WO2022202028A1 - 光学積層体、画像表示装置及び粘着剤組成物 - Google Patents

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昌邦 藤田
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Definitions

  • the present invention relates to an optical laminate, an image display device, and an adhesive composition.
  • Various thin image display devices such as liquid crystal displays and organic EL displays usually comprise an optical laminate comprising an optical substrate and an adhesive layer disposed on the surface of the optical substrate.
  • optical substrates are image forming layers such as liquid crystal layers and organic EL light emitting layers, optical films such as polarizing plates and retardation films, and cover windows.
  • the pressure-sensitive adhesive layer is used for bonding each layer included in the optical layered body.
  • the layers may be bonded together with an adhesive layer.
  • Patent Document 1 discloses an optical laminate composed of a translucent adherend, a pressure-sensitive adhesive layer containing a specific silane coupling agent having an epoxy group at one end, and a polarizing plate. Patent Document 1 describes that the inclusion of the silane coupling agent can improve the adhesiveness of the pressure-sensitive adhesive layer to the glass plate.
  • the image display device can be exposed to high temperatures. Therefore, the optical layered body is required to be resistant to peeling between the layers bonded via the pressure-sensitive adhesive layer even at high temperatures, in other words, to be excellent in peeling resistance at high temperatures.
  • optical substrates other than glass substrates are frequently used in image display devices in order to reduce weight and improve functionality. It is however, according to studies by the present inventors, the optical layered body of Patent Document 1 cannot sufficiently cope with this problem.
  • An object of the present invention is to provide an optical laminate that is excellent in peeling resistance at high temperatures.
  • the present invention comprising an optical substrate and a pressure-sensitive adhesive layer disposed on the surface of the optical substrate;
  • the pressure-sensitive adhesive layer contains a pressure-sensitive adhesive composition containing a silane coupling agent,
  • the silane coupling agent contains an isocyanuric ring and does not contain an isocyanate group,
  • the optical laminate, wherein the surface on which the pressure-sensitive adhesive layer is disposed is a modified surface that has been surface-modified by irradiation of energy; I will provide a.
  • the invention provides a the optical laminate of the present invention; an image display device comprising an image forming layer; I will provide a.
  • the invention provides a A pressure-sensitive adhesive composition used by being placed on the surface of an optical substrate, containing a silane coupling agent,
  • the silane coupling agent contains an isocyanuric ring and does not contain an isocyanate group
  • the pressure-sensitive adhesive composition, wherein the surface on which the pressure-sensitive adhesive composition is placed is a modified surface that has been surface-modified by irradiation of energy; I will provide a.
  • FIG. 1 is a cross-sectional view schematically showing an example of the optical layered body of the present invention.
  • FIG. 2 is a cross-sectional view schematically showing another example of the optical layered body of the present invention.
  • FIG. 3 is a cross-sectional view schematically showing yet another example of the optical layered body of the present invention.
  • FIG. 4 is a cross-sectional view schematically showing an example of the image display device of the present invention.
  • 5A is a diagram showing the distribution of the silane coupling agent in the pressure-sensitive adhesive layer of the optical layered body produced in Example 3.
  • FIG. 5B is a diagram showing the distribution of the silane coupling agent in the adhesive layer of the optical layered body produced in Comparative Example 1.
  • FIG. 5A is a diagram showing the distribution of the silane coupling agent in the pressure-sensitive adhesive layer of the optical layered body produced in Example 3.
  • FIG. 5B is a diagram showing the distribution of the silane coupling agent in the adhesive layer of the optical layered body produced in
  • FIG. 1 shows the optical laminate of this embodiment.
  • the optical layered body 100 of FIG. 1 includes an optical substrate 1 and an adhesive layer 2 .
  • the adhesive layer 2 is arranged on the surface 11 of the optical substrate 1 .
  • the adhesive layer 2 and the optical substrate 1 are in contact with each other.
  • the surface 11 on which the pressure-sensitive adhesive layer 2 is arranged is a modified surface 12 that has been surface-modified by irradiation of energy.
  • the adhesive layer 2 contains an adhesive composition containing a silane coupling agent (hereinafter referred to as "Si agent (X)”) containing an isocyanuric ring but no isocyanate group.
  • Si agent (X) silane coupling agent
  • the isocyanuric ring has a structure represented by formula (1) below.
  • a molecular structure (Y) containing a Si atom and a hydrolyzable group is bonded to at least one * (bonding hand) in formula (1).
  • Molecular structure (Y) may be attached to two * or to all three *.
  • a hydrogen atom, a halogen atom, or an organic residue may be bonded to * to which the molecular structure (Y) is not bonded, although there is no particular limitation.
  • the inclusion of the Si agent (X) maintains the cohesive force of the adhesive layer 2 at high temperatures (for example, 50-100° C., typically 80° C.) and adheres to the modified surface 12 of the optical substrate 1 at high temperatures. It is thought that it contributes to the improvement of strength. Maintaining the cohesive strength, in other words, suppressing cohesive failure of the adhesive layer 2 and improving the adhesive strength work in the direction of improving the peeling resistance at high temperatures.
  • the distribution of the molecular structure (Y) that can form a covalent bond with the modified surface 12 in the pressure-sensitive adhesive layer 2, particularly the molecular structure (Y) is bonded to multiple * in the isocyanuric ring.
  • the NCO structure of the isocyanuric ring unlike the isocyanate group, is difficult to form bonds with other materials that may be contained in the adhesive layer 2, such as polymers and cross-linking agents, and the cross-linked structure in the adhesive layer 2 is uniform. It is presumed that the ability to improve the According to the studies of the present inventors, the cohesive force of the pressure-sensitive adhesive layer 2 can be evaluated by 800% modulus.
  • the Si agent (X) can be relatively abundant in the region 21 near the interface 3 with the optical substrate 1 in the pressure-sensitive adhesive layer 2 .
  • the uneven distribution in the region 21 can work in the direction of further improving the adhesive strength to the modified surface 12 at high temperatures.
  • the Si agent (X) may be unevenly distributed in the region 21 near the interface 3 with the optical substrate 1 in the pressure-sensitive adhesive layer 2 .
  • the region 21 near the interface 3 means, for example, a region occupying 20% of the thickness of the adhesive layer 2 in the thickness direction of the adhesive layer 2 from the interface 3 .
  • the distribution of the Si agent (X) in the adhesive layer 2 is confirmed by an evaluation method capable of elemental analysis in the thickness direction of the layer, such as time-of-flight secondary ion mass spectrometry (TOF-SIMS) using etching ions.
  • TOF-SIMS time-of-flight secondary ion mass spectrometry
  • the sum of the areas of SiOH + peaks in the region 21 is 50% or more of the sum of the SiOH + peak areas measurable in the pressure-sensitive adhesive layer 2. 60% or more, 70% or more, 80% or more, or even 90% or more.
  • the intensity of SiOH + is a value (normalized intensity) that is normalized based on the intensity of ions that do not overlap m/z with SiOH + , as much is generated from the adhesive layer 2 during TOF-SIMS evaluation. There may be.
  • the pressure-sensitive adhesive layer 2 contains an acrylic pressure-sensitive adhesive composition
  • the ions are, for example, C 2 H 3 + .
  • the adhesive layer 2 is arranged over the entire surface 11 of the optical base material 1 .
  • the optical substrate 1 and the adhesive layer 2 have the same shape.
  • the pressure-sensitive adhesive layer 12 may be arranged on at least part of the surface 11 .
  • the surface 11 in FIG. 1 is the modified surface 12 as a whole.
  • at least part of the surface 11 may be the modified surface 12 .
  • Si agent (X) contains an isocyanuric ring.
  • the number of isocyanuric rings contained in the Si agent (X) may be one, two or more, or one.
  • the number of Si atoms per isocyanuric ring may be 1, more than 1, 2 or more, or even 3 or more.
  • the number of Si atoms contained in one molecular structure (Y) is not limited and is typically one.
  • a molecular structure containing a hydrolyzable group may be bonded to the Si atom of the Si agent (X).
  • the hydrolyzable group is, for example, an alkoxy group having 1 to 4 carbon atoms, may be a methoxy group or an ethoxy group, or may be a methoxy group.
  • a hydrolyzable group may be directly bonded to the Si atom.
  • the Si agent (X) does not contain isocyanate groups.
  • the Si agent (X) may not contain a reactive functional group other than an isocyanate group, and in particular may not contain a reactive functional group other than an isocyanate group at its terminal.
  • hydrolyzable groups and isocyanuric rings bonded to Si atoms are excluded from the reactive functional groups.
  • reactive functional groups are epoxy groups, amino groups, vinyl groups, styryl groups, (meth)acrylic groups, ureido groups, mercapto groups, in particular epoxy groups, amino groups and epoxy groups. These groups have lower reactivity with other materials that may be contained in the pressure-sensitive adhesive layer 2 compared to isocyanate groups. However, not containing a reactive functional group contributes to improving the uniformity of the crosslinked structure in the pressure-sensitive adhesive layer 2 .
  • amino groups tend to react with materials other than polymers, such as cross-linking agents.
  • Si agent (X) in formula (2) is a tris-(trialkoxysilylalkyl)isocyanurate.
  • R 1 , R 2 and R 3 in formula (2) are each independently an alkylene group having 1 to 6 carbon atoms, may be an alkyl group having 2 to 4 carbon atoms, or may be a propyl group. good too.
  • R 11 , R 12 , R 13 , R 21 , R 22 , R 23 , R 31 , R 32 and R 33 are each independently an alkoxy group having 1 to 4 carbon atoms, a methoxy group or an ethoxy group; It may be a methoxy group.
  • the content of the Si agent (X) in the adhesive composition contained in the adhesive layer 2 is, for example, 0.01% by weight or more and 5.0% by weight or less, and 0.01% by weight or more and 3.0% by weight or less. , 0.05 wt % or more and 1.0 wt % or less, 0.1 wt % or more and 0.5 wt % or less, or 0.15 wt % or more and 0.4 wt % or less. Appropriate control of the content contributes to more reliable improvement in peeling resistance at high temperatures.
  • the adhesive composition contains, for example, a (meth)acrylic polymer.
  • the (meth)acrylic polymer may be the main component of the pressure-sensitive adhesive composition, in other words, the pressure-sensitive adhesive composition may be acrylic.
  • An acrylic pressure-sensitive adhesive composition is excellent in various properties such as transparency, workability, durability and adhesion.
  • the adhesive composition is not limited to acrylic.
  • (meth)acryl means acryl and/or methacryl.
  • a main component means the component with the largest content rate in a composition.
  • the content of the main component is, for example, 50% by weight or more, 70% by weight or more, 80% by weight or more, 90% by weight or more, 95% by weight or more, 97% by weight or more, 98% by weight or more, or even 99% by weight. or more.
  • the adhesive composition may contain one or more (meth)acrylic polymers.
  • the (meth)acrylic polymer may have a unit (a2) derived from a (meth)acrylic monomer (a1) having an alkyl group having 1 to 30 carbon atoms in a side chain, and the unit (a2 ) as a main unit.
  • the alkyl group may be linear or branched.
  • the (meth)acrylic polymer may have one or more units (a2).
  • Examples of monomers (a1) are methyl (meth) acrylate, ethyl (meth) acrylate, n-butyl (meth) acrylate, s-butyl (meth) acrylate, t-butyl (meth) acrylate, isobutyl (meth) Acrylate, n-pentyl (meth)acrylate, isopentyl (meth)acrylate, n-hexyl (meth)acrylate, isohexyl (meth)acrylate, isoheptyl (meth)acrylate, 2-ethylhexyl (meth)acrylate, n-octyl (meth)acrylate ) acrylate, isooctyl (meth) acrylate, n-nonyl (meth) acrylate, isononyl (meth) acrylate, n-decyl (meth) acrylate, isodecyl (me
  • main unit refers to the total structural units of the polymer, for example 50% by weight or more, preferably 80% by weight or more, more preferably 90% by weight or more, and still more preferably 94% by weight or more. means unit.
  • the upper limit of the ratio of the main units is, for example, 99.9% by weight or less, and may be 99.5% by weight or less.
  • the (meth)acrylic polymer may have units (a2) derived from the monomer (a1) having a long-chain alkyl group in its side chain.
  • the monomer (a1) is, for example, n-dodecyl (meth)acrylate.
  • a long-chain alkyl group means an alkyl group having 6 to 30 carbon atoms.
  • the (meth)acrylic polymer may have units (a2) derived from the monomer (a1) having a Tg in the range of -70°C to -20°C when homopolymerized.
  • the monomer (a1) is, for example, 2-ethylhexyl acrylate.
  • the (meth)acrylic polymer may have units other than the unit (a2).
  • the unit is, for example, a unit (b2) derived from a monomer (b1) copolymerizable with the monomer (a1).
  • the (meth)acrylic polymer may have one or more units (b2).
  • the monomer (b1) is a (meth)acrylic monomer (c1) having a hydroxyl group.
  • the monomer (b1) may be a hydroxyl group-containing (meth)acrylate monomer.
  • Examples of monomers (c1) are 2-hydroxyethyl (meth)acrylate, 3-hydroxypropyl (meth)acrylate, 4-hydroxybutyl (meth)acrylate, 6-hydroxyhexyl (meth)acrylate, 8-hydroxyoctyl (meth)acrylates, hydroxyalkyl (meth)acrylates such as 10-hydroxydecyl (meth)acrylate and 12-hydroxylauryl (meth)acrylate, and (4-hydroxymethylcyclohexyl)-methylacrylate.
  • the monomer (c1) may be 2-hydroxyethyl (meth)acrylate or 4-hydroxybutyl (meth)acrylate because it can improve the durability of the pressure-sensitive adhesive composition.
  • the monomer (b1) may be an amino group-containing monomer or an amide group-containing monomer.
  • amino group-containing monomers are N,N-dimethylaminoethyl (meth)acrylate and N,N-dimethylaminopropyl (meth)acrylate.
  • amide group-containing monomers are (meth)acrylamide, N,N-dimethyl(meth)acrylamide, N,N-diethyl(meth)acrylamide, N-isopropylacrylamide, N-methyl(meth)acrylamide, N- Butyl (meth)acrylamide, N-hexyl (meth)acrylamide, N-methylol (meth)acrylamide, N-methylol-N-propane (meth)acrylamide, aminomethyl (meth)acrylamide, aminoethyl (meth)acrylamide, mercaptomethyl (Meth) acrylamide-based monomers such as mercaptoethyl (meth) acrylamide; and N-vinyl group-containing lactam monomers such as N-vinylpyrrolidone and N-vinyl- ⁇ -caprolactam.
  • the monomer (b1) may be a carboxyl group-containing monomer.
  • carboxyl group-containing monomers are (meth)acrylic acid, carboxyethyl (meth)acrylate, carboxypentyl (meth)acrylate, itaconic acid, maleic acid, fumaric acid, crotonic acid.
  • the unit derived from the carboxyl group-containing monomer has a strong effect of increasing the elastic modulus of the adhesive layer 2, and the degree of freedom in designing the physical properties of the adhesive layer 2 containing the (meth)acrylic polymer having the unit. is trending downward.
  • the (meth)acrylic polymer having the unit may have corrosiveness to the optical substrate depending on the material contained in the optical substrate.
  • the content of units derived from a carboxyl group-containing monomer in the (meth)acrylic polymer is preferably 5% by weight or less, 3% by weight or less, 1.5% by weight or less, and 1% by weight. It may be 0.5% by weight or less, or even 0% by weight (not including the unit).
  • the monomer (b1) may be a polyfunctional monomer.
  • the gel fraction of the pressure-sensitive adhesive composition can be adjusted by using polyfunctional monomers.
  • multifunctional monomers are hexanediol di(meth)acrylate (1,6-hexanediol di(meth)acrylate), butanediol di(meth)acrylate, (poly)ethylene glycol di(meth)acrylate, (Poly)propylene glycol di(meth)acrylate, neopentyl glycol di(meth)acrylate, pentaerythritol di(meth)acrylate, pentaerythritol tri(meth)acrylate, dipentaerythritol hexa(meth)acrylate, trimethylolpropane tri( polyfunctional acrylates such as meth)acrylates, tetramethylolmethane tri(meth)acrylates, allyl (meth)acrylates, vinyl (meth)acryl
  • Examples of monomers (b1) other than those mentioned above include 2-methoxyethyl (meth)acrylate, 2-ethoxyethyl (meth)acrylate, methoxytriethylene glycol (meth)acrylate, (meth)acrylic (Meth)acrylic acid alkoxyalkyl esters such as 3-methoxypropyl acid, 3-ethoxypropyl (meth)acrylate, 4-methoxybutyl (meth)acrylate and 4-ethoxybutyl (meth)acrylate; (meth)acrylic acid Epoxy group-containing monomers such as glycidyl acid and methyl glycidyl (meth)acrylate; sulfonic acid group-containing monomers such as sodium vinyl sulfonate; phosphoric acid group-containing monomers; ) (meth)acrylates having an alicyclic hydrocarbon group such as cyclohexyl acrylate and isobornyl (meth)acrylate; fragrances such as phenyl (me
  • Units derived from a (meth)acrylic monomer (c1) having a hydroxyl group, an amino group-containing monomer, an amide group-containing monomer, and a polyfunctional monomer in a (meth)acrylic polymer The total content is, for example, 20% by weight or less, and may be 10% by weight or less, 8% by weight or less, or even 5% by weight or less.
  • the (meth)acrylic polymer has the unit, the total content of the unit is, for example, 0.01% by weight or more, and may be 0.05% by weight or more.
  • the total content of units (b2) derived from the monomer (b1) in the (meth)acrylic polymer is, for example, 30% by weight or less, may be 10% by weight or less, or may be 0% by weight (the without units).
  • the (meth)acrylic polymer can be formed by polymerizing a monomer group containing the above-described monomers by a known method. A monomer and a partial polymer of the monomer may be polymerized. Polymerization can be carried out, for example, by solution polymerization, emulsion polymerization, bulk polymerization, thermal polymerization, or active energy ray polymerization. Polymerization is preferably solution polymerization or active energy ray polymerization, since a pressure-sensitive adhesive composition having excellent optical transparency can be formed. Polymerization is preferably carried out while avoiding contact of the monomer and/or partial polymer with oxygen. Polymerization in shutdown can be employed.
  • the (meth)acrylic polymer to be formed may be in any form such as a random copolymer, a block copolymer, a graft copolymer, or may be a random copolymer.
  • the polymerization system forming the (meth)acrylic polymer may contain one or more polymerization initiators.
  • the type of polymerization initiator can be selected depending on the polymerization reaction, and may be, for example, a photopolymerization initiator or a thermal polymerization initiator.
  • Solvents used for solution polymerization include esters such as ethyl acetate and n-butyl acetate; aromatic hydrocarbons such as toluene and benzene; aliphatic hydrocarbons such as n-hexane and n-heptane; alicyclic hydrocarbons such as methylcyclohexane; and ketones such as methyl ethyl ketone and methyl isobutyl ketone.
  • the solvent is not limited to the above examples.
  • the solvent may be a mixed solvent of two or more solvents.
  • Polymerization initiators used for solution polymerization are, for example, azo polymerization initiators, peroxide polymerization initiators, and redox polymerization initiators.
  • Peroxide polymerization initiators are, for example, dibenzoyl peroxide and t-butyl permaleate.
  • the azo polymerization initiator disclosed in JP-A-2002-69411 is preferable.
  • the azo polymerization initiator for example, 2,2'-azobisisobutyronitrile (AIBN), 2,2'-azobis-2-methylbutyronitrile, 2,2'-azobis (2-methylpropion acid) dimethyl, 4,4'-azobis-4-cyanovaleric acid.
  • AIBN 2,2'-azobisisobutyronitrile
  • 2,2'-azobis-2-methylbutyronitrile 2,2'-azobis (2-methylpropion acid) dimethyl
  • 4,4'-azobis-4-cyanovaleric acid is not limited to the above examples.
  • the active energy rays used for active energy ray polymerization are, for example, ionizing radiation such as ⁇ -rays, ⁇ -rays, ⁇ -rays, neutron beams and electron beams, and ultraviolet rays.
  • the active energy rays are preferably ultraviolet rays.
  • Polymerization by irradiation with ultraviolet rays is also called photopolymerization.
  • a polymerization system for active energy ray polymerization typically contains a photopolymerization initiator. Polymerization conditions for active energy polymerization are not limited as long as a (meth)acrylic polymer is formed.
  • Photopolymerization initiators include, for example, benzoin ether-based photopolymerization initiators, acetophenone-based photopolymerization initiators, ⁇ -ketol-based photopolymerization initiators, aromatic sulfonyl chloride-based photopolymerization initiators, and photoactive oxime-based photopolymerization initiators. , a benzoin-based photopolymerization initiator, a benzyl-based photopolymerization initiator, a benzophenone-based photopolymerization initiator, a ketal-based photopolymerization initiator, and a thioxanthone-based photopolymerization initiator.
  • the photopolymerization initiator is not limited to the above examples.
  • Benzoin ether-based photopolymerization initiators include, for example, benzoin methyl ether, benzoin ethyl ether, benzoin propyl ether, benzoin isopropyl ether, benzoin isobutyl ether, 2,2-dimethoxy-1,2-diphenylethan-1-one, anisolemethyl is ether.
  • Acetophenone-based photopolymerization initiators include, for example, 2,2-diethoxyacetophenone, 2,2-dimethoxy-2-phenylacetophenone, 1-hydroxycyclohexylphenylketone, 4-phenoxydichloroacetophenone, 4-(t-butyl)dichloro Acetophenone.
  • Examples of ⁇ -ketol photopolymerization initiators are 2-methyl-2-hydroxypropiophenone and 1-[4-(2-hydroxyethyl)phenyl]-2-methylpropan-1-one.
  • the aromatic sulfonyl chloride photopolymerization initiator is, for example, 2-naphthalenesulfonyl chloride.
  • a photoactive oxime-based photopolymerization initiator is, for example, 1-phenyl-1,1-propanedione-2-(o-ethoxycarbonyl)-oxime.
  • a benzoin-based photopolymerization initiator is, for example, benzoin.
  • a benzylic photopolymerization initiator is, for example, benzyl.
  • benzophenone-based photopolymerization initiators examples include benzophenone, benzoylbenzoic acid, 3,3'-dimethyl-4-methoxybenzophenone, polyvinylbenzophenone, and ⁇ -hydroxycyclohexylphenyl ketone.
  • a ketal photopolymerization initiator is, for example, benzyl dimethyl ketal.
  • Thioxanthone-based photopolymerization initiators are, for example, thioxanthone, 2-chlorothioxanthone, 2-methylthioxanthone, 2,4-dimethylthioxanthone, isopropylthioxanthone, 2,4-diisopropylthioxanthone, and dodecylthioxanthone.
  • the amount of the photopolymerization initiator used is, for example, 0.01 to 1 part by weight, and may be 0.05 to 0.5 part by weight, based on 100 parts by weight of the total amount of the monomers.
  • the polyfunctional monomer (polyfunctional acrylate, etc.) that is the monomer (b1) can be used in both solvent-type and active energy ray-curable pressure-sensitive adhesive compositions.
  • a polyfunctional monomer and a photopolymerization initiator are used for a solvent-based adhesive composition, for example, after removing the solvent by heat drying, the adhesive composition is irradiated with an active energy ray. is allowed to proceed.
  • the weight average molecular weight (Mw) of the (meth)acrylic polymer is, for example, 1 million or more, and may be 1.2 million or more, 1.5 million or more, 1.8 million or more, or even 2 million or more.
  • the upper limit of Mw is, for example, 3,000,000 or less.
  • the molecular weight distribution (Mw/number average molecular weight (Mn)) of the (meth)acrylic polymer is, for example, 2-20, and may be 4-15.
  • the Mw and Mn of polymers and oligomers in this specification are values (converted to polystyrene) based on GPC (gel permeation chromatography) measurement.
  • the content of the (meth)acrylic polymer in the pressure-sensitive adhesive composition is, for example, 50% by weight or more, and may be 60% by weight or more, or even 70% by weight or more in terms of solid content.
  • the pressure-sensitive adhesive composition may further contain a (meth)acrylic oligomer.
  • the (meth)acrylic oligomer can have the same composition as the (meth)acrylic polymer described above, except that the Mw is different.
  • Mw of the (meth)acrylic oligomer is, for example, 1000 or more, and may be 2000 or more, 3000 or more, or even 4000 or more.
  • the upper limit of Mw of the (meth)acrylic oligomer is, for example, 30,000 or less, and may be 15,000 or less, 10,000 or less, or even 7,000 or less.
  • the (meth)acrylic oligomer has, for example, one or more structural units derived from the following monomers: methyl (meth) acrylate, ethyl (meth) acrylate, propyl (meth) acrylate. , isopropyl (meth) acrylate, butyl (meth) acrylate, isobutyl (meth) acrylate, s-butyl (meth) acrylate, t-butyl (meth) acrylate, pentyl (meth) acrylate, isopentyl (meth) acrylate, hexyl (meth) acrylate ) acrylate, 2-ethylhexyl (meth) acrylate, heptyl (meth) acrylate, octyl (meth) acrylate, isooctyl (meth) acrylate, nonyl (meth) acrylate, isononyl (meth) acryl
  • the (meth)acrylic oligomer may have a structural unit derived from an acrylic monomer having a relatively bulky structure.
  • the acrylic monomer include alkyl (meth)acrylates having a branched alkyl group such as isobutyl (meth)acrylate and t-butyl (meth)acrylate; cyclohexyl (meth)acrylate and isobornyl (meth)acrylate. and esters of (meth)acrylic acid with cycloaliphatic alcohols such as dicyclopentanyl (meth)acrylate; aryl (meth)acrylates such as phenyl (meth)acrylate and benzyl (meth)acrylate.
  • the acrylic monomer preferably has a cyclic structure, and more preferably has two or more cyclic structures. Further, when the (meth)acrylic oligomer is polymerized and/or the adhesive composition is irradiated with ultraviolet rays, the progress of polymerization and/or formation is hardly inhibited, so the acrylic monomer preferably does not have an unsaturated bond.
  • alkyl (meth)acrylates having branched alkyl groups and esters of (meth)acrylic acid and alicyclic alcohol can be used.
  • (meth)acrylic oligomers include copolymers of butyl acrylate, methyl acrylate and acrylic acid, copolymers of cyclohexyl methacrylate and isobutyl methacrylate, copolymers of cyclohexyl methacrylate and isobornyl methacrylate, cyclohexyl Copolymers of methacrylate and acryloylmorpholine, copolymers of cyclohexyl methacrylate and diethylacrylamide, copolymers of 1-adamantyl acrylate and methyl methacrylate, copolymers of dicyclopentanyl methacrylate and isobornyl methacrylate, Copolymers of methyl methacrylate and at least one selected from dicyclopentanyl methacrylate, cyclohexyl methacrylate, isobornyl methacrylate, isobornyl acrylate and cyclopentanyl methacrylate,
  • the method for polymerizing the (meth)acrylic oligomer the method for polymerizing the (meth)acrylic polymer described above can be adopted.
  • the amount thereof is, for example, 70 parts by weight or less, 50 parts by weight or less, or even 40 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the (meth)acrylic polymer. It may be less than part.
  • the lower limit of the amount to be blended is, for example, 0.05 parts by weight or more, and may be 0.1 parts by weight or more, or further 0.2 parts by weight or more with respect to 100 parts by weight of the (meth)acrylic polymer.
  • the pressure-sensitive adhesive composition may not contain a (meth)acrylic oligomer.
  • the (meth)acrylic oligomer can be used for both solvent-type and active energy ray-curable pressure-sensitive adhesive compositions. However, when used in an active energy ray-curable pressure-sensitive adhesive composition, if the (meth)acrylic oligomer is dissolved in a solvent, the mixture containing the (meth)acrylic oligomer For example, after removing the solvent by heat drying, curing by irradiation with active energy rays may proceed.
  • the adhesive composition may further contain a cross-linking agent.
  • the use of a cross-linking agent can improve the cohesive strength of the pressure-sensitive adhesive composition.
  • cross-linking agents are organic cross-linking agents and multifunctional metal chelates.
  • organic cross-linking agents are isocyanate cross-linking agents, peroxide cross-linking agents, epoxy cross-linking agents and imine cross-linking agents.
  • a polyfunctional metal chelate has a structure in which a polyvalent metal and an organic compound are covalently or coordinately bonded.
  • Polyvalent metals are, for example, Al, Cr, Zr, Co, Cu, Fe, Ni, V, Zn, In, Ca, Mg, Mn, Y, Ce, Sr, Ba, Mo, La, Sn, Ti. be.
  • Atoms in organic compounds to which polyvalent metals are covalently or coordinately bonded are typically oxygen atoms.
  • organic compounds examples include alkyl esters, alcohol compounds, carboxylic acid compounds, ether compounds and ketone compounds.
  • the organic cross-linking agent and polyfunctional metal chelate can be used for both solvent-type and active energy ray-curable pressure-sensitive adhesive compositions.
  • the cross-linking agent is preferably an isocyanate-based cross-linking agent or a peroxide-based cross-linking agent.
  • the isocyanate-based cross-linking agent may be bifunctional or trifunctional. However, a trifunctional cross-linking agent is preferred in order to maintain cohesive strength at high temperatures.
  • a trifunctional cross-linking agent forms a three-dimensional cross-linking structure.
  • an isocyanate-based cross-linking agent and a peroxide-based cross-linking agent may be used in combination. By using them together, it is possible to further improve the adhesive force while maintaining the cohesive force at high temperatures.
  • the isocyanate-based cross-linking agent used in combination is preferably trifunctional.
  • the amount thereof is, for example, 0.01 to 10 parts by weight, 0.1 to 5 parts by weight, or even 0.1 to 5 parts by weight with respect to 100 parts by weight of the (meth)acrylic polymer. It may be 0.1 to 3 parts by weight.
  • the isocyanate-based cross-linking agent When used alone, its blending amount is, for example, 0.01 to 3 parts by weight, 0.01 to 1 part by weight, 0.01 to 1 part by weight, and 0.01 to 1 part by weight, based on 100 parts by weight of the (meth)acrylic polymer. 01 to 0.5 parts by weight, or even 0.01 to 0.3 parts by weight.
  • the weight ratio of the peroxide cross-linking agent to the isocyanate cross-linking agent is, for example, 1.0 or more, 1.2 or more, or 1.5 or more. , and may be two or more. Moreover, the upper limit of the weight ratio is, for example, 500 or less, and may be 300 or less, or even 200 or less.
  • the adhesive composition may contain other additives.
  • Additives include, for example, silane coupling agents other than the Si agent (X), silicone compounds such as silicone oil (excluding silane coupling agents), polyether compounds (polyalkylene glycols such as polypropylene glycol, etc.), pigments And coloring agents such as dyes, surfactants, plasticizers, tackifiers, surface lubricants, leveling agents, softeners, antioxidants, anti-aging agents, light stabilizers, ultraviolet absorbers, polymerization inhibitors, electrification Inhibitors (ionic compounds such as alkali metal salts, ionic liquids, and ionic solids), inorganic fillers, organic fillers, powders such as metal powders, particles, and foil-like materials.
  • silane coupling agents other than the Si agent (X)
  • silicone compounds such as silicone oil (excluding silane coupling agents)
  • polyether compounds polyalkylene glycols such as polypropylene glycol, etc.
  • pigments And coloring agents such as dyes
  • the content of the silane coupling agent is 0.5% by weight or less, 0.1% by weight or less, 0.05% by weight or less, and further 0.5% by weight or less. may be less than 01% by weight.
  • the adhesive composition may not contain a silane coupling agent other than the Si agent (X).
  • the content of the silicone compound may be 0.5% by weight or less, 0.1% by weight or less, 0.05% by weight or less, or even less than 0.01% by weight.
  • the adhesive composition does not have to contain a silicone compound.
  • the thickness of the adhesive layer 2 is, for example, 1 to 200 ⁇ m, may be 5 to 150 ⁇ m, and may be 10 to 100 ⁇ m.
  • the adhesive layer 2 may be a single layer or a laminate containing two or more layers. All two or more layers may contain the pressure-sensitive adhesive composition.
  • the 800% modulus of the adhesive layer 2 at 80° C. is, for example, 0.18 to 0.5 N/mm 2 , 0.2 to 0.4 N/mm 2 , further 0.2 to 0.3 N/mm 2 .
  • the 800% modulus means that the stress (tensile stress) generated in the adhesive layer 2 when the adhesive layer 2 is stretched by 800% by a tensile force in one direction is divided by the initial cross-sectional area of the adhesive layer 2. It is a characteristic represented by a value obtained by The 800% modulus of the adhesive layer 2 can be evaluated as follows.
  • the adhesive layer 2 to be evaluated is cut into strips of 30 mm x 100 mm.
  • the cut pressure-sensitive adhesive layer 2 is wound in the direction of the long side so as not to contain air bubbles, to obtain a cylindrical test piece having a height of 30 mm corresponding to the length of the short side.
  • the obtained test piece is set in a tensile tester such as Tensilon, and a uniaxial tensile test is performed in the height direction to obtain an elongation-stress curve of the pressure-sensitive adhesive layer 2 .
  • the preparation of the test piece and the uniaxial tensile test are carried out at 23° C., the initial distance between the chucks in the uniaxial tensile test is 10 mm, and the tensile speed is 300 mm/min. From the resulting elongation-stress curve, the stress at 800% elongation (at this time, the distance between chucks is 90 mm) is obtained, and this is divided by the initial cross-sectional area of the test piece to obtain the 800% modulus of the adhesive layer 2. .
  • the adhesive strength of the adhesive layer 2 to a polyethylene terephthalate (PET) film at 80° C. is, for example, 1.8 N/25 mm or more, 2.0 N/25 mm or more, 2.5 N/25 mm or more, 2.7 N/25 mm or more, It may be 3.0 N/25 mm or more, 3.2 N/25 mm or more, or even 3.5 N/25 mm or more.
  • the upper limit of adhesive strength is, for example, 10.0 N/25 mm or less.
  • the adhesive strength is evaluated with the adhesive layer 2 placed on the modified surface of the PET film. In other words, the adhesion is the adhesion to the modified surface of the PET film.
  • the total light transmittance (according to JIS K7136) of the adhesive layer 2 in the visible light wavelength range is preferably 85% or more, more preferably 90% or more.
  • the pressure-sensitive adhesive composition described above is a pressure-sensitive adhesive composition that is used by being placed on the modified surface 12 of the optical substrate 1 in the optical laminate 100 .
  • the present invention provides A pressure-sensitive adhesive composition used by being placed on the surface 11 of the optical substrate 1, containing a silane coupling agent,
  • the silane coupling agent contains an isocyanuric ring and does not contain an isocyanate group
  • the pressure-sensitive adhesive composition, wherein the surface on which the pressure-sensitive adhesive composition is placed is a modified surface that has been surface-modified by irradiation of energy; I will provide a.
  • the adhesive layer 2 can be formed, for example, by the following method. - A solvent-type adhesive composition is applied to a base film (release film) or the like, and the polymerization solvent or the like is removed by drying. The adhesive layer 2 formed on the base film can be transferred to the surface 11 of the optical substrate 1 . - An active energy ray-curable pressure-sensitive adhesive composition is applied to a base film or the like and cured by irradiation with an active energy ray. In addition to irradiation with active energy rays, drying by heating may be performed. Moreover, when applying the pressure-sensitive adhesive composition, one or more solvents other than the polymerization solvent may be newly added to the composition.
  • the surface of the base film to which the adhesive composition is applied may be subjected to release treatment.
  • a release treatment is silicone treatment using a silicone compound.
  • the drying temperature is, for example, 40 to 200°C, 50 to 180°C, and may be 70 to 170°C. However, it can be adjusted by the composition of the pressure-sensitive adhesive composition.
  • the drying time is, for example, 5 seconds to 20 minutes, and may be 5 seconds to 10 minutes, or even 10 seconds to 5 minutes. However, it can be adjusted by the composition of the pressure-sensitive adhesive composition.
  • the pressure-sensitive adhesive composition can be used, for example, in roll coating, kiss roll coating, gravure coating, reverse coating, roll brushing, spray coating, dip roll coating, bar coating, knife coating, air knife coating, curtain coating, lip coating, die coater, etc. It can be applied by an extrusion coating method.
  • the optical substrate 1 has a modified surface 12 .
  • the modified surface 12 is a surface that has undergone surface modification by energy irradiation.
  • functional groups are generated on the surface of the substrate.
  • Surface modification by energy irradiation is, for example, at least one selected from corona treatment, plasma treatment, and ultraviolet treatment (excimer laser irradiation, etc.).
  • Energy irradiation can be carried out, for example, in an atmosphere containing an inert gas such as nitrogen or in air.
  • the amount of energy to be irradiated is, for example, 0.05 to 20 J/cm 2 and may be 0.1 to 5 J/cm 2 .
  • a known method can be applied to the energy irradiation in each treatment.
  • the optical substrate 1 may be made of resin, in other words, it may be a resin substrate. Moreover, at this time, the Si agent (X) may be unevenly distributed in the region 21 near the interface 3 with the optical substrate 1 in the adhesive layer 2 .
  • the optical substrate 1 is not limited to a resin substrate.
  • the resin forming the optical substrate 1 are polyester such as PET, acrylic resin, polyolefin, polycycloolefin, polyimide, polyurethane, and modified cellulose such as triacetylcellulose (TAC).
  • the acrylic resin may have a ring structure such as an amide ring, an imide ring, an acid anhydride ring, and a lactone ring.
  • the resin is not limited to the above examples.
  • optical substrate 1 examples include optical compensation films such as polarizing films, polarizer protective films, retardation films, and viewing angle compensation films, antireflection films, antistatic films, conductive films, cushion films, decorative films, and cover windows. , image forming layers such as a liquid crystal layer and an organic EL light emitting layer, and laminates thereof.
  • optical compensation films such as polarizing films, polarizer protective films, retardation films, and viewing angle compensation films, antireflection films, antistatic films, conductive films, cushion films, decorative films, and cover windows.
  • image forming layers such as a liquid crystal layer and an organic EL light emitting layer, and laminates thereof.
  • the optical substrate 1 is not limited to the above example, and may be any optical substrate used in an image display device, for example.
  • a polarizing film contains a polarizer.
  • a polarizer protective film may be bonded to at least one surface of the polarizer via an adhesive layer.
  • a polarizer is typically a polyvinyl alcohol (PVA) film in which iodine is oriented by various methods such as stretching in air (dry stretching), stretching in boric acid solution, and coating.
  • a retardation film is a film that has birefringence in the in-plane direction and/or the thickness direction.
  • a retardation film is, for example, a stretched resin film or a film in which a liquid crystal material is oriented and fixed.
  • Retardation film for example, ⁇ / 4 plate, ⁇ / 2 plate, antireflection retardation film (see, for example, paragraphs 0221, 0222, 0228 of JP-A-2012-133303), viewing angle compensation retardation film ( For example, see paragraphs 0225 and 0226 of JP-A-2012-133303), obliquely oriented retardation film for viewing angle compensation (see paragraph 0227 of JP-A-2012-13303, for example).
  • the retardation film is not limited to the above examples as long as it has birefringence in the in-plane direction and/or the thickness direction.
  • the retardation value of the retardation film, the arrangement angle, the three-dimensional birefringence, whether it is a single layer or a multilayer, and the like are not limited.
  • a retardation film can be a known film.
  • the thickness of the retardation film is, for example, 50 ⁇ m or less, and may be 20 ⁇ m or less, 10 ⁇ m or less, or even 1 to 9 ⁇ m.
  • the thickness of the optical substrate 1 is, for example, 1 ⁇ m or more, and may be 5 ⁇ m or more, or even 25 ⁇ m or more.
  • the upper limit of the thickness of the optical substrate 1 is, for example, 200 ⁇ m or less.
  • the total light transmittance of the optical substrate 1 in the visible light wavelength range is preferably 85% or higher, more preferably 90% or higher.
  • the total light transmittance (according to JIS K7136) of the optical layered body 100 in the visible light wavelength region is preferably 85% or more, more preferably 90% or more.
  • the optical laminate 100 in FIG. 1 includes one optical substrate 1 and one adhesive layer 2.
  • the optical layered body of the present invention may comprise two or more optical substrates 1 and/or two or more adhesive layers 2 .
  • the optical laminate of the present invention comprises at least one optical substrate 1 and at least one adhesive layer 2 .
  • the optical laminate 110 in FIG. 2 includes a retardation film 4, polarizer protective films 5A, 5B, a polarizer 6, and adhesive layers 7A, 7B, 7C.
  • the retardation film 4, the adhesive layer 7A, the polarizer protective film 5A, the adhesive layer 7B, the polarizer 6, the adhesive layer 7C and the polarizer protective film 5B are laminated in this order.
  • At least one adhesive layer selected from the three adhesive layers 7A, 7B, and 7C is the adhesive layer 2 described above. All of the adhesive layers 7A, 7B, and 7C may be the adhesive layer 2.
  • At least one of the optical substrates in contact with the pressure-sensitive adhesive layer 2 is the optical substrate 1 described above. Both optical substrates in contact with the pressure-sensitive adhesive layer 2 may be the optical substrate 1 described above.
  • the composition of the adhesive composition contained in each adhesive layer 2 may be the same or different.
  • the optical laminate of the present invention may be an optical base material with a pressure-sensitive adhesive layer that is used by being attached to another member.
  • FIG. 8 An example of an optical substrate with an adhesive layer is shown in FIG.
  • the release liner 8 has a function of protecting the adhesive layer 2 during distribution and storage of the optical substrate 120 with the adhesive layer, and is peeled off when the optical substrate 120 with the adhesive layer is used.
  • the release liner 8 is typically a resin film.
  • resins constituting the release liner 8 are polyesters such as PET, polyolefins such as polyethylene and polypropylene, polycarbonates, acrylic resins, polystyrene, polyamides and polyimides.
  • the surface of the release liner 8 in contact with the pressure-sensitive adhesive layer 2 may be subjected to a release treatment.
  • the release treatment is, for example, silicone treatment with a silicone compound.
  • the release liner 8 is not limited to the above example.
  • the thickness of the release liner 8 is, for example, 20 ⁇ m to 100 ⁇ m.
  • the adhesive-attached optical substrate 120 may comprise two or more optical substrates 1 and/or two or more adhesive layers 2.
  • at least one adhesive layer may be the adhesive layer 2 described above.
  • optical layered body of the present invention may comprise arbitrary layers other than those described above.
  • the optical layered body of the present invention can be distributed and stored, for example, in the form of a sheet or as a wound body obtained by winding a belt-shaped layered body.
  • the optical laminate of the present invention may be used for image display devices.
  • FIG. 4 An example of an image display device is shown in FIG.
  • a substrate 51, an adhesive layer 10A, an image forming layer (organic EL layer) 52, an adhesive layer 10B, an optical substrate 1, an adhesive layer 2 and a cover film 53 are laminated in this order. It has a laminated structure.
  • the image display device 200 includes an optical layered body 100 .
  • the substrate 51, the image forming layer 52, and the cover film 53 may have the same configurations as those of the substrate, image forming layer, and cover film of a known organic EL display.
  • At least one selected from the adhesive layers 10A and 10B may be the adhesive layer 2 described above.
  • at least one member in contact with the pressure-sensitive adhesive layers 10A and 10B that are the pressure-sensitive adhesive layer 2 is the optical substrate 1 .
  • the image display device 200 in FIG. 4 is an organic EL display.
  • the image display device 200 of the present invention is not limited to the above example.
  • the image display device 200 can have any configuration as long as it includes the optical laminate of the present invention.
  • the image display device 200 may be a flexible image display device.
  • (Synthesis example 2) (Meth)acrylic polymer A2 was prepared in the same manner as in Synthesis Example 1, except that 96 parts by weight of 2EHA, 1 part by weight of HBA, and 3 parts by weight of NVP were charged in a flask, and the proportion of toluene in the solvent used for dilution was changed to 30% by weight.
  • a solution of The (meth)acrylic polymer A2 had an Mw of 1,200,000.
  • (Synthesis Example 3) A solution of (meth)acrylic polymer A3 was obtained in the same manner as in Synthesis Example 2, except that the proportion of toluene in the solvent used for dilution was changed to 5% by weight.
  • the (meth)acrylic polymer A3 had an Mw of 2,000,000.
  • a (meth)acrylic polymer solution, a cross-linking agent, and a silane coupling agent were mixed so as to have the composition shown in Table 2 below to obtain solvent-type adhesive compositions P1 to P11.
  • the content rate of a polymer, a crosslinking agent, and a silane coupling agent is a solid content conversion value.
  • Example 1 After applying the prepared pressure-sensitive adhesive composition P1 on the release-treated surface of a release film (manufactured by Mitsubishi Plastics, MRF #38) with a fountain coater, it was dried for 2 minutes in an air circulation type constant temperature oven set at 155 ° C. , to form a layer (20 ⁇ m thick) of the adhesive composition. Separately, a PET film (thickness: 75 ⁇ m) having a modified surface that had been corona-treated in air (irradiation energy amount: 0.3 J/cm 2 ) was prepared as an optical substrate.
  • the layer of the pressure-sensitive adhesive composition formed above was attached to the modified surface of the prepared PET film to prepare an optical laminate including the pressure-sensitive adhesive layer and the optical substrate.
  • the lamination was performed so that the portion not in contact with the adhesive layer was formed with a width of 50 mm or more from one side of the PET film.
  • Example 2 to 9 Optical laminates of Examples 2 to 9 were obtained in the same manner as in Example 1, except that the adhesive compositions P2 to P9 were used instead of the adhesive composition P1.
  • Comparative Example 1 was prepared in the same manner as in Example 1, except that the adhesive composition P3 was used instead of the adhesive composition P1 and a PET film having no modified surface (same thickness) was used as the optical substrate. was obtained.
  • Comparative Example 2 Comparative Example 2 was prepared in the same manner as in Example 1, except that the adhesive composition P10 was used instead of the adhesive composition P1 and a PET film having no modified surface (same thickness) was used as the optical substrate. was obtained.
  • Comparative Example 3 An optical laminate of Comparative Example 3 was obtained in the same manner as in Example 1, except that the adhesive composition P10 was used instead of the adhesive composition P1.
  • Comparative Example 4 An optical laminate of Comparative Example 4 was obtained in the same manner as in Example 1, except that the adhesive composition P11 was used instead of the adhesive composition P1.
  • FIGS. 5A and 5B The evaluation results for each optical laminate of Example 3 and Comparative Example 1 are shown in FIGS. 5A and 5B, respectively.
  • the horizontal axis represents the etching time (unit: seconds)
  • the vertical axis represents the normalized intensity of SiOH + ions normalized based on the intensity of C 2 H 3 + ions.
  • the Si agent (X) was unevenly distributed in the region 21 near the interface with the PET film in the pressure-sensitive adhesive layer (shaded area). .
  • FIG. 5A the Si agent (X) was unevenly distributed in the region 21 near the interface with the PET film in the pressure-sensitive adhesive layer (shaded area).
  • the sum of areas of SiOH + peaks in region 21 is 90% or more of the sum of areas of SiOH + peaks measurable in the adhesive layer. there were.
  • FIG. 5B in the optical laminate of Comparative Example 1, uneven distribution of the Si agent (X) was not observed. It was confirmed that uneven distribution of the Si agent (X) occurs due to the combination of the Si agent (X) and the modified surface of the optical substrate.
  • the intensity of SiOH + ions is observed to be relatively large even in the region within the PET film. This is probably because the intensity of C 2 H 3 + ions, which is the standard for normalization, is much smaller in the PET film than in the adhesive layer containing the (meth)acrylic polymer.
  • the 800% modulus of the adhesive layer was evaluated as follows. A pressure-sensitive adhesive layer formed on a release film was cut into a rectangular shape with a width of 30 mm and a length of 100 mm, and rolled into a cylindrical shape so as not to contain air bubbles, and this was used as a sample for measurement. Using a tensile tester, the stress at 800% elongation was obtained from the elongation-stress curve of the measurement sample measured under the conditions of an initial chuck distance of 10 mm and a tensile speed of 300 mm / min. /mm 2 ) was calculated. Note that the elongation of 800% refers to a state in which the chuck-to-chuck distance is 90 mm. Autograph AG-IS manufactured by Shimadzu Corporation was used as a tensile tester. The evaluation was carried out at room temperature (23°C).
  • the high temperature (80° C.) adhesive strength of the adhesive layer to the optical substrate was evaluated as follows. An additional PET film (thickness: 75 ⁇ m) that had undergone corona treatment in the same manner as above was attached to the optical laminates produced in each of the examples and comparative examples. Next, the laminated body obtained by bonding was cut into strips having a width of 25 mm and a length of 150 mm to obtain samples for measurement. The lamination is performed so that the adhesive layer of the optical laminate is in contact with the modified surface of the further PET film, and when the laminate is cut into strips, an adhesive layer is attached to one end of the laminate in the long side direction.
  • a further PET film was carried out so that it had a first free edge (50 mm long) not in contact with the agent layer.
  • a pressing roller having a mass of 2 kg defined by Japanese Industrial Standards (former Japanese Industrial Standards; JIS) Z0237:2009 was reciprocated once at a temperature of 25°C.
  • the cutting is performed so that the portion of the optical base material provided when the optical laminate is not in contact with the adhesive layer is located at the other end in the long side direction as a second free end (50 mm in length). was carried out on After that, the sample for measurement left still for 30 minutes was set in a tensile tester with a constant temperature bath.
  • the set was performed so that one chuck of the tester gripped the first free end and the other chuck gripped the second free end.
  • the environmental temperature of the testing machine and the test sample was controlled to the evaluation temperature (80°C).
  • a peel test was performed by pulling both free ends in opposite directions at a test speed of 300 mm/min.
  • the initial measurement value stress value measured until the tensile distance (extended distance between chucks) from the initial state reaches 10 mm is ignored, and then the tensile distance from the initial state reaches 80 mm.
  • the average value of the stress values measured until then was taken as the high-temperature adhesive strength.
  • Table 3 below shows the evaluation results for each optical laminate of Examples and Comparative Examples.
  • the high-temperature adhesive strength could be improved while maintaining the cohesive strength of the adhesive layer.
  • the pressure-sensitive adhesive composition contained a silane coupling agent having an epoxy group at its terminal, the degree of improvement in high-temperature pressure-sensitive adhesive strength due to the surface modification of the PET film was small (Comparative Examples 2 and 3).
  • optical laminate of the present invention can be used, for example, in image display devices.

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Abstract

提供される光学積層体は、光学基材と、前記光学基材の表面に配置された粘着剤層と、を備える。前記粘着剤層は、シランカップリング剤を含む粘着剤組成物を含む。前記シランカップリング剤は、イソシアヌル環を含有し、イソシアネート基を含有しない。前記粘着剤層が配置されている前記表面は、エネルギーの照射による表面改質がなされた改質面である。前記光学積層体は、高温での耐剥がれ性に優れうる。

Description

光学積層体、画像表示装置及び粘着剤組成物
　本発明は、光学積層体、画像表示装置及び粘着剤組成物に関する。
　液晶ディスプレイ及び有機ＥＬディスプレイ等の各種の薄型の画像表示装置は、通常、光学基材と、光学基材の表面に配置された粘着剤層とを備える光学積層体を備えている。光学基材の例は、液晶層及び有機ＥＬ発光層等の画像形成層、偏光板及び位相差フィルム等の光学フィルム、並びにカバーウィンドウである。粘着剤層は、光学積層体に含まれる各層の接合に使用されている。また、複数の層から構成される光学基材、例えば、偏光子と偏光子保護フィルムとから構成される偏光板等においては、粘着剤層によって当該複数の層を接合することもある。
　特許文献１には、透光性被着体、片末端にエポキシ基を有する特定のシランカップリング剤を含む粘着剤層、及び偏光板から構成される光学積層体が開示されている。特許文献１には、上記シランカップリング剤の含有によって、ガラス板に対する粘着剤層の接着性を向上できることが記載されている。
特開平７－２０３１４号公報
　画像表示装置は高温に曝されうる。このため、光学積層体には、高温下においても、粘着剤層を介して接合された層の間で剥がれが生じ難いこと、換言すれば、高温での耐剥がれ性に優れることが求められる。また、軽量化及び高機能化等のために、ガラス基材以外の光学基材が画像表示装置に多用されており、ガラス基材以外の光学基材の間においても剥がれが生じ難いことが求められている。しかし、本発明者らの検討によれば、特許文献１の光学積層体では十分な対応ができない。
　本発明は、高温での耐剥がれ性に優れる光学積層体の提供を目的とする。
　本発明は、
　光学基材と、前記光学基材の表面に配置された粘着剤層と、を備え、
　前記粘着剤層は、シランカップリング剤を含む粘着剤組成物を含み、
　前記シランカップリング剤は、イソシアヌル環を含有し、イソシアネート基を含有せず、
　前記粘着剤層が配置されている前記表面は、エネルギーの照射による表面改質がなされた改質面である、光学積層体、
　を提供する。
　別の側面において、本発明は、
　上記本発明の光学積層体と、
　画像形成層と、を備える、画像表示装置、
　を提供する。
　別の側面において、本発明は、
　光学基材の表面に配置されて使用される粘着剤組成物であって、
　シランカップリング剤を含み、
　前記シランカップリング剤は、イソシアヌル環を含有し、イソシアネート基を含有せず、
　前記粘着剤組成物が配置される前記表面は、エネルギーの照射による表面改質がなされた改質面である、粘着剤組成物、
　を提供する。
　本発明によれば、高温での耐剥がれ性に優れる光学積層体を提供できる。
図１は、本発明の光学積層体の一例を模式的に示す断面図である。 図２は、本発明の光学積層体の別の一例を模式的に示す断面図である。 図３は、本発明の光学積層体のまた別の一例を模式的に示す断面図である。 図４は、本発明の画像表示装置の一例を模式的に示す断面図である。 図５Ａは、実施例３で作製した光学積層体の粘着剤層におけるシランカップリング剤の分布を示す図である。 図５Ｂは、比較例１で作製した光学積層体の粘着剤層におけるシランカップリング剤の分布を示す図である。
　以下、本発明の実施形態について、図面を参照しながら説明する。本発明は、以下の実施形態に限定されない。
［光学積層体］
　本実施形態の光学積層体を図１に示す。図１の光学積層体１００は、光学基材１と粘着剤層２とを備える。粘着剤層２は、光学基材１の表面１１に配置されている。粘着剤層２及び光学基材１は、互いに接している。粘着剤層２が配置されている表面１１は、エネルギーの照射による表面改質がなされた改質面１２である。粘着剤層２は、イソシアヌル環を含有するがイソシアネート基を含有しないシランカップリング剤（以下、「Ｓｉ剤（Ｘ）」と記載）を含む粘着剤組成物を含む。イソシアヌル環は、以下の式（１）に示す構造である。式（１）における少なくとも１つの＊（結合の手）には、Ｓｉ原子及び加水分解性基を含む分子構造（Ｙ）が結合している。分子構造（Ｙ）は、２つの＊に結合していても、３つの＊の全てに結合していてもよい。分子構造（Ｙ）が結合していない＊には、特に制限されないが、水素原子、ハロゲン原子、又は有機残基が結合しうる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000001
　Ｓｉ剤（Ｘ）の含有は、高温（例えば５０－１００℃、典型的には８０℃）における粘着剤層２の凝集力の維持、及び光学基材１の改質面１２に対する高温での粘着力の向上に寄与すると考えられる。凝集力の維持、換言すれば粘着剤層２の凝集破壊の抑制、と粘着力の向上とは、高温での耐剥がれ性を向上させる方向に働く。上記寄与には、（Ｉ）粘着剤層２において改質面１２との共有結合を形成しうる分子構造（Ｙ）の分布が、特に、イソシアヌル環における複数の＊に分子構造（Ｙ）が結合している場合に、より均一になりうること、（II）改質面１２との間で水素結合を形成しうるＮＣＯ構造が、イソシアヌル環では３つの方向に均等に拡がっていること、及び（III）イソシアヌル環のＮＣＯ構造は、イソシアネート基とは異なって粘着剤層２に含まれうる他の材料、例えばポリマーや架橋剤、との結合を形成し難く、粘着剤層２における架橋構造の均一性を向上できること、が作用すると推定される。なお、本発明者らの検討によれば、粘着剤層２の凝集力は８００％モジュラスによる評価が可能である。
　また、Ｓｉ剤（Ｘ）は、粘着剤層２における光学基材１との界面３の近傍の領域２１に相対的に多く存在しうる。領域２１への偏在は、改質面１２に対する高温での粘着力をより向上させる方向に働きうる。上記側面から、Ｓｉ剤（Ｘ）は、粘着剤層２における光学基材１との界面３の近傍の領域２１に偏在していてもよい。界面３の近傍の領域２１とは、例えば、界面３から粘着剤層２の厚さ方向に当該層２の厚さの２０％を占める領域を意味する。粘着剤層２におけるＳｉ剤（Ｘ）の分布は、例えば、エッチングイオンを併用した飛行時間型２次イオン質量分析（ＴＯＦ－ＳＩＭＳ）等、層の厚み方向に対する元素分析が可能な評価手法により確認できる。偏在は、例えば、ＴＯＦ－ＳＩＭＳにより得た、横軸をエッチング時間（粘着剤層２の厚さ方向に対応）とし、縦軸をＳｉＯＨ+（ｍ／ｚ＝４５）の強度とするプロットにより確認できる。Ｓｉ剤（Ｘ）が偏在している粘着剤層２では、領域２１におけるＳｉＯＨ+ピークの面積の和が、粘着剤層２において測定可能なＳｉＯＨ+ピークの面積の和の５０％以上であってもよく、６０％以上、７０％以上、８０％以上、更には９０％以上であってもよい。なお、ＳｉＯＨ+の強度は、ＴＯＦ－ＳＩＭＳの評価時に粘着剤層２から多く生成すると共に、ＳｉＯＨ+とはｍ／ｚが重複しないイオンの強度に基づいて規格化した値（規格化強度）であってもよい。粘着剤層２がアクリル系の粘着剤組成物を含む場合、当該イオンは、例えば、Ｃ2Ｈ3 +である。
　図１の例では、光学基材１の表面１１の全体に粘着剤層２が配置されている。表面１１に垂直に見て、光学基材１及び粘着剤層２は同一の形状を有する。ただし、粘着剤層１２は、表面１１の少なくとも一部に配置されていればよい。また、図１の表面１１は、その全体が改質面１２である。ただし、表面１１の少なくとも一部が改質面１２であればよい。
　［Ｓｉ剤（Ｘ）］
　Ｓｉ剤（Ｘ）は、イソシアヌル環を含有する。Ｓｉ剤（Ｘ）が含有するイソシアヌル環の数は、１又は２以上であってもよく、１であってもよい。Ｓｉ剤（Ｘ）において、１つのイソシアヌル環あたりのＳｉ原子の数は、１であってもよく、１超、２以上、更には３以上であってもよい。１つの分子構造（Ｙ）に含まれるＳｉ原子の数は限定されず、典型的には１である。
　Ｓｉ剤（Ｘ）のＳｉ原子には加水分解性基を含む分子構造が結合していてもよい。加水分解性基は、例えば、炭素数１～４のアルコキシ基であり、メトキシ基又はエトキシ基であってもよく、メトキシ基であってもよい。加水分解性基はＳｉ原子に直接結合していてもよい。
　Ｓｉ剤（Ｘ）はイソシアネート基を含有しない。Ｓｉ剤（Ｘ）は、イソシアネート基以外の反応性官能基を含有しなくてもよく、特に、イソシアネート基以外の反応性官能基を末端に含有しなくてもよい。ただし、Ｓｉ原子に結合した加水分解性基及びイソシアヌル環は、反応性官能基から除かれる。反応性官能基の例は、エポキシ基、アミノ基、ビニル基、スチリル基、（メタ）アクリル基、ウレイド基、メルカプト基であり、特に、エポキシ基、アミノ基であり、エポキシ基である。これらの基は、イソシアネート基に比べると粘着剤層２に含まれうる他の材料との反応性が低い。しかし、反応性官能基を含有しないことは、粘着剤層２における架橋構造の均一性の向上に寄与する。また、アミノ基は、ポリマー以外の材料、例えば架橋剤、との反応が進行しやすい。
　Ｓｉ剤（Ｘ）の例を以下の式（２）に示す。式（２）のＳｉ剤（Ｘ）は、トリス－（トリアルコキシシリルアルキル）イソシアヌレートである。式（２）のＲ1、Ｒ2及びＲ3は、互いに独立して、炭素数１～６のアルキレン基であり、炭素数２～４のアルキル基であってもよく、プロピル基であってもよい。Ｒ11、Ｒ12、Ｒ13、Ｒ21、Ｒ22、Ｒ23、Ｒ31、Ｒ32及びＲ33は、互いに独立して、炭素数１～４のアルコキシ基であり、メトキシ基又はエトキシ基であってもよく、メトキシ基であってもよい。
Figure JPOXMLDOC01-appb-C000002
　［粘着剤組成物］
　粘着剤層２に含まれる粘着剤組成物におけるＳｉ剤（Ｘ）の含有率は、例えば０．０１重量％以上５．０重量％以下であり、０．０１重量％以上３．０重量％以下、０．０５重量％以上１．０重量％以下、０．１重量％以上０．５重量％以下、更には０．１５重量％以上０．４重量％以下であってもよい。含有率の適切な制御は、高温での耐剥がれ性のより確実な向上に寄与する。
　粘着剤組成物は、例えば、（メタ）アクリル系ポリマーを含む。（メタ）アクリル系ポリマーは粘着剤組成物の主成分であってもよく、換言すれば、粘着剤組成物はアクリル系であってもよい。アクリル系である粘着剤組成物は、透明性、加工性、耐久性及び密着性等の各種の特性に優れる。ただし、粘着剤組成物はアクリル系に限定されない。本明細書において、（メタ）アクリルとは、アクリル及び／又はメタクリルを意味する。また、主成分とは、組成物において最も含有率の大きな成分を意味する。主成分の含有率は、例えば５０重量％以上であり、７０重量％以上、８０重量％以上、９０重量％以上、９５重量％以上、９７重量％以上、９８重量％以上、更には９９重量％以上であってもよい。
　粘着剤組成物は、１種又は２種以上の（メタ）アクリル系ポリマーを含んでいてもよい。
　　＜(メタ)アクリル系ポリマー＞
　（メタ）アクリル系ポリマーは、炭素数１～３０のアルキル基を側鎖に有する（メタ）アクリル系単量体（ａ１）に由来する単位（ａ２）を有していてもよく、単位（ａ２）を主たる単位として有していてもよい。アルキル基は、直鎖状であっても分岐を有していてもよい。（メタ）アクリル系ポリマーは、１種又は２種以上の単位（ａ２）を有していてもよい。
　単量体（ａ１）の例は、メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、ｎ－ブチル（メタ）アクリレート、ｓ－ブチル（メタ）アクリレート、ｔ－ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｎ－ペンチル（メタ）アクリレート、イソペンチル（メタ）アクリレート、ｎ－へキシル（メタ）アクリレート、イソヘキシル（メタ）アクリレート、イソヘプチル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ｎ－オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、ｎ－ノニル（メタ）アクリレート、イソノニル（メタ）アクリレート、ｎ－デシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ｎ－ドデシル（メタ）アクリレート（ラウリル（メタ）アクリレート）、ｎ－トリデシル（メタ）アクリレート及びｎ－テトラデシル（メタ）アクリレートである。本明細書において「主たる単位」とは、ポリマーが有する全構成単位のうち、例えば５０重量％以上、好ましくは８０重量％以上、より好ましくは９０重量％以上、更に好ましくは９４重量％以上を占める単位を意味する。主たる単位が占める割合の上限は、例えば９９．９重量％以下であり、９９．５重量％以下であってもよい。
　（メタ）アクリル系ポリマーは、長鎖アルキル基を側鎖に有する単量体（ａ１）に由来する単位（ａ２）を有していてもよい。当該単量体（ａ１）は、例えば、ｎ－ドデシル（メタ）アクリレートである。本明細書において、長鎖アルキル基とは、炭素数６～３０のアルキル基を意味する。
　（メタ）アクリル系ポリマーは、ホモポリマーとしたときにＴｇが－７０℃～－２０℃の範囲にある単量体（ａ１）に由来する単位（ａ２）を有していてもよい。当該単量体（ａ１）は、例えば、２－エチルヘキシルアクリレートである。
　（メタ）アクリル系ポリマーは、単位（ａ２）以外の単位を有していてもよい。当該単位は、例えば、単量体（ａ１）と共重合可能な単量体（ｂ１）に由来する単位（ｂ２）である。（メタ）アクリル系ポリマーは、１種又は２種以上の単位（ｂ２）を有していてもよい。
　単量体（ｂ１）の例は、ヒドロキシル基を有する（メタ）アクリル系単量体（ｃ１）である。単量体（ｂ１）は、ヒドロキシル基含有（メタ）アクリレート単量体であってもよい。単量体（ｃ１）の例は、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、３－ヒドロキシプロピル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレート、６－ヒドロキシヘキシル（メタ）アクリレート、８－ヒドロキシオクチル（メタ）アクリレート、１０－ヒドロキシデシル（メタ）アクリレート及び１２－ヒドロキシラウリル（メタ）アクリレート等のヒドロキシアルキル（メタ）アクリレート、並びに（４－ヒドロキシメチルシクロヘキシル)－メチルアクリレートである。粘着剤組成物の耐久性を向上できることから、単量体（ｃ１）は、２－ヒドロキシエチル（メタ）アクリレート、４－ヒドロキシブチル（メタ）アクリレートであってもよい。
　単量体（ｂ１）は、アミノ基含有単量体、アミド基含有単量体であってもよい。アミノ基含有単量体の例は、Ｎ，Ｎ－ジメチルアミノエチル（メタ）アクリレート及びＮ，Ｎ－ジメチルアミノプロピル（メタ）アクリレートである。アミド基含有単量体の例は、（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジメチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ，Ｎ－ジエチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－イソプロピルアクリルアミド、Ｎ－メチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－ブチル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－ヘキシル（メタ）アクリルアミド、Ｎ－メチロール（メタ）アクリルアミド、Ｎ－メチロール－Ｎ－プロパン（メタ）アクリルアミド、アミノメチル（メタ）アクリルアミド、アミノエチル（メタ）アクリルアミド、メルカプトメチル（メタ）アクリルアミド及びメルカプトエチル（メタ）アクリルアミド等のアクリルアミド系単量体；Ｎ－（メタ）アクリロイルモルホリン、Ｎ－（メタ）アクリロイルピペリジン及びＮ－（メタ）アクリロイルピロリジン等のＮ－アクリロイル複素環単量体；並びにＮ－ビニルピロリドン及びＮ－ビニル－ε－カプロラクタム等のＮ－ビニル基含有ラクタム系単量体である。
　単量体（ｂ１）は、カルボキシル基含有単量体であってもよい。カルボキシル基含有単量体の例は、(メタ)アクリル酸、カルボキシエチル(メタ)アクリレート、カルボキシペンチル(メタ)アクリレート、イタコン酸、マレイン酸、フマル酸、クロトン酸である。ただし、カルボキシル基含有単量体に由来する単位は、粘着剤層２の弾性率を増大させる作用が強く、当該単位を有する（メタ）アクリル系ポリマーを含む粘着剤層２の物性設計の自由度は低下する傾向にある。また、当該単位を有する（メタ）アクリル系ポリマーは、光学基材に含まれる材料によっては、光学基材に対する腐食性を有しうる。この観点から、（メタ）アクリル系ポリマーにおけるカルボキシル基含有単量体に由来する単位の含有率は、好ましくは５重量％以下であり、３重量％以下、１．５重量％以下、１重量％以下、０．５重量％以下、更には０重量％（当該単位を含まない）であってもよい。
　単量体（ｂ１）は、多官能性単量体であってもよい。多官能性単量体の使用により、粘着剤組成物のゲル分率を調整できる。多官能性単量体の例は、ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート（１，６－ヘキサンジオールジ（メタ）アクリレート）、ブタンジオールジ（メタ）アクリレート、（ポリ）エチレングリコールジ（メタ）アクリレート、（ポリ）プロピレングリコールジ（メタ）アクリレート、ネオペンチルグリコールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールジ（メタ）アクリレート、ペンタエリスリトールトリ（メタ）アクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレート、トリメチロールプロパントリ（メタ）アクリレート、テトラメチロールメタントリ（メタ）アクリレート、アリル（メタ）アクリレート、ビニル（メタ）アクリレート、エポキシアクリレート、ポリエステルアクリレート及びウレタンアクリレート等の多官能アクリレート；並びにジビニルベンゼンである。多官能アクリレートは、好ましくは１，６－ヘキサンジオールジアクリレート、ジペンタエリスリトールヘキサ（メタ）アクリレートである。
　上述した以外のその他の単量体（ｂ１）の例は、（メタ）アクリル酸２－メトキシエチル、（メタ）アクリル酸２－エトキシエチル、（メタ）アクリル酸メトキシトリエチレングリコール、（メタ）アクリル酸３－メトキシプロピル、（メタ）アクリル酸３－エトキシプロピル、（メタ）アクリル酸４－メトキシブチル及び（メタ）アクリル酸４－エトキシブチル等の（メタ）アクリル酸アルコキシアルキルエステル；（メタ）アクリル酸グリシジル及び（メタ）アクリル酸メチルグリシジル等のエポキシ基含有単量体；ビニルスルホン酸ナトリウム等のスルホン酸基含有単量体；リン酸基含有単量体；（メタ）アクリル酸シクロペンチル、（メタ）アクリル酸シクロヘキシル及び（メタ）アクリル酸イソボルニル等の脂環式炭化水素基を有する（メタ）アクリレート；（メタ）アクリル酸フェニル、（メタ）アクリル酸フェノキシエチル及び（メタ）アクリル酸ベンジル等の芳香族炭化水素基を有する（メタ）アクリレート；酢酸ビニル及びプロピオン酸ビニル等のビニルエステル類；スチレン及びビニルトルエン等の芳香族ビニル化合物；エチレン、プロピレン、ブタジエン、イソプレン及びイソブチレン等のオレフィン類又はジエン類；ビニルアルキルエーテル等のビニルエーテル類；並びに塩化ビニルである。
　（メタ）アクリル系ポリマーにおける、ヒドロキシル基を有する（メタ）アクリル系単量体（ｃ１）、アミノ基含有単量体、アミド基含有単量体、及び多官能性単量体に由来する単位の含有率の合計は、例えば２０重量％以下であり、１０重量％以下、８重量％以下、更には５重量％以下であってもよい。（メタ）アクリル系ポリマーが当該単位を有する場合、当該単位の含有率の合計は、例えば０．０１重量％以上であり、０．０５重量％以上であってもよい。
　（メタ）アクリル系ポリマーにおける単量体（ｂ１）に由来する単位（ｂ２）の含有率の合計は、例えば３０重量％以下であり、１０重量％以下であってもよく、０重量％（当該単位を含まない）であってもよい。
　（メタ）アクリル系ポリマーは、上述した単量体を含む単量体群を公知の方法により重合して形成できる。単量体と、単量体の部分重合物とを重合してもよい。重合は、例えば、溶液重合、乳化重合、塊状重合、熱重合、活性エネルギー線重合により実施できる。光学的透明性に優れる粘着剤組成物を形成できることから、重合は、溶液重合、活性エネルギー線重合が好ましい。重合は、単量体及び／又は部分重合物と酸素との接触を避けて実施することが好ましく、このために、例えば、窒素等の不活性ガス雰囲気下における重合、あるいは樹脂フィルム等により酸素を遮断した状態での重合を採用できる。形成する（メタ）アクリル系ポリマーは、ランダム共重合体、ブロック共重合体、グラフト共重合体等のいずれの形態であってもよく、ランダム共重合体であってもよい。
　（メタ）アクリル系ポリマーを形成する重合系は、１種又は２種以上の重合開始剤を含んでいてもよい。重合開始剤の種類は、重合反応により選択でき、例えば、光重合開始剤、熱重合開始剤であってもよい。
　溶液重合に使用する溶媒は、例えば、酢酸エチル、酢酸ｎ－ブチル等のエステル類；トルエン、ベンゼン等の芳香族炭化水素類；ｎ－ヘキサン、ｎ－ヘプタン等の脂肪族炭化水素類；シクロヘキサン、メチルシクロヘキサン等の脂環式炭化水素類；メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン等のケトン類である。ただし、溶媒は上記例に限定されない。溶媒は、２種以上の溶媒の混合溶媒であってもよい。
　溶液重合に使用する重合開始剤は、例えば、アゾ系重合開始剤、過酸化物系重合開始剤、レドックス系重合開始剤である。過酸化物系重合開始剤は、例えば、ジベンゾイルペルオキシド、ｔ－ブチルペルマレエートである。なかでも、特開２００２－６９４１１号公報に開示のアゾ系重合開始剤が好ましい。当該アゾ系重合開始剤は、例えば、２，２’－アゾビスイソブチロニトリル（ＡＩＢＮ）、２，２’－アゾビス－２－メチルブチロニトリル、２，２’－アゾビス（２－メチルプロピオン酸）ジメチル、４，４’－アゾビス－４－シアノバレリアン酸である。ただし、重合開始剤は上記例に限定されない。アゾ系重合開始剤の使用量は、例えば、単量体の全量１００重量部に対して０．０５～０．５重量部であり、０．１～０．３重量部であってもよい。
　活性エネルギー線重合に使用する活性エネルギー線は、例えば、α線、β線、γ線、中性子線、電子線等の電離性放射線、及び紫外線である。活性エネルギー線は、紫外線が好ましい。紫外線の照射による重合は、光重合とも称される。活性エネルギー線重合の重合系は、典型的には、光重合開始剤を含む。活性エネルギー重合の重合条件は、（メタ）アクリル系ポリマーが形成される限り、限定されない。
　光重合開始剤は、例えば、ベンゾインエーテル系光重合開始剤、アセトフェノン系光重合開始剤、α－ケトール系光重合開始剤、芳香族スルホニルクロリド系光重合開始剤、光活性オキシム系光重合開始剤、ベンゾイン系光重合開始剤、ベンジル系光重合開始剤、ベンゾフェノン系光重合開始剤、ケタール系光重合開始剤、チオキサントン系光重合開始剤である。ただし、光重合開始剤は上記例に限定されない。
　ベンゾインエーテル系光重合開始剤は、例えば、ベンゾインメチルエーテル、ベンゾインエチルエーテル、ベンゾインプロピルエーテル、ベンゾインイソプロピルエーテル、ベンゾインイソブチルエーテル、２，２－ジメトキシ－１，２－ジフェニルエタン－１－オン、アニソールメチルエーテルである。アセトフェノン系光重合開始剤は、例えば、２，２－ジエトキシアセトフェノン、２，２－ジメトキシ－２－フェニルアセトフェノン、１－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトン、４－フェノキシジクロロアセトフェノン、４－（ｔ－ブチル）ジクロロアセトフェノンである。α－ケトール系光重合開始剤は、例えば、２－メチル－２－ヒドロキシプロピオフェノン、１－［４－（２－ヒドロキシエチル）フェニル］－２－メチルプロパン－１－オンである。芳香族スルホニルクロリド系光重合開始剤は、例えば、２－ナフタレンスルホニルクロライドである。光活性オキシム系光重合開始剤は、例えば、１－フェニル－１，１－プロパンジオン－２－（ｏ－エトキシカルボニル）－オキシムである。ベンゾイン系光重合開始剤は、例えば、ベンゾインである。ベンジル系光重合開始剤は、例えば、ベンジルである。ベンゾフェノン系光重合開始剤は、例えば、ベンゾフェノン、ベンゾイル安息香酸、３，３’－ジメチル－４－メトキシベンゾフェノン、ポリビニルベンゾフェノン、α－ヒドロキシシクロヘキシルフェニルケトンである。ケタール系光重合開始剤は、例えば、ベンジルジメチルケタールである。チオキサントン系光重合開始剤は、例えば、チオキサントン、２－クロロチオキサントン、２－メチルチオキサントン、２，４－ジメチルチオキサントン、イソプロピルチオキサントン、２，４－ジイソプロピルチオキサントン、ドデシルチオキサントンである。
　光重合開始剤の使用量は、例えば、単量体の全量１００重量部に対して０．０１～１重量部であり、０．０５～０．５重量部であってもよい。
　なお、単量体（ｂ１）である多官能性単量体（多官能性アクリレート等）は、溶剤型及び活性エネルギー線硬化型のいずれの型の粘着剤組成物にも使用可能である。溶剤型の粘着剤組成物に対して多官能性単量体及び光重合開始剤の双方を使用する場合には、例えば、熱乾燥による溶剤の除去後に、活性エネルギー線の照射による粘着剤組成物の硬化を進行させればよい。
　（メタ）アクリル系ポリマーの重量平均分子量（Ｍｗ）は、例えば１００万以上であり、１２０万以上、１５０万以上、１８０万以上、更には２００万以上であってもよい。Ｍｗの上限は、例えば３００万以下である。
　（メタ）アクリル系ポリマーの分子量分布（Ｍｗ／数平均分子量（Ｍｎ））は、例えば２～２０であり、４～１５であってもよい。なお、本明細書におけるポリマー及びオリゴマーのＭｗ及びＭｎは、ＧＰＣ（ゲル・パーミエーション・クロマトグラフィー）の測定に基づく値（ポリスチレン換算）である。
　粘着剤組成物における（メタ）アクリル系ポリマーの含有率は、固形分比で、例えば５０重量％以上であり、６０重量％以上、更には７０重量％以上であってもよい。
　　＜（メタ）アクリル系オリゴマー＞
　粘着剤組成物は、（メタ）アクリル系オリゴマーを更に含んでいてもよい。
　（メタ）アクリル系オリゴマーは、Ｍｗが異なる以外は、上述した（メタ）アクリル系ポリマーと同様の組成を有することができる。（メタ）アクリル系オリゴマーのＭｗは、例えば、１０００以上であり、２０００以上、３０００以上、更には４０００以上であってもよい。（メタ）アクリル系オリゴマーのＭｗの上限は、例えば、３００００以下であり、１５０００以下、１００００以下、更には７０００以下であってもよい。
　（メタ）アクリル系オリゴマーは、例えば、以下の各単量体に由来する構成単位を１種または２種以上有している：メチル（メタ）アクリレート、エチル（メタ）アクリレート、プロピル（メタ）アクリレート、イソプロピル（メタ）アクリレート、ブチル（メタ）アクリレート、イソブチル（メタ）アクリレート、ｓ－ブチル（メタ）アクリレート、ｔ－ブチル（メタ）アクリレート、ペンチル（メタ）アクリレート、イソペンチル（メタ）アクリレート、ヘキシル（メタ）アクリレート、２－エチルヘキシル（メタ）アクリレート、ヘプチル（メタ）アクリレート、オクチル（メタ）アクリレート、イソオクチル（メタ）アクリレート、ノニル（メタ）アクリレート、イソノニル（メタ）アクリレート、デシル（メタ）アクリレート、イソデシル（メタ）アクリレート、ウンデシル（メタ）アクリレート及びドデシル（メタ）アクリレート等のアルキル（メタ）アクリレート；シクロヘキシル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート及びジシクロペンタニル（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリル酸と脂環族アルコールとのエステル；フェニル（メタ）アクリレート及びベンジル（メタ）アクリレート等のアリール（メタ）アクリレート；並びにテルペン化合物誘導体アルコールから得られる（メタ）アクリレート。
　（メタ）アクリル系オリゴマーは、比較的嵩高い構造を持つアクリル系単量体に由来する構成単位を有していてもよい。当該アクリル系単量体の例は、イソブチル（メタ）アクリレート及びｔ－ブチル（メタ）アクリレート等の分岐構造を持つアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート；シクロヘキシル（メタ）アクリレート、イソボルニル（メタ）アクリレート及びジシクロペンタニル（メタ）アクリレート等の（メタ）アクリル酸と脂環式アルコールとのエステル；フェニル（メタ）アクリレート及びベンジル（メタ）アクリレート等のアリール（メタ）アクリレートである。当該アクリル系単量体は、環状構造を有することが好ましく、２以上の環状構造を有することがより好ましい。また、（メタ）アクリル系オリゴマーの重合時、及び／又は粘着剤組成物の形成時に紫外線の照射を実施する場合、重合及び／又は形成の進行が阻害され難いことから、当該アクリル系単量体は不飽和結合を有さないことが好ましく、例えば、分岐構造を持つアルキル基を有するアルキル（メタ）アクリレート、（メタ）アクリル酸と脂環式アルコールとのエステルを使用できる。
　（メタ）アクリル系オリゴマーの具体例は、ブチルアクリレートとメチルアクリレートとアクリル酸との共重合体、シクロヘキシルメタクリレートとイソブチルメタクリレートとの共重合体、シクロヘキシルメタクリレートとイソボルニルメタクリレートとの共重合体、シクロヘキシルメタクリレートとアクリロイルモルホリンとの共重合体、シクロヘキシルメタクリレートとジエチルアクリルアミドとの共重合体、１－アダマンチルアクリレートとメチルメタクリレートとの共重合体、ジシクロペンタニルメタクリレートとイソボルニルメタクリレートとの共重合体、ジシクロペンタニルメタクリレート、シクロヘキシルメタクリレート、イソボルニルメタクリレート、イソボルニルアクリレート及びシクロペンタニルメタクリレートから選ばれる少なくとも１種とメチルメタクリレートとの共重合体、ジシクロペンタニルアクリレートの単独重合体、１－アダマンチルメタクリレートの単独重合体、１－アダマンチルアクリレートの単独重合体である。
　（メタ）アクリル系オリゴマーの重合方法には、上述した（メタ）アクリル系ポリマーの重合方法を採用できる。
　粘着剤組成物が（メタ）アクリル系オリゴマーを含む場合、その配合量は、（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対して、例えば７０重量部以下であり、５０重量部以下、更には４０重量部以下であってもよい。配合量の下限は、（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対して、例えば０．０５重量部以上であり、０．１重量部以上、更には０．２重量部以上であってもよい。粘着剤組成物は、（メタ）アクリル系オリゴマーを含まなくてもよい。
　（メタ）アクリル系オリゴマーは、溶剤型及び活性エネルギー線硬化型のいずれの型の粘着剤組成物にも使用可能である。ただし、活性エネルギー線硬化型の粘着剤組成物に使用する場合であって、（メタ）アクリル系オリゴマーが溶剤に溶解している場合は、当該（メタ）アクリル系オリゴマーを混合した混合物に対して、例えば、熱乾燥により溶剤を除去した後に、活性エネルギー線の照射による硬化を進行させればよい。
　　＜架橋剤＞
　粘着剤組成物は、架橋剤を更に含んでいてもよい。架橋剤の使用により、粘着剤組成物の凝集力を向上できる。
　架橋剤の例は、有機系架橋剤及び多官能性金属キレートである。有機系架橋剤の例は、イソシアネート系架橋剤、過酸化物系架橋剤、エポキシ系架橋剤及びイミン系架橋剤である。多官能性金属キレートは、多価の金属と有機化合物とが共有結合又は配位結合した構造を有する。多価の金属は、例えば、Ａｌ、Ｃｒ、Ｚｒ、Ｃｏ、Ｃｕ、Ｆｅ、Ｎｉ、Ｖ、Ｚｎ、Ｉｎ、Ｃａ、Ｍｇ、Ｍｎ、Ｙ、Ｃｅ、Ｓｒ、Ｂａ、Ｍｏ、Ｌａ、Ｓｎ、Ｔｉである。多価の金属が共有結合又は配位結合する有機化合物中の原子は、典型的には、酸素原子である。有機化合物の例は、アルキルエステル、アルコール化合物、カルボン酸化合物、エーテル化合物及びケトン化合物である。なお、有機系架橋剤及び多官能性金属キレートは、溶剤型及び活性エネルギー線硬化型のいずれの型の粘着剤組成物に対しても使用できる。
　粘着剤組成物が溶剤型である場合、架橋剤は、好ましくはイソシアネート系架橋剤、過酸化物系架橋剤である。イソシアネート系架橋剤は、二官能であっても三官能であってもよい。ただし、高温での凝集力を維持するためには、三官能の架橋剤が好ましい。三官能の架橋剤によれば、三次元の架橋構造が形成される。また、イソシアネート系架橋剤と過酸化物系架橋剤とを併用してもよい。併用により、高温での凝集力を維持しながら粘着力をより向上できる。併用するイソシアネート系架橋剤は、三官能が好ましい。
　粘着剤組成物が架橋剤を含む場合、その配合量は、（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対して、例えば０．０１～１０重量部であり、０．１～５重量部、更には０．１～３重量部であってもよい。
　イソシアネート系架橋剤を単独で使用する場合、その配合量は、（メタ）アクリル系ポリマー１００重量部に対して、例えば０．０１～３重量部であり、０．０１～１重量部、０．０１～０．５重量部、更には０．０１～０．３重量部であってもよい。
　イソシアネート系架橋剤と過酸化物系架橋剤とを併用する場合、イソシアネート系架橋剤に対する過酸化物系架橋剤の重量比は、例えば１.０以上であり、１．２以上、１．５以上、更には２以上であってもよい。また、重量比の上限は、例えば５００以下であり、３００以下、更には２００以下であってもよい。
　　＜添加剤＞
　粘着剤組成物は、その他の添加剤を含んでいてもよい。添加剤は、例えば、Ｓｉ剤（Ｘ）以外のシランカップリング剤、シリコーンオイル等のシリコーン化合物（シランカップリング剤を除く）、ポリエーテル化合物（ポリプロピレングリコールをはじめとするポリアルキレングリコール等）、顔料及び染料等の着色剤、界面活性剤、可塑剤、粘着性付与剤、表面潤滑剤、レベリング剤、軟化剤、酸化防止剤、老化防止剤、光安定剤、紫外線吸収剤、重合禁止剤、帯電防止剤（イオン性化合物であるアルカリ金属塩、イオン液体、イオン固体等）、無機充填材、有機充填材、金属粉等の粉体、粒子、箔状物である。Ｓｉ剤（Ｘ）以外のシランカップリング剤を含む場合、当該シランカップリング剤の含有率は、０．５重量％以下、０．１重量％以下、０．０５重量％以下、更には０．０１重量％未満であってもよい。粘着剤組成物は、Ｓｉ剤（Ｘ）以外のシランカップリング剤を含んでいなくてもよい。シリコーン化合物を含む場合、シリコーン化合物の含有率は、０．５重量％以下、０．１重量％以下、０．０５重量％以下、更には０．０１重量％未満であってもよい。粘着剤組成物は、シリコーン化合物を含んでいなくてもよい。
　［粘着剤層］
　粘着剤層２の厚さは、例えば１～２００μｍであり、５～１５０μｍ、更には１０～１００μｍであってもよい。粘着剤層２は、単層であっても、２以上の層を含む積層体であってもよい。２以上の全ての層が上記粘着剤組成物を含んでいてもよい。
　８０℃における粘着剤層２の８００％モジュラスは、例えば０．１８～０．５Ｎ／ｍｍ2であり、０．２～０．４Ｎ／ｍｍ2、更には０．２～０．３Ｎ／ｍｍ2であってもよい。８００％モジュラスとは、一方向への引張力によって粘着剤層２に８００％の伸びを与えたときに粘着剤層２に生じる応力（引張応力）を、粘着剤層２の初期断面積で除した値により表される特性である。粘着剤層２の８００％モジュラスは、以下のように評価できる。
　評価対象である粘着剤層２を３０ｍｍ×１００ｍｍの短冊状に切り出す。次に、切り出した粘着剤層２を、気泡が混入しないように長辺の方向に巻回して、短辺の長さに対応した３０ｍｍの高さを有する円柱状の試験片を得る。次に、得られた試験片をテンシロン等の引張試験機にセットして、その高さ方向に対して一軸引張試験を実施し、粘着剤層２の伸び－応力曲線を得る。なお、試験片の準備及び一軸引張試験は２３℃で実施し、一軸引張試験における初期のチャック間距離は１０ｍｍ、引張速度は３００ｍｍ／分とする。得られた伸び－応力曲線から、伸び８００％（このときチャック間距離は９０ｍｍ）時の応力を求め、これを試験片の初期断面積で除して、粘着剤層２の８００％モジュラスとする。
　８０℃におけるポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）フィルムに対する粘着剤層２の粘着力は、例えば１．８Ｎ／２５ｍｍ以上であり、２．０Ｎ／２５ｍｍ以上、２．５Ｎ／２５ｍｍ以上、２．７Ｎ／２５ｍｍ以上、３．０Ｎ／２５ｍｍ以上、３．２Ｎ／２５ｍｍ以上、更には３．５Ｎ／２５ｍｍ以上であってもよい。粘着力の上限は、例えば１０．０Ｎ／２５ｍｍ以下である。ただし、上記粘着力は、ＰＥＴフィルムの改質面に粘着剤層２が配置された状態で評価する。換言すれば、上記粘着力は、ＰＥＴフィルムの改質面に対する粘着力である。
　可視光波長領域における粘着剤層２の全光線透過率（ＪＩＳ　Ｋ７１３６に準じる）は、好ましくは８５％以上、より好ましくは９０％以上である。
　上述した粘着剤組成物は、光学積層体１００において、光学基材１の改質面１２に配置されて使用される粘着剤組成物である。この側面から、本発明は、
　光学基材１の表面１１に配置されて使用される粘着剤組成物であって、
　シランカップリング剤を含み、
　前記シランカップリング剤は、イソシアヌル環を含有し、イソシアネート基を含有せず、
　前記粘着剤組成物が配置される前記表面は、エネルギーの照射による表面改質がなされた改質面である、粘着剤組成物、
　を提供する。
　［粘着剤層の形成］
　粘着剤層２は、例えば、以下の方法により形成できる。
　－溶剤型の粘着剤組成物をベースフィルム（はく離フィルム）等に塗布し、重合溶剤等を乾燥により除去する。ベースフィルム上に形成した粘着剤層２は、光学基材１の表面１１に転写できる。
　－活性エネルギー線硬化型の粘着剤組成物をベースフィルム等に塗布し、活性エネルギー線を照射して硬化させる。活性エネルギー線の照射に加えて、加熱による乾燥を実施してもよい。また、粘着剤組成物を塗布する際に、重合溶剤以外の一種以上の溶剤を新たに組成物に加えてもよい。
　ベースフィルムにおける粘着剤組成物の塗布面には、剥離処理がなされていてもよい。剥離処理の例は、シリコーン化合物を用いたシリコーン処理である。
　乾燥温度は、例えば４０～２００℃であり、５０～１８０℃、更には７０～１７０℃であってもよい。ただし、粘着剤組成物の組成等により調整可能である。
　乾燥時間は、例えば５秒～２０分であり、５秒～１０分、更には１０秒～５分であってもよい。ただし、粘着剤組成物の組成等により調整可能である。
　粘着剤組成物は、例えば、ロールコート、キスロールコート、グラビアコート、リバースコート、ロールブラッシュ、スプレーコート、ディップロールコート、バーコート、ナイフコート、エアーナイフコート、カーテンコート、リップコート、ダイコーター等による押出しコート法の手法により塗布できる。
　［光学基材］
　光学基材１は改質面１２を有する。改質面１２は、エネルギーの照射による表面改質がなされた面である。表面改質では、基材の表面に官能基が生成する。エネルギーの照射による表面改質は、例えば、コロナ処理、プラズマ処理及び紫外線処理（エキシマレーザー照射等）から選ばれる少なくとも１種である。
　エネルギーの照射は、例えば、窒素等の不活性ガスを含む雰囲気下や空気下で実施できる。照射するエネルギー量は、例えば０．０５～２０Ｊ／ｃｍ2であり、０．１～５Ｊ／ｃｍ2であってもよい。各処理におけるエネルギーの照射には、公知の方法を適用できる。
　光学基材１は、樹脂により構成されていてもよく、換言すれば、樹脂基材であってもよい。また、このとき、Ｓｉ剤（Ｘ）は、粘着剤層２における光学基材１との界面３の近傍の領域２１に偏在していてもよい。ただし、光学基材１は、樹脂基材に限定されない。光学基材１を構成する樹脂の例は、ＰＥＴ等のポリエステル、アクリル樹脂、ポリオレフィン、ポリシクロオレフィン、ポリイミド、ポリウレタン及びトリアセチルセルロース（ＴＡＣ）等の変性セルロースである。アクリル樹脂は、アミド環、イミド環、酸無水物環、ラクトン環等の環構造を有していてもよい。ただし、樹脂は上記例に限定されない。
　光学基材１の例は、偏光フィルム、偏光子保護フィルム、位相差フィルム、視野角補償フィルム等の光学補償フィルム、反射防止フィルム、帯電防止フィルム、導電フィルム、クッションフィルム、加飾フィルム、カバーウィンドウ、液晶層及び有機ＥＬ発光層等の画像形成層、並びにこれらの積層体である。ただし、光学基材１は上記例に限定されず、例えば、画像表示装置に使用されている任意の光学基材でありうる。
　偏光フィルムは、偏光子を含む。偏光子の少なくとも一方の面には、粘着剤層を介して偏光子保護フィルムが接合されていてもよい。偏光子は、典型的には、空中延伸（乾式延伸）やホウ酸水中延伸等の延伸式、及びコーティング式等の各種の手法によってヨウ素が配向されたポリビニルアルコール（ＰＶＡ）フィルムである。
　位相差フィルムは、面内方向及び／又は厚さ方向に複屈折を有するフィルムである。位相差フィルムは、例えば、延伸された樹脂フィルム、液晶材料を配向及び固定化させたフィルムである。
　位相差フィルムは、例えば、λ／４板、λ／２板、反射防止用位相差フィルム（例えば特開２０１２－１３３３０３号公報の段落０２２１，０２２２，０２２８参照）、視野角補償用位相差フィルム（例えば特開２０１２－１３３３０３号公報の段落０２２５，０２２６参照）、視野角補償用の傾斜配向位相差フィルム（例えば特開２０１２－１３３０３号公報の段落０２２７参照）である。ただし、位相差フィルムは、面内方向及び／又は厚さ方向に複屈折を有する限り、上記例に限定されない。位相差フィルムの位相差値、配置角度、３次元複屈折率、単層であるか多層であるか等についても限定されない。位相差フィルムは、公知のフィルムでありうる。
　位相差フィルムの厚さは、例えば５０μｍ以下であり、２０μｍ以下、１０μｍ以下、更には１～９μｍであってもよい。
　光学基材１の厚さは、例えば１μｍ以上であり、５μｍ以上、更には２５μｍ以上であってもよい。光学基材１の厚さの上限は、例えば２００μｍ以下である。
　可視光波長領域における光学基材１の全光線透過率（ＪＩＳ　Ｋ７１３６に準じる）は、好ましくは８５％以上、より好ましくは９０％以上である。
　可視光波長領域における光学積層体１００の全光線透過率（ＪＩＳ　Ｋ７１３６に準じる）は、好ましくは８５％以上、より好ましくは９０％以上である。
　図１の光学積層体１００は、１つの光学基材１と、１つの粘着剤層２とを備える。本発明の光学積層体は、２以上の光学基材１及び／又は２以上の粘着剤層２を備えていてもよい。換言すれば、本発明の光学積層体は、少なくとも１つの光学基材１と、少なくとも１つの粘着剤層２とを備える。
　図２の光学積層体１１０は、位相差フィルム４、偏光子保護フィルム５Ａ，５Ｂ、偏光子６及び粘着剤層７Ａ，７Ｂ，７Ｃを備える。光学積層体１１０では、位相差フィルム４、粘着剤層７Ａ、偏光子保護フィルム５Ａ、粘着剤層７Ｂ、偏光子６、粘着剤層７Ｃ及び偏光子保護フィルム５Ｂが、この順に積層されている。３つの粘着剤層７Ａ，７Ｂ，７Ｃから選ばれる少なくとも１つの粘着剤層が、上述の粘着剤層２である。全ての粘着剤層７Ａ，７Ｂ，７Ｃが粘着剤層２であってもよい。また、粘着剤層２に接する少なくとも一方の光学基材が、上述の光学基材１である。粘着剤層２に接する双方の光学基材が、上述の光学基材１であってもよい。
　光学積層体１１０が２以上の粘着剤層２を備える場合、各粘着剤層２に含まれる粘着剤組成物の組成は同一であっても互いに異なっていてもよい。
　本発明の光学積層体は、他の部材に貼り付けて使用される粘着剤層付き光学基材であってもよい。
　粘着剤層付き光学基材の一例を図３に示す。図３の粘着剤層付き光学基材１２０は、光学基材１と、粘着剤層２と、粘着剤層２における光学基材１との接合面とは反対側の面に配置されたはく離ライナー８とを備えている。はく離ライナー８は、粘着剤層付き光学基材１２０の流通及び保管時に粘着剤層２を保護する機能を有しており、粘着剤付き光学基材１２０の使用時には剥離される。
　はく離ライナー８は、典型的には、樹脂フィルムである。はく離ライナー８を構成する樹脂の例は、ＰＥＴ等のポリエステル、ポリエチレン及びポリプロピレン等のポリオレフィン、ポリカーボネート、アクリル樹脂、ポリスチレン、ポリアミド及びポリイミドである。はく離ライナー８における粘着剤層２と接する面には、剥離処理が施されていてもよい。剥離処理は、例えば、シリコーン化合物によるシリコーン処理である。ただし、はく離ライナー８は上記例に限定されない。
　はく離ライナー８の厚さは、例えば２０μｍ～１００μｍである。
　粘着剤付き光学基材１２０は、２以上の光学基材１及び／又は２以上の粘着剤層２を備えていてもよい。また、２以上の粘着剤層を備える粘着剤付き光学基材１２０では、少なくとも１つの粘着剤層が、上述の粘着剤層２であればよい。
　本発明の光学積層体は、上述した以外の任意の層を備えていてもよい。
　本発明の光学積層体は、例えば、枚葉状として、あるいは帯状の積層体を巻回した巻回体として、流通及び保管が可能である。
　本発明の光学積層体は、画像表示装置用であってもよい。
［画像表示装置］
　画像表示装置の一例を図４に示す。図４の画像表示装置２００は、基板５１、粘着剤層１０Ａ、画像形成層（有機ＥＬ層）５２、粘着剤層１０Ｂ、光学基材１、粘着剤層２及びカバーフィルム５３がこの順に積層された積層構造を有する。画像表示装置２００は、光学積層体１００を備えている。基板５１、画像形成層５２及びカバーフィルム５３は、公知の有機ＥＬディスプレイが備える基板、画像形成層及びカバーフィルムと、それぞれ同様の構成を有していればよい。
　粘着剤層１０Ａ，１０Ｂから選ばれる少なくとも１つが、上述の粘着剤層２であってもよい。この場合、粘着剤層２である粘着剤層１０Ａ，１０Ｂに接する少なくとも１つの部材は光学基材１である。
　図４の画像表示装置２００は有機ＥＬディスプレイである。ただし、本発明の画像表示装置２００は、上記例に限定されない。
　画像表示装置２００は、本発明の光学積層体を備える限り、任意の構成を有しうる。
　画像表示装置２００は、フレキシブル画像表示装置であってもよい。
　以下、実施例により、本発明を更に詳細に説明する。本発明は、以下に示す実施例に限定されない。
　以下の説明に示す略称又は名称と化合物との対応は、次のとおりである。
　ＢＡ：ブチルアクリレート
　ＨＢＡ：ヒドロキシブチルアクリレート
　２ＥＨＡ：２－エチルヘキシルアクリレート
　ＮＶＰ：Ｎ－ビニルピロリドン
　Ｄ１１０Ｎ：トリメチロールプロパン／キシリレンジイソシアネート付加物（三井化学製タケネートＤ１１０Ｎ、イソシアネート系架橋剤）
　ＢＰＯ：過酸化ベンゾイル（過酸化物系架橋剤）
　ＫＢＭ９６５９：トリス－（トリメトキシシリルプロピル）イソシアヌレート（信越化学製、Ｓｉ剤（Ｘ））
　ＫＢＭ４０３：３－グリシドキシプロピルトリメトキシシラン（信越化学製、エポキシ基を末端に有するシランカップリング剤）
　ＫＢＭ５７３：Ｎ－フェニル－３－アミノプロピルトリメトキシシラン（信越化学製、アミノ基を有するシランカップリング剤）
［（メタ）アクリル系ポリマーの作製］
　（合成例１）
　撹拌羽根、温度計、窒素ガス導入管、及び冷却器を備えた４つ口フラスコに、ＢＡ９９重量部及びＨＢＡ１重量部を仕込み、ＢＡ及びＨＢＡの混合物の濃度が５０重量％となるように酢酸エチル及びトルエンにより溶剤希釈した。希釈に用いた溶剤に占めるトルエンの割合は５重量％とした。次に、ＢＡ及びＨＢＡの混合物１００重量部に対して、重合開始剤としてＡＩＢＮ０．１重量部を加え、緩やかに撹拌しながら窒素ガスを導入してフラスコ内を窒素置換した後、フラスコ内の液温を５５℃付近に保って重合反応を７時間進行させた。次に、得られた反応液に酢酸エチルを加えて固形分濃度２０重量％に調整して、（メタ）アクリル系ポリマーＡ１の溶液を得た。（メタ）アクリル系ポリマーＡ１のＭｗは１８０万であった。なお、各合成例において作製した（メタ）アクリル系ポリマーのＭｗは、ＧＰＣにより、以下の測定条件にて測定した。
　・分析装置：Ｗａｔｅｒｓ製、Ａｃｑｕｉｔｙ　ＡＰＣ
　・カラム：東ソー製、Ｇ７０００ＨＸＬ＋ＧＭＨＸＬ＋ＧＭＨＸＬ
　・カラム温度：４０℃
　・溶離液：テトラヒドロフラン（酸添加）
　・流速：０．８ｍＬ／分
　・注入量：１００μＬ
　・検出器：示差屈折計（ＲＩ）
　・標準試料：Ａｇｉｌｅｎｔ製、ポリスチレン（ＰＳ）
　（合成例２）
　２ＥＨＡ９６重量部、ＨＢＡ１重量部及びＮＶＰ３重量部をフラスコに仕込むと共に、希釈に用いた溶剤に占めるトルエンの割合を３０重量％とした以外は合成例１と同様にして、（メタ）アクリル系ポリマーＡ２の溶液を得た。（メタ）アクリル系ポリマーＡ２のＭｗは１２０万であった。
　（合成例３）
　希釈に用いた溶剤に占めるトルエンの割合を５重量％とした以外は合成例２と同様にして、（メタ）アクリル系ポリマーＡ３の溶液を得た。（メタ）アクリル系ポリマーＡ３のＭｗは２００万であった。
　（合成例４）
　希釈に用いた溶剤に占めるトルエンの割合を０重量％とし、重合開始剤の量をＡＩＢＮ０．０５重量部とし、重合反応の時間を２時間とした以外は合成例２と同様にして、（メタ）アクリル系ポリマーＡ４の溶液を得た。（メタ）アクリル系ポリマーＡ４のＭｗは２８０万であった。
　各合成例で作製した（メタ）アクリル系ポリマーを以下の表１にまとめる。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000003
［粘着剤組成物の作製］
　以下の表２に示す組成になるように（メタ）アクリル系ポリマー溶液、架橋剤及びシランカップリング剤を混合して、溶剤型の粘着剤組成物Ｐ１～Ｐ１１を得た。なお、ポリマー、架橋剤及びシランカップリング剤の含有率は、固形分換算値である。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000004
［光学積層体の作製］
　（実施例１）
　作製した粘着剤組成物Ｐ１を、剥離フィルム（三菱樹脂製、ＭＲＦ＃３８）における剥離処理面上にファウンテンコーターにより塗布した後、１５５℃に設定した空気循環式恒温オーブンにて２分間乾燥させて、粘着剤組成物の層（厚さ２０μｍ）を形成した。これとは別に、空気中においてコロナ処理（照射エネルギー量：０．３Ｊ／ｃｍ2）された改質面を有するＰＥＴフィルム（厚さ７５μｍ）を光学基材として準備した。準備したＰＥＴフィルムの改質面に、上記形成した粘着剤組成物の層を貼り合わせて、粘着剤層と光学基材とを備える光学積層体を作製した。なお、貼り合わせは、粘着剤層と接しない部分がＰＥＴフィルムの一辺から５０ｍｍ以上の幅で形成されるように実施した。
　（実施例２～９）
　粘着剤組成物Ｐ１の代わりに粘着剤組成物Ｐ２～Ｐ９をそれぞれ用いた以外は実施例１と同様にして、実施例２～９の光学積層体を得た。
　（比較例１）
　粘着剤組成物Ｐ１の代わりに粘着剤組成物Ｐ３を用いると共に、改質面を持たないＰＥＴフィルム（厚さ同じ）を光学基材に用いた以外は実施例１と同様にして、比較例１の光学積層体を得た。
　（比較例２）
　粘着剤組成物Ｐ１の代わりに粘着剤組成物Ｐ１０を用いると共に、改質面を持たないＰＥＴフィルム（厚さ同じ）を光学基材に用いた以外は実施例１と同様にして、比較例２の光学積層体を得た。
　（比較例３）
　粘着剤組成物Ｐ１の代わりに粘着剤組成物Ｐ１０を用いた以外は実施例１と同様にして、比較例３の光学積層体を得た。
　（比較例４）
　粘着剤組成物Ｐ１の代わりに粘着剤組成物Ｐ１１を用いた以外は実施例１と同様にして、比較例４の光学積層体を得た。
［評価］
　［Ｓｉ剤（Ｘ）の偏在の有無］
　実施例３及び比較例１の光学積層体について、粘着剤層におけるＳｉ剤（Ｘ）の偏在が見られるかを、エッチングイオンを併用したＴＯＦ－ＳＩＭＳにより評価した。この評価法では、粘着剤層の厚さ方向に対する元素分析が可能である。ＴＯＦ－ＳＩＭＳの評価条件は次のとおりとした。
　・装置：ＵＬＶＡＣ－ＰＨＩ製、ＴＲＩＦＴ－Ｖ
　・評価対象：ＳｉＯＨ+イオンに対応するｍ／ｚ＝４５
　・エッチングイオン：Ａｒガスクラスターイオン
　・エッチングイオン加速電圧：１０ｋＶ
　・照射した一次イオン：Ｂｉ3 2+
　・一次イオン加速電圧：３０ｋＶ
　・粘着剤層の露出面から光学基材の方向にエッチング
　実施例３及び比較例１の各光学積層体に対する評価結果を、図５Ａ及び図５Ｂにそれぞれ示す。図５Ａ及び図５Ｂのプロットにおける横軸はエッチング時間（単位：秒）、縦軸はＣ2Ｈ3 +イオンの強度を基準として規格化したＳｉＯＨ+イオンの規格化強度である。図５Ａに示すように、実施例３の光学積層体では、粘着剤層におけるＰＥＴフィルムとの界面の近傍の領域２１にＳｉ剤（Ｘ）が偏在していることが確認された（斜線部）。図５Ａのプロットにおいて、領域２１（粘着剤層の厚さの２０％を占める）におけるＳｉＯＨ+ピークの面積の和は、粘着剤層において測定可能なＳｉＯＨ+ピークの面積の和の９０％以上であった。一方、図５Ｂに示すように、比較例１の光学積層体では、Ｓｉ剤（Ｘ）の偏在は見られなかった。Ｓｉ剤（Ｘ）と光学基材の改質面との組み合わせにより、Ｓｉ剤（Ｘ）の偏在が生じることが確認された。なお、各図のプロットにおいて、ＰＥＴフィルム内の領域においてもＳｉＯＨ+イオンの強度が比較的大きく観察されている。これは、規格化の基準となるＣ2Ｈ3 +イオンの強度が、（メタ）アクリル系ポリマーを含む粘着剤層に比べてＰＥＴフィルムにおいて非常に小さくなるためと考えられる。
　［８００％モジュラス］
　粘着剤層の８００％モジュラスは、次のように評価した。離型フィルム上に形成した粘着剤層を幅３０ｍｍ及び長さ１００ｍｍの長方形状にカットし、気泡が入らないように巻き込んで円柱状にしたものを測定用サンプルとした。引張試験機を用い、初期のチャック間距離１０ｍｍ及び引張速度３００ｍｍ／分の条件で測定した測定用サンプルの伸び－応力曲線から伸び８００％時の応力を求め、求めた応力から８００％モジュラス（Ｎ／ｍｍ2）を算出した。なお、伸び８００％とは、チャック間距離が９０ｍｍになった状態を指す。引張試験機には、島津製作所社製オートグラフＡＧ－ＩＳを用いた。評価は、常温（２３℃）で実施した。
　［高温粘着力］
　光学基材に対する粘着剤層の高温（８０℃）粘着力は、以下のように評価した。各実施例及び比較例で作製した光学積層体に対して、上記と同様のコロナ処理がなされた更なるＰＥＴフィルム（厚さ７５μｍ）を貼り合わせた。次に、貼り合わせにより得た積層体を幅２５ｍｍ及び長さ１５０ｍｍの短冊状に切断して、測定用サンプルを得た。貼り合わせは、光学積層体の粘着剤層と更なるＰＥＴフィルムの改質面とが接するように、かつ、短冊状に切断したときに、積層体の長辺方向の一方の端部に、粘着剤層と接しない第１の自由端（長さ５０ｍｍ）を更なるＰＥＴフィルムが有するように実施した。また、貼り合わせの際には、日本産業規格（旧日本工業規格；ＪＩＳ）Ｚ０２３７：２００９に定められた質量２ｋｇの圧着ローラを温度２５℃で一往復させた。切断は、光学積層体を作製する際に設けた光学基材における粘着剤層と接しない部分が、上記長辺方向の他方の端部に第２の自由端（長さ５０ｍｍ）として位置するように実施した。その後、３０分間静置した測定用サンプルを、恒温槽付き引張試験機にセットした。セットは、試験機の一方のチャックが第１の自由端を把持すると共に、他方のチャックが第２の自由端を把持するように実施した。次に、試験機及び試験サンプルの環境温度を評価温度（８０℃）に制御した。環境温度が評価温度に達してから５分間静置した後、試験速度３００ｍｍ／分にて双方の自由端を互いに反対方向に引っ張ることによる引きはがし試験を実施した。試験開始後、初期状態からの引張距離（チャック間の拡張距離）が１０ｍｍに達するまでに測定された初期の測定値（応力値）は無視し、その後、初期状態からの引張距離が８０ｍｍに達するまでに測定された応力の値の平均値を高温粘着力とした。
　実施例及び比較例の各光学積層体に対する評価結果を以下の表３に示す。
Figure JPOXMLDOC01-appb-T000005
　表３に示すように、実施例の光学積層体では、粘着剤層の凝集力が保持されながら、高温粘着力を向上できた。なお、エポキシ基を末端に有するシランカップリング剤を粘着剤組成物が含む場合、ＰＥＴフィルムの表面改質による高温粘着力の向上の程度は小さかった（比較例２，３）。
　本発明の光学積層体は、例えば、画像表示装置に使用できる。
 

Claims (9)

  1. 　光学基材と、前記光学基材の表面に配置された粘着剤層と、を備え、
    　前記粘着剤層は、シランカップリング剤を含む粘着剤組成物を含み、
    　前記シランカップリング剤は、イソシアヌル環を含有し、イソシアネート基を含有せず、
    　前記粘着剤層が配置されている前記表面は、エネルギーの照射による表面改質がなされた改質面である、光学積層体。
  2. 　前記シランカップリング剤は、前記粘着剤層における前記光学基材との界面の近傍の領域に偏在している、請求項１に記載の光学積層体。
  3. 　前記粘着剤組成物における前記シランカップリング剤の含有率が０．０５重量％以上１．０重量％以下である、請求項１又は２に記載の光学積層体。
  4. 　前記光学基材が樹脂により構成される、請求項１～３のいずれか１項に記載の光学積層体。
  5. 　前記粘着剤組成物は（メタ）アクリル系ポリマーを含む、請求項１～４のいずれか１項に記載の光学積層体。
  6. 　前記（メタ）アクリル系ポリマーの重量平均分子量が１８０万以上である、請求項５に記載の光学積層体。
  7. 　前記エネルギーの照射による表面改質が、コロナ処理、プラズマ処理及び紫外線処理から選ばれる少なくとも１種である、請求項１～６のいずれか１項に記載の光学積層体。
  8. 　請求項１～７のいずれか１項に記載の光学積層体と、
    　画像形成層と、を備える、画像表示装置。
  9. 　光学基材の表面に配置されて使用される粘着剤組成物であって、
    　シランカップリング剤を含み、
    　前記シランカップリング剤は、イソシアヌル環を含有し、イソシアネート基を含有せず、
    　前記粘着剤組成物が配置される前記表面は、エネルギーの照射による表面改質がなされた改質面である、粘着剤組成物。
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