WO2022153718A1 - アンモニア分解装置 - Google Patents

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雅一 坂口
晋也 立花
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三菱重工エンジニアリング株式会社
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    • Y02E60/36—Hydrogen production from non-carbon containing sources, e.g. by water electrolysis

Definitions

  • the present disclosure relates to an ammonia decomposition apparatus.
  • This application claims priority based on Japanese Patent Application No. 2021-004363 filed with the Japan Patent Office on January 14, 2021, and the contents thereof are incorporated herein by reference.
  • Patent Document 1 describes an ammonia decomposition device that decomposes ammonia into hydrogen and nitrogen by heating the catalyst layer from the outside while allowing ammonia to pass through.
  • ammonia reacts with the iron-based material to nitrid the iron-based material.
  • the mechanical strength is reduced. Then, for example, when the pipe filled with the catalyst is made of an iron-based material, the mechanical strength of the pipe may decrease, which may lead to breakage of the pipe.
  • At least one embodiment of the present disclosure is an object of providing an ammonia decomposition apparatus capable of suppressing nitriding of a material of a reactor in which ammonia is decomposed.
  • the ammonia decomposition apparatus includes a reactor filled with a catalyst for a decomposition reaction that decomposes ammonia as a raw material into hydrogen and nitrogen, and before the raw material flows into the catalyst.
  • the reactor is provided with a diluting gas supply line for supplying the diluting gas so that the diluting gas having a lower ammonia concentration than the raw material and the raw material are mixed, and the inner surface of the reactor is covered with a fireproof material.
  • the catalyst is filled on the side opposite to the inner surface of the fireproof material, and the diluting gas supply line is provided with a temperature raising device for raising the temperature of the diluting gas.
  • the concentration of ammonia in the reactor is reduced by the diluting gas, and the refractory material suppresses the transfer of heat to the outer wall of the reactor, thus forming a reactor in which ammonia is decomposed. It is possible to suppress the nitriding of the material to be used.
  • ammonia decomposition apparatus according to the embodiment of the present disclosure will be described with reference to the drawings.
  • Such an embodiment shows one aspect of the present disclosure, does not limit the disclosure, and can be arbitrarily modified within the scope of the technical idea of the present disclosure.
  • the ammonia decomposition apparatus 1 is an apparatus that decomposes ammonia as a raw material into hydrogen and nitrogen by the reaction represented by the following reaction formula (1).
  • the ammonia decomposition apparatus 1 includes a reactor 2 filled with a catalyst 3 for an ammonia decomposition reaction represented by the reaction formula (1). 2NH 3 ⁇ N 2 + 3H 2 ... (1)
  • a raw material supply line 4 for supplying raw materials to the reactor is connected to the reactor 2.
  • the raw material supply line 4 is provided with an evaporator 5 that evaporates liquid ammonia supplied from a storage facility (not shown) that stores liquid ammonia and evaporates it into gaseous ammonia.
  • a storage facility not shown
  • an outflow gas line 6 through which the outflow gas flowing out from the reactor 2 flows is connected to the reactor 2.
  • the effluent gas contains nitrogen, hydrogen, and unreacted ammonia.
  • the other end of the outflow gas line 6 is connected to the ammonia recovery device 7.
  • the configuration of the ammonia recovery device 7 is not particularly limited, and may be, for example, a water scrubber, a pressure fluctuation adsorption (PSA) device, or the like.
  • the outflow gas line 6 is provided with a cooler 8 for cooling the outflow gas on the upstream side of the ammonia recovery device 7.
  • the cooler 8 may be, for example, a heat exchanger that exchanges heat between the liquid ammonia before flowing into the evaporator 5 and the outflow gas. According to this configuration, since the effluent gas is cooled and the temperature of the liquid ammonia is raised, it is possible to reduce the energy for raising the temperature of the liquid ammonia in the evaporator 5.
  • a recovered ammonia line 9 is provided in order to return the liquid ammonia recovered by the ammonia recovery device 7 to the raw material supply line 4 on the upstream side of the evaporator 5.
  • One end of a refined decomposition gas line 10 for supplying the refined decomposition gas generated by removing ammonia from the effluent gas by the ammonia recovery device 7 to a decomposition gas consuming facility such as a hydrogen station is connected to the ammonia recovery device 7.
  • An outflow gas recycling line 11 is provided in which one end is connected to the refined decomposition gas line 10 and the other end is connected to the reactor 2.
  • the outflow gas recycling line 11 is provided with a compressor 12 and a heater 41 which is a heating device for raising the temperature of the outflow gas flowing through the outflow gas recycling line 11.
  • the heater 41 may be a heat exchanger that exchanges heat between a heating medium such as steam and an outflow gas, or in a so-called heating furnace such as a steam reforming furnace for natural gas, a combustion flame or a combustion gas.
  • the pipe through which the outflow gas recycling line 11 passes may be directly heated from the outside by the heat of the above.
  • the inner surface 2a of the reactor 2 is covered with the refractory material 44.
  • the catalyst 3 is filled on the side opposite to the inner surface 2a of the refractory material 44.
  • As the refractory material 44 bricks, refractory bricks, refractory cement and the like can be used.
  • an upstream space 42 and a downstream space 43 are configured on the upstream side and the downstream side of the catalyst 3, respectively.
  • the raw material supply line 4 and the outflow gas recycling line 11 of the reactor 2 are connected to the reactor 2 so as to communicate with the upstream space 42, and the outflow gas line 6 is connected to the reactor 2 so as to communicate with the downstream space 43. There is.
  • the outflow gas flows into the upstream space 42 in a state of being heated by the heater 41 when flowing through the outflow gas recycling line 11.
  • the reactor 2 is provided with a device for heating the catalyst 3 by adjusting the heating of the outflow gas in the heater 41 so that the temperature of the mixed gas in the upstream space 42 becomes a temperature at which the activity of the catalyst 3 becomes sufficient. No need.
  • the heating control of the outflow gas in the heater 41 is preferably such that the temperature of the crude decomposition gas that has passed through the catalyst 3 and has flowed out to the downstream space 43 is 300 to 700 ° C, preferably 400 to 600 ° C.
  • the mixed gas passes through the catalyst 3, at least a part of ammonia in the mixed gas is decomposed into hydrogen and nitrogen by causing a decomposition reaction of ammonia represented by the reaction formula (1) by the catalytic action of the catalyst 3. Then, it flows out from the catalyst 3 to the downstream space 43 as a crude decomposition gas.
  • the crude decomposition gas flows out from the downstream space 43 as an outflow gas and flows through the outflow gas line 6.
  • the outflow gas flowing through the outflow gas line 6 flows into the ammonia recovery device 7 after being cooled by the cooler 8.
  • ammonia recovery device 7 ammonia is recovered from the effluent gas, and the refined decomposition gas containing hydrogen, nitrogen, a small amount of unrecovered ammonia, and a small amount of water when the ammonia recovery device 7 is a water scrubber is refined and decomposed.
  • the ammonia supplied to the decomposed gas consumption facility via the gas line 10 and recovered is supplied to the raw material supply line 4 on the upstream side of the evaporator 5 via the recovered ammonia line 9. A part of the refined decomposition gas flows into the outflow gas recycling line 11.
  • the outflow gas that has flowed into the outflow gas recycling line 11 is boosted by the compressor 12, heated in the heater 41 as described above, and flows into the upstream space 42 of the reactor 2.
  • the ammonia gas and the outflow gas are mixed in the upstream space 42, but when the ammonia gas is 100% ammonia, the outflow gas contains hydrogen and nitrogen in addition to ammonia, so the former Since the latter ammonia concentration is lower than the ammonia concentration of the above, the ammonia concentration in the mixed gas of the ammonia gas and the outflow gas is lower than the ammonia concentration of the ammonia gas supplied as a raw material. That is, the outflow gas flowing into the upstream space 42 via the outflow gas recycling line 11 functions as a diluting gas for diluting the ammonia gas flowing into the upstream space 42.
  • the ammonia concentration in the reactor 2 is the outflow gas. It is lowered by the outflow gas supplied through the recycling line 11, and the refractory material 44 suppresses the transfer of heat to the outer wall of the reactor 2, and the temperature of the outer wall of the reactor 2 is adjusted to the upstream space 42, the catalyst 3, and the downstream. Since the temperature can be kept sufficiently lower than that of the space 43, the nitriding of the material constituting the reactor 2 can be suppressed.
  • the catalyst 3 is heated by the heat of the outflow gas heated by the heater 41, it is possible to eliminate the need for an apparatus for heating the catalyst 3. Further, since it is not necessary to heat the catalyst 3 with a heating medium, a flow path through which the heating medium flows is not required in the reactor 2. Therefore, since the catalyst 3 can be filled in the reactor 2 without using the catalyst accommodating portion for accommodating the catalyst 3, the catalyst is compared with the case where the catalyst 3 is filled in the reactor 2 using the catalyst accommodating portion. Since the filling amount is large, the size of the reactor 2 can be reduced.
  • the purified decomposition gas flowing out from the ammonia recovery device 7 is used as the diluting gas, but the present invention is not limited to this embodiment.
  • the outflow gas before flowing into the ammonia recovery device 7 may be used as a dilution gas. Since the refined decomposition gas is also a gas obtained by recovering ammonia from the effluent gas, it can be said that the effluent gas has flowed out from the reactor 2.
  • the liquid ammonia having a concentration of 100% stored in a storage facility (not shown) is evaporated to the gaseous ammonia in the evaporator 5, but the liquid ammonia having a concentration of 100% is supplied to the evaporator 5.
  • the main component mixed with a small amount of the mixture may supply the liquid of ammonia to the evaporator 5.
  • the ammonia decomposition device according to the second embodiment is a modification of the configuration of the temperature raising device with respect to the first embodiment.
  • the same reference numerals as those of the constituent requirements of the first embodiment are designated by the same reference numerals, and detailed description thereof will be omitted.
  • the outflow gas recycling line 11 is provided as a temperature raising device for raising the temperature of the outflow gas flowing through the outflow gas recycling line 11.
  • a combustor 51 for burning the flowing outflow gas is provided in the outflow gas recycling line 11.
  • a compressor 52 for supplying air to the combustor 51 communicates with the combustor 51.
  • Other configurations are the same as those in the first embodiment.
  • the combustor 51 is for burning the outflow gas, but the combustor 51 is not limited to this embodiment.
  • an ammonia combustor is provided in which a part of the liquid ammonia flowing through the raw material supply line 4 is extracted and the extracted ammonia is burned, and the combustion gas from the ammonia combustor is sent to the outflow gas recycling line 11. It may be configured to supply. Even with this configuration, the temperature of the effluent gas flowing through the effluent gas recycling line 11 can be raised by the heat of the combustion gas.
  • the outflow gas recycling line 11 is connected to the reactor 2 without being connected to the raw material supply line 4.
  • the temperature of the outflow gas flowing through the outflow gas recycling line 11 is raised. Therefore, if the raised outflow gas is supplied to the raw material supply line 4, it becomes ammonia gas in the raw material supply line 4. This is because the ammonia gas rises due to the heat of the effluent gas before it is sufficiently mixed with the effluent gas, and the material constituting the raw material supply line 4 may be nitrided.
  • the diluting gas is the effluent gas (crude decomposition gas or refined decomposition gas) that has flowed out from the reactor 2, but is not limited to the effluent gas.
  • a dilution gas different from the outflow gas may be prepared separately, and a dilution gas supply line for communicating the dilution gas supply source with the reactor 2 or the raw material supply line 4 may be provided.
  • the effluent gas recycling line 11 constitutes the dilution gas supply line.
  • Nitrogen gas and hydrogen gas can be used as the diluting gas other than the effluent gas, and hydrogen gas from the hydrogen pipeline may be used as the hydrogen gas.
  • hydrogen-containing gas obtained by steam reforming methane and methanol (2) coal gasification gas, (3) blast furnace gas, (4) coke furnace gas, (5) the above (5) 1)-(4) gas with hydrogen increased by aqueous gas shift reaction, (6) gas with carbon dioxide removed from the above-mentioned (5) gas, (7) water content from the above-mentioned (6) gas (8) Hydrogen-containing gas obtained by catalytic reforming of naphtha, (9) Hydrogen-containing gas obtained by electrolysis of water, (10) Hydrogen-containing gas obtained by thermal decomposition reaction of methane.
  • a gas containing hydrogen produced in another hydrogen production process such as a gas
  • a gas can be used.
  • external ammonia decomposition such as hydrogen-containing gas obtained from an external plant that thermally decomposes ammonia and hydrogen-containing gas obtained from an external plant that decomposes ammonia by the autothermal method.
  • a hydrogen-containing gas obtained in the process can be used.
  • the ammonia decomposition apparatus is A reactor (2) filled with a catalyst (3) for a decomposition reaction that decomposes ammonia, which is a raw material, into hydrogen and nitrogen.
  • a dilution gas supply line (11) for supplying the diluted gas so that the diluted gas having a lower ammonia concentration than the raw material and the raw material are mixed before the raw material flows into the catalyst (3).
  • the inner surface (2a) of the reactor (2) is covered with the refractory material (44), and the catalyst (3) is filled on the side opposite to the inner surface (2a) with respect to the refractory material (44).
  • the diluted gas supply line (11) is provided with a temperature raising device (heater 41 / combustor 51) for raising the temperature of the diluted gas.
  • the concentration of ammonia in the reactor is reduced by the diluting gas, and the refractory material suppresses the transfer of heat to the outer wall of the reactor, thus forming a reactor in which ammonia is decomposed. It is possible to suppress the nitriding of the material to be used. Further, since the catalyst is heated by the heat of the diluted gas raised by the temperature raising device, it is possible to eliminate the need for a device for heating the catalyst. Further, since it is not necessary to heat the catalyst with a heating medium, a flow path through which the heating medium flows is not required in the reactor. Therefore, since the catalyst can be filled in the reactor without using the catalyst accommodating portion for accommodating the catalyst, the catalyst filling amount is larger than that in the case of filling the reactor in the reactor using the catalyst accommodating portion. Therefore, the size of the reactor can be reduced.
  • the ammonia decomposition device is the ammonia decomposition device of [1].
  • the diluted gas is a part of the outflow gas flowing out from the reactor (2).
  • the operating cost of the ammonia decomposition device can be reduced as compared with the case where the diluted gas is separately prepared.
  • the ammonia decomposition device is the ammonia decomposition device of [1] or [2].
  • the heating device is a heating furnace (heater 41). According to such a configuration, the same effect as that obtained from the configuration of the above [1] can be obtained.
  • the ammonia decomposition device is the ammonia decomposition device of [1] or [2].
  • the heating device is a heat exchanger (heater 41). According to such a configuration, the same effect as that obtained from the configuration of the above [1] can be obtained.
  • the ammonia decomposition device is the ammonia decomposition device of [1] or [2].
  • the temperature raising device is a combustor (51) that burns the diluted gas. According to such a configuration, the same effect as that obtained from the configuration of the above [1] can be obtained.
  • the ammonia decomposition device is the ammonia decomposition device of [1] or [2].
  • the temperature raising device is an ammonia combustor that burns a part of the raw material, and is configured so that the combustion gas from the ammonia combustor is supplied to the diluted gas supply line (11). According to such a configuration, the same effect as that obtained from the configuration of the above [1] can be obtained.
  • the ammonia decomposition apparatus is the ammonia decomposition apparatus of [1] to [6].
  • the downstream end of the diluent gas supply line (11) is connected to the reactor (2).
  • the heat causes the ammonia to react with the material of the raw material supply line, and the raw material The material of the supply line may be nitrided.
  • the ammonia and the diluting gas flow into the reactor separately, the possibility that the material of the raw material supply line is nitrided can be reduced.
  • Ammonia decomposition device Reactor 2a (reactor) inner surface 2b Connection part 3 Catalyst 4 Raw material supply line 6 Outflow gas line 11 Outflow gas recycling line (diluted gas supply line) 26 Catalyst accommodating part 26a Accommodating pipe (catalyst accommodating part) 26c (the other end (communication part) of the accommodating pipe) 41 Heater (heating device) 44 Refractory material 51 Combustor (heating device)

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Abstract

アンモニア分解装置は、原料であるアンモニアを水素と窒素とに分解する分解反応の触媒が充填された反応器と、原料が触媒に流入する前に、アンモニア濃度が原料よりも低い希釈ガスと原料とが混合するように、希釈ガスを供給するための希釈ガス供給ラインとを備え、反応器の内面が耐火材で覆われ、耐火材に対して内面と反対側に触媒が充填され、希釈ガス供給ラインには、希釈ガスを昇温させる昇温装置が設けられている。

Description

アンモニア分解装置
　本開示は、アンモニア分解装置に関する。
　本願は、２０２１年１月１４日に日本国特許庁に出願された特願２０２１－００４３６３号に基づき優先権を主張し、その内容をここに援用する。
　特許文献１には、アンモニアを通過させながら触媒層を外部から加熱することで、アンモニアを水素と窒素とに分解するアンモニア分解装置が記載されている。
特開２０１９－１６７２６５号公報
　しかしながら、アンモニア１００％の原料を使用する場合のようにアンモニア濃度が高い環境下において、アンモニアを分解する温度である５００～６００℃では、アンモニアと鉄系材料とが反応して鉄系材料が窒化し、機械的強度が低下する。そうすると、例えば触媒を充填している管が鉄系材料の場合には、管の機械的強度が低下して、管の破断につながるおそれがあった。
　上述の事情に鑑みて、本開示の少なくとも１つの実施形態は、アンモニアの分解が行われる反応器の材料の窒化を抑制できるアンモニア分解装置を提供することを目的とする。
　上記目的を達成するため、本開示に係るアンモニア分解装置は、原料であるアンモニアを水素と窒素とに分解する分解反応の触媒が充填された反応器と、前記原料が前記触媒に流入する前に、アンモニア濃度が前記原料よりも低い希釈ガスと前記原料とが混合するように、前記希釈ガスを供給するための希釈ガス供給ラインとを備え、前記反応器の内面が耐火材で覆われ、該耐火材に対して前記内面と反対側に前記触媒が充填され、前記希釈ガス供給ラインには、前記希釈ガスを昇温させる昇温装置が設けられている。
　本開示のアンモニア分解装置によれば、反応器内のアンモニア濃度が希釈ガスによって低下し、耐火材によって反応器の外壁への熱の伝わりを抑制するので、アンモニアの分解が行われる反応器を構成する材料の窒化を抑制できる。
本開示の実施形態１に係るアンモニア分解装置の構成図である。 本開示の実施形態２に係るアンモニア分解装置の構成図である。
　以下、本開示の実施の形態によるアンモニア分解装置について、図面に基づいて説明する。かかる実施の形態は、本開示の一態様を示すものであり、この開示を限定するものではなく、本開示の技術的思想の範囲内で任意に変更可能である。
（実施形態１）
＜本開示の実施形態１に係るアンモニア分解装置の構成＞
　図１に示されるように、本開示の実施形態１に係るアンモニア分解装置１は、原料であるアンモニアを、下記反応式（１）で示される反応によって水素と窒素とに分解する装置である。アンモニア分解装置１は、反応式（１）で示されるアンモニアの分解反応の触媒３が充填された反応器２を備えている。
　　２ＮＨ３→Ｎ２＋３Ｈ２　・・・（１）
　反応器２には、原料を反応器に供給する原料供給ライン４が接続されている。原料供給ライン４には、液体アンモニアを貯蔵する図示しない貯蔵設備から供給された液体アンモニアを蒸発させて気体のアンモニアに蒸発させる蒸発器５が設けられている。また、反応器２には、反応器２から流出した流出ガスが流通する流出ガスライン６の一端が接続されている。流出ガスは、反応式（１）によれば、窒素と水素と未反応のアンモニアとを含んでいる。
　流出ガスライン６の他端は、アンモニア回収装置７に接続されている。アンモニア回収装置７の構成は特に限定するものではなく、例えば水スクラバーや圧力変動吸着（ＰＳＡ）装置等であってもよい。流出ガスライン６には、アンモニア回収装置７よりも上流側に、流出ガスを冷却するための冷却器８が設けられている。冷却器８は例えば、蒸発器５に流入する前の液体アンモニアと流出ガスとを熱交換する熱交換器であってもよい。この構成によれば、流出ガスが冷却されるとともに液体アンモニアが昇温されるので、蒸発器５で液体アンモニアを昇温するためのエネルギーを低減することが可能になる。
　アンモニア回収装置７で回収された液体アンモニアを蒸発器５よりも上流側で原料供給ライン４に戻すために、回収アンモニアライン９が設けられている。アンモニア回収装置７で流出ガスからアンモニアを除去して生成した精製分解ガスを、例えば水素ステーションのような分解ガス消費設備に供給するための精製分解ガスライン１０の一端がアンモニア回収装置７に接続されている。精製分解ガスライン１０に一端が接続されるとともに他端が反応器２に接続される流出ガスリサイクルライン１１が設けられている。流出ガスリサイクルライン１１には、圧縮機１２と、流出ガスリサイクルライン１１を流通する流出ガスを昇温するための昇温装置である加熱器４１とが設けられている。加熱器４１は、例えばスチームのような加熱媒体と流出ガスとを熱交換する熱交換器であってもよいし、天然ガスの水蒸気改質炉のようないわゆる加熱炉において、燃焼火炎あるいは燃焼ガスの熱によって、流出ガスリサイクルライン１１が通る管を外部から直接加熱するようなものでもよい。
　反応器２の内面２ａは耐火材４４で覆われている。耐火材４４に対して内面２ａと反対側に触媒３が充填されている。耐火材４４としては煉瓦、耐火煉瓦、耐火セメント等を使用することができる。反応器２内は、触媒３の上流側及び下流側のそれぞれに、上流空間４２及び下流空間４３が構成されている。反応器２の原料供給ライン４及び流出ガスリサイクルライン１１は上流空間４２に連通するように反応器２に接続され、流出ガスライン６は下流空間４３に連通するように反応器２に接続されている。
＜本開示の実施形態１に係るアンモニア分解装置の動作＞
　次に、図１を参照しながら本開示の実施形態１に係るアンモニア分解装置１の動作を説明する。原料供給ライン４を流通する液体アンモニアが蒸発器５において蒸発されてアンモニアガスとなって、反応器２の上流空間４２に流入する。後述するように、水素と窒素とアンモニアとを含む流出ガスの一部も、流出ガスリサイクルライン１１を介して上流空間４２に流入する。上流空間４２においてアンモニアガスと流出ガスとが混合されて混合ガスとなる。流出ガスは流出ガスリサイクルライン１１を流通する際に加熱器４１において加熱された状態で上流空間４２に流入する。上流空間４２において混合ガスの温度が、触媒３の活性が十分となる温度になるように、加熱器４１における流出ガスの加熱を調節することにより、触媒３を加熱する装置を反応器２に設ける必要がなくなる。加熱器４１における流出ガスの加熱調節は、触媒３を通過して下流空間４３へ流出した粗分解ガスの温度が３００～７００℃、好ましくは４００～６００℃となるようにすることが好ましい。
　混合ガスが触媒３を通過する際に、混合ガス中のアンモニアの少なくとも一部は、触媒３による触媒作用によって反応式（１）で示されるアンモニアの分解反応が生じることで、水素及び窒素に分解され、粗分解ガスとして触媒３から下流空間４３に流出する。粗分解ガスは、流出ガスとして下流空間４３から流出し、流出ガスライン６を流通する。
　流出ガスライン６を流通する流出ガスは、冷却器８で冷却された後、アンモニア回収装置７に流入する。アンモニア回収装置７では、流出ガスからアンモニアが回収され、水素と窒素と回収されなかった微量のアンモニアとアンモニア回収装置７が水スクラバーの場合には少量の水とを含む精製分解ガスは、精製分解ガスライン１０を介して分解ガス消費設備に供給され、回収されたアンモニアは、回収アンモニアライン９を介して蒸発器５よりも上流側で原料供給ライン４に供給される。精製分解ガスの一部は流出ガスリサイクルライン１１に流入する。
　流出ガスリサイクルライン１１に流入した流出ガスは、圧縮機１２によって昇圧され、上述したように加熱器４１において加熱されて、反応器２の上流空間４２に流入する。上述したように、上流空間４２内においてアンモニアガスと流出ガスとが混合するが、アンモニアガスが１００％のアンモニアの場合、流出ガスにはアンモニアの他に水素及び窒素が含まれているから、前者のアンモニア濃度よりも後者のアンモニア濃度の方が低いので、アンモニアガスと流出ガスとの混合ガス中のアンモニア濃度は、原料として供給されるアンモニアガスのアンモニア濃度よりも低くなる。すなわち、流出ガスリサイクルライン１１を介して上流空間４２内に流入する流出ガスは、上流空間４２内に流入するアンモニアガスを希釈する希釈ガスとして機能する。
　一般に、アンモニア濃度が高くなるほど、及び、温度が高くなるほど、アンモニアによる窒化反応が起きやすくなるが、本開示の実施形態１に係るアンモニア分解装置１では、反応器２内のアンモニア濃度が、流出ガスリサイクルライン１１を介して供給される流出ガスによって低下し、耐火材４４によって反応器２の外壁への熱の伝わりを抑制し、反応器２の外壁温度を、上流空間４２、触媒３、及び下流空間４３よりも十分に低い温度に保つことができるので、反応器２を構成する材料の窒化を抑制することができる。また、加熱器４１によって昇温された流出ガスの熱で触媒３が加熱されるので、触媒３を加熱するための装置を不要とすることができる。さらに、触媒３を加熱媒体で加熱する必要がないことから、反応器２内に加熱媒体が流通する流路が不要となる。このため、触媒３を収容する触媒収容部を使用せずに反応器２内に触媒３を充填できることから、触媒収容部を使用して反応器２内に触媒３を充填する場合と比べて触媒充填量が大きくなるので、反応器２のサイズを小さくすることができる。
＜本開示の実施形態１に係るアンモニア分解装置の変形例＞
　実施形態１では、希釈ガスとして、アンモニア回収装置７から流出した精製分解ガスを使用しているが、この形態に限定するものではない。アンモニア回収装置７に流入する前の流出ガスを希釈ガスとして使用してもよい。精製分解ガスも流出ガスからアンモニアを回収したガスであるので、反応器２から流出した流出ガスであると言える。また、実施形態１では、図示しない貯蔵設備に貯蔵された濃度１００％の液体アンモニアを蒸発器５において気体のアンモニアに蒸発させていたが、濃度１００％の液体アンモニアを蒸発器５に供給することに限定するものではなく、少量の混合物が混合した主成分がアンモニアの液体を蒸発器５に供給するようにしてもよい。
（実施形態２）
　次に、実施形態２に係るアンモニア分解装置について説明する。実施形態２に係るアンモニア分解装置は、実施形態１に対して、昇温装置の構成を変更したものである。尚、実施形態２において、実施形態１の構成要件と同じものは同じ参照符号を付し、その詳細な説明は省略する。
＜本開示の実施形態２に係るアンモニア分解装置の構成＞
　図２に示されるように、本開示の実施形態２に係るアンモニア分解装置１には、流出ガスリサイクルライン１１を流通する流出ガスを昇温するための昇温装置として、流出ガスリサイクルライン１１を流通する流出ガスを燃焼させる燃焼器５１が流出ガスリサイクルライン１１に設けられている。燃焼器５１には、燃焼器５１に空気を供給するための圧縮機５２が連通している。その他の構成は実施形態１と同じである。
＜本開示の実施形態２に係るアンモニア分解装置の動作＞
　次に、図２を参照しながら本開示の実施形態２に係るアンモニア分解装置１の動作を説明する。燃焼器５１において、圧縮機５２から供給された空気によって、流出ガスリサイクルライン１１を流通する流出ガス中の水素及びアンモニアが燃焼されて流出ガスが昇温されること以外の動作は、実施形態１と同じである。燃焼器５１における流出ガスの昇温調節も、実施形態１と同様に、粗分解ガスの温度が３００～７００℃、好ましくは４００～６００℃となるようにすることが好ましい。
　上述したように、実施形態２の動作と実施形態１の動作とは基本的に同じであるので、実施形態２でも、実施形態１で得られる上述した作用効果を得ることができる。
＜本開示の実施形態２に係るアンモニア分解装置の変形例＞
　実施形態２では、燃焼器５１は流出ガスを燃焼させるためのものであるが、この形態に限定するものではない。燃焼器５１に代えて、原料供給ライン４を流通する液体アンモニアの一部を抜き出して、抜き出したアンモニアを燃焼させるアンモニア燃焼器を設け、このアンモニア燃焼器からの燃焼ガスを流出ガスリサイクルライン１１に供給するように構成してもよい。この構成でも、燃焼ガスの熱により、流出ガスリサイクルライン１１を流通する流出ガスを昇温することができる。
＜本開示の実施形態１及び２に係るアンモニア分解装置の変形例＞
　実施形態１及び２では、流出ガスリサイクルライン１１を原料供給ライン４に接続させずに、反応器２に接続させる構成が好ましい。実施形態１及び２では、流出ガスリサイクルライン１１を流通する流出ガスが昇温されるので、昇温した流出ガスを原料供給ライン４に供給してしまうと、原料供給ライン４内においてアンモニアガスと流出ガスとが十分混合する前に流出ガスの熱でアンモニアガスが昇温してしまい、原料供給ライン４を構成する材料が窒化してしまうおそれがあるからである。
　実施形態１及び２では、希釈ガスは、反応器２から流出した流出ガス（粗分解ガス又は精製分解ガス）であったが、流出ガスに限定するものではない。流出ガスとは異なる希釈ガスを別途用意し、希釈ガスの供給源と反応器２又は原料供給ライン４とを連通する希釈ガス供給ラインを設けてもよい。尚、希釈ガスとして流出ガスを使用する場合は、流出ガスリサイクルライン１１が希釈ガス供給ラインを構成する。
　流出ガス以外の希釈ガスとしては、窒素ガス及び水素ガスを使用することができ、水素ガスとしては、水素パイプラインによる水素ガスを使用してもよい。その他には、（１）メタンやメタノールを水蒸気改質して得られた水素を含むガス、（２）石炭ガス化ガス、（３）高炉ガス、（４）コークス炉ガス、（５）上記（１）～（４）のガスに対して水性ガスシフト反応によって水素を増加させたガス、（６）上記（５）のガスから二酸化炭素を除去したガス、（７）上記（６）のガスから水分を除去したガス、（８）ナフサの接触改質により得られる水素を含むガス、（９）水の電気分解により得られる水素を含むガス、（１０）メタンの熱分解反応によって得られる水素を含むガスのように、他の水素製造プロセスで生成した水素を含むガスを使用することができる。さらにその他には、アンモニアを熱分解する外部のプラントで得られた水素を含むガスや、アンモニアをオートサーマル法で分解する外部のプラントで得られた水素を含むガスのように、外部のアンモニア分解プロセスで得られた水素を含むガスを使用することができる。
　実施形態１及び２におけるアンモニアの分解反応では、水素及び窒素のみが生成されるため、二酸化炭素を排出しない。また、実施形態１において加熱器４１に供給されるスチーム又は燃焼ガス等の加熱媒体を製造する際、あるいは加熱炉に燃料として化石燃料を使用しなければ、二酸化炭素を排出しない。さらに、実施形態２の燃焼器５１では、アンモニア及び水素が燃焼されるので、二酸化炭素を排出しない。このように、実施形態１で化石燃料を使用せず、希釈ガスとして流出ガスを使用する限りでは、アンモニア分解装置１の原料がアンモニアのみで完結し、二酸化炭素を排出しないので、アンモニア分解装置１はカーボンフリーのプロセスとして好ましい形態である。
　上記各実施形態に記載の内容は、例えば以下のように把握される。
［１］一の態様に係るアンモニア分解装置は、
　原料であるアンモニアを水素と窒素とに分解する分解反応の触媒（３）が充填された反応器（２）と、
　前記原料が前記触媒（３）に流入する前に、アンモニア濃度が前記原料よりも低い希釈ガスと前記原料とが混合するように、前記希釈ガスを供給するための希釈ガス供給ライン（１１）と
を備え、
　前記反応器（２）の内面（２ａ）が耐火材（４４）で覆われ、該耐火材（４４）に対して前記内面（２ａ）と反対側に前記触媒（３）が充填され、
　前記希釈ガス供給ライン（１１）には、前記希釈ガスを昇温させる昇温装置（加熱器４１／燃焼器５１）が設けられている。
　本開示のアンモニア分解装置によれば、反応器内のアンモニア濃度が希釈ガスによって低下し、耐火材によって反応器の外壁への熱の伝わりを抑制するので、アンモニアの分解が行われる反応器を構成する材料の窒化を抑制できる。また、昇温装置によって昇温された希釈ガスの熱で触媒が加熱されるので、触媒を加熱するための装置を不要とすることができる。さらに、触媒を加熱媒体で加熱する必要がないことから、反応器内に加熱媒体が流通する流路が不要となる。このため、触媒を収容する触媒収容部を使用せずに反応器内に触媒を充填できることから、触媒収容部を使用して反応器内に触媒を充填する場合に比べて、触媒充填量が大きくなるので、反応器のサイズを小さくすることができる。
［２］別の態様に係るアンモニア分解装置は、［１］のアンモニア分解装置であって、
　前記希釈ガスは、前記反応器（２）から流出した流出ガスの一部である。
　このような構成によれば、希釈ガスを別途用意する場合に比べて、アンモニア分解装置の運転コストを低下することができる。
［３］さらに別の態様に係るアンモニア分解装置は、［１］または［２］のアンモニア分解装置であって、
　前記昇温装置は加熱炉（加熱器４１）である。
　このような構成によれば、上記［１］の構成から得られる作用効果と同じ作用効果を得ることができる。
［４］さらに別の態様に係るアンモニア分解装置は、［１］または［２］のアンモニア分解装置であって、
　前記昇温装置は熱交換器（加熱器４１）である。
　このような構成によれば、上記［１］の構成から得られる作用効果と同じ作用効果を得ることができる。
［５］さらに別の態様に係るアンモニア分解装置は、［１］または［２］のアンモニア分解装置であって、
　前記昇温装置は、前記希釈ガスを燃焼させる燃焼器（５１）である。
　このような構成によれば、上記［１］の構成から得られる作用効果と同じ作用効果を得ることができる。
［６］さらに別の態様に係るアンモニア分解装置は、［１］または［２］のアンモニア分解装置であって、
　前記昇温装置は、前記原料の一部を燃焼させるアンモニア燃焼器であり、該アンモニア燃焼器からの燃焼ガスが前記希釈ガス供給ライン（１１）に供給されるように構成されている。
　このような構成によれば、上記［１］の構成から得られる作用効果と同じ作用効果を得ることができる。
［７］さらに別の態様に係るアンモニア分解装置は、［１］～［６］のアンモニア分解装置であって、
　前記希釈ガス供給ライン（１１）の下流端は前記反応器（２）に接続されている。
　前記希釈ガス供給ラインを流通する間に希釈ガスが昇温される場合には、原料供給ラインに希釈ガスが供給されると、その熱によってアンモニアと原料供給ラインの材料とが反応して、原料供給ラインの材料が窒化してしまうおそれがある。これに対し、上記［７］の構成によれば、アンモニアと希釈ガスとは別々に反応器に流入するので、原料供給ラインの材料が窒化してしまうおそれを低減することができる。
１　アンモニア分解装置
２　反応器
２ａ　（反応器の）内面
２ｂ　接続部分
３　触媒
４　原料供給ライン
６　流出ガスライン
１１　流出ガスリサイクルライン（希釈ガス供給ライン）
２６　触媒収容部
２６ａ　収容管（触媒収容部）
２６ｃ　（収容管の）他端（連通部分）
４１　加熱器（昇温装置）
４４　耐火材
５１　燃焼器（昇温装置）

Claims (7)

  1. 　原料であるアンモニアを水素と窒素とに分解する分解反応の触媒が充填された反応器と、
    　前記原料が前記触媒に流入する前に、アンモニア濃度が前記原料よりも低い希釈ガスと前記原料とが混合するように、前記希釈ガスを供給するための希釈ガス供給ラインと
    を備え、
    　前記反応器の内面が耐火材で覆われ、該耐火材に対して前記内面と反対側に前記触媒が充填され、
    　前記希釈ガス供給ラインには、前記希釈ガスを昇温させる昇温装置が設けられているアンモニア分解装置。
  2. 　前記希釈ガスは、前記反応器から流出した流出ガスの一部である、請求項１に記載のアンモニア分解装置。
  3. 　前記昇温装置は加熱炉である、請求項１または２に記載のアンモニア分解装置。
  4. 　前記昇温装置は熱交換器である、請求項１または２に記載のアンモニア分解装置。
  5. 　前記昇温装置は、前記希釈ガスを燃焼させる燃焼器である、請求項１または２に記載のアンモニア分解装置。
  6. 　前記昇温装置は、前記原料の一部を燃焼させるアンモニア燃焼器であり、該アンモニア燃焼器からの燃焼ガスが前記希釈ガス供給ラインに供給されるように構成されている、請求項１または２に記載のアンモニア分解装置。
  7. 　前記希釈ガス供給ラインの下流端は前記反応器に接続されている、請求項１～６のいずれか一項に記載のアンモニア分解装置。
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