１０を想定した板ガラスの弾性率を７０ＧＰａ、偏光板３０の弾性率を３ＧＰａ、接着剤層４０の弾性率を７ＧＰａ、ガラス層５０の弾性率を７０ＧＰａとした。
　そして、接合層２０の厚さと弾性率の値を変えた複数の複層構造体のサンプルを作製し、あらかじめガラス層５０に、平面視で長さ約１５ｍｍで厚さ方向に貫通する複数のクラックを形成した。そして、複層構造体のサンプルを８５℃の環境下で１５分間保存した後、平面視におけるクラック伸展率を測定した。なお、平面視とは、ガラス層５０の上面の法線方向から視ることである。
　ここで、クラック伸展率とは、伸展したクラックの個数／形成したクラックの個数である。例えば、１００個のクラックを形成して１９個のクラックが伸展した場合には、クラック伸展率は１９％である。クラック伸展率が１０％以下であれば、複層構造体１を表示装置等に用いた場合に実用上支障がないと考えられるため、クラック伸展率が１０％以下であれば合格である。
　なお、弾性率は、ナノインデンター（Ｈｙｓｉｔｒｏｎ Ｉｎｃ社製Ｔｒｉｂｏｉｎｄｅｎｔｅｒ）を用いて、ナノインデンテーション法により測定した。使用圧子としてはＣｏｎｉｃａｌ（球形圧子：曲率半径１０μｍ）を用い、室温及び８５℃における単一押し込み法により、押し込み深さ約２μｍの測定条件で弾性率を測定した。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000002
 　クラック伸展率の測定結果を表２及び図３に示す。表２及び図３における弾性率は、ナノインデンテーション法により測定した８５℃における弾性率である。なお、表２において、厚さ１μｍの接合層２０は接着剤を用いて形成しており、その他の厚さの接合層２０は粘着剤を用いて形成している。その結果、厚さ１μｍの接合層２０の弾性率は、他の厚さの接合層２０の弾性率よりも大幅に高い値になっている。また、図３では、円の直径が大きいほどクラック伸展率が高いことを示している。また、図３において、厚さ１μｍの接合層２０の弾性率は、他の厚さの弾性率よりも大幅に高い値であるため、便宜上グラフの枠外に示している。
　表２及び図３に示した結果より、図３の傾斜する直線よりも矢印側であれば、クラック伸展率が１０％以下であり、複層構造体は実用上使用可能であるといえる。すなわち、接合層２０の厚さをｘ［μｍ］、接合層２０の弾性率をｙ［１０４Ｐａ］とすると、ｙ≧（２９９／６０）ｘ－２９６／３を満たすことで、ガラス層５０のクラックの伸展を抑制できる。
　接合層２０の弾性率は、例えば、モノマーの組成（分子量、架橋密度、ガラス転移温度など）を調整することで可変できる。接合層２０として粘着剤を用いる場合には、厚さ２０μｍ以上５０μｍ以下、弾性率５００×１０４Ｐａ以下の範囲が比較的調整が容易であり、弾性率６０×１０４Ｐａ以下の範囲がさらに調整が容易である。また、接合層２０として接着剤を用いる場合には、厚さ０．１μｍ以上５μｍ以下、弾性率１ＧＰａ以上の範囲とすることも可能である。
　また、発明者らは、鋭意検討を繰り返した結果、偏光板３０の寸法変化率が所定％以下であると、ガラス層５０にクラックが入った場合に、クラックの伸展を抑制できるとの知見を得た。偏光板３０の寸法変化率を抑制するには、例えば、偏光板３０単体を所定の条件でアニールすればよい。
　以上、好ましい実施形態等について詳説したが、上述した実施形態等に制限されることはなく、特許請求の範囲に記載された範囲を逸脱することなく、上述した実施形態等に種々の変形及び置換を加えることができる。
　本国際出願は２０２１年８月３１日に出願した日本国特許出願２０２１－１４１３８３号に基づく優先権を主張するものであり、日本国特許出願２０２１－１４１３８３号の全内容を本国際出願に援用する。
　１　複層構造体
　１０　光学ディスプレイ
　１０ａ　上面
　２０　接合層
　３０　偏光板
　４０　接着剤層
　５０　ガラス層
　３０１　偏光子
　３０２　第１保護フィルム
　３０３　第２保護フィルム

Claims (5)

  1. 　偏光板と、
    　前記偏光板の一方の側に接着剤層を介して積層されたガラス層と、
    　前記偏光板の他方の側に接合層を介して積層された光学ディスプレイと、を有し、
    　前記ガラス層の厚さは、１０μｍ以上３００μｍ以下であり、
    　前記接合層の厚さｘと前記接合層の８５℃における弾性率ｙは、ｙ≧（２９９／６０）ｘ－２９６／３を満たす、複層構造体。
  2. 　前記接合層は、粘着剤からなり、
    　前記接合層の厚さは、５０μｍ以下である、請求項１に記載の複層構造体。
  3. 　前記接合層の弾性率は、５００×１０４Ｐａ以下である、請求項２に記載の複層構造体。
  4. 　前記接合層は、接着剤からなり、
    　前記接合層の厚さは、５μｍ以下である、請求項１に記載の複層構造体。
  5. 　前記接合層は、接着剤からなり、
    　前記接合層の弾性率は、１ＧＰａ以上である、請求項４に記載の複層構造体。
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