WO2022210972A1

WO2022210972A1 - 水硬性組成物用添加剤及びそれを用いた水硬性組成物

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Publication number: WO2022210972A1
Application number: PCT/JP2022/016290
Authority: WO
Inventors: 知也新村; 浩規阪本; 将大裏野
Original assignee: 大阪瓦斯株式会社
Priority date: 2021-03-31
Filing date: 2022-03-30
Publication date: 2022-10-06
Also published as: AU2022248648A1; EP4317102A1; CA3214212A1; JPWO2022210972A1; TW202248172A

Abstract

薄片状カーボンと、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物とを含有する、水硬性組成物用添加剤は、効率的に、水硬性組成物の強度を向上させることができる。

Description

水硬性組成物用添加剤及びそれを用いた水硬性組成物

　本発明は、水硬性組成物用添加剤及びそれを用いた水硬性組成物に関する。

　グラフェンシートは、炭素原子が網目のように六角形に結合しながらシート状を形成しており、１層のみのグラフェンシートの場合、その厚みは１ｎｍ程度と極めて薄く軽いうえに、高強度を有し、熱伝導率が高いという利点を有している。

　非特許文献１では、コンクリート１ｍ^３に数百ｇのグラフェンシートを添加することで、強度が２倍程度に発現することが知られている。

Ａｄｖａｎｃｅｄ　Ｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ　Ｍａｔｅｒｉａｌｓ，２０１８，２８，１７０５１８３ K. R. Paton, E. Varrla, C. Backes, R. J. Smith, U. Khan, A. O’Neill, C. Boland, M. Lotya, O. M. Istrate, P. King, T. Higgins, S. Barwich, P. May, P. Puczkarski, I. Ahmed, M. Moebius, H. Pettersson, E. Long, J. Coelho, S. E. O’Brien, E. K. McGuire, B. M. Sanchez, G. S. Duesberg, N. McEvoy, T. J. Pennycook, C. Downing, A. Crossley, V. Nicolosi, J. N. Coleman, Nat. Mater.2014, 13, 624 Paton, Keith R., et al. "Scale-up of Liquid Exfoliation of Graphene."

　しかしながら、非特許文献１の方法では、生産効率が極めて悪く、大量のグラフェンを効率よく安価に製造するのに適さない。

　非特許文献１においては元となる製法が記載されている非特許文献２を引用し製法が進歩を遂げたとの記載がある。しかし、非特許文献２においては５０ｍｇ／ｍｌ（５質量％）の黒鉛を仕込み長時間ミキサー処理を行い、遠心分離を行うことによってグラフェンを得るが、グラフェンは最適化を行っても２０分当たり精々１～１０μｇ／ｍｌ（０．０００１～０．００１％）しか得ることができず、得られる絶対量も元の黒鉛からの収率も０．０１％程度であり十分ではない。また、遠心分離を行い上澄みを集める工程はスケールアップが困難である。実際、非特許文献３において、３００Ｌスケールの製造を試みているが、１時間当たりの製造量は５ｇ＝０．００１６質量％である。

　以上から、本発明は、効率的な方法で、水硬性組成物の強度を向上させることができる添加剤を提供することを目的とする。

　本発明者らは、上記目的を達成すべく鋭意研究を重ねた結果、薄片状カーボンと、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物とを含有することで、効率的な方法で、水硬性組成物の強度を向上させることができることを見出した。本発明者らは、当該知見に基づきさらに研究を重ね、本発明を完成するに至った。即ち、本発明は以下の構成を包含する。

　項１．薄片状カーボンと、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物とを含有する、水硬性組成物用添加剤。

　項２．さらに、水を含有する、項１に記載の水硬性組成物用添加剤。

　項３．前記親水基が、一般式（１）～（６）：

［式中、一般式（１）の－ＯＨは水酸基を示す。一般式（２）の酸素原子はエーテル結合を示す。一般式（５）は酸無水物基を示す。Ｒ^１は２価の有機基を示す。Ｒ^２は水素原子又はアルキル基を示す。Ｘ^１は水素原子、アルカリ金属、ＮＨ_４又は有機アンモニウムを示す。Ｘ^２は水素原子、アルカリ金属、ＮＨ_４、有機アンモニウム又はアルキル基を示す。］
で表される少なくとも１種を含む、項１又は２に記載の水硬性組成物用添加剤。

　項４．前記親水基が、アルコール性水酸基、－ＳＯ_３Ｎａ、－ＣＯＯＮａ、－ＣＯＯＣＨ_３、及びポリオキシエチレン基よりなる群から選ばれる少なくとも１種を含む、項１～３のいずれか１項に記載の水硬性組成物用添加剤。

　項５．前記疎水基が、アルキル基、アルケニル基、シクロアルキル基、アリール基、及び炭素数３以上のポリオキシアルキレン基よりなる群から選ばれる少なくとも１種を含む、項１～４のいずれか１項に記載の水硬性組成物用添加剤。

　項６．前記疎水基が、少なくとも１つの酸素原子が結合しているアリール基、及び／又は２個以上の芳香環を有するアリール基を含む、項１～５のいずれか１項に記載の水硬性組成物用添加剤。

　項７．親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物が、ＡＥ剤、減水剤、硬化促進剤、ＡＥ減水剤、高性能減水剤、高性能ＡＥ減水剤及び流動化剤よりなる群から選ばれる少なくとも１種のコンクリート用化学混和剤である、項１～６のいずれか１項に記載の水硬性組成物用添加剤。

　項８．前記薄片状カーボンの炭素含有率が９５．０質量％以上である、項１～７のいずれか１項に記載の水硬性組成物用添加剤。

　項９．前記薄片状カーボンの大きさが０．１～３０．０μｍである、項１～８のいずれか１項に記載の水硬性組成物用添加剤。

　項１０．前記薄片状カーボンの厚みが０．３３５～１００ｎｍである、項１～９のいずれか１項に記載の水硬性組成物用添加剤。

　項１１．前記薄片状カーボン１００質量部に対して、前記親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物を１～１０００質量部含有する、項１～１０のいずれか１項に記載の水硬性組成物用添加剤。

　項１２．項１～１１のいずれか１項に記載の水硬性組成物用添加剤の製造方法であって、
層状構造を有する炭素質材料、炭素と親和性の高い疎水基と、親水基とを有する水溶性化合物、及び溶媒を含有する炭素質材料分散体に対して、３０ＭＰａ以上の加圧処理を行い、該加圧処理により、
（ｉ）２個以上の前記炭素質材料分散体同士を衝突させること、
（ｉｉ）前記炭素質材料分散体と金属又はセラミックス材料とを衝突させること、及び
（ｉｉｉ）前記炭素質材料分散体を断面積１ｃｍ^２以下の空間を通過させること
よりなる群から選ばれる少なくとも１種の処理を行い、前記溶媒が水を含有し、且つ、該水の含有量が、前記溶媒中の７０質量％以上である、製造方法。

　項１３．項１～１１のいずれか１項に記載の水硬性組成物用添加剤の製造方法であって、
回転する回転盤と、前記回転盤と略平行に設置された盤との間に、
層状構造を有する炭素質材料と、炭素と親和性の高い疎水基と、親水基とを有する水溶性化合物と、溶媒とを含む組成物を設置し、
前記回転盤と前記盤との最短距離が２００μｍ以下となるように調整しながら、前記組成物中の炭素質材料に対してせん断を加える工程
を備え、前記溶媒が水を含有し、且つ、該水の含有量が、前記溶媒中の７０質量％以上である、製造方法。

　項１４．前記加圧処理又はせん断処理の後、溶媒の一部又は全部を除去する、項１２又は１３に記載の製造方法。

　項１５．項１～１１のいずれか１項に記載の水硬性組成物用添加剤と、水硬性成分とを含有する、水硬性組成物。

　項１６．前記水硬性組成物用添加剤の含有量が、前記水硬性成分１００質量部に対して、０．０１～１０質量部である、項１５に記載の水硬性組成物。

　項１７．セメント水和生成物である、項１５又は１６に記載の水硬性組成物。

　項１８．項１５～１７のいずれか１項に記載の水硬性組成物の製造方法であって、
水硬性粉体材料と、前記水硬性組成物用添加剤とを混合する工程
を備える、製造方法。

　項１９．前記混合工程において、さらに、コンクリート用混和剤を混合する、項１８に記載の製造方法。

　本発明によれば、効率的な方法で、水硬性組成物の強度を向上させることができる添加剤を提供することができる。なお、本発明においては、非特許文献１と比較すると、仕込みの黒鉛濃度を同じく５質量％とした場合に、約１００００倍（収率０．０１％に対して、１００％の全量使用）の生産効率で、且つスケールアップも容易で、黒鉛のロスもない製法で水硬性組成物の強度を向上させることも可能である。

親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の含有量が少ない場合（薄片状カーボンの表面に親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物が被覆されている場合）の本発明の水硬性組成物用添加剤の構成を示す。親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の含有量が多い場合（炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物中に薄片状カーボンが分散している場合）の本発明の水硬性組成物用添加剤の構成を示す。試験例６の結果を示すコンクリートの圧縮強度及び静弾性係数である。試験例９の結果を示すモルタルの圧縮強度である。試験例１１の結果を示すモルタルの圧縮強度である。試験例１３の結果を示すモルタルの圧縮強度である。試験例１５の結果を示すコンクリートの圧縮強度である。試験例１６の結果を示すコンクリートの曲げ強度である。

　本明細書において、「含有」は、「含む（comprise）」、「実質的にのみからなる（consist essentially of）」、及び「のみからなる（consist of）」のいずれも包含する概念である。

　また、本明細書において、数値範囲を「Ａ～Ｂ」で示す場合、Ａ以上Ｂ以下を意味する。

　１．水硬性組成物用添加剤
　本発明の水硬性組成物用添加剤は、薄片状カーボンと、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物とを含有する。

　（１－１）薄片状カーボン
　薄片状カーボンは、強度向上剤として機能する。

　この薄片状カーボンとしては、水硬性組成物に対する強度向上特性の観点から、炭素含有率は高いことが好ましい。このような観点から、薄片状カーボンの炭素含有率は、薄片状カーボンの総量１００質量％として、９５．０質量％以上が好ましく、９７．０質量％以上がより好ましく、９７．５質量％以上がさらに好ましく、９８．０質量％以上が特に好ましい。なお、薄片状カーボンの炭素含有率の上限値は特に制限はなく、通常１００質量％である。

　薄片状カーボンとしては、薄いほうが水硬性組成物に対する強度向上特性に優れるため好ましいが、その厚みは０．３３５～１００ｎｍが好ましく、０．６７０～５０ｎｍがより好ましく、１～２０ｎｍがさらに好ましい。また、同様に、厚みが０．３３５～２０ｎｍである薄片状カーボンの含有割合は、薄片状カーボンの総数を１００％として、５０％以上が好ましく、７０％以上がより好ましく、８０％以上がさらに好ましい。つまり、厚みが大きい薄片状カーボンが含まれてもよいが、多数の薄片状カーボンの厚みは２０ｎｍ以下であることが好ましい。なお、薄片状カーボンの厚みは、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）観察により測定する。

　薄片状カーボンは、薄いほうが水硬性組成物に対する強度向上特性に優れるため好ましいが、３００層以下（つまり１～３００層）のグラフェンが積層した層状構造を有する薄片状カーボンが好ましく、２～１５０層のグラフェンが積層した層状構造を有する薄片状カーボンがより好ましく、３～６０層のグラフェンが積層した層状構造を有する薄片状カーボンがさらに好ましい。また、同様に、積層数が１～６０層である薄片状カーボンの含有割合は、薄片状カーボンの総数を１００％として、５０％以上が好ましく、７０％以上がより好ましく、８０％以上がさらに好ましい。つまり、厚みが大きい薄片状カーボンが含まれてもよいが、多数の薄片状カーボンの厚みは６０層以下であることが好ましい。なお、薄片状カーボンの積層は、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）観察により測定した厚みにより算出する。

　薄片状カーボンは、通常、多くの凸角と凹角を有する平面形状をしているため、厚み以外のサイズは一概には規定しにくい。本明細書では、一枚の薄片状カーボンにおいて最も離れている凸角間の距離をその薄片状カーボンの大きさとする。

　このような薄片状カーボンの大きさは、０．１～３０．０μｍが好ましく、０．３～２０．０μｍがより好ましく、０．５～１５．０μｍがさらに好ましい。このような大きさの薄片状カーボンを使用することにより、水硬性組成物に対する強度向上特性をさらに向上させやすい。また、薄片状カーボンの大きさは、透過型電子顕微鏡（ＴＥＭ）観察により測定する。

　本発明の水硬性組成物用添加剤において、薄片状カーボンの含有量は、特に制限されないが、水硬性組成物に対する強度向上特性の観点から、本発明の水硬性組成物用添加剤の総量を１００質量％として、１～５０質量％が好ましく、２～４０質量％がより好ましく、２．５～３０質量％がさらに好ましい。

　（１－２）親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物
　本発明においては、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物を使用することにより、グラフェン構造を維持した薄片状カーボンが凝集することなく、本発明の水硬性組成物用添加剤中の薄片状カーボンを均一分散した状態で維持することができ、この結果、水硬性組成物に対する強度向上特性を強化することができる。なお、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物は、薄片状カーボンを均一分散させるための分散剤としても機能し得る。

　このような親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物としては、特に制限されるわけではなく、薄片状カーボンの分散剤として機能し得る種々多様な有機化合物（特に水溶性化合物）を使用し得る。

　なかでも、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物が有する疎水基としては、特に制限はないが、アルキル基、アルケニル基、シクロアルキル基、アリール基、炭素数３以上のポリオキシアルキレン基等が好ましい。親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物は、このような疎水基を、１種又は２種以上含むことができる。また、複数の疎水基を使用する場合には、同じ疎水基を複数用いてもよいし、同じ疎水基を複数用いてもよいし、異なる疎水基を複数用いてもよい。

　アルキル基としては、直鎖状アルキル基でも分岐鎖状アルキル基でもよいが、炭素との親和性の観点から、直鎖状アルキル基が好ましい。また、アルキル基の炭素数は、炭素との親和性の観点から、２以上が好ましく、３～２２がより好ましく、４～１８がさらに好ましい。このようなアルキル基としては、ｎ－ブチル基、ｎ－ペンチル基、ｎ－ヘキシル基、ｎ－オクチル基、ｎ－デシル基、ｎ－ウンデシル基、ｎ－ドデシル基（又はｎ－ラウリル基）、ｎ－トリデシル基、ｎ－テトラデシル基（又はｎ－ミリスチル基）、ｎ－ペンタデシル基、ｎ－ヘキサデシル基（又はｎ－セチル基）、ｎ－オクタデシル基等が挙げられる。

　このアルキル基は、置換基を有していてもよいし有していなくてもよい。このような置換基としては、シクロアルキル基、アリール基、アラルキル基等が挙げられる。なお、シクロアルキル基及びアリール基としては、後述のものが例示される。

　アルキル基の置換基としてのアラルキル基としては、後述のアリール基と炭素数１～６のアルキル基を有する炭素数７～１４のアラルキル基が好ましく、具体的には、ベンジル基、フェネチル基等が好ましい。

　なお、置換基としては、上記のみに制限されず、フルオレン構造由来の基（フルオレニル基等）を有していてもよい。特に、水溶性を重視する場合は置換基としてフェニル基等が好ましく、薄片状カーボンとの相溶性、水硬性組成物に対する強度向上特性等を重視する場合は置換基としてナフチル基、フルオレニル基等が好ましい。

　アルケニル基としては、炭素との親和性と水溶性の観点から、炭素数は２以上が好ましく、３～１００がより好ましく、４～３０がさらに好ましい。このようなアルケニル基としては、例えば、ブテニル基、ヘキセニル基、オクテニル基、デセニル基、ドデセニル基、オレイル基、リノレイル基等が挙げられる。

　このアルケニル基は、置換基を有していてもよいし有していなくてもよい。このような置換基としては、アルキル基、シクロアルキル基、アリール基、アラルキル基等が挙げられる。なお、アラルキル基としては前記したものが例示され、シクロアルキル基及びアリール基としては、後述のものが例示される。

　アルケニル基の置換基としてのアルキル基としては、炭素数１～６のアルキル基が好ましく、具体的には、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基等が好ましい。

　シクロアルキル基としては、炭素数５～１０（好ましくは５～８、特に５～６）のシクロアルキル基が好ましく、具体的には、シクロペンチル基、シクロへキシル基等が好ましい。

　このシクロアルキル基は、置換基を有していてもよいし有していなくてもよい。このような置換基としては、アルキル基、アリール基、アラルキル基等が挙げられる。

　シクロアルキル基の置換基としてのアルキル基としては、炭素数１～６のアルキル基が好ましく、具体的には、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基等が好ましい。

　シクロアルキル基の置換基としてのアリール基及びアラルキル基としては、前記例示したものが挙げられる。

　アリール基としては、炭素数６～２２（特に６～１８）のアリール基が好ましく、単環アリール基、縮環アリール基及び多環アリール基のいずれも採用でき、例えば、フェニル基、ナフチル基、アントラセニル基、テトラセニル基、フェナントレニル基、ビフェニル基、ターフェニル基、フルオレニル基、アセナフテニル基、アセナフチレニル基、ピレニル基、クリセニル基、トリフェニレニル基等が挙げられる。

　このアリール基は、置換基を有していてもよいし有していなくてもよい。このような置換基としては、フェノール性水酸基、アルキル基、ヒドロキシアルキル基、ホルミルアルキル基、シクロアルキル基、アラルキル基、アルコキシ基等が挙げられる。

　アリール基の置換基としてのアルキル基としては、炭素数１～６のアルキル基が好ましく、具体的には、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基等が好ましい。

　アリール基の置換基としてのヒドロキシアルキル基としては、炭素数１～６のヒドロキシアルキル基が好ましく、具体的には、ヒドロキシメチル基（－ＣＨ_２ＯＨ）、２－ヒドロキシエチル基（－ＣＨ_２ＣＨ_２ＯＨ）、２－ヒドロキシプロピル基（－ＣＨ_２ＣＨＯＨＣＨ_３）、３－ヒドロキシプロピル基（－ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＯＨ）等が好ましい。

　アリール基の置換基としてのホルミルアルキル基としては、炭素数１～６のホルミルアルキル基が好ましく、具体的には、ホルミルメチル基（－ＣＨ_２ＣＨＯ）、２－ホルミルエチル基（－ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨＯ）、３－ホルミルプロピル基（－ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨ_２ＣＨＯ）等が好ましい。

　アリール基の置換基としてのシクロアルキル基及びアラルキル基としては、前記例示したものが挙げられる。

　アリール基の置換基としてのアルコキシ基としては、炭素数１～６のアルコキシ基が好ましく、具体的には、メトキシ基、エトキシ基、ｎ－プロピルオキシ基、イソプロピルオキシ基、ｎ－ブチルオキシ基、イソブチルオキシ基、ｓｅｃ－ブチルオキシ基、ｔｅｒｔ－ブチルオキシ基等が好ましい。

　なお、置換基としては、上記のみに制限されず、フルオレン構造由来の基（フルオレニル基等）を有していてもよい。

　上記したアリール基としては、炭素との親和性や、水硬性組成物に対する強度向上特性等の観点から、少なくとも１つの酸素原子が結合しているアリール基（フェノール性水酸基が結合したアリール基等）、２個以上の芳香環を有するアリール基（縮環アリール基及び多環アリール基）等が好ましい。

　ポリオキシエチレン基は通常親水性であるが、ポリオキシプロピレン基、ポリオキシブチレン基等、炭素数３以上のポリオキシアルキレン基は重合度が上がるほど疎水性が増し、疎水基として機能する。特に重合度４以上のポリオキシプロピレン基、重合度３以上のポリオキシブチレン基が好ましい。ただし、水硬性組成物に対する溶解性及び水硬性組成物添加後の流動性の観点では、炭素数３以上のポリオキシアルキレン基部分の重合度は１００００以下が好ましい。例えば、ポリオキシエチレン－ポリオキシプロピレンやポリオキシエチレン－ポリオキシブチレンを親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物として使用した場合には、ポリオキシプロピレン基及びポリオキシブチレン基も疎水基として機能し得る。

　この炭素数３以上のポリオキシアルキレン基は、置換基を有していてもよいし有していなくてもよい。このような置換基としては、アルキル基、シクロアルキル基、アラルキル基、アリール基等が挙げられる。

　炭素数３以上のポリオキシアルキレン基の置換基としてのアルキル基としては、炭素数１～６のアルキル基が好ましく、具体的には、メチル基、エチル基、ｎ－プロピル基、イソプロピル基、ｎ－ブチル基、イソブチル基、ｓｅｃ－ブチル基、ｔｅｒｔ－ブチル基等が好ましい。

　炭素数３以上のポリオキシアルキレン基の置換基としてのシクロアルキル基、アラルキル基及びアリール基としては、前記例示したものが挙げられる。

　このような疎水基としては、炭素との親和性や、水硬性組成物に対する強度向上特性等の観点から、アリール基及び炭素数３以上のポリオキシアルキレン基が好ましく、アリール基がより好ましく、少なくとも１つの酸素原子が結合しているアリール基（フェノール性水酸基が結合したアリール基等）及び２個以上の芳香環を有するアリール基（縮環アリール基及び多環アリール基）がさらに好ましい。具体的には、ヒドロキシフェニル基、メトキシフェニル基、３－ヒドロキシプロピルフェニル基、ナフチル基、ヒドロキシナフチル基、アントラセニル基、ヒドロキシアントラセニル基、テトラセニル基、ヒドロキシテトラセニル基、フェナントレニル基、ヒドロキシフェナントレニル基、ビフェニル基、ヒドロキシビフェニル基、ターフェニル基、フルオレニル基、ヒドロキシフルオレニル基、アセナフテニル基、アセナフチレニル基、ピレニル基、クリセニル基、トリフェニレニル基、重合度４以上のポリオキシプロピレン基、重合度３以上のポリオキシブチレン基等が好ましい。

　また、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物が有する親水基としては、前記親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の水に対する溶解度を上昇させることができるものであれば特に制限はないが、前記親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の水溶性、薄片状カーボンの分散性、水硬性組成物に対する強度向上特性等の観点から、一般式（１）～（６）：

［式中、一般式（１）の－ＯＨは水酸基を示す。一般式（２）の酸素原子はエーテル結合を示す。一般式（５）は酸無水物基を示す。Ｒ^１は２価の有機基を示す。Ｒ^２は水素原子又はアルキル基を示す。Ｘ^１は水素原子、アルカリ金属、ＮＨ_４又は有機アンモニウムを示す。Ｘ^２は水素原子、アルカリ金属、ＮＨ_４、有機アンモニウム又はアルキル基を示す。］
で表される親水基が好ましい。親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物は、このような親水基を、１種又は２種以上含むことができる。また、複数の親水基を使用する場合には、同じ親水基を複数用いてもよいし、同じ一般式で表される親水基を複数種用いてもよいし、異なる一般式で表される親水基を複数種用いてもよい。

　一般式（１）において、－ＯＨは水酸基を示し、なかでも、親水性の観点から、アルコール性水酸基を示すことが好ましい。

　一般式（２）において、Ｒ^１で示される２価の有機基としては、特に制限されず、２価の炭化水素基が好ましい。２価の炭化水素基としては、脂肪族炭化水素基（アルキレン基（又はアルキリデン基）、シクロアルキレン基、アルキレン（又はアルキリデン）－シクロアルキレン基、ビ又はトリシクロアルキレン基等）、芳香族炭化水素基（アリーレン基、アルキレン（又はアルキリデン）－アリーレン基等）等が挙げられる。

　一般式（２）において、基Ｒ^１で示されるアルキレン基（又はアルキリデン基）としては、アルキレン基が好ましく、Ｃ_１－８アルキレン基がより好ましく、Ｃ_１－４アルキレン基がさらに好ましく、Ｃ_２－４アルキレン基が特に好ましく、Ｃ_２－３アルキレン基が最も好ましい。具体的には、メチレン基、エチレン基、エチリデン基、トリメチレン基、プロピレン基、プロピリデン基、テトラメチレン基、エチルエチレン基、ブタン－２－イリデン基、１，２－ジメチルエチレン基、ペンタメチレン基、ペンタン－２，３－ジイル基等が例示できる。

　一般式（２）において、基Ｒ^１で示されるシクロアルキレン基としては、Ｃ_５－１０シクロアルキレン基が好ましく、Ｃ_５－８シクロアルキレン基がより好ましい。具体的には、シクロペンチレン基、シクロへキシレン基、メチルシクロへキシレン基、シクロへプチレン基等が例示できる。

　一般式（２）において、基Ｒ^１で示されるアルキレン（又はアルキリデン）－シクロアルキレン基としては、アルキレン－シクロアルキレン基が好ましく、Ｃ_１－６アルキレン－Ｃ_５－１０シクロアルキレン基がより好ましく、Ｃ_１－４アルキレン－Ｃ_５－８シクロアルキレン基がさらに好ましい。具体的には、メチレン－シクロへキシレン基、エチレン－シクロへキシレン基、エチレン－メチルシクロへキシレン基、エチリデン－シクロへキシレン基等が例示できる。

　一般式（２）において、基Ｒ^１で示されるビ又はトリシクロアルキレン基としては、具体的には、ノルボルナン－ジイル基等が例示できる。

　一般式（２）において、基Ｒ^１で示されるアリーレン基としては、Ｃ_６－１０アリーレン基が好ましい。具体的には、フェニレン基、ナフタレンジイル基等が例示できる。

　一般式（２）において、基Ｒ^１で示されるアルキレン（又はアルキリデン）－アリーレン基としては、アルキレン－アリーレン基が好ましく、Ｃ_１－６アルキレン－Ｃ_６－２０アリーレン基がより好ましく、Ｃ_１－４アルキレン－Ｃ_６－１０アリーレン基がさらに好ましく、Ｃ_１－２アルキレン－フェニレン基が特に好ましい。具体的には、メチレン－フェニレン基、エチレン－フェニレン基、エチレン－メチルフェニレン基、エチリデンフェニレン基等が例示できる。

　これらのうち、２価の脂肪族炭化水素基、特に、アルキレン基（例えば、メチレン基、エチレン基等のＣ_１－４アルキレン基等）が好ましい。

　なお、アルキレン（若しくはアルキリデン）－シクロアルキレン基並びにアルキレン（アルキリデン）－アリーレン基とは、－Ｒ^ａ－Ｒ^ｂ－（式中、Ｒ^ａは、一般式（２）において、それぞれ別個の酸素原子に結合したアルキレン基又はアルキリデン基、Ｒ^ｂはシクロアルキレン基又はアリーレン基を示す）で表される基を示す。

　このような一般式（２）で表される親水基としては、特に制限されず、例えば、－Ｃ_２Ｈ_４Ｏ－、－Ｃ_３Ｈ_６Ｏ－、－ＣＨ_２Ｏ－等が使用され得る。これらを複数（好ましくは３～１００個）有するものも好ましく使用することができ、例えば、トリオキシエチレン基、テトラオキシエチレン基、ポリオキシメチレン基、ポリオキシエチレン基等を使用することができる。ただし、炭素数３以上のポリオキシアルキレン基は、上記のとおり疎水基であることから、Ｒ^１の炭素数が３以上の場合は、この一般式（２）で表される親水基を単独で含む（複数回繰り返さない）ことが好ましい。

　このような一般式（２）で表される親水基、特にポリオキシエチレン基を有する場合は、水硬性組成物に対する強度向上特性等の強化特性に特に優れる。

　一般式（３）において、Ｘ^１で示されるアルカリ金属としては、特に制限されず、ナトリウム、カリウム、リチウム等が挙げられる。

　一般式（３）において、Ｘ^１で示される有機アンモニウムとしては、第四級アンモニウムが好適であり、テトラメチルアンモニウム、テトラエチルアンモニウム、テトラプロピルアンモニウム、テトラブチルアンモニウム等が好適に使用され得る。

　このような一般式（３）で表される親水基としては、特に制限されないが、例えば、－ＳＯ_３ ^－Ｈ^＋、－ＳＯ_３ ^－Ｎａ^＋、－ＳＯ_３ ^－Ｋ^＋、－ＳＯ_３ ^－Ｌｉ^＋、－ＳＯ_３ ^－ＮＨ_４ ^＋、－ＳＯ_３ ^－Ｎ（ＣＨ_３）_４ ^＋、－ＳＯ_３ ^－Ｎ（Ｃ_２Ｈ_５）_４ ^＋、－ＳＯ_３ ^－Ｎ（Ｃ_３Ｈ_７）_４ ^＋、－ＳＯ_３ ^－Ｎ（Ｃ_４Ｈ_９）_４ ^＋等が挙げられる。

　一般式（４）において、Ｘ^２で示されるアルカリ金属及び有機アンモニウムとしては、上記例示したものが挙げられる。

　一般式（４）において、Ｘ^２で示されるアルキル基としては、直鎖状アルキル基でも分岐鎖状アルキル基でもよいが、炭素との親和性や、水硬性組成物に対する強度向上特性等の強化特性の観点から、直鎖状アルキル基が好ましい。また、アルキル基の炭素数は、炭素との親和性や、水硬性組成物に対する強度向上特性等の観点から、１～２が好ましい。

　このような一般式（４）で表される親水基としては、特に制限されないが、例えば、－ＣＯＯＨ、－ＣＯＯＮａ、－ＣＯＯＫ、－ＣＯＯＬｉ、－ＣＯＯＮＨ_４、－ＣＯＯＮ（ＣＨ_３）_４、－ＣＯＯＮ（Ｃ_２Ｈ_５）_４、－ＣＯＯＮ（Ｃ_３Ｈ_７）_４ ^＋、－ＣＯＯＮ（Ｃ_４Ｈ_９）_４ ^＋等が挙げられる。

　一般式（５）で示される基は、酸無水物基を示す。

　これら親水基のなかでも、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の水溶性、薄片状カーボンの分散性、水硬性組成物に対する強度向上特性等の観点から、一般式（１）～（５）で表される親水基が好ましく、一般式（１）～（４）で表される親水基がより好ましく、一般式（１）、（３）及び（４）で表される親水基がさらに好ましい。具体的には、アルコール性水酸基、エーテル基、－ＳＯ_３Ｈ、－ＳＯ_３Ｎａ、－ＣＯＯＨ、－ＣＯＯＮａ、－ＣＯＯＣＨ_３、酸無水物基、ポリオキシエチレン基等が好ましく、アルコール性水酸基、エーテル基、－ＳＯ_３Ｈ、－ＳＯ_３Ｎａ、ポリオキシエチレン基等がより好ましく、アルコール性水酸基、－ＳＯ_３Ｈ、－ＳＯ_３Ｎａ等がさらに好ましい。

　また、本発明において、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物として、非イオン系材料（ノニオン界面活性剤等）を使用する場合には、そのＨＬＢ値は、前記親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の水溶性、薄片状カーボンの分散性、水硬性組成物に対する強度向上特性等の強化特性等の観点から、１２以上が好ましく、１３～１９がより好ましい。なお、疎水基を同じとした場合（薄片状カーボンとの親和性が同程度の場合）には、ＨＬＢ値は高いほど好ましい。

　上記のような条件を満たす親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物としては、特に制限はないが、ＡＥ剤、減水剤、硬化促進剤、ＡＥ減水剤、高性能減水剤、高性能ＡＥ減水剤、流動化剤等のコンクリート用化学混和剤が挙げられる。これらのなかから、単独で用いることもでき、２種以上を組合せて用いることもできる。なお、これらの化学混和剤は、ＪＩＳ　Ａ　６２０４に準拠したものである。

　ＡＥ剤としては、特に制限はないが、（特殊）アニオン系界面活性剤、アルキルエーテル系アニオン界面活性剤、（天然）樹脂酸塩系（特殊）アニオン界面活性剤、カルボン酸系アニオン界面活性剤、（変性）ロジン系アニオン界面活性剤、天然樹脂酸系／アルキルエーテル系アニオン界面活性剤、（特殊）ノニオン系界面活性剤、（特殊）アニオン系／ノニオン系界面活性剤、スルホン酸炭化水素、ラウリル酸イミダゾリン誘導体、ポリオキシエチレンアルキルエーテル硫酸塩等が挙げられる。これらのＡＥ剤は、単独で用いることもでき、２種以上を組合せて用いることもできる。また、これらの２種以上からなる複合体を使用することもできる。

　減水剤としては、特に制限はないが、標準型減水剤として、ナフタレンスルホン酸化合物、（変性）リグニンスルホン酸化合物、メチロールメラミン縮合物、ポリカルボン酸化合物、ポリカルボン酸エーテル化合物、オキシカルボン酸化合物等が挙げられ；遅延型減水剤として、ナフタレンスルホン酸ホルマリン（高）縮合物、（変性）リグニンスルホン酸化合物、オキシカルボン酸化合物等が挙げられる。これらの減水剤は、単独で用いることもでき、２種以上を組合せて用いることもできる。また、これらの２種以上からなる複合体を使用することもできる。

　硬化促進剤としては、特に制限はないが、窒素系無機塩化合物（亜硝酸塩化合物、硝酸塩化合物等）、カルシウムシリケート水和物等が挙げられる。これらの硬化促進剤は、単独で用いることもでき、２種以上を組合せて用いることもできる。また、これらの２種以上からなる複合体を使用することもできる。

　ＡＥ減水剤としては、特に制限はないが、標準型ＡＥ減水剤として、（変性）リグニンスルホン酸化合物、（天然）樹脂酸塩化合物、有機酸化合物、（特殊）エーテル化合物、ポリエーテル化合物、（変性）ポリオール化合物、セルロースエーテル化合物、ポリカルボン酸化合物、ポリカルボン酸エーテル化合物、ポリカルボン酸ポリエーテルポリマー、ポリアルキレングリコール化合物、ポリカルボン酸化合物、オキシカルボン酸化合物、ＰＡＥ化合物等が挙げられ；遅延型ＡＥ減水剤として、（変性）リグニンスルホン酸化合物、ポリカルボン酸化合物、ヒドロキシカルボン酸化合物、オキシカルボン酸化合物、有機酸化合物、グリシトール化合物、天然樹脂酸化合物、ポリエーテル化合物、（特殊）エーテル化合物、変性ポリオール化合物、ポリアルキレングリコール化合物、ポリカルボン酸エーテル化合物、ポリカルボン酸ポリエーテルポリマー、セルロースエーテル化合物、ＰＡＥ化合物等が挙げられ；促進型ＡＥ減水剤として、（変性）リグニンスルホン酸化合物、窒素系無機塩化合物（亜硝酸塩化合物、硝酸塩化合物等）、ポリカルボン酸化合物、有機酸化合物、ポリカルボン酸エーテル化合物、変性ポリオール化合物、ロダン化合物、アミン化合物等が挙げられる。なお、ＰＡＥ化合物は、所定の重縮合生成物からなる分散剤を意味しており、その詳細は、国際公開第２０１９／１１６４２５号にも記載されているので、当該記載を援用する。これらのＡＥ減水剤は、単独で用いることもでき、２種以上を組合せて用いることもできる。また、これらの２種以上からなる複合体を使用することもできる。

　高性能減水剤としては、特に制限はないが、ナフタレンスルホン酸化合物、ナフタレンスルホン酸ホルマリン（高）縮合物、ポリエーテル化合物、（変性）ポリオール化合物、カルボキシ基含有ポリエーテル化合物、ポリアルキレングリコール化合物、ポリカルボン酸化合物、ポリカルボン酸・（特殊）増粘剤複合体、ポリカルボン酸エーテル化合物、メラミンスルホン酸化合物、メラミンスルホン酸（高）縮合物塩、アミノスルホン酸化合物、含窒素スルホン酸塩、アミドスルホン酸変性メラミン縮合物、アルキルアリルスルホン酸塩（高）縮合物、（変性）メチロールメラミン縮合物、エステル化合物、ポリカルボン酸エーテル系化合物、ＰＡＥ化合物等が挙げられる。なお、ＰＡＥ化合物は、所定の重縮合生成物からなる分散剤を意味しており、その詳細は、国際公開第２０１９／１１６４２５号にも記載されているので、当該記載を援用する。これらの高性能減水剤は、単独で用いることもでき、２種以上を組合せて用いることもできる。また、これらの２種以上からなる複合体を使用することもできる。

　高性能ＡＥ減水剤としては、特に制限はないが、標準型高性能ＡＥ減水剤として、（変性）リグニンスルホン酸化合物、アミノスルホン酸化合物、ポリカルボン酸化合物、ポリエーテル化合物、カルボキシ基含有ポリエーテル化合物、ポリアルキレングリコール化合物、エステル化合物、ＰＡＥ化合物等が挙げられ；遅延型高性能ＡＥ減水剤として、（変性）リグニンスルホン酸化合物、ポリカルボン酸化合物、ポリカルボン酸エーテル化合物、ポリエーテル化合物、カルボキシ基含有ポリエーテル化合物、ポリアルキレングリコール化合物、ＰＡＥ化合物等が挙げられる。なお、ＰＡＥ化合物は、所定の重縮合生成物からなる分散剤を意味しており、その詳細は、国際公開第２０１９／１１６４２５号にも記載されているので、当該記載を援用する。これらの高性能ＡＥ減水剤は、単独で用いることもでき、２種以上を組合せて用いることもできる。また、これらの２種以上からなる複合体を使用することもできる。

　流動化剤としては、特に制限はないが、標準型流動化剤として、メラミンスルホン酸化合物、アルキルアリルスルホン酸（高）縮合物、（特殊）ポリカルボン酸化合物、ポリカルボン酸エーテル化合物、（特殊）ヒドロキシカルボン酸化合物、オキシカルボン酸化合物、ポリアルキレングリコール化合物等が挙げられ；遅延型流動化剤として、ポリカルボン酸化合物、ポリカルボン酸エーテル化合物等が挙げられる。これらの流動化剤は、単独で用いることもでき、２種以上を組合せて用いることもできる。また、これらの２種以上からなる複合体を使用することもできる。

　このような親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物としては、例えば、花王（株）製のマイテイＡＥ－０３、マイテイ１００、マイテイ１５０、マイテイ１５０ＲＸ、マイテイ２１ＨＳ、マイテイ２１ＶＳ、マイテイ２１ＨＦ、マイテイ２１ＬＶ、マイテイ２１ＬＶ－Ｓ、マイテイ２１ＨＰ、マイテイ３０００ＴＨ、マイテイ１５０Ｒ、マイテイ１０００Ｓ、マイテイ１０００Ｚ、マイテイ１０００ＳＲ、マイテイ１０００ＺＲ、マイテイ３０００Ｓ、マイテイ３０００Ｈ、マイテイ３０００Ｖ、マイテイ３０００ＳＲ；ＧＣＰケミカルズ製のダラベアＡＥＡ、ダラベアＡＥＡ－ＦＡ、ダラベアＴＡ、ダラベアＡＥＡ－Ｓ、ダラベアＡＥ－１４０Ｇ、ダラタード、ダラタードＨＣブロックミックスＳ、ダラセムＭ－Ｆ、ダラセムＭ、ダラセムＭ－Ｅ、ダラセムＭＲ－Ｆ、ダラセムＭＲ、ブロックミックスＤ、ブロックミックスＧ、スーパー２００、スーパー１２０ＩＦ、スーパー３００Ｎ、スーパー３００Ｍ、スーパー３００Ｅ、スーパー３００ＥＳ、スーパー３００ＣＦ、スーパー３００Ｋ、スーパー３００Ｐ、スーパー１０００Ｎ、スーパー１０００Ｎ－２１３、スーパー１００ｐＨＸ、スーパー１００ｐＨＷ、スーパー１００ｐＥＣ、スーパー２０Ｆ、スーパー３０Ｆ、ＦＴ－３Ｓ、ＦＴＮ－３０、ＦＴＮ－３０Ｓ、ＡＤＶＡ－ＣＡＳＴ、ＡＤＶＡ－ＳＨＯＴ、ＡＤＶＡ－ＦＬＯＷ、ＡＤＶＡ－ＳＲＡ１００、ＡＤＶＡ－ＰＬＵＳ、ポーラーセット、ポーラーセットＮ－２、ポーラーセットＥＸ－３、ＷＲＤＡ、Ｐ－７、Ｆ－１、Ｆ－１Ｐ、Ｆ－１Ｒ、ＮＣ－３；竹本油脂（株）製のＡＥ－２００、ＡＥ－３００、ＡＥ－４００、チューポールＣ、チューポールＦＡ－１０、チューポールＮＶ－８０、チューポールＮＶ－８０Ｅ、チューポールＮＶ－Ｓ、チューポールＳＳＰ－１０４、チューポールＳＳＰ－１０４Ｈ、チューポールＨＳＰ、チューポールＥＸ、チューポールＥＸ２０、チューポールＥＸ５０、チューポールＥＸ６０、チューポールＥＸ６０Ｔ、チューポールＥＸ６０ＬＢ、チューポールＬＳ－Ａ、チューポールＮＲ、チューポールＮＲ２０、チューポールＥＸ５０Ｒ、チューポールＥＸ６０Ｒ、チューポールＥＸ６０ＴＲ、チューポールＥＸ６０ＬＢＲ、チューポールＬＳ－ＡＲ、チューポールＮＺ、チューポールＨＰ－８、チューポールＨＰ－１１、チューポールＨＰ－１１Ｗ、チューポールＳＲ、チューポールＨＰ－７０、チューポールＨＰ－７０Ｂ、チューポールＨＦ－７０、チューポールＨＦ－７０Ｒ、ポールファインＭＦ、ポールファイン５１０、ポールファインＳＰＡ－２、ハイフルードＨ；日本シーカ（株）製のシーカＡＥＲ－２０、シーカＡＥＲ－５０、シーカＡＥＲ－Ｇ、シーカＡＥＲ－ＦＡ、シーカＰＣ－１６５Ａ、シーカＡＦ－１５、シーカメントＦＦ、シーカメントＦＦ８６、シーカメント１２００Ｎ、シーカメント１２００Ｎ－ＡＳ、シーカメント２２００、シーカメント２４００、シーカメント２２００ＦＳ、シーカメントＦＦ２４、シーカメントＪ、シーカメントＪＳ、シーカメントＪＳ－ＡＳ、シーカメントＪＲ、シーカメントＪＳＲ、シーカメントＪＳＲ－ＡＳ、シーカメント１１００ＮＴ、シーカメント１１００ＮＴ－ＡＳ、シーカメント１１００ＮＴ－Ｈ、シーカメント２３００、シーカメント２５００、シーカメント１１００ＮＴＶ、シーカメント２３００ＦＳ、シーカメントＯＶＳＰ、シーカラピッドＣ－１００ＷＳ、プラストクリートＮＣ、プラストクリート２０Ｎ、プラストクリート３０Ｎ、プラストクリートＲ、プラストクリート２０Ｒ、プラストクリート３０Ｒ、プラスチメント；ＢＡＳＦジャパン（株）製のマスターエア１０１、マスターエア２０２、マスターエア３０３Ａ、マスターエア７７５、マスターエア７７５Ｓ、マスターエア７８５、マスターエア７８５Ｄ、マスターグレニウムＳＰ８ＨＵ、マスターグレニウム８０００Ｓ、マスターグレニウム８０００Ｅ、マスターグレニウム８０００Ｈ、マスターグレニウム８０００Ｐ、マスターグレニウム８０００Ｗ、マスターグレニウム８０００ＤＳ、マスターグレニウムＮＴ１０００、マスターグレニウムＮＴ５００、マスターグレニウムＡＣＥ３９０、マスターグレニウム６５２０、マスターグレニウムＵＧ２０００、マスターグレニウムＳＰ８Ｎ、マスターグレニウムＳＰ８Ｓ、マスターグレニウムＳＰ８ＳＶ、マスターグレニウムＳＰ８ＳＢ、マスターグレニウムＳＰ８ＨＶ、マスターグレニウム８００Ｓ、マスターグレニウム６５００、マスターグレニウムＮＰ８０、マスターグレニウム６５１０、マスターイース５０７０、マスターイース３０３０、マスターイース８０００、マスターシュア３５０、マスターポゾリスＮｏ．８９、マスターポゾリスＮｏ．７０、マスターポゾリスＮｏ．７０Ｌ、マスターポゾリス７８Ｓ、マスターポゾリス７８Ｐ、マスターポゾリスＮｏ．７５、マスターポゾリスＮｏ．８、マスターポゾリスＮｏ．７０ＬＲ、マスターポゾリス７８Ｒ、マスターセットＦＺＰ９９、マスターエックスシード１２０ＪＰ、マスターポリヒード１５Ｌ、マスターポリヒード１５Ｓ、マスターポリヒード１５ＳＣ、マスターポリヒード１５Ｈ、マスターポリヒード１５ＤＳ、マスターポリヒード１５ＬＲ、マスターポリヒード１５ＳＲ、マスターポリヒード１５ＳＲＣ、マスターポリヒード１５ＨＲ、マスターポリヒード１５ＤＳＲ、マスターポリヒード１５０５、マスターポリヒード２０００、マスターポリヒード１５００、マスターレオシュア１５０、マスターレオシュア７００、マスターレオシュア１５５、マスターレオシュア７０５、ノンフリーズ；（株）フローリック製のフローリックＡＥ－４、フローリックＡＥ－６、フローリックＡＥ－９Ｂ、フローリックＡＥ１５０、フローリックＡＥ４００、フローリックＭＡ、フローリックＰＳ、フローリックＰＳＲ１１０、フローリックＭＳ、フローリックＶＰ２００、フローリックＰＣ、フローリックＶＰ７００、フローリックＶＰ９００Ｍ、フローリックＶＰ９００Ａ、フローリックＳＦ５００Ｕ、フローリックＳＦ５００ＵＫ、フローリックＴＮ、フローリックＨ６０、フローリックＶＰ１０、フローリックＰＡ、フローリックＴ、フローリックＡＦＰ－２、フローリックＳ、フローリックＳＧ、フローリックＳＶ、フローリックＬＢ、フローリックＳＶ１０Ｌ、フローリックＳＶ１０、フローリックＳＶ１０Ｈ、フローリックＳＶ１０Ｋ、フローリックＲ、フローリックＲＧ、フローリックＲＶ、フローリックＲＶ１０Ｌ、フローリックＲＶ１０、フローリックＲＶ１０Ｈ、フローリックＲＶ１０Ｋ、フローリックＡ、フローリックＡＣ、フローリックＡＦＰ、フローリックＳＦ２００Ｓ、フローリックＳＦ５００Ｓ、フローリックＳＦ５００Ｈ、フローリックＳＦ５００ＳＫ、フローリックＳＦ５００Ｆ、フローリックＳＦ５００ＢＢ、フローリックＦＢＰ、フローリックＮＳＷ、フローリックＳＦ５００ＦＰ、フローリックＦＢＬ－２００；山宗化学（株）製のヴィンソル、ヴィンソルＷ、ヴィンソル７０、ヴィンソル７０ＬＴ、ヴィンソル８０、ヴィンソル８０Ｓ、ヴィンソル８０Ｒ、ヴィンソル８０ＳＲ、ヴィンソル８０ＮＣ、ヤマソーＡＥ４５６、ヤマソーＶ１Ｈ－Ｕ、ヤマソーＲ、ヤマソーウインＳ、ヤマソー８０Ｐ、ヤマソー９０、ヤマソー９０ＳＥ、ヤマソー０２ＮＬ、ヤマソー０２ＮＬ－Ｐ、ヤマソー０９ＮＬ、ヤマソー０９ＮＬ－Ｐ、ヤマソーＤＳ－Ｘ、ヤマソー１６ＮＢ、ヤマソー９０Ｒ、ヤマソー９０ＳＥＲ、ヤマソー０２ＮＬＲ、ヤマソー０２ＮＬＲ－Ｐ、ヤマソー０９ＮＬＲ、ヤマソー０９ＮＬＲ－Ｐ、ヤマソーＤＳＲ－Ｘ、ヤマソー１６ＮＢＲ、ヤマソーＶ１Ｓ、ヤマソーＶ１Ｈ、ヤマソーＶ１－ＤＳ、ヤマソーＶ１－ＦＴ、ヤマソーウイン；日産化学工業（株）製のアクセリート１００、スーパーメラミン；ライオン（株）製のレオパックＧ－１００、レオパックＧ－２００等を使用できる。これらの親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物は、単独で用いることもでき、２種以上を組合せて用いることもできる。また、これらの２種以上からなる複合体を使用することもできる。

　本発明の水硬性組成物用添加剤中における親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の含有量は、特に制限されないが、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の水溶性、薄片状カーボンの分散性、水硬性組成物に対する強度向上特性等の観点から、本発明の水硬性組成物用添加剤の総量を１００質量％として、０．１～５０質量％が好ましく、０．２～４０質量％がより好ましく、０．３～３０質量％がさらに好ましい。

　また、本発明の水硬性組成物用添加剤中における親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の含有量は、特に制限されないが、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の水溶性、薄片状カーボンの分散性、水硬性組成物に対する強度向上特性等の観点から、薄片状カーボン１００質量部に対して、１０～１０００質量部が好ましく、２０～５００質量部がより好ましく、３０～３００質量部がさらに好ましい。

　なお、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の含有量が少ない場合には、本発明の水硬性組成物用添加剤は、薄片状カーボンの表面に親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物が被覆されている構成を有する（図１）。一方、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の含有量が多い場合には、本発明の水硬性組成物用添加剤は、炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物中に薄片状カーボンが分散している構成を有する（図２）。いずれの場合も、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物が薄片状カーボンの周囲に介在することで、薄片状カーボンの凝集を抑制し、薄片状カーボンの分散性を向上させ、水硬性組成物に対する強度向上特性を向上させることができる材料を得ることができる。

　（１－３）他の成分
　本発明の水硬性組成物用添加剤において、薄片状カーボン、並びに親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物以外にも、他の成分を含ませてもよい。このような他の成分としては、例えば、カーボンファイバー（特に繊維径５００ｎｍ以下のカーボンナノファイバー）、活性炭、カーボンブラック（アセチレンブラック、オイルファーネスブラック等；特に導電性が高く、比表面積が大きいケッチェンブラック）、ガラス状カーボン、カーボンマイクロコイル、フラーレン、バイオマス系炭素材料（バガス、ソルガム、木くず、おがくず、竹、木皮、稲ワラ、籾殻、コーヒーかす、茶殻、おからかす、米糠、パルプくず等を原料としたもの；リグニンから製造したカーボンファイバー等）、セルロースナノファイバー、窒化ホウ素、モリブデン化合物（二硫化モリブデン、有機モリブデン等）、二硫化タングステン、メラミンシアヌレート、フタロシアニン、酸化鉛、フッ化カルシウム、層状鉱物（マイカ、タルク等）等を、本発明の効果を損なわない範囲で使用することもできる。

　ただし、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の水溶性、薄片状カーボンの分散性、水硬性組成物に対する強度向上特性等の観点からは、他の成分の含有量は少ないことが好ましく、本発明の水硬性組成物用添加剤の総量を１００質量％として、０．０１～１０質量％が好ましく、０．０２～５質量％がより好ましい。

　このような本発明の水硬性組成物用添加剤の形状としては、特に制限はなく、塗膜、シート、塊状体等を挙げることができる。また、固体に限定されることなく、水を含有し、後述の水分散体とすることもできる。

　このような本発明の水硬性組成物用添加剤は、上記のとおり、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の水溶性に優れ、薄片状カーボンの分散性、水硬性組成物に対する強度向上特性を向上させることができる材料である。

　このような本発明の水硬性組成物用添加剤は、水硬性組成物に添加して、硬化後の強度を向上させることができる材料であり、ペースト、モルタル、コンクリート等に用いることができる。

　２．水硬性組成物用添加剤の製造方法
　本発明の水硬性組成物用添加剤は、例えば、水を含有し、且つ、水の含有量が、溶媒中の７０質量％以上含有する溶媒を用いて、
層状構造を有する炭素質材料、炭素と親和性の高い疎水基と、親水基とを有する水溶性化合物、及び溶媒を含有する炭素質材料分散体に対して、３０ＭＰａ以上の加圧処理を行い、該加圧処理により、
（ｉ）２個以上の前記炭素質材料分散体同士を衝突させること、
（ｉｉ）前記炭素質材料分散体と金属又はセラミックス材料とを衝突させること、及び
（ｉｉｉ）前記炭素質材料分散体を断面積１ｃｍ^２以下の空間を通過させること
よりなる群から選ばれる少なくとも１種の処理を行ったり、或いは、
回転する回転盤と、前記回転盤と略平行に設置された盤との間に、
層状構造を有する炭素質材料と、炭素と親和性の高い疎水基と、親水基とを有する水溶性化合物と、溶媒とを含む組成物を設置し、
前記回転盤と前記盤との最短距離が５０μｍ以下となるように調整しながら、前記組成物中の炭素質材料に対してせん断を加えたりすること
により、本発明の水硬性組成物用添加剤を製造することができる。

　（２－１）分散体（薄片状カーボン分散体）
　薄片状カーボンと、前記親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物と、溶媒とを含有する分散体（薄片状カーボン分散体）において、薄片状カーボンと、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物については、上記した説明を採用することができる。また、薄片状カーボン分散体には、必要に応じて、上記した他の成分を含ませることもできる。

　この薄片状カーボン分散体は、分散液として形成してもよいし、基板上に塗膜として形成してもよい。この際、薄片状カーボン分散体（薄片状カーボン分散液又は薄片状カーボン塗膜）を作製するために使用される溶媒としては、薄片状カーボンの分散性、水硬性組成物に対する強度向上特性等の観点から、水を主溶媒として用いることが好ましい。

　使用する溶媒中の水の含有量は、特に制限されないが、薄片状カーボンの分散性、水硬性組成物に対する強度向上特性等の観点から、溶媒の総量を１００質量％として、７０質量％以上（７０～１００質量％）が好ましく、７５～１００質量％がより好ましい。

　なお、本発明において、溶媒としては、水のみを使用してもよく、有機溶媒は必ずしも使用しなくてもよいが、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の水への溶解性をより向上させるために、メタノール、エタノール、ｎ－プロピルアルコール、イソプロピルアルコール、ｎ－ブチルアルコール、イソブチルアルコール、ｓｅｃ－ブチルアルコール、ｔｅｒｔ－ブチルアルコール等の一価アルコール；エチレングリコール、グリセリン等の多価アルコール；２－メトキシエタノール等の有機溶媒を使用してもよい。

　使用する溶媒中の有機溶媒の含有量は、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の溶解度、水硬性組成物に対する強度向上特性等の観点から、溶媒の総量を１００質量％として、３０質量％以下（０～３０質量％）が好ましく、５～２５質量％がより好ましい。

　上記薄片状カーボン分散体において、薄片状カーボンの含有量は、特に制限されないが、本発明の水硬性組成物用添加剤の組成としやすい観点から、薄片状カーボン分散体の総量を１００質量％として、３０質量％以下が好ましく、０．００１～２０質量％がより好ましく、０．１～１０質量％がさらに好ましい。また、同様に、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の含有量は、特に制限されないが、本発明の耐久性向上剤の組成としやすい観点から、薄片状カーボン分散体の総量を１００質量％として、０．０１～５０質量％が好ましく、０．１～４０質量％がより好ましく、０．５～３０質量％がさらに好ましい。同様に、上記薄片状カーボン分散体中における親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の含有量は、特に制限されないが、本発明の水硬性組成物用添加剤の組成としやすい観点から、薄片状カーボン１００質量部に対して、１０～１０００質量部が好ましく、２０～５００質量部がより好ましく、３０～３００質量部がさらに好ましい。さらに、溶媒の含有量は、特に制限されないが、本発明の水硬性組成物用添加剤の組成としやすい観点から、薄片状カーボン分散体の総量を１００質量％として、５０～９９．９９９８質量％が好ましく、６０～９９．９９８質量％がより好ましく、７０～９９．９８質量％がさらに好ましい。

　（２－２）薄片状カーボン分散体の製造方法
　本発明において、上記薄片状カーボン分散体の製造方法は、特に制限されず、溶媒に対して薄片状カーボン及び親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物を投入することもできる。具体的には、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の分散体に薄片状カーボンを投入することもできるし、薄片状カーボンの分散体に親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物を投入することもできる。また、溶媒中に、薄片状カーボン及び親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物を同時に投入することもできる。

　ただし、薄片状カーボンの分散性をより向上させて凝集しにくくし、得られる本発明の水硬性組成物の強度をさらに高める観点からは、回転する回転盤と、前記回転盤と略平行に設置された盤との間に、層状構造を有する炭素質材料と、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物とを含む組成物を設置し、前記回転盤と前記盤との最短距離が２００μｍ以下となるように調整しながら、前記組成物中の炭素質材料に対してせん断を加えることが好ましい（磨砕法）。

　また、薄片状カーボン分散体は、層状構造を有する炭素質材料と、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物とを含む組成物に対して、３０ＭＰａ以上の加圧処理を行うことによっても好ましく製造することができる（高圧分散法）。

　従来は、湿式法にて薄片状カーボンを作製する場合、薄片状カーボンの酸化物及び水性溶媒を含む水分散体に還元処理を施していたが、この方法ではグラフェン構造を維持することが困難であるとともに、得られる薄片状カーボンが激しく凝集してしまうため、薄片状カーボン水分散体を得ることは困難であった。また、安全性の観点でも問題があった。一方、本発明においては、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物を使用することにより、グラフェン構造を維持した薄片状カーボンが凝集することなく、均一分散した状態（薄片状カーボン分散体）で薄片状カーボンを得ることができ、得られる薄片状カーボンも破壊されにくく、短時間で薄片状カーボンを得ることもできるうえに剥離し損ねた塊も残存しにくい。この際、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物は、薄片状カーボンを均一分散させるための分散剤としても機能し得る。

　また、せん断方法によれば、力のかかる方向が層状構造を有する炭素質材料の面方向と平行であり、且つ、狭い空間で処理するため、従来の高速攪拌、超音波処理等による製造方法と比較して、破壊が少なく、大きめのサイズの薄片状カーボン（例えば、大きさが１μｍ以上の薄片状カーボン）を得ることができ、剥離の効率がよく短時間（少ないパス回数）で処理を行うことができるとともに、剥離し損ねた厚みのある塊が残りにくい。

　層状構造を有する炭素質材料
　層状構造を有する炭素質材料としては、特に制限はないが、天然黒鉛、人造黒鉛、膨張黒鉛、土状黒鉛、酸化黒鉛等が挙げられる。酸化黒鉛とは、例えば、硫酸、硝酸、過マンガン酸カリウム、過酸化水素等の１種以上の酸化剤により酸化された黒鉛が使用され得る。例えば、ハマーズ法により酸化黒鉛を得る場合には、黒鉛を濃硫酸中に浸し、過マンガン酸カリウムを加えて黒鉛を酸化させた後、反応物を希硫酸及び／又は過酸化水素でクエンチし、その後、蒸留水で洗浄すること等により、炭素原子に酸素原子が結合し、層間に酸素原子が導入されて酸化黒鉛を得ることができる。

　なかでも、酸素等の異種原子を含まない純度の高い薄片状カーボンを得ようとする場合には、黒鉛を原料として用いることが好ましく、天然黒鉛及び膨張黒鉛がより好ましい。なお、膨張黒鉛を使用する場合は、グラフェン構造の酸化が少ない膨張黒鉛を採用することが好ましい。また、膨張黒鉛を使用する場合は、３００～１０００℃程度で１０秒～５時間程度加熱処理を加えてから用いてもよい。これにより、適度に膨張させた膨張黒鉛とすることも可能である。

　また、製造の容易さを重視する場合には、酸化黒鉛を使用してもよい。酸化黒鉛を使用することにより、層間に溶媒分子が挿入されやすく、層方向にのみ剥離させることが容易であり、薄片化効率及び分散性が向上するため、処理時間をより短くすることが可能である。ただし、酸化黒鉛を使用する場合には、後に還元処理が必要となり、グラフェン構造、導電性及び強度をより維持する観点からは、他の材料（天然黒鉛、人造黒鉛、膨張黒鉛、土状黒鉛）が好ましい。

　一方、分散性をより向上させるために、土状黒鉛を採用することも可能である。ただし、結晶性、純度及び構造維持の観点からは、他の材料（天然黒鉛、人造黒鉛、膨張黒鉛、酸化黒鉛）が好ましい。

　また、得られる薄片状カーボンの結晶性、強度、構造維持等を重視する場合には、人造黒鉛を使用することもできる。

　本発明において、層状構造を有する炭素質材料と、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物とを含む組成物における層状構造を有する炭素質材料の含有量は、特に制限されないが、薄片状カーボン分散体を製造するために用いられる組成物の総量を１００質量％として、３０質量％以下が好ましく、０．００１～２０質量％がより好ましく、０．１～１０質量％がさらに好ましい。なお、層状構造を有する炭素質材料の含有量は、薄いほうが薄片化（層間剥離）がより起こりやすいために薄片状カーボンをより効率的に得られ、処理回数をより少なくできる傾向があるとともに、粘度を適切に維持してせん断処理等を行いやすい傾向がある。一方、層状構造を有する炭素質材料の含有量が濃いほうがより生産性に優れている。このため、薄片化の効率、粘度、生産性等のバランスの観点から、層状構造を有する炭素質材料の含有量を適宜設定することが好ましい。なお、炭素質材料分散体を使用する場合は、当該薄片状カーボン分散体中の層状構造を有する炭素質材料の含有量を上記範囲内とすることが好ましい。

　親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物
　親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物としては、上記したものを採用できる。

　本発明において、薄片状カーボン分散体を製造するために用いられる組成物中における親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の含有量は、特に制限されないが、薄片状カーボン分散体を製造するために用いられる組成物の総量を１００質量％として、０．０１～５０質量％が好ましく、０．１～４０質量％がより好ましく、０．５～３０質量％がさらに好ましい。一方、本発明において、薄片状カーボン分散体を製造するために用いられる組成物中における親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の含有量は、層状構造を有する炭素質材料１００質量部に対して、１～１０００質量部が好ましく、２０～５００質量部がより好ましく、３０～３００質量部がさらに好ましい。なお、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の含有量は、薄いほうが相対的に層状構造を有する炭素質材料の含有量が大きくなり水硬性組成物の強度が向上しやすいとともに、安価に処理しやすい。一方、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の含有量が濃いほうが薄片化（層間剥離）がより起こりやすいために薄片状カーボンをより効率的に得られる傾向があるが、粘度が高くなると逆に薄片化効率が下がる可能性もある。このため、水硬性組成物の強度、コスト、薄片化の効率等のバランスの観点から、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の含有量を適宜設定することが好ましい。なお、この製造方法において、炭素質材料分散体を使用する場合は、当該炭素質材料分散体中の親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の含有量を上記範囲内とすることが好ましい。

　溶媒
　上記した薄片状カーボン分散体の製造方法においては、上記のとおり、層状構造を有する炭素質材料と、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物とを含む組成物を用いて、特定の処理を行うことが好ましいが、層状構造を有する炭素質材料の薄片化効率、得られる水硬性組成物の強度向上等の観点から、層状構造を有する炭素質材料と、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物とを含む炭素質材料分散体に対して、特定の処理を行うことが好ましい。

　この炭素質材料分散体としては、分散液として形成してもよいし、基板上に塗膜として形成してもよい。

　この際、炭素質材料分散体（炭素質材料分散液又は炭素質材料塗膜）を作製するために使用される溶媒としては、上記したものを採用できる。

　本発明において、溶媒を使用した炭素質材料分散体を用いて特定の処理を行う場合、炭素質材料分散体中の溶媒の総量は、特に制限されないが、層状構造を有する炭素質材料の薄片化効率、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の溶解度等の観点から、炭素質材料分散体の総量を１００質量％として、５０～９９．９９９８質量％が好ましく、６０～９９．９９８質量％がより好ましく、７０～９９．９８質量％がさらに好ましい。

　本発明において、溶媒を使用した炭素質材料分散体を用いて特定の処理を行う場合、炭素質材料分散体は、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物分散体に層状構造を有する炭素質材料を投入してもよいし、層状構造を有する炭素質材料分散体に親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物を投入してもよい。また、溶媒中に、層状構造を有する炭素質材料と、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物とを同時に投入してもよい。

　他の成分
　本発明において、層状構造を有する炭素質材料と、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物とを含む組成物（例えば、炭素質材料分散体等）には、他の成分を含ませてもよい。これにより、最終的に得られる薄片状カーボン分散体や水硬性組成物用添加剤中にも、これら他の成分を含ませることができる。このような他の成分としては、上記したものを採用でき、本発明の効果を損なわない範囲で使用してもよい。

　ただし、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の水溶性、薄片状カーボンの分散性、水硬性組成物に対する強度向上特性等の観点からは、他の成分の含有量は少ないことが好ましく、炭素質材料分散体の総量を１００質量％として、０．００００１～５質量％が好ましく、０．０００１～２質量％がより好ましい。

　せん断処理（摩砕法）
　本発明では、磨砕法を採用する場合、上記のとおり、回転する回転盤と、前記回転盤と略平行に設置された盤との間に、層状構造を有する炭素質材料と、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物とを含む組成物を設置し、前記回転盤と前記盤との最短距離が２００μｍ以下となるように調整しながら、前記組成物中の炭素質材料に対してせん断を加える処理を行うことが好ましい。なお、炭素質材料分散体を使用する場合には、回転する回転盤と、前記回転盤と略平行に設置された盤との間に、炭素質材料分散体を設置し、前記回転盤と前記盤との最短距離が２００μｍ以下となるように調整しながら、前記炭素質材料分散体中の炭素質材料に対してせん断を加える処理を行うことが好ましい。

　せん断処理を施すことにより、層状構造を有する炭素質材料の微粒化が起こるために、条件によってはグラフェン構造を維持できない可能性もあるが、層状構造を有する炭素質材料の薄片化を効率よく行うことができ、処理時間を低減することができる。このようなせん断処理を施す際の前記回転盤と前記盤とは略平行に設置されているが、厳密に平行でなくてもよい。具体的には、前記回転盤に垂直な軸と、前記盤に垂直な軸とのなす角は１０°以下が好ましく、５°以下がより好ましい。なお、前記回転盤に垂直な軸と、前記盤に垂直な軸とが厳密に平行であることが最も好ましい。このようなせん断処理を施す際の二面間の最短距離は、層状構造を有する炭素質材料の薄片化を十分に行うことができるものであれば特に制限はないが、２００μｍ以下が好ましく、５０μｍ以下がより好ましく、３０μｍ以下がさらに好ましい。せん断処理を施す際の二面間の最短距離は短いほど薄片化効率に優れており、通常０μｍである。なお、本発明において、せん断処理を施す際の二面間の最短距離とは、回転盤と盤との間の実測の最短距離から層状構造を有する炭素質材料と、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物とを含む組成物の厚みを除いた距離を意味する。つまり、回転盤と盤との間の実測の最短距離が０μｍであることは、回転盤と盤との間に密接するように層状構造を有する炭素質材料と、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物とを含む組成物を設置する、つまり、回転盤と盤との間に、層状構造を有する炭素質材料と、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物以外の空間は存在しないことを意味する。なお、前記回転盤と前記盤とは略平行に設置されているが、前記回転盤と前記盤との距離は場所によって異なることもある。この場合、前記回転盤と前記盤との最短距離は、前記回転盤と前記盤との間の距離のうち、最も短い箇所の距離を意味する。また、必ずしもあらかじめ前記回転盤と前記盤とを空ける必要はなく、前記回転盤と前記盤との間に処理する材料を挟んでもよく、また、前記回転盤と前記盤とを接触させておき、層状構造を有する炭素質材料が挟まることにより前記回転盤と前記盤との間が広がる状態になってもよい。このようなせん断処理は、盤状のものを回転させる機構があればよく、石臼、振動式ミキサー、スピンコーター、グラインダー等を用いて行い得る。

　この際使用できる前記回転盤と前記盤の大きさは特に制限はなく、５～５００ｍｍが好ましく、１０～２００ｍｍがより好ましい。また、せん断処理を行う際の回転盤の回転数は特に制限はなく、層状構造を有する炭素質材料の薄片化を十分に行うことができる範囲とすることが好ましく、例えば、１０００～１００００ｐｐｍが好ましく、１５００～３０００ｐｐｍがより好ましい。

　このようなせん断処理をすることにより、盤と層状構造を有する炭素質材料、層状構造を有する炭素質材料と層状構造を有する炭素質材料を接触させて層状構造を有する炭素質材料に対して層状構造を有する炭素質材料のグラフェン層と平行方向にせん断をかけることができる。

　せん断処理における前記回転盤と前記盤との間の最短距離を小さくし、回転盤の回転速度を早くすることにより、条件をより強くすることが可能であり、層状構造を有する炭素質材料の薄片化をより効率よく行うことができ、処理時間をより低減することができる。このせん断操作は、１回以上、好ましくは３回以上行い得る。

　せん断処理を行う温度は特に制限はなく、層状構造を有する炭素質材料の薄片化を十分に行うことができる温度とすればよく、０℃以上、さらに０～１００℃、特に２０～９５℃とし得る。なお、せん断処理を行う温度は、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物の溶解度が高い条件がよく、温度が高いほうが溶解度が増す場合は高温のほうが好ましく、曇点を有する水溶性化合物を使用する場合は曇点以下の温度に保持することが好ましい。

　上記のせん断処理を行う前に、層状構造を有する炭素質材料と、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物とをよく接触させるため、撹拌装置、超音波分散装置等を用いて組成物を作製する前にあらかじめ撹拌し、層状構造を有する炭素質材料表面に、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物をなじませておいてもよい。

　なお、本発明において、層状構造を有する炭素質材料として、酸化黒鉛を使用する場合には、上記せん断処理を施した分散体中には、薄片状カーボンの酸化物として存在している。このため、層状構造を有する炭素質材料として、酸化黒鉛を使用する場合には、後処理として還元処理を施すことが好ましい。還元処理としては、化学還元、電気化学還元等、種々の方法が採用できるが、化学還元が好ましい。なかでも、ヒドラジン、水素化ホウ素ナトリウム等のような還元剤による化学還元が好ましい。還元剤量は、薄片状カーボンの酸化物１００質量部に対して、１～１０００質量部が好ましく、２０～５００質量部がより好ましく、３０～３００質量部がさらに好ましい。また、還元時に加熱を行うとより還元しやすくなる。加熱温度は、４０～２００℃が好ましく、５０～１５０℃がより好ましく、６０～１２０℃がさらに好ましい。還元時間は１０分～６４時間が好ましく、３０分～４８時間がより好ましく、１～２４時間がさらに好ましい。ただし、グラフェン構造が過度に破壊されない程度とすることが好ましい。

　上記した製造方法によれば、薄片状カーボンは、上記した薄片状カーボン分散体として得られ得る。この製造方法では、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物を含んでいるため、薄片状カーボン分散体においても、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物が含まれている。この親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物は、薄片状カーボン表面に吸着して溶媒中で薄片状カーボンを高濃度に孤立分散させることも可能であるため、薄片状カーボン分散体においては分散剤としても機能する。なお、本発明においては、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物は、薄片状カーボン表面に吸着しているが、吸着量の指標として、ＴＧ－ＤＴＡ（熱重量分析）によって４５０℃まで加熱した際に、吸着水の影響を排除することができる１００～４５０℃の範囲における重量減少が、２．００～２０．００質量％であることが好ましく、３．００～１０．００質量％であることがより好ましい。これにより、水硬性組成物の強度を特に向上させやすい。また、前記親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物は市販品を用いることができ、コスト及び分散性の両方で従来品より優位性がある。さらに、この親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物は、薄片状カーボン表面に残存することによって、水硬性組成物に対して十分な強度を付与することができる。ただし、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物が、薄片状カーボン表面に吸着せずに、薄片状カーボン近傍に存在していてもよい。薄片状カーボン表面に吸着していない状態でも、薄片状カーボンの間に存在していることで薄片状カーボン同士のファンデルワールス力による強い凝集を防止しやすく、コンクリートへの添加後の分散を促進しやすい。水硬性組成物用添加剤が固体状であり、薄片状カーボン表面に吸着している有機化合物以外も含める場合、薄片状カーボンの凝集防止効果、分散促進効果、コンクリートとの有機物を介した相互作用等の観点から、薄片状カーボン１００質量部に対して、水硬性組成物用添加剤に含まれる親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物は、１～１０００質量部であることが好ましく、１０～２００質量部であることがより好ましい。

　また、従来の酸化処理及び還元処理を行う方法においては、還元処理の際にプラスチック基板が加水分解されること、還元処理を施すと薄片状カーボンが凝集するため分散体として存在し得ないこと等から、プラスチック基板上に薄片状カーボン分散体を形成することは不可能であったが、本発明においては、上記親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物を含ませつつ特定の処理を行うことで、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）等のプラスチック基板が加水分解を受けることなく、薄片状カーボン分散体を基板上に形成することも可能である。

　加圧処理（高圧分散法）
　本発明では、高圧分散法を採用する場合、上記のとおり、層状構造を有する炭素質材料と、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物とを含む組成物に対して、３０ＭＰａ以上の加圧処理を行うことが好ましい。

　加圧処理を施すことにより、層状構造を有する炭素質材料の微粒化が起こるために、条件によってはグラフェン構造を維持できない可能性もあるが、層状構造を有する炭素質材料の薄片化を効率よく行うことができ、処理時間を低減することができる。このような加圧処理を施す際の加圧レベルは、層状構造を有する炭素質材料の薄片化を十分に行うことができるものであれば特に制限はないが、３０ＭＰａ以上が好ましく、５０～４００ＭＰａがより好ましく、１００～３００ＭＰａがさらに好ましい。このような加圧処理は、高圧分散装置や超臨界水作製装置等を用いて行い得る。高圧分散装置は力学的な圧力をかけることにより分散することができ、超臨界水作製装置においては、水を加熱することにより系の圧力を上げることができる。

　このような加圧により、例えば、
（ｉ）２個以上の前記炭素質材料分散体同士を衝突させること、
（ｉｉ）前記炭素質材料分散体と金属又はセラミックス材料（炭化ケイ素、アルミナ等高硬度の材料）とを衝突させること、
（ｉｉｉ）前記炭素質材料分散体を断面積１ｃｍ^２以下の空間を通過させること
等の処理を行い得る。

　上記（ｉ）及び（ｉｉ）によれば、加圧条件をより強くすることが可能であり、層状構造を有する炭素質材料の薄片化をより効率よく行うことができ、処理時間をより低減することができる。また、上記（ｉｉｉ）によれば、グラフェン構造をより維持しつつ、層状構造を有する炭素質材料の薄片化をより適切に行うことができる。この加圧操作を１回以上、好ましくは１０回以上行うことができる。

　加圧温度は特に制限はなく、層状構造を有する炭素質材料の薄片化を十分に行うことができる温度とすればよく、上記（ｉ）及び（ｉｉ）の場合は０～１００℃、特に２０～９５℃とし得る。また、上記（ｉｉｉ）の場合、力学的に圧力をかける場合は、０～１００℃が好ましく、水の超臨界状態により圧力を生み出す場合は、３７３～７００℃が好ましく、３８０～４５０℃がより好ましい。

　なお、前記加圧処理を行う際には、予備処理（前処理）として、超音波分散処理を行い、層状構造を有する炭素質材料の微粒化を行っておくことが好ましい。これにより、目詰まり防止等の効果を有し得る。

　超音波分散処理を施す際の出力は特に制限はないが、層状構造を有する炭素質材料の薄片化の観点から、通常行われる超音波分散処理（４０～５０Ｗ程度）よりも強力なものとすることが好ましい。具体的には、超音波分散処理の出力は、１００Ｗ以上が好ましく、３００～２００００Ｗがより好ましく、４００～１８０００Ｗがさらに好ましい。

　超音波分散温度は特に制限はなく、層状構造を有する炭素質材料の薄片化を十分に行うことができる温度とすればよく、０～８０℃、特に１０～７０℃とし得る。超音波分散時間は特に制限はなく、層状構造を有する炭素質材料の薄片化を十分に行うことができる時間とすればよく、１～６００分、特に３～１２０分とし得る。

　また、これらの処理の前処理又は後処理として、通常の機械的撹拌、乳化装置による分散処理、ビーズミルによる分散処理等の他の分散装置による分散処理を併用してもよい。

　なお、本発明において、層状構造を有する炭素質材料として、酸化黒鉛を使用する場合には、上記加圧処理を施した分散体中には、薄片状カーボンの酸化物として存在している。このため、層状構造を有する炭素質材料として、酸化黒鉛を使用する場合には、後処理として還元処理を施すことが好ましい。還元処理としては、化学還元、電気化学還元等、種々の方法が採用できるが、化学還元が好ましい。なかでも、ヒドラジン、水素化ホウ素ナトリウム等のような還元剤による化学還元が好ましい。還元剤量は、薄片状カーボンの酸化物１００質量部に対して、１～１０００質量部が好ましく、１０～５００質量部がより好ましく、５０～３００質量部がさらに好ましい。また、還元時に加熱を行うとより還元しやすくなる。加熱温度は、４０～２００℃が好ましく、５０～１５０℃がより好ましく、６０～１２０℃がさらに好ましい。還元時間は１０分～６４時間が好ましく、３０分～４８時間がより好ましく、１～２４時間がさらに好ましい。ただし、グラフェン構造が過度に破壊されない程度とすることが好ましい。

　（２－３）本発明の水硬性組成物用添加剤の製造方法
　本発明の水硬性組成物用添加剤は、上記の薄片状カーボン分散体から必要に応じて溶媒を除去することで得ることができる。

　溶媒を除去するためには、薄片状カーボン分散体を濃縮する方法が挙げられ、薄片状カーボン分散体の乾燥の他、基板上に薄片状カーボン分散体をスピンコートや塗布後に乾燥する方法、通常の固液分離により本発明の熱伝導材料を回収する方法等により実施することができる。固液分離を行う方法としては、例えば、通常の固液分離に使用されている方法、例えば、濾紙、ガラスフィルター等を用いて濾過する方法；遠心分離後に濾過する方法；減圧濾過器を使用する方法を例示できる。次に、乾燥方法としては、特に限定されず、例えば、温風乾燥機等を用いて５０～２００℃程度で１～２４時間程度乾燥させる方法を例示できる。

　本発明において、上記の薄片状カーボン分散体から必要に応じて溶媒を除去したものを使用することができるが、必要に応じて、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物を除去することもできる。そのうえで、改めて、後述の化学混和剤を添加して、本発明の水硬性組成物用添加剤とすることもできる。具体的には、炭素と親和性の高い疎水基と、親水基とを有する水溶性化合物は、薄片状カーボン組成物を水、有機溶媒等で洗浄することにより除去することができる。洗浄処理は水及び有機溶媒以外にも、希酸又は希アルカリで洗浄することによっても除去できる。なお、炭素と親和性の高い疎水基と、親水基とを有する水溶性化合物が有機アンモニウム塩の場合は、１５０～４００℃、好ましくは２００～３５０℃の熱処理により有機アンモニウム塩が分解されるため、熱処理によっても炭素と親和性の高い疎水基と、親水基とを有する水溶性化合物を除去することができる。

　従来の分散剤は、分散剤分子と薄片状カーボンとの疎水性相互作用を利用して吸着していると考えられ、また分子量が比較的大きいため、その吸着力も大きいと考えられる。他方、本発明で用いる炭素と親和性の高い疎水基と、親水基とを有する水溶性化合物は薄片状カーボンと化学結合はしておらず、また分子量が小さいため従来品と比べて吸着力も弱い。よって、本発明で用いる水溶性化合物は従来品よりも薄片状カーボン組成物から除去し易いという利点がある。

　炭素と親和性の高い疎水基と、親水基とを有する水溶性化合物を除去するための洗浄は、薄片状カーボン組成物と洗浄液とを接触させることにより行うことができる。洗浄液としては、炭素と親和性の高い疎水基と、親水基とを有する水溶性化合物を溶解できるものであれば、水、各種の有機溶媒等が使用できる。有機溶媒としては、例えば、メタノール、エタノール、イソプロピルアルコール（ＩＰＡ）等のアルコール（特に炭素数１～６のアルコール）、アセトン、Ｎ－メチルピロリドン、ジメチルホルムアミド等が使用できる。これらは単独で用いてもよいし、２種以上を組合せて用いてもよい。

　これらの中でも、洗浄後に薄片状カーボン組成物から短時間で蒸発する有機溶媒が好ましい。有機溶媒としては、常圧における沸点が５０～２５０℃程度、特に６０～２００℃程度のもの、例えば、メタノール、エタノール、アセトン、Ｎ－メチルピロリドン、ジメチルホルムアミド等が例示できる。

　また、上記のように、炭素と親和性の高い疎水基と、親水基とを有する水溶性化合物を除去するための洗浄を、薄片状カーボン組成物と希酸又は希アルカリとを接触させ、次いで水洗することにより行ってもよい。希酸は、０．１～５％塩酸が好ましく、希アルカリは０．１～３％アンモニア水が好ましい。

　洗浄操作は、洗浄液と薄片状カーボン組成物とを接触させればよい。例えば、薄片状カーボン分散体から回収された薄片状カーボン組成物を、洗浄液中に室温で静かに浸漬させるのが好ましい。浸漬時間は、薄片状カーボン組成物の形状を維持するために、３０分以内が好ましく、２０分以内がより好ましい。

　洗浄液の使用量は、洗浄を行うに有効な量であれば特に限定されず、広い範囲から適宜選択できるが、一般には、薄片状カーボン組成物１００質量部に対して、洗浄液を１００～１０００００質量部程度、特に１０００～５０００質量部程度使用すると良好な結果が得られる。

　３．水硬性組成物
　本発明の水硬性組成物は、上記した本発明の水硬性組成物用添加剤を含有する。本発明の水硬性組成物において、本発明の水硬性組成物用添加剤以外の構成は、従来の水硬性組成物と同様とすることができる。

　具体的には、本発明の水硬性組成物は、本発明の水硬性組成物用添加剤と、水硬性成分（水硬性粉体等）とを含有することが好ましい。

　水硬性成分（水硬性粉体等）としては、特に制限はなく、例えばセメントを使用することができ、ポルトランドセメント、混合セメント等が挙げられる。これらのセメントは、公知又は市販品を用いることができる。これらの水硬性成分（水硬性粉体等）は、単独で用いることもでき、２種以上を組合せて用いることもできる。

　本発明の水硬性組成物において、水硬性成分（水硬性粉体等）の含有量は、特に制限はなく、充填性、流動性、硬化後の強度等の観点から、本発明の水硬性組成物１ｍ^３あたり、２００～２，０００ｋｇ／ｍ^３が好ましく、２４０～１，５００ｋｇ／ｍ^３がより好ましい。

　また、本発明の水硬性組成物において、本発明の水硬性組成物用添加剤の含有量は、充填性、流動性、硬化後の強度等の観点から水硬性成分（水硬性粉体等）１００質量部に対して、０．０１～１０質量部が好ましく、０．０３～１質量部がより好ましい。

　また、本発明の水硬性組成物において、水の含有量は、充填性、流動性、硬化後の強度等の観点から、水硬性成分（水硬性粉体等）１００質量部に対して、５～８０質量部が好ましく、１０～７０質量部がより好ましい。なお、本発明の水硬性組成物用添加剤が水を含んでいる場合は、本発明の水硬性組成物用添加剤中の水との合計で、上記範囲内となるように、水の添加量を調整することが好ましい。

　本発明の水硬性組成物には、上記した本発明の水硬性組成物用添加剤及び水硬性成分（水硬性粉体等）以外に、さらに、骨材（珪砂、川砂、陸砂、山砂、海砂、高炉スラグ細骨材、石粉、シリカヒューム、フライアッシュ、天然ゼオライト、合成ゼオライト、軽石、カオリン等の細骨材；川砂利、陸砂利、山砂利、海砂利、砕石、石灰砂利、高炉スラグ粗骨材等の粗骨材等）及び水を含めてもよい。

　なお、本発明の水硬性組成物用添加剤には、上記した親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物を含んでいるため、化学混和剤の添加は必ずしも必須というわけではないが、充填性、流動性等の観点から、さらに、化学混和剤を含めてもよい。

　また、化学混和剤としては、特に制限されるわけではないが、水硬性組成物において従来から使用されるものを使用することができ、例えば、上記親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物において説明したものを使用することができる。この際、本発明の水硬性組成物用添加剤中に含まれる親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物と同じ種類のものを使用することもでき、異なる種類のものを使用することもできる。

　化学混和剤を使用する場合、その使用量は、充填性、流動性、硬化後の強度等の観点から適宜選択され、本発明の効果を損なわない範囲で使用すればよいが、通常、水硬性成分（水硬性粉体等）１００質量部に対して、０．０００５～１０質量部が好ましく、０．００１～６質量部がより好ましい。

　本発明の水硬性組成物には、他にも、本発明の効果を損なわない範囲において、膨張剤、起泡剤、発泡剤、防水剤等を含ませることもできる。

　本発明の水硬性組成物の製造方法は、本発明の水硬性組成物用添加剤を使用すること以外は従来と異なることはなく、常法にしたがって製造することができる。また、本発明の水硬性組成物の硬化方法も、従来と異なることはなく、常法にしたがって行うことができる。

　以下、実施例を示して本発明を具体的に説明する。但し本発明は実施例に限定されない。

　なお、化学混和剤は、水溶液で供給されており、製品により濃度が異なる。グラフェンと分散剤の比率は一般に固体物質との質量比で議論するため、濃度を測定した。結果は以下の通りである。
マスターポゾリスＮｏ．７０（ＢＡＳＦジャパン（株）製；リグニンスルホン酸とポリオールとの複合体）：４０．２１質量％
マスターポリヒード１５Ｓ（ＢＡＳＦジャパン（株）製；リグニンスルホン酸とポリカルボン酸エーテルとの複合体）：１６．３７質量％
マスターグレニウムＳＰ８ＳＢ（ＢＡＳＦジャパン（株）製；ポリカルボン酸エーテル系化合物と分子内架橋ポリマーの複合体）：１７．９２質量％
マスターグレニウムＳＰ８ＳＶ（ＢＡＳＦジャパン（株）製；ポリカルボン酸エーテル系化合物）：１７．８１質量％
マスターイース３０３０（ＢＡＳＦジャパン（株）製；ＰＡＥ化合物）：２３．２１質量％
マイテイ３０００Ｓ（花王（株）製；ポリエーテル系ポリカルボン酸化合物）：２０．９６質量％
マイテイ３０００Ｈ（花王（株）製；ポリエーテル系ポリカルボン酸化合物）：２４．４７質量％。

　［実施例１：薄片状カーボン分散液の分散性］
　実施例１－１
　５００ｇの天然黒鉛（伊藤黒鉛工業（株）製）とポリオキシエチレンナフタリルエーテル（分子量１２００～１３００）２５０ｇと水９２５０ｇを混合して攪拌することで、混合液を得た。この混合液を半径３００ｍｍのセラミックグラインダーを用いて、１７００ｒｐｍでせん断処理を１回施した。なお、セラミックグラインダーの最短距離は、約１０μｍであった。

　得られた薄片状カーボンの分散液４０ｇ（薄片状カーボン２ｇを含む）を減圧濾過し、得られたケーキに水を加え１００ｇとする操作を３回繰り返し、薄片状カーボンを２ｇ含む分散液１００ｇを作製した。

　この薄片状カーボン分散液に対して、マスターポゾリスＮｏ．７０（ＢＡＳＦジャパン（株）製）の水溶液を１２ｇ添加し、６００Ｗの超音波分散装置を用いて、１分間分散処理を加え、表１に示す組成の薄片状カーボン分散液を製造した。

　実施例１－２
　実施例１－１において、得られた薄片状カーボン分散液に対して、マスターポゾリスＮｏ．７０（ＢＡＳＦジャパン（株）製）の代わりに、マスターポリヒード１５Ｓ（ＢＡＳＦジャパン（株）製）を１２ｇ添加すること以外は同様に、表１に示す組成の薄片状カーボン分散液を製造した。

　実施例１－３
　マスターポゾリスＮｏ．７０（ＢＡＳＦジャパン（株）製）１２ｇを、水２４ｇで希釈し、実施例１－１において、得られた薄片状カーボン分散液に対して添加したこと以外は同様に、表１に示す組成の薄片状カーボン分散液を製造した。これにより、化学混和剤の固形分濃度を、実施例２と同程度になるように調整した。

　実施例１－４
　実施例１－１で得られた薄片状カーボン分散液から、薄片状カーボン０．２ｇ、水９．８ｇ及びマスターポゾリスＮｏ．７０（ＢＡＳＦジャパン（株）製）１．２ｇからなる薄片状カーボン分散液を取り出し、そこに水３０ｇ及びマスターポゾリスＮｏ．７０（ＢＡＳＦジャパン（株）製）３．６ｇを添加し、表１に示す組成の薄片状カーボン分散液を製造した。この組成は、後述の試験において、薄片状カーボン１２５ｇ／コンクリートｍ^３に相当する。

　実施例１－５
　実施例１－２で得られた薄片状カーボン分散液から、薄片状カーボン０．２ｇ、水９．８ｇ及びマスターポリヒード１５Ｓ（ＢＡＳＦジャパン（株）製）１．２ｇからなる分散液を取り出し、そこに水３０ｇ及びマスターポリヒード１５Ｓ（ＢＡＳＦジャパン（株）製）３．６ｇを添加し、表１に示す組成の薄片状カーボン分散液を製造した。この組成は、後述の試験において、薄片状カーボン１２５ｇ／コンクリートｍ^３に相当する。

　実施例１－６
　実施例１－４で得られた分散液を、薄片状カーボンの水に対する濃度が０．００５質量％となるように水で希釈し、表１に示す組成の薄片状カーボン分散液を製造した。既報において、水に対する濃度が０．０１質量％を下回ると分散性が向上する事例が存在するため実施した。

　試験例１：分散性
　実施例１～６で得られた分散液の分散性を静置した後に、分散性を目視で沈殿状態の有無等を観察し、
Ａ：分散処理の終了後１０分経過後も分散している
Ｂ：分散処理の終了直後から、懸濁状の物質が発生する
として評価した。結果を表１に示す。この結果、実施例１－１～１－６のいずれも分散性に優れており、なかでも、実施例１－１、１－３及び１－４が、特に分散性に優れていた。

　［実施例２：モルタル（その１）］
　実施例２－１
　１０００ｇの天然黒鉛（伊藤黒鉛工業（株）製）とポリオキシエチレンナフタリルエーテル（分子量１２００～１３００）１００ｇと水１８９００ｇを混合して攪拌することで、混合液を得た。この混合液を半径３００ｍｍのセラミックグラインダーを用いて、１７００ｒｐｍでせん断処理を１回施した。なお、セラミックグラインダーの最短距離は、約１０μｍであった。

　この分散液をシリコンウェハーに塗布し、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で観察したところ、薄片状カーボンが得られていた。この薄片状カーボンは、フレークサイズ（大きさ）は１～２０μｍであった。

　以下、ＪＩＳ　Ｒ５２０１「セメントの物理試験方法」の１１．強さ試験に用いられるモルタルの配合（セメント４５０ｇ、標準砂１３５０ｇ、水２２５ｇ）をベースとした組成のモルタルを製造した。

　ＪＩＳ　Ｒ５２０１「セメントの物理試験方法」に記載の練り混ぜ方法に準拠し、ミキサー（Ｈｏｂａｒｔ社製　Ｎ５０）を用いて、普通ポルトランドセメント（住友大阪セメント（株）製）４５０ｇと、得られた薄片状カーボン分散液２２．７５ｇと、マスターポリヒード１５Ｓ（ＢＡＳＦジャパン（株）製）４．４ｇと、水２１８．５８ｇとを、３０秒間低速練り混ぜ（自転速度：毎分１４０±５回転，公転速度：毎分６２±５回転）し、次いで、細骨材として砂（ＪＩＳ標準砂）１３５０ｇを添加しながら３０秒間低速練り混ぜ（自転速度：毎分１４０±５回転，公転速度：毎分６２±５回転）し、次いで、３０秒間高速練り混ぜ（自転速度：毎分２８５±１０回転，公転速度：毎分１２５±１０回転）し、次いで、ミキサーを停止させ、３０秒間掻き落とし、６０秒間静置し、さらに、６０秒間高速練り混ぜ（自転速度：毎分２８５±１０回転，公転速度：毎分１２５±１０回転）し、さじで１０回かき混ぜ、表２に示す組成のモルタルを製造し、モールドにて成型した。

　なお、本実施例において、薄片状カーボンを０．７３ｇ含んでいることは、設計基準強度２４Ｎ／ｍｍ^２の２４－１２－２０Ｎの配合でセメント量が３０７ｋｇ／コンクリートｍ^３であり、そこに固体の薄片状カーボンを５００ｇ投入することを想定した上で、本実施例のモルタルの配合のセメント量が４５０ｇであることから算出した。

　また、マスターポリヒード１５Ｓの固形分量４．４０ｇは、上記コンクリートの配合で、混和剤を３ｋｇ／コンクリートｍ^３投入することを想定して算出した。

　実施例２－２
　５００ｇの天然黒鉛（伊藤黒鉛工業（株）製）とポリオキシエチレンナフタリルエーテル（分子量１２００～１３００）２５０ｇと水９２５０ｇを混合して攪拌することで、混合液を得た。この混合液を半径３００ｍｍのセラミックグラインダーを用いて、１７００ｒｐｍでせん断処理を１回施した。なお、セラミックグラインダーの最短距離は、約１０μｍであった。

　ＪＩＳ　Ｒ５２０１「セメントの物理試験方法」に記載の練り混ぜ方法に準拠し、ミキサー（Ｈｏｂａｒｔ社製　Ｎ５０）を用いて、普通ポルトランドセメント（住友大阪セメント（株）製）４５０ｇと、得られた薄片状カーボン分散液１２．４６ｇと、マスターポリヒード１５Ｓ（ＢＡＳＦジャパン（株）製）４．４ｇと、水２０８．８７ｇとを、３０秒間低速練り混ぜ（自転速度：毎分１４０±５回転，公転速度：毎分６２±５回転）し、次いで、細骨材として砂（ＪＩＳ標準砂）１３５０ｇを添加しながら３０秒間低速練り混ぜ（自転速度：毎分１４０±５回転，公転速度：毎分６２±５回転）し、次いで、３０秒間高速練り混ぜ（自転速度：毎分２８５±１０回転，公転速度：毎分１２５±１０回転）し、次いで、ミキサーを停止させ、３０秒間掻き落とし、６０秒間静置し、さらに、６０秒間高速練り混ぜ（自転速度：毎分２８５±１０回転，公転速度：毎分１２５±１０回転）し、さじで１０回かき混ぜ、表２に示す組成のモルタルを製造し、モールドにて成型した。

　実施例２－３
　８０ｇの天然黒鉛（伊藤黒鉛工業（株）製）とマスターポリヒード１５Ｓ（ＢＡＳＦジャパン（株）製）４８０ｇと水３４４０ｇを混合して攪拌することで、混合液を得た。この混合液を半径３００ｍｍのセラミックグラインダーを用いて、１７００ｒｐｍでせん断処理を２回施した。なお、セラミックグラインダーの最短距離は、約１０μｍであった。

　得られた分散液１０ｇを水で１０倍に希釈し、ろ過を行った。ろ過で得られたケーキをさらに１００ｇの水に分散し、減圧ろ過、水の掛け洗いを行う工程を３回繰り返し、洗浄を行った。得られたろ物を１５０℃で乾燥し、黒色の固体を得た。

　得られた固体をＴＧ－ＤＴＡ（熱重量分析）により分析したところ、吸着水の影響を排除した１００～４５０℃の重量減少は５．３６％であり、有機物を多く吸着していることが分かった。

　ＪＩＳ　Ｒ５２０１「セメントの物理試験方法」に記載の練り混ぜ方法に準拠し、ミキサー（Ｈｏｂａｒｔ社製　Ｎ５０）を用いて、普通ポルトランドセメント（住友大阪セメント（株）製）４５０ｇと、得られた薄片状カーボン分散液４６．４２ｇと、水１７９．３１ｇとを、３０秒間低速練り混ぜ（自転速度：毎分１４０±５回転，公転速度：毎分６２±５回転）し、次いで、細骨材として砂（ＪＩＳ標準砂）１３５０ｇを添加しながら３０秒間低速練り混ぜ（自転速度：毎分１４０±５回転，公転速度：毎分６２±５回転）し、次いで、３０秒間高速練り混ぜ（自転速度：毎分１４０±５回転，公転速度：毎分６２±５回転）し、次いで、ミキサーを停止させ、３０秒間掻き落とし、６０秒間静置し、さらに、６０秒間高速練り混ぜ（自転速度：毎分１４０±５回転，公転速度：毎分６２±５回転）し、さじで１０回かき混ぜ、表２に示す組成のモルタルを製造し、モールドにて成型した。

　なお、本実施例において、薄片状カーボンを０．７３ｇ含んでいることは、設計基準強度２４Ｎ／ｍｍ^２の２４－１２－２０Ｎの配合でセメント量が３０７ｋｇ／コンクリートｍ^３であり、そこに固体の薄片状カーボンを５００ｇ投入することを想定した上で、セメント量が４５０ｇであることから算出した。

　また、マスターポリヒード１５Ｓの固形分量４．３８ｇは、上記コンクリートの配合で、混和剤を３ｋｇ／コンクリートｍ^３投入することを想定して算出した。

　試験例２：モルタルのフレッシュ性状
　実施例２－１～２－３で得られたモルタルを製造１日後にモールドから脱型し、凝結・硬化状況を目視で確認した。この結果、実施例２－１～２－３のいずれにおいても、異常は見られなかった。

　試験例３：スランプフローの経時変化
　実施例２－１～２－３について、各２バッチ分のモルタルを製造し実施例２－１～２－３毎に試料を１つに合わせた後、セメントの物理試験方法（ＪＩＳ　Ｒ５２０１）に準拠して、５打フローを計測した。結果を表２に示す。

　［実施例３：コンクリート］
　比較例３－１
　ベースコンクリートの配合として、設計基準強度２４Ｎ／ｍｍ^２程度とし、コンクリート１ｍ^３あたり、普通ポルトランドセメント（住友大阪セメント（株）製）を３０５ｋｇ／ｍ^３、粗骨材として西島産砕石を９９７ｋｇ／ｍ^３、細骨材として揖斐川産川砂を５６９ｋｇ／ｍ^３、細骨材として茨木産砕砂を２４６ｋｇ／ｍ^３、化学混和剤としてマスターポリヒード１５Ｓ（ＢＡＳＦジャパン（株）製）を３．０ｋｇ／ｍ^３、水を１６８ｋｇ／ｍ^３とし、水／セメント比（Ｗ／Ｃ）を５５質量％、細骨材率（ｓ／ａ）を４５．０％、目標スランプを１２ｃｍ、目標空気量を４．５質量％の配合に対し、コンクリートの練り混ぜ量が３５Ｌとなる数量に対して、以下のように調製した。

　水５．７７５ｋｇと化学混和剤としてマスターポリヒード１５Ｓ（ＢＡＳＦジャパン（株）製）を０．１０５ｋｇとを混合し、練り混ぜ水を得た。

　その後、粗骨材として西島産砕石を３４．８９５ｋｇ投入し、細骨材として揖斐川産川砂を１９．９１５ｋｇ投入し、普通ポルトランドセメント（住友大阪セメント（株）製）を１０．６７５ｋｇ投入し、細骨材として茨木産砕砂を８．６１０ｋｇ投入し、強制２軸型ミキサー（光洋機械産業（株）製　ＫＢＨＳ－５０Ｒ。軸回転数４４ｒｐｍ）で１０秒空練りし、次に、得られた練り混ぜ水を投入し、９０秒間練り混ぜ、比較例３－１のコンクリートを製造した。

　実施例３－１
　７５０ｇの天然黒鉛（伊藤黒鉛工業（株）製）とポリオキシエチレンナフタリルエーテル（分子量１２００～１３００）３７５ｇと水１３８７５ｇを混合して攪拌することで、混合液を得た。この混合液を半径３００ｍｍのセラミックグラインダーを用いて、１７００ｒｐｍでせん断処理を１回施した。なお、セラミックグラインダーの最短距離は、約１０μｍであった。

　練り混ぜ水を製造する際に、得られた薄片状カーボン分散液を０．２４１８ｋｇ添加し、水の量を調整すること以外は比較例３－１と同様に、実施例３－１のコンクリートを製造した。これにより、薄片状カーボンの添加量は、３５０ｇ／コンクリートｍ^３である。

　実施例３－２
　７５０ｇの天然黒鉛（伊藤黒鉛工業（株）製）とポリオキシエチレンナフタリルエーテル（分子量１２００～１３００）３７５ｇと水１３８７５ｇを混合して攪拌することで、混合液を得た。この混合液を半径３００ｍｍのセラミックグラインダーを用いて、１７００ｒｐｍでせん断処理を５回施した。なお、セラミックグラインダーの最短距離は、約１０μｍであった。

　この分散液をシリコンウェハーに塗布し、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で観察したところ、薄片状カーボンが得られていた。この薄片状カーボンは、フレークサイズ（大きさ）は１～１５μｍであった。

　練り混ぜ水を製造する際に、得られた薄片状カーボン分散液を０．２３５６ｋｇ添加し、水の量を調整すること以外は比較例３－１と同様に、実施例３－２のコンクリートを製造した。これにより、薄片状カーボンの添加量は、３５０ｇ／コンクリートｍ^３である。

　実施例３－３
　練り混ぜ水を製造する際に、実施例３－１で得られた薄片状カーボン分散液を０．４８３６ｋｇ添加し、水の量を調整すること以外は比較例３－１と同様に、実施例３－３のコンクリートを製造した。これにより、薄片状カーボンの添加量は、７００ｇ／コンクリートｍ^３である。

　実施例３－４
　練り混ぜ水を製造する際に、実施例３－２で得られた薄片状カーボン分散液を０．４７１２ｋｇ添加し、水の量を調整すること以外は比較例３－１と同様に、実施例３－４のコンクリートを製造した。これにより、薄片状カーボンの添加量は、７００ｇ／コンクリートｍ^３である。

　試験例５：コンクリートのフレッシュ性状
　実施例３－１～３－４及び比較例３－１で得られたコンクリートのスランプは、ＪＩＳ　Ａ１１０１に準拠し、練り混ぜ終了後、注水３０分後及び６０分後に計測を行い、空気量はＪＩＳ　Ａ１１２８に準拠し、練り混ぜ終了後に計測を行った。また、スランプ計測時に合わせてコンクリート温度（室温２０℃）を計測した。結果を表４に示す。

　試験例６：圧縮強度試験及び静弾性係数試験
　鋼製型枠（直径１００ｍｍ×２００ｍｍ）を用いて、練り混ぜ終了後に１配合当たり１２本作製した。翌日、全ての供試体を脱型し、所定材齢まで２０℃で水中養生を行った。脱型時に材齢１日の凝結・硬化状況を試験例２と同様に確認したところ、いずれも異常がなかった。

　材齢７日、２８日及び９１日の３材齢において、ＪＩＳ　Ａ１１０８に準拠して、圧縮強度試験を行い、ＪＩＳ　Ａ１１４９に準拠して、静弾性係数試験を行った。また、材齢１４日においては、上記圧縮強度試験のみを行った。

　結果を図３に示す。この結果、薄片状カーボンの添加量が増加するとベースコンクリートと比較して圧縮強度が上昇し、材齢２８日において、最大で２９．５％の強度向上が認められた。

　［実施例４：モルタル（その２）］
　比較例４－１
　マスターポリヒード１５Ｓ（ＢＡＳＦジャパン（株）製）４．４０ｇと、水２２０．６ｇとを混合して練り混ぜ水を得た。

　ＪＩＳ　Ｒ５２０１「セメントの物理試験方法」に記載の練り混ぜ方法に準拠し、ミキサー（Ｈｏｂａｒｔ社製　Ｎ５０）を用いて、普通ポルトランドセメント（住友大阪セメント（株）製）４５０ｇと、得られた練り混ぜ水２２５．０ｇとを、３０秒間低速練り混ぜ（自転速度：毎分１４０±５回転，公転速度：毎分６２±５回転）し、次いで、細骨材として砂（１種；ＪＩＳ標準砂）１３５０ｇを添加しながら３０秒間低速練り混ぜ（自転速度：毎分１４０±５回転，公転速度：毎分６２±５回転）し、次いで、３０秒間高速練り混ぜ（自転速度：毎分２８５±１０回転，公転速度：毎分１２５±１０回転）し、次いで、ミキサーを停止させ、３０秒間掻き落とし、６０秒間静置し、さらに、６０秒間高速練り混ぜ（自転速度：毎分２８５±１０回転，公転速度：毎分１２５±１０回転）し、さじで１０回かき混ぜ、表５に示す組成のモルタルを製造し、モールドにて成型した。

　実施例４－１
　５００ｇの天然黒鉛（伊藤黒鉛工業（株）製）とカルボキシメチルセルロースナトリウム塩２５０ｇ（シグマアルドリッチ製）と水９２５０ｇを混合して攪拌することで、混合液を得た。この混合液を半径３００ｍｍのセラミックグラインダーを用いて、１７００ｒｐｍでせん断処理を１回施した。なお、セラミックグラインダーの最短距離は、約１０μｍであった。

　得られた薄片状カーボン分散液２６．９０６ｇと、マスターポリヒード１５Ｓ（ＢＡＳＦジャパン（株）製）４．４ｇと、水１９５．２ｇとを添加して練り混ぜ水を得た。

　ＪＩＳ　Ｒ５２０１「セメントの物理試験方法」に記載の練り混ぜ方法に準拠し、ミキサー（Ｈｏｂａｒｔ社製　Ｎ５０）を用いて、普通ポルトランドセメント（住友大阪セメント（株）製）４５０ｇと、得られた練り混ぜ水２２６．６ｇとを、３０秒間低速練り混ぜ（自転速度：毎分１４０±５回転，公転速度：毎分６２±５回転）し、次いで、細骨材として砂（１種；ＪＩＳ標準砂）１３５０ｇを添加しながら３０秒間低速練り混ぜ（自転速度：毎分１４０±５回転，公転速度：毎分６２±５回転）し、次いで、３０秒間高速練り混ぜ（自転速度：毎分２８５±１０回転，公転速度：毎分１２５±１０回転）し、次いで、ミキサーを停止させ、３０秒間掻き落とし、６０秒間静置し、さらに、６０秒間高速練り混ぜ（自転速度：毎分２８５±１０回転，公転速度：毎分１２５±１０回転）し、さじで１０回かき混ぜ、表５に示す組成のモルタルを製造し、モールドにて成型した。

　実施例４－２
　５００ｇの天然黒鉛（伊藤黒鉛工業（株）製）とマスターポリヒード１５Ｓ（ＢＡＳＦジャパン（株）製）１４２８ｇと水８０７０ｇを混合して攪拌することで、混合液を得た。この混合液を半径３００ｍｍのセラミックグラインダーを用いて、１７００ｒｐｍでせん断処理を１回施した。なお、セラミックグラインダーの最短距離は、約１０μｍであった。

　得られた薄片状カーボン分散液２７．２３７ｇと、マスターポリヒード１５Ｓ（ＢＡＳＦジャパン（株）製）１．４４ｇと、水１９７．３６ｇとを添加して練り混ぜ水を得た。

　ＪＩＳ　Ｒ５２０１「セメントの物理試験方法」に記載の練り混ぜ方法に準拠し、ミキサー（Ｈｏｂａｒｔ社製　Ｎ５０）を用いて、普通ポルトランドセメント（住友大阪セメント（株）製）４５０ｇと、得られた練り混ぜ水２２６．０ｇとを、３０秒間低速練り混ぜ（自転速度：毎分１４０±５回転，公転速度：毎分６２±５回転）し、次いで、細骨材として砂（１種；ＪＩＳ標準砂）１３５０ｇを添加しながら３０秒間低速練り混ぜ（自転速度：毎分１４０±５回転，公転速度：毎分６２±５回転）し、次いで、３０秒間高速練り混ぜ（自転速度：毎分２８５±１０回転，公転速度：毎分１２５±１０回転）し、次いで、ミキサーを停止させ、３０秒間掻き落とし、６０秒間静置し、さらに、６０秒間高速練り混ぜ（自転速度：毎分２８５±１０回転，公転速度：毎分１２５±１０回転）し、さじで１０回かき混ぜ、表５に示す組成のモルタルを製造し、モールドにて成型した。

　実施例４－３
　５００ｇの天然黒鉛（伊藤黒鉛工業（株）製）とマスターポリヒード１５Ｓ（ＢＡＳＦジャパン（株）製）１４２８ｇと水８０７０ｇを混合して攪拌することで、混合液を得た。この混合液を半径３００ｍｍのセラミックグラインダーを用いて、１７００ｒｐｍでせん断処理を５回施した。なお、セラミックグラインダーの最短距離は、約１０μｍであった。

　得られた薄片状カーボン分散液２５．７０４ｇと、マスターポリヒード１５Ｓ１．４４ｇと、水１９８．８９ｇとを添加して練り混ぜ水を得た。

　実施例４－４
　５００ｇの天然黒鉛（伊藤黒鉛工業（株）製）とマスターポリヒード１５Ｓ（ＢＡＳＦジャパン（株）製）２８５７ｇと水８０７０ｇを混合して攪拌することで、混合液を得た。この混合液を半径３００ｍｍのセラミックグラインダーを用いて、１７００ｒｐｍでせん断処理を１回施した。なお、セラミックグラインダーの最短距離は、約１０μｍであった。

　得られた薄片状カーボン分散液３０．１９４ｇと、水１９５．９ｇとを添加して練り混ぜ水を得た。

　実施例４－５
　５００ｇの天然黒鉛（伊藤黒鉛工業（株）製）とマスターポリヒード１５Ｓ（ＢＡＳＦジャパン（株）製）２１２５ｇと水８０７０ｇを混合して攪拌することで、混合液を得た。この混合液を半径３００ｍｍのセラミックグラインダーを用いて、１７００ｒｐｍでせん断処理を５回施した。なお、セラミックグラインダーの最短距離は、約１０μｍであった。

　得られた薄片状カーボン分散液２７．１４６ｇと、水１９８．９ｇとを添加して練り混ぜ水を得た。

　試験例７：モルタルのフロー試験
　比較例４－１、実施例４－１～４－５について、各２バッチ分のモルタルを製造し比較例４－１、実施例４－１～４－５毎に試料を１つに合わせた後、セメントの物理試験方法（ＪＩＳ　Ｒ５２０１）に準拠して、１５打フローを計測した。結果を表５に示す。

　試験例８：モルタルの空気量
　各２バッチ分のモルタルを製造し比較例４－１、実施例４－１～４－５毎に試料を１つに合わせた後、ポリマーセメントモルタルの試験方法（ＪＩＳ　Ａ１１７１）に準拠し、練り混ぜ終了後に空気量を計測した。結果を表５に示す。

　試験例９：圧縮強度試験
　モルタルのフロー値が２４０±４０ｍｍ且つ空気量が１０．５±１．５％の範囲内に収まったとき簡易鋼製型枠直径５０ｍｍ×１００ｍｍを用いて供試体を１配合当たり９本作製した。

　供試体の作製においては、型枠にモルタルを２層に分けて詰め、突き棒を用いて各層８回突く方法で成型を行った。次に、成型後の供試体重量を１個ずつ計測し、基準値として３７０ｇ以上（型枠重量を除く）あることを確認した。

　また、成型後の供試体は、２０±２℃の試験室内で２４時間静置した後、硬化不良等異常のないものはそのまま脱型した。一部は更に２４時間静置してから脱型した。脱型後の供試体は２０±１℃の水槽に入れて所定材齢まで水中養生を行った。

　材齢７日、１４日及び２８日の時点において、供試体の端面研磨、寸法及び重量の計測を行った後、ＪＩＳ　Ａ１１０８に準拠して、圧縮強度試験を行った。結果を図４に示す。

　この結果、薄片状カーボン分散液を添加することでベースコンクリートと比較して圧縮強度が上昇し、材齢２８日において、最大で２８．４％の強度向上が認められた。

　［実施例５：モルタル（その３）］
　比較例５－１
　マスターグレニウムＳＰ８ＳＢ（ＢＡＳＦジャパン（株）製）１２．３７５ｇと、水２１２．６２５ｇとを混合して練り混ぜ水を得た。

　ＪＩＳ　Ｒ５２０１「セメントの物理試験方法」に記載の練り混ぜ方法に準拠し、ミキサー（Ｈｏｂａｒｔ社製　Ｎ５０）を用いて、普通ポルトランドセメント（住友大阪セメント（株）製）４５０ｇと、得られた練り混ぜ水２２５．０ｇとを、３０秒間低速練り混ぜ（自転速度：毎分１４０±５回転，公転速度：毎分６２±５回転）し、次いで、細骨材として砂（１種；ＪＩＳ標準砂）１３５０ｇを添加しながら３０秒間低速練り混ぜ（自転速度：毎分１４０±５回転，公転速度：毎分６２±５回転）し、次いで、３０秒間高速練り混ぜ（自転速度：毎分２８５±１０回転，公転速度：毎分１２５±１０回転）し、次いで、ミキサーを停止させ、３０秒間掻き落とし、６０秒間静置し、さらに、６０秒間高速練り混ぜ（自転速度：毎分２８５±１０回転，公転速度：毎分１２５±１０回転）し、さじで１０回かき混ぜ、表６に示す組成のモルタルを製造し、モールドにて成型した。

　実施例５－１
　２５０ｇの天然黒鉛（富士黒鉛工業（株）製）とマスターグレニウムＳＰ８ＳＢ（ＢＡＳＦジャパン（株）製）２９８９ｇと水１７６１ｇを混合して攪拌することで、混合液を得た。この混合液を半径３００ｍｍのセラミックグラインダーを用いて、１７００ｒｐｍでせん断処理を５回施した。なお、セラミックグラインダーの最短距離は、約１０μｍであった。

　得られた薄片状カーボン分散液４５．２ｇと、水１８０．８６ｇとを添加して練り混ぜ水を得た。

　比較例５－２
　マスターイース３０３０（ＢＡＳＦジャパン（株）製）７．８７５ｇと、水２１７．１２５ｇとを混合して練り混ぜ水を得た。

　実施例５－２
　２５０ｇの天然黒鉛（富士黒鉛工業（株）製）とマスターイース３０３０（ＢＡＳＦジャパン（株）製）１９０２ｇと水２８４８ｇを混合して攪拌することで、混合液を得た。この混合液を半径３００ｍｍのセラミックグラインダーを用いて、１７００ｒｐｍでせん断処理を５回施した。なお、セラミックグラインダーの最短距離は、約１０μｍであった。

　得られた薄片状カーボン分散液３５．３ｇと、水１９０．６９ｇとを添加して練り混ぜ水を得た。

　ＪＩＳ　Ｒ５２０１「セメントの物理試験方法」に記載の練り混ぜ方法に準拠し、ミキサー（Ｈｏｂａｒｔ社製　Ｎ５０）を用いて、普通ポルトランドセメント（住友大阪セメント（株）製）４５０ｇと、得られた練り混ぜ水２２６．０ｇとを、３０秒間低速練り混ぜ（自転速度：毎分１４０±５回転，公転速度：毎分６２±５回転）し、次いで、細骨材として砂（１種；ＪＩＳ標準砂）１３５０ｇを添加しながら３０秒間低速練り混ぜ（自転速度：毎分１４０±５回転，公転速度：毎分６２±５回転）し、次いで、３０秒間高速練り混ぜ（自転速度：毎分２８５±１０回転，公転速度：毎分１２５±１０回転）し、次いで、ミキサーを停止させ、３０秒間掻き落とし、６０秒間静置し、さらに、６０秒間高速練り混ぜ（自転速度：毎分２８５±１０回転，公転速度：毎分１２５±１０回転）し、さじで１０回かき混ぜ、表６に示す組成のモルタルを製造し、モールドにて成型した。

　比較例５－３
　マイテイ３０００Ｓ（花王（株）製）５．６２５ｇと、水２１９．３７５ｇとを混合して練り混ぜ水を得た。

　実施例５－３
　２５０ｇの天然黒鉛（富士黒鉛工業（株）製）とマイテイ３０００Ｓ（花王（株）製）１３５９ｇと水３３９１ｇを混合して攪拌することで、混合液を得た。この混合液を半径３００ｍｍのセラミックグラインダーを用いて、１７００ｒｐｍでせん断処理を５回施した。なお、セラミックグラインダーの最短距離は、約１０μｍであった。

　得られた薄片状カーボン分散液４１．０ｇと、水１８５．０４ｇとを添加して練り混ぜ水を得た。

　比較例５－４
　マイテイ３０００Ｈ（花王（株）製）７．８７５ｇと、水２１７．１２５ｇとを混合して練り混ぜ水を得た。

　実施例５－４
　２５０ｇの天然黒鉛（富士黒鉛工業（株）製）とマイテイ３０００Ｈ（花王（株）製）１９０２ｇと水２８４８ｇを混合して攪拌することで、混合液を得た。この混合液を半径３００ｍｍのセラミックグラインダーを用いて、１７００ｒｐｍでせん断処理を５回施した。なお、セラミックグラインダーの最短距離は、約１０μｍであった。

　得られた薄片状カーボン分散液３０．９ｇと、水１９５．１８ｇとを添加して練り混ぜ水を得た。

　比較例５－５
　マスターポリヒード１５Ｓ（ＢＡＳＦジャパン（株）製）４．７２５ｇと、水２２０．２７５ｇとを混合して練り混ぜ水を得た。

　実施例５－５
　２５０ｇの天然黒鉛（富士黒鉛工業（株）製）とマスターポリヒード１５Ｓ（ＢＡＳＦジャパン（株）製）１１４１ｇと水３６０９ｇを混合して攪拌することで、混合液を得た。この混合液を半径３００ｍｍのセラミックグラインダーを用いて、１７００ｒｐｍでせん断処理を５回施した。なお、セラミックグラインダーの最短距離は、約１０μｍであった。

　この分散液をシリコンウェハーに塗布し、走査型電子顕微鏡（ＳＥＭ）で観察したところ、薄片状カーボンが得られていた。この薄片状カーボンは、フレークサイズ（大きさ）は１～２５μｍであった。

　得られた薄片状カーボン分散液３６．９ｇと、水１８９．１２ｇとを添加して練り混ぜ水を得た。

　試験例１０：モルタルのフロー試験
　比較例５－１～５－５及び実施例５－１～５－５について、各２バッチ分のモルタルを製造し、比較例５－１～５－５及び実施例５－１～５－５毎に試料を１つに合わせた後、セメントの物理試験方法（ＪＩＳ　Ｒ５２０１）に準拠して、１５打フローを計測した。結果を表６に示す。

　試験例１１：圧縮強度試験
　モルタルのフロー値が比較例のフロー値の±４０ｍｍの範囲内に収まったとき、簡易鋼製型枠直径５０ｍｍ×１００ｍｍを用いて供試体を１配合当たり３本作製した。実施例５－１は比較例５－１と、実施例５－２は比較例５－２と、実施例５－３は比較例５－３と、実施例５－４は比較例５－４と、実施例５－５は比較例５－５と、それぞれ対比した。

　また、成型後の供試体は、２０±２℃の試験室内で静置し、材齢７日時に、硬化不良がないことを確認してから脱型を行った。脱型後の供試体は２０±１℃の水槽に入れて所定材齢まで水中養生を行った。

　材齢２８日の時点において、供試体の端面研磨、寸法及び重量の計測を行った後、ＪＩＳ　Ａ１１０８に準拠して、圧縮強度試験を行った。結果を図５に示す。

　この結果、薄片状カーボン分散液を添加することでベースコンクリートと比較して圧縮強度が上昇し、材齢２８日において、最大で８９．９％の強度向上が認められた。

　比較例６－１
　マスターグレニウムＳＰ８ＳＶ（ＢＡＳＦジャパン（株）製）７．８７５ｇと、水２１７．１２５ｇとを混合して練り混ぜ水を得た。

　ＪＩＳ　Ｒ５２０１「セメントの物理試験方法」に記載の練り混ぜ方法に準拠し、ミキサー（Ｈｏｂａｒｔ社製　Ｎ５０）を用いて、普通ポルトランドセメント（住友大阪セメント（株）製）４５０ｇと、得られた練り混ぜ水２２５．０ｇとを、３０秒間低速練り混ぜ（自転速度：毎分１４０±５回転，公転速度：毎分６２±５回転）し、次いで、細骨材として砂（１種；ＪＩＳ標準砂）１３５０ｇを添加しながら３０秒間低速練り混ぜ（自転速度：毎分１４０±５回転，公転速度：毎分６２±５回転）し、次いで、３０秒間高速練り混ぜ（自転速度：毎分２８５±１０回転，公転速度：毎分１２５±１０回転）し、次いで、ミキサーを停止させ、３０秒間掻き落とし、６０秒間静置し、さらに、６０秒間高速練り混ぜ（自転速度：毎分２８５±１０回転，公転速度：毎分１２５±１０回転）し、さじで１０回かき混ぜ、表７に示す組成のモルタルを製造し、モールドにて成型した。

　実施例６－１
　２５０ｇの天然黒鉛（伊藤黒鉛工業（株）製）とマスターグレニウムＳＰ８ＳＶ（ＢＡＳＦジャパン（株）製）１９０２ｇと水２８４８ｇを混合して攪拌することで、混合液を得た。この混合液を半径３００ｍｍのセラミックグラインダーを用いて、１７００ｒｐｍでせん断処理を５回施した。なお、セラミックグラインダーの最短距離は、約１０μｍであった。

　得られた薄片状カーボン分散液３４．８ｇと、水１９１．２１ｇとを添加して練り混ぜ水を得た。

　ＪＩＳ　Ｒ５２０１「セメントの物理試験方法」に記載の練り混ぜ方法に準拠し、ミキサー（Ｈｏｂａｒｔ社製　Ｎ５０）を用いて、普通ポルトランドセメント（住友大阪セメント（株）製）４５０ｇと、得られた練り混ぜ水２２６．０ｇとを、３０秒間低速練り混ぜ（自転速度：毎分１４０±５回転，公転速度：毎分６２±５回転）し、次いで、細骨材として砂（１種；ＪＩＳ標準砂）１３５０ｇを添加しながら３０秒間低速練り混ぜ（自転速度：毎分１４０±５回転，公転速度：毎分６２±５回転）し、次いで、３０秒間高速練り混ぜ（自転速度：毎分２８５±１０回転，公転速度：毎分１２５±１０回転）し、次いで、ミキサーを停止させ、３０秒間掻き落とし、６０秒間静置し、さらに、６０秒間高速練り混ぜ（自転速度：毎分２８５±１０回転，公転速度：毎分１２５±１０回転）し、さじで１０回かき混ぜ、表７に示す組成のモルタルを製造し、モールドにて成型した。

　比較例６－２
　マスターグレニウムＳＰ８ＳＢ（ＢＡＳＦジャパン（株）製）１２．３７５ｇと、水２１２．６２５ｇとを混合して練り混ぜ水を得た。

　実施例６－２
　２５０ｇの天然黒鉛（伊藤黒鉛工業（株）製）とマスターグレニウムＳＰ８ＳＢ（ＢＡＳＦジャパン（株）製）２９８９ｇと水１７６１ｇを混合して攪拌することで、混合液を得た。この混合液を半径３００ｍｍのセラミックグラインダーを用いて、１７００ｒｐｍでせん断処理を５回施した。なお、セラミックグラインダーの最短距離は、約１０μｍであった。

　得られた薄片状カーボン分散液３７．０ｇと、水１８９．０７ｇとを添加して練り混ぜ水を得た。

　比較例６－３
　マイテイ３０００Ｓ（花王（株）製）５．６２５ｇと、水２１９．３７５ｇとを混合して練り混ぜ水を得た。

　実施例６－３
　２５０ｇの天然黒鉛（伊藤黒鉛工業（株）製）とマイテイ３０００Ｓ（花王（株）製）１３５９ｇと水３３９１ｇを混合して攪拌することで、混合液を得た。この混合液を半径３００ｍｍのセラミックグラインダーを用いて、１７００ｒｐｍでせん断処理を５回施した。なお、セラミックグラインダーの最短距離は、約１０μｍであった。

　得られた薄片状カーボン分散液２８．０ｇと、水１９８．０１ｇとを添加して練り混ぜ水を得た。

　比較例６－４
　マスターポリヒード１５Ｓ（ＢＡＳＦジャパン（株）製）４．７２５ｇと、水２２０．２７５ｇとを混合して練り混ぜ水を得た。

　実施例６－４
　２５０ｇの天然黒鉛（伊藤黒鉛工業（株）製）とマスターポリヒード１５Ｓ（ＢＡＳＦジャパン（株）製）１１４１ｇと水３６０９ｇを混合して攪拌することで、混合液を得た。この混合液を半径３００ｍｍのセラミックグラインダーを用いて、１７００ｒｐｍでせん断処理を５回施した。なお、セラミックグラインダーの最短距離は、約１０μｍであった。

　試験例１２：モルタルのフロー試験
　比較例６－１～６－５及び実施例６－１～６－５について、各２バッチ分のモルタルを製造し比較例６－１～６－５及び実施例６－１～６－５毎に試料を１つに合わせた後、セメントの物理試験方法（ＪＩＳ　Ｒ５２０１）に準拠して、１５打フローを計測した。結果を表７に示す。

　試験例１３：圧縮強度試験
　モルタルのフロー値が比較例のフロー値の±４０ｍｍの範囲内に収まったとき、簡易鋼製型枠直径５０ｍｍ×１００ｍｍを用いて供試体を１配合当たり３本作製した。実施例６－１は比較例６－１と、実施例６－２は比較例６－２と、実施例６－３は比較例６－３と、実施例６－４は比較例６－４と、実施例６－５は比較例６－５と、それぞれ対比した。

　また、成型後の供試体は、２０±２℃の試験室内で２４時間静置した後、硬化不良等異常のないものはそのまま脱型した。一部は更に２４時間静置してから脱型した材齢１日から硬化するまで１日単位で凝結状況を目視で観察し、効果時期を判定した。材齢７日時に、硬化効果不良がないことを確認してから脱型を行った。脱型後の供試体は２０±１℃の水槽に入れて所定材齢まで水中養生を行った。

　材齢２８日の時点において、供試体の端面研磨、寸法及び重量の計測を行った後、ＪＩＳ　Ａ１１０８に準拠して、圧縮強度試験を行った。結果を図６に示す。

　この結果、薄片状カーボン分散液を添加することでベースコンクリートと比較して圧縮強度が上昇し、材齢２８日において、最大で７４．１％の強度向上が認められた。

　比較例７－１
　マスターポリヒード１５Ｓ（ＢＡＳＦジャパン（株）製）０．１５１ｋｇと、水７．７４ｋｇとを混合して練り混ぜ水を得た。

　ＪＩＳ　Ａ１１３８「試験室におけるコンクリートの作り方」に記載の練り混ぜ方法に準拠し、ミキサーを用いて、普通ポルトランドセメント（住友大阪セメント（株）製）１４．３ｋｇと、細骨材として川砂（揖斐川産）２７．４ｋｇ、砕砂（茨木産）１１．８ｋｇ、粗骨材として砕石（西島産）４６．９ｋｇを１０秒間低速練り混ぜし、次いで得られた練り混ぜ水７．８９１ｋｇを添加して９０秒間低速練り混ぜた後練り舟に排出しコンクリート用ショベルで均一となるまで練り返し、表８に示す組成のコンクリートを製造した。

　実施例７－１
　２５０ｇの天然黒鉛（伊藤黒鉛工業（株）製）とマスターポリヒード１５Ｓ（ＢＡＳＦジャパン（株）製）１１４１ｇと水３６０９ｇを混合して攪拌することで、混合液を得た。この混合液を半径３００ｍｍのセラミックグラインダーを用いて、１７００ｒｐｍでせん断処理を２回施した。なお、セラミックグラインダーの最短距離は、約１０μｍであった。

　得られた薄片状カーボン分散液０．７８４ｋｇと、水７．１４ｋｇとを添加して練り混ぜ水を得た。

　ＪＩＳ　Ａ１１３８「試験室におけるコンクリートの作り方」に記載の練り混ぜ方法に準拠し、ミキサーを用いて、普通ポルトランドセメント（住友大阪セメント（株）製）１４．３ｋｇと、細骨材として川砂（揖斐川産）２７．４ｋｇ、砕砂（茨木産）１１．８ｋｇ、粗骨材として砕石（西島産）４６．９ｋｇを１０秒間低速練り混ぜし、次いで得られた練り混ぜ水７．９２４ｋｇを添加して９０秒間低速練り混ぜた後練り舟に排出しコンクリート用ショベルで均一となるまで練り返し、表８に示す組成のコンクリートを製造した。

　試験例１４：コンクリートのフレッシュ性状
　比較例７－１及び実施例７－１について、コンクリートを製造し、スランプはＪＩＳ　Ａ１１０１、空気量はＪＩＳ　Ａ１１２８に準拠して、フレッシュ性状を計測した。結果を表８に示す。

　試験例１５：圧縮強度試験
　ＪＩＳ　Ａ４３０８「レディーミクストコンクリート」の記載に準拠し、コンクリートのスランプが１２．０±２．５ｃｍ且つ空気量が４．５±１．５％の範囲内に収まったとき、ＪＩＳ　Ａ１１３２「コンクリートの強度試験用供試体の作り方」に準拠し、直径１００ｍｍ×２００ｍｍの供試体を１配合当たり３本作製した。

　供試体の作製においては、型枠にコンクリートを２層に分けて詰め、突き棒を用いて各層１０００ｍｍ^２に１回の割合で突き、型枠側面を木槌で軽くたたく方法で成型を行った。

　材齢２８日の時点において、供試体の端面研磨、寸法及び重量の計測を行った後、ＪＩＳ　Ａ１１０８に準拠して、圧縮強度試験を行った。結果を図７に示す。

　この結果、薄片状カーボン分散液を添加することでベースコンクリートと比較して圧縮強度が上昇し、材齢２８日において、最大で２３．１％の強度向上が認められた。

　試験例１６：曲げ強度試験
　ＪＩＳ　Ａ４３０８「レディーミクストコンクリート」の記載に準拠し、コンクリートのスランプが１２０±２．５ｃｍ且つ空気量が４．５±１．５％の範囲内に収まったとき、ＪＩＳ　Ａ１１３２「コンクリートの強度試験用供試体の作り方」に準拠し、１００ｍｍ×１００ｍｍ×４００ｍｍの供試体を１配合当たり３本作製した。

　供試体の作製においては、型枠にコンクリートを２層に分けて詰め、突き棒を用いて各層１０００ｍｍ^２に1回の割合で突き、金属製のへらを用いて型枠の側面及び端面にそってスペーティング行い、型枠側面を木槌で軽くたたく方法で成型を行った。

　材齢２８日の時点において、供試体の端面研磨、寸法及び重量の計測を行った後、ＪＩＳ　Ａ１１０６に準拠して、曲げ強度試験を行った。結果を図８に示す。

　この結果、薄片状カーボン分散液を添加することでベースコンクリートと比較して曲げ強度が上昇し、材齢２８日において、最大で６．６３％の強度向上が認められた。

Claims

薄片状カーボンと、親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物とを含有する、水硬性組成物用添加剤。
さらに、水を含有する、請求項１に記載の水硬性組成物用添加剤。
前記親水基が、一般式（１）～（６）：

［式中、一般式（１）の－ＯＨは水酸基を示す。一般式（２）の酸素原子はエーテル結合を示す。一般式（５）は酸無水物基を示す。Ｒ^１は２価の有機基を示す。Ｒ^２は水素原子又はアルキル基を示す。Ｘ^１は水素原子、アルカリ金属、ＮＨ_４又は有機アンモニウムを示す。Ｘ^２は水素原子、アルカリ金属、ＮＨ_４、有機アンモニウム又はアルキル基を示す。］
で表される少なくとも１種を含む、請求項１又は２に記載の水硬性組成物用添加剤。
前記親水基が、アルコール性水酸基、－ＳＯ_３Ｎａ、－ＣＯＯＮａ、－ＣＯＯＣＨ_３、及びポリオキシエチレン基よりなる群から選ばれる少なくとも１種を含む、請求項１～３のいずれか１項に記載の水硬性組成物用添加剤。
前記疎水基が、アルキル基、アルケニル基、シクロアルキル基、アリール基、及び炭素数３以上のポリオキシアルキレン基よりなる群から選ばれる少なくとも１種を含む、請求項１～４のいずれか１項に記載の水硬性組成物用添加剤。
前記疎水基が、少なくとも１つの酸素原子が結合しているアリール基、及び／又は２個以上の芳香環を有するアリール基を含む、請求項１～５のいずれか１項に記載の水硬性組成物用添加剤。
親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物が、ＡＥ剤、減水剤、硬化促進剤、ＡＥ減水剤、高性能減水剤、高性能ＡＥ減水剤及び流動化剤よりなる群から選ばれる少なくとも１種のコンクリート用化学混和剤である、請求項１～６のいずれか１項に記載の水硬性組成物用添加剤。
前記薄片状カーボンの炭素含有率が９５．０質量％以上である、請求項１～７のいずれか１項に記載の水硬性組成物用添加剤。
前記薄片状カーボンの大きさが０．１～３０．０μｍである、請求項１～８のいずれか１項に記載の水硬性組成物用添加剤。
前記薄片状カーボンの厚みが０．３３５～１００ｎｍである、請求項１～９のいずれか１項に記載の水硬性組成物用添加剤。
前記薄片状カーボン１００質量部に対して、前記親水基及び炭素と親和性の高い疎水基を有する有機化合物を１～１０００質量部含有する、請求項１～１０のいずれか１項に記載の水硬性組成物用添加剤。
請求項１～１１のいずれか１項に記載の水硬性組成物用添加剤の製造方法であって、
層状構造を有する炭素質材料、炭素と親和性の高い疎水基と、親水基とを有する水溶性化合物、及び溶媒を含有する炭素質材料分散体に対して、３０ＭＰａ以上の加圧処理を行い、該加圧処理により、
（ｉ）２個以上の前記炭素質材料分散体同士を衝突させること、
（ｉｉ）前記炭素質材料分散体と金属又はセラミックス材料とを衝突させること、及び
（ｉｉｉ）前記炭素質材料分散体を断面積１ｃｍ^２以下の空間を通過させること
よりなる群から選ばれる少なくとも１種の処理を行い、前記溶媒が水を含有し、且つ、該水の含有量が、前記溶媒中の７０質量％以上である、製造方法。
請求項１～１１のいずれか１項に記載の水硬性組成物用添加剤の製造方法であって、
回転する回転盤と、前記回転盤と略平行に設置された盤との間に、
層状構造を有する炭素質材料と、炭素と親和性の高い疎水基と、親水基とを有する水溶性化合物と、溶媒とを含む組成物を設置し、
前記回転盤と前記盤との最短距離が２００μｍ以下となるように調整しながら、前記組成物中の炭素質材料に対してせん断を加える工程
を備え、前記溶媒が水を含有し、且つ、該水の含有量が、前記溶媒中の７０質量％以上である、製造方法。
前記加圧処理又はせん断処理の後、溶媒の一部又は全部を除去する、請求項１２又は１３に記載の製造方法。
請求項１～１１のいずれか１項に記載の水硬性組成物用添加剤と、水硬性成分とを含有する、水硬性組成物。
前記水硬性組成物用添加剤の含有量が、前記水硬性成分１００質量部に対して、０．０１～１質量部である、請求項１５に記載の水硬性組成物。
セメント水和生成物である、請求項１５又は１６に記載の水硬性組成物。
請求項１５～１７のいずれか１項に記載の水硬性組成物の製造方法であって、
水硬性粉体材料と、前記水硬性組成物用添加剤とを混合する工程
を備える、製造方法。
前記混合工程において、さらに、コンクリート用混和剤を混合する、請求項１８に記載の製造方法。