WO2022230436A1 - 放射性核種製造システムおよび放射性核種製造方法 - Google Patents

放射性核種製造システムおよび放射性核種製造方法 Download PDF

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WO2022230436A1
WO2022230436A1 PCT/JP2022/012455 JP2022012455W WO2022230436A1 WO 2022230436 A1 WO2022230436 A1 WO 2022230436A1 JP 2022012455 W JP2022012455 W JP 2022012455W WO 2022230436 A1 WO2022230436 A1 WO 2022230436A1
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WO
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circulation path
production system
liquid
radionuclide production
radionuclide
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PCT/JP2022/012455
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English (en)
French (fr)
Inventor
孝広 田所
雄一郎 上野
祐子 可児
賢人 西田
敬仁 渡辺
貴裕 佐々木
雅春 伊藤
Original Assignee
株式会社日立製作所
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Publication date
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    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21G—CONVERSION OF CHEMICAL ELEMENTS; RADIOACTIVE SOURCES
    • G21G1/00—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes
    • G21G1/04—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators
    • G21G1/12—Arrangements for converting chemical elements by electromagnetic radiation, corpuscular radiation or particle bombardment, e.g. producing radioactive isotopes outside nuclear reactors or particle accelerators by electromagnetic irradiation, e.g. with gamma or X-rays
    • G—PHYSICS
    • G21—NUCLEAR PHYSICS; NUCLEAR ENGINEERING
    • G21K—TECHNIQUES FOR HANDLING PARTICLES OR IONISING RADIATION NOT OTHERWISE PROVIDED FOR; IRRADIATION DEVICES; GAMMA RAY OR X-RAY MICROSCOPES
    • G21K5/00—Irradiation devices
    • G21K5/08—Holders for targets or for other objects to be irradiated

Definitions

  • the present invention relates to a radionuclide production system and a radionuclide production method that produce radionuclides using nuclear reactions caused by bremsstrahlung radiation.
  • Actinium 225 is a radionuclide that emits alpha rays and is expected to be a raw material for therapeutic agents used in internal alpha ray therapy.
  • actinium-225 is produced by decay from the parent nuclide, thorium-229 (Th-229).
  • Th-229 does not exist in nature and is produced by decay from uranium-233 (U-233).
  • U-233 since U-233 will not be produced in the future due to the need to protect nuclear materials, the amount of Ac-225 that can be produced worldwide will be limited to the range that can be produced from the existing U-233 via Th-229. be done. Although this amount is sufficient for preclinical trials, it is expected that there will be a significant shortage after clinical trials, so production using an accelerator is desired.
  • Ra-226(p,2n)Ac-225 reaction As a method for producing Ac-225 using an accelerator, a method using the Ra-226(p,2n)Ac-225 reaction is known. In this method, naturally occurring radium-226 (Ra-226) is irradiated with protons accelerated in a cyclotron. Manufacturing tests are being conducted at ORNL, Brookhaven National Laboratory (BNL) in the United States, and National Institutes for Quantum and Radiological Science and Technology (QST) in Japan. , has not been commercialized.
  • Ra-226 is irradiated with fast neutrons.
  • the apparatus becomes large due to shielding, and a problem that radioactive waste increases due to activation of the apparatus.
  • Ra-226 is irradiated with bremsstrahlung.
  • Bremsstrahlung radiation is generated by irradiating a target material with a large atomic number with electrons accelerated by a microtron, a linear accelerator, or the like.
  • Patent Literature 1 describes a technique of producing radionuclides by irradiating bremsstrahlung radiation to the fluid in the circulation path while circulating the fluid containing raw material nuclides in the circulation path.
  • Patent Document 1 by irradiating radiation while circulating a fluid containing a raw material nuclide in a circulation path, it is possible to produce the desired radionuclide in the fluid without using a solid target material. Since the target material is not melted by irradiation, it is not necessary to irradiate the radiation intermittently at long time intervals. In addition, it is not necessary to take out the target material in order to obtain the desired radionuclides generated in the target material. Therefore, the desired radionuclide can be efficiently produced.
  • a fluid containing raw material nuclides when irradiated with radiation, not only the raw material nuclides are transmuted, but also the medium in the fluid may be radiolyzed.
  • the medium in the fluid may be radiolyzed.
  • an acid solution in which a chloride, oxide, etc. containing Ra-226 is dissolved in an acid is used.
  • the acid solution contains water. Therefore, at least part of the water is radiolyzed to generate oxygen gas and hydrogen gas.
  • an object of the present invention is to provide a radionuclide production system and a radionuclide production method that are capable of efficiently producing radionuclides with a small, lightweight, and highly safe device.
  • a radionuclide production system is a radionuclide production system for producing radionuclides by irradiating a liquid containing raw material nuclides with bremsstrahlung radiation, wherein the liquid containing raw material nuclides is circulated.
  • a circulation path and a radiation generator for generating bremsstrahlung radiation to irradiate the liquid are provided, and a metal material containing a pure platinum group metal or a platinum group alloy is provided in the upper part of the circulation path.
  • the method for producing a radionuclide according to the present invention is a method for producing a radionuclide by irradiating a liquid containing a raw material nuclide with bremsstrahlung radiation, wherein the liquid containing a raw material nuclide is circulated in a circulation path. , irradiating the liquid with bremsstrahlung to convert the raw materials into radionuclides, and oxygen and hydrogen generated by radiolysis of the liquid are transferred to the upper pure platinum group metal or platinum group alloy in the circulation path. is removed by a recombination reaction with the metal material formed in .
  • radionuclide production system and a radionuclide production method that are capable of efficiently producing radionuclides with a small, lightweight, and highly safe device.
  • BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS It is a schematic diagram which shows an example of the radionuclide production system which concerns on this invention. 1 is a graph showing the theoretical values of the reaction cross-section of the ( ⁇ , n) reaction of Ra-226. BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS It is a schematic diagram which shows an example of the radionuclide production system which concerns on this invention. BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS It is a schematic diagram which shows an example of the radionuclide production system which concerns on this invention. BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS It is a schematic diagram which shows an example of the radionuclide production system which concerns on this invention.
  • BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS It is a schematic diagram which shows an example of the radionuclide production system which concerns on this invention.
  • BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS It is a schematic diagram which shows an example of the radionuclide production system which concerns on this invention.
  • BRIEF DESCRIPTION OF THE DRAWINGS It is a schematic diagram which shows an example of the radionuclide production system which concerns on this invention.
  • FIG. 1 is a schematic diagram showing an example of a radionuclide production system according to the present invention.
  • the radionuclide production system 100 includes a circulation path 10, a target for generating bremsstrahlung (radiation generator) 20, a separator (separator) 30, a pump 40, and a metal material 50. , is equipped with
  • reference numeral 11 indicates the liquid containing raw material nuclides and product nuclides in the circulation path.
  • Reference numeral 12 indicates the direction of liquid flow.
  • Reference numeral 13 indicates a gas phase portion containing the produced gas.
  • Reference numeral 21 indicates an electron beam.
  • Reference numeral 22 denotes bremsstrahlung.
  • the radionuclide production system 100 is a device that produces radionuclides by irradiating bremsstrahlung to a liquid containing raw material nuclides.
  • a predetermined raw material nuclide contained in a liquid is irradiated with bremsstrahlung radiation having energy equal to or higher than a nuclear reaction threshold, and the raw material nuclide is transmuted into a target radionuclide by a photonuclear reaction caused by the bremsstrahlung. do.
  • platinum A metal member 50 formed of a pure metal of the group or an alloy of the platinum group.
  • the production of radionuclides in the radionuclide production system 100 is performed by the following method.
  • a liquid 11 containing raw material nuclides is introduced into the circulation path 10 and circulated within the circulation path 10 .
  • an electron beam irradiation device (not shown) irradiates a high-energy electron beam 21 toward a target 20 for generating bremsstrahlung.
  • the target 20 generates bremsstrahlung 22 having energy equal to or higher than the threshold required for the nuclear reaction that produces the target radionuclide by bremsstrahlung caused by the electron beam 21 .
  • the liquid 11 containing the raw material nuclide is irradiated with bremsstrahlung 22 to convert the raw material nuclide into the target radionuclide.
  • the target radionuclides produced by the nuclear reaction flow in the circulation path 10 away from the irradiation area of the bremsstrahlung 22 together with the unconverted raw material nuclides.
  • the target radionuclide produced by the nuclear reaction is continuously or intermittently removed from the circulation path 10 in the separation device 30 as required.
  • the unconverted raw material nuclide further flows through the circulation path 10 , is resupplied to the bremsstrahlung 22 irradiation area, and is irradiated with the bremsstrahlung 22 .
  • the circulation of the liquid 11 containing the raw material nuclide and the irradiation of the bremsstrahlung 22 can be repeated continuously or intermittently.
  • the oxygen and hydrogen produced by the radiolysis of the liquid 11 containing the raw material nuclides are removed by recombination reactions in the upper metal material 50 in the circulation path 10 .
  • the metal material 50 is made of a pure platinum group metal or a platinum group alloy, it has a catalytic activity of combining oxygen and hydrogen to generate water. Therefore, even if oxygen and hydrogen are generated by radiolysis of water, the catalytic activity of the metal material 50 returns the oxygen and hydrogen to water, and the gas is removed from the circulation path 10 .
  • nuclides can be used as raw material nuclides depending on the target radionuclides to be produced.
  • Specific examples of raw material nuclides include radium-226 (Ra-226), molybdenum-100 (Mo-100), zinc-68 (Zn-68), hafnium-178 (Hf-178), germanium-70 (Ge- 70) and the like.
  • the nuclear transmutation reaction of the raw material nuclide ( ⁇ , n), ( ⁇ , p), ( ⁇ , 2n) depending on the target radionuclide to be produced, the type of the raw material nuclide, the required energy, etc. , ( ⁇ , pn) can be used.
  • the radionuclide produced by the nuclear reaction is not particularly limited, but it is useful as a raw material for therapeutic agents used in internal radiotherapy and as a radiolabeled reagent used in radiodiagnosis. Nuclides, ⁇ -emitting or ⁇ -emitting nuclides are preferred.
  • the radionuclides produced may be progeny nuclides produced by radioactive decay after the photonuclear reaction.
  • Ra-226 ( ⁇ , n) Ra-225 reaction and ⁇ decay can be used.
  • technetium-99m which is a gamma-ray emitting nuclide
  • Mo-100( ⁇ ,n)Tc-99m reaction can be used.
  • a Zn-68( ⁇ , p)Cu-67 reaction can be used to produce copper-67 (Cu-67), which is a ⁇ -ray/ ⁇ -ray emitting nuclide.
  • Lu-177 which is a ⁇ -ray/ ⁇ -ray emitting nuclide
  • Hf-178( ⁇ , p) Lu-177 reaction can be used.
  • gallium-68 (Ga-68) which is a beta-ray emitting nuclide
  • Ge-70 ( ⁇ , 2n) Ge-68 reaction and electron capture reaction can be used.
  • the apparatus can be provided in a small size and light weight.
  • the liquid 11 containing raw material nuclides a solution obtained by dissolving a material containing raw material nuclides in a solvent, a dispersion liquid obtained by dispersing a material containing raw material nuclides in a dispersion medium, or the like can be used.
  • the liquid 11 containing the raw material nuclide may be in the form of a low-viscosity liquid, or in the form of a slurry having a higher viscosity than water, as long as it contains at least a very small amount of water.
  • Water, an acid solution, or the like can be used as the solvent or dispersion medium. Examples of acid solutions include hydrochloric acid solutions and nitric acid solutions.
  • Appropriate chemical forms can be used as the substance containing the raw material nuclide, depending on the type, solubility, dispersibility, etc. of the raw material nuclide.
  • Specific examples of substances containing raw material nuclides include compounds such as oxides, nitrides, hydrides, carbides, halides, carbonates, nitrates, acetates, ammonium salts, and complexes.
  • the liquid 11 containing the raw material nuclide does not contain halogen derived from the raw material, such as halogen molecules, halogen compounds, and halogen ions.
  • halogen derived from the raw material
  • the substance containing the raw material nuclide, the solvent, and the dispersion medium be substances that do not contain halogen. If halogen is not contained, poisoning of the metal material 50 can be avoided, so oxygen gas and hydrogen gas can be continuously and efficiently removed.
  • radium chloride (RaCl 2 ), radium carbonate (RaCO 3 ), etc. can be used, but radium carbonate (RaCO 3 ) is more preferable.
  • Molybdenum trioxide (MoO 3 ) or the like can be used as the substance containing Mo-99.
  • Zinc oxide (ZnO) or the like can be used as the substance containing Zn-68.
  • FIG. 2 is a graph showing theoretical values of the reaction cross section of the ( ⁇ , n) reaction of Ra-226.
  • the Ra-226( ⁇ ,n)Ra-225 reaction has an energy threshold of 6.4 MeV required for nuclear transmutation of raw material nuclides.
  • the reaction cross section of this nuclear reaction has a maximum due to a giant resonance near 15-20 MeV.
  • Bremsstrahlung radiation with such energy can be obtained when high-energy electrons accelerated by a linear accelerator or the like are bremsstrahlung.
  • An electron beam accelerator such as a linear accelerator can be provided in a smaller size than a proton accelerator or a heavy particle accelerator if the applied energy is the same.
  • reaction cross-section of the Ra-226( ⁇ , n)Ra-225 reaction is comparable to the reaction cross-section of the Ra-226(p,2n)Ac-225 reaction. Therefore, when the photonuclear reaction using bremsstrahlung radiation is used to produce Ac-225, the same amount of Ac-225 can be obtained with a small apparatus as compared with the case of using the neutron generation reaction using proton beams.
  • the reaction cross-section of the Ra-226(n,2n)Ra-225 reaction is a little less than an order of magnitude larger than that of the Ra-226( ⁇ ,n)Ra-225 reaction, but the Ra-226(n, 2n)
  • deuterons accelerated by a cyclotron must be irradiated to a carbon target or a tritium-occluded metal target.
  • Ra-226 ( ⁇ , n) Ra-225 reaction when a liquid in which a substance containing Ra-226 is dissolved or dispersed is irradiated with bremsstrahlung 22, the substance containing Ra-226 transforms into Ra-225. converted into substances containing
  • Ra-225 undergoes ⁇ decay and becomes Ac-225 with a half-life of 14.8 days. Unreacted Ra-226 and undegraded Ra-225 are in a state of being mixed with each other, but since they have the same chemical form, they are not easily separated from each other. However, since Ra-225 is produced in a smaller amount than Ra-226 at normal conversion efficiency in the circulation path 10, the effect of re-irradiation with bremsstrahlung is small.
  • Ac-225 becomes Fr-221 with a half-life of 10.0 days. Fr-221 becomes At-217 with a half-life of 4.9 minutes. At-217 becomes Bi-213 with a half-life of 32 ms.
  • Ac-225 which is an ⁇ -ray emitting nuclide, and its progeny nuclide are useful as raw materials for therapeutic drugs.
  • Ac-225 and its progeny nuclides can be taken out of the circulation path 10 after being produced in the circulation path 10.
  • Ra-226 and Ra-225 do not emit ⁇ -rays, they are preferably separated and removed from Ac-225 and the like.
  • Ra-226 is relatively expensive, it is preferable to reuse it as a raw material nuclide after separation.
  • the circulation path 10 can be provided in a direction to circulate the liquid 11 containing the raw material nuclide in the vertical direction.
  • the position of the irradiation area of the bremsstrahlung 22 is set to the section where the liquid 11 flows downward among the sections of the circulation path 10 extending in the vertical direction.
  • the position of the irradiation area of the bremsstrahlung 22 is not particularly limited on the circulation path 10 .
  • the circulation path 10 is a flow path for circulating the liquid 11 containing the raw material nuclide, and is formed in a closed ring with a structural material such as a pipe.
  • the circulation path 10 is provided in a liquid-tight and air-tight manner in order to prevent leakage of the liquid 11 containing raw material nuclides and radioactive substances.
  • a radiation shielding body can be provided so as to surround the structural members.
  • the shield can be made of an appropriate material, such as a shielding material such as lead, iron, or alloys thereof, or a composite material in which a shielding material is mixed with resin, rubber, or the like.
  • the bremsstrahlung radiation 22 can be irradiated to the raw material nuclide in the liquid while circulating the liquid 11 containing the raw material nuclide.
  • the amount of product nuclides produced by nuclear reactions is very small, and most of the raw material nuclides remain unconverted.
  • the desired radionuclide produced by the nuclear reaction can be taken out as necessary, while the unconverted raw material nuclide can be re-irradiated with the bremsstrahlung 22. Therefore, the target radionuclide can be efficiently produced with high conversion efficiency.
  • the circulation path 10 when the circulation path 10 is provided, the bremsstrahlung radiation 22 can be irradiated while the liquid 11 containing the raw material nuclide is circulated, so that the temperature rise of the liquid 11 in the circulation path 10 due to beam heating can be suppressed. .
  • the production amount of the target radionuclide can be easily adjusted based on the concentration, circulation speed or circulation distance of the liquid 11 containing the raw material nuclide.
  • the space inside the circulation path 10 can be used for storage and storage of raw material nuclides and radionuclides.
  • the target 20 for generating bremsstrahlung is made of a material that generates bremsstrahlung when irradiated with charged particles.
  • the target 20 can be made of any suitable material as long as it efficiently generates bremsstrahlung.
  • the target 20 can be provided in an appropriate structure such as a structure in which a plate-like or foil-like target material is fixed to a target holder, a structure in which the target material is embedded in the target, or a structure in which the target material is placed in a container.
  • the target 20 for generating bremsstrahlung is preferably made of a material with a high atomic number and high density.
  • Preferred materials for the target 20 include tungsten (W), tantalum (Ta), lead (Pb), bismuth (Bi), platinum (Pt), rhodium (Rh), palladium (Pd), ruthenium (Ru), and iridium. (Ir) and other platinum group metals.
  • a target 20 for generating bremsstrahlung is irradiated with a high-energy electron beam 21 from an electron beam irradiation device (not shown).
  • an electron beam irradiation apparatus an apparatus having an electron source such as an electron gun and an accelerator for accelerating electrons is used.
  • a linear accelerator, a microtron, a betatron, or the like can be used as the accelerator.
  • a linear accelerator is preferable in that a high-energy electron beam can be obtained with a small device.
  • the target 20 for generating bremsstrahlung is provided close to the structural material forming the circulation path 10, and is provided separately from the structural material forming the circulation path 10 and the metal material 50. there is When provided as a separate body, maintenance and management such as replacement are facilitated.
  • the electron beam 21 to the target 20 and the bremsstrahlung 22 from the target 20 are directed to enter the liquid 11 in the circulation path 10 from the side of the circulation path 10 .
  • electron beams are emitted horizontally from accelerators. Further, when an electron beam is made incident on a target for generating bremsstrahlung, the bremsstrahlung is strongly emitted in the same direction as the direction in which the electron beam travels. Further, part of the electron beam passes through the target for generating bremsstrahlung and generates a large heat load behind the target. From the viewpoint of alleviating the heat load, it is desirable to let the electron beam enter the liquid.
  • the electron beam 21 and the bremsstrahlung 22 are directed to enter from the side of the circulation path 10, the electron beam 21 horizontally emitted from the accelerator is incident on the liquid 11 in the circulation path 10 without deflecting its trajectory. be able to. Since there is no need for a curved beam transport tube to be deflected, a deflection magnet, or the like, the device can be made compact and lightweight.
  • the separation device 30 is a device for separating the target radionuclides generated in the circulation path 10 from the raw material nuclides.
  • the separation device 30 can be provided on the circulation path 10 by providing an inlet into which the liquid to be treated flows and an outlet from which the treated liquid after the separation treatment flows out. Separation device 30 may separate progeny nuclides produced by radioactive decay of radionuclides produced in the nuclear reaction.
  • a chromatograph As the separation device 30, a chromatograph, a centrifugal separator, a sedimentation separator, an evaporative separator, etc. can be used depending on the nuclide to be separated.
  • a column for liquid chromatography can be used as the chromatograph.
  • the column one having a high affinity for one of the chemical forms containing the source nuclide and the chemical form containing the target radionuclide and having a low affinity for the other can be used.
  • the stationary phase packed in the column may be solid, liquid, gel, or the like.
  • the permeated liquid from the column is discharged to the outside of the circulation path 10 and recovered, and the eluate from the column is sent to the circulation path 10. return. If the chemical form containing the desired radionuclide has affinity for the stationary phase, the permeate from the column is returned to circulation path 10, and the effluent from the column is discharged outside circulation path 10 and collected.
  • Appropriate devices such as disk type, decanter type, and cyclone type can be used as the centrifuge.
  • Appropriate devices such as centrifugal sedimentation type, gravity sedimentation type, flotation separation type, and heavy liquid separation type can be used as the sedimentation separator.
  • a centrifugal separator or sedimentation separator may use a precipitant or a flocculating agent.
  • the precipitant or flocculating agent those that strongly act on one of the chemical forms containing the raw nuclide and the chemical forms that contain the target radionuclide and weakly or inactively on the other can be used.
  • the supernatant fraction is discharged outside the circulation path 10 and recovered, and the sedimentation fraction is returned to the circulation path 10. If the chemical form containing the radionuclide of interest precipitates, the supernatant fraction is returned to the circuit 10 and the precipitated fraction is discharged outside the circuit 10 for recovery.
  • the evaporative separator an appropriate device equipped with an evaporator for evaporating liquid, a heating source, a condenser for condensing vapor, etc. can be used.
  • the evaporative separator when the chemical form containing the raw material nuclide and the chemical form containing the target radionuclide differ greatly in vaporization temperature, the nuclides can be separated from each other by gas-liquid separation using the difference in vaporization temperature. .
  • the non-evaporated liquid is discharged to the outside of the circulation path 10 and recovered, and the vapor is condensed and returned to the circulation path 10. If the radionuclide of interest is separated on the vapor side, the vapor is discharged outside the circuit 10 for recovery, and the non-vaporized liquid is returned to the circuit 10 .
  • the target radionuclide generated in the liquid 11 containing the raw material nuclide can be separated from the unconverted raw material nuclide. Therefore, the target radionuclide is recovered while circulating the liquid 11 containing the raw material nuclide. and irradiation of unconverted source nuclides. Since the target radionuclides are sequentially extracted and the conversion efficiency of nuclear transmutation by irradiation with the bremsstrahlung 22 is improved, the target radionuclides can be produced efficiently.
  • the pump 40 circulates the liquid 11 inside the circulation path 50 .
  • the pump 40 can be provided on the circulation path 10 with a suction port for sucking liquid and a discharge port for discharging pressurized liquid connected to the middle of the circulation path 10 .
  • the pump 40 may have its discharge rate controlled, or its operation controlled on/off.
  • an appropriate system such as a centrifugal pump, an axial flow pump, a mixed flow pump, a jet pump, or the like can be used.
  • the liquid 11 containing the raw material nuclide can be forcibly circulated within the circulation path 10 . Therefore, the irradiation of the bremsstrahlung 22 can be continued to efficiently produce the target radionuclide. Further, since the liquid 11 behind the target 20 is forcibly replaced, the temperature rise of the liquid 11 caused by the electron beam 21 transmitted through the target 20 can be suppressed.
  • the metal material 50 is made of a platinum group pure metal or a platinum group alloy, and catalyzes a recombination reaction that combines oxygen and hydrogen to generate water.
  • the metal material 50 is provided in the upper part inside the circulation path 10 .
  • a platinum group material is suitable for installation in the circulation path 10 because it has catalytic activity to generate water from oxygen and hydrogen and has high radiation resistance.
  • the metal material 50 is mainly made of a platinum group member and has a surface made of a platinum group member, but may have a portion other than the platinum group member.
  • Platinum group pure metals and platinum group alloys include platinum (Pt), rhodium (Rh), palladium (Pd), ruthenium (Ru), iridium (Ir), and alloys containing these as main components. .
  • the metal material 50 one kind of pure metal or alloy may be provided, or plural kinds of pure metals or alloys may be provided.
  • the upper part of the circulation path 10 is a place where, when oxygen gas or hydrogen gas is generated by radiolysis of water, the gas that rises in the liquid tends to accumulate.
  • the surface of the structural material located in the ceiling part of the circulation path 10 the surface of the side part close to the ceiling part of the circulation path 10, and the upper surface close to the ceiling part of the circulation path 10 It includes a place such as a space, which is inside a structural member such as a pipe that forms the circulation path 10 and may come into contact with the gas.
  • the liquid 11 containing raw material nuclides When the liquid 11 containing raw material nuclides is irradiated with bremsstrahlung 22, at least part of the water contained in the liquid 11 may be radiolyzed. When water is radiolyzed, oxygen gas and hydrogen gas are generated. Since the gas is lighter than the liquid 11 in the circulation path 10 , it rises in the liquid and accumulates in the upper part of the circulation path 10 . When a large amount of gas is produced, a gas phase portion 13 is formed in the upper portion of the circulation path 10 .
  • Ra-226 ( ⁇ , n) Ra-225 reaction
  • radiolysis of water occurs not only by bremsstrahlung but also by alpha rays emitted from Ac-225 and its progeny nuclides. of oxygen gas and hydrogen gas are generated.
  • Ra-226 becomes Rn-222 by alpha decay.
  • Rn-222 exists as a monatomic molecular gas. Therefore, if leakage, rupture, or the like occurs in the circulation path 10, gaseous Rn-222 may also diffuse into the environment.
  • Ra-226 Assuming that 50 GBq of Ra-226 is used as a raw nuclide, 5.0 ⁇ 10 10 Rn-222 are generated per second by ⁇ decay. Rn-222 becomes a progeny nuclide with a half-life of 3.8 days. Many of the progeny nuclides take solid chemical forms. Therefore, the radioactive decay of Ra-226 produces less gas than the radiolysis of water. It can be said that raw material nuclides such as Ra-226 have less effect on pressure rise than water in the liquid.
  • Radioactive gas treatment equipment usually includes large-scale filters, adsorption towers, monitoring equipment, and the like. Therefore, installation of a radioactive gas treatment apparatus poses a problem of increasing the size and weight of the system as a whole.
  • a metal member 50 made of a pure platinum group metal or a platinum group alloy is provided in the upper part of the circulation path 10, the radiolysis of water occurs to generate oxygen gas and hydrogen gas.
  • oxygen and hydrogen can be recombined to form water.
  • Oxygen gas and hydrogen gas are less likely to be accumulated in the circulation path 10, so an increase in pressure inside the circulation path 10 is suppressed.
  • the metal material 50 is provided in the upper part of the circulation path 10, leakage of the liquid 11 in the circulation path 10 due to overpressure, leakage of radioactive materials such as raw material nuclides, target radionuclides, and their progeny nuclides, Explosion or the like of the pipe-shaped structural material forming the circulation path 10 can be prevented. Diffusion of radioactive materials and exposure of manufacturing workers are prevented. In addition, it is possible to reduce the oxygen-hydrogen mixed gas accumulated in the circulation path 10 and reduce the danger of hydrogen explosion.
  • the metal material 50 is provided integrally with the structural material that forms the circulation path 10 .
  • the metal member 50 is arranged on the ceiling portion of the section on the upper side of the circulation path 10 so as to be exposed to the inside of the circulation path 10 .
  • the surface of the structural material forming the circulation path 10 can be provided with fine grooves, fine holes, etc. made of a platinum group metal. .
  • a large surface area can be obtained by providing fine grooves, fine holes, or the like formed of a platinum group member, thereby increasing the reaction efficiency of the recombination reaction.
  • Structural materials having fine grooves, fine holes, etc. formed of platinum group on the surface may be made of platinum group only partially, including the surface of fine grooves, fine holes, etc., or all may be made of platinum group. may be formed with As a method of forming a part of the platinum group, a method of bonding a platinum group coating material by pressure bonding or the like, a method of plating a platinum group, or the like can be used.
  • the metal material 50 is provided above the circulation path 10
  • accumulation of oxygen gas and hydrogen gas due to radiolysis of water is suppressed. be.
  • the circulation path 10 that can efficiently produce radionuclides
  • diffusion of radioactive substances, exposure of workers to radiation, and hydrogen explosion are prevented. Therefore, it is possible to efficiently produce radionuclides with a compact, lightweight, and highly safe apparatus.
  • the metal material 50 is provided integrally with the structural material forming the circulation path 10
  • the metal material 50 is inside the pipe-shaped structural material forming the circulation path 10.
  • the pressure loss caused by the metallic material 50 to the liquid 11 in the circulation path 10 and the deposition of dispersoids on the surface of the metallic material 50 can be reduced.
  • FIG. 3 is a schematic diagram showing an example of a radionuclide production system according to the present invention.
  • the metal material 50 may be attached as a part inside the pipe-shaped structural material that forms the circulation path 10 .
  • FIG. 3 shows a radionuclide production system 200 including such a metal material 50.
  • FIG. 3 shows a radionuclide production system 200 including such a metal material 50.
  • the radionuclide production system 200 includes a circulation path 10, a target for generating bremsstrahlung (radiation generation section) 20, a separation device (separation section) 30, a pump 40, A metal material 50 is provided.
  • the main configuration of the radionuclide production system 200 is substantially the same as the radionuclide production system 100 described above, except for the form of the metal material 50 .
  • the target 20 for generating bremsstrahlung is provided close to the structural material forming the circulation path 10, and is provided separately from the structural material forming the circulation path 10 and the metal material 50.
  • the electron beam 21 and the bremsstrahlung 22 are directed to enter the liquid 11 in the circulation path 10 from the side of the circulation path 10 .
  • the circulation path 10 is provided in a direction to circulate the liquid 11 containing the raw material nuclide in the vertical direction.
  • the metal material 50 is attached to the upper part of the circulation path 10 as a component.
  • the metal material 50 as a part is arranged so as to be exposed to the inside of the circulation path 10 at a position close to the ceiling of the upper section of the circulation path 10 .
  • the metal material 50 as a part can be attached by an appropriate method such as welding, brazing, or mechanical joining using joining parts.
  • these metal materials 50 a large surface area can be obtained, so that the reaction efficiency of the recombination reaction can be improved.
  • radionuclides are efficiently produced with a small, lightweight, and highly safe device. can do.
  • the metal material 50 is attached as a part inside the pipe-shaped structural material forming the circulation path 10, compared to the case where the metal material 50 is provided integrally with the structural material forming the circulation path 10. Therefore, the metal material 50 can be easily replaced, cleaned, regenerated, and the like.
  • FIG. 4 is a schematic diagram showing an example of a radionuclide production system according to the present invention. As shown in FIG. 4 , the electron beam 21 and the bremsstrahlung 22 may be directed to enter the liquid 11 in the circulation path 10 from above the circulation path 10 . FIG. 4 shows a radionuclide production system 300 with such a configuration.
  • the radionuclide production system 300 includes a circulation path 10, a target for generating bremsstrahlung (radiation generation section) 20, a separation device (separation section) 30, a pump 40, A metal material 50 is provided.
  • the main configuration of the radionuclide production system 300 is substantially the same as the radionuclide production system 100 described above, except for the arrangement of the target 20 and the like.
  • the metal material 50 is provided integrally with the structural material forming the circulation path 10 .
  • the metal member 50 is arranged on the ceiling portion of the section on the upper side of the circulation path 10 so as to be exposed to the inside of the circulation path 10 .
  • the circulation path 10 is provided in a direction to circulate the liquid 11 containing the raw material nuclide in the vertical direction.
  • the target 20 for generating bremsstrahlung is provided close to the structural material forming the circulation path 10 and is provided separately from the structural material forming the circulation path 10 and the metal material 50 .
  • the target 20 is arranged above the metal material 50 arranged above the circulation path 10 .
  • the target 20 and the metal material 50 are arranged coaxially between the irradiation port of the electron beam 21 and the irradiation area of the bremsstrahlung 22 on the circulation path 10 .
  • the electron beam 21 is directed to enter the liquid 11 in the circulation path 10 from above the circulation path 10 .
  • a part of the electron beam 21 irradiated from above to the target 20 for generating bremsstrahlung is also irradiated to the metal material 50 provided on the upper part of the circulation path 10 behind the target 20.
  • the metal material 50 is irradiated with the electron beam 21 , part of the energy of the electron beam 21 is applied to heat the metal material 50 .
  • the trajectory from the electron beam irradiation device may be deflected so that the electron beam 21 is incident on the target 20 from above.
  • the bremsstrahlung is strongly emitted in the same direction as the direction in which the electron beam travels. Therefore, the bremsstrahlung 22 is also directed toward the liquid 11 in the circulation path 10 from above the circulation path 10 .
  • the electron beam 21 It is preferable to irradiate the electron beam 21 with an energy that loses all energy inside the metal material 50 or behind the metal material 50 . Moreover, it is preferable that the electron beam 21 be irradiated with energy that does not pass through the liquid 11 in the circulation path 10 . By irradiating with such energy, the electron beam 21 can be made incident in the circulation path 10 and the concentration of the heat load can be alleviated.
  • radionuclides are efficiently produced with a small, lightweight, and highly safe device. can do.
  • the metal material 50 can also be irradiated with the electron beam 21 .
  • the metal material 50 is heated to an appropriate temperature by irradiating it with the electron beam 21, the catalytic activity of the recombination reaction is enhanced, so that the removal rate of oxygen gas and hydrogen gas can be improved.
  • FIG. 5 is a schematic diagram showing an example of a radionuclide production system according to the present invention.
  • the metal material 50 may function as a target (radiation generator) for generating bremsstrahlung. That is, the metal material 50 may have the function of not only catalyzing the recombination reaction, but also generating the bremsstrahlung 22 when irradiated with the electron beam 21 .
  • FIG. 5 shows a radionuclide production system 400 having such a configuration.
  • the radionuclide production system 400 includes a circulation path 10, a separation device (separation section) 30, a pump 40, and a metal material 50, similar to the radionuclide production system 300 described above.
  • the main configuration of the radionuclide production system 400 is substantially the same as that of the radionuclide production system 300 described above, except for the configuration of the radiation generating section.
  • the metal material 50 is provided integrally with the structural material that forms the circulation path 10 .
  • the metal member 50 is arranged on the ceiling portion of the section on the upper side of the circulation path 10 so as to be exposed to the inside of the circulation path 10 .
  • the electron beam 21 and the bremsstrahlung 22 are directed to enter the liquid 11 in the circulation path 10 from above the circulation path 10 .
  • the circulation path 10 is provided in a direction to circulate the liquid 11 containing the raw material nuclide in the vertical direction.
  • the electron beam 21 is irradiated not on the target 20 for generating bremsstrahlung but on the metal material 50 provided above the circulation path 10.
  • the electron beam 21 is irradiated onto the metal material 50 from above. Since the metal material 50 is made of a platinum group pure metal or a platinum group alloy, the bremsstrahlung radiation 22 generated by the electron beam 21 can be generated.
  • the trajectory of the electron beam 21 from the electron beam irradiation device may be deflected so that the electron beam 21 is incident on the metal material 50 from above.
  • bremsstrahlung is strongly emitted in the same direction as the direction in which the electron beam travels. Therefore, the bremsstrahlung 22 is also directed toward the liquid 11 in the circulation path 10 from above the circulation path 10 .
  • the electron beam 21 It is preferable to irradiate the electron beam 21 with an energy that loses all energy inside the metal material 50 or behind the metal material 50 . Moreover, it is preferable that the electron beam 21 be irradiated with energy that does not pass through the liquid 11 in the circulation path 10 . By irradiating with such energy, the electron beam 21 can be made incident in the circulation path 10 and the concentration of the heat load can be alleviated.
  • the metal material 50 if it also has the function of generating bremsstrahlung, it is possible to use a structural material having fine grooves, fine holes, etc. formed of a platinum group member on its surface.
  • a structural material may be made of a platinum group only partially, including the surface of fine grooves, fine holes, etc., or may be made entirely of a platinum group. thickness.
  • a thin wire, a mesh, a member plated with a platinum group member, or a member in which particles of the platinum group member are supported on a carrier may be used in combination.
  • radionuclides are efficiently produced with a small, lightweight, and highly safe device. can do.
  • the metal material 50 since the metal material 50 generates the bremsstrahlung 22 , there is no need to provide a target for generating bremsstrahlung radiation separately from the metal material 50 . Therefore, the device can be made smaller and lighter than when a target is provided.
  • the electron beam 21 is irradiated to the metal material 50, the metal material 50 is beam-heated. When the metal material 50 is heated to an appropriate temperature by irradiating it with the electron beam 21, the catalytic activity of the recombination reaction is enhanced, so that the removal rate of oxygen gas and hydrogen gas can be improved.
  • FIG. 6 is a schematic diagram showing an example of a radionuclide production system according to the present invention. As shown in FIG. 6 , the electron beam 21 and the bremsstrahlung 22 may be directed to enter the liquid 11 in the circulation path 10 from below the circulation path 10 . FIG. 6 shows a radionuclide production system 500 having such a configuration.
  • the radionuclide production system 500 includes a circulation path 10, a target for generating bremsstrahlung (radiation generator) 20, a separator (separator) 30, and a metal material 50. , is equipped with It also has a heater 41 and a cooler 42 .
  • the main configuration of the radionuclide production system 500 is substantially the same as that of the radionuclide production system 100 described above, except for the arrangement of the target 20 and the like, and the provision of a heater 41 and a cooler 42 instead of the pump 40 .
  • the metal material 50 is provided integrally with the structural material that forms the circulation path 10 .
  • the metal member 50 is arranged on the ceiling portion of the section on the upper side of the circulation path 10 so as to be exposed to the inside of the circulation path 10 .
  • the circulation path 10 is provided in a direction to circulate the liquid 11 containing the raw material nuclide in the vertical direction.
  • the target 20 for generating bremsstrahlung is provided close to the structural material forming the circulation path 10 and is provided separately from the structural material forming the circulation path 10 and the metal material 50 .
  • the target 20 is arranged below the section on the lower side of the circulation path 10 .
  • the target 20 is preferably arranged below a section of the circulation path 10 extending in the vertical direction.
  • the electron beam 21 is directed to enter the liquid 11 in the circulation path 10 from below the circulation path 10 .
  • a portion of the electron beam 21 irradiated from above to the target 20 for generating bremsstrahlung is directed to the liquid 11 containing the raw material nuclide in the lower section of the circulation path 10 behind the target 20 . is also irradiated.
  • the liquid 11 containing the raw material nuclide in the lower section of the circulation path 10 is heated.
  • the liquid 11 expands in volume and becomes less dense, creating an upward flow in the circulation path 10 . Therefore, even if the installation of the pump 40 is omitted, the cyclical flow of the liquid 11 in the circulation path 10 can be energized.
  • the trajectory from the electron beam irradiation device may be deflected so that the electron beam 21 is incident on the target 20 from below.
  • the bremsstrahlung is strongly emitted in the same direction as the direction in which the electron beam travels. Therefore, the bremsstrahlung 22 is also directed toward the liquid 11 in the circulation path 10 from below the circulation path 10 .
  • the electron beam 21 It is preferable to irradiate the electron beam 21 with an energy that loses all energy in the circulation path 10 behind the target 20 . Moreover, it is preferable that the electron beam 21 be irradiated with energy that does not pass through the liquid 11 in the circulation path 10 . By irradiating with such energy, the electron beam 21 can enter the circulation path 10 and heat the liquid 11 in the circulation path 10 while alleviating the concentration of the heat load.
  • the heater 41 is a device for heating the liquid 11 in the circulation path 50 .
  • the heater 41 can be provided on the circulation path 10 or around the structural material forming the circulation path 10 .
  • the heater 41 is preferably arranged below the section of the circulation path 10 extending in the vertical direction.
  • an appropriate method such as a jacket type, cord winding type, sheath-embedded type electric heater, or a jacket type, tube type heat exchanger, or the like can be used.
  • the heater 41 By providing the heater 41 , it is possible to forcibly heat the liquid 11 in the circulation path 50 and generate an upward flow in the circulation path 50 . Therefore, even if the installation of the pump 40 is omitted, the cyclical flow of the liquid 11 in the circulation path 10 can be energized. In addition, when the liquid 11 in the circulation path 10 is circulated by the irradiation of the electron beam 21, the installation of the heater 41 may be omitted.
  • the cooler 42 is a device for cooling the liquid 11 in the circulation path 50 .
  • the cooler 42 can be provided on the circuit 10 or around the structural members forming the circuit 10 .
  • Cooler 42 is preferably arranged above a section extending in the vertical direction of circulation path 10 on the side opposite to the section in which heater 41 is provided.
  • an appropriate system such as a jacket type or tube type heat exchanger can be used.
  • the cooler 42 By providing the cooler 42 , the liquid 11 in the circulation path 50 can be forcibly cooled and a downward flow can be generated in the circulation path 50 . Therefore, even if the installation of the pump 40 is omitted, the cyclical flow of the liquid 11 in the circulation path 10 can be energized. If the liquid 11 in the circulation path 10 is circulated by natural heat dissipation, the installation of the cooler 42 may be omitted.
  • radionuclides are efficiently produced with a small, lightweight, and highly safe device. can do.
  • the electron beam 21 and the bremsstrahlung 22 are oriented to enter the liquid 11 in the circulation path 10 from below the circulation path 10, the electron beam 21 also reaches the liquid 11 in the lower part of the circulation path 10. Can be irradiated.
  • the liquid 11 is heated by irradiating it with the electron beam 21, it can be circulated without using a pump.
  • FIG. 7 is a schematic diagram showing an example of a radionuclide production system according to the present invention.
  • a gas chamber 60 for retaining gas may be provided in the upper part of the circulation path 50 and the metal material 30 may be provided in the gas chamber 60 .
  • FIG. 7 shows a radionuclide production system 600 having such a configuration.
  • the radionuclide production system 600 includes a circulation path 10, a target for generating bremsstrahlung (radiation generation unit) 20, a separation device (separation unit) 30, a pump 40, A metal material 50 is provided.
  • the main configuration of the radionuclide production system 600 is substantially the same as the radionuclide production system 100 described above, except for the arrangement of the gas chamber 60 and the metal material 50 .
  • the target 20 for generating bremsstrahlung is provided close to the structural material forming the circulation path 10, and is provided separately from the structural material forming the circulation path 10 and the metal material 50.
  • the electron beam 21 and the bremsstrahlung 22 are directed to enter the liquid 11 in the circulation path 10 from the side of the circulation path 10 .
  • the circulation path 10 is provided in a direction to circulate the liquid 11 containing the raw material nuclide in the vertical direction.
  • a gas chamber 60 is provided above the circulation path 10 .
  • the gas chamber 60 is provided above the ceiling of the section on the upper side of the circulation path 10 as a space that communicates with the closed ring portion of the circulation path 10 .
  • Oxygen gas and hydrogen gas generated by radiolysis of water can flow into the gas chamber 60 after separating from the liquid 11 in the closed ring portion of the circulation path 10 .
  • the liquid 11 containing the raw material nuclide is introduced, for example, up to the height of the ceiling of the closed ring portion of the circulation path 10 .
  • the gas phase portion 13 is maintained within the gas chamber 60 by such a liquid amount.
  • the metal material 50 is attached to the upper part of the gas chamber 60 as a component.
  • the metal material 50 as a component is arranged in the gas phase portion 13 close to the ceiling portion of the gas chamber 60 so as not to come into contact with the liquid 11 containing the raw material nuclide.
  • the metal material 50 as a part can be attached to the upper part of the gas chamber 60 by any appropriate method such as welding, brazing, or mechanical joining using joining parts.
  • a single-wire or bundle-shaped fine wire made of a platinum group metal a mesh made of fine wires made of a platinum group metal, a mesh made of fine wires, an expanded metal, or a punching metal. It is possible to use a member obtained by plating a platinum group member on a metal or ceramic carrier, or a member obtained by supporting platinum group particles on a carrier made of metal or ceramics. With these metal materials 50, a large surface area can be obtained, so that the reaction efficiency of the recombination reaction can be improved.
  • the metal material 50 is attached to the upper part of the gas chamber 60 as a component, but the metal material 50 may be provided integrally with the structural material that forms the gas chamber 60.
  • the metal material 50 as a part and the metal material 50 as a structural material are not limited to the upper part of the gas chamber 60, and as long as they do not come into contact with the liquid 11 containing the raw material nuclide, the side part of the gas chamber 60, It may be provided below the gas chamber 60 .
  • radionuclides are efficiently produced with a small, lightweight, and highly safe device. can do.
  • the metal material 30 is provided in the gas chamber 60 provided in the upper part of the circulation path 10, contact between the metal material 50 and the liquid 11 containing the raw material nuclide can be prevented. Even if the liquid 11 in the circulation path 10 contains halogen, the metal material 50 is not poisoned because the halogen does not come into contact with the metal material 50 .
  • FIG. 8 is a schematic diagram showing an example of a radionuclide production system according to the present invention. As shown in FIG. 8, the circulation path 10 may be configured to horizontally circulate the liquid 11 containing the raw material nuclide. FIG. 8 shows a radionuclide production system 700 with such a configuration.
  • the radionuclide production system 700 includes a circulation path 10, a target for generating bremsstrahlung (radiation generation section) 20, a separation device (separation section) 30, a pump 40, A metal material 50 and a gas chamber 60 are provided.
  • the main configuration of radionuclide production system 700 is substantially the same as radionuclide production system 600 described above, except for the form of circulation path 10 .
  • the target 20 for generating bremsstrahlung is provided close to the structural material forming the circulation path 10, and is provided separately from the structural material forming the circulation path 10 and the metal material 50. there is The target 20 is arranged on the side of the circulation path 10 .
  • the electron beam 21 and the bremsstrahlung 22 are directed to enter the liquid 11 in the circulation path 10 from the side of the circulation path 10 .
  • the closed ring portion of the circulation path 10 is parallel to the horizontal direction, and is oriented to circulate the liquid 11 containing the raw material nuclide in the horizontal direction.
  • a gas chamber 60 is provided above the horizontal circulation path 10 .
  • the gas chamber 60 is provided above the ceiling of the closed ring portion of the circulation path 10 as a space that communicates with the closed ring portion of the circulation path 10 .
  • Oxygen gas and hydrogen gas generated by radiolysis of water can flow into the gas chamber 60 after separating from the liquid 11 in the closed ring portion of the circulation path 10 .
  • the liquid 11 containing the raw material nuclide is introduced, for example, up to the height of the ceiling of the closed ring portion of the circulation path 10 .
  • the gas phase portion 13 is maintained within the gas chamber 60 by such a liquid amount.
  • the gas chamber 60 is provided in the section between the separation device 30 and the pump 40. With such an arrangement, the exposure of the gas to the bremsstrahlung radiation 22 and the flow of the gas into the pump 40 can be reduced.
  • the gas chamber 60 may be provided in a section between the irradiation area of the bremsstrahlung 22 and the separation device 30, a section between the pump 40 and the irradiation area of the bremsstrahlung 22, or the like. Further, the gas chamber 60 may be provided above a part of the section of the circulation path 10 or may be provided above the entire section of the circulation path 10 .
  • the metal material 50 is attached to the upper part of the gas chamber 60 as a component.
  • the metal material 50 as a component is arranged in the gas phase portion 13 of the gas chamber 60 so as not to come into contact with the liquid 11 containing the raw material nuclide.
  • the metal material 50 as a part can be attached in the gas chamber 60 by an appropriate method such as welding, brazing, or mechanical joining using joining parts.
  • a single-wire or bundle-shaped fine wire made of a platinum group metal a mesh made of fine wires made of a platinum group metal, a mesh made of fine wires, an expanded metal, or a punching metal. It is possible to use a member obtained by plating a platinum group member on a metal or ceramic carrier, or a member obtained by supporting platinum group particles on a carrier made of metal or ceramics. With these metal materials 50, a large surface area can be obtained, so that the reaction efficiency of the recombination reaction can be improved.
  • the metal material 50 is attached to the upper part of the gas chamber 60 as a component, but the metal material 50 may be provided integrally with the structural material that forms the gas chamber 60.
  • the metal material 50 as a part and the metal material 50 as a structural material are not limited to the upper part of the gas chamber 60, and as long as they do not come into contact with the liquid 11 containing the raw material nuclide, the side part of the gas chamber 60, It may be provided below the gas chamber 60 .
  • radionuclides are efficiently produced with a small, lightweight, and highly safe device. can do.
  • the circulation path 10 for horizontally circulating the liquid 11 containing the raw material nuclide is provided, the liquid 11 containing the raw material nuclide can be circulated with a low-output pump compared to the case of circulating in the vertical direction.
  • the present invention is not limited to the above embodiments, and various modifications are possible without departing from the scope of the present invention.
  • the present invention is not necessarily limited to having all the configurations included in the above embodiments. Replacing part of the configuration of one embodiment with another configuration, adding part of the configuration of one embodiment to another form, or omitting part of the configuration of one embodiment can be done.
  • the metal material 50 as a structural material may be provided in the upper part of the circulation path 10, or the metal material 50 may be provided as a component. , and combinations thereof may be provided.
  • the electron beam 21 and the bremsstrahlung 22 are configured to irradiate the solution containing the raw material nuclide in the circulation path 10 from above or below the circulation path 10.
  • the circulation path 10 may be configured to horizontally circulate the liquid 11 containing the raw material nuclide.
  • the metal member 50 may be provided on a part of the upper portion of the horizontal circulation path 10, or may be provided on the entire upper portion.
  • the target 20 for generating bremsstrahlung is provided as a separate member from the structural material forming the circulation path 10, but the circulation path 10 is formed. It may be provided integrally with the structural material. If provided integrally, the circulation path 10 and the target 20 can be manufactured efficiently.
  • the bremsstrahlung 22 may be incident parallel to the linearly extending section of the circulation path 10.
  • the bremsstrahlung 22 is irradiated so as to pass near the central axis of the section on the upper side of the circulation path 10, near the central axis of the section on the lower side, or near the central axis of the section on the side of the circulation path 10. be able to. If the radiation is incident parallel to a straight section, the amount of reaction between the bremsstrahlung 22 and the raw material nuclide increases, so the target radionuclide can be produced efficiently.
  • the circulation path 10 is provided in a substantially rectangular closed ring shape, but the channel shape and path shape of the circulation path 10 are not particularly limited.
  • the circulation path 10 may have a chamber-shaped section with an increased flow path width, a channel-shaped section embedded in a structural material, or the like.
  • the circulation path 10 may be provided in a two-dimensional closed ring such as a circular shape, a combination of a circular portion and a rectangular portion, a meandering shape, or a three-dimensional closed ring.
  • the circulation path 10 may be provided with a detour for the closed ring portion.
  • a detour that bypasses the separation device can be connected to the closed ring portion of the circulation path 10 to switch whether or not to extract the target radionuclide in the flow path.
  • SYMBOLS 100... Radionuclide production system, 10... Circulation path, 11... Liquid containing raw material nuclide and produced nuclide in circulation path, 12... Flow direction of liquid, 13... Gas phase part containing generated gas, 20... For generating bremsstrahlung target (radiation generating unit), 21 electron beam, 22 bremsstrahlung, 30 separation device (separation unit), 40 pump, 41 heater, 42 cooler, 50 metal material, 60 gas chamber

Landscapes

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Abstract

本発明は、小型・軽量で安全性が高い装置で効率良く放射性核種を製造することが可能な放射性核種製造システムおよび放射性核種製造方法を提供するものである。放射性核種製造システム（１００）は、原料核種を含む液体に制動放射線を照射して放射性核種を製造する放射性核種製造システムであって、原料核種を含む液体（１１）を循環させる循環路（１０）と、制動放射線（２２）を発生させて液体（１１）に照射する放射線発生部（２０）と、を備え、循環路（１０）内の上部に、白金族の純金属または白金族の合金を含む金属材（５０）を有する。放射性核種製造方法は、原料核種を含む液体（１１）を循環路（１０）内で循環させながら、液体（１１）に制動放射線（２２）を照射して原料核種を放射性核種に変換し、液体（１１）の放射線分解によって生成した酸素と水素を、循環路（１０）内の上部の白金族の純金属または白金族の合金で形成された金属材（５０）で再結合反応させて除去する。

Description

放射性核種製造システムおよび放射性核種製造方法
　本発明は、制動放射線による核反応を利用して放射性核種を製造する放射性核種製造システムおよび放射性核種製造方法に関する。
　アクチニウム２２５（Ａｃ－２２５）は、アルファ線を放出する放射性核種であり、アルファ線内用療法に用いる治療用薬剤の原料として期待されている。従来、アクチニウム２２５（Ａｃ－２２５）は、親核種であるトリウム２２９（Ｔｈ－２２９）からの崩壊によって生産されている。
　現在、臨床に利用可能なＡｃ－２２５を供給可能な施設は、ドイツのカールスルーエにある超ウラン元素研究所（ＩＴＵ：Institute for Transuranium Elements）、米国のオークリッジ国立研究所（ＯＲＮＬ：Oak Ridge National Laboratory）、ロシアのオブニンスクにあるロシア国立科学センタ物理エネルギ研究所（ＩＰＰＥ：Institute of Physics and Power Engineering）の３ヵ所のみである。
　Ｔｈ－２２９は自然界には無く、ウラン２３３（Ｕ－２３３）からの崩壊によって生成されている。しかし、今後は核物質防護の関係でＵ－２３３が生産されないことから、全世界におけるＡｃ－２２５の生産可能量は、現存するＵ－２３３からＴｈ－２２９を経由して生産可能な範囲に制限される。この量は、臨床前試験には十分であるが、臨床試験以降には大幅に不足することが予想されているため、加速器を用いた製造が望まれている。
　加速器を用いてＡｃ－２２５を製造する方法としては、Ｒａ－２２６（ｐ，２ｎ）Ａｃ－２２５反応を利用する方法が知られている。この方法では、天然に存在するラジウム２２６（Ｒａ－２２６）にサイクロトロンで加速された陽子が照射されている。製造試験は、ＯＲＮＬや、米国のブルックヘブン国立研究所（ＢＮＬ：Brookhaven National Laboratory）や、日本の量子科学技術研究開発機構（ＱＳＴ：National Institutes for Quantum and Radiological Science and Technology）で進められているが、商用化はされていない。
　加速器を用いてＡｃ－２２５を製造する方法には、製造上の課題が存在している。サイクロトロンで加速された陽子のＲａ－２２６中の飛程は短いため、ターゲットを厚くしても、Ａｃ－２２５を大量に製造できないという課題がある。陽子エネルギの殆どをターゲット中で失うが、ターゲットの十分な除熱が難しいため、陽子エネルギを従来よりも高くすることは困難である。
　加速器を用いてＡｃ－２２５を製造する方法としては、Ｒａ－２２６（ｎ，２ｎ）Ｒａ－２２５反応の後に、Ｒａ－２２５をβ崩壊させてＡｃ－２２５に変換する方法も知られている。この方法では、Ｒａ－２２６に高速中性子が照射されている。しかし、中性子を照射する場合、遮蔽のために装置が大型化する課題や、装置の放射化によって放射性廃棄物が増加する課題がある。
　また、Ｒａ－２２６（γ，ｎ）Ｒａ－２２５反応の後に、Ｒａ－２２５をβ崩壊させてＡｃ－２２５に変換する方法が提案されている。この方法では、Ｒａ－２２６に制動放射線が照射されている。制動放射線は、マイクロトロンや、線形加速器等で加速させた電子を原子番号が大きいターゲット材に照射して発生させている。特許文献１には、原料核種を含む流体を循環路内に循環させながら、循環路内の流体に制動放射線を照射して放射性核種を製造する技術が記載されている。
特開２０２０－１８３９２６号公報
　特許文献１のように、原料核種を含む流体を循環路内に循環させながら放射線を照射すると、固体状のターゲット材を用いなくとも、流体中で目的の放射性核種を製造することができる。ターゲット材は照射によって溶融しないため、長い時間間隔を空けて間欠的に放射線を照射する必要がない。また、ターゲット材中に生成した目的の放射性核種を得るために、ターゲット材を取出す操作が不要になる。そのため、目的の放射性核種を効率的に製造することができる。
　しかし、原料核種を含む流体に放射線を照射すると、原料核種が核変換されるだけでなく、流体中の媒質が放射線分解されることがある。例えば、Ｒａ－２２６（γ，ｎ）Ｒａ－２２５反応を利用する場合、Ｒａ－２２６を含む塩化物、酸化物等を酸に溶解させた酸溶液が用いられる。酸溶液中には、水が含まれている。そのため、水の少なくとも一部が放射線分解されて、酸素ガスや水素ガスが発生する。
　特許文献１のように、原料核種を含む流体を循環路内に循環させる場合、放射線の照射によってガスが発生すると、循環路内にガスが蓄積することが問題となる。ガスが蓄積すると、圧力が上昇して、流体の漏洩、配管の破裂等が起こる虞がある。そのため、放射性物質の拡散や製造従事者の被曝が安全上で問題となる。また、酸素ガスと水素ガスは、爆発限界の範囲内となり得るため、爆発の危険を生じる。
　循環路内に発生したガスは、所定の圧力に達した段階で、外部に放出することも考えられる。しかし、このような対策をとる場合、循環路にガス放出口を設け、放出されるガス中の放射性物質を除去しなければならない。ガス放出口には、放射性ガス処理装置を設置する必要があるが、放射性ガス処理装置を設置すると、システム全体としての大型化や重量化に繋がる。
　そこで、本発明は、小型・軽量で安全性が高い装置で効率良く放射性核種を製造することが可能な放射性核種製造システムおよび放射性核種製造方法を提供することを目的とする。
　前記課題を解決するために本発明に係る放射性核種製造システムは、原料核種を含む液体に制動放射線を照射して放射性核種を製造する放射性核種製造システムであって、原料核種を含む液体を循環させる循環路と、制動放射線を発生させて前記液体に照射する放射線発生部と、を備え、前記循環路内の上部に、白金族の純金属または白金族の合金を含む金属材を有する。
　また、本発明に係る放射性核種製造方法は、原料核種を含む液体に制動放射線を照射して放射性核種を製造する放射性核種製造方法であって、原料核種を含む液体を循環路内で循環させながら、前記液体に制動放射線を照射して前記原料核種を放射性核種に変換し、前記液体の放射線分解によって生成した酸素と水素を、前記循環路内の上部の白金族の純金属または白金族の合金で形成された金属材で再結合反応させて除去する。
　本発明によると、小型・軽量で安全性が高い装置で効率良く放射性核種を製造することが可能な放射性核種製造システムおよび放射性核種製造方法を提供することができる。
本発明に係る放射性核種製造システムの一例を示す模式図である。 Ｒａ－２２６の（γ，ｎ）反応の反応断面積の理論値を示すグラフである。 本発明に係る放射性核種製造システムの一例を示す模式図である。 本発明に係る放射性核種製造システムの一例を示す模式図である。 本発明に係る放射性核種製造システムの一例を示す模式図である。 本発明に係る放射性核種製造システムの一例を示す模式図である。 本発明に係る放射性核種製造システムの一例を示す模式図である。 本発明に係る放射性核種製造システムの一例を示す模式図である。
　以下、本発明の一実施形態に係る放射性核種製造システムおよび放射性核種製造方法について、図を参照しながら説明する。なお、以下の各図において、共通する構成については同一の符号を付して重複した説明を省略する。
　図１は、本発明に係る放射性核種製造システムの一例を示す模式図である。
　図１に示すように、放射性核種製造システム１００は、循環路１０と、制動放射線発生用のターゲット（放射線発生部）２０と、分離装置（分離部）３０と、ポンプ４０と、金属材５０と、を備えている。
　図中において、符号１１は、循環路内の原料核種や生成核種を含む液体を示す。符号１２は、液体の流れ方向を示す。符号１３は、生成ガスを含む気相部を示す。符号２１は、電子線を示す。符号２２は、制動放射線を示す。
　放射性核種製造システム１００は、原料核種を含む液体に制動放射線を照射して放射性核種を製造する装置である。放射性核種製造システム１００では、液体中に含まれる所定の原料核種に、核反応の閾値以上のエネルギを持つ制動放射線を照射し、制動放射線による光核反応によって原料核種を目的の放射性核種に核変換する。
　放射性核種製造システム１００は、原料核種を含む液体１１中に含まれる水が放射線分解された場合に、水の放射線分解で発生した酸素ガスと水素ガスを再結合反応させて除去するために、白金族の純金属または白金族の合金で形成された金属材５０を備えている。
　放射性核種製造システム１００における放射性核種の製造は、次の方法で行われる。
　原料核種を含む液体１１を、循環路１０内に導入して、循環路１０内で循環させる。目的の放射性核種への核変換を進める際には、不図示の電子線照射装置から制動放射線発生用のターゲット２０に向けて、高エネルギの電子線２１を照射する。ターゲット２０は、電子線２１が起こす制動放射によって、目的の放射性核種を生成する核反応に必要な閾値以上のエネルギを持つ制動放射線２２を発生させる。
　そして、原料核種を含む液体１１を循環路１０内で循環させながら、原料核種を含む液体１１に制動放射線２２を照射して、原料核種を目的の放射性核種に変換する。原料核種を含む液体１１を循環させるため、核反応によって生成した目的の放射性核種は、未変換の原料核種と共に、制動放射線２２の照射域から離れて循環路１０内を流れる。
　核反応によって生成した目的の放射性核種は、必要に応じて、分離装置３０において循環路１０内から連続的または断続的に取り出される。未変換の原料核種は、循環路１０内を更に流れ、制動放射線２２の照射域に再供給されて制動放射線２２を照射される。原料核種を含む液体１１の循環や、制動放射線２２の照射は、連続的または断続的に繰り返し行うことができる。
　放射性核種の製造中には、原料核種を含む液体１１の放射線分解によって生成した酸素と水素を、循環路１０内の上部の金属材５０で再結合反応させて除去する。金属材５０は、白金族の純金属または白金族の合金で形成されるため、酸素と水素を結合させて水を生成する触媒活性を持つ。そのため、水の放射線分解によって酸素と水素が生成しても、金属材５０の触媒活性で酸素と水素が水に戻り、循環路１０内からガスが除去される。
　原料核種としては、製造しようとする目的の放射性核種に応じて、適宜の核種を用いることができる。原料核種の具体例としては、ラジウム－２２６（Ｒａ－２２６）、モリブデン－１００（Ｍｏ－１００）、亜鉛－６８（Ｚｎ－６８）、ハフニウム－１７８（Ｈｆ－１７８）、ゲルマニウム－７０（Ｇｅ－７０）等が挙げられる。
　原料核種を核変換する核反応としては、製造しようとする目的の放射性核種、原料核種の種類、必要なエネルギ等に応じて、（γ，ｎ）、（γ，ｐ）、（γ，２ｎ）、（γ，ｐｎ）等の光核反応を用いることができる。
　核反応によって製造する放射性核種は、特に制限されるものではないが、放射線内用療法に用いられる治療用薬剤の原料や、放射線診断に用いられる放射性標識試薬等として有用な点で、α線放出核種、β線放出核種またはγ線放出核種が好ましい。製造する放射性核種は、光核反応の後に放射性壊変で生成する子孫核種であってもよい。
　例えば、α線放出核種であるアクチニウム－２２５（Ａｃ－２２５）を製造する場合、Ｒａ－２２６（γ，ｎ）Ｒａ－２２５反応とβ崩壊を用いることができる。γ線放出核種であるテクネチウム－９９ｍ（Ｔｃ－９９ｍ）を製造する場合、Ｍｏ－１００（γ，ｎ）Ｔｃ－９９ｍ反応を用いることができる。β線・γ線放出核種である銅－６７（Ｃｕ－６７）を製造する場合、Ｚｎ－６８（γ，ｐ）Ｃｕ－６７反応を用いることができる。β線・γ線放出核種であるルテチウム－１７７（Ｌｕ－１７７）を製造する場合、Ｈｆ－１７８（γ，ｐ）Ｌｕ－１７７反応を用いることができる。β線放出核種であるガリウム－６８（Ｇａ－６８）を製造する場合、Ｇｅ－７０（γ，２ｎ）Ｇｅ－６８反応と電子捕獲反応を用いることができる。
　目的の放射性核種の製造に制動放射線による光核反応を用いると、必要なエネルギを持つ入射粒子を、シンクロトロン、サイクロトロン等と比較して、小型の加速器で発生させることができる。また、中性子や荷電粒子による核反応を用いる場合と比較して、遮蔽材を厚く設ける必要がないため、装置を小型・軽量に設けることができる。
　原料核種を含む液体１１としては、原料核種を含む物質を溶媒に溶解させた溶液や、原料核種を含む物質を分散媒に分散させた分散液等を用いることができる。原料核種を含む液体１１は、少なくとも微量の水を含む限り、低粘度な液状であってもよいし、水よりも高粘度なスラリ状等であってもよい。溶媒や分散媒としては、水や、酸溶液等を用いることができる。酸溶液としては、塩酸溶液、硝酸溶液等が挙げられる。
　原料核種を含む物質としては、原料核種の種類、溶解性や分散性等に応じて、適宜の化学形態を用いることができる。原料核種を含む物質の具体例としては、酸化物、窒化物、水素化物、炭化物、ハロゲン化物、炭酸塩、硝酸塩、酢酸塩、アンモニウム塩、錯体等の化合物等が挙げられる。
　原料核種を含む液体１１は、白金族の純金属または白金族の合金で形成された金属材５０を用いる点からは、ハロゲン分子、ハロゲン化合物、ハロゲンイオン等の原料由来のハロゲンを含まないことが好ましい。すなわち、原料核種を含む物質や、溶媒や分散媒は、ハロゲンを含まない物質であることが好ましい。ハロゲンを含まない場合、金属材５０の被毒を避けることができるため、酸素ガスや水素ガスを持続的に効率良く除去できる。
　例えば、Ｒａ－２２６を含む物質としては、塩化ラジウム（ＲａＣｌ２）、炭酸ラジウム（ＲａＣＯ３）等を用いることができるが、炭酸ラジウム（ＲａＣＯ３）がより好ましい。Ｍｏ－９９を含む物質としては、三酸化モリブデン（ＭｏＯ３）等を用いることができる。Ｚｎ－６８を含む物質としては、酸化亜鉛（ＺｎＯ）等を用いることができる。
　図２は、Ｒａ－２２６の（γ，ｎ）反応の反応断面積の理論値を示すグラフである。
　図２に示すように、Ｒａ－２２６（γ，ｎ）Ｒａ－２２５反応は、原料核種の核変換に必要なエネルギの閾値が、６．４ＭｅＶである。この核反応の反応断面積には、１５～２０ＭｅＶ付近に、巨大共鳴による極大がある。
　このようなエネルギを持つ制動放射線は、線形加速器等で加速した高エネルギの電子を制動放射させた場合に得ることができる。線形加速器等の電子線加速器は、付与するエネルギが同じであれば、陽子加速器や重粒子加速器と比較して、装置を小型に設けることができる。
　また、Ｒａ－２２６（γ，ｎ）Ｒａ－２２５反応の反応断面積は、Ｒａ－２２６（ｐ，２ｎ）Ａｃ－２２５反応の反応断面積と同程度である。そのため、Ａｃ－２２５の製造に制動放射線による光核反応を用いると、陽子線による中性子生成反応を用いる場合と比較して、同量のＡｃ－２２５を小型の装置で得ることができる。
　また、Ｒａ－２２６（ｎ，２ｎ）Ｒａ－２２５反応の反応断面積は、Ｒａ－２２６（γ，ｎ）Ｒａ－２２５反応の反応断面積よりも一桁弱大きいが、Ｒａ－２２６（ｎ，２ｎ）Ｒａ－２２５反応を用いる場合、原料核種に高速中性子を照射する必要がある。高速中性子を発生させるためには、サイクロトロンによって加速した重陽子を、炭素のターゲットや、トリチウムを吸蔵させた金属等のターゲットに照射しなければならない。
　しかし、ターゲットに重陽子を照射する場合、大掛かりなサイクロトロンや、収束レンズ等が必要になる。また、高エネルギの中性子が透過・散乱するため、機材が放射化されて汚染や放射性廃棄物を生じる。透過・散乱した中性子を遮蔽するために、厚い遮蔽材設ける必要がある。
　これに対し、ターゲットに電子線を照射して制動放射線を発生させる場合、ターゲットから出射される中性子が少なくなる。また、ターゲットから放出される制動放射線は、鉛等の遮蔽材で比較的容易に遮蔽することができる。そのため、小型・軽量な装置で放射性核種を製造することができる。
　例えば、Ｒａ－２２６（γ，ｎ）Ｒａ－２２５反応を用いる場合、Ｒａ－２２６を含む物質が溶解ないし分散した液体に制動放射線２２を照射すると、Ｒａ－２２６を含む物質が、Ｒａ－２２５を含む物質に変換される。
　Ｒａ－２２５は、β崩壊を起こし、半減期１４．８日で、Ａｃ－２２５となる。未反応のＲａ－２２６と未崩壊のＲａ－２２５は、互いに混ざり合った状態となるが、化学形態が同じであるため、互いに分離することが容易でない。しかし、Ｒａ－２２５は、循環路１０における通常の変換効率では、Ｒａ－２２６と比較して微量にしか生じないため、制動放射線を再照射された場合の影響は小さくなる。
　Ａｃ－２２５は、半減期１０．０日でＦｒ－２２１となる。Ｆｒ－２２１は、半減期４．９分で、Ａｔ－２１７となる。Ａｔ－２１７は、半減期３２ミリ秒で、Ｂｉ－２１３となる。α線放出核種であるＡｃ－２２５、および、その子孫核種は、治療用薬剤の原料として有用である。
　Ａｃ－２２５や、その子孫核種は、循環路１０内で生成させた後に、循環路１０外に取り出すことができる。一方、Ｒａ－２２６およびＲａ－２２５は、α線を放出しないため、Ａｃ－２２５等から分離除去することが好ましい。また、Ｒａ－２２６は、比較的高価であるため、分離後に原料核種として再利用することが好ましい。
　図１に示すように、循環路１０は、原料核種を含む液体１１を鉛直方向に循環させる向きに設けることができる。図１では、制動放射線２２の照射域の位置が、循環路１０の鉛直方向に延びる区間のうち、液体１１が下向きに流れる区間とされている。但し、制動放射線２２の照射域の位置は、循環路１０上で特に限定されるものではない。
　循環路１０は、原料核種を含む液体１１を循環させる流路であり、配管状等の構造材によって閉環状に形成される。循環路１０は、原料核種を含む液体１１や放射性物質の漏洩を防ぐために、液密且つ気密に設けられる。循環路５０を形成する構造材の外側には、構造材を囲むように放射線を遮蔽する遮蔽体を設けることができる。
　循環路１０を形成する構造材の材料としては、例えば、ＳＵＳ３０４、ＳＵＳ３１６等のステンレス鋼や、鉄合金、ニッケル合金、タングステン、白金族等の適宜の材料を用いることができる。遮蔽体は、鉛、鉄、これらの合金等の遮蔽材や、樹脂、ゴム等に遮蔽材を配合した複合材料等、適宜の材料で形成することができる。
　循環路１０を設けると、原料核種を含む液体１１を循環させながら、液体中の原料核種に制動放射線２２を照射することができる。通常、核反応によって生成する生成核種は微量であり、原料核種の大部分は未変換のまま残存する。しかし、原料核種を含む液体１１を循環させると、核反応によって生成した目的の放射性核種を必要に応じて外部に取り出しつつ、未変換の原料核種には制動放射線２２を再照射することができる。そのため、目的の放射性核種を高い変換効率で効率良く製造することができる。
　また、循環路１０を設けると、原料核種を含む液体１１を循環させながら、制動放射線２２を照射することができるため、ビーム加熱による循環路１０内の液体１１の温度上昇を抑制することができる。また、原料核種を含む液体１１の濃度、循環速度ないし循環距離に基づいて、目的の放射性核種の製造量を容易に調整することができる。また、循環路１０内の空間を原料核種や放射性核種の貯蔵・保管に用いることができる。
　制動放射線発生用のターゲット２０は、荷電粒子を照射されて制動放射線を発生する材料で形成される。ターゲット２０は、効率的に制動放射を起こす限り、適宜の材料で形成することができる。ターゲット２０は、板状、箔状等のターゲット材をターゲットホルダに固定した構造、ターゲット材をターゲットに埋設した構造、ターゲット材を容器に入れた構造等、適宜の構造に設けることができる。
　制動放射線発生用のターゲット２０は、制動放射線の発生させる能力の観点から、原子番号が大きく、且つ、密度が高い材料で形成されることが好ましい。ターゲット２０の好ましい材料としては、タングステン（Ｗ）、タンタル（Ｔａ）、鉛（Ｐｂ）、ビスマス（Ｂｉ）や、白金（Ｐｔ）、ロジウム（Ｒｈ）、パラジウム（Ｐｄ）、ルテニウム（Ｒｕ）、イリジウム（Ｉｒ）等の白金族が挙げられる。
　制動放射線発生用のターゲット２０は、不図示の電子線照射装置から高エネルギの電子線２１を照射される。電子線照射装置としては、電子銃等の電子源と、電子を加速させる加速器を備えた装置が用いられる。加速器としては、線形加速器、マイクロトロン、ベータトロン等を用いることができる。加速器としては、高エネルギの電子線を小型の装置で得られる点で、線形加速器が好ましい。
　図１において、制動放射線発生用のターゲット２０は、循環路１０を形成する構造材に近接して設けられており、循環路１０を形成する構造材や金属材５０とは別体として設けられている。別体として設けると、交換等の保守・管理が容易になる。ターゲット２０への電子線２１、および、ターゲット２０からの制動放射線２２は、循環路１０内の液体１１に対して循環路１０の側方から入射する向きとされている。
　一般に、電子線は、加速器から水平方向に出射される。また、制動放射線発生用のターゲットに電子線を入射させたとき、制動放射線は、電子線の進行方向と同方向に強く放射される。また、電子線の一部は、制動放射線発生用のターゲットを透過し、ターゲットの後方で大きな熱負荷を生じるが、熱負荷を緩和する観点からは、電子線を液体に入射させることが望ましい。
　電子線２１および制動放射線２２を循環路１０の側方から入射する向きとすると、加速器から水平方向に出射される電子線２１の軌道を偏向させることなく、循環路１０内の液体１１に入射させることができる。偏向させる曲部のビーム輸送管や、偏向磁石等が不要となるため、装置を小型・軽量に設けることができる。
　分離装置３０は、循環路１０内に生成した目的の放射性核種を原料核種から分離するための装置である。分離装置３０は、被処理液が流入する入口と、分離処理後の処理液が流出する出口とを設け、これらを循環路１０の途中に接続して、循環路１０上に備えることができる。分離装置３０では、核反応で生成した放射性核種の放射性壊変によって生じる子孫核種を分離してもよい。
　分離装置３０としては、分離する核種に応じて、クロマトグラフ、遠心分離器、沈降分離器、蒸発分離器等を用いることができる。
　クロマトグラフとしては、液体クロマトグラフィ用のカラムを用いることができる。カラムとしては、原料核種を含む化学形態および目的の放射性核種を含む化学形態のうち、一方に対する親和性が高く、他方に対する親和性が低いものを用いることができる。カラムに充填される固定相は、固体、液体、ゲル等のいずれであってもよい。
　例えば、クロマトグラフにおいて、原料核種を含む化学形態が固定相に親和的な場合は、カラムからの透過液を循環路１０の外部に排出して回収し、カラムからの溶出液を循環路１０に戻す。目的の放射性核種を含む化学形態が固定相に親和的な場合は、カラムからの透過液を循環路１０に戻し、カラムからの溶出液を循環路１０の外部に排出して回収する。
　遠心分離器としては、ディスク式、デカンタ式、サイクロン式等の適宜の装置を用いることができる。沈降分離器としては、遠心沈降式、重力沈降式、浮上分離式、重液分離式等の適宜の装置を用いることができる。遠心分離器や沈降分離器では、沈殿剤や凝集剤を用いてもよい。沈殿剤や凝集剤としては、原料核種を含む化学形態および目的の放射性核種を含む化学形態のうち、一方に強く作用し、他方に弱く作用するか不作用のものを用いることができる。
　例えば、遠心分離器や沈降分離器において、原料核種を含む化学形態が沈降する場合は、上清画分を循環路１０の外部に排出して回収し、沈降画分を循環路１０に戻す。目的の放射性核種を含む化学形態が沈降する場合は、上清画分を循環路１０に戻し、沈降画分を循環路１０の外部に排出して回収する。
　蒸発分離器としては、液体を蒸発させる蒸発缶や加熱源、蒸気を凝縮させるコンデンサ等を備えた適宜の装置を用いることができる。蒸発分離器では、原料核種を含む化学形態と、目的の放射性核種を含む化学形態とで、蒸発温度が大きく異なる場合に、蒸発温度差を利用した気液分離によって核種同士を分離することができる。
　例えば、蒸発分離器において、原料核種が蒸気側に分離される場合は、蒸発しなかった液体を循環路１０の外部に排出して回収し、蒸気を凝縮させて循環路１０に戻す。目的の放射性核種が蒸気側に分離される場合は、蒸気を循環路１０の外部に排出して回収し、蒸発しなかった液体を循環路１０に戻す。
　分離装置３０を設けると、原料核種を含む液体１１中に生成した目的の放射性核種を、未変換の原料核種から分離できるため、原料核種を含む液体１１を循環させながら、目的の放射性核種の回収と未変換の原料核種への照射とを続けることができる。目的の放射性核種が逐次取り出されて、制動放射線２２の照射による核変換の変換効率が向上するため、目的の放射性核種を効率良く製造することができる。
　ポンプ４０は、循環路５０内の液体１１を循環させる。ポンプ４０は、液体を吸い込む吸込口と、加圧された液体を吐出する吐出口とを、循環路１０の途中に接続して、循環路１０上に備えることができる。ポンプ４０は、吐出量が流量制御されてもよいし、動作がオン／オフ制御されてもよい。ポンプ４０としては、遠心ポンプ、軸流ポンプ、斜流ポンプ、ジェットポンプ等、適宜の方式を用いることができる。
　ポンプ４０を設けると、原料核種を含む液体１１を循環路１０内で強制的に循環させることができる。そのため、制動放射線２２の照射を続けて、目的の放射性核種を効率良く製造することができる。また、ターゲット２０の後方の液体１１が強制的に入れ替えられるため、ターゲット２０を透過した電子線２１による液体１１の温度上昇を抑制することができる。
　金属材５０は、白金族の純金属または白金族の合金で形成されており、酸素と水素を結合させて水を生成する再結合反応を触媒する。金属材５０は、循環路１０内の上部に設けられる。白金族は、酸素と水素から水を生成する触媒活性と、高い放射線耐性を備えているため、循環路１０への設置に適している。金属材５０は、白金族を主体として形成され、白金族で形成された表面を有するが、白金族以外の部位を有してもよい。
　白金族の純金属や白金族の合金としては、白金（Ｐｔ）、ロジウム（Ｒｈ）、パラジウム（Ｐｄ）、ルテニウム（Ｒｕ）、イリジウム（Ｉｒ）等や、これらを主成分とする合金が挙げられる。金属材５０としては、一種の純金属や合金を設けてもよいし、複数種の純金属や合金を設けてもよい。
　循環路１０内の上部は、水の放射線分解によって酸素ガスや水素ガスが生成したとき、液中を上昇したガスが蓄積し易い場所である。循環路１０内の上部には、循環路１０の天井部に位置する構造材の表面や、循環路１０の天井部に近接した側部の表面や、循環路１０の天井部に近接した上側の空間等、循環路１０を形成する配管状等の構造材の内側であって、ガスに接触する可能性がある場所が含まれる。
　原料核種を含む液体１１に制動放射線２２を照射すると、液体１１に含まれる水の少なくとも一部が放射線分解される場合がある。水が放射線分解されると、酸素ガスや水素ガスが発生する。ガスは、循環路１０内の液体１１と比較して軽いため、液中を上昇して、循環路１０内の上部に蓄積する。ガスの生成量が多い場合、循環路１０内の上部には、気相部１３が形成される。
　循環路１０内にガスが蓄積すると、循環路１０内の圧力が上昇し、原料核種を含む液体１１の漏洩や、原料核種、目的の放射性核種、これらの子孫核種等の放射性物質の漏洩や、循環路１０を形成する配管状の構造材の破裂等が起こる虞がある。漏洩や破裂等が起こると、放射性物質の拡散や製造従事者の被曝に繋がる。また、酸素ガスと水素ガスは、組成比、温度および圧力が、循環路５０内で爆発限界の範囲内となり得るため、水素爆発を起こす虞がある。
　例えば、Ｒａ－２２６（γ，ｎ）Ｒａ－２２５反応を用いる場合、制動放射線だけでなく、Ａｃ－２２５、および、その子孫核種から放出されるα線によっても、水の放射線分解が起こり、大量の酸素ガスや水素ガスが発生する。Ｒａ－２２６は、α崩壊によって、Ｒｎ－２２２となる。Ｒｎ－２２２は、単原子分子の気体として存在する。そのため、循環路１０で漏洩や破裂等が起こると、気体のＲｎ－２２２も環境中に拡散する虞がある。
　原料核種として５０ＧＢｑのＲａ－２２６を用いるとすると、α崩壊によって、１秒間に５．０×１０１０個のＲｎ－２２２が生成する。Ｒｎ－２２２は、半減期３．８日で子孫核種となる。子孫核種の多くは、固体状の化学形態をとる。そのため、Ｒａ－２２６の放射性壊変で生じるガスは、水の放射線分解で生じるガスよりも少なくなる。Ｒａ－２２６等の原料核種は、液中の水と比較して、圧力の上昇への影響は小さいといえる。
　しかし、循環路１０で漏洩や破裂等が起こると、微量のＲｎ－２２２も外部に放出される。気体のＲｎ－２２２が放出されると、放射性壊変後の子孫核種が固体状の化学形態となったとき、環境中に付着することが懸念される。環境中に付着した放射性核種は周囲を汚染し続けるため、循環路１０内の圧力の上昇を抑制することが望まれる。
　循環路１０内に発生したガスは、漏洩や破裂等が起こる前に、所定の圧力に達した段階で、外部に放出することも考えられる。しかし、ガスを放出させる場合、循環路１０にガス放出口を設け、放出されるガス中の放射性物質を除去するために、放射性ガス処理装置を設置しなければならない。通常、放射性ガス処理装置は、大掛かりなフィルタ、吸着塔、モニタリング機器等を備える。そのため、放射性ガス処理装置を設置すると、システム全体としての大型化や重量化が問題となる。
　このような問題に対し、循環路１０内の上部に白金族の純金属または白金族の合金で形成された金属材５０を設けると、水の放射線分解が起こって酸素ガスと水素ガスが生成しても、酸素と水素を再結合反応させて水に戻すことができる。酸素ガスや水素ガスが循環路１０内に蓄積され難くなるため、循環路１０内の圧力の上昇が抑制される。
　そのため、循環路１０内の上部に金属材５０を設けると、過圧による循環路１０内の液体１１の漏洩や、原料核種、目的の放射性核種、これらの子孫核種等の放射性物質の漏洩や、循環路１０を形成する配管状の構造材の破裂等を防ぐことができる。放射性物質の拡散や製造従事者の被曝が防止される。また、循環路１０内に蓄積する酸素－水素混合ガスを減らして、水素爆発による危険を低減することができる。
　図１において、金属材５０は、循環路１０を形成する構造材と一体的に設けられている。金属材５０は、循環路１０の上部側の区間の天井部に、循環路１０の内側に露出するように配置されている。
　金属材５０としては、循環路１０を形成する構造材と一体的に設ける場合、循環路１０を形成する構造材の表面に、白金族で形成された細溝、細穴等を設けることができる。白金族で形成された細溝、細穴等が設けられていると、大きな表面積が得られるため、再結合反応の反応効率が高くなる。
　表面に白金族で形成された細溝、細穴等が設けられた構造材は、細溝、細穴等の表面を含む一部のみが白金族で形成されてもよいし、全部が白金族で形成されてもよい。一部を白金族で形成する方法としては、白金族の被覆材を圧着等で接合する方法や、白金族をメッキする方法等を用いることができる。
　このような放射性核種製造システム１００や、これを用いた放射性核種製造方法によると、循環路１０の上部に金属材５０が設けられるため、水の放射線分解による酸素ガスや水素ガスの蓄積が抑制される。放射性核種を効率的に製造できる循環路１０を用いた製造において、ガスの放出のために大掛かりな放射性ガス処理装置を設ける必要がなく、原料核種を含む液体１１の漏洩や、放射性物質の漏洩や、循環路１０を形成する配管状の構造材の破裂等が抑制される。その結果、放射性物質の拡散や、製造従事者の被曝や、水素爆発が防止される。よって、小型・軽量で安全性が高い装置で効率良く放射性核種を製造することができる。
　特に、放射性核種製造システム１００によると、金属材５０が循環路１０を形成する構造材と一体的に設けられているため、金属材５０が循環路１０を形成する配管状の構造材の内側に部品として取り付けられる場合と比較して、金属材５０による循環路１０内の液体１１に対する圧力損失や、金属材５０の表面への分散質等の堆積を低減することができる。
　図３は、本発明に係る放射性核種製造システムの一例を示す模式図である。
　図３に示すように、金属材５０は、循環路１０を形成する配管状の構造材の内側に部品として取り付けられてもよい。図３には、このような金属材５０を備える放射性核種製造システム２００を示す。
　放射性核種製造システム２００は、前記の放射性核種製造システム１００と同様に、循環路１０と、制動放射線発生用のターゲット（放射線発生部）２０と、分離装置（分離部）３０と、ポンプ４０と、金属材５０と、を備えている。放射性核種製造システム２００の主要な構成は、金属材５０の形態を除いて、前記の放射性核種製造システム１００と略同様である。
　図３において、制動放射線発生用のターゲット２０は、循環路１０を形成する構造材に近接して設けられており、循環路１０を形成する構造材や金属材５０とは別体として設けられている。電子線２１および制動放射線２２は、循環路１０内の液体１１に対して循環路１０の側方から入射する向きとされている。循環路１０は、原料核種を含む液体１１を鉛直方向に循環させる向きに設けられている。
　放射性核種製造システム２００において、金属材５０は、循環路１０の上部に部品として取り付けられている。部品としての金属材５０は、循環路１０の上部側の区間の天井部に近接した位置に、循環路１０の内側に露出するように配置されている。部品としての金属材５０は、溶接、ろう付け、接合部品を用いた機械的接合等、適宜の方法で取り付けることができる。
　金属材５０としては、循環路１０の上部に部品として取り付ける場合、白金族で形成された単線状もしくはバンドル状の細線や、白金族で形成された細線によるメッシュや、細線によるメッシュ、エキスパンドメタル、パンチングメタル等に白金族をメッキした部材や、金属製、セラミックス製等の担体に白金族の粒子を担持させた部材等を用いることができる。これらの金属材５０によると、大きな表面積が得られるため、再結合反応の反応効率を向上させることができる。
　このような放射性核種製造システム２００や、これを用いた放射性核種製造方法によると、前記の放射性核種製造システム１００の場合と同様に、小型・軽量で安全性が高い装置で効率良く放射性核種を製造することができる。特に、金属材５０が循環路１０を形成する配管状の構造材の内側に部品として取り付けられているため、金属材５０が循環路１０を形成する構造材と一体的に設けられる場合と比較して、金属材５０の交換、洗浄、再生等を容易に行うことができる。
　図４は、本発明に係る放射性核種製造システムの一例を示す模式図である。
　図４に示すように、電子線２１および制動放射線２２は、循環路１０内の液体１１に対して循環路１０の上方から入射する向きとされてもよい。図４には、このような構成を備える放射性核種製造システム３００を示す。
　放射性核種製造システム３００は、前記の放射性核種製造システム１００と同様に、循環路１０と、制動放射線発生用のターゲット（放射線発生部）２０と、分離装置（分離部）３０と、ポンプ４０と、金属材５０と、を備えている。放射性核種製造システム３００の主要な構成は、ターゲット２０等の配置を除いて、前記の放射性核種製造システム１００と略同様である。
　図４において、金属材５０は、循環路１０を形成する構造材と一体的に設けられている。金属材５０は、循環路１０の上部側の区間の天井部に、循環路１０の内側に露出するように配置されている。循環路１０は、原料核種を含む液体１１を鉛直方向に循環させる向きに設けられている。
　制動放射線発生用のターゲット２０は、循環路１０を形成する構造材に近接して設けられており、循環路１０を形成する構造材や金属材５０とは別体として設けられている。ターゲット２０は、循環路１０の上部に配置された金属材５０の上方に配置されている。ターゲット２０と金属材５０とは、電子線２１の照射口と循環路１０上の制動放射線２２の照射域との間において、同軸上に配置されている。
　放射性核種製造システム３００において、電子線２１は、循環路１０内の液体１１に対して循環路１０の上方から入射する向きとされる。このような向きとして、制動放射線発生用のターゲット２０に対して上方から照射された電子線２１の一部を、ターゲット２０の後方の循環路１０の上部に設けられた金属材５０にも照射する。金属材５０に電子線２１を照射すると、電子線２１のエネルギの一部が付与されて、金属材５０が加熱される。
　一般に、電子線は、加速器から水平方向に出射される。そのため、電子線２１は、ターゲット２０に対して上方から入射するように、電子線照射装置からの軌道を偏向させてもよい。また、一般に、制動放射線発生用のターゲットに電子線を入射させたとき、制動放射線は、電子線の進行方向と同方向に強く放射される。そのため、制動放射線２２も、循環路１０内の液体１１に対して循環路１０の上方から入射する向きとなる。
　電子線２１は、金属材５０の内部または金属材５０よりも後方で全エネルギを失うエネルギで照射することが好ましい。また、電子線２１は、循環路１０内の液体１１を通過しないエネルギで照射することが好ましい。このようなエネルギで照射すると、電子線２１を循環路１０内に入射させて、熱負荷の集中を緩和することができる。
　このような放射性核種製造システム３００や、これを用いた放射性核種製造方法によると、前記の放射性核種製造システム１００の場合と同様に、小型・軽量で安全性が高い装置で効率良く放射性核種を製造することができる。特に、電子線２１および制動放射線２２が、循環路１０内の液体１１に対して循環路１０の上方から入射する向きとされるため、電子線２１を金属材５０にも照射することができる。電子線２１を照射して金属材５０を適切な温度に加熱すると、再結合反応の触媒活性が高められるため、酸素ガスや水素ガスの除去速度を向上させることができる。
　図５は、本発明に係る放射性核種製造システムの一例を示す模式図である。
　図５に示すように、金属材５０は、制動放射線発生用のターゲット（放射線発生部）として機能してもよい。すなわち、金属材５０は、再結合反応を触媒するだけでなく、電子線２１を照射されて制動放射線２２を発生させる機能を有してもよい。図５には、このような構成を備える放射性核種製造システム４００を示す。
　放射性核種製造システム４００は、前記の放射性核種製造システム３００と同様に、循環路１０と、分離装置（分離部）３０と、ポンプ４０と、金属材５０と、を備えている。放射性核種製造システム４００の主要な構成は、放射線発生部の構成を除いて、前記の放射性核種製造システム３００と略同様である。
　図５において、金属材５０は、循環路１０を形成する構造材と一体的に設けられている。金属材５０は、循環路１０の上部側の区間の天井部に、循環路１０の内側に露出するように配置されている。電子線２１および制動放射線２２は、循環路１０内の液体１１に対して循環路１０の上方から入射する向きとされている。循環路１０は、原料核種を含む液体１１を鉛直方向に循環させる向きに設けられている。
　放射性核種製造システム４００において、電子線２１は、制動放射線発生用のターゲット２０ではなく、循環路１０の上部に設けられた金属材５０に照射される。電子線２１は、金属材５０に対して上方から照射される。金属材５０は、白金族の純金属または白金族の合金で形成されているため、電子線２１が起こす制動放射によって、制動放射線２２を発生させることができる。
　一般に、電子線は、加速器から水平方向に出射される。そのため、電子線２１は、金属材５０に対して上方から入射するように、電子線照射装置からの軌道を偏向させてもよい。また、一般に、ターゲット材に電子線を入射させたとき、制動放射線は、電子線の進行方向と同方向に強く放射される。そのため、制動放射線２２も、循環路１０内の液体１１に対して循環路１０の上方から入射する向きとなる。
　電子線２１は、金属材５０の内部または金属材５０よりも後方で全エネルギを失うエネルギで照射することが好ましい。また、電子線２１は、循環路１０内の液体１１を通過しないエネルギで照射することが好ましい。このようなエネルギで照射すると、電子線２１を循環路１０内に入射させて、熱負荷の集中を緩和することができる。
　金属材５０としては、制動放射線を発生させる機能を兼ねる場合、表面に白金族で形成された細溝、細穴等が設けられた構造材を用いることができる。このような構造材は、細溝、細穴等の表面を含む一部のみが白金族で形成されてもよいし、全部が白金族で形成されてもよいが、制動放射線量を確保できる適切な厚さに設けることが好ましい。金属材５０としては、細線や、メッシュや、白金族をメッキした部材や、担体に白金族の粒子を担持させた部材等を併用してもよい。
　このような放射性核種製造システム４００や、これを用いた放射性核種製造方法によると、前記の放射性核種製造システム１００の場合と同様に、小型・軽量で安全性が高い装置で効率良く放射性核種を製造することができる。特に、金属材５０が制動放射線２２を発生させるため、金属材５０とは別に制動放射線発生用のターゲットを設ける必要がない。そのため、ターゲットを設ける場合と比較して、装置を小型・軽量に設けることができる。また、電子線２１が金属材５０に照射されるため、金属材５０がビーム加熱される。電子線２１を照射して金属材５０を適切な温度に加熱すると、再結合反応の触媒活性が高められるため、酸素ガスや水素ガスの除去速度を向上させることができる。
　図６は、本発明に係る放射性核種製造システムの一例を示す模式図である。
　図６に示すように、電子線２１および制動放射線２２は、循環路１０内の液体１１に対して循環路１０の下方から入射する向きとされてもよい。図６には、このような構成を備える放射性核種製造システム５００を示す。
　放射性核種製造システム５００は、前記の放射性核種製造システム１００と同様に、循環路１０と、制動放射線発生用のターゲット（放射線発生部）２０と、分離装置（分離部）３０と、金属材５０と、を備えている。また、加熱器４１と、冷却器４２と、を備えている。放射性核種製造システム５００の主要な構成は、ターゲット２０等の配置や、ポンプ４０に代えて加熱器４１と冷却器４２を備える点を除いて、前記の放射性核種製造システム１００と略同様である。
　図６において、金属材５０は、循環路１０を形成する構造材と一体的に設けられている。金属材５０は、循環路１０の上部側の区間の天井部に、循環路１０の内側に露出するように配置されている。循環路１０は、原料核種を含む液体１１を鉛直方向に循環させる向きに設けられている。
　制動放射線発生用のターゲット２０は、循環路１０を形成する構造材に近接して設けられており、循環路１０を形成する構造材や金属材５０とは別体として設けられている。ターゲット２０は、循環路１０の下部側の区間よりも下方に配置されている。ターゲット２０は、循環路１０の鉛直方向に延びる区間の下方に配置されることが好ましい。
　放射性核種製造システム５００において、電子線２１は、循環路１０内の液体１１に対して循環路１０の下方から入射する向きとされる。このような向きとして、制動放射線発生用のターゲット２０に対して上方から照射された電子線２１の一部を、ターゲット２０の後方の循環路１０の下部側の区間にある原料核種を含む液体１１にも照射する。
　電子線２１を照射すると、循環路１０の下部側の区間にある原料核種を含む液体１１が加熱される。液体１１が加熱されると、体積が膨張して密度が小さくなり、循環路１０内に上向流が生じる。そのため、ポンプ４０の設置を省略しても、循環路１０内の液体１１の循環的な流れを付勢することができる。
　一般に、電子線は、加速器から水平方向に出射される。そのため、電子線２１は、ターゲット２０に対して下方から入射するように、電子線照射装置からの軌道を偏向させてもよい。また、一般に、制動放射線発生用のターゲットに電子線を入射させたとき、制動放射線は、電子線の進行方向と同方向に強く放射される。そのため、制動放射線２２も、循環路１０内の液体１１に対して循環路１０の下方から入射する向きとなる。
　電子線２１は、ターゲット２０よりも後方の循環路１０内で全エネルギを失うエネルギで照射することが好ましい。また、電子線２１は、循環路１０内の液体１１を通過しないエネルギで照射することが好ましい。このようなエネルギで照射すると、電子線２１を循環路１０内に入射させて、熱負荷の集中を緩和しつつ、循環路１０内の液体１１を加熱することができる。
　加熱器４１は、循環路５０内の液体１１を加熱するための装置である。加熱器４１は、循環路１０上や、循環路１０を形成する構造材の周囲に備えることができる。加熱器４１は、循環路１０の鉛直方向に延びる区間の下部に配置することが好ましい。加熱器４１としては、ジャケット式、コード巻回式、シーズ埋設式等の電熱ヒータや、ジャケット式、チューブ式等の熱交換器等、適宜の方式を用いることができる。
　加熱器４１を設けると、循環路５０内の液体１１を強制的に加熱して、循環路５０内に上向流を発生させることができる。そのため、ポンプ４０の設置を省略しても、循環路１０内の液体１１の循環的な流れを付勢することができる。なお、電子線２１の照射によって循環路１０内の液体１１が循環する場合は、加熱器４１の設置を省略してもよい。
　冷却器４２は、循環路５０内の液体１１を冷却するための装置である。冷却器４２は、循環路１０上や、循環路１０を形成する構造材の周囲に備えることができる。冷却器４２は、加熱器４１が備えられる区間とは反対側の循環路１０の鉛直方向に延びる区間の上部に配置することが好ましい。冷却器４２としては、ジャケット式、チューブ式等の熱交換器等、適宜の方式を用いることができる。
　冷却器４２を設けると、循環路５０内の液体１１を強制的に冷却して、循環路５０内に下向流を発生させることができる。そのため、ポンプ４０の設置を省略しても、循環路１０内の液体１１の循環的な流れを付勢することができる。なお、自然放熱によって循環路１０内の液体１１が循環する場合は、冷却器４２の設置を省略してもよい。
　このような放射性核種製造システム５００や、これを用いた放射性核種製造方法によると、前記の放射性核種製造システム１００の場合と同様に、小型・軽量で安全性が高い装置で効率良く放射性核種を製造することができる。特に、電子線２１および制動放射線２２が、循環路１０内の液体１１に対して循環路１０の下方から入射する向きとされるため、電子線２１を循環路１０内の下部の液体１１にも照射することができる。電子線２１を照射して液体１１を加熱すると、ポンプを用いなくとも循環させることが可能になる。
　図７は、本発明に係る放射性核種製造システムの一例を示す模式図である。
　図７に示すように、循環路５０内の上部に気体を滞留させる気体室６０を設けて、気体室６０内に金属材３０を設けてもよい。図７には、このような構成を備える放射性核種製造システム６００を示す。
　放射性核種製造システム６００は、前記の放射性核種製造システム１００と同様に、循環路１０と、制動放射線発生用のターゲット（放射線発生部）２０と、分離装置（分離部）３０と、ポンプ４０と、金属材５０と、を備えている。放射性核種製造システム６００の主要な構成は、気体室６０や金属材５０の配置を除いて、前記の放射性核種製造システム１００と略同様である。
　図７において、制動放射線発生用のターゲット２０は、循環路１０を形成する構造材に近接して設けられており、循環路１０を形成する構造材や金属材５０とは別体として設けられている。電子線２１および制動放射線２２は、循環路１０内の液体１１に対して循環路１０の側方から入射する向きとされている。循環路１０は、原料核種を含む液体１１を鉛直方向に循環させる向きに設けられている。
　放射性核種製造システム６００において、循環路１０の上部には、気体室６０が設けられている。気体室６０は、循環路１０の上部側の区間の天井部よりも上方に、循環路１０の閉環部と連通する空間として設けられている。気体室６０には、水の放射線分解で発生した酸素ガスや水素ガスが、循環路１０の閉環部の液体１１から離脱して流入することができる。原料核種を含む液体１１は、例えば、循環路１０の閉環部の天井部の高さまで導入される。このような液量によって、気体室６０内に気相部１３が維持される。
　金属材５０は、気体室６０の上部に部品として取り付けられている。部品としての金属材５０は、気体室６０の天井部に近接した気相部１３に、原料核種を含む液体１１に接触しないように配置される。部品としての金属材５０は、気体室６０内の上部に、溶接、ろう付け、接合部品を用いた機械的接合等、適宜の方法で取り付けることができる。
　金属材５０としては、気体室６０に部品として取り付ける場合、白金族で形成された単線状もしくはバンドル状の細線や、白金族で形成された細線によるメッシュや、細線によるメッシュ、エキスパンドメタル、パンチングメタル等に白金族をメッキした部材や、金属製、セラミックス製等の担体に白金族の粒子を担持させた部材等を用いることができる。これらの金属材５０によると、大きな表面積が得られるため、再結合反応の反応効率を向上させることができる。
　なお、図７において、金属材５０は、気体室６０の上部に部品として取り付けられているが、金属材５０は、気体室６０を形成する構造材と一体的に設けられてもよい。また、部品としての金属材５０や、構造材としての金属材５０は、気体室６０の上部に限定されるものではなく、原料核種を含む液体１１に接触しない限り、気体室６０側部や、気体室６０の下部に設けられてもよい。
　このような放射性核種製造システム６００や、これを用いた放射性核種製造方法によると、前記の放射性核種製造システム１００の場合と同様に、小型・軽量で安全性が高い装置で効率良く放射性核種を製造することができる。特に、循環路１０の上部に設けられた気体室６０内に金属材３０を設けているため、金属材５０と原料核種を含む液体１１との接触を防止することができる。循環路１０内の液体１１がハロゲンを含む場合であっても、金属材５０にハロゲンが接触しないため、金属材５０の被毒を避けることができる。
　図８は、本発明に係る放射性核種製造システムの一例を示す模式図である。
　図８に示すように、循環路１０は、原料核種を含む液体１１を水平方向に循環させる構成とされてもよい。図８には、このような構成を備える放射性核種製造システム７００を示す。
　放射性核種製造システム７００は、前記の放射性核種製造システム６００と同様に、循環路１０と、制動放射線発生用のターゲット（放射線発生部）２０と、分離装置（分離部）３０と、ポンプ４０と、金属材５０と、気体室６０と、を備えている。放射性核種製造システム７００の主要な構成は、循環路１０の形態を除いて、前記の放射性核種製造システム６００と略同様である。
　図８において、制動放射線発生用のターゲット２０は、循環路１０を形成する構造材に近接して設けられており、循環路１０を形成する構造材や金属材５０とは別体として設けられている。ターゲット２０は、循環路１０の側方に配置されている。電子線２１および制動放射線２２は、循環路１０内の液体１１に対して循環路１０の側方から入射する向きとされている。
　放射性核種製造システム７００において、循環路１０は、閉環部が水平方向と平行とされており、原料核種を含む液体１１を水平方向に循環させる向きに設けられている。水平な循環路１０の上部には、気体室６０が設けられている。気体室６０は、循環路１０の閉環部の天井部よりも上方に、循環路１０の閉環部と連通する空間として設けられている。
　気体室６０には、水の放射線分解で発生した酸素ガスや水素ガスが、循環路１０の閉環部の液体１１から離脱して流入することができる。原料核種を含む液体１１は、例えば、循環路１０の閉環部の天井部の高さまで導入される。このような液量によって、気体室６０内に気相部１３が維持される。
　図８において、気体室６０は、分離装置３０とポンプ４０との間の区間に設けられている。このような配置であると、ガスに対する制動放射線２２の照射や、ポンプ４０へのガスの流入を減らすことができる。但し、気体室６０は、制動放射線２２の照射域と分離装置３０との間の区間、ポンプ４０と制動放射線２２の照射域との間の区間等に設けられてもよい。また、気体室６０は、循環路１０の一部の区間の上方に設けてもよいし、循環路１０の全部の区間の上方に設けてもよい。
　金属材５０は、気体室６０の上部に部品として取り付けられている。部品としての金属材５０は、気体室６０の気相部１３に、原料核種を含む液体１１に接触しないように配置される。部品としての金属材５０は、気体室６０内に、溶接、ろう付け、接合部品を用いた機械的接合等、適宜の方法で取り付けることができる。
　金属材５０としては、気体室６０に部品として取り付ける場合、白金族で形成された単線状もしくはバンドル状の細線や、白金族で形成された細線によるメッシュや、細線によるメッシュ、エキスパンドメタル、パンチングメタル等に白金族をメッキした部材や、金属製、セラミックス製等の担体に白金族の粒子を担持させた部材等を用いることができる。これらの金属材５０によると、大きな表面積が得られるため、再結合反応の反応効率を向上させることができる。
　なお、図８において、金属材５０は、気体室６０の上部に部品として取り付けられているが、金属材５０は、気体室６０を形成する構造材と一体的に設けられてもよい。また、部品としての金属材５０や、構造材としての金属材５０は、気体室６０の上部に限定されるものではなく、原料核種を含む液体１１に接触しない限り、気体室６０側部や、気体室６０の下部に設けられてもよい。
　このような放射性核種製造システム７００や、これを用いた放射性核種製造方法によると、前記の放射性核種製造システム１００の場合と同様に、小型・軽量で安全性が高い装置で効率良く放射性核種を製造することができる。特に、原料核種を含む液体１１を水平方向に循環させる循環路１０を備えるため、鉛直方向に循環させる場合と比較して、原料核種を含む液体１１を低出力のポンプで循環させることができる。
　以上、本発明の実施形態について説明したが、本発明は、前記の実施形態に限定されるものではなく、本発明の趣旨を逸脱しない範囲において種々の変更が可能である。例えば、本発明は、必ずしも前記の実施形態が備える全ての構成を備えるものに限定されない。或る実施形態の構成の一部を他の構成に置き換えたり、或る実施形態の構成の一部を他の形態に追加したり、或る実施形態の構成の一部を省略したりすることができる。
　例えば、前記の放射性核種製造システム３００～７００において、循環路１０内の上部には、構造材としての金属材５０が設けられてもよいし、部品としての金属材５０が設けられてもよいし、これらの組み合わせが設けられてもよい。
　また、前記の放射性核種製造システム１００，２００において、電子線２１および制動放射線２２が、循環路１０内の原料核種を含む溶液に対して、循環路１０の上方や下方から照射される構成とされてもよい。
　また、前記の放射性核種製造システム１００～４００において、循環路１０が、原料核種を含む液体１１を水平方向に循環させる構成とされてもよい。金属材５０は、水平な循環路１０の上部のうち、一部の区間の上部に設けてもよいし、全部の区間の上部に設けてもよい。
　また、前記の放射性核種製造システム１００～３００，５００～７００において、制動放射線発生用のターゲット２０は、循環路１０を形成する構造材とは別体として設けられているが、循環路１０を形成する構造材と一体的に設けられてもよい。一体的に設けると、循環路１０およびターゲット２０を効率的に製造できる。
　また、前記の放射性核種製造システム１００～４００，６００，７００において、制動放射線２２は、循環路１０の直線的に延びる区間に対して平行に入射させてもよい。例えば、循環路１０の上部側の区間の中心軸付近や、下部側の区間の中心軸付近や、循環路１０の側部側の区間の中心軸付近を通るように、制動放射線２２を照射することができる。直線的な区間に平行に入射させると、制動放射線２２と原料核種との反応量が増加するため、目的の放射性核種を効率良く製造することができる。
　また、前記の放射性核種製造システム１００～７００において、循環路１０は、略矩形の閉環状に設けられているが、循環路１０の流路形状、経路形状は、特に限定されるものではない。循環路１０は、配管状の区間に加え、流路幅が拡大したチャンバ状、構造材に埋設されたチャンネル状等の区間を備えてもよい。また、循環路１０は、円形状、円形部と矩形部との組み合わせ、蛇行状等の二次元的な閉環状や、三次元的な閉環状に設けられてもよい。
　また、循環路１０は、閉環部に対して迂回路が設けられてもよい。例えば、循環路１０の閉環部に、分離装置を迂回する迂回路を接続して、目的の放射性核種を取り出すか否かを、流路で切り替えることができる。
１００…放射性核種製造システム、１０…循環路、１１…循環路内の原料核種や生成核種を含む液体、１２…液体の流れ方向、１３…生成ガスを含む気相部、２０…制動放射線発生用のターゲット（放射線発生部）、２１…電子線、２２…制動放射線、３０…分離装置（分離部）、４０…ポンプ、４１…加熱器、４２…冷却器、５０…金属材、６０…気体室

Claims (15)

  1. 　原料核種を含む液体に制動放射線を照射して放射性核種を製造する放射性核種製造システムであって、
    　原料核種を含む液体を循環させる循環路と、
    　制動放射線を発生させて前記液体に照射する放射線発生部と、を備え、
    　前記循環路内の上部に、白金族の純金属または白金族の合金を含む金属材を有する放射性核種製造システム。
  2. 　請求項１に記載の放射性核種製造システムであって、
    　前記原料核種が、ラジウム２２６（Ｒａ－２２６）である放射性核種製造システム。
  3. 　請求項１に記載の放射性核種製造システムであって、
    　前記液体が、ハロゲン分子、ハロゲン化合物およびハロゲンイオンを含まない液体である放射性核種製造システム。
  4. 　請求項１に記載の放射性核種製造システムであって、
    　前記金属材が、細線、メッシュ、または、表面に細溝もしくは細穴が設けられた前記循環路を形成する構造材である放射性核種製造システム。
  5. 　請求項１に記載の放射性核種製造システムであって、
    　前記放射線発生部は、電子線を照射されて前記制動放射線を発生させる制動放射線発生用のターゲットであり、
    　前記電子線および前記制動放射線が、前記液体に対して前記循環路の側方から入射する放射性核種製造システム。
  6. 　請求項１に記載の放射性核種製造システムであって、
    　前記放射線発生部は、電子線を照射されて前記制動放射線を発生させる制動放射線発生用のターゲットであり、
    　前記電子線および前記制動放射線が、前記液体に対して前記循環路の上方または下方から入射する放射性核種製造システム。
  7. 　請求項１に記載の放射性核種製造システムであって、
    　前記放射線発生部が、前記循環路を形成する構造材に近接して設けられるか、または、前記循環路を形成する構造材と一体的に設けられる放射性核種製造システム。
  8. 　請求項１に記載の放射性核種製造システムであって、
    　前記循環路内の上部の前記金属材が、前記放射線発生部として機能して、前記制動放射線を発生させる放射性核種製造システム。
  9. 　請求項１に記載の放射性核種製造システムであって、
    　前記液体を循環させるポンプを循環路上に備えた放射性核種製造システム。
  10. 　請求項１に記載の放射性核種製造システムであって、
    　前記制動放射線の照射によって生成した放射性核種を前記原料核種から分離する分離部を循環路上に備えた放射性核種製造システム。
  11. 　請求項１に記載の放射性核種製造システムであって、
    　前記液体を鉛直方向に循環させる前記循環路を備えた放射性核種製造システム。
  12. 　請求項１に記載の放射性核種製造システムであって、
    　前記液体を水平方向に循環させる前記循環路を備えた放射性核種製造システム。
  13. 　請求項１に記載の放射性核種製造システムであって、
    　前記循環路内の上部に、気体を滞留させる気体室を有し、
    　前記気体室内に、前記金属材を有する放射性核種製造システム。
  14. 　請求項１に記載の放射性核種製造システムであって、
    　前記循環路内の前記液体を加熱する加熱器と、
    　前記循環路内の前記液体を冷却する冷却器と、を備え、
    　前記加熱器は、前記循環路の下部に配置され、
    　前記冷却器は、前記循環路の上部に配置された放射性核種製造システム。
  15. 　原料核種を含む液体に制動放射線を照射して放射性核種を製造する放射性核種製造方法であって、
    　原料核種を含む液体を循環路内で循環させながら、前記液体に制動放射線を照射して前記原料核種を放射性核種に変換し、
    　前記液体の放射線分解によって生成した酸素と水素を、前記循環路内の上部の白金族の純金属または白金族の合金で形成された金属材で再結合反応させて除去する放射性核種製造方法。
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